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CN101416342B - 用于燃料电池的复合水管理电解质膜 - Google Patents

用于燃料电池的复合水管理电解质膜 Download PDF

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CN101416342B CN2006800541326A CN200680054132A CN101416342B CN 101416342 B CN101416342 B CN 101416342B CN 2006800541326 A CN2006800541326 A CN 2006800541326A CN 200680054132 A CN200680054132 A CN 200680054132A CN 101416342 B CN101416342 B CN 101416342B
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Abstract

用于燃料电池(30)的复合电解质膜(10)，包括在由膜(10)限定的相对的第一和第二接触表面(12、14)之间连续延伸的离聚物部分(16)。所述离聚物部分是由阳离子交换树脂组成的水合纳米孔的离聚物。所述膜(10)还包括微米孔区域(18)，其由离聚物化合物(16)和分散在所述离聚物化合物(16)中的区域(18)中的结构基质(20)组成，以限定直径为0.3-1.0微米的开孔。微米孔区域(18)不在接触表面(12、14)之间延伸，便于在电极催化剂(32、34)之间的水管理。

Description

用于燃料电池的复合水管理电解质膜
技术领域
本发明涉及适用于运输车辆、便携式能量装置中的、或者作为固定能量装置的燃料电池，尤其涉及便于燃料电池内水管理的复合电解质膜。
背景技术
燃料电池是公知的并通常用于由含氢的还原性流体燃料和含氧的氧化剂反应物流制备电力来为电动装置比如发电机和运输车辆供电。在现有技术的燃料电池中，已知采用质子交换膜(PEM)作为电解质。如同所公知的，在阳极处形成的质子移动通过电解质到达阴极，并且通常理解的是，对于从电解质阳极侧移动到阴极侧的每一质子而言，大约三分子的水随着所述质子一起拖曳到电解质的阴极侧。为了防止PEM干枯，所述拖曳的水必须被替换或通过渗透流返回到PEM的阳极侧。渗透流要求PEM阳极侧的水含量低于阴极侧以提供所需的驱动力。另外，在燃料电池的运行过程中，水在阴极催化剂处产生(“产物水”)，并且所述产物水可以通过直接流过PEM或者流过与所述产物水和阳极催化剂流体连通的水管理系统的水输送板而移动到阳极侧。
关键的是在水从阴极催化剂移开的速率和液体水供给阳极催化剂的速率之间保持适当的水平衡。如果供给或返回到阳极催化剂的水不足，那么PRM电解质的相邻部分干燥，由此降低可以通过PEM传递的氢离子的速率。PEM电解质的干燥也导致PEM电解质的老化。这可能导致反应物流体的串扰，从而导致局部过热。另外的，已知在电解质附近的电极催化剂载体材料通常包括碳，在使用之后所述碳载体材料变为亲水性的。这种趋势进一步使得在保持燃料电池水平衡中将产物水从阴极催化剂相邻处移开的任务复杂化。
已经采用了许多方法来改善电化学电池的水输送，包括努力提高PEM的水渗透性。这些努力包括减少PEM的厚度，比如在1996年8月20日授予Bahar等的美国专利5547551中和在1997年2月4日授予Bahar等的美国专利5599614中所公开的通过制备超薄一体式膜。尽管超薄PEM电解质具有改善的水渗透性，但是，由于PEM水渗透性和储存的受限，导致电化学电池性能明显受限。最近，2005年1月11日授予Breault的美国专利6841283(该专利由本发明的所有权利的拥有者拥有)公开了高水渗透性质子交换膜。该专利中公开的膜包括由在离聚物相中的结构材料所限定的大约10％的水填充微孔相。
