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CN110198920A - 包含基材和环境阻隔件的部件 - Google Patents

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CN110198920A CN201780082524.1A CN201780082524A CN110198920A CN 110198920 A CN110198920 A CN 110198920A CN 201780082524 A CN201780082524 A CN 201780082524A CN 110198920 A CN110198920 A CN 110198920A
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Abstract

本发明提供部件(1)，其包括基材(3)和形成在基材表面上的环境阻隔件(2)，邻近基材表面(S)的至少一部分基材由包含硅的材料制成，所述环境阻隔件包括：‑包含至少一种第一稀土硅酸盐的第一层(7)，所述第一层具有平均粒度小于或等于1μm的颗粒；和‑覆盖第一层的第二层(9)，所述第二层包含至少一种第二稀土硅酸盐并且具有平均粒度大于1μm的颗粒。

Description

包含基材和环境阻隔件的部件
发明背景
本发明涉及通过在基材表面上形成环境阻隔件来对基材进行保护，其中，与基材表面相邻的至少一部分基材由含硅材料制成，并且基材在高温下在氧化介质中使用。
一个特定的应用领域是保护由陶瓷基质复合物(CMC)材料制成的部件，该部件在燃气轮机中形成热部件，例如燃烧室壁，或涡轮环，涡轮喷嘴，或涡轮叶片或叶轮，用于航空发动机或用于工业涡轮机。
对于这种燃气轮机，提高效率和减少污染排放的需要导致设想在燃烧室中使用更高的温度。
因此，已经提出用CMC材料代替金属材料的建议，特别是用于燃烧室壁或涡轮环。具体地，已知CMC材料具有良好的机械性能，使其能够用于结构元件，并且还具有在高温下保持这些性能的能力。CMC材料包括由耐火纤维制成的纤维增强材料，通常是碳纤维或陶瓷纤维制成的纤维增强材料，该增强材料通过陶瓷基质致密化，所述陶瓷基质例如是由SiC制成的陶瓷基质。
在航空涡轮机的运行条件下，即在氧化和湿润气氛中的高温下，CMC材料对腐蚀现象敏感。CMC的腐蚀是SiC氧化成二氧化硅的结果，二氧化硅在水蒸气存在下以氢氧化硅Si(OH)4的形式蒸发。腐蚀现象导致CMC衰退，从而影响其寿命。为了限制这种运行中的降解，已经提出在CMC材料表面上形成环境阻隔涂层的建议。这种涂层可以包括硅的粘合层以及位于粘合层上的稀土硅酸盐层。粘合层首先用于改善稀土硅酸盐层的粘附性，其次用于形成对氧气具有低渗透性的二氧化硅保护层，其有助于保护CMC免受氧化。稀土硅酸盐层用于限制水蒸气扩散到通过硅的氧化形成的二氧化硅层，并因此限制其衰退。然而，稀土硅酸盐层本身可能对衰退现象敏感并且可能在运行中蒸发，从而不利地影响涂覆基材的寿命。因此，希望改善环境阻隔涂层中的抗衰退性和对氧化物质的阻隔效果。
因此，需要具有新颖的环境阻隔件，其在运行中赋予下面的材料改善的寿命。
发明目的和概述
为此，在第一方面，本发明提供了一种包括基材和形成在基材表面上的环境阻隔件的部件，邻近基材表面的至少一部分基材由包含硅的材料制成，所述环境阻隔件包括：
-包含至少一种第一稀土硅酸盐的第一层，该层具有平均粒度小于或等于1微米(μm)的颗粒；和
-覆盖第一层的第二层，第二层包含至少一种第二稀土硅酸盐并且具有平均粒度大于1μm的颗粒。
