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DE1199918B - Verfahren und Vorrichtung zur Erzeugung heizwertreicher Gase, insbesondere Stadtgas,durch Spaltung von gasfoermigen oder fluessigen Kohlenwasserstoffen - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur Erzeugung heizwertreicher Gase, insbesondere Stadtgas,durch Spaltung von gasfoermigen oder fluessigen Kohlenwasserstoffen

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Publication number
DE1199918B
DE1199918B DEK48433A DEK0048433A DE1199918B DE 1199918 B DE1199918 B DE 1199918B DE K48433 A DEK48433 A DE K48433A DE K0048433 A DEK0048433 A DE K0048433A DE 1199918 B DE1199918 B DE 1199918B
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DE
Germany
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gas
zone
cleavage
converted
carbon
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Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEK48433A
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English (en)
Inventor
Horst Berns
Dipl-Ing Willi Ruehl
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Heinrich Koppers GmbH
Original Assignee
Heinrich Koppers GmbH
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Filing date
Publication date
Application filed by Heinrich Koppers GmbH filed Critical Heinrich Koppers GmbH
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Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. α.:
Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
ClOg
Deutsche Kl.: 26 a-12
K48433IVd/26a
11. Dezember 1962
2. September 1965
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Erzeugung heizwertreicher Gase, insbesondere Stadtgas, durch Spaltung von gasförmigen oder flüssigen Kohlenwasserstoffen mittels Wasserdampf und gegebenenfalls Luft in außenbeheizten, katalysatorgefüllten Spaltrohren. Als Kohlenwasserstoffe können unter anderem Flüssiggas, Raffinerierestgase und Benzin aller Siedebereiche Anwendung finden; jedoch ist das erfindungsgemäße Verfahren auch mit noch höhersiedenden Kohlenwasserstoffen, beispielsweise Dieselölen, durchführbar.
Wenn das erzeugte Gas die Bedingungen der Stadtgasvorschriften hinsichtlich Heizwert und Dichte erfüllen muß, enthält es außer Wasserstoff und Kohlenmonoxyd noch gesättigte und ungesättigte Kohlenwasserstoffe. Der Gehalt an Kohlenmonoxyd beträgt im allgemeinen 18 bis 20 %· Eine solche Menge ist nun häufig wegen der Giftigkeit des Kohlenmonoxyds unerwünscht. Andererseits ist es aber auch sehr kostspielig, der eigentlichen Spaltanlage eine Konvertierungsanlage nachzuschalten, in der man das Kohlenmonoxyd mit Wasserdampf gemäß der Reaktionsgleichung
CO + H2O
CO2 + H2
umformen könnte.
Man kann eine Teilkonvertierung auch im Spaltrohr selbst durchführen, wenn man hinter der Katalysatorzone für die Spaltung des Kohlenwasserstoffes zu einem Gas mit Stadtgasqualität eine weitere Katalysatorzone anordnet, die das Kohlenmonoxyd selektiv nach obiger Gleichung entfernt. Die geforderte Selektivität wird jedoch nicht immer vom Katalysator erfüllt, so daß auch noch andere unerwünschte Reaktionen ablaufen können, vor allem solche, die zu einer Abscheidung von Kohlenstoff führen. Besondere Neigung hierzu besitzen die ungesättigten Kohlenwasserstoffe.
Es ist bereits bekannt, den zu spaltenden Kohlenwasserstoff zunächst mit einem Teil des erzeugten wasserstoffreichen Gases über Katalysatoren zu leiten, wobei vorwiegend die Spaltung der langen Kohlenwasserstoffketten in der Mitte des Moleküls erfolgt, und das so erzeugte Gasgemisch dann in einer zweiten Spaltstufe mittels oxydierender Gase durchzuspalten. Zur Herstellung von Stadtgas ist weiterhin bekannt, einen Teil des erzeugten Stadtgases mittels Wasserdampf im wesentlichen zu Kohlenmonoxyd und Wasserstoff umzuformen und in dieses Gasgemisch den zu spaltenden Kohlenwasserstoff einzudüsen, wobei sich der geforderte Stadtgasheizwert infolge Anreicherung des Wassergases an gasförmigen KohVerfahren und Vorrichtung zur Erzeugung
heizwertreicher Gase, insbesondere Stadtgas,
durch Spaltung von gasförmigen oder flüssigen
Kohlenwasserstoffen
Anmelder:
Heinrich Koppers
Gesellschaft mit beschränkter Haftung,
Essen, Moltkestr. 29
Als Erfinder benannt:
Dipl.-Ing. Willi Rühl, Essen;
Horst Berns, Mülheim/Ruhr
lenwasserstoffspaltprodukten einstellt. Dieses letztgenannte Verfahren arbeitet in beiden Stufen rein thermisch.
