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CN1236507C - 电化学装置 - Google Patents

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CN1236507C CNB011207558A CN01120755A CN1236507C CN 1236507 C CN1236507 C CN 1236507C CN B011207558 A CNB011207558 A CN B011207558A CN 01120755 A CN01120755 A CN 01120755A CN 1236507 C CN1236507 C CN 1236507C
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Abstract

一种电化学装置，包括具有可封闭孔和在其内侧上的树脂层的包壳，以及具有端子的电化学元件，其中该电化学元件通过所述孔插在包壳内并且密封其中。一不同于包壳树脂层材料的带部置于包壳开孔中并且与热熔丝一起密封，从而该带部用作减轻包壳内压力的压力释放阀。

Description

电化学装置
技术领域
本发明涉及电化学装置如聚合物锂二次电池和导电的双层电容器，更具体地，涉及具有针对异常膨胀和放热的失效保护机制的电化学装置。
背景技术
各种类型的电池已经用于多种用途，主要是用于电子和汽车用途，并且非常大体积的一类用于储存能源。在这种电池中，通常使用液体电解质。希望使用固体电解质来代替液体电解质以防止液体泄漏并且能够制成片状结构。因此对于下一代电池来说，具有吸引力的是使用固体电解质。
所希望的是，如果能够将通常用于蜂窝电话和笔记本计算机的锂离子二次电池制成小体积、片状和层状结构，其应用范围会明显增大。对于固体电解质来说，已经提出陶瓷材料、聚合物材料及其复合材料。其中，用电解质溶液增塑的聚合物电解质形式的胶体电解质同时具有液体电解质所固有的高导电性和聚合物电解质所固有的塑性性能，并且认为是未来电解质研发中具有潜力的。
使用固体电解质一个优点是能够形成薄的大面积结构，即片状结构。这会加速电池应用的进一步开发。使用现有技术中柱状和块状电池的金属盒，不能得到这种片状电池的优点。因为金属盒占据了整个电池的大部分的重量和厚度。为了发挥片状电池的优点，需要使用重量轻的叠层薄膜作为外壳或者包壳。
当在现有技术的电池中使用这种薄膜作为包壳而发生任何异常时，结果是气体泄露并且会更糟糕，导致着火，这取决于电解质的类型。例如，设计一充电器以在到达预定时间或者电压时中断充电。如果由于某些原因充电不能中断，电池将会被过充电而超过其电容量。继续进行过充电会导致电解质分解而产生气体，使包壳膨胀，甚至导致包壳失效或者着火。
由于在使用金属盒作为包壳的锂离子电池中具有防爆阀而可商用。在使用叠层薄膜作为包壳的情况下，则难以安装防爆阀，并且在所需压力下使用这种阀是非常难的。
例如在JP-A-10-55792中公开了一种提供带阀的叠层薄膜的技术。叠层薄膜的需连接的相对部分通过较低肃离强度区域(自内部向外部逐渐较低)而连接。通常，通过易熔树脂的粘结而形成这种连接。通过在易熔树脂中加入非易熔材料(如镍箔)、通过在较其余区域更低的温度下进行粘结、或者通过遗留未粘结区域，而形成较低剥离强度区域。
当电池内部压力增加时，该较低剥离强度区域可起到排气阀的作用。为了使该区域具有所需的作用，必须合适地选择粘结过程中的加热条件和/或非易熔材料，但是这在实际应用中是不容易的。为了防止叠层薄膜包壳中进入外来的潮气和不希望的污染物，所述的连接必须具有至少约4毫米的密封宽度。在这种实施方案中，即，通过在粘结步骤中遗留未粘结区域而在连接中形成较低剥离强度区域。如果位于较低剥离强度区域外侧的窄的连接部分为4毫米，则整个连接具有远大于4毫米的密封宽度。从能量密度的观点出发，这是不利的。
为了避免这种不希望的破裂或者着火的现象，电池通常带有保护电路。这种保护电路通常设计为当到达预定电压时则切断电流。
但是，假定对于保护电路由于某种原因而失效的情况，则经常采用过多的保护措施。典型的保护措施是PTC元件和热敏保护部件如热熔物。所述的PTC元件是具有正温度系数的元件，即，元件的电阻随温度升高而增加。在高于某一温度时，电阻发生明显增加，而电阻变化率为3位数，对于某些材料甚至达到6位数。
通常，将充电器设计为以恒定电流进行充电直至达到预定电压，并且之后以预定电压控制电流。如果在充电过程中电池由于任何异常而发热，则PTC元件被加热而其电阻增加，由此限制充电电流以防止进一步充电。当达到预定温度上，热熔物会起到切断充电电流的作用，从而中断充电。公知的是，锂离子二次电池可经受高于临界温度的热失控。所述的热失控会产生气体或者过量的热，会引起失效或者电池着火。因比，在电池温度达到临界值之前必须降低或者切断充电电流。
当将保护部件安装在包壳表面时，会增加包括保护部件的电池的最大厚度。增加厚度是所不希望的，因为现在对安装有电池的电子装置如蜂窝电话的尺寸和厚度要求要小。因此，出于最大厚度考虑，希望将保护部件安于电池的侧面。
但是，电池的表面温度并不是均匀的。热辐射高的区域和低传热区域的温度较低。取决于保护部件所安装的位置，存在保护部件可在较低温度区域工作的可能性。这延迟了中断充电操作的时间，从而使防止产生气体或者着火失败。
如上所述，甚至在安装保护电路时，由于某种原因还存在保护电路失效的可能性。甚至在这种情况下，也必须保证安全性。当只加入排气机制时，着火的危险依然存在，因为在排气后，充电操作仍继续进行。
发明内容
