CN106467745A - 适用砷污染土壤的钢渣脱硫石膏基土壤固化剂 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种适用砷污染土壤的钢渣脱硫石膏基土壤固化剂，以重量百分比计，包括钢渣40~45%、脱硫石膏15～25%、矿渣22～30%、水泥熟料7～10%和激发剂3%。本发明土壤固化剂主要以化学包裹和同相置换固化的方式对砷进行固化稳定化，在保证固化效果的同时，还可缩短固化反应龄期，降低工程应用中固化剂的掺合量和固化后的增容比，从而大幅度提高固化效率。
Description
技术领域
本发明属于土壤原位固化剂技术领域，具体涉及一种适用砷污染土壤的钢渣脱硫石膏基土壤固化剂。
背景技术
砷及其化合物是一种对环境和有机生物体有害的毒性污染物[1-2]，美国疾病控制中心(CDC)和国际癌症研究机构(LARC)将砷定为第一类致癌物质，主要可导致皮肤癌、膀胱癌、肝癌等[3]，为环境中优先控制的有毒元素之一。美国2010年年鉴显示，中国三氧化二砷的生产量大约为25000吨，为世界最大生产国。美国砷合金的最大进口国和As2O3的第二进口国都是中国。Liao X Y等[4]发现湖南郴州工业区，土壤中的砷高达1217mg/kg，超过中国土壤环境质量标准三级标准(30mg/kg)40倍。由于矿产资源滥挖乱采造成的土壤严重污染，云南广西湖南重金属区农作物砷超标数百倍。此外，地下水也受到砷的严重污染。张德利等[5]对山西省砷重点中毒区进行调查发现，水砷总超标率为43.35％，患病率为11.23％。随着经济的快速发展，中国近年来发生过多起砷污染事件，如湖南岳阳县、贵州柳江、云南宗海和河池市等地相继发生砷污染事件。鉴于砷及其化合物的量大及危害性，研究砷污染有效修复技术已迫在眉睫，具有着及其重要的意义。
对于砷污染的修复，与其他处理技术相比，固化稳定化技术由于其效果良好、成本低、处理周期短、适用范围广尤其适用于含重金属浓度高的废物及土壤等优势而备受关注，美国环保局曾将其称为有毒有害废物的最佳技术[6]。砷的传统固化稳定化剂主要是水泥和石灰。赵萌等[7]采用矿渣水泥和普通硅酸盐水泥固化含砷污泥，当水泥内掺量为70％时，固化后污泥中砷的浸出浓度由原始的2.17mg/L降低到0.06mg/L。李柏林等[8]采用水泥、粉煤灰、矿渣和黄砂作为固化剂固化含砷废渣，固化剂掺量达到50％，砷渣中砷的浸出毒性大大降低，由76mg/L降低到0.07mg/L。蔡忠林[9]在处理飞灰过程中也用到了水泥，水泥添加量高达57.5％，固化后飞灰中砷的浸出浓度降低为0.83mg/L。In-HoYoon[10]用水泥和水泥窑灰固化砷(III和V)表明砷(III)和砷(V)主要通过分别形成Ca-As-O和NaCaAsO4·7.5H2O沉淀。效果主要与Ca含量有关。DeokHyunMoon[11]用石灰处理也得到了相类似的结论。朱义年等[12]研究了Ca-As化合物的稳定性，结果表明生成的砷酸钙化合物的组成与结构取决于溶液的Ca/As摩尔比和pH值，Ca3(AsO4)2·3H2O、Ca3(AsO4)2·2.25H2O和Ca4(OH)2(AsO4)2·4H2O溶度积的平均值分别等于10-21.14、10-21.40和10-27.49。
从已有的砷渣固化研究不难看出，以水泥和石灰为代表的固化剂中，虽然水泥固化砷后砷的浸出毒性大大降低，但是水泥掺量一般超过50％以上，甚至达到70％，水泥掺量过高不仅使得固化后增容比过高，不易处置。而且砷浸出毒性降低的原因之一很可能是由于掺加水泥而稀释的结果。
鉴于目前大量含砷废渣及含砷土壤的存在，又没有一种可行的处理方法，仍主要以堆存为主，具有重大的环境污染隐患，亟需发明一种新型稳定化材料固化含砷废渣。
参考文献：
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[12]张学洪，朱义年，刘辉利，砷的环境化学作用过程研究[M]，科学出版社，2009.
