WO2024101362A1

WO2024101362A1 - 樹脂組成物、プリプレグ、金属張積層板、配線板、樹脂付き金属箔及び樹脂付きフィルム

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Publication number: WO2024101362A1
Application number: PCT/JP2023/040084
Authority: WO
Inventors: 祐司山田; 徹中芝
Original assignee: パナソニックＩｐマネジメント株式会社
Priority date: 2022-11-08
Filing date: 2023-11-07
Publication date: 2024-05-16
Also published as: JPWO2024101362A1

Abstract

本開示の課題は、成形性が高まり、かつ硬化物の金属への密着性が高まる樹脂組成物並びにその樹脂組成物から作製されるプリプレグ、金属張積層板、配線板、樹脂付き金属箔及び樹脂付きフィルムを提供することである。　樹脂組成物は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、マレイミド化合物（Ｂ）、硬化剤（Ｃ）、及び無機フィラー（Ｄ）を含有する。無機フィラー（Ｄ）は、疎水性シランカップリング剤で表面処理された無機フィラー（Ｄ１）、及び親水性シランカップリング剤で表面処理された無機フィラー（Ｄ２）を含む。硬化剤（Ｃ）は、式（１）で表される基及び式（２）で表される基のうち少なくとも一方を有するフェノール化合物（Ｃ１）を含む。無機フィラー（Ｄ１）の含有量が、無機フィラー（Ｄ１）及び無機フィラー（Ｄ２）の全量に対して、２０質量％以上８０質量％以下である。

Description

樹脂組成物、プリプレグ、金属張積層板、配線板、樹脂付き金属箔及び樹脂付きフィルム

　本開示は、樹脂組成物、プリプレグ、金属張積層板、配線板、樹脂付き金属箔及び樹脂付きフィルムに関し、より詳細には、熱硬化性樹脂を含有する樹脂組成物、並びにその樹脂組成物から作製されるプリプレグ、金属張積層板、配線板、樹脂付き金属箔及び樹脂付きフィルムに関する。

　特許文献１に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物は、低い誘電率及び低い誘電損失を有し、長期使用過程において基材の誘電率と誘電損失とを安定的に保持できる。

特許第６５１４４０５号公報

　本開示の課題は、成形性が高まり、かつ硬化物の金属への密着性が高まる樹脂組成物並びに、その樹脂組成物から作製されるプリプレグ、金属張積層板、配線板、樹脂付き金属箔及び樹脂付きフィルムを提供することである。

　本開示の一態様に係る樹脂組成物は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、マレイミド化合物（Ｂ）、硬化剤（Ｃ）、及び無機フィラー（Ｄ）を含有する。前記無機フィラー（Ｄ）は、疎水性シランカップリング剤で表面処理された無機フィラー（Ｄ１）、及び親水性シランカップリング剤で表面処理された無機フィラー（Ｄ２）を含む。前記硬化剤（Ｃ）は、式（１）で表される基及び式（２）で表される基のうち少なくとも一方を有するフェノール化合物（Ｃ１）を含む。前記無機フィラー（Ｄ１）の含有量が、前記無機フィラー（Ｄ１）及び前記無機フィラー（Ｄ２）の全量に対して、２０質量％以上８０質量％以下である。

　本開示の一態様に係るプリプレグは、前記樹脂組成物及び前記樹脂組成物の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層を備える。前記樹脂層が、更に繊維質基材を含む。

　本開示の一態様に係る金属張積層板は、前記樹脂組成物の硬化物及び前記プリプレグの硬化物のうち少なくとも一方を含む絶縁層と、金属箔とを備える。

　本開示の一態様に係る配線板は、前記樹脂組成物の硬化物及び前記プリプレグの硬化物のうち少なくとも一方を含む絶縁層と、配線とを備える。

　本開示の一態様に係る樹脂付き金属箔は、前記樹脂組成物及び前記樹脂組成物の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層と、金属箔とを備える。

　本開示の一態様に係る樹脂付きフィルムは、前記樹脂組成物及び前記樹脂組成物の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層と、支持フィルムとを備える。

図１は、本開示の一実施形態に係るプリプレグの一例を示す概略断面図である。図２は、本開示の一実施形態に係る金属張積層板の一例を示す概略断面図である。図３は、本開示の一実施形態に係る配線板の一例を示す概略断面図である。図４は、本開示の一実施形態に係る樹脂付き金属箔の一例を示す概略断面図である。図５は、本開示の一実施形態に係る樹脂付きフィルムの一例を示す概略断面図である。

　１．概要
　まず、本開示に至った経緯について説明する。

　各種電子機器において、情報処理量の増大に伴い、搭載される半導体デバイスの高集積化、配線の高密度化、及び多層化等の実装技術が進展している。また、各種電子機器に用いられる配線板としては、例えば、車載用途におけるミリ波レーダー基板等の、高周波対応の配線板であることが求められる。各種電子機器において用いられる配線板の絶縁層を構成するための基板材料には信号の伝送速度を高め、信号の伝送時の損失を低減させるために、誘電率及び誘電正接の値が低いことが求められる。

　ポリフェニレンエーテルは、ＭＨｚ帯からＧＨｚ帯という高周波数帯において、誘電率及び誘電正接は、優れていることが知られている。そのため、ポリフェニレンエーテルは、例えば、高周波成形材料として用いられる。より具体的には、高周波数帯を利用する電子機器に設けられるプリント配線板の絶縁層を構成するための基板材料に好ましく用いられる。

　特許文献１には、低い誘電率及び低い誘電損失を有し、かつ長期間使用しても基材の誘電率及び誘電損失が変化しにくいポリフェニレンエーテル樹脂組成物が開示されている。

　上記記載の特性に加えて、プリント配線板等の絶縁材料には、樹脂組成物の成形性が高いこと及び樹脂組成物の硬化物の金属への密着性が高いことの両方が必要とされている。

　このような事情に鑑みて、発明者は、成形性が高まり、かつ硬化物の金属への密着性が高まる樹脂組成物を得ることができるよう鋭意研究開発を行った結果、本開示の完成に至った。

　実施形態について、図１から図５を参照しながら説明する。なお、下記の実施形態は、本開示の様々な実施形態の一部に過ぎない。また、下記の実施形態は、本開示の目的を達成できれば、設計等に応じて種々の変更が可能である。また、以下において参照する図は、いずれも模式的な図であり、図中の構成要素の寸法比が、必ずしも実際の寸法比を反映しているとは限らない。