但是，由于PEM电解质必须导离子同时不导电，所以所述结构材料的使用受限于不导电材料。通过增加孔尺寸以改善水渗透性，电解质膜具有较低的气泡压力等级，所以出现压差的风险增大，从而导致膜破裂，进而导致反应物混合。另外，已知的超薄电解质膜为了具有足量机械强度来维持燃料电池在膜的相对侧上的操作压差，所述超薄膜的水渗透性下降。结果，由于PEM的干燥，比如在燃料电池的反应物入口处的干燥，发生已知的燃料电池定域化膜老化。另外，已知由于催化剂被产物水淹没，所以长期燃料电池耐久性和性能下降。相应地，需要改善燃料电池水管理的燃料电池电解质膜。
发明内容
本发明是用于具有第一和第二电极催化剂的燃料电池的复合电解质膜。所述膜包括在由所述膜限定的相对的第一和第二接触表面之间连续延伸的离聚物部分。所述离聚物部分是由阳离子交换树脂组成的水合纳米孔的离聚物。所述膜也包括微米孔的区域，所述区域由所述离聚物部分和选自颗粒材料、晶须材料或者纤维材料的结构基质组成。所述结构基质分散在所述微米孔区域中在所述离聚物内，以限定直径为0.3-1.0微米之间的开孔。微米孔区域设置在所述膜的第一和第二接触表面之间，并且和仅仅第一接触表面或者仅仅第二接触表面相邻，或者可替换地，所述微米孔区域和第一接触表面以及第二接触表面都不相邻。在所有实施方案中，微米孔区域不在膜的第一和第二接触表面之间延伸。所述复合电解质膜固定在燃料电池的电极催化剂附近。
在优选实施方案中，所述复合电解质膜固定在燃料电池内部以使微米孔区域设置成邻近膜的第一接触表面，膜的第一接触表面固定在邻近所述燃料电池的阴极催化剂。在该实施方案中，膜的微米孔区域的较大的孔最接近阴极催化剂，而仅仅位于离聚物部分中的更小的纳米孔最靠近阳极催化剂。通过这种设置，复合电解质膜充当在阴极催化剂处形成的产物水的水储器，而最靠近阳极催化剂的较小的孔用于通过毛细作用将水从所述较大的孔拉向阳极催化剂附近的较小的孔，从而促进邻近阳极催化剂的PEM的水合。
在进一步的实施方案中，结构基质可以经选择是和负载催化剂的结构材料相同的材料，比如碳。所以，随着催化剂的碳载体在燃料电池的长期使用中变得更为亲水性，则微米孔区域中的碳也变得更为亲水性。由于微米孔区域位于两种催化剂之间，所以阴极催化剂处的产物水由此被拖入微米孔区域的亲水碳中，以有效地将水从阴极催化剂处移开，所述水否则可能淹没阴极并由所述阴极阻碍氧化剂的流动。
而且，由于微米孔区域不在膜的相对接触表面之间延伸，所以膜中的导电碳不在催化剂之间导致短路。进一步的替换性实施方案提供了微米孔区域在膜内的不同设置，以便于针对不同类型的燃料电池的特定操作要求来获得改善的水管理。
相应地，本发明的一般性目的是提供克服了现有技术缺陷的用于燃料电池的复合水管理电解质膜。
更具体的目的是提供用于燃料电池的复合水管理电解质膜，其在所述燃料电池的使用过程中可以提供在所述膜内的水移动的长期稳定性。
当结合附图阅读下面的描述时，本发明燃料电池用复合水管理电解质膜的这些和其它目的和优点将变得更加明显。
附图说明
图1是根据本发明构造的燃料电池用复合水管理电解质膜的简化示意图。
图2是本发明的用于燃料电池的复合水管理膜的替换性实施方案的简化示意图。
图3是采用本发明的复合水管理电解质膜的燃料电池的简化示意图。
优选实施方案描述
详细参见附图，在图1中示出了复合电解质膜，一般用附图标记10表示。膜10限定了第一接触表面12和相对的第二接触表面14。(术语“接触表面”是指膜10是一般平整的盘形构造，并且膜10的“接触表面”经构造以在位置上和燃料电池的相邻层紧密接触，而不是在膜10的周边处。)离聚物部分16在膜的接触表面12、14之间连续延伸。在第一和第二接触表面12、14之间的离聚物部分16之中限定微米孔区域18。离聚物部分16是由任何和电化学电池的运行环境相容的合适阳离子交换树脂组成的水合纳米孔离聚物。构造所述水合纳米孔离聚物部分16的示例性材料是EI.DuPont公司，Wilmington，Delaware，USA以商标名“NAFION”销售的全氟磺酸离聚物，当所述离聚物水合时具有直径大约0.004微米的开孔。(为了本文的目的，单次“大约”是指±20％)。
