[go: up one dir, main page]

DE69700448T2 - Material zur Gasphasenabscheidung - Google Patents

Material zur Gasphasenabscheidung

Info

Publication number
DE69700448T2
DE69700448T2 DE69700448T DE69700448T DE69700448T2 DE 69700448 T2 DE69700448 T2 DE 69700448T2 DE 69700448 T DE69700448 T DE 69700448T DE 69700448 T DE69700448 T DE 69700448T DE 69700448 T2 DE69700448 T2 DE 69700448T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
vapor deposition
deposition material
particle size
phase
powder
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
DE69700448T
Other languages
English (en)
Other versions
DE69700448D1 (de
Inventor
Satoshi Kondo
Yoshitaka Kubota
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Tosoh Corp
Original Assignee
Tosoh Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Tosoh Corp filed Critical Tosoh Corp
Application granted granted Critical
Publication of DE69700448D1 publication Critical patent/DE69700448D1/de
Publication of DE69700448T2 publication Critical patent/DE69700448T2/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/01Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
    • C04B35/48Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on zirconium or hafnium oxides, zirconates, zircon or hafnates
    • C04B35/486Fine ceramics
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C14/00Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material
    • C23C14/06Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material characterised by the coating material
    • C23C14/08Oxides
    • C23C14/083Oxides of refractory metals or yttrium
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C14/00Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material
    • C23C14/22Coating by vacuum evaporation, by sputtering or by ion implantation of the coating forming material characterised by the process of coating
    • C23C14/24Vacuum evaporation
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02TCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO TRANSPORTATION
    • Y02T50/00Aeronautics or air transport
    • Y02T50/60Efficient propulsion technologies, e.g. for aircraft

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Composite Materials (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
  • Physical Vapour Deposition (AREA)

Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Material zur Gasphasenabscheidung zur Beschichtung, das ausgezeichnet beständig gegenüber Hitze und Wärmeschock ist sowie sich zum Ausbilden eines stabilen Schmelze-Pools eignet, so dass eine Gasphasenabscheidung durchgeführt werden kann.
  • Als eine konventionelle Methode zum Auftragen eines wärmesperrenden Überzugs ist Wärmesprühen geläufig. Jedoch ist, als Ergebnis einer jüngsten Entwicklung einer Gasphasenabscheidungsmethode, ein Verfahren zur Herstellung eines wärmesperrenden Überzugs durch physikalische Gasphasenabscheidung (in Folge als PVD Verfahren bezeichnet) praktisch angewendet worden. Besonders ein EB-PVD Verfahren, welches einen Elektronenstrahl (nachfolgend EB) einsetzt, zog Aufmerksamkeit auf sich und viele Methoden zur Herstellung von wärmesperrenden Überzügen nach dem EB-PVD Verfahren wurden entwickelt, wie angeführt in ADVANCED MATERIAL & PROCESS, Vol. 140, No. 6. No. 12, p. 18-22 (1991).
  • Solche Verfahren zur Bildung von wärmesperrenden Überzügen nach dem EB-PVD Verfahren werden verwendet für hitzebeständige Beschichtungen für Teile von, beispielsweise, einem Flugzeugtriebwerk. Ein Material zur Gasphasenabscheidung benötigt, wenn es als Beschichtungsmittel verwendet wird, eine ausgezeichnete Hitzeresistenz, da es an einer Stelle aufgetragen wird, an der es in direkten Kontakt mit Hochtemperatur-Verbrennungsgas tritt. Dafür sind ein hoher Schmelzpunkt und eine hohe Reinheit notwendig. Weiters sind erwünscht: gute Adhäsion an einem Metallteil; kein Abschälen durch Hitzezyklen; kein Korrodieren durch Bestandteile des Verbrennungsgases; niedrige thermische Leitfähigkeit um die Standzeit eines Metallteils zu erhöhen, der durch diese Beschichtung zu schützen ist und eine weitest mögliche Reduktion der Oberflächentemperatur des Metallteils. Bis heute waren nicht viele Materialien verfügbar, die diese Voraussetzungen erfüllen, wobei hauptsächlich ein gesinterter Körper verwendet wurde, den man durch Sintern eines Formkörpers erhielt, den man durch Formpressen eines Zirconiumoxidpulvers, enthaltend einen Stabilisator wie Yttriumoxid, erhielt.
  • Ein derartiges Material zur Gasphasenabscheidung aus einem gesinterten Zirconiumoxidkörper, enthaltend einen solchen Stabilisator, besitzt einen hohen Schmelzpunkt und wird einer Filmbildung durch ein EB-PVD Verfahren unterworfen, das einen Elektronenstrahl mit einer hohen Energie einsetzt, der zum Verdampfen des Materials zur Gasphasenabscheidung geeignet ist, da es nötig ist, einen Gasphasenabscheidungsfilm bei hoher Geschwindigkeit auszubilden.
  • In diesem EB-PVD Verfahren wird ein Elektronenstrahl mit hoher Energie rasch auf das oben erwähnte Material zur Gasphasenabscheidung in einem Schmelztiegel gestrahlt, wobei ein gewöhnlich gesinterter Körper durch den thermischen Schock zerbricht. Wenn ein solcher Bruch im Material zur Gasphasenabscheidung auftritt, entsteht ein Problem beim Nachliefern des Materials zur Gasphasenabscheidung, und ein Material zur Gasphasenabscheidung, das durch einen Elektronenstrahl zerbricht, kann praktisch nicht verwendet werden.
  • Deshalb wurden zur Lösung des Bruchproblems aufgrund des thermischen Schocks durch diesen Elektronenstrahl, Materialien zur Gasphasenabscheidung mit verschiedenen Eigenschaften vorgeschlagen, und unter diesen wurde angeregt, die Wärmeschockresistenz und die Hitzeresistenz durch Schaffung eines porösen Materials zu verbessern.
  • Zum Beispiel beschreibt die DE 43 02 167C1 einen aus Zirconiumoxid gesinterten Körper, der von 0,5 bis 25 Gew.-% Y&sub2;O&sub3; enthält und eine Dichte von 3,0 bis 4,5 g/cm³ besitzt, worin die Menge der monoklinen Phase von 5 bis 80% beträgt und der Rest tetragonale Phase oder kubische Phase ist. Wenn Zirconiumoxid nicht stabilisiert ist, obwohl es in der tetragonalen Phase während hoher Temperaturen für die Produktion des Materials zur Gasphasenabscheidung stabil ist, macht es während des Temperaturabfalls einen Phasenwechsel von der tetragonalen Phase zur monoklinen Phase durch, und es entstehen Mikrorisse aufgrund dieses Phasenwechsels. Hier wird gelehrt, dass die Resistenz gegenüber Rissbildung durch die Gegenwart von Mikrorissen wegen dieser vorhandenen monoklinen Phase verbessert wird, und der Widerstand gegen Rissbildung verbessert wird durch Erhöhung der Partikelgrösse in gewissem Mass.
  • Jedoch, wenn dieser gesinterte Körper aus Zirconiumoxid für obige Anwendung verwendet wird, sind die Verbesserungen der Hitzeresistenz und der Wärmeschockresistenz unzureichend und es entstehen wahrscheinlich Risse aufgrund der schnellen Erhitzung durch die Bestrahlung mit Hochenergie-Elektronenstrahlen, wobei eine konstante Durchführung über eine lange Zeitperiode schwierig ist. Der Grund dafür ist der, dass sogar in Gegenwart einer monoklinen Phase, durch die das Fortschreiten der Rissbildung durch Mikrorisse unterdrückt wird, oder wenn die Partikelgrösse sogar in gewissem Masse vergrössert wird, das Sintern durch schnelles Erhitzen während der Bestrahlung mit Elektronen-Strahlen rasch fortschreitet; und zwar in Abhängigkeit von der Porengrösse oder vom Mischungzustand mit Y&sub2;O&sub3; als Sinterungsadditiv, wobei Bruch wahrscheinlich aufgrund einer exzessiven Spannung eintritt, den die Schrumpfung beim Sintern verursacht.
