DE2164098B2

DE2164098B2 - Verfahren zur Bestimmung des Abbrandes von Brennelementen für Kernreaktoren

Info

Publication number: DE2164098B2
Application number: DE2164098A
Authority: DE
Inventors: Martin Dr. 5170 Juelich Demmeler
Original assignee: Kernforschungsanlage Juelich GmbH
Current assignee: Forschungszentrum Juelich GmbH
Priority date: 1971-12-23
Filing date: 1971-12-23
Publication date: 1974-10-24
Also published as: DE2164098C3; FR2164608A1; GB1411238A; FR2164608B1; DE2164098A1; US3855475A

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Bestimmung des Abbrandes von Brennelementen für Kernreaktoren, bei denen der Brennstoff in Graphit eingebettet ist, wobei eine von den Brennelementen ausgesandte Strahlung analysiert wird.

Eine derartige Bestimmung ist erwünscht, da der Abbrandzustand eines Brennelements seine mechanischen Eigenschaften, d. h. insbesondere die Festigkeit, beeinflußt. Verändert wird außerdem während des Einsatzes im Reaktor die Wärmeleitfähigkeit und das Rückhaltevermögen der aus Graphit bestehenden Umhüllung oder Matrix für die bei dem während des Einsatzes im Reaktor stattfindenden Spaltprozesses anfallenden Spaltprodukte. Je nach dem Abbrandzustand werden daher die Brennelemente entweder einem Wiederaufarbeitungsprozeß unterworfen oder wieder im Reaktor verwendet.

Wegen der Bedeutung für die Weiterbehandlung von Brennelementen sind bereits verschiedene Verfahren zur Bestimmung des Abbrandes entwickelt worden. So gehört es zum bekannten Stande der Technik, die Abbrandbestimmung von Brennelementen durch Intensitätsvergleich von zwei oder mehreren charakteristischen Gamma-Linien der von den Spaltprodukten des Brennstoffs ausgesandten Gammastrahlen mit Hilfe eines hochauflösenden Gammaspektroskops vorzunehmen. Nachteilig bei diesem Verfahren ist jedoch, daß die charakteristischen Gamma-Linien nur mit Schwierigkeit von dem Strahlungspegel der bestrahlten Elemente mit der für die angestrebte Bestimmung des Abbrandes erforderlichen Genauigkeit unterschieden werden können. Deshalb nimmt dieses Verfahren eine verhältnismäßig große Zeitspanne in Anspruch. Das Verfahren ist insbesondere dann kaum anwendbar, wenn - wie dies in Kernreaktoren im allgemeinen der Fall ist - der Brennstof einer verhältnismäßig starken Bestrahlung ausgesetzt worden ist.

Eine andere bekannte Maßnahme, die zur Bestimmung des Abbrandes von Brennelementen, bei denen der Brennstoff in einer kugelförmigen Umhüllung aus Graphit angeordnet ist, angewandt worden ist, besteht darin, daß die Brennelemente nach dem Durchlaufen durch den Kernreaktor durch einen Meßreaktor geschleust werden, bei dem die sich infolge des Durch- scnleusens verändernde Reaktivität des Meßreaktors bestimmt wird. Abgesehen davon, daß es mit einem hohen Kostenaufwand verbunden ist, einen Meßreaktor vorzusehen, für den außerdem noch die erforderli- chcn sicherheitstechnischen Vorkehrungen getroffen werden müssen, stößt die Unterscheidung von Elementen mit einem hohea Abbrandgrad und weniger abgebrannten Elementen deshalb auf Schwierigkeiten, weil dabei außerdem in das Meßergebnis die Re-

aktivitäsänderung eingeht, die infolge Neutronenvergiftungen verursacht wird.

Um dies zu vermeiden, ist es notwendig, die Brennelemente über die Dauer einiger Halbwertszeiten des Isotops Xe 135 zu lagern, bevor die Abbrandbestim-

mung vorgenommen wird. Die Bestimmung des Abbrandes nach diesem Verfahren erfordert daher ebenfalls einen hohen Zeitaufwand.

Um die Abbrandbestimmung von Brennelementen, bei denen Graphit als Strukturmaterial verwendet

so wird, innerhalb kürzerer Zeit durchführen zu können, hat man daher auch schon die aus Kohlenstoff bestehende Umhüllung oder die Matrix mit einem Element dotiert, das im thermischen Neutronenfeld eines Kernreaktors abbrennfähig ist und dessen emissions-

»5 spektroskopischer Nachweis möglich ist. Diese bekannte Maßnahme hat jedoch eine künstliche Verunreinigung des Graphitwerkstoffs mit einem Neutronengift zur Voraussetzung. Das ist nachteilig im Hinblick auf die Neutronenökonomie des Kernreak tors. Außerdem bereitet es Schwierigkeiten, Elemente mit Eigenschaften ausfindig zu machen, die zugleich ohne Nachteil für den Graphitisierungsprozeß und auf die Festigkeitseigenschaften des Graphits sind. Ein weiterer Nachteil besteht schließlich darin, daß diese Maßnahme oine sehr genaue Durchmischung der Ausgangsstoffe erforderlich macht, da unterschiedliche Konzentrationsverteilungen zu fehlerhaften Meßergebnissen führen. Hinzu kommt, daß unterschiedliche Brennelementtemperaturen und eine sich daraus

ergebende Abdiffusion zu Inhomogenitäten führen, so daß auch aus diesem Grunde die Meßergebnisse mil Unsicherheiten, wenn nicht sogar mit nicht in Kauf zu nehmenden Fehlern behaftet sind.