术语“开孔”是指所述孔提供了供水在膜10的相对第一和第二接触表面12、14之间移动的开口通道。在优选的实施方案中，复合电解质膜10的厚度是10-25微米之间。膜10的厚度定义为第一和相对的第二接触表面12、14之间的最短距离。已知的全氟磺酸离聚物膜通常的平均开孔直径是大约4纳米，或者0.004微米，并且平均润湿的孔隙率为大约40％，或者大约26.5重量％水。多孔膜的水保留和渗透性是开口的孔隙或通孔孔隙的直径和孔隙率的复杂函数，如同现有技术中已知的“Carman-Kozeny”等式所述。显著提高多孔膜的水保留和渗透性的一种机制是增加膜10中的开口孔或孔隙的孔尺寸或直径到微米范围。孔尺寸为0.3微米且孔隙率为10％的膜的渗透性是标准的上述“NAFION”质子交换膜(“PEM”)的一个数量级大。孔尺寸为1.0微米且孔隙率为10％的结构的渗透性是“NAFION”PEM的2个数量级高。
微米孔区域18起到增加膜10的孔尺寸但仅仅是微米孔区域18内的孔尺寸的作用。微米孔区域18包括分散在离聚物化合物16内的结构基质20。结构基质20可以由用于含水电解电池中的不导电的电解质保留性基质(electrolyte retaining matrix)组成，比如在上述授予Breault的美国专利6841283中所公开的那样，或者可以包括现有技术中已知并用于负载燃料电池电极催化剂的导电结构材料，比如碳。例如，结构基质20可以由和表面12相邻的第一电极催化剂32中所用的相同碳组成，以至于亲水性上的任何变化都得到很好的匹配。
微米孔区域18可以构造成单独的层18，然后固定到离聚物化合物层22中，以形成膜10，如图1所示。可替换地，如图2所示，微米孔区域18可以构造成固定在第一独立的离聚物化合物层22和独立的第二离聚物化合物层24之间的独立层18，使得微米孔区域18既不和膜10的第一接触表面12也不和第二接触表面14相邻。微米孔区域18可以通过本领域已知的方法形成，比如在上述美国专利No.6841283中所公开的方法。例如，应该认识到，复合电解质膜10有些类似于本领域中已知的常规膜电极组件(“MEA”)，后者由PEM以及和PEM每一侧相邻的复合催化剂层组成。微米孔区域18和那些催化剂层相似，除了以下之外：不是结合碳负载的催化剂，结构基质而是由未催化的碳一些类似的结构材料(non-catalyzed carbon some similar structuralmaterial)构成。另外，微米孔区域18可以位于离聚物层16的仅仅一侧上，如图1所示，或者夹在离聚物层之间，如图2所示。在每一结构中，制备复合电解质膜10的方法可以和用于构造已知膜电极组件的方法类似。在现有技术中已经广泛描述了制备MEA的各种方法。例如，可以使用美国专利No.6641862和其参考文献中描述的MEA制备技术。如同其中所述描述的那样，一个最关键的特征是所得到的微米孔区域的孔尺寸，用于控制MEA催化剂层中的该特征的相同技术(例如，改变离聚物/碳比值、改变所用的碳类型、改变所用溶剂的类型或量，等等)也可用于制备本发明的复合电解质膜10。可替换地，为了制备微米孔区域18，可以使用和美国专利No.4233181(该专利由本发明的所有权利的拥有者拥有)中所述的用于形成双层的方法类似的方法，不同之处在于不用“TEFLON”牌PTFE作为聚合物相，可以使用“NAFION”牌全氟磺酸离聚物或者一些其它离聚物。随后，可以将离聚物层溶液浇铸成邻近所述微米孔区域，以形成完整的复合电解质膜10。在进一步的替换方案中，可以使用在上述美国专利6841283中所述的方法来形成微米孔区域，然后将离聚物层溶液浇铸成邻近所述微米孔区域。