除非有相反的说明，否则术语“平均粒度”用于表示由半群统计粒度分布给出的粒度，称为D50。除非另有说明，否则颗粒的粒度是该颗粒的最大维度。
平均粒度可以通过分析由扫描电子显微镜(SEM)获得的图像来确定。
第一层具有小于或等于1μm的平均粒度的事实使得有可能有利地改善环境阻隔件对氧化物质扩散的阻隔效应。具体地，第一层的亚微米微结构呈现高密度的粒界，其构成氧化物质扩散的屏障。此外，第二层具有大于1μm的平均粒度的事实使环境阻隔件具有更好的抗衰退性。具体地说，颗粒之间的粒界构成了蒸发的优选位置，因此具有较大粒度的颗粒并且因而具有有限密度的粒界的第二层用于增强对这种现象的抗性。
因此，本发明提供了一种环境阻隔件，其赋予下面的基材在氧化和湿润的环境中在高温下得到改善的寿命。
在一个实施方式中，第二层具有平均粒度大于或等于3μm的颗粒。
有利地，这种特性还用于改善抗衰退性，这种改善是由于第二层的低密度粒界由第二层所提供的。
在一个实施方式中，第二层具有平均粒度大于或等于5μm的颗粒。
有利地，这种特性还用于改善抗衰退性，这种改善是由于第二层的低密度粒界由第二层所提供的。
在一个实施方式中，第二层具有平均粒度大于或等于10μm的颗粒。
有利地，这种特性还用于改善抗衰退性，这种改善是由于第二层的低密度粒界由第二层所提供的。
在一个实施方式中，第二层与第一层接触。
在一个实施方式中，第二稀土硅酸盐是稀土单硅酸盐。
在第二层中使用稀土单硅酸盐有利地进一步改善环境阻隔件的抗衰退性，因为稀土单硅酸盐对这种现象的敏感性低于稀土二硅酸盐。
在一个实施方式中，第一稀土硅酸盐是稀土二硅酸盐，第二稀土硅酸盐是稀土单硅酸盐。
在一个实施方式中，第一稀土硅酸盐和第二稀土硅酸盐彼此独立地选自：硅酸镱和硅酸钇。
在一个实施方式中，第一稀土硅酸盐是二硅酸钇，第二稀土硅酸盐是单硅酸镱。
在一个实施方式中，环境阻隔件还包括包含硅的粘附层，该粘附层位于第一层和基材表面之间。
本发明还提供一种制造如上所述的部件的方法，该方法至少包括在基材表面上形成第一层的第一步，以及在第一步之后进行的第二步，在第二步期间，在第一层上形成第二层。
在第一步之前，该方法还可包括在基材表面上形成粘附层的步骤。
本发明还提供了使用如上所述的部件的方法，该方法至少包括在氧化和湿润的介质中在高于或等于800℃的温度下使用所述部件的步骤。
附图简要说明
本发明的其它特点和优势通过下文关于非限制性实例的描述并参照附图而显现，附图中：
-图1是显示本发明第一实施方式中的部件的图；
-图2是显示本发明第二实施方式中的部件的图；
-图3是显示为了制造本发明的部件而可以进行的一系列步骤的流程图。
-图4和5是通过电子显微镜获得的照片，分别显示了适用于本发明情况的第一层和第二层；
-图6显示的测试结果评估了平均粒度对由稀土硅酸盐层提供的对氧化物质扩散的阻隔效应的影响；和
-图7显示的测试结果评估了平均粒度对稀土硅酸盐层抗衰退性的影响。
发明详述
在下面的详细描述中，环境阻隔件形成在由含硅的CMC材料制成的基材上。然而，本发明适用于含硅的整体耐火材料的基材，更一般地适用于其中与基材外表面相邻的至少一部分基材由含硅的耐火材料(复合材料或整体材料)制成。因此，本发明特别寻求保护由整体陶瓷构成的耐火材料，例如，由碳化硅(SiC)或氮化硅(Si3N4)制成，更具体地说，本发明寻求保护诸如含硅的陶瓷基质复合物(CMC)材料之类的耐火材料，例如具有至少部分由SiC制成的基质的CMC材料。
图1示出了在本发明的第一实施方式中，由设有环境阻隔件2的基材3制造的部件1。基材3的表面S由含硅的耐火材料制成。
