DE1148084B

DE1148084B - Verfahren zur Herstellung von Uran aus Urantetrafluorid

Info

Publication number: DE1148084B
Application number: DEU6833A
Authority: DE
Inventors: James Elgie Lloyd; Donald Duxbury
Original assignee: UK Atomic Energy Authority
Current assignee: UK Atomic Energy Authority
Priority date: 1959-01-22
Filing date: 1960-01-19
Publication date: 1963-05-02
Also published as: BE586759A; GB933436A; FR1245973A; US3088822A

Description

Die Erfindung bezieht sich auf die Herstellung von Uran bei hoher Ausbeute durch Reduktion von Urantetrafluorid mit Magnesium, wobei das Reaktionsgemisch zur Erhöhung der Schüttdichte der Charge verdichtet wird und in einem Reaktionsbehälter auf Reaktionstemperatur erhitzt wird.

In der britischen Patentschrift 780 974 ist ein Verfahren zur Herstellung von Uran durch Reduktion von Urantetrafluorid beschrieben, bei welchem Magnesium als Reduktionsmittel verwendet wird. Bei diesem Verfahren wird ein Gemisch der Ausgangsstoffe, nämlich Urantetrafluoridpulver und Magnesiumspäne, zu Kugeln oder Würfeln gepreßt. Die gepreßten Kugeln werden in einen Reaktionsbehälter gebracht, der dem Druck standhalten kann, welcher während der Reaktion entsteht und mit einer geeigneten inerten Substanz, z. B. mit Graphit oder gesintertem Magnesiumfluorid, augekleidet ist. Der Reaktionsbehälter und der Inhalt werden in einen Ofen gebracht, der auf eine Temperatur von 800 bis 1000⁰C erhitzt wird. Argon wird in den Reaktionsbehälter mit einem Überdruck von 0,21 bis 0,28 kg/cm² geleitet und die Erhitzung des Ofens so lange fortgesetzt, bis die Reaktion eingeleitet ist.

Die Erfindung bezieht sich auf eine Abänderung des genannten Verfahrens, durch welche das gewonnene Uran in bezug auf den allgemeinen Reinheitsgrad und die Schlackeneinfiüsse usw. verbessert wird.

Erfindungsgemäß wird das Erhitzen in zwei Stufen ausgeführt, und zwar derart, daß zunächst der Reaktionsbehälter evakuiert und das Reaktionsgemisch auf eine unterhalb der Reaktionstemperatur liegende Temperatur erhitzt wird und daß das Gemisch erst danach auf Reaktionstemperatur unter einer inerten Atmosphäre gebracht wird.

Infolge der Beseitigung von Feuchtigkeit aus der Charge während der ersten Stufe der Erhitzung, wenn der Reaktorbehälter evakuiert ist, erfolgt eine Erhöhung der Ausbeute (die gemessen wird als die Menge des gewonnenen Uranmetalls, ausgedrückt in einem Prozentsatz des Anteils von kombiniertem Uran in dem in der Charge vorhandenen Urantetrafluorid). Die Beseitigung von Feuchtigkeit während der Evakuierungs-Erhitzungsstufe bringt außerdem eine Einsparung von Graphit mit sich, weil die chemische Einwirkung auf die Graphitauskleidung des Reaktionsbehälters verringert wird, und wenn die Reaktion schließlich stattfindet, dann wird auch das Sieden der geschmolzenen Charge infolge des vorherigen Entfernens der Feuchtigkeit aus der Charge vermindert. Das Unterdrücken des Siedens der Charge bringt eine geringere Erosion des Graphits oberhalb Verfahren zur Herstellung von Uran
aus Urantetrafluorid

Anmelder:

United Kingdom Atomic Energy Authority,
London

Vertreter: Dipl.-Ing. E.Schubert, Patentanwalt,
Siegen (Westf.), Oranienstr. 14

Beanspruchte Priorität:
Großbritannien vom 22. Januar 1959 (Nr. 2382)

James Elgie Lloyd und Donald Duxbury, London,
sind als Erfinder genannt worden

des Schmelzflüssigkeitsspiegels mit sich, und Spritzer von flüssiger Schlacke und geschmolzenem Metall

_a5 oberhalb der geschmolzenen Charge werden weitgehend vermieden, so daß Einzelteile der Graphitauskleidung nicht so sehr zusammengebacken werden. Auf diese Weise wird das Abbauen der Ofenauskleidung zwischen den Reaktionsvorgängen erleichtert, so daß beim Auseinandernehmen des Ofens weniger Graphit zu Bruch geht.