　２．樹脂組成物
　［成分］
　本開示の樹脂組成物（以下、組成物（Ｘ）ともいう）に含まれる成分について説明する。

　組成物（Ｘ）は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、マレイミド化合物（Ｂ）、硬化剤（Ｃ）、無機フィラー（Ｄ）を含有する。そして、無機フィラー（Ｄ）は、疎水性シランカップリング剤で表面処理された無機フィラー（Ｄ１）（以下、単に、無機フィラー（Ｄ１）ともいう）、及び親水性シランカップリング剤で表面処理された無機フィラー（Ｄ２）（以下、単に、無機フィラー（Ｄ２）ともいう）を含有する。

　＜ポリフェニレンエーテル化合物＞
　組成物（Ｘ）は、上記の通り、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）を含有する。これにより、組成物（Ｘ）の硬化物の誘電率及び誘電正接が低められ、かつ組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性が高まりうる。

　また、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）は、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基により末端変性された変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）（以下、単に、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）ともいう）を含むことが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物の誘電率及び誘電正接がより低められ、かつ組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性がより高まりうる。

　変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）に関し、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基としては、例えば、下記式（３）で表される置換基等が挙げられる。

　上記式（３）中、ｐは０以上１０以下の整数を示す。また、Ｚは、アリーレン基を示す。また、Ｒ_１～Ｒ_３は、それぞれ独立している。すなわち、Ｒ_１～Ｒ_３は、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよい。また、Ｒ_１～Ｒ_３は、水素原子又はアルキル基を示す。なお、上記式（３）において、ｐが０である場合は、Ｚがポリフェニレンエーテルの末端に直接結合していることを示す。アリーレン基の具体的な例としては、例えば、フェニレン基等の単環式芳香族基、又はナフタレン環等の多環式芳香族基等が挙げられる。また、このアリーレン基は、芳香族環に結合する水素原子が、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、又はアルキニルカルボニル基等の官能基で置換された誘導体を含んでいてもよい。また、アルキル基は、特に限定はされないが、炭素数１以上１８以下のアルキル基であることが好ましく、炭素数１以上１０以下のアルキル基であることがより好ましい。アルキル基の具体的な例としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、又はデシル基等が挙げられる。

　また、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）に関し、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基としては、例えば、下記式（４）で表される置換基等も挙げられる。

　上記式（４）中、Ｒ_４は、水素原子又はアルキル基を示す。アルキル基は、特に限定はされないが、炭素数１以上１８以下のアルキル基であることが好ましく、炭素数１以上１０以下のアルキル基であることがより好ましい。具体的には、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、又はデシル基等が挙げられる。また、上記式（４）で表される置換基としては、例えば、アクリレート基又はメタクリレート基等が挙げられる。

　更に、上記式（３）で表される基のより具体的な例としては、例えば、下記式（５）で表されるビニルベンジル基（エテニルベンジル基）、又はビニルフェニル基等が挙げられる。また、ビニルベンジル基のより具体的な例としては、例えば、ｏ－エテニルベンジル基、ｍ－エテニルベンジル基、又はｐ－エテニルベンジル基等が挙げられる。

　炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基により末端変性された変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）は、ポリフェニレンエーテル鎖を分子中に有しており、下記式（６）で表される繰り返し単位を分子中に有していることが好ましい。

　上記式（６）中、ｔは、１以上５０以下の整数を示す。また、Ｒ_５～Ｒ_８は、それぞれ独立している。すなわち、Ｒ_５～Ｒ_８は、それぞれ同一の基であっても、異なる基であってもよい。また、Ｒ_５～Ｒ_８は、水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、又はアルキニルカルボニル基を示す。この中でも、水素原子及びアルキル基が好ましい。

　Ｒ_５～Ｒ_８において、挙げられた各官能基としては、具体的には、以下のようなものが挙げられる。

　アルキル基は、特に限定されないが、例えば、炭素数１以上１８以下のアルキル基であることが好ましく、炭素数１以上１０以下のアルキル基であることがより好ましい。アルキル基の具体的な例としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ヘキシル基、又はデシル基等が挙げられる。

　アルケニル基は、特に限定されないが、例えば、炭素数２以上１８以下のアルケニル基であることが好ましく、炭素数２以上１０以下のアルケニル基であることがより好ましい。アルケニル基の具体的な例としては、例えば、ビニル基、アリル基、又は３－ブテニル基等が挙げられる。

　アルキニル基は、特に限定されないが、例えば、炭素数２以上１８以下のアルキニル基であることが好ましく、炭素数２以上１０以下のアルキニル基であることがより好ましい。アルキニル基の具体的な例としては、例えば、エチニル基、又はプロパ－２－イン－１－イル基（プロパルギル基）等が挙げられる。

　アルキルカルボニル基は、アルキル基で置換されたカルボニル基であれば、特に限定されないが、例えば、炭素数２以上１８以下のアルキルカルボニル基であることが好ましく、炭素数２以上１０以下のアルキルカルボニル基であることがより好ましい。アルキルカルボニル基の具体的な例としては、例えば、アセチル基、プロピオニル基、ブチリル基、イソブチリル基、ピバロイル基、ヘキサノイル基、オクタノイル基、又はシクロヘキシルカルボニル基等が挙げられる。

　アルケニルカルボニル基は、アルケニル基で置換されたカルボニル基であれば、特に限定されないが、例えば、炭素数３以上１８以下のアルケニルカルボニル基であることが好ましく、炭素数３以上１０以下のアルケニルカルボニル基であることがより好ましい。アルケニルカルボニル基の具体的な例としては、例えば、アクリロイル基、メタクリロイル基、又はクロトノイル基等が挙げられる。

　アルキニルカルボニル基は、アルキニル基で置換されたカルボニル基であれば、特に限定されないが、例えば、炭素数３以上１８以下のアルキニルカルボニル基であることが好ましく、炭素数３以上１０以下のアルキニルカルボニル基であることがより好ましい。アルキニルカルボニル基の具体的な例としては、例えば、プロピオロイル基等が挙げられる。

　変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に限定されないが、具体的には、５００以上５，０００以下であることが好ましく、８００以上４，０００以下であることがより好ましく、１，０００以上３，０００以下であることが更に好ましい。変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の重量平均分子量は、一般的な分子量測定方法で測定したものであればよく、具体的には、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）を用いて測定し、ポリスチレン換算した値等が挙げられる。

　また、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）が、上記式（６）で表される繰り返し単位を分子中に有している場合、ｔは、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）の重量平均分子量が５００以上５，０００以下のような範囲内になるような数値であることが好ましい。具体的には、ｔは、１以上５０以下であることが好ましい。

　なお、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の重量平均分子量が５００以上５，０００以下の範囲内であると、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性が高まり、かつ組成物（Ｘ）の成形性が高まる。なお、本開示において、組成物（Ｘ）の成形性とは、組成物（Ｘ）を硬化させた際に発生するボイドの多寡のことを意味し、組成物（Ｘ）の成形性が高まることにより、組成物（Ｘ）の硬化物のボイドの発生が抑制されうる。