Die Erfindung hat sich nun die Aufgabe gestellt, eine wesentliche Verminderung des Kohlenmonoxydgehaltes im erzeugten Gas zu erzielen, ohne daß die obenerwähnten Schwierigkeiten auftreten können. Sie schlägt vor, das durch Umsetzen des Ausgangsgutes mit Wasserdampf primär gebildete Gasgemisch aus vorwiegend niedermolekularen Kohlenwasserstoffen sowie Wasserstoff und Kohlenmonoxyd in zwei Teilströme zu zerlegen, von denen der eine, gegebenenfalls nach Zugabe von Reaktionsluft, in bekannter Weise zu Wassergas durchgespalten und das in diesem enthaltene Kohlenmonoxyd anschließend wenigstens teilweise konvertiert wird, während der andere Teilstrom dem konvertierten Wassergas im wesentlichen unverändert beigemischt wird.
Zweckmäßigerweise erfolgt die Zuführung des für die Konvertierung erforderlichen Wasserdampfes schon vor der Vorspaltungszone zusammen mit dem hier benötigten Wasserdampf.
Dadurch, daß in dem primär erzeugten Wassergas keine Gaskomponenten vorhanden sind, die zur Rußbildung neigen, ist die gewünschte Teilkonvertierung ohne Gefahr für den Gesamtprozeß durchführbar. Hinzu kommt, daß das erfindungsgemäße Verfahren ohne großen Aufwand verwirklicht werden kann, da sich sämtliche Verfahrensschritte innerhalb des Spaltrohres selbst abspielen, so daß auch bereits vorhandene Spaltanlagen schnell auf die neue Verfahrensweise umgestellt werden können.
509 659/201

Claims (1)

  1. 3 4
    Die Erfindung läßt sich sowohl unter normalem als Das Gas hatte eine Verbrennungswärme von auch unter erhöhtem Druck durchführen, wobei die 11 930 kcal/Nm3 und enthielt etwa 60 g durch Aktiv-Höhe des Druckes unter anderem weitgehend von der kohle kondensierbare Kohlenwasserstoffe je Nm3
    Art des Ausgangsgutes abhängig ist. Spaltgas. Die Ausbeute betrug etwa 1 Nm3/kg Benzin.
    Weitere Einzelheiten der Erfindung sind an Hand 5 Die Hälfte dieses Gases wurde in der nachgeschalteten
    der Zeichnung, die eine zur Durchführung des Ver- Hauptspaltungszone unter Zugabe von 0,58 Nm3
    fahrens geeignete Vorrichtung in vereinfachter Form Reaktionsluft je Nm3 Spaltgas am Nickelkatalysator
    darstellt, näher erläutert. zu einem Wassergas der Zusammensetzung:
    In dem Spaltofen, dessen obere und untere Be- Volumprozent
    grenzung mit 1 bzw. 2 bezeichnet ist, befindet sich das io qq - 2
    Spaltrohr3, in das ein weiteres Rohr4 zentrisch ein- SKW 08
    gesetzt ist. Durch Leitung5 tritt das zweckmäßiger- qq 204
    weise vorgewärmte Gemisch aus dem zu spaltenden υ cn ^
    Kohlenwasserstoff und Wasserdampf in den Ring- qu"+' 24
    spalt 6 ein und wird durch die Vorspaltungszone 7 15 -^ 4 n\
    abwärts strömend weiter erhitzt und zu einem nieder- 2 '
    molekularen Kohlenwasserstoffgas umgeformt. Die gespalten.
    Vorspaltungszone 7 kann von Einbauten frei sein, Das erzeugte Wassergas gelangt anschließend in die jedoch ist es vorteilhaft, sie mit einem gut wärme- Konvertierungszone, in der ein Teil des Kohlenleitenden Steinmaterial zu füllen. 20 monoxyds mittels Wasserdampf zu Kohlendioxyd
    Am Ende der Vorspaltungszone tritt ein Teil des und Wasserstoff umgeformt wird,
    gebildeten Gases durch Öffnungen 15 im Rohr 4 in Die konvertierbare Kohlenmonoxydmenge wird —
    den Innenraum 8 des Spaltrohres ein und gelangt abgesehen von den Konvertierungsbedingungen im
    schließlich ohne weitere wesentliche Veränderung Spaltrohr — durch die Dichte des zu erzeugenden
    seiner Zusammensetzung in den Mischraum 9. Ge- 25 Stadtgases begrenzt, da bei zu weitgehender Konver-
    gebenenfalls kann auch der Innenraum 8 mit inertem tierung eine Teilauswaschung des Kohlendioxyds
    Steinmaterial angefüllt sein. erforderlich würde, also unnötige Betriebskosten ent-
    Von oben ragt durch die Abschlußplatte 10 eine stünden.