本发明的第一个目的是提供一种具有可靠性和安全性的电化学装置，这由于用于相应于内压增加而排气的简单的排气装置，该排气装置用作防爆阀，并且防止进入潮气和污物。
本发明的第二个目的是提供一种电化学装置，包括具有附着其上的保护部件的柔性膜包壳，无需改变该装置的最大厚度而没计为可保证热从内部传递至保护部件，因此该装置具有改进的安全性。
本发明的第三个目的是提供一种电化学装置，通常为二次电池，包括柔性膜包壳和能够一旦产生气体可防止电流的失效保护机制。
在第一个实施方案中，本发明提供了一种电化学装置，包括：
具有可封闭孔的包壳；
具有端子的电化学元件，该电化学元件通过所述孔插在包壳内，所述孔密封后形成密封部，
该包壳具有树脂层，其内侧与电化学元件相邻接，以及
置于至少部分密封部中的不同于包壳树脂层材料的带部，该带部用作减轻包壳内压力的装置。
在优选实施方案中，包壳的可封闭孔由包壳树脂层的相对部分确定，所述带部至少部分地插入树脂层相对部分之间，并且通过将树脂层的相对部分与该带连接而形成密封，以提供压力减轻装置。
该带部优选由与包壳树脂层粘合的第一树脂和与树脂层不粘合的第二树脂的树脂混合物制成。通常，包壳树脂层由第一聚烯烃树脂制成，而该带部与该树脂层接触放置并由第一聚烯烃树脂和不与第一聚烯烃树脂粘合的第二聚烯烃树脂的树脂混合物制成。具体地，第一和第二聚烯烃树脂任何一种包括聚丙烯，并且另一种树脂包括聚乙烯。优选地，制造该带部的树脂混合物中第二聚烯烃树脂的含量比第一聚烯烃树脂高。具体地，制造该带的树脂混合物中第一聚烯烃树脂与第二聚烯烃树脂的重量比为40/60-15/85。
在优选实施方案中，端子通过包壳密封部延伸，并且所述带部置于不包括端子位置的密封部分中。
在第二实施方案中，本发明提供了一种电化学装置，包括：
包壳；
置于并且密封于包壳内的电化学元件；
用于保护电化学元件的热敏保护部件，该热敏保护部件附着于包壳上，基本上位于电化学元件外侧。
如果装有电化学元件时该电化学装置的最大厚度为D1，而装有热敏保护部件时其最大厚度为D2，则，D1等于或者大于D2。
如果该电化学装置还包括从电化学元件延伸的内电极、从内电极延伸的接头、和从接头延伸的外电极，所述热敏保护部件优选位于安装其中的内电极、接头和外电极任何一个所处的位置上。
优选地，该第二个实施方案的电化学装置具有第一个实施方案的压力释放装置。
在第三个实施方案中，本发明提供了一种电化学装置，包括：
柔性包壳；
置于并且密封于包壳内的电化学元件，该电化学元件包括内电极和电连接于内电极并延伸到所说的包壳外部的外电极，以及
电流切断装置，用于通过检测包壳膨胀所产生的应力而切断内电极和外电极之间的电连接。
优选地，该电流切断装置利用应力而断开内电极和外电极之间的机械连接。优选地，内电极和外电极以下述方式附着于包壳上，即内电极和外电极之间的连接优先由于应力而断开。如果内电极以拉伸强度A附着于包壳上，外电极以拉伸强度B附着于包壳上，以及内电极以拉伸强度C连接于外电极上，则C小于A，并且C小于B。
优选地，第三实施方案的电化学装置具有第一实施方案的压力释放装置和/或第二实施方案的热敏保护部件。
在所有实施方案中，所述的电化学装置通常包括锂二次电池。
附图说明
图1A和1B表明了本发明第一实施方案的片状电池，图1A是插入电化学装置之前的包壳平面图，图1B是其中包括电化学装置的包壳的平面图。
图2A和2B表明了本发明另一个实施方案的片状电池，图2A是插入电化学装置之前的展开的包壳的立体图，图2B是其中包括电化学装置的包壳的立体图。
图3是表明释放压力与树脂成分之间关系的曲线。
图4是本发明第二实施方案的电化学装置的侧视图。
图5是图4的装置的平面图。
图6是用于实施例B-1的电化学装置的平面图。
图7是用于实施例B-2的电化学装置的平面图。
图8是本发明第三实施方案的电化学装置的截面图。
图9是类似于图8的图，表明处于膨胀状态的包壳。
图10是表明图8电化学装置结构的分解的透视图。
图11是本发明另一个实施方案的电化学装置的透视图。
图12是本发明的又一个实施方案的电化学装置的截面图。
图13是类似于图12的图，表明处于膨胀状态的包壳。
具体实施方式
实施方案1
在本发明的第一实施方案中，电化学装置包括具有可密封开孔的包壳和具有端子的电化学元件。该电化学元件密封于包壳中。该包壳由板制成，所述的板在与电化学元件相邻的内侧上具有树脂层。一旦将电化学元件通过开孔插入包壳中，则将开孔密封。根据本发明，将不同于包壳树脂层材料的带部置于至少部分密封部中，该带部用作减轻包壳内压力的装置。更具体地，通过连接包壳板上的树脂层的相对端边部分而密封包壳板的开孔，以形成密封。在形成密封部过程中，将所述带部插入树脂层端边部分之间，通过彼此连接而使所述带部形成压力释放装置或者排气密封。所述带部优选由与包壳树脂层粘合的第一树脂(最优选为与包壳板树脂层相同的树脂)和与树脂层不粘合的第二树脂的树脂混合物制成。通常，包壳树脂层由第一聚烯烃树脂制成，而该带部与该树脂层接触放置并由第一聚烯烃树脂和不与第一聚烯烃树脂粘合的第二聚烯烃树脂的树脂混合物制成。包壳的树脂层优选包括聚烯烃树脂如聚丙烯和聚乙烯。由于聚丙烯和聚乙烯彼此不粘合，推荐组合使用聚丙烯和聚乙烯。
术语“不粘合”意指当通过合适的方法如加热而试图将第一树脂板与第二树脂板连接时，由于在其界面处不发生化学混合而不能连接或者结合在一起。术语“粘合”意指由于在其界面处发生化学混合，两块板连接或者结合在一起。
将所述带部以下述方式插入包壳密封部内，即所述带部确定了密封部内的弱粘合力区域，这用作压力释放装置或者排气密封。当产生气体而增加包壳的内压时，该压力释放装置使气体排出。赋予该电化学装置防爆阀的功能，因此改进了安全性和可靠性。当所关注的压力是下述实施例所述量级时，所述带部的粘合力通常是其余密封部的粘合力的约50-90％。