　また、組成物（Ｘ）が、重量平均分子量が５００以上５，０００以下の範囲内にある変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）を含む場合、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性が高まり、かつ組成物（Ｘ）の成形性が高まる理由としては、以下のことによると考えられる。

　末端変性されていない通常のポリフェニレンエーテルでは、その重量平均分子量が５００以上５，０００以下の範囲内であると、比較的低分子量のものであるため、ポリフェニレンエーテルを含有する樹脂組成物から作製される硬化物の耐熱性が低下する傾向がある。これに対して、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）は、末端に不飽和二重結合を有するため、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）を含有する組成物（Ｘ）から作製される硬化物の耐熱性が高くなる。また、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の重量平均分子量が、５００以上５，０００以下の範囲内であり、比較的低分子量のものであるため、組成物（Ｘ）の成形性が高まる。すなわち、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の重量平均分子量が５００以上５，０００以下の範囲内である場合、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性が高まり、かつ組成物（Ｘ）の成形性も高まる。

　変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）１分子当たりの、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基の平均個数（末端官能基数）は、特に限定されないが、具体的には、１個以上５個以下であることが好ましく、１個以上３個以下であることがより好ましく、１．５個以上３個以下であることが更に好ましい。この末端官能基数が１個以上である場合、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性がより高まりうる。また、この末端官能基数が５個以下である場合、組成物（Ｘ）の反応性が調節されやすくなり、その結果、組成物（Ｘ）の流動性が高まるとともに、かつ組成物（Ｘ）の保存安定性が高まりうる。すなわち、このような変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）を含有する組成物（Ｘ）がプリント配線板を作製するために適用された場合、組成物（Ｘ）の流動性が充分高められているため、多層プリント配線板を作製する際における組成物（Ｘ）の硬化物のボイドの発生が抑制されやすくなる。これにより、組成物（Ｘ）の硬化物を含む配線板の信頼性が高まりうる。なお、「配線板の信頼性」とは、絶縁信頼性を意味する。例えば、ボイドの多い樹脂組成物の硬化物を含む配線板は、水を吸収しうるため、その配線板の絶縁信頼性を損ないやすい傾向がある。これに対して、本開示の組成物（Ｘ）の硬化物を含む配線板は、その硬化物のボイドの発生が抑制されており、このため、水を吸収しにくい傾向がある。これにより、組成物（Ｘ）の硬化物を含む配線板の絶縁信頼性が高まりうる。

　なお、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の末端官能基数は、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の１モル中に存在する全ての変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の１分子あたりの、置換基の平均値を表した数値等が挙げられる。この末端官能基数は、例えば、得られた変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）に残存する水酸基数を測定して、変性前のポリフェニレンエーテルの水酸基数からの減少分を算出することによって、測定することができる。この変性前のポリフェニレンエーテルの水酸基数からの減少分が、末端官能基数である。そして、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）に残存する水酸基数は、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の溶液に、水酸基と会合する４級アンモニウム塩（テトラエチルアンモニウムヒドロキシド）を添加し、その混合溶液のＵＶ吸光度を測定することによって、求めることができる。

　変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の固有粘度は、特に限定されないが、具体的には、０．０３ｄｌ／ｇ以上０．１２ｄｌ／ｇ以下であることが好ましく、０．０４ｄｌ／ｇ以上０．１１ｄｌ／ｇ以下であることがより好ましく、０．０６ｄｌ／ｇ以上０．０９５ｄｌ／ｇ以下であることが更に好ましい。この固有粘度が、０．０３ｄｌ／ｇ以上である場合、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の重量平均分子量が高まりやすくなり、これにより、組成物（Ｘ）の硬化物の誘電率及び誘電正接が特に低められうる。また、固有粘度が０．１２ｄｌ／ｇ以下である場合、組成物（Ｘ）の粘度が調整されやすくなり、組成物（Ｘ）の流動性が確保されうる。これにより、組成物（Ｘ）の成形性が高まりうる。すなわち、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の固有粘度が０．０３ｄｌ／ｇ以上０．１２ｄｌ／ｇ以下の範囲内である場合、組成物（Ｘ）の硬化物の誘電率及び誘電正接が低められながら、かつ組成物（Ｘ）の成形性が高まりうる。

　なお、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の固有粘度は、２５℃の塩化メチレン中で測定した固有粘度であり、より具体的には、例えば、０．１８ｇ／４５ｍｌの塩化メチレン溶液（液温２５℃）を、粘度計で測定した値等である。粘度計としては、例えば、Ｓｃｈｏｔｔ社製のＡＶＳ５００　Ｖｉｓｃｏ　Ｓｙｓｔｅｍ等が使用される。

　変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）は、例えば、下記式（７）で表される変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－１）、及び下記式（８）で表される変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－２）のうち少なくとも一方を含んでいてもよい。つまり、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）は、下記式（７）で表される変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－１）、及び下記式（８）で表される変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－２）のうちいずれか一方を含んでいてもよく、下記式（７）で表される変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－１）、及び下記式（８）で表される変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－２）の両方を含んでいてもよい。

　上記式（７）及び上記式（８）中、Ｒ_９～Ｒ_１６並びにＲ_１７～Ｒ_２４は、それぞれ独立して、水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、又はアルキニルカルボニル基を示す。Ｘ_１及びＸ_２は、それぞれ独立して、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基を示す。Ａ及びＢは、それぞれ、下記式（９）及び下記式（１０）で表される繰り返し単位を示す。また、上記式（８）中、Ｙは、炭素数２０以下の直鎖状、分岐状、又は環状の炭化水素基を示す。

　上記式（９）及び上記式（１０）中、ｍ及びｎは、それぞれ、０以上２０以下を示す。Ｒ_２５～Ｒ_２８並びにＲ_２９～Ｒ_３２は、それぞれ独立して、水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、又はアルキニルカルボニル基を示す。

　上記式（９）及び上記式（１０）において、Ｒ_２５～Ｒ_２８並びにＲ_２９～Ｒ_３２は、上述したように、それぞれ独立している。すなわち、Ｒ_２５～Ｒ_２８並びにＲ_２９～Ｒ_３２は、それぞれ同一の基であってもよく、異なる基であってもよい。また、Ｒ_２５～Ｒ_２８並びにＲ_２９～Ｒ_３２は、水素原子、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、ホルミル基、アルキルカルボニル基、アルケニルカルボニル基、又はアルキニルカルボニル基を示す。この中でも、水素原子及びアルキル基が好ましい。なお、Ｒ_２５～Ｒ_３２は、上記式（６）におけるＲ_５～Ｒ_８と同じであってもよい。