发明内容
针对现有技术存在的不足，本发明提供了一种可保证固化效果、同时还可降低固化后增容比、提高固化效率的适用砷污染土壤的钢渣脱硫石膏基土壤固化剂。
为解决上述技术问题，本发明采用如下的技术方案：
一、一种适用砷污染土壤的钢渣脱硫石膏基土壤固化剂，以重量百分比计，包括钢渣40～45％、脱硫石膏15～25％、矿渣22～30％、水泥熟料7～10％和激发剂3％。
二、上述适用砷污染土壤的钢渣脱硫石膏基土壤固化剂的制备方法，包括步骤：
步骤1，称取钢渣、脱硫石膏、矿渣、水泥熟料和激发剂；
步骤2，采用粉磨设备将钢渣粉磨至细度不高于80μm，筛余量不大于3.5％，加入脱硫石膏、矿渣、水泥熟料和激发剂，继续粉磨至混合物细度不高于80μm，筛余量不大于1.5％。
上述粉磨设备为球磨机。
三、上述适用砷污染土壤的钢渣脱硫石膏基土壤固化剂的应用，包括：
按8～17％的固化剂掺合量将上述土壤固化剂和砷污染土壤拌合，添加水搅拌至含水率达到(wop-2％)～(wop+2％)，碾压至压实度达到95％以上，经养护即可；wop表示最优含水率，通过砷污染土壤的击实试验获得。
本发明土壤固化剂中，钢渣不仅作为活性基材，其所含的高含量铁氧化物能吸附大量的砷。脱硫石膏可产生三硫型及单硫型水化硫铝酸钙，砷酸根离子及亚砷酸根离子均可与水化硫铝酸钙中硫酸根离子产生同相置换，使砷含氧阴离子进入其通道；同时脱硫石膏偏酸性，可作为碱性废渣或土壤的pH调理剂。矿渣等基材除了可作为活性基材，还可以作为微集料，增加固化后固化体密实度，降低其孔隙率，从而降低砷的迁移性。激发剂主要促进水泥熟料、矿渣、钢渣中矿物的溶解速度，使水化反应更易进行。
本发明土壤固化剂固化砷的固化机理主要如下：
(1)钢渣中含铁量较高，并且以含铁氧化物等为主，例如针铁矿、纤铁矿、四方硫铁矿和黄铁矿等，这些含铁氧化物通过形成单齿的内层配合物或双齿单核的外层配合物的形式吸附大量砷，吸附形式见图1～3。
(2)脱硫石膏、矿渣、水泥熟料等活性组分水化产生水化硫铝酸钙，砷酸根离子及亚砷酸根离子均可与水化硫铝酸钙中的硫酸根离子产生同相置换，使砷含氧阴离子进入其通道，其机理见图4～5。固化后的固化体在物理上对砷的包裹与(1)中砷的固化方式产生协同作用，大大降低砷迁移性，将砷固定于固化体中。
和现有技术相比，本发明具有如下优点和有益效果：
其一，本发明土壤固化剂主要以化学包裹和同相置换固化的方式对砷进行固化稳定化，突破了传统的以物理包覆为主固化技术体系。
其二，本发明土壤固化剂能从多维度对砷起到固化稳定化的作用，在保证固化效果的同时，还可缩短固化反应龄期，降低工程应用中固化剂的掺合量和固化后的增容比，从而大幅度提高固化效率。
其三，本发明原材料来源于典型冶金和能源工业固体废物，除水泥熟料和激发剂外，87％以上的材料源于工业废渣，不仅解决了工业废渣的堆弃造成的环境污染问题，达到了以废治废的目的，还有利于降低成本，具有显著的经济和环境效益。
附图说明
图1为砷与含铁氧化物形成的单齿内层配合物结构图；
图2为砷与含铁氧化物形成的双齿单核外层配合物结构图；
图3为砷与含铁氧化物形成的单齿内层配合物及单核外层配合物结构图；
图4为三硫型水化硫铝酸钙对砷的同相置换示意图；
图5为单硫型水化硫铝酸钙对砷的同相置换示意图。
具体实施方式
为了更好地解释本发明，以下结合具体实施例对本发明作进一步的阐述，但本发明的内容不仅仅局限于以下实施案例。
具体实施例中，采用的钢渣和矿渣均来自武汉钢铁集团公司；脱硫石膏来自武汉某大型燃煤电厂，其中SO3含量为53％；水泥熟料为市面购买的32.5等级水泥熟料；激发剂可直接采用市售的Na、K等的硫酸盐，例如Na2SO4、NaHSO4、K2SO4、KHSO4、KAl(SO4)2·12H2O中的一种或多种复合。
实施例1
(1)土壤固化剂的制备：