在一个优选实施方案中，通过将所述树脂混合物带插入包壳的树脂层端边部分之间并且通过热熔物将其连接而形成压力释放装置。该形成密封的操作是简单的。由于所述带位于密封部内，从能量密度的观点考虑这不带来缺点。即，所述带部具有一定的粘合力并且具有与其余密封部分相同的宽度，因此不存在从外部进入潮气的问题。该阀的释放压力可通过改变所述带部中的不同树脂的混合比而调整。可通过用前述比例的不同树脂混合物制造所述带部而简单地设定所需的释放压力。这种密封操作也是简单的。更具体地，该阀的释放压力随与包壳树脂层粘合的第一树脂的比例增加而增加，并且相反，释放压力随粘合树脂的比例降低而降低。最通常的是，粘合树脂的比例小于非粘合树脂的比例。
在优选实施例中，制造该带部的树脂混合物含有与包壳树脂层粘合的第一树脂(理想的是与树脂层相同的聚烯烃树脂)和与包壳树脂层不粘合的第二聚烯烃树脂(理想的是另一种聚烯烃树脂)，两者的重量比为40/60-15/85。
优选地，树脂混合物的带部通过将与包壳树脂层粘合的第一树脂和与包壳树脂层不粘合的第二树脂充分混合并且将该混合物制成厚度为10-200微米(优选50-150微米)的板而制得。可通过已知方法制板。
对所述带部的形状没有限制。所述带部可具有多种形状，尽管通常使用方形，但是可包括方形(包括正方形)、圆形、椭圆形和三角形。方形的一边最好等于密封部的宽度。通过将带部和包壳一起切割可简单地实现这一结果。方形带的另一边优选约为2-20毫米，更优选为4-15毫米，但是并不限于此，因为释放压力依据形成密封的条件而明显变化。
对所述带部在密封部中的位置没有限制。通常，端子从包壳密封部延伸，并且所述带部优选位于不包括端子位置的密封部分内。对于特定形状的包壳，密封部分是弯曲的或者其他加工的形状。在这种情况下，由于弯曲使阀的释放压变化，所述带部优选置于弯曲外侧的密封部分。还优选地，所述带部位于电化学元件基本中心轴附近，以使所述带部作为压力释放阀，尽管所述带部的位置也取决于包壳形状。
参照图1A和1B，说明了本发明第一实施方案的片状电化学装置。图1是袋状包壳的平面图。图1B是包括装于包壳内的电化学元件的电化学装置的平面图。
如图1A所示，包壳20是个袋，通过将叠层膜的板折叠并且通过热熔物将相对的两边连接形成一对第一密封部分21而得到。在图1A平面图中，袋状包壳20是方形的，并且在底部具有折层而在上部具有开孔。折层和密封部分21确定了内部空间。
如图1B所示，具有端子13和14的电化学元件10通过开孔插入包壳20内部，端子13和14通过开孔延伸至外侧。包壳20的开孔确定的相对部分(端子13和14在其之间插入)通过热熔物连接，以形成第二密封部分22，构成电化学装置1A。装置1A的结构为电化学元件10密封在包壳20中，并且端子13和14通过第二密封部分22延伸至外侧。
该电化学装置10包括正极和负极，以及固体聚合物电解质(SPE)。每个电极包括集电器如铝箔或者铜箔，其上涂覆有活性材料、粘结剂等涂层材料。端子13和14连接正极和负极。端子13和14包括密封区13a和14a，它们由第二密封部分22所覆盖。
袋状包壳20通过折叠板材而形成，因为多余部分(对于密封底部来说是必需的)被省略了。在该实施方案中，带部23优选置于第二密封部分22以提供阀门作用。更优选地，带部23置于电极13和14位置外侧的第二密封部分22的部分内，即密封区13a和14a的外侧。在该说明性实施方案中，带部23基本上置于端子13和14之间的中心。带部23的位置不限于中心，并且可以是任何地方，只要能够得到足以容纳该带部的面积即可。
应指出的是，将具有端子13和14的元件10在装于包壳20中之前进行前述处理，包括浸入电解质溶液中。尽管端子13和14延伸到外侧并且所述带23插入包壳20的形成开孔的边缘部分之间，包壳20的形成开孔的边缘部分通过热压或者热熔连接而形成第二密封部分22。
该电化学装置不限于图1A和1B所示的结构，并且可构造成图2A和2B所示结构。图2A和2B表明了使极包壳的电化学装置，所述包壳具有基本上与电化学元件尺寸相应的凹穴。图2A是表明展开的包壳的立体图，图2B是电化学装置的立体图。
如图2A所示，方形板30具有能够容纳电化学元件10的凹穴31，所述电化学元件10与图1A和1B所述的相同，不同之处是图2A中未示出端子13和14。在进行前述处理(包壳浸入电解质溶液中)之后将电化学元件10置于凹穴31中。所述带34置于包壳板30的包围凹穴31的密封形成部分33上。包壳板30沿线32折叠。通过热压或者热熔将包壳板的匹配部分连接以形成密封部33(见图2B)。
图2B示出了以此方式构成的电化学装置18。电化学元件10装于并且密封于包壳30中，而端子13和14延伸到包壳30之外。起阀门作用的带34置于密封部33中，并且基本上靠近于电化学元件10的中心轴，并且夹在包壳30相对部分之间。
本发明的电化学装置不限于所示的结构，可对其进行改进。依据特定目的或者应用，包壳可构造成所需的任何形状。
通过已知方法进行热压和热熔以形成密封部。
用于本发明的电化学装置的包壳可以是由相对不破裂和可粘结的板材制成，所述板材与电化学元件接触时不发生化学变化，并且可防止电解质溶液泄漏和气体渗入。常用的板材是金属层(如铝)和耐热聚酯树脂层的叠层薄膜，所述金属层另一面是用热熔树脂层如聚烯烃树脂层(如聚丙烯或者聚乙烯)涂覆，热熔树脂层如聚烯烃树脂层变成了与电化学元件接触的内侧树脂层。
处于该叠层薄膜内侧的热熔树脂层通常是单层，尽管其可以具有多层结构。该树脂层的厚度(对于两层或者多层指总厚度)优选为约30-130微米。该厚度范围可保证形成有效的热熔密封。如果树脂层比该范围下限薄，则难于形成围绕端子的有效密封，因为端子通常约为50-100微米厚。如果树脂层的厚度大于该范围，热量难以完全由加热板传至端子，从而不能形成有效密封。厚树脂层增加电池的总厚度，这与降低尺寸的要求相背。