　上記式（９）及び上記式（１０）中、ｍ及びｎは、それぞれ、上述したように、０以上２０以下を示すことが好ましい。また、ｍ及びｎは、ｍとｎとの合計値が、１以上３０以下となる数値を示すことが好ましい。よって、ｍは、０以上２０以下を示し、ｎは、０以上２０以下を示し、ｍとｎとの合計は、１以上３０以下を示すことがより好ましい。

　上記式（８）中において、Ｙは、上記の通り、炭素数２０以下の直鎖状、分岐状、又は環状の炭化水素基である。Ｙとしては、例えば、下記式（１１）で表される基等が挙げられる。

　上記式（１１）中、Ｒ_３３及びＲ_３４は、それぞれ独立して、水素原子又はアルキル基を示す。アルキル基としては、例えば、メチル基等が挙げられる。また、上記式（１１）で表される基としては、例えば、メチレン基、メチルメチレン基、又はジメチルメチレン基等が挙げられ、この中でも、ジメチルメチレン基が好ましい。

　上記式（７）及び上記式（８）中において、Ｘ_１及びＸ_２は、それぞれ独立している。Ｘ_１及びＸ_２は、例えば、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基である。Ｘ_１及びＸ_２の各々は、例えば、上記式（３）で表される置換基又は上記式（４）で表される置換基である。なお、上記式（７）で表されるポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－１）及び上記式（８）で表されるポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－２）において、Ｘ_１及びＸ_２は、同一の置換基であってもよいし、異なる置換基であってもよい。

　上記式（７）で表されるポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－１）のより具体的な例示としては、例えば、下記式（１２）で表される変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－１１）等が挙げられる。

　上記式（８）で表されるポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－２）のより具体的な例示としては、例えば、下記式（１３）で表される変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－２１）、又は下記式（１４）で表される変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１－２２）等が挙げられる。

　上記式（１２）～式（１４）において、ｍ及びｎは、上記式（９）及び上記式（１０）におけるｍ及びｎと同じである。また、上記式（１２）及び上記式（１３）において、Ｒ_１～Ｒ_３、ｐ及びＺは、上記式（３）におけるＲ_１～Ｒ_３、ｐ及びＺと同じである。また、上記式（１３）及び上記式（１４）において、Ｙは、上記式（８）におけるＹと同じである。また、上記式（１４）において、Ｒ_４は、上記式（４）におけるＲ_４と同じである。

　変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の合成方法について説明する。具体的には、ポリフェニレンエーテルに、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基とハロゲン原子とが結合した化合物を反応させる方法等が挙げられる。

　原料であるポリフェニレンエーテルは、最終的に、所定の変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）を合成することができるものであれば、特に限定されない。具体的には、２，６－ジメチルフェノールと２官能フェノール及び３官能フェノールの少なくともいずれか一方とからなるポリフェニレンエーテルやポリ（２，６－ジメチル－１，４－フェニレンオキサイド）等のポリフェニレンエーテルを主成分とするもの等が挙げられる。また、２官能フェノールとは、フェノール性水酸基を分子中に２個有するフェノール化合物であり、例えば、テトラメチルビスフェノールＡ等が挙げられる。また、３官能フェノールとは、フェノール性水酸基を１分子中に３個有するフェノール化合物である。

　変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の合成方法は、上述した方法が挙げられる。具体的には、上記のようなポリフェニレンエーテルと、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基及びハロゲン原子が結合した化合物とを溶媒に溶解させ、攪拌する。そうすることによって、ポリフェニレンエーテルと、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基及びハロゲン原子が結合した化合物とが反応し、本実施形態で用いられる変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）が得られる。

　ポリフェニレンエーテルと、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基及びハロゲン原子が結合した化合物との反応の際、アルカリ金属水酸化物の存在下で反応が行われることが好ましい。そうすることによって、この反応が好適に進行すると考えられる。このことは、アルカリ金属水酸化物が、脱ハロゲン化水素剤、具体的には、脱塩酸剤として機能するためと考えられる。すなわち、アルカリ金属水酸化物が、ポリフェニレンエーテルのフェノール基と、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基及びハロゲン原子が結合した化合物とから、ハロゲン化水素を脱離させ、そうすることによって、ポリフェニレンエーテルのフェノール基の水素原子の代わりに、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基が、フェノール基の酸素原子に結合すると考えられる。

　アルカリ金属水酸化物は、脱ハロゲン化剤として働きうるものであれば、特に限定されないが、例えば、水酸化ナトリウム等が挙げられる。また、アルカリ金属水酸化物は、通常、水溶液の状態で用いられ、具体的には、水酸化ナトリウム水溶液として用いられる。

　反応時間や反応温度等の反応条件は、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基及びハロゲン原子が結合した化合物等によっても異なり、上記のような反応が好適に進行する条件であれば、特に限定されない。具体的には、反応温度は、室温（２０℃）以上１００℃以下であることが好ましく、３０℃以上１００℃以下であることがより好ましい。また、反応時間は、０．５時間以上２０時間以下であることが好ましく、０．５時間以上１０時間以下であることがより好ましい。

　ポリフェニレンエーテルと、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基及びハロゲン原子が結合した化合物との反応時に用いる溶媒は、ポリフェニレンエーテルと、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基及びハロゲン原子が結合した化合物とを溶解させることができ、ポリフェニレンエーテルと、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基及びハロゲン原子が結合した化合物との反応を阻害しないものであれば、特に限定されない。具体的には、トルエン等が挙げられる。

　ポリフェニレンエーテルと、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基及びハロゲン原子が結合した化合物との反応は、アルカリ金属水酸化物だけではなく、相間移動触媒も存在した状態で反応させることが好ましい。すなわち、上記の反応は、アルカリ金属水酸化物及び相間移動触媒の存在下で反応させることが好ましい。そうすることによって、上記反応がより好適に進行すると考えられる。このことは、以下のことによると考えられる。相間移動触媒は、アルカリ金属水酸化物を取り込む機能を有し、水のような極性溶剤の相と、有機溶剤のような非極性溶剤の相との両方の相に可溶で、これらの相間を移動することができる触媒であることによると考えられる。具体的には、アルカリ金属水酸化物として、水酸化ナトリウム水溶液を用い、溶媒として、水に相溶しない、トルエン等の有機溶剤を用いた場合、水酸化ナトリウム水溶液を、反応に供されている溶媒に滴下しても、溶媒と水酸化ナトリウム水溶液とが分離し、水酸化ナトリウムが、溶媒に移行しにくいと考えられる。そうなると、アルカリ金属水酸化物として添加した水酸化ナトリウム水溶液が、反応促進に寄与しにくくなると考えられる。これに対して、アルカリ金属水酸化物及び相間移動触媒の存在下で反応させると、アルカリ金属水酸化物が相間移動触媒に取り込まれた状態で、溶媒に移行し、水酸化ナトリウム水溶液が、反応促進に寄与しやすくなると考えられる。このため、アルカリ金属水酸化物及び相間移動触媒の存在下で反応させると、上記反応がより好適に進行すると考えられる。相間移動触媒は、特に限定されないが、例えば、テトラ－ｎ－ブチルアンモニウムブロマイド等の第４級アンモニウム塩等が挙げられる。