  • Als weiteren aus Zirconiumoxid gesinterten Körper schlägt die JP-A-7- 82019 ein Material zur Gasphasenabscheidung für hitzeresistente Beschichtungsfilme vor, hergestellt aus einem porösen, gesinterten Zirconiumoxidkörper mit einer Partikelgrösse von 0,1 bis 10 um und einer Reinheit von mindestens 99,8% sowie Yttriumoxidpartikeln mit einer Partikelgrösse von höchstens 1 um. Es wird die Granulierung der Mischung vorgeschlagen, so dass zumindest 70% der Gesamtheit Partikeln in der Grösse von 45 bis 300 um sind; darauf folgt eine Hitzebehandlung der gesinterten Pulverpartikeln aus Zirconiumoxid, worin zumindest 50% der gesamten kugelförmigen Pulverpartikeln von 45 bis 300 um sind, wobei die Porosität des gesinterten Körpers von 25 bis 50% ist und ein Porenvolumen mit Porengrösse von 0,1 bis 5,0 um zumindest 70% des totalen Porenvolumens ausmacht.
  • Vergleicht man konventionelles Material zur Gasphasenabscheidung mit diesem Material, ist der Widerstand gegenüber Rissbildung aufgrund der EB-Bestrahlung eines EB-PVD Verfahrens verbessert. Jedoch bestehen diese aus Zirconiumoxid gesinterten Körper aus grossen Partikeln mit einer breit gestreuten Partikelgrösse, und die Partikelformen sind nicht einheitlich; dadurch wird die Mikrostruktur des Materials zur Gasphasenabscheidung uneinheitlich, und es wird schwieriger, eine stabilisierte Schmelzmasse zu bilden, wenn das Material zur Gasphasenabscheidung, zum Zwecke der Gasphasenabscheidung, durch EB- Bestrahlung geschmolzen wird; dadurch wird der filmbildende Vorgang schwie rig, und der hitzeresistente Beschichtungsfilm, der durch die Gasphasenabscheidung gebildet wird, neigt zu einer schwachen Widerstandsfähigkeit.
  • Es ist ein Ziel der vorliegenden Erfindung, ein neues Material zur Gasphasenabscheidung zur Beschichtung bereit zu stellen, womit derartige Probleme bei konventionellen Materialien zur Gasphasenabscheidung durch verbesserte Wärmeschockresistenz während der EB-Bestrahlung, Verhinderung des Phänomens eines abrupten Kochens der geschmolzenen Flüssigkeit beim Schmelzen durch EB-Bestrahlung, Bilden eines stabilisierten Schmelze-Pools und Verbesserung der Stabilität der Verdampfungsrate, überwunden werden und ein Verfahren zur Gasphasenabscheidung zur Verfügung zu stellen, worin ein solches Material zur Gasphasenabscheidung verwendet wird.
  • Die jetzigen Erfinder führten eine umfangreiche Studie zur Lösung derartiger Probleme durch und vervollständigten mit dem Ergebnis die vorliegende Erfindung.
  • Die vorliegende Erfindung stellt nämlich als Material zur Gasphasenabscheidung einen gesinterten Körper aus Zirconiumoxid, enthaltend einen Stabilisator, zur Verfügung, worin der Gehalt an monokliner Phase von 25 bis 70%, der Gehalt an tetragonaler Phase höchstens 3% und der Rest kubische Phase ist, und dessen Massendichte von 3,0 bis 5,0 g/cm³, die Porosität von 15 bis 50%, die mittlere Grösse der Poren von 0,5 bis 3 um reicht, und das Volumen der Poren von 0,1 bis 0,5 um zumindest 90% des gesamten Porenvolumens bildet, die Partikelgrössen sind höchstens 10 um, und aggregierte Partikeln von zumindest 20 um sind nicht enthalten; sie stellt auch ein Verfahren zur Gasphasenabscheidung bereit, worin ein derartiges Material zur Gasphasenabscheidung verwendet wird. Bei Verwendung eines solchen neuen Materials zur Gasphasenabscheidung tritt während der EB-Bestrahlung keine Rissbildung im Material ein.
  • Die vorliegende Erfindung wird nun im Detail mit Bezug auf bevorzugte Ausführungsarten beschrieben.
  • Der Stabilisator in der vorliegenden Erfindung kann zum Beispiel Yttriumoxid, Magnesiumoxid, Kalziumoxid, Scandiumoxid oder Oxide der Gruppe IIIA seltener Erdmetalle (wie Lanthan, Cer, Praseodym, Neodym, Prome thium, Samarium, Europium, Gadolinium, Terbium, Dysprosium, Holmium, Erbium, Thulium, Ytterbium und Lutetium) sein. Diese Stabilisatoren können alleine oder in Kombination als eine Mischung von zwei oder mehreren dieser Oxide verwendet werden. Der Stabilisator ist in einer Menge von 0,1 bis 0,4 Gew.-%, abhängig vom jeweiligen Zweck, zugegeben.
  • Ein Teil oder der gesamte Stabilisator ist in Zirconiumoxid im festen Zustand gelöst. Wenn er jedoch im festen Zustand zur Gänze gleichmässig gelöst ist, neigen die kristallinen Partikelgrössen während der Erhitzung dazu, zu gross zu werden, wodurch sich die Wärmeschockresistenz verschlechtert, und das ist unerwünscht. Zum Beispiel ist im Fall eines aus Zirconiumoxid gesinterten Körpers mit 7,1 Gew.-% eingeschlossenem Y&sub2;O&sub3;, wenn bei einer Probe eine Punktanalyse mit EPMA an willkürlich gewählten 20 Punkten pro Probe durchgeführt wird, und eine Standardabveichung bei jedem Punkt von der zugeführten Mischung bestimmt wird, der numerische Wert vorzugsweise zumindest 0,45, besonders vorzugsweise zumindest 0,55. Wenn dieser numerische Wert klein ist, d. h. wenn der Stabilisator im festen Zustand gleichmässig gelöst ist, wird die Wärmeschockresistenz während der EB-Bestrahlung niedrig sein, und Material zur Gasphasenabscheidung mit einer solchen Löslichkeit im festen Zustand ist praktisch nicht verwendbar.
  • Ein Verfahren zur Herstellung des Materials zur Gasphasenabscheidung der vorliegenden Erfindung wird nun beschrieben.
  • Ein Zirconiumoxidpulver und ein Stabilisator mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 0,05 bis 10 um werden in vorbestimmten Mengen gemischt, dann dispergiert und mit einem Mischer wie einer Kugelmühle mit Wasser oder mit einem organischen Lösungsmittel wie Ethanol gemischt. Ein Ausgangspulver mit einer grösseren Partikelgrösse kann eingesetzt werden, solange es mit einer Kugelmühle pulverisierbar ist, so dass letztendlich die Partikelgrösse des Materials zur Gasphasenabscheidung innerhalb des vorgeschriebenen Bereichs liegt. Die gemischte Aufschlämmung wird darauf durch Einsatz eines üblichen Trocknungsapparats - wie eines Sprühtrockners, eines Unterdrucktrockners oder einer Filterpresse - getrocknet. Weiters kann ein organisches Bindemittel zur Aufschlämmung zugegeben werden, um die Formgebung zu erleichtern.