Bei einem besonderen Ausführungsbeispiel des Verfahrens, bei dem ein Reaktionsbehälter und Ausgangsstoffe verwendet werden, wie sie in der briti-

sehen Patentschrift 780 974 beschrieben sind, ist die Dauer der Erhitzung des Reaktionsgemisches in der ersten Stufe in dem Reaktionsbehälter bedeutend größer als in der zweiten Stufe, so daß die Auslösung der Reaktion 110 Minuten nach dem Beginn der Erhitzung des Reaktionsbehälters stattfindet. Für den größeren Teil der Zeitdauer vom Beginn der Erhitzung (beispielsweise während der ersten 90 Minuten) wird es so eingerichtet, daß die Erhitzung mit kontinuierlicher Evakuierung auf einen Druck von weniger als 10 mm Quecksilbersäule stattfindet. In der übrigen Zeitdauer bis zur Auslösung der Reaktion (beispielsweise während der letzten 20 Minuten) wird Argon mit einem Druck von 0,21 bis 0,28 kg/cm² in den Reaktionsbehälter geleitet. Eine Temperatur von

400 bis 450⁰C wird erreicht, wenn die Evakuierung beendet ist, das ist zwischen 200 und 25O⁰C unter der Reaktionstemperatur (650⁰C).

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Bei einem weiteren Ausführungsbeispiel des Verfahrens, bei dem ebenfalls ein Reaktor und Ausgangsstoffe, wie sie in der britischen Patentschrift 780 974 beschrieben sind, verwendet wurden, wird das Ausmaß der Erhitzung so gelenkt oder eingeregelt, daß die Auslösung der Reaktion 90 Minuten nach Beginn ,der Erhitzung des Reaktionsbehälters stattfindet. Wiederum wird während des größeren Teiles der Zeitdauer vom Beginn der Erhitzung (beispielsweise während der ersten 70 Minuten) es so eingerichtet, daß die Erhitzung bei kontinuierlicher Evakuierung auf einen Druck unter 10 mm Hg erfolgt. Während der zweiten Stufe wird das Reaktionsgemisch aus Reaktionstemperatur unter einer Argonatmosphäre (beispielsweise während der letzten 20 Minuten) mit einem Druck von 0,7 bis 1,05 kg/cm² erhitzt.

Die Anwendung eines höheren Argondruckes (0,7 bis 1,05 kg/cm²) hat eine verbesserte Reaktion zur Folge und ergibt eine Verbesserung hinsichtlich der Lebensdauer des Graphits, der zur Auskleidung des Reaktionsbehälters verwendet wird. Diese Verbesserung der Lebensdauer des Graphits rührt daher, daß der Graphit weniger chemisch angegriffen wird und daß das Verspritzen von flüssiger Schlacke und Metall während der Reaktion verringert wird. Ein derartiges Verspritzen führt zu einem Zusammenzementieren des Bestandteiles der Graphitauskleidung, was zur Folge hat, daß der Ofen zwischen den Reduktionen ausfällt sowie ein hoher Graphitverbrauch entsteht.

Claims

PATENTANSPRÜCHE:

1. Verfahren zum Herstellen von Uran bei hoher Ausbeute durch Reduktion von Urantetrafluorid mit Magnesium, wobei das Reaktionsgemisch zur Erhöhung der Schüttdichte der Charge verdichtet wird und in einem Reaktionsbehälter auf Reaktionstemperatur erhitzt wird, dadurch ge kennzeichnet, daß das Erhitzen in zwei Stufen ausgeführt wird, und zwar derart, daß zunächst der Reaktionsbehälter evakuiert und das Reaktionsgemisch auf eine unterhalb der Reaktionstemperatur hegende Temperatur erhitzt wird und daß das Gemisch erst danach auf Reaktionstemperatur unter einer inerten Atmosphäre gebracht wird.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Dauer der Erhitzung des Reaktionsgemisches in der ersten Stufe in dem Reaktionsbehälter bedeutend größer als die in der zweiten Stufe ist.

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß während der zweiten Stufe das Reaktionsgemisch auf Reaktionstemperatur unter einer Argonatmosphäre mit einem Druck von 0,7 bis 1,05 kg/cm² erhitzt wird.

In Betracht gezogene Druckschriften:
»Metal Progress«, Bd. 69 (1956), Nr. 3, S. 81 bis 3, insbesondere S. 82/83.