　なお、組成物（Ｘ）には、上記のようにして得られた変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）を含むことが好ましい。

　＜マレイミド化合物＞
　組成物（Ｘ）は、上記の通り、分子中にマレイミド基を有するマレイミド化合物（Ｂ）を含有する。これにより、組成物（Ｘ）の硬化物のガラス転移温度が高まりうる。

　マレイミド化合物（Ｂ）は、単一の化合物のみを含有していてもよく、また、２種以上の化合物を含有していてもよい。マレイミド化合物（Ｂ）としては、例えば、分子中にマレイミド基を１個有する単官能マレイミド化合物、又は分子中にマレイミド基を２個以上有する多官能マレイミド化合物等が挙げられる。

　分子中にマレイミド基を１個有する単官能マレイミド化合物としては、例えば、ｏ－クロロフェニルマレイミド等のクロロフェニルマレイミド、ｏ－メチルフェニルマレイミド等のメチルフェニルマレイミド、ｐ－ヒドロキシフェニルマレイミド等のヒドロキシフェニルマレイミド、ｐ－カルボキシフェニルマレイミド等のカルボキシフェニルマレイミド、Ｎ－ドデシルマレイミド、又はフェニルメタンマレイミド等が挙げられる。

　分子中にマレイミド基を２個以上有する多官能マレイミド化合物としては、具体的には、４，４’－ジフェニルメタンビスマレイミド、ビスフェノールＡビス（４－マレイミドフェニルエーテル）、３，３’－ジメチル－５，５’－ジエチル－４，４’－ジフェニルメタンビスマレイミド、４－メチル－１，３－フェニレンビスマレイミド、１，６－ビスマレイミド－（２，２，４－トリメチル）ヘキサン、４，４’－ジフェニルエーテルビスマレイミド、４，４’－ジフェニルスルフォンビスマレイミド、１，３－ビス（３－マレイミドフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－マレイミドフェノキシ）ベンゼン又はポリフェニルメタンマレイミド等が挙げられる。これらの中で、マレイミド化合物（Ｂ）は、ポリフェニルメタンマレイミドを含むことが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の誘電率及び誘電正接が低められやすく、かつ組成物（Ｘ）の硬化物のガラス転移温度が高められうる。

　また、マレイミド化合物（Ｂ）は、下記式（１５）で表されるマレイミド化合物（Ｂ１）（以下、単にマレイミド化合物（Ｂ１）ともいう）を含むことも好ましい。この場合も、組成物（Ｘ）の誘電率及び誘電正接が低められやすく、かつ組成物（Ｘ）の硬化物のガラス転移温度が高められうる。

　上記式（１５）中のｓは、重合度の平均値である繰り返し単位の数を示し、１以上５以下である。つまり、マレイミド化合物（Ｂ１）は、上記式（１５）で表される複数のマレイミド化合物を含み、それら複数のマレイミド化合物において、上記式（１５）中の繰り返し単位の数の平均値が、１以上５以下となっていればよい。更に言い換えれば、マレイミド化合物（Ｂ１）は、繰り返し単位の数の平均値ｓが、１以上５以下となるのであれば、上記式（１５）においてｓが０である式で表される１官能体であるマレイミド化合物を含んでいてもよく、上記式（１５）においてｓが６以上である式で表されるマレイミド化合物を含んでいてもよい。

　Ｒ_３５～Ｒ_３８は、それぞれ独立しており、水素原子、炭素数が１以上５以下であるアルキル基、又はフェニル基である。この中でも、水素原子が好ましい。また、炭素数が１以上５以下のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基、ペンチル基、又はネオペンチル基等が挙げられる。

　また、上記式（１５）中、Ｒ_３５～Ｒ_３８は、マレイミド環に直接結合している芳香環が有する基を示す。より詳しくは、Ｒ_３５及びＲ_３６の各々は、上記式（１５）中、繰り返し単位には含まれないマレイミド環に直接結合している芳香環が有する炭素原子のいずれかに結合している。そして、Ｒ_３７及びＲ_３８の各々は、上記式（１５）中、繰り返し単位に含まれるマレイミド環に直接結合している芳香環が有する炭素原子のいずれかに結合している。

　更に、上記式（１５）中の繰り返し単位に含まれるＲ_３７及びＲ_３８の各々は、繰り返し単位ごとに独立している。したがって、上記式（１５）中の繰り返し単位に含まれるＲ_３７及びＲ_３８の各々は、繰り返し単位ごとに同じであってもよく、異なっていてもよい。

　マレイミド化合物（Ｂ１）の数平均分子量は、１５０以上２，０００以下であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物のガラス転移温度がより高まりうる。マレイミド化合物（Ｂ１）の数平均分子量は、４００以上１，３００以下であることがより好ましい。また、マレイミド化合物（Ｂ１）の重量平均分子量は、１５０以上２，５００以下であることが好ましい。この場合も、組成物（Ｘ）の硬化物のガラス転移温度がより高まりうる。マレイミド化合物（Ｂ１）の重量平均分子量は、４００以上１，５００以下であることがより好ましい。なお、マレイミド化合物（Ｂ１）の数平均分子量及び重量平均分子量は、一般的な分子量測定方法で測定したものであればよく、具体的には、ゲルパーミエーションクロマトグラフィ（ＧＰＣ）を用いて測定し、ポリスチレン換算した値等が挙げられる。

　＜硬化剤＞
　組成物（Ｘ）は、上記の通り、硬化剤（Ｃ）を含有する。また、硬化剤（Ｃ）は、下記式（１）で表される基及び下記式（２）で表される基のうち少なくとも一方を１分子中に有するフェノール化合物（Ｃ１）（以下、単に、フェノール化合物（Ｃ１）ともいう）を含む。

　また、硬化剤（Ｃ）は、フェノール化合物（Ｃ１）に加えて、更にメタクリレート化合物（Ｃ２）を含むことが好ましい。

　（フェノール化合物）
　硬化剤（Ｃ）は、上記の通り、フェノール化合物（Ｃ１）を含む。組成物（Ｘ）が、フェノール化合物（Ｃ１）を含むことにより、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性が高められ、かつ組成物（Ｘ）の硬化物の金属への密着性が高まる。そして、組成物（Ｘ）が、このようなフェノール化合物（Ｃ１）を含むことにより、組成物（Ｘ）の硬化物の吸水性が低められやすくなり、これにより、組成物（Ｘ）の硬化物の誘電率及び誘電正接の悪化が抑制されうる。