金属层通常是单层，尽管其可以具有多层结构。该金属层的厚度(对于两层或者多层指总厚度)优选为约15-150微米。
位于金属层外侧的耐热树脂层优选具有约10-50微米厚度(对于两层或者多层指总厚度)。该叠层薄膜优选具有约50-200微米总厚度。在金属层和热熔树脂层之间还可附加形成耐热树脂层，以保证绝缘性。为此目的，附加的耐热树脂层优选具有约5-20微米厚度。
所用的热熔树脂通常是聚烯烃树脂，包壳聚丙烯和聚乙烯(包括高密度聚乙烯、低密度聚乙烯、线型低密度聚乙烯和聚乙烯基离子交联聚合物)。其它可用的是酸改性聚烯烃树脂，例如，用酸如羧酸改性的聚乙烯，和通过马来酸酐接枝聚合得到的酸改性聚丙烯。使用这些酸改性聚烯烃树脂是有利的，因为其上的羧基改进了粘合性。
通过马来酸酐接枝聚合得到的酸改性聚丙烯可以以Admer的商品名从Mitsui化学公司购得。在Admer中，优选聚丙烯型Admer。特别优选的是均聚物Admer QF305(熔点为160℃)和QF500(熔点为165℃)，以及乙烯共聚物Admer QF551(熔点为135℃)、QB540(熔点为150℃)、QB550(熔点为140℃)和QE060(熔点为139℃)。类似的树脂可以以Modic的商品名从Mitsubishi化学公司购得。Modic聚丙烯树脂包括均聚物Modic P502和无规共聚物ModicP513V、P505、和P517。
所述耐热树脂优选是聚酯树脂如聚对苯二甲酸乙二酯(PET)和聚酰胺树脂。
铝等金属层可以是金属箔或者蒸镀薄膜。
所述端子可以是各种金属和合金的箔，如铝、镍、铜、和不锈钢，其表面可用钛、钽、铬、锌、镍或者锡涂覆。端子通常是方形或者圆形截面的引线形式。优选铝和镍端子。为了增强与包壳的粘合性，可以在端子的密封区涂覆粘合剂如上述酸改性聚烯烃树脂，以与包壳接触。
实施方案2
在本发明的第二实施方案中，示于图4中的电化学装置包括包壳102、装于包壳102中的电化学元件103、以及用于保护电化学元件103的热敏保护部件105。该热敏保护部件105置于包壳102上，基本上处于电化学元件103外侧。
在优选实施方案中，如果装有电化学元件时该电化学装置的最大厚度为D1，而装有热敏保护部件时其最大厚度为D2，则，D1等于或者大于D2(即D1≥D2)。在优选实施方案中，所述热敏保护部件位于安装内电极、接头和外电极任何一个所处的位置。
由于该热敏保护部件105置于包壳102上，基本上处于电化学元件103外侧，可附着该热敏保护部件105而不增加该电化学装置的最大厚度。
如图4所示，该电化学装置101包括包壳102、装于包壳102中的电化学元件103、从电化学元件伸出的内电极、从内电极伸出的接头104、以及从接头104伸出的位于包壳102外侧的外电极106。(在该所述技术方案中，接头是与内电极集成在一起的)在基本上位于电化学元件103外侧的包壳102的区域中，包壳102仅将内电极、接头104或者外电极106密封其中。因此，在元件103外侧的包壳102的区域是具有降低厚度(或者高度)的薄区域。热敏保护部件105位于该薄区域(具有最大厚度D2)可有效地提供可利用的外部空间，并且不增加电化学装置101的最大厚度D1。
该热敏保护部件105即可附着于包壳102的内部也可在其外部。对于附着来说。优选为部件105位于包壳102的外侧。对于可靠操作和防护环境气氛，部件105可附着于包壳102内侧。
由于热敏保护部件105的最大厚度D3通常小于电化学装置的最大厚度D1与薄区的最大厚度D2的差值(即D1-D2≥D3)，因此热敏保护部件105位于薄区内，不增加电化学装置101的最大厚度D1。当附着热敏保护部件105时，电化学装置101的最大厚度D1不小于薄区的最大厚度D2(即D1≥D2)。
在优选实施方案中，热敏保护部件105附着于安装内电极、接头104和外电极106任何一个所处的位置，如图5所示。对于锂二次电池来说，电化学装置101具有密封于包壳102中的电化学元件103，该电化学元件103是正电极(内电极)、电解质和负电极(内电极)的多层体。外电极或者外引线106从电化学元件延伸至包壳102外部。具有夹于其中的外电极106的包壳102的开孔端(图4和5中的左端)通过热熔连接而形成密封部分。由于内电极、接头和外电极通常是由具有相当高热导率的金属制成。它们起到从内部导热的作用。结果，位于密封有这种金属的包壳区域上的热敏保护部件的操作敏感性得到改进。换句话说，热敏保护部件可在更接近于内部温度下操作。
在基本上处于电化学元件外侧的包壳区域中，有时发现内电极、接头或者外电极所处区域与不包括这些元件的区域之间的温差为10℃或者更大。
将热敏保护部件105附着于安装内电极、接头104和外电极106任何一个所处的位置的布置方式意指热敏保护部件的凸出面积与内电极、接头或者外电极的凸出面积之间的重叠至少为热敏保护部件的凸出面积的50％，优选为至少70％，最优选为至少80％，如图5所示。
对用于本发明的热敏保护部件105没有限制，只要其可检测电化学元件所释放的热并且可在预定温度下切断或限制电流。还具有一定的形状以安装在上述特定位置。
热敏保护部件的例子是热熔丝和PTC元件。有机PCT元件或者热敏电阻基于下述结构，即，将导电颗粒分散于树脂基质中，如在JP-B64-3322和JP-B4-28743中所公开的。通过调整树脂、导电颗粒和其他组分的种类和比例，在操作温度下可容易地控制有机PCT元件并且赋予所谓的磁滞性能。归功于树脂模压方法，该PTC元件可任意地设计为最佳形状以适合于特定的位置。