  • Ein Pulver, enthaltend ein Zirconiumoxidpulver und einen Stabilisator, zubereitet zum Erzielen eines Formkörpers der vorliegenden Erfindung, wird gewöhnlich in eine Gummiform gefüllt und mittels eines isostatischen Kalt-Pressgeräts (CIP) geformt. In der vorliegenden Erfindung unterliegt der formgebende Druck keiner besonderen Beschränkung.
  • Der so erzielte Formkörper wird üblicherweise durch Hitzebehandlung gesintert. Die Temperatur dieser Hitzebehandlung unterliegt keiner besonderen Beschränkung, solange die Temperatur zumindest das Bindemittel oder die adsorbierten Substanzen verflüchtigt. Üblicherweise wird bevorzugt bei einer Temperatur von zumindest 1000ºC, mehr bevorzugt von zumindest 1400ºC, gesintert. Der vor der Hitzebehandlung der vorliegenden Erfindung geformte Körper schrumpft etwas durchs Erhitzen, wobei er um maximal 10% schrumpft, sogar wenn bei 1450ºC gesintert wird. Die Schrumpfung ist selbst gering, wenn die Schrumpfung in einem Temperaturbereich um 1000ºC beginnt; jener Bereich, in dem die Sinterung durch Erhitzen mit Elektronenstrahlen fortschreitet und zunimmt, und jener Bereich, in dem eine dementsprechende Spannung entstehen und weiter zunehmen wird, wodurch wahrscheinlich Rissbildung eintritt. Deshalb reduziert dieses Sintern effektiv die Schrumpfung wegen des Fortschreitens der Sinterung während der Erhitzung mit einem Elektronenstrahl, und verhindert so die Rissbildung.
  • Die vorliegende Erfindung wird nun weiter detailliert beschrieben. Das Material zur Gasphasenabscheidung der vorliegenden Erfindung wird hauptsächlich aus einem gesinterten Zirconiumoxidkörper hergestellt, der einen Stabilisator enthält; die kristalline Phase des gesinterten Körpers enthält eine monokline Phase von 25 bis 70%, eine tetragonale Phase von höchstens 3%, und der Rest ist eine kubische Phase. Wenn der Gehalt an monokliner Phase geringer als 25% ist, neigen die thermische Expansion und die Partikelgrösse dazu, so gross zu sein, dass die Wärmeschockresistenz sich zu verschlechtern beginnt. Andererseits, wenn der Gehalt an monokliner Phase 70% übersteigt, neigt das Volumen aufgrund des Phasenwechsels dazu, sich so beträchtlich zu erhöhen, und die Rissbildung neigt dazu, sich so zu häufen, dass ein Reissen wahrscheinlich wird, und die Festigkeit zu einer erheblichen Abnahme tendiert, und das ist un erwünscht. Im Hinblick auf die Aufrechterhaltung der Wärmeschockresistenz und auf eine Verhinderung der Rissbildung wegen des Phasenwechsels ist der Gehalt an dieser monoklinen Phase vorzugsweise von 30 bis 60%. Die monokline Phase macht nämlich während des Sinterns bei einer Temperatur von zumindest 1000ºC einen Phasenwechsel zur tetragonalen Phase durch, wodurch das Volumen um ungefähr 4% reduziert wird; damit wird die Volumenexpansion aufgrund der thermischen Expansion zur Erhöhung der Wärmeschockresistenz aufgehoben. Weiters führt die Gegenwart der monoklinen Phase zur Bildung vieler Mikrorisse im gesinterten Körper und solche Mikrorisse verhindern die Zunahme der Rissbildung, wodurch die Gegenwart monokliner Phase zur Verbesserung der Wärmeschockresistenz beiträgt.
  • Der Gehalt an tetragonaler Phase ist höchstens 3%, vorzugsweise im wesentlichen 0%. Der Grund dafür ist der, dass, wenn die tetragonale Phase zunimmt, die Löslichkeit im festen Zustand des Stabilisators im Zirconiumoxid fortschreitet, und die Zusammensetzung des Materials zur Gasphasenabscheidung einheitlich wird; in einem solchen Fall neigen die kristallinen Partikeln für die Erhitzung mit EB-Bestrahlung dazu, zu gross zu sein, wodurch die Wärmeschockresistenz danach tendiert, niedrig zu sein, und das ist unerwünscht.
  • Die Massendichte reicht von 3,0 bis 5,0 g/cm³. Der Grund dafür ist der, dass, wenn die Massendichte 5,0 g/cm³ übersteigt, Bruch wegen einer thermischen Spannung entsteht, die durch eine lokale Erhitzung während der EB-Bestrahlung -hervorgerufen wird, und das ist unerwünscht. Andererseits, wenn die Massendichte geringer als 3,0 g/cm³ ist, nimmt die mechanische Festigkeit ab, und die Handhabung wird schwierig, und das ist unerwünscht.
  • Die Porosität reicht von 15 bis 50%, und das Volumen der Poren von 0,1 bis 5 um bildet zumindest 90%, vorzugsweise zumindest 95%, des gesamten Porenvolumens.
  • Der Grund für die Limitierung der Porosität auf 15 bis 50% ist der, dass, wenn die Porosität niedriger als 15% ist, Bruch wahrscheinlich wegen einer thermischen Spannung eintritt, die von einer lokalen Hitzeausdehnung während der EB-Bestrahlung hervorgerufen wird, und das ist unerwünscht. Andererseits, wenn die Porosität 50% übersteigt, wird die mechanische Festigkeit tendenziell niedriger, und die Handhabung wird schwierig; und das ist unerwünscht.
  • In bezug auf die Verteilung der Poren macht das Volumen der Poren mit der Porengrösse von 0,1 bis 5 um zumindest 90% aus. Der Grund dafür ist der, dass, wenn die Menge an Poren mit geringer Porengrösse erheblich ist, die Poren wahrscheinlich sich durch die Erhitzung während der EB-Bestrahlung sowie durch das Fortschreiten der Sinterung verkleinern, wodurch die poröse Struktur im ganzen abnimmt. Andererseits, wenn die Menge an Poren mit grosser Porengrösse beträchtlich ist, nimmt die mechanische Festigkeit des Materials zur Gasphasenabscheidung ab, oder die Stabilität des Schmelze-Pools des Materials zur Gasphasenabscheidung tendiert dazu, sich zu verschlechtern. Weiters beträgt der maximale Wert innerhalb des Halbwertsbereichs der Verteilungskurve für die Porengrösse zumindest 0,85 um. Der Grund dafür ist der, dass, wenn der maximale Wert geringer als 0,85 um ist, sogar wenn das Volumen der Poren mit einer Porengrösse von 0,1 bis 5 um zumindest 90% des gesamten Porenvolumens bildet, die Menge an Poren mit einer geringen Grösse im ganzen zunimmt; dadurch verringern sich die Poren wahrscheinlich während der Erhitzung mit EB-Bestrahlung, und die Wärmeschockresistenz neigt dazu, unzulänglich zu sein.