　また、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性及び金属への密着性が高められる理由は次のように推察される。

　ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）とマレイミド化合物（Ｂ）とを含み、かつフェノール化合物（Ｃ１）を含まない樹脂組成物を硬化させた場合、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）とが混ざりにくく、反応しにくいためポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）との複合体が形成されにくい傾向がある。これに対して、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）とマレイミド化合物（Ｂ）とを含み、かつフェノール化合物（Ｃ１）を含む組成物（Ｘ）を硬化させた場合、フェノール化合物（Ｃ１）が、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）とマレイミド化合物（Ｂ）との複合体の形成を促すことができるため、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）とマレイミド化合物（Ｂ）との複合体が容易に形成される。これにより、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性及び金属との密着性が高まると推察される。なお、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）とマレイミド化合物（Ｂ）との複合体の形成のされやすさは、動的粘弾性測定装置（ＤＭＡ）を用いて、樹脂組成物の硬化物の損失正接（ｔａｎδ）を測定することによって確認することができる。具体的には、硬化させた際に、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）とマレイミド化合物（Ｂ）との複合体が形成されにくい樹脂組成物の場合、その硬化物の動的粘弾性測定によって得られた損失正接のグラフには、極大ピークが幅広いブロード状である、又は多数のピークが確認される。これに対して、硬化させた際に、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）とマレイミド化合物（Ｂ）との複合体が形成されやすい本開示の組成物（Ｘ）の場合、その硬化物の動的粘弾性測定によって得られた損失正接のグラフには、極大ピークが鋭いシングルピークとして確認される。

　上記の通り、フェノール化合物（Ｃ１）は、上記式（１）で表される置換基及び上記式（２）で表される置換基のうち少なくとも一方を１分子中に有する。言い換えれば、フェノール化合物（Ｃ１）は、１分子中にアリル基及び１－プロペニル基のうち少なくとも一方を有する。フェノール化合物（Ｃ１）は、１分子中にアリル基及び１－プロペニル基の両方を有してもよい。

　フェノール化合物（Ｃ１）が有するアリル基及び１－プロペニル基の合計は、１分子あたり平均２個以上となることが好ましい。すなわち、フェノール化合物（Ｃ１）は、１分子中に上記式（１）で表される基及び上記式（２）で表される基よりなる群から選択される基を少なくとも２つ有することが好ましい。更に言い換えれば、フェノール化合物（Ｃ１）は、１分子中に上記式（１）及び上記式（２）で表される基よりなる群から選択される基を少なくとも２つ有するフェノール化合物（Ｃ１－０）を含むことが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性がより高まり、かつ組成物（Ｘ）の硬化物の金属への密着性がより高まる。

　フェノール化合物（Ｃ１）は、下記式（１６）で表される化学構造を有するフェノール化合物（Ｃ１－１）（以下、単に、フェノール化合物（Ｃ１－１）ともいうことがある）を含むことが好ましい。

　上記式（１６）中のＲ_３９～Ｒ_４１は、それぞれ独立している。Ｒ_３９は、上記式（１６）中、酸素原子に結合しており、アリル基、１－プロペニル基又は水素原子を示す。

　Ｒ_４０は、上記式（１６）中、芳香環が有する炭素原子のいずれかに結合しており、アリル基、１－プロペニル基又は水素原子を示す。また、Ｒ_３９及びＲ_４０のうち少なくとも一方は、アリル基又は１－プロペニル基を示す。すなわち、フェノール化合物（Ｃ１－１）は、１分子中にアリル基及び１－プロペニル基のうち少なくとも一方を有する。

　Ｒ_４１は、上記式（１６）中、芳香環が有する炭素原子に結合しており、水素原子、メチル基、メトキシ基、ヒドロキシ基、アルデヒド基、又はフェニル基を示す。つまり、フェノール化合物（Ｃ１－１）は、１分子中にアリル基又は１－プロペニル基に加えて、他の置換基を有していてもよい。

　なお、上記式（１６）中の芳香環に関し、本開示の効果を損ねない範囲であれば、Ｒ_４０及びＲ_４１に加えて、有機基等の他の置換基が芳香環の炭素原子に結合していてもよい。

　フェノール化合物（Ｃ１）が、フェノール化合物（Ｃ１－１）を含む場合、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性がより高められやすく、かつ組成物（Ｘ）の硬化物の金属との密着性がより高まりやすくなる。また、フェノール化合物（Ｃ１）が、フェノール化合物（Ｃ１－１）を含む場合、組成物（Ｘ）の硬化物の吸水率は低められやすくなり、かつ組成物（Ｘ）の硬化物の誘電率及び誘電正接の悪化が抑制されうる。

　また、フェノール化合物（Ｃ１－１）は、上記式（１６）で表される化学構造を１分子中に２個以上有する多官能フェノール化合物（Ｃ１－２）（以下、単に、フェノール化合物（Ｃ１－２）ともいう）を含むことが好ましい。言い換えれば、フェノール化合物（Ｃ１）は、フェノール化合物（Ｃ１－２）を含むことが好ましい。なお、上記式（１６）で表される化学構造を１分子中に２個以上有するフェノール化合物（Ｃ１－２）に関し、上記式（１６）で表される化学構造の各々は、それぞれ独立している。すなわち、フェノール化合物（Ｃ１－２）において、上記式（１６）で表される化学構造の各々は、同一であってもよく、異なっていてもよい。

　上記式（１６）で表される化学構造を１分子中に２つ以上有するフェノール化合物（Ｃ１－２）に関し、上記式（１６）で表される化学構造同士は、例えば、連結基を介して結合する。本開示において、連結基とは、フェノール化合物（Ｃ１－２）中、二つの上記式（１６）で表される化学構造において、一方の上記式（１６）で表される化学構造における芳香環が有する炭素原子のうちのいずれか一つと、他方の上記式（１６）で表される化学構造における芳香環が有する炭素原子のうちのいずれか一つとを連結する２価の有機基のことを意味する。すなわち、フェノール化合物（Ｃ１－２）が、１分子中に連結基を有する場合、上記式（１６）で表される化学構造における芳香環が有する炭素原子のうちのいずれか一つと、連結基とは結合している。また、本開示では、フェノール化合物（Ｃ１－２）は、二つの上記式（１６）で表される化学構造が連結基を介さずに、一方の上記式（１６）で表される化学構造中の芳香環が有する炭素原子のいずれか一つと、他方の上記式（１６）で表される化学構造中の芳香環が有する炭素原子のいずれか一つとが直接結合しているものも含む。