    Luftlanze 11 in das Innere des Spaltrohres hinein. Die Analyse des konvertierten Gases war folgende:
    Ihre Zweigleitungen 12 durchsetzen die Wandung des 30 Volumprozent
    Rohres 4 und führen, gegebenenfalls unter Zwischen- ^q 12 5
    schaltung einer Ringleitung, Reaktionsluft unterhalb SKW 07
    der Vorspaltungszone 7 ein. Diese vermischt sich mit ^q -^'5
    demrestlichen Teil des niedermolekularen Kohlen- ττ gi'ο
    wasserstoffgases. Das Gemisch wird nun in der an- 35 q| +' y-x
    schließenden Hauptspaltungszone 13 katalytisch, bei- x, 4 η λ
    spielsweise an einem Nickelkatalysator, zu Wassergas 2 '
    umgeformt. Um wenigstens einen Teil des dabei an- Hinter der Konvertierungszone wurde das Gas mit fallenden Kohlenmonoxyds zu konvertieren, ist der dem Teilstrom des niedermolekularen Kohlenwasser-Hauptspaltungszone 13 noch eine z. B. Eisenkatalysa- 40 stoffgases, der durch das Innenrohr des Spaltrohres tor enthaltende Konvertierungszone 14 nachgeschal- den weiteren Reaktionen entzogen wurde, wieder vertet. einigt, so daß ein Mischgas mit Stadtgasqualität das
    Das konvertierte Wassergas gelangt schließlich Reaktionsrohr verließ,
    in den Mischraum9 und vereinigt sich mit dem un- Seine Zusammensetzung war folgende:
    verändert gebliebenen Teilstrom des niedermoleku- 45 Volumprozent
    laren Kohlenwasserstoffgases zu einem Gasgemisch qq jOp
    mit, insbesondere hinsichtlich Heizwert und Dichte, SKW 69
    Stadtgaseigenschaften. Auch im Mischraum9 kann qq 125
    inertes Steinmaterial angeordnet sein, wodurch die jj 54'^
    Vermischung der beiden Teilgasströme intensiviert 50 rw + 7*7
    wird· N2. 7,5
    Die Verbrennungswärme betrug 4200 kcal/Nm3,
    Benzin mit 83,7 Gewichtsprozent Kohlenstoff und die Dichte (bezogen auf Luft = 1) 0,5250 und der
    mit 16,2 Gewichtsprozent Wasserstoff und einem Siede- 55 Gehalt an A-Kohle-Kondensat lOg/Nm3.
    bereich von 50 bis 1200C wurde mit Wasserdampf
    in der Vorspaltungszone zu einem niedermolekularen Patentansprüche:
    Kohlenwasserstoffgas folgender Zusammensetzung gespalten: 1. Verfahren zur Erzeugung heizwertreicher
    Volumprozent 60 Gase, insbesondere Stadtgas, durch Spaltung von
    qq 2 9 gasförmigen oder flüssigen Kohlenwasserstoffen
    2 ^η \ mittels Wasserdampf und gegebenenfalls Luft in
    η 5 außenbeheizten, katalysatorgefüllten Spaltrohren
    ^g'-^ und anschließende teilweise Konvertierung des bei
    34.'3 6S der Spaltung gebildeten Kohlenmonoxyds, d a -
    ' durch gekennzeichnet, daß das durch
    Dabei wurde das Verhältnis Benzin zu Wasserdampf Umsetzen des Ausgangsgutes mit Wasserdampf
    auf die Volumina bezogen — von 1:12 gewählt. primär gebildete Gasgemisch aus vorwiegend
    niedermolekularen Kohlenwasserstoffen sowie Wasserstoff und Kohlenmonoxyd in zwei Teilströme zerlegt wird, von denen der eine, gegebenenfalls nach Zugabe von Reaktionsluft, in bekannter Weise zu Wassergas durchgespalten und das in diesem enthaltene Kohlenmonoxyd anschließend wenigstens teilweise konvertiert wird, während der andere Teilstrom dem konvertierten Wassergas im wesentlichen unverändert beigemischt wird. ίο
    2. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch einen vom Spaltrohr (3) und einemin diesem befindlichen Rohr (4) gebildeten ringförmigen Spaltraum (6), in dem, in Strömungsrichtung des Gases gesehen, eine Vorspaltungszone (7), einen für die Durchspaltung zu Wassergas geeigneten Katalysator enthaltende Hauptspaltungszone (13) und eine Konvertierungszone (14) angeordnet sind.
    3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß in der Wandung des Innenrohres (4) im Bereich des Endes der Vorspaltungszone (7) öffnungen vorgesehen sind.
    4. Vorrichtung nach Anspruch 2, gekennzeichnet durch einen an die Konvertierungszone (14) anschließenden Mischraum (9) für das konvertierte Wassergas und den Teilstrom des in der Vorspaltungszone (7) erzeugten Spaltgases.
    In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Auslegeschrift Nr. 1 021121; österreichische Patentschrift Nr. 165 284; französische Patentschrift Nr. 1 018 179.
    Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
    509 659/201 8.65 ® Bundesdruckerei Berlin
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