  • Weiters verfügt das Material zur Gasphasenabscheidung über Partikelgrössen von höchstens 10 um, und es enthält keine aggregierten Partikeln von zumindest 20 um. Wenn die Partikelgrösse der Partikeln 10 um übersteigt oder aggregierte Partikeln von zumindest 20 um enthalten sind, wenn ein Schmelze-Pool beim Schmelzen des Materials zur Gasphasenabscheidung durch EB-Bestrahlung gebildet wird, wird das Material zur Gasphasenabscheidung kaum teilweise schmelzen; dadurch werden die Bildung eines einheitlichen und stabilen Schmelze-Pools sowie die Durchführung der Gasphasenabscheidung schwieriger, und tendenziell zu niedriger Qualität der durch Gasphasenabscheidung gebildeten wärmesperrenden Filme führt, wodurch die Widerstandsfähigkeit eher gering ist.
  • Zum Beispiel nimmt die Korngrösse zu, wenn bei 1400ºC gesintert wird, und die Partikelgrösse des Materials zur Gasphasenabscheidung wird grösser als die Partikelgrösse des Ausgangspulvers. Sogar in diesem Fall muss die Partikelgrösse des Materials zur Gasphasenabscheidung höchstens 10 um betragen. Weiters dürfen wegen der inadäquaten Dispersion zum Mischen oder wegen der Aggregation des Ausgangspulvers im Dispersionsmedium keine aggregierten Partikeln von zumindest 20 um im Material zur Gasphasenabscheidung enthalten sein. Hier sind als aggregierte Partikeln des Materials zur Gasphasenabscheidung jene aggregierten Partikeln gemeint, die eng zusammengeschlossen sind, und deren Gegenwart oder Abwesenheit eindeutig durch ein Scanning mit einem Elektronenmikroskop festgestellt werden kann.
  • Weiters stellt die vorliegende Erfindung ein Verfahren zur Bildung eines dünnen Films aus Zirconiumoxid auf einem Untergrund, von beispielsweise einem Metall oder Keramik, bereit, wobei jenes Material zur Gasphasenabscheidung der vorliegenden Erfindung verwendet wird, das durch ein Gerät zur Gasphasenabscheidung mit Elektronenstrahlen und durch einen Teil von, beispielsweise, einem Metall erzielt wird.
  • Die vorliegende Erfindung wird im nachfolgenden anhand von Beispielen weiter erläutert. Jedoch soll die vorliegende Erfindung auf keinen Fall auf die angeführten Beispiele eingeschränkt verstanden werden.
  • Beispiel 1
  • 5 Gew.-% (10 g) eines organischen Bindemittels wurden zu 83,6 g eines Zirconiumoxidpulvers mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 0,5 um und zu 6,4 g eines Yttriumoxidpulvers mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 0,2 um zugegeben; die Mischung wurde in einer Kugelmühle (Kapazität : 1 l, Kugeln: 2,5 kg) eine Stunde gemischt und dann zur Erzielung eines Pulvers getrocknet, das in eine Gummiform (Durchmesser: 35 mm, Stärke: 100 mm) gefüllt wurde und durch ein isostatisches Nassystem-Kaltpressgerät (Modell 4KB · 150D · 500L, hergestellt von Kobe Seiko K.K.) unter einem Druck von 1t/cm² geformt wurde; darauf folgte eine Sinterung bei 1420 ºC, um ein Material zur Gasphasenabscheidung zu erhalten.
  • Beispiel 2
  • 5 Gew.-% (10 g) eines organischen Bindemittels wurden zu 83,6 g eines Zirconiumoxidpulvers mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 0,8 um und zu 6,4 g eines Yttriumoxidpulvers mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 0,2 um zugegeben; die Mischung wurde in einer Kugelmühle (Kapazität : 1 l, Kugeln: 2,5 kg) eine Stunde gemischt und dann zur Erzielung eines Pulvers getrocknet, das in eine Gummiform (Durchmesser: 35 mm, Stärke: 100 mm) gefüllt wurde und durch ein isostatisches Nassystem-Kaltpressgerät (Modell 4KB · 150D · 500L, hergestellt von Kobe Seiko K.K.) unter einem Druck von 1t/cm² geformt wurde; darauf folgte eine Sinterung bei 1420 ºC, um ein Material zur Gasphasenabscheidung zu erhalten.
  • Beispiel 3
  • 5 Gew.-% (10 g) eines organischen Bindemittels wurden zu 83,6 g eines Zirconiumoxidpulvers mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 1,5 um und zu 6,4 g eines Yttriumoxidpulvers mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 0,2 um zugegeben; die Mischung wurde in einer Kugelmühle (Kapazität : 1 l, Kugeln: 2,5 kg) eine Stunde gemischt und dann zur Erzielung eines Pulvers getrocknet, das in eine Gummiform (Durchmesser: 35 mm, Stärke: 100 mm) gefüllt wurde und durch ein isostatisches Nassystem-Kaltpressgerät (Modell 4KB · 150D · 500L, hergestellt von Kobe Seiko K.K.) unter einem Druck von 1t/cm² geformt wurde; darauf folgte eine Sinterung bei 1630 ºC, um ein Material zur Gasphasenabscheidung zu erhalten.
  • Beispiel 4
  • 1393,6 g eines Zirconiumoxidpulvers mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 5 um und 106,4 g eines Yttriumoxidpulvers mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 2 um wurden in einer Kugelmühle (Kapazität : 1 l, Kugeln: 2,5 kg) eine Stunde gemischt und dann zur Erzielung eines Pulvers getrocknet, das in eine Gummiform (Durchmesser: 35 mm, Stärke: 100 mm) gefüllt wurde und durch ein isostatisches Nassystem-Kaltpressgerät (Modell 4KB · 150D · 500L,- hergestellt von Kobe Seiko K.K.) unter einem Druck von 1t/cm² geformt wurde;
  • darauf folgte eine Sinterung bei 1490ºC, um ein Material zur Gasphasenabscheidung zu erhalten.
  • Vergleichsbeispiel 1