　上記式（１６）で表される化学構造を有するフェノール化合物（Ｃ１－２）は、例えば、１分子中に連結基を一つだけ有していてもよく、二つ以上有していてもよい。また、フェノール化合物（Ｃ１－２）が、二つ以上の連結基を有する場合、それらの連結基は、それぞれ独立している。すなわち、フェノール化合物（Ｃ１－２）が有する二つ以上の連結基の各々は、同一の構造を有するものであってもよく、異なる構造を有するものであってもよい。

　連結基の具体的な構造としては、下記式（１７）～下記式（２２）で表される化学構造が挙げられる。

　上記式（２１）において、Ｒ_４２及びＲ_４３は、それぞれ独立しており、水素原子、メチル基、エチル基、フェニル基、又はトリフルオロメチル基を示す。

　上記式（２２）中、ｕは、０以上３５以下の整数を示す。また、Ｒ_４４及びＲ_４６は、それぞれ独立しており、炭酸エステル基を含む置換基を示す。Ｒ_４４及びＲ_４６は、下記式（２３）で表される化学構造であることが特に好ましい。

　上記式（２２）中、Ｒ_４５は環式脂肪族炭化水素基を示す。また、前記の環式脂肪族炭化水素基は、単環式脂肪族炭化水素基であってもよく、多環式脂肪族炭化水素基であってもよい。なお、環式脂肪族炭化水素基は、不飽和結合を有しないことが好ましい。環式脂肪族炭化水素基の炭素原子の数は、６個以上２０個以下であることが好ましい。環式脂肪族炭化水素基は、アリル基、アルキル基、ハロゲン原子等の置換基が結合していてもよい。環式脂肪族炭化水素基は、下記式（２４）で表される化学構造であることが特に好ましい。

　なお、上記式（２２）中のｕが２以上の場合、上記式（２２）中の繰り返し単位に含まれるＲ_４４及びＲ_４５の各々は、繰り返し単位ごとに独立している。すなわち、繰り返し単位に含まれるＲ_４４及びＲ_４５の各々は、繰り返し単位ごとに同一であってもよく、異なっていてもよい。

　上記式（２２）中、Ｒ_４７及びＲ_４８は、それぞれ独立している。Ｒ_４７及びＲ_４８としては、例えば、水素原子、アリル基、又は１－プロペニル基等が挙げられる。また、Ｒ_４７及びＲ_４８は、同一の基であることが好ましい。また、Ｒ_４７及びＲ_４８が水素原子である場合、Ｒ_３９は、アリル基又は１－プロペニル基であり、Ｒ_４０は、水素原子であることが好ましい。Ｒ_４７及びＲ_４８のうちのいずれか一方が、アリル基又は１－プロペニル基である場合、Ｒ_３９は、水素原子であり、Ｒ_４０は、アリル基又は１－プロペニル基であることが好ましい。

　フェノール化合物（Ｃ１－２）に関し、上記式（１６）で表される化学構造と、上記式（１７）から上記式（２２）で表される連結基との好ましい組み合わせについて説明する。

　フェノール化合物（Ｃ１－２）は、下記式（２５）で表されるフェノール化合物（Ｃ１－２１）（以下、単に、フェノール化合物（Ｃ１－２１）ともいう）を含むことが特に好ましい。フェノール化合物（Ｃ１－２１）は、上記式（１６）で表される化学構造と、上記式（２１）で表される化学構造とを有する。

　上記式（２５）中、Ｒ_３９～Ｒ_４１は、上記式（１６）におけるＲ_３９～Ｒ_４１と同様である。上記式（２５）中、Ｒ_４２～Ｒ_４３は、上記式（２１）におけるＲ_４２～Ｒ_４３と同様である。上記式（２５）で表されるフェノール化合物（Ｃ１－２１）は、Ｒ_３９が、水素原子であり、かつＲ_４０は、アリル基又は１－プロペニル基であり、かつＲ_４１は、水素原子であることが好ましい。言い換えれば、上記式（２５）で表される化学構造を有するフェノール化合物（Ｃ１－２１）は、二つの芳香環を有するビスフェノール基を有しており、ビスフェノール基中の二つの芳香環の両方ともがアリル基又は１－プロペニル基で一置換されているビスフェノール誘導体であることが好ましい。なお、ビスフェノール基としては、ビスフェノールＡ基、ビスフェノールＡＰ基、ビスフェノールＡＦ基、ビスフェノールＢＰ基、ビスフェノールＥ基、ビスフェノールＦ基等が挙げられ、ビスフェノールＡ基が好ましい。

　フェノール化合物（Ｃ１－２）は、下記式（２６）で表されるフェノール化合物（Ｃ１－２２）（以下、単に、フェノール化合物（Ｃ１－２２）ともいう）を含むことも特に好ましい。フェノール化合物（Ｃ１－２２）は、上記式（１６）で表される化学構造と、上記式（２１）で表される化学構造とを有する。なお、フェノール化合物（Ｃ１－２２）は、Ｒ_４３が水素原子であり、かつＲ_４４が水素原子である上記式（２１）で表される化学構造を、下記式（２６）中の繰り返し単位に含んでいる。

　上記式（２６）中、ｘは、２以上４以下の整数を示す。また、ｘは３であることが好ましい。上記式（２６）中、Ｒ_３９～Ｒ_４０は、上記式（１６）におけるＲ_３９～Ｒ_４０と同様である。なお、Ｒ_４１は、水素原子であるため、上記式（２６）中では、記載を省略している。また、上記式（２６）中のｘが２以上の場合、上記式（２６）中の繰り返し単位に含まれるＲ_３９及びＲ_４０の各々は、繰り返し単位ごとに独立している。すなわち、繰り返し単位に含まれるＲ_３９及びＲ_４０の各々は、繰り返し単位ごとに同一であってもよく、異なっていてもよい。

　上記式（２６）中、Ｒ_３９及びＲ_４０のうちのいずれか一方が、アリル基又は１－プロペニル基であり、他方が水素原子であることが好ましい。

　フェノール化合物（Ｃ１－２）は、下記式（２７）で表されるフェノール化合物（Ｃ１－２３）（以下、単に、フェノール化合物（Ｃ１－２３）ともいう）を含むことが好ましく、下記式（２８）で表されるフェノール化合物（Ｃ１－２４）（以下、単に、フェノール化合物（Ｃ１－２４）ともいう）を含むことも好ましい。すなわち、フェノール化合物（Ｃ１－２）は、フェノール化合物（Ｃ１－２３）及びフェノール化合物（Ｃ１－２４）のうち少なくとも一方を含むことが好ましい。フェノール化合物（Ｃ１－２３）及びフェノール化合物（Ｃ１－２４）はいずれも、上記式（１６）で表される化学構造と、上記式（１７）で表される化学構造とを有する。