由含有硅的CMC材料制成的基材3包括纤维增强件，其可以由碳(C)纤维或陶瓷纤维制成，例如由SiC纤维制成，或由基本上由SiC制成的纤维制成，包括Si-C-O或Si-C-O-N纤维，即也含有氧和可能含氮的纤维。这种纤维由供应商日本碳公司(Nippon Carbon)以名称“Nicalon”或“Hi-Nicalon”或“Hi-Nicalon Type-S”生产，或由供应商日本宇部兴产株式会社(Ube Industries)以名称“Tyranno-ZMI”生产。陶瓷纤维可以涂覆在由热解碳(PyC)、氮化硼(BN)或掺杂硼的碳(BC)制成的薄的界面层中，所述掺杂硼的碳(BC)具有5原子％至20原子％的B，其余为C。
纤维增强件通过基质致密化，所述基质在整个增强件中或至少在增强件的外相中由含硅的材料形成，例如硅的化合物，例如SiC或三元Si-B-C体系。术语基质的“外”相用于表示最后形成的基质相，离增强纤维最远。因此，基质可以由不同种类的多个相组成，并且可以例如包括：
-混合C-SiC基质(SiC在外侧)；或
-具有交替的SiC相和较低刚度的基质相的有序基质，所述基质相例如由热解碳(PyC)、氮化硼(BN)或掺杂硼的碳(BC)制成，并且所述有序基质具有由SiC制成的末端基质相；或
-自愈基质，其具有由碳化硼(B4C)或三元Si-B-C体系制成的基质相，可能包括游离碳(B4C+C,Si-B-C+C)，以及由Si-B-C或SiC制成的末端相。
以已知的方式，基质可以至少部分地通过化学气相渗透(CVI)形成。在一个变体中，基质可以至少部分地使用液体技术来形成(用基质-前体树脂浸渍并通过交联和热解进行转化，该过程可以重复)，或通过渗透熔融硅(称为"熔渗")来形成。通过熔渗(melt-infiltration)，将粉末引入可能已经部分致密化的纤维增强件中，该粉末可以是碳粉末和任选的陶瓷粉末，然后用熔融状态的基于硅的金属组合物进行渗透，从而形成SiC-Si型基质。
环境阻隔件2形成在基材3的整个外表面S上或仅形成在该表面S的一部分上，例如，当只需要保护表面S的一部分时。在图1所示的实例中，环境阻隔件2包括第一层7和第二层9，第二层9存在于第一层7上。第一层7至少包含第一稀土硅酸盐，并且具有小于或等于1μm的平均粒度。如上所述，第一层7的特定微结构使其具有降低的离子传导性，从而使氧化和腐蚀性活性物质更难以通过其扩散。第二层9包含至少一种第二稀土硅酸盐并且具有大于1μm的平均粒度。如上所述，第二层的微结构有利地用于改善环境阻隔件抵抗衰退的能力。
在该实例中，第二层9与第一层7接触，但是在第一层和第二层之间存在中间层也不会超出本发明的范围。在图1所示的实例中，第二层9完全覆盖第一层7。
在图1的实例中，环境阻隔件还在基材3和第一层7之间存在粘附层5。在所示的实例中，粘附层5与基材3的表面S接触。在该实例中，第一层7与粘附层5接触。
第一层7可以具有单一的第一稀土硅酸盐。在一个变体中，第一层7可包含多种不同的第一稀土硅酸盐。特别地，在这种情况下，第一层7可以是固溶体的形式，并且举例来说，其可以包含二硅酸镱和二硅酸钇。
所述至少一种第一稀土硅酸盐可以以大于或等于50％，或甚至80％的摩尔含量存在于第一层7中。在一个实施方式中，第一层7可以由所述至少一种第一稀土硅酸盐构成。在一个变体中，除了第一稀土硅酸盐之外，第一层7还可以包含一种或多种另外的化合物，例如氧化铝。
以类似的方式，第二层9可包含单一的第二稀土硅酸盐。在一个变体中，第二层9可包含多种不同的第二稀土硅酸盐。特别地，在这种情况下，第二层9可以是固溶体的形式，并且举例来说，其可以包含二硅酸镱和二硅酸钇。