  • 5 Gew.-% (10 g) eines organischen Bindemittels wurden zu 83,6 g eines Zirconiumoxidpulvers mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 0,8 um und zu 6,4 g eines Yttriumoxidpulvers mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 0,2 um zugegeben; die Mischung wurde in einer Kugelmühle (Kapazität : 1 l, Kugeln: 2,5 kg) 16 Stunden gemischt und dann zur Erzielung eines Pulvers getrocknet, das in eine Gummiform (Durchmesser: 35 mm, Stärke: 100 mm) gefüllt wurde und durch ein isostatisches Nassystem-Kaltpressgerät (Modell 4KB · 150D · 500L, hergestellt von Kobe Seiko K.K.) unter einem Druck von 1t/cm² geformt wurde; darauf folgte eine Sinterung bei 1350 ºC, um ein Material zur Gasphasenabscheidung zu erhalten.
  • Vergleichsbeispiel 2
  • 5 Gew.-% (10 g) eines organischen Bindemittels wurden zu 83,6 g eines Zirconiumoxidpulvers mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 1,5 um und zu 6,4 g eines Yttriumoxidpulvers mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 0,2 um zugegeben; die Mischung wurde in einer Kugelmühle (Kapazität : 1 l, Kugeln: 2,5 kg) eine Stunde gemischt und dann zur Erzielung eines Pulvers getrocknet, das in eine Gummiform (Durchmesser: 35 mm, Stärke: 100 mm) gefüllt wurde und durch ein isostatisches Nassystem-Kaltpressgerät (Modell 4KB · 150D · 500L, hergestellt von Kobe Seiko K.K.) unter einem Druck von 1t/cm² geformt wurde; darauf folgte eine Sinterung bei 1350ºC, um ein Material zur Gasphasenabscheidung zu erhalten.
  • Vergleichsbeispiel 3
  • 100 g eines Zirconiumoxidpulvers mit 4 mol% Yttriumoxid mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 0,2 um im festen Zustand gelöst wurde in eine - Gummiform (Durchmesser: 35 mm, Stärke: 100 mm) gefüllt wurde und durch ein isostatisches Nassystem-Kaltpressgerät (Modell 4KB · 150D · 500L, herge stellt von Kobe Seiko K.K.) unter einem Druck von 1t/cm² geformt; darauf folgte eine Sinterung bei 1350ºC, um ein Material zur Gasphasenabscheidung zu erhalten.
  • Vergleichsbeispiel 4
  • Ein Zirconiumoxidpulver - mit 4 mol% Yttriumoxid mit einer durchschnittlichen Partikelgrösse von 0,2 um im festen Zustand gelöst - wurde zu Granulat mit einer Partikelgrösse ab 100 um granuliert und bei 120ºC gebrannt. Dann wurden zu 95 g dieses Pulvers 5 g eines organischen Bindemittels zugegeben; die Mischung wurde pulverisiert und mit einer Kugelmühle (Kapazität : 1 l, Kugeln: 2,5 kg) gemischt, zur Erzielung eines Pulvers getrocknet und durch ein isostatisches Nassystem-Kaltpressgerät (Modell 4KB · 150D · 500L, hergestellt von Kobe Seiko K.K.) unter einem Druck von 1t/cm² geformt; darauf folgte eine Sinterung bei 1350ºC, um ein Material zur Gasphasenabscheidung zu erhalten.
  • In der folgenden Tabelle 1 sind dargestellt: die Porositäten (%), die mittleren Grössen (um) der Poren, die Verteilung der Porengrösse (%) von 0,1 bis 5 um, die Halbwertsbereiche (um) der Verteilungskurve für die Porengrösse, der Gehalt an monokliner Phase (%) und an tetragonaler Phase (%), des in den Beispielen 1 bis 4 und den Vergleichsbeispielen 1 bis 4 erzielten Materials zur Gasphasenabscheidung. Tabelle 1
  • Die in Tabelle 1 dargestellten Werte wurden durch folgende Methoden ermittelt:
  • Massendichte: Die Massendichte von Materialien zur Gasphasenabscheidung wurde ermittelt über das Gewicht von Materialien zur Gasphasenabscheidung mit zylindrischer Form und Formgrössen, die mit einem Mikrometer vermessen wurden.
  • Die Porosität, der mittlere Durchmesser der Poren und die Verteilung der Porengrösse wurden mit einem Quecksilberporosimeter (Modell MIC-9320, hergestellt von Schimadzu Corporation) gemessen.
  • Partikelgrösse mit SEM (um): Die Partikelgrösse des Pulvers wurde durch ein elektromikroskopisches Scannen der Oberflächen ermittelt, die durch Abschaben vom Formkörper des Pulvers und dem Auffangverfahren freigelegt wurden.
  • Ähnlich wurde die Partikelgrösse des Materials zur Gasphasenabscheidung durch ein elektronenmikroskopisches Scannen der Oberflächen, die durch Abschaben und dem Auffangverfahren freigelegt wurden, ermittelt.
  • Der Gehalt an monokliner Phase und an kubischer Phase wurde aus den Beugungsspitzen eines Röntgenbeugungsgeräts (Modell Mxp³ VA, hergestellt - von Macscience K.K) ermittelt und mit den folgenden Formeln 1 und 2 berechnet:
  • Im(III): Integrierte Intensität der Spitzen der monoklinen Phase (III)
  • Im(III'): Integrierte Intensität der Spitzen der monoklinen Phase (III')
  • lt,c(III) = Summe der integrierten Intensitäten der Spitzen der tetragonalen Phase (III) und der kubischen Phase (III)
  • Tetragonale Phase (%) = (100-monoklines System (%)) ·
  • Ic(400): Integrierte Intensität der Spitzen der kubischen Phase (400)
  • It(400): Integrierte Intensität der Spitzen der tetragonalen Phase (400)
  • Weiters wurden Bestrahlungstests unter Verwendung zweier Arten von Elektronenstrahlen (EB) mit EB-Stärken von 0,27 kW und 5 kW durchgeführt (Messbedingungen EB-Bestrahlungstest 1: Beschleunigungsspannung 9 kV, Stromstärke 30 mA, Unterdruck 1 bis 2 · 10&supmin;&sup6; Torr; EB-Bestrahlungstest 2: Beschleunigungsspannung 5 kV, Stromstärke 1 A), womit die Gegenwart oder das Fehlen von Rissbildung in den Materialien zur Gasphasenabscheidung untersucht wurde. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt. Weiters wurde der Zustand der Schmelze des Materials zur Gasphasenabscheidung mit einer EB- Stärke von 5 kW untersucht. Die Ergebnisse sind in Tabelle 1 dargestellt.
  • Durch das Verfahren der vorliegenden Erfindung ist es möglich, Material zur Gasphasenabscheidung zur Beschichtung zu erzielen, das sogar bei EB-Bestrahlung keine Rissbildung entstehen lässt, und dieses Material zur Gasphasenabscheidung ist verwendbar, beispielsweise zum hitzeresistenten Beschichten eines Teiles von, beispielsweise, einem Flugzeugtriebwerk.