热敏保护部件可使用导热胶纸或者片固定在包壳上，从传热的观点来看这是优选的。可通过各种方式来进行固定，如粘结剂、粘结带、螺丝、铆钉和外壳的压合。优选使用导热粘结剂。优选的用于粘合该保护部件的粘结剂是在-40℃-160℃温度范围内不降低粘合力的一类。通常使用导热环氧粘结剂。
该热敏保护部件可附着在负电极或者正电极或者两者之上，只要其可以切断或者限制电流。
实施方案3
本发明的第三个实施方案是提供一种电化学装置，包括柔性膜包壳和装于和密封于包壳内的电化学元件。该电化学元件包括内电极和与内电极电连接的并且延伸至包壳外侧的外电极。该装置还包括电流切断装置，用于通过检测由包壳膨胀产生的应力而切断内电极和外电极之间任一电连接。
在优选实施方案中，电流切断装置通过利用应力来切断内电极和外电极之间的机械连接。内电极和外电极附着于包壳上，因而优选通过应力来断开连接。更具体地，内电极以拉伸强度A附着于包壳上，外电极以拉伸强度B附着于包壳上，以及内电极以拉伸强度C连接于外电极上，则使C小于A，并且C小于B(即A＞C和B＞C)。优选的是A＞2C和B＞2C，特别是A＞5C和B＞5C。
使用常规粘结剂以分别以拉伸强度A和B将内电极和外电极附着于包壳上。更具体地，使用粘结剂将外电极密封在包壳的密封部分上是适合的。例举的粘结剂是羧酸和类似酸改性的聚乙烯、酸改性聚丙烯、环氧树脂和改性异氰酸酯粘结剂。
对内电极和外电极附着于包壳上的拉伸强度没有限定，只要满足上述关系。斜拉面积的拉伸强度通常是在约20-100gf/mm2范围内，尤其是约30-65gf/mm2。
用于将内电极以拉伸强度C附着于外电极上的方法可以是用于连接金属部件的常规方法，如粘结剂连接、焊接、锡焊和钎焊。在这些方法中，优选使用超声波焊接、因为易于调整粘结应力。在超声波焊接过程中，通过控制超声波功率、焊接时间和施加压力中的任何一个参数或者联合控制两个或多个参数，可调整粘合压力。
对内电极附着于外电极上的拉伸强度设有限定，只要满足上述关系。每单位面积的拉伸强度通常是在约3-30gf/mm2范围内，尤其是约6-13gf/mm2。
当包壳膨胀时，通常产生约20-100gf/mm2的应力。
参照图8，说明了本发明的第三实施方案的电化学装置。图9是类似于图8的图，表明了包壳202由气体释放造成膨胀的状态。
图8的电化学装置包括具有一组正电极层204、电解质层205和负电极层206的电化学元件，其密封于包壳202中。该电化学元件装于包壳202中，使外电极或者外引线203延伸出包壳202。具有夹于其中的外电极203的包壳202的开孔端通过热熔连接而形成密封部分。该电化学装置构造成使电化学元件密封在包壳202内，并且外电极203通过密封部分207向外延伸。为此，包壳202内部基本上是通气的，因此包壳与电化学元件紧密接触。应指出的是，图8和9示出了靠近外电极安置的电化学元件和包壳的部分。
在所示实施方案中，外电极203通过粘结层208固定在包壳202的顶部，而(最低的)内或正电极204通过粘结层209固定在包壳202的底部。通过连接体211将外电极203连接在内或正电极204上。
一旦发生异常如过充电，则产生气体使包壳202膨胀。具体的，包壳202上下方向膨胀，如图8所示，从而应力作用使外电极203和内电极204在连接体211处分离。一旦由于产生气体而进一步膨胀，膨胀应力实际上超过外电极203和内或正电极204之间的粘合应力C，则使连接体211的粘合或者连接破裂。即，外电极203和内电极204之间的连接破裂。所述破裂可能发生在正电极侧或者负电极侧或者两者。一旦任一侧的连接破裂，电流则不再流动，从而保证了安全。
由于外电极203和内电极204分别通过粘结层208和209而固定于包壳202上的应力A和B大于外电极203和内电极204之间的粘合应力，因此，粘结失效优先在外电极203和内电极204之间发生。由于在包壳202膨胀到一定程度后，粘结失效突然发生，外电极203和内电极204与此同时由于失效而立即分离，如图9所示。以此方式，切断电连接。由于之后保持膨胀状态，所述连接不能复原。
图10示出了多层结构的电化学元件，包括以金属箔如铝或铜箔形式的正电极204和负电极206、以及固体聚合物电解质层205，它们是交替叠层的。与正电极204和负电极206连接外电极或者外引线203。应该指出的是，省略了图8和9所示的外电极与负电极连接。每个外电极均由铝、镍、不锈钢等金属箔制成。该外电极203包括由粘合层207覆盖的密封区。
用于本文的电化学元件不限于图8和9所示的多层结构的二次电池，而且可同样使用图11-13所示的缠绕结构的二次电池以及类似结构的电容。
参照图11，通过卷绕其中电解质224夹层于负电极223和正电极225之间的叠层而构成二次电池221。粘结带227附着于正电极225一端以保持所缠绕的结构。负电极223和正电极225分别具有外电极(或外引线)222和226。从图12可看出，外电极226通过相当弱的连接部231与内电极225连接。
如图12所示，二次电池221密封于包壳230内。包括内电极(正电极)225的该二次电池221用粘结剂229固定于包壳230的底部。外电极226用粘结剂228固定于包壳230的顶部。
如果包壳230发生任何异常膨胀。则外电极226和内电极225之间的连接部231破裂，从而使电极突然分离，如图13所示。
当使用实施方案1-3的任一个时，本发明的电化学装置优越的。如果需要，可结合使用实施方案1-3中的两种或者多种。尽管所有三种实施方案的结合可保证电化学装置具有最好的安全性能，但是结合使用是任意的。如果安装该电化学装置的电子设备带有保护电路或者不需要相关的电路系统，则可省略热敏保护部件。
用于本发明电化学装置的电化学元件通常是锂二次电池，并不限于此。也可使用类似结构的电容器。