所述至少一种第二稀土硅酸盐可以以大于或等于50％，或甚至80％的摩尔含量存在于第二层9中。在一个实施方式中，第二层9可以由所述至少一种第二稀土硅酸盐构成。在一个变体中，如同第一层7，除了第二稀土硅酸盐之外，第二层9还可以包含一种或多种另外的化合物，例如氧化铝。
每种第二稀土硅酸盐可任选地具有与第一稀土硅酸盐相同的化学组成。
举例来说，第一层7的厚度e1可以在50μm至1.5毫米(mm)的范围内。举例来说，第二层9的厚度e2可以在50μm至1.5mm的范围内。
第二层9的厚度e2可以小于第一层7的厚度e1。在这种情况下，第二稀土硅酸盐尤其可以是稀土单硅酸盐，第一稀土硅酸盐可以是稀土二硅酸盐。在该实施例中，考虑到稀土单硅酸盐的热膨胀系数大于稀土二硅酸盐的热膨胀系数，在热膨胀系数方面第一层和第二层之间的相容性进一步提高。
粘附层5包含硅，并且举例来说，其可以由硅制成或由莫来石(3Al2O3.2SiO2)制成。以已知的方式，粘附层5可以形成保护层，该保护层在运行中用于钝化二氧化硅(称为“热生长氧化物”)。
参考图2，示出了本发明第二实施方式中的部件11。在该实例中，部件11可以包括基材13，在基材13的表面S上具有环境阻隔件12。基材13可以具有与上述基材3相同的特性。环境阻隔件12包括：粘附层15，其可以具有与上述粘附层5相同的特性；存在于粘附层15上的第一层17，该第一层可以具有与上述第一层7相同的特性；如存在于第一层17上的第二层19，该第二层可以具有与上述第二层9相同的特性。
在图2的实例中，环境阻隔件12还包括存在于第二层19上的顶层14。在所示的实例中，该顶层14是具有多孔结构的热障陶瓷层。顶层14可以由稀土硅酸盐制成。在一个变体中，可以形成顶层，该顶层由可磨耗涂层构成，例如，当CMC部件形成涡轮环时。顶层也可以构成抗钙-镁-铝-硅酸盐(CMAS)的保护涂层。沉积顶层14用于为环境阻隔件提供额外的功能。在一个变体中，部件可以没有顶层14，其中第一或第二层除了热障功能之外，还具有抵抗CMAS的保护作用，或者构成可磨耗涂层。
图3显示为了制造本发明的部件而可以进行的一系列步骤的实例。
首先，可以以常规方式通过使用具有所需组成的粉末或粉末混合物进行热喷涂而在基材上形成粘附层(步骤100)。
可以通过第一稀土硅酸盐的团聚烧结粉末的高速氧燃料(HVOF)喷涂来在基材上形成第一层，所述粉末具有平均粒度小于1微米的颗粒(步骤200)。可以以类似的方式通过第二稀土硅酸盐粉末的等离子体喷涂来在第一层上形成第二层，所述粉末具有平均粒度大于1微米的颗粒(步骤300)。在一个变体中，第一层和第二层可以通过其他热喷涂方法由具有平均粒度小于或大于1微米的颗粒的粉末的悬浮液形成，例如等离子体喷涂悬浮液，或者通过使用液体技术的沉积方法形成，例如电泳，浸涂，喷涂，具体取决于所制造的层。
作为说明，图4是由具有平均粒度小于1μm的颗粒的二硅酸钇制成的第一环境阻隔层的照片，图5是由具有平均粒度大于5微米的颗粒的二硅酸钇制成的第二环境阻隔层的照片。
可以以常规方式通过热喷涂形成热障顶层14(任选的步骤400)。
一旦制成，该部件就可以在氧化和湿润的气氛中在高于或等于800℃的温度下使用。特别地，该部件可以在800℃至1500℃范围内的温度下使用，或者实际上在800℃至1300℃范围内的温度下使用。特别地，该部件可以用在潮湿空气中。
以这种方式制造的部件可以是用于航空或航天应用的部件。该部件可以是用于航空发动机或航天发动机或工业涡轮机中的燃气轮机的热部分的部件。该部件可以是涡轮发动机部件。该部件至少可以构成涡轮喷嘴的一部分、推进喷嘴的一部分、或热保护涂层的一部分、燃烧室的壁、涡轮环扇区或涡轮机叶片或叶轮。
实施例