Claims (5)

1. Ein Material zur Gasphasenabscheidung aus einem gesinterten Zirconiumoxid Körper, der einen Stabilisator enthält, dadurch gekennzeichnet, dass der Gehalt an monokliner Phase von 25 bis 70%, der Gehalt an tetragonaler Phase höchstens 3% und der Rest kubische Phase ist, und dessen Massendichte von 3,0 bis 5,0 g/cm³, die Porosität von 15 bis 50%, die mittlere Porengrösse von 0,5 bis 3 um reicht, und das Volumen der Poren von 0,1 bis 5 um zumindest 90% des gesamten Porenvolumens bildet, die Partikelgrösse höchstens 10 um ist, und aggregierte Partikeln von zumindest 20 um nicht enthalten sind.
2. Ein Material zur Gasphasenabscheidung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der maximale Wert innerhalb des Halbwertsbereichs der Verteilungskurve der Porengrösse zumindest 0,85 um ist.
3. Ein Material zur Gasphasenabscheidung nach den Ansprüchen 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Gehalt an tetragonaler Phase im wesentlichen 0% ist.
4. Verfahren zur Gasphasenabscheidung, dadurch gekennzeichnet, dass das Material zur Gasphasenabscheidung nach einem der Ansprüche 1 bis 3 verwendet wird.
5. Ein Verfahren zur Gasphasenabscheidung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Verfahren zur Gasphasenabscheidung ein Gasphasenabscheidungs-Verfahren mit Bestrahlung durch Elektronen-Strahlen ist.
DE69700448T 1996-06-13 1997-06-11 Material zur Gasphasenabscheidung Expired - Fee Related DE69700448T2 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP15249996 1996-06-13