本发明的电化学装置通常以锂二次电池和导电的双层电容器具体说明，如下所述。
锂二次电池
对本发明的锂二次电池的结构没有限定，尽管通常由正电极、负电极和电解质组成的叠层电池和方形电池。
与电解质结合的电极选自公知的用于锂二次电池的电极。并且优先由包括电极活性材料、胶体电解质和任选的导电助剂的成分制成。
负电极由负电极活性材料如碳质材料、锂金属、锂合金或者氧化物材料组制成，而正电极由正电极活性材料如能够嵌入并脱出锂离子的氧化物或碳质材料制成。通过使用这种电极，可获得具有满意性能的锂二次电池。
用作活性材料的碳质材料可适当地选自介晶态碳(mesocarbon)微珠(MCMB)、天然或人工石墨、树脂煅烧碳材料、碳黑、以及碳纤维。它们以粉状形式使用。其中优选的是平均粒径为1-30微米、特别是5-25微米的石墨。太小的平均粒径倾向于降低充电/放电循环寿命，并且增加电容量的变化。太大的平均粒径会导致电容量变化的明显增加，并且降低平均电容量。这种大平均粒径导致电容量变化的原因是石墨与集流器之间的接触以及石墨颗粒之间的接触变得不恒定。
含锂的氧化物优选作为能够嵌入并脱出锂离子的氧化物。氧化物的例子是LiCoO2、LiMn2O4、LiNiO2和LiV2O4。这些氧化物粉末优选具有约1-40微米的平均粒径。
如果需要可在电极成分中加入导电助剂。优选的导电助剂包括石墨、碳黑、碳纤维、以及金属如镍、铝、铜和银。石墨和碳黑是特别优选的。
优选的电极成分为：对于正电极来说，含下列比例的组分：活性材料∶导电助剂∶胶体电解质＝30-90∶3-10∶10-70(重量比)，对于负电极来说，含下列比例的组分：活性材料∶导电助剂∶胶态电解质＝30-90∶0-10∶10-70(重量比)。对所用的胶态电解质没有限定，并且选自常规所用的。也可使用不含胶态电解质的电极。在此情况下，以约3-30wt％的用量使用粘结剂如氟树脂和氟橡胶。
电极的制备如下：首先将活性材料和任选的导电助剂分散于胶态电解质溶液或者粘结剂溶液中，形成涂料溶液。然后将该涂料溶液涂覆于集流器上。对涂覆方法没有限定，并且可根据材料和集流器的形状适当地决定。通常，可使用金属掩网印刷、静电沉积、浸涂、喷涂、辊涂、刀片刮涂、凹版印刷涂覆以及丝网印刷技术。之后，如果需要，通过压筒或者轧光辊进行滚压。
集流器可根据使用该电池的装置的形状以及将集流器安装于外壳中的方式而适当地选自常规集流器。通常，铝及类似物用作正电极，而铜及类似物用作负电极。集流器通常以金属箔或金属网形式。尽管金属网较金属箔具有较低的与电极的接触电阻，但是金属箔也能提供足够低的接触电阻。
然后将溶剂蒸发掉，则制成电极。涂层厚度通常为约50-400微米。
用作电解质的聚合物膜通常选自聚环氧乙烷(PEO)、聚丙烯腈(PAN)和聚偏氟乙烯(PVDF)的聚合物微孔膜。
另外，可以使用如JP-A9-219184、JP-A2000-223107和JP-A2000-100408中所公开的隔膜。
依次将正电极、聚合物膜和负电极叠层并压制，则得到电化学元件。
浸透该聚合物膜的电解质溶液通常由电解质盐和溶剂组成。用于本发明的电解质盐包括锂盐如LiBF4、LiPF6、LiAsF6、LiSO3CF3、LiClO4和LiN(SO2CF3)2。
对用于电解质溶液中的溶剂没有限定，只要与固体电解质和电解质盐相容即可。对于锂电池来说，使用甚至在高工作电压下也不分解的极性溶剂，例如碳酸酯如碳酸亚乙酯(缩写为EC)、碳酸亚丙酯(缩写为PC)、碳酸丁酯、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯和碳酸乙基甲酯；环醚如四氢呋喃(THF)和2-甲基四氢呋喃；环醚如1，3-二氧戊环(dioxolan)和4-甲基二氧戊五环；内酯如γ-丁内酯，以及环丁砜。还可用的是3-甲基环丁砜、二甲氧基乙烷、二乙氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷、以及乙基二甘醇二甲醚。
在由溶剂和电解质盐组成的电解质溶液中，电解质盐的合适的浓度是约0.3-5摩尔/升。在约1摩尔/升时可获得最大的离子传导率。
当将聚合物膜浸入电解质溶液中时，该膜吸收电解质溶液并且胶化，变成固体聚合物电解质。
当固体聚合物电解质的成分以共聚物/电解质溶液表示时，从膜的强度和离子传导率考虑，电解质溶液的含量比例优选为40-90wt％。
导电的双层电容器
尽管对导电的双层电容器的结构没有限定，通常是将电解质插在一对极化电极之间，并且将绝缘密封圈(gasket)置于极化电极和胶态电解质的周边。这种导电的双层电容器可以是纸状和叠层状任何一种。
通过将粘结剂如氟树脂或氟橡胶加入到导电活性材料如活性炭或活性炭纤维中、将该混合物成型为作为电极的板材，而制得极化电极。粘结剂的用量约为5-15重量％。胶态电解质也可用作粘结剂。
在极化电极中可使用由铂或者导电橡胶如导电丁基橡胶制成的集流器。集流器也可通过热喷涂金属如铝和镍而制成。可将金属网附着于电极层的一侧。
在导电的双层电容器中，将如上所述的极化电极与固体聚合物电解质结合。
用作电解质的聚合物膜通常选自聚环氧乙烷(PEO)、聚丙烯腈(PAN)和聚偏氟乙烯(PVDF)的聚合物微孔膜。
所用的电解质盐包括(C2H5)4NBF4、(C2H5)3CH3NBF4和(C2H5)4PBF4。
公知的非水性溶剂可用于电解质溶液。优选的是电化学稳定的非水性溶剂，如碳酸亚丙酯、碳酸亚乙酯、γ-丁内酯、乙腈、二甲基甲酰胺、1，2-二甲氧基乙烷和环丁砜。单独使用或者任意混合使用。
在由非水性溶剂和电解质组成的电解质溶液中，电解质的合适的浓度是约0.1-3摩尔/升。