实施例1:评估适用于本发明情况的第一层的实例所提供的对氧化物质的阻隔效应
制备具有平均粒度分别为1μm，5μm，6μm和9μm的颗粒的四个二硅酸钇层。图6显示了测试的结果，该测试比较了由这四层提供的对氧化物质的阻隔效应。该测试在750℃至1050℃范围内的各温度下进行。该图显示了评估的每个层的平均粒度值。图6显示氧化物质的电导率随着层中颗粒的平均粒度的减小而显著降低。特别地，该测试表明，具有平均粒度为1μm的颗粒的层中的氧化物质的电导率非常明显地小于其他三层所呈现的电导率。通过在环境空气中的复阻抗谱进行电导率测量。
具有平均粒度为1μm的颗粒的硅酸钇层可以构成本发明的示例性热阻隔件的第一层，并且其提供对氧化物质的良好的阻隔效果。
实施例2:评估适用于本发明情况的第二层的实例所提供的抗衰退性
制备具有平均粒度分别为0.8μm和3μm的颗粒的两个二硅酸钇层。图7显示了腐蚀测试的结果，该测试比较了由这两层提供的对衰退现象的抗性。该图显示了评估的每个层的平均粒度值。图7显示平均粒度为3μm的层表现出的抗衰退性明显高于平均粒度为0.8μm的层所给出的抗衰退性。使用腐蚀测试确定衰退测量值，该测试在腐蚀炉中在1400℃，50千帕(kPa)H2O和50kPa空气的压力下进行，并且在腐蚀炉冷区中气体速度为5厘米/秒(cm/s)。
具有平均粒度为3μm的颗粒的二硅酸钇层适于构成本发明的示例性环境阻隔件的第二层，并且其提供良好的抗衰退性。
术语在“……范围内”应理解为包括界限。

Claims (11)

1.一种部件(1；11)，其包括基材(3；13)和形成在基材表面上的环境阻隔件(2；12)，邻近基材表面(S)的至少一部分基材由包含硅的材料制成，所述环境阻隔件包括：
-包含至少一种第一稀土硅酸盐的第一层(7；17)，所述第一层具有平均粒度小于或等于1μm的颗粒；和
-覆盖第一层的第二层(9；19)，所述第二层包含至少一种第二稀土硅酸盐并且具有平均粒度大于1μm的颗粒。
2.如权利要求1所述的部件(1；11)，其特征在于，所述第二层(9；19)具有平均粒度大于或等于3μm的颗粒。
3.如权利要求2所述的部件(1；11)，其特征在于，所述第二层(9；19)具有平均粒度大于或等于5μm的颗粒。
4.如权利要求3所述的部件(1；11)，其特征在于，所述第二层(9；19)具有平均粒度大于或等于10μm的颗粒。
5.如权利要求1至4中任一项所述的部件(1；11)，其特征在于，环境阻隔件(2；12)还包括包含硅的粘附层(5；15)，所述粘附层位于第一层(7；17)和基材(3；13)的表面之间。
6.如权利要求1至5中任一项所述的部件(1；11)，其特征在于，第二层(9；19)与第一层(7；17)接触。
7.如权利要求1至6中任一项所述的部件(1；11)，其特征在于，第二稀土硅酸盐是稀土单硅酸盐。
8.如权利要求1至7中任一项所述的部件(1；11)，其特征在于，第一稀土硅酸盐和第二稀土硅酸盐彼此独立地选自：硅酸镱和硅酸钇。
9.如权利要求8所述的部件(1；11)，其特征在于，第一稀土硅酸盐是二硅酸钇，第二稀土硅酸盐是单硅酸镱。
10.一种制造如权利要求1至9中任一项所述的部件(1；11)的方法，所述方法至少包括在基材的表面上形成第一层(7；17)的第一步，以及在第一步骤之后进行的第二步，在第二步期间，在第一层上形成第二层(9；19)。
11.一种使用如权利要求1至9中任一项所述的部件(1；11)的方法，所述方法至少包括在氧化且潮湿的介质中在高于或等于800℃的温度下使用所述部件的步骤。
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