Publications (2)

Publication Number Publication Date
DE69700448D1 DE69700448D1 (de) 1999-09-30
DE69700448T2 true DE69700448T2 (de) 2000-01-13

Family

ID=15541808

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE69700448T Expired - Fee Related DE69700448T2 (de) 1996-06-13 1997-06-11 Material zur Gasphasenabscheidung

Country Status (3)

Country Link
US (1) US5789330A (de)
EP (1) EP0812931B1 (de)
DE (1) DE69700448T2 (de)

Families Citing this family (26)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6258467B1 (en) 2000-08-17 2001-07-10 Siemens Westinghouse Power Corporation Thermal barrier coating having high phase stability
US6930066B2 (en) * 2001-12-06 2005-08-16 Siemens Westinghouse Power Corporation Highly defective oxides as sinter resistant thermal barrier coating
US6946208B2 (en) * 1996-12-10 2005-09-20 Siemens Westinghouse Power Corporation Sinter resistant abradable thermal barrier coating
US6042878A (en) 1996-12-31 2000-03-28 General Electric Company Method for depositing a ceramic coating
JP4253855B2 (ja) * 1998-01-23 2009-04-15 東ソー株式会社 蒸着材
JP2000327417A (ja) 1999-05-25 2000-11-28 Tosoh Corp 蒸着材
FR2798654B1 (fr) * 1999-09-16 2001-10-19 Snecma Composition de barriere thermique de faible conductivite thermique, piece mecanique en superalliage protegee par un revetement de ceramique ayant une telle composition, et methode de realisation du revetement de ceramique
EP1126044A1 (de) * 2000-02-16 2001-08-22 General Electric Company Yttriumstabilisiertes Zirconoxid hoher Reinheit für PVD
JP4031631B2 (ja) * 2001-10-24 2008-01-09 三菱重工業株式会社 遮熱コーティング材及びガスタービン部材並びにガスタービン
US7060365B2 (en) * 2002-05-30 2006-06-13 General Electric Company Thermal barrier coating material
US6730422B2 (en) 2002-08-21 2004-05-04 United Technologies Corporation Thermal barrier coatings with low thermal conductivity
MXPA03007463A (es) * 2002-08-21 2004-12-03 United Technologies Corp Recubrimientos de barrera termica con baja conductividad termica.
US7226672B2 (en) 2002-08-21 2007-06-05 United Technologies Corporation Turbine components with thermal barrier coatings
US6890668B2 (en) * 2002-08-30 2005-05-10 General Electric Company Thermal barrier coating material
FR2860790B1 (fr) * 2003-10-09 2006-07-28 Snecma Moteurs Cible destinee a etre evaporee sous faisceau d'electrons, son procede de fabrication, barriere thermique et revetement obtenus a partir d'une cible, et piece mecanique comportant un tel revetement
US6869703B1 (en) 2003-12-30 2005-03-22 General Electric Company Thermal barrier coatings with improved impact and erosion resistance
US20050142393A1 (en) * 2003-12-30 2005-06-30 Boutwell Brett A. Ceramic compositions for thermal barrier coatings stabilized in the cubic crystalline phase
US6887595B1 (en) 2003-12-30 2005-05-03 General Electric Company Thermal barrier coatings having lower layer for improved adherence to bond coat
US6858334B1 (en) 2003-12-30 2005-02-22 General Electric Company Ceramic compositions for low conductivity thermal barrier coatings
US20050238894A1 (en) * 2004-04-22 2005-10-27 Gorman Mark D Mixed metal oxide ceramic compositions for reduced conductivity thermal barrier coatings
US7166373B2 (en) * 2004-08-19 2007-01-23 General Electric Company Ceramic compositions for thermal barrier coatings with improved mechanical properties
CN1613920A (zh) * 2004-09-10 2005-05-11 中国科学院长春应用化学研究所 一种热障涂层材料
US8133553B2 (en) 2007-06-18 2012-03-13 Zimmer, Inc. Process for forming a ceramic layer
CN114761160A (zh) 2019-11-21 2022-07-15 挪威钛公司 定向能量沉积中的畸变减轻
US12048965B2 (en) 2019-11-21 2024-07-30 Norsk Titanium As Distortion mitigation in directed energy deposition
CA3220777A1 (en) 2021-05-21 2022-11-24 Norsk Titanium As Mount system, pin support system and a method of directed energy deposition for producing a metal workpiece to mitigate distortion

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS60112667A (ja) * 1983-11-22 1985-06-19 ティーディーケイ株式会社 含油摺動部材
DE3650137T2 (de) * 1985-09-06 1995-03-23 Toray Industries Verfahren zur Herstellung eines gesinterten Zirkonoxidmaterials.
JPH01317167A (ja) * 1988-03-15 1989-12-21 Tosoh Corp 薄膜形成用酸化ジルコニウム焼結体及びその製造方法
US4923830A (en) * 1989-09-18 1990-05-08 Swiss Aluminum Ltd. Ceramic bodies formed from partially stabilized zirconia
DE4302167C1 (de) * 1993-01-27 1994-02-10 Degussa Target aus Zirkoniumdioxid und Verfahren zu seiner Herstellung
JP2607039B2 (ja) * 1993-06-28 1997-05-07 品川白煉瓦株式会社 耐熱被覆用蒸着材及びその製造方法

Also Published As

Publication number Publication date
EP0812931A1 (de) 1997-12-17
EP0812931B1 (de) 1999-08-25
DE69700448D1 (de) 1999-09-30
US5789330A (en) 1998-08-04

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE69700448T2 (de) Material zur Gasphasenabscheidung
DE60012625T2 (de) Material zur Gasphasenabscheidung
DE69912920T2 (de) Poröse keramikschicht, verfahren zum herstellen derselben, und unterlage zur verwendung in dem verfahren
DE3516587A1 (de) Poroeser siliciumcarbidsinter und verfahren zu seiner herstellung
DE2042379B2 (de) Verfahren zur herstellung einer lichtdurchlaessigen aluminiumoxid-keramik
DE3873361T2 (de) Keramischer verbundwerkstoff und verfahren zu seiner herstellung.
DE60037753T2 (de) Sputtertarget, verfahren für dessen herstellung und verfahren zum bilden eines films
DE112013006623B4 (de) Herstellungsverfahren für einen lichtdurchlässigen Metalloxidsinterkörper
EP3084517A1 (de) W-ni-sputtertarget
DE2357217A1 (de) Dichte siliziumkarbid-keramik und verfahren zu deren herstellung
DE3248020A1 (de) Neutronen-absorber-pellets
DE3103167A1 (de) Flockiges (beta)-siliciumcarbid, verfahren zu dessen herstellung und verwendung desselben
EP0812930B1 (de) Keramische Verdampfermaterialien
CH650616A5 (de) Verfahren zur herstellung eines cermet-isolators.
DE68909990T2 (de) Verfahren zur Herstellung einer Schutzschicht auf einem Keramikkörper.
DE4302167C1 (de) Target aus Zirkoniumdioxid und Verfahren zu seiner Herstellung
DE102018201771A1 (de) Wässrige Suspension enthaltend Metallcarbid-Partikel
DE3015639C2 (de)
DE1290612B (de) Verfahren zur Herstellung von Elektroden fuer Brennstoffelemente
DE69913575T2 (de) Material zur Gasphasenabscheidung
DE2705935C2 (de)
DE69010878T2 (de) Mittels Yttrium und Cer-Oxyden stabilisiertes Zirconium.
DE3116786A1 (de) Homogener siliciumcarbid-formkoerper und verfahren zu seiner herstellung
DE102012005088A1 (de) Feuerfestwerkstoff für Hochtemperaturanwendungen, Verfahren zu seiner Herstellung sowie seine Verwendung
DE2910248A1 (de) Werkstoff zum herstellen eines pyrometrischen feuerfesten erzeugnisses, pyrometrisches feuerfestes erzeugnis und dessen herstellungsverfahren

Legal Events

Date Code Title Description
8364 No opposition during term of opposition
8339 Ceased/non-payment of the annual fee