当将聚合物膜浸入电解质溶液中时，该膜吸收电解质溶液并且胶化，变成固体聚合物电解质。
当固体聚合物电解质的成分以共聚物/电解质溶液表示时，从膜的强度和离子传导率考虑，电解质溶液的含量比例优选为40-90重量％。
诸如聚丙烯和丁基橡胶的绝缘体用作绝缘密封圈。
包壳是实施方案1所述的，尽管也可使用实施方案2和3的包壳。
例如，包壳是由金属层(如铝)和耐热聚酯层的叠层形式而制成。所述的金属层在相对的表面由热熔树脂层如聚烯烃树脂层(如聚丙烯或聚乙烯)涂覆。将一对叠层膜重叠并且沿三个边通过热熔树脂层热熔而连接，从而形成第一密封部分。或者另一种方法，折叠一叠层膜，并且通过热熔连接相对的两边，从而形成第一密封部分，获得具有一开口边的袋。
该叠层膜优选是下述构成的多层膜：从内向外依次为热熔树脂层/聚酯树脂层/金属箔/聚酯树脂层，以在叠层膜中的金属箔和电化学元件的外部端子之间形成绝缘。由于使用这种在热熔过程中可使高熔点聚酯树脂层完整保留的叠层膜，因此可保持端子和包壳的金属箔之间的间隔，从而保证绝缘性。为此目的，叠层膜的聚酯树脂层优选为具有约5-100微米的厚度。
                           实施例
下面以举例的方式而非限制地给出本发明的实施例。
实施例A-1
以预定比例将聚丙烯(PP)和聚乙烯(PE)混合，于190℃研磨，并且制成约100微米厚的板材。将板材纵切成5毫米宽的带材。
作为包壳，折叠PET(12微米)/Al(20微米)/PET(12微米)/PP(80微米)的叠层膜并且热封形成袋，如图1A所示。PP层为袋的内侧。第一密封部分21为8毫米宽。
在不插入电化学元件的情况下，将带23置于叠层膜边缘和第二密封部分的大约中心处之间。所述带23的一侧尺寸为5毫米(带的宽度)。在袋形成过程中，所述带与开口边缘一起切掉，从而使带的另一端具有与第二密封部分22相同的尺寸(4毫米)。该袋的整个尺寸为56毫米×59毫米。
在热封包壳的主表面上形成进气口。通过该进气口将空气泵入包壳内部。检测所述带23作为阀而打开的工作或释放压力。图3是表明释放压力(Pa)与树脂成分的关系〔PP/(PE+PP)重量百分比〕的曲线。
由图3可看出，释放压力随形成所述带的树脂混合物中PP(与叠层膜的最内层PP相同)含量的增加而增加。为了使带具有压力释放阀的作用，在树脂混合物中PP的合适含量是约15-40wt％。
实施例A-2
制备图1B所示的电化学装置。
通过将于N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶剂中的LiCoO2、碳黑、石墨和PVDF的料浆涂覆于铝箔上而形成正电极。对于常规电池结构，正电极是两类：一种具有在100微米箔一表面上的涂层，另一种有在20微米箔的两面上的涂层。通过将MCMB、碳黑、PVDF和NMP的料浆涂覆于10微米厚的铜箔的两面上而制成负电极。所用隔膜是40微米厚的PVDF多孔膜。
端子和隔膜切成依次为正电极/隔膜/负电极/隔膜/正电极...，同时将粘结剂斑点涂覆于每一板材中心，并且于110℃熔化粘结剂。所用的粘结剂是乙烯/甲基丙烯酸共聚物。由此获得粘结的叠层材料。通过将铝和镍丝分别焊接于正电极和负电极接头上而形成端子。将叠层材料浸于溶液中，所述溶液为每升EC和DMC混合物(体积比1∶2)含1摩尔LiPF6。在凝胶化后，去除过量的电解质溶液。浸渍的电解质溶液量为2.8-3.0克。
包壳板材是PET(12微米)/Al(20微米)/PET(12微米)/PP(80微米)的叠层膜，与实施例1中的相同，将其加工为图1A所示的袋。PP层位于袋的内侧与电化学元件相邻。
通过开口边缘部分将叠层材料插入铝叠层袋内，所述带23置于图1B所示边缘部分，并且将边缘热熔以形成密封部分22。于80℃和29.4×104Pa(3kgf/cm2)条件下将整个组合件热压1分钟，以将加工集成于叠层袋内。
所用的带是由PP和PE混合物制成。重量比为1/4，尺寸与实施例1的相同。
将由此制成的电池设定为试样1。按与制备试样1相同的步骤制备试样2，不同之处是省略了带。
以1安培的电流对试样1和2进行过充电试验。对于没有防爆阀的常规密封电池(试样2)，在充电量达到250％之前，包壳失效，有时存在着火的危险。对于有防爆阀的常规密封电池(试样1)，当充电量为200％包壳膨胀时，阀平稳打开，避免了失效和着火。
将电池试样1与60℃和RH90％条件下老化20天，发现潮气浸入并没有降低性能(如电池膨胀)。
实施例A-3
制备图2B所示的电化学装置。
通过使用实施例A-2中的电化学元件和叠层膜，将电化学元件置于包壳30的凹槽31中，如图2A所示，将带34置于密封形成部分33，并且在线32处折叠包壳板，制备电池。该电池的整个尺寸为62毫米×42毫米(不包括凸出端子)。密封部分33在端子伸出端宽度为4毫米，而在另一端宽度为4毫米。带34由与实施例1中相同的材料制成。并且具有4毫米×5毫米的尺寸，一端等于密封部分的宽度。
将由此制成的电池设定为试样3。控与制备试样3相同的步骤制备试样4，不同之处是省略了带。
如实施例A-2，对试样3和4进行过充电试验。得到了与实施例A-2中相应的存在和不存在带的结果相同的结果。试样3进行与实施例A-2相同的老化试验，发现潮气浸入并没有降低性能。
实施例A-4
按照实施例A-2和A-3制备4个电池试样，不同之处是在叠层膜的内侧用聚乙烯(PE)代替PP，并且所述带是由PE和PP的混合物(重量比为1/4)制成，按照与实施例A-2和A-3相同的方法对试样进行检测。得到了与实施例A-2和A-3中相应的存在和不存在带的结果相同的结果。
实施例B-1