Aufgabe der Erfindung ist es, ein spektroskopisches

Verfahren zur Bestimmung des Abbrandes von Brennelementen für Kernreaktoren zu schaffen, durch das der Abbrand eines Brennelements innerhalb einer kurzen Zeitspanne ohne die mit einer zusätzlichen Dotierung verbundenen Nachteile feststell- bar ist.

Zur Lösung dieser Aufgabe geht die Erfindung von der Erkenntnis aus, daß sich bei der Verwendung von Graphit als Strukturmaterial des Brennelements während des Einsatzes im Kernreaktor die Kernreaktion

C^l2(n, a)Be'(^bSchweUe> 6,6MeV)

vollzieht, und daß es möglich ist, daß dabei gebildete Beryllium im ultravioletten Bereich, insbesondere durch die bei 2348,61 A, 3130,42 A und 3131,01 A Hegenden Emissionslinien, spektroskopisch nachzuweisen. Beryllium hat einen extrem niedrigen Einfangquerschnitt für thermische Neutronen, so daß der Abbrand des Berylliums in thermischen Neutronenfeldern vernachlässigbar ist und praktisch eine lineare

Beziehung zwischen dem Berylliumgehalt in dem als Strukturmaterial verwendeten Graphit und der Bestrahlungsdosis des Kohlenstoffs des Strukturmaterials durch Neutronen mit einer oberhalb der für die

Bildung von Beryllium erforderlichen Schwellenenergie besteht

Von dieser Erkenntnis ausgehend, wird die Aufgabe der Erfindung dadurch gelöst, daß Spuren der Bestandteile der Oberfläche eines Brennelements im elektrischen Lichtbogen verdampft werden und das Bogcnlicht mittels eines UV-Spektrographen zerlegt wird, anschließend die Linien des Kohlenstoffs und des beim Reaktorbetrieb gebildeten Berylliums ausgeblendet werden und sodann das Intensitätsverhältnis einer oder mehrerer der im UV-Bereich Hegenden Berylliumlinien und einer oder mehrerer der ?m UV-Bereich liegenden Kohlenstofflinien miteinander verglichen werden. Dabei hat es sich als zweckmäßig erwiesen, die Linien der miteinander zu vergleichenden Elemente mittels Sekundärelektronenvervielfachern zu erfassen und im Anschluß daran als Maß für die Berylliumkonzenlration in dem Graphit und somit als Maß für den Abbrand das Verhältnis der auf die Berylliumlinien entfallenen Ladungsmenge des Sekundärelektronenvervielfachers zu der Ladungsmenge des auf die für die Bestimmung ausgewählten Kohlenstofflinien ansprechenden Sekundärelektronenvervielfachers zu bestimmen.

Ein Vorzug des Verfahrens gemäß der Erfindung ist, daß die Diffusion von Beryllium aus dem Graphitwerkstoff der Brennelemente in den Kühlkreislauf gering ist.

Ausführungsbeispiel
Es wurden aus mit Reaktorneutronen bestrahlten und unbestrahlten kugelförmigen Elementen, bei denen die äußere Umhüllung aus Graphit besteht, zylindrische Probenkörper mit den Abmessungen 30 mm x 6 mm 0 entnommen. Bei einer Bestrahlungsdauer von insgesamt 3 Jahren betrug die schnelle Neutronendosis der bestrahlten Probe etwa 6 x 10²¹ nvt. Die Temperatur war entsprechend dem

ίο Reaktorleistungsverlauf unterschiedlich. Ihr Maximalwert betrug 900° C. Die Brennelemente wurden einer spektralanalytischen Untersuchungmittels einer; 3-m-Konkavgitterspektrographen mit 20000 linien/ Zoll unterzogen. Die Spaltbreite betrug 25 μιη. Zur

Anregung wurde ein fremdgezundeter Gleicbstrombogen von 10 A Bogenstärke verwendet. Die Elektroden bestanden aus spektralreinem Graphit. Die photometrische Auswertung ergab an Hand der Linien bei 2348.61 A, 3130,42 A und 3131,01 A den

ao eindeutigen Beweis für das durch Kernumwandlung entstandene Beryllium. Eine Verunreinigung des Graphits durch Beryllium lag, wie sich aus den unter gleichen Bedingungen durchgeführten Messungen an dem nicht bestrahlten Material ergab, nicht vor.

Zu Eichzwecken wurde anschließend eine mit Beryllium dotierte Graphitelektrode abgebrannt. Die Genauigkeit der Meßergebnisse entsprach den gewünschten Anforderungen.

Claims

Patentanspruch:

Verfahren zur Bestimmung des Abbrandes von Brennelementen für Kernreaktoren, bei denen der Brennstoff in Graphit eingebettet ist, wobei eine von den Brennelementen ausgesandte Strahlung analysiert wird, dadurch gekennzeichnet, daß Spurender Bestandteile der Oberfläche eines Brennelements im elektrischen Lichtbogen verdampft werden und das Bogenlicht mittels eines UV-Spektrographen zerlegt wird, anschließend die Linien des Kohlenstoffs und des beim Reaktorbetrieb gebildeten Berylliums ausgeblende*. werden und sodann das Intensivitätsverhältnis einer oder mehrerer der im UV-Bereich liegenden Berylliumlinien und einer oder mehrerer der im UV-Bereich liegenden Kohlenstofflinien miteinander verglichen werden.