图3示出了采用本发明的复合电解质膜10的燃料电池30的简化示意图。燃料电池30包括和膜10的第一接触表面12相邻固定的第一电极催化剂32和与膜10的相对第二接触表面14相邻固定的第二电极催化剂34。如同现有技术中公知的，燃料电池10也包括第一反应物存储源36，其将第一反应物例如氧化剂引导通过第一反应物入口管线39然后通过第一电极流场40并通过第一电极出口管线42从燃料电池中排出。燃料电池30也包括第二反应物存储源44，其将第二反应物比如含氢的还原流体引导通过第二反应物入口管线46然后通过第二电极流场48并通过第二电极排出管线50从燃料电池30排出。第一电极流场40引导第一反应物邻近第一电极催化剂32通过，而第二电极流场48引导第二反应物邻近第二电极催化剂34通过，以以本领域公知的方式产生电流，比如在上述美国专利6841283中所述的。
在图3所示的优选实施方案中，微米孔区域18设置在复合电解质膜10中和膜10的第一接触表面12相邻，所述第一接触表面12和第一电极催化剂32(阴极催化剂)相邻，而第二接触表面14和第二电极催化剂(阳极催化剂)34相邻固定。如上所述，通过这种设置，微米孔区域18的较大的孔和阴极催化剂32相邻，因而充当阴极催化剂32产生的产物水的有效水储器。另外，离聚物化合物层22中的较小孔用于通过毛细作用从微米孔区域18的孔中抽吸水，使得离聚物化合物层22中的水和阳极催化剂34相邻。如上所述，阳极催化剂32对干燥特别敏感，复合电解质膜10的这种优选实施方案用于便于水管理来支持阳极催化剂32的水合。
通过使用复合电解质膜10，由于微米孔区域18不在相对的第一和第二接触表面12、14之间延伸，所以通常在第一和第二电极催化剂32、34之间具有离聚物化合物层22。所以，由于离聚物化合物层的非常小的纳米孔往往对抗膜10的相对侧上的明显压差而保持水，所以膜10保持了高的气泡压力，由此为运行的燃料电池30在第一和第二电极催化剂32、34之间提供明显的气体密封。相反，如果微米孔区域18的较大的孔延伸通过膜10在第一和第二接触表面12、14之间的整个厚度，比如在已知膜中，那么膜的气泡压力会明显更低。另外，由于微米孔区域不在膜的相对的接触表面12、14之间延伸，所以结构基质20可以是导电材料比如碳。
在另一优选实施方案中，微米孔区域18中的孔在燃料电池10的最大性能条件中仅仅部分填充。通过仅仅部分填充，微米孔区域18提供了有效的储器或水储器用于在潜在的淹没条件下存储过量的水。例如，如果阴极催化剂32在长期使用后变为亲水性并且结构基质20和阴极催化剂32的载体材料相同，那么所述部分填充的微米孔区域18也变得更加亲水，从而容易的存储在淹没条件下的过量水。相反，在潜在的干燥条件下，比如当环境气氛氧化剂的相对湿度下降或者当还原性流体反应物具有低的相对湿度时，微米孔区域18变为储存水的源以水合电极催化剂32、34。
复合电解质膜10可以设置在燃料电池30内部，如同图3和上述的那样，或者相反，膜10可以以替换性的排列设置。例如，微米孔区域18可以针对燃料电池的某些操作条件邻近第二接触表面14固定，以和第二或者阳极催化剂34相邻。图2所示膜10的实施方案也可以展开在燃料电池中以满足特定的燃料电池要求。另外地，微米孔区域18可以经成形以仅仅对应于接触表面12、14的一部分或数部分，以可能地帮助电极催化剂的水应变区域(water stress region)(未示出)的水合，比如邻近反应物入口和/或出口处。另外，微米孔区域18可以具有不同的厚度以提供梯次的孔隙率，从而在区域18覆盖明显水应变区域的地方(比如邻近反应物入口和/或出口处)区域18更厚，而在区域18的整个余下部分中微米孔区域18更薄。