使用聚酰亚胺基粘结剂胶带，将0.5毫米厚PTC热敏电阻105粘结于最大厚度为4.0毫米的电池上，粘附位置如图6所示，所述带热敏电阻具有室温下8毫欧姆的电阻和75℃的正常工作温度。在将PTC热敏电阻粘结之后，电池的最大厚度为4.0毫米。在热敏电阻和包壳之间不涂覆导热膏剂。使用聚酰亚胺基粘结剂胶带，将K型热电偶108粘结于电池上，粘附位置如图6所示，用于检测电池表面温度。通过以2.2A的恒定电流将电池充电至端子电压为8.0V。之后，连续充电，但是控制电流以保持电压为8.0V。
在开始试验16分钟之后，电池表面温度达到约66℃，此时PTC热敏电阻工作。由于PTC热敏电阻的电阻增加，端子电压从4.7V增加到8V，之后，电流下降。甚至在充电开始2小时之后，电流不增加，在200mA以下。既不发生失效也不着火。
实施例B-2
按照实施例B-1进行充电试验，不同之处是PTC热敏电阻105的安装位置是图7所示。
在试验开始约20分钟之后，电池表面温度达到约82℃，此时PTC热敏电阻工作。由于PTC热敏电阻的电阻增加，端子电压从4.7V增加到8V，之后，电流下降。甚至在充电开始2小时之后，电流不增加，在200mA以下。既不发生失效也不着火。但是温度最大升高到约90℃，由于产生气体使包壳膨胀。
由于用于这些实施例中的电池是相当小的尺寸，PTC热敏电阻的粘附位置的影响较小。对于用于个人计算机的大尺寸电池，PTC热敏电阻的粘附位置的影响较大。
对比例B
按照实施例B-1进行充电试验，不同之处是省略PTC热敏电阻。
端子电压最大升高至4.67V。在开始试验约29分钟之后，发生失效和着火。
应该指出的是，尽管在实施例B-1、B-2和对比例B中使用PTC热敏电阻用作热敏保护部件，但是使用热熔丝获得了基本上相同的结果。
对比例C
通过交替将负电极、胶态电解质层和正电极叠层而制备图8所示结构的电池。通过超声波焊机将用作外电极的铝箔引线203焊于用作内电极的正电极集流器204的接头上。通过电阻焊机将镍箔焊于负电极集流器206的接头上。在正电极204接头和引线203之间的连接部(211)具有63gf/mm2的拉伸强度。
将其插入铝叠层膜制成的包壳202中。用马来酸改性聚丙烯(208)将引线203连接于叠层膜202上。在引线和叠层膜之间的连接部(208)具有63gf/mm2的拉伸强度。在真空中将叠层膜的开孔密封，制成电池。
通过以1.0A的恒定电流将电池充电至端子电压为5.0V。之后，连续充电，但是控制电流以保持电压为5.0V。在开始试验66分钟之后，由于产生气体包壳开始膨胀。30秒之后，正电极集流器接头和引线之间的连接部破裂。由此电流被切断。
然后保持电流阻断状态，因此防止失效和着火。
对比例C
按照实施例C进行充电试验，不同之处是既不将正电极集流器接头也不将引线粘结连接于叠层膜上。
在开始试验65分钟之后，由于产生气体包壳开始膨胀。电流继续，在开始试验70分钟之后，发生不希望的失效和着火。
尽管在上述实施例中独立地说明防爆机制、保护部件和电流切断机制，该电化学装置可以结合使用两种或者多种，以使其更安全。特别是，将实施例A和实施例C结合可获得更好的结果。
已经说明了具有简单的排气装置(用于排出相应内压增加而产生的气体)的可靠且安全的电化学装置，该排气装置用作防爆阀和防止潮气和污物渗入。还说明了包括柔性膜包壳的电化学装置，具有附着于其上的保护部件，无须改变其最大厚度，其设计为可保证将热从内部传至保护部件，从而该装置具有改进的安全性，还说明了电化学装置，典型为二次电池，包括柔性膜包壳和能够在偶然产生气体时阻止电流的失效保险机制。

Claims (10)

1、一种电化学装置，包括：
具有可封闭孔的包壳；
具有端子的电化学元件，该电化学元件通过所述孔插在包壳内，所述孔密封后形成密封部，
该包壳在内侧具有热熔树脂层，并与电化学元件相邻接，以及
置于至少部分密封部中的不同于包壳树脂层材料的带部，所述带部由与包壳树脂层粘合的第一树脂和与树脂层不粘合的第二树脂的树脂混合物制成，该带部用作减轻包壳内压力的装置，
其中，热熔树脂层的厚度为30～130微米。
2、权利要求1的电化学装置，其中包壳的可封闭孔由包壳树脂层的相对部分确定，所述带部至少部分地插入树脂层相对部分之间，并且通过将树脂层的相对部分与该带连接而形成密封部，以提供压力释放装置。
3、权利要求1的电化学装置，其中包壳树脂层由第一聚烯烃树脂制成，而该带与该树脂层接触放置并由第一聚烯烃树脂和不与第一聚烯烃树脂粘合的第二聚烯烃树脂的树脂混合物制成。
4、权利要求3的电化学装置，其中第一和第二聚烯烃树脂任何一种包括聚丙烯，并且另一种聚烯烃树脂包括聚乙烯。
5、权利要求3的电化学装置，其中制造该带部的树脂混合物中第二聚烯烃树脂的含量比第一聚烯烃树脂高。
6、权利要求5的电化学装置，其中制造该带部的树脂混合物中第一聚烯烃树脂与第二聚烯烃树脂的重量比为40/60-15/85。
7、权利要求1的电化学装置，其中所述端子通过包壳密封部延伸，并且所述带部置于不包括端子位置的密封部分中。
8、权利要求1～7中任一项的电化学装置，包括：
用于保护电化学元件的热敏保护部件，该热敏保护部件附着于包壳上，位于电化学元件外侧。
9、权利要求1～7中任一项的电化学装置，包括：
所述包壳为柔性包壳；
电化学元件，该电化学元件包括内电极和电连接于内电极并延伸到所说的包壳外面的外电极，以及
电流切断装置，是通过检测包壳膨胀所产生的应力而切断内电极和外电极之间的电连接，其中内电极以拉伸强度A附着于包壳上，外电极以拉伸强度B附着于包壳上，以及内电极以拉伸强度C连接于外电极上，C小于A，并且C小于B。
10、权利要求9的电化学装置，包括：
用于保护电化学元件的热敏保护部件，该热敏保护部件附着于包壳上，位于电化学元件外侧。
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