按质量百分比称量40％的钢渣、25％的脱硫石膏、25％的矿渣、7％的熟料和3％的激发剂。采用球磨机将钢渣磨细至细度不大于80μm，筛余量不大于3.5％；掺入脱硫石膏、矿渣、水泥熟料和激发剂继续粉磨，直至混合物细度不大于80μm，筛余量不大于1.5％，即获得土壤固化剂。
(2)砷污染土壤的修复：
将土壤固化剂与砷污染土壤混合均匀，控制其含水率为17％，碾压密实，使其密实度达到95％以上。
(3)固化效果测试：
取分别养护14天、28天、56天、90天的固化样品按照《固体废物浸出毒性浸出方法醋酸缓冲溶液法》(HJ/T 300)标准制备浸出液，采用《水质总砷的测定二乙基二硫代氨基甲酸银分光光度法》(GB7485-1987)标准检测浸出液中总砷的浓度。结果见表1。
表1 实施例1中砷污染土壤处理前后浸出液的砷浓度
实施例2
(1)土壤固化剂的制备：
按质量百分比称量43％的钢渣、15％的脱硫石膏、30％的矿渣、9％的熟料和3％的激发剂。采用球磨机将钢渣磨细至细度不大于80μm，筛余量不大于3.5％；掺入粉磨后的脱硫石膏、矿渣、水泥熟料和激发剂继续粉磨，直至混合物细度不大于80μm，筛余量不大于1.5％，即获得土壤固化剂。
(2)砷污染土壤的修复：
将土壤固化剂与砷污染土壤混合均匀，控制其含水率为17％，碾压密实，使其密实度达到95％以上。
(3)固化效果测试：
取分别养护14天、28天、56天、90天的固化样品按照《固体废物浸出毒性浸出方法醋酸缓冲溶液法》(HJ/T 300)标准制备浸出液，采用《水质总砷的测定二乙基二硫代氨基甲酸银分光光度法》(GB7485-1987)标准测定浸出液中总砷的浓度。结果见表2。
表2 实施例2中污染土壤处理前后浸出液砷浓度
实施例3
(1)土壤固化剂的制备：
按质量百分比称量45％的钢渣、20％的脱硫石膏、22％的矿渣、10％的熟料和3％的激发剂。采用球磨机将钢渣磨细至细度不大于80μm，筛余量不大于3.5％；掺入粉磨后的脱硫石膏、矿渣、水泥熟料和激发剂继续粉磨，直至混合物细度不大于80μm，筛余量不大于1.5％，即获得土壤固化剂。
(2)砷污染土壤的修复：
将土壤固化剂与砷污染土壤混合均匀，控制其含水率为17％，碾压密实，使其密实度达到95％以上。
(3)固化效果测试：
取分别养护14天、28天、56天、90天的固化样品按照《固体废物浸出毒性浸出方法醋酸缓冲溶液法》(HJ/T 300)标准制备浸出液，采用《水质总砷的测定二乙基二硫代氨基甲酸银分光光度法》(GB7485-1987)标准测定浸出液中总砷的浓度。结果见表3。
表3 实施例3中污染土壤处理前后浸出液砷浓度
根据上述，将实施例1～3土壤固化剂应用于砷污染土壤，制备的浸出液中砷浓度远低于《生活垃圾填埋场污染控制标准》(GB16889-2008)中标准中要求的浸出液砷浓度上限值0.3mg/L。
Claims (4)
1.一种适用砷污染土壤的钢渣脱硫石膏基土壤固化剂，其特征在于：
以重量百分比计，包括：钢渣40～45％、脱硫石膏15～25％、矿渣22～30％、水泥熟料7～10％和激发剂3％。
2.一种适用砷污染土壤的钢渣脱硫石膏基土壤固化剂的制备方法，其特征在于：
采用粉磨设备将钢渣粉磨至细度不高于80μm，筛余量不大于3.5％；加入粉磨后的脱硫石膏、矿渣、水泥熟料和激发剂，继续粉磨至混合物细度不高于80μm，筛余量不大于1.5％，即得到土壤固化剂。
3.如权利要求2所述的适用砷污染土壤的钢渣脱硫石膏基土壤固化剂的制备方法，其特征在于：
所述的粉磨设备为球磨机。
4.适用砷污染土壤的钢渣脱硫石膏基土壤固化剂的应用，其特征在于：
按8～17％的配合比将权利要求1所示的土壤固化剂和砷污染土壤拌合，添加水搅拌至含水率达到(wop-2％)～(wop+2％)，碾压至压实度达到95％以上，经养护即可；wop表示最优含水率，通过砷污染土壤的击实试验获得。
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