结构基质20也可以分布在整个所述微米孔区域中，以使所述微米孔区域的孔隙率发生变化以满足特定的水应变参数。例如，结构基质20可以经设置以在区域18的和容易淹没的电极催化剂区域相邻的区域中限定最大孔隙率，而在微米孔区域的剩余部分中所述结构基质限定明显更低的孔隙率。
结果，可以发现，本发明的复合电解质膜10在燃料电池水管理上获得了明显的改善，同时在膜10的微米孔区域18的潜在构造选项以及燃料电池30内的膜10的排列上提供了非凡的灵活性。
本发明还包括管理燃料电池30中水移动的方法，包括如下步骤：使第一反应物相邻第一电极催化剂32流动，使第二反应物相邻第二电极催化剂34流动，使在电极催化剂32、34之一处产生的产物水流入在固定在第一和第二电极催化剂32、34之间的复合电解质膜10的微米孔区域18中限定的孔中，使在微米孔区域18中限定的孔中的水流入到膜10的离聚物化合物限定的孔中，使复合电解质膜10中存储的水流向电极催化剂32、34的另一种。
尽管已经参见所述的和所示的复合电解质膜10公开了本发明，但是应该理解本发明不限于这些实施方案。例如，尽管为了解释燃料电池30所示为单一电池30，但是应该理解燃料电池30的使用更可能是在已知的燃料电池堆组件中的和合作性歧管能一起设置的多个相邻燃料电池(未示出)中。相应地，应该主要参见下列权利要求而不是前述描述来确定本发明的范围。

Claims (6)

1.用于具有第一电极催化剂(32)和第二电极催化剂(34)的燃料电池(30)的复合电解质膜(10)，所述膜(10)包括：
a、离聚物部分(16)，在由所述膜(10)限定的相对的第一和第二接触表面(12、14)之间连续延伸，所述离聚物部分(16)是由阳离子交换树脂组成的水合纳米孔的离聚物；和
b、微米孔区域(18)，其由所述离聚物部分(16)、位于所述离聚物部分(16)中的选自颗粒材料、晶须材料或者纤维材料的结构基质(20)组成，限定出直径为0.3-1.0微米的开孔，所述微米孔区域(18)设置在膜(10)的第一和第二接触表面(12、14)之间以和仅仅第一接触表面(12)或者仅仅第二接触表面(14)相邻，或者所述微米孔区域(18)经设置以既不和所述第一接触表面(12)也不和所述第二接触表面(14)相邻；
其中所述膜(10)相邻所述燃料电池(30)的电极催化剂(32、34)固定。
2.权利要求1的复合电解质膜(10)，其中所述微米孔区域(18)设置成邻近所述膜(10)的所述第一接触表面(12)，并且所述膜的所述第一接触表面(12)相邻所述燃料电池(30)的阴极催化剂(32)固定。
3.权利要求1的复合电解质膜(10)，其中所述微米孔区域(18)设置成和所述膜(10)的第一接触表面(12)相邻，所述膜(10)的第一接触表面(12)和所述燃料电池(30)的阴极催化剂(32)相邻固定，所述膜(10)的第二接触表面(14)和阳极催化剂(34)相邻固定。
4.权利要求1的复合电解质膜(10)，其中所述微米孔区域(18)固定在第一离聚物化合物层(22)和第二离聚物化合物层(24)之间。
5.权利要求1的复合电解质膜(10)，其中所述微米孔区域(18)的所述结构基质(20)是导电的。
6.管理燃料电池(30)内水移动的方法，所述燃料电池(30)具有相邻所述燃料电池(30)的电极催化剂(32、34)固定的根据权利要求1-5任一项所述的复合电解质膜(10)，包括如下步骤：
a、使第一反应物相邻第一电极催化剂(32)流动，使第二反应物相邻第二电极催化剂(34)移动；
b、使在所述电极催化剂(32、34)之一处产生的产物水流入固定在第一和第二电极催化剂(32、34)之间的复合电解质膜(10)的微米孔区域(18)中所限定的孔中；
c、使所述微米孔区域(18)限定的所述孔中的所述水流入到由所述膜(10)的离聚物化合物(16)限定的孔中；和
d、使储存在所述复合电解质膜(10)的所述水流到所述电极催化剂(32、34)的另一个。
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