　上記式（２７）中のｙは、１以上３以下の整数を示す。上記式（２８）中のｚは、０以上１５以下の整数を示す。上記式（２７）～上記式（２８）中のＲ_３９～Ｒ_４１の各々は、それぞれ上記式（１６）におけるＲ_３９～Ｒ_４１と同様である。また、上記式（２７）中のｙ、及び上記式（２８）中のｚの各々が２以上である場合、上記式（２７）～上記式（２８）中の繰り返し単位に含まれるＲ_３９～Ｒ_４１の各々は、繰り返し単位ごとに独立している。すなわち、繰り返し単位に含まれるＲ_３９～Ｒ_４１の各々は、繰り返し単位ごとに同一であってもよく、異なっていてもよい。上記式（２７）～上記式（２８）中、Ｒ_３９及びＲ_４０のうちいずれか一方が、アリル基又は１－プロペニル基であり、他方が水素原子であることが好ましい。

　また、フェノール化合物（Ｃ１－２）は、下記式（２９）で表されるフェノール化合物（Ｃ１－２５）（以下、単に、フェノール化合物（Ｃ１－２５）ともいう）を含むことが好ましく、下記式（３０）で表されるフェノール化合物（Ｃ１－２６）（以下、単に、フェノール化合物（Ｃ１－２６）ともいう）を含むことも好ましい。すなわち、フェノール化合物（Ｃ１－２）は、フェノール化合物（Ｃ１－２５）及びフェノール化合物（Ｃ１－２６）のうち少なくとも一方を含むことが好ましい。フェノール化合物（Ｃ１－２５）及びフェノール化合物（Ｃ１－２６）はいずれも、上記式（１６）で表される化学構造と、上記式（１７）で表される化学構造とを有する。

　上記式（２９）中のｙは、１以上３以下の整数を示す。上記式（３０）中のｚは、０以上１５以下の整数を示す。上記式（２９）～上記式（３０）中のＲ_３９～Ｒ_４１の各々は、それぞれ上記式（１６）におけるＲ_３９～Ｒ_４１と同様である。また、Ｒ_４９は、上記式（２９）～上記式（３０）中の上記式（１６）で表される化学構造に含まれる芳香環に結合しており、水素原子又は有機基を示す。なお、有機基としては、例えば、メチル基等のアルキル基、メトキシ基等のアルコキシ基、フェニル基等のアリール基、ヒドロキシ基、アルデヒド基等が挙げられる。

　また、上記式（２９）中のｙ、及び上記式（３０）中のｚの各々が２以上である場合、上記式（２９）～上記式（３０）中の繰り返し単位に含まれるＲ_３９～Ｒ_４１及びＲ_４９の各々は、それぞれ独立している。すなわち、繰り返し単位に含まれるＲ_３９～Ｒ_４１及びＲ_４９の各々は、繰り返し単位ごとに同一であってもよく、異なっていてもよい。

　上記式（２９）～上記式（３０）中、Ｒ_３９及びＲ_４０のうちいずれか一方が、アリル基又は１－プロペニル基であり、他方が水素原子であることが好ましい。

　組成物（Ｘ）が、上述したようなフェノール化合物（Ｃ１）を含むことにより、硬化物の金属との密着性が高められやすくなり、かつ硬化物の耐熱性も高められうる。また、組成物（Ｘ）が、上述したようなフェノール化合物（Ｃ１）を含むことにより、組成物（Ｘ）の硬化物は吸水性が低下しうるため、吸水による誘電率及び誘電正接の悪化を抑制しうる。

　また、フェノール化合物（Ｃ１）は、市販品を用いることができる。このような市販品としては、例えば、ジアリルビスフェノールＡ（大和化成工業株式会社製のＤＡＢＰＡ）、ビフェニレン樹脂（群栄化学工業株式会社製のＳＢＡシリーズ）、アリルフェノール樹脂（群栄化学工業株式会社製のＡＰＧシリーズ）、アリルフェノール樹脂（群栄化学工業株式会社製のＬＶＡシリーズ）、プロペニル化ビフェニレン樹脂（群栄化学工業株式会社製のＢＰＮシリーズ）、アリルエーテルフェノール樹脂（群栄化学工業株式会社製のＦＴＣ－ＡＥシリーズ）、多官能アリルフェノール樹脂（群栄化学工業株式会社製のＦＡＴＣシリーズ）等が挙げられる。なお、フェノール化合物（Ｃ１）は、単一の化合物のみが用いられていてもよく、複数の化合物が併用されていてもよい。

　（メタクリレート化合物）
　硬化剤（Ｃ）は、上記の通り、メタクリレート化合物（Ｃ２）を含むことが好ましい。組成物（Ｘ）がメタクリレート化合物（Ｃ２）を含む場合、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性が高められながら、かつ組成物（Ｘ）の硬化物の可とう性が高まりうる。

　メタクリレート化合物（Ｃ２）は、１分子中にメタクリロイル基を２つ以上有する多官能メタクリレートが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性がより高められうる。１分子中にメタクリロイル基を２つ以上有する多官能メタクリレートの具体的な例としては、例えば、トリシクロデカンジメタノールジメタクリレート（ＤＣＰ）が挙げられる。

　＜無機フィラー＞
　組成物（Ｘ）は、上記の通り、無機フィラー（Ｄ）を含有する。そして、無機フィラー（Ｄ）は、上記の通り、疎水性シランカップリング剤で表面処理された無機フィラー（Ｄ１）を含む。この場合、組成物（Ｘ）の成形性が高まる。また、無機フィラー（Ｄ）は、上記の通り、親水性シランカップリング剤で表面処理された無機フィラー（Ｄ２）を含む。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物の金属との密着性が高まる。すなわち、組成物（Ｘ）が、無機フィラー（Ｄ１）及び無機フィラー（Ｄ２）を同時に含有することにより、組成物（Ｘ）の成形性が高まり、かつ組成物（Ｘ）の硬化物の金属との密着性が高まる。なお、本開示において、疎水性シランカップリング剤は、疎水性官能基を有するシランカップリング剤を意味し、親水性シランカップリング剤は、親水性官能基を有するシランカップリング剤を意味する。

　無機フィラー（Ｄ１）及び無機フィラー（Ｄ２）の各々は、例えば、未処理の無機フィラーを、疎水性シランカップリング剤及び親水性シランカップリング剤のそれぞれで表面処理したものである。未処理の無機フィラーは、例えば、球状シリカ等のシリカ、アルミナ、酸化チタン、マイカ等の金属酸化物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物、タルク、ホウ酸アルミニウム、硫酸バリウム等の硫酸塩、又は炭酸カルシウム等の炭酸塩等が挙げられる。また、これらの中でも、未処理の無機フィラーは、シリカ、マイカ、及びタルクよりなる群から選択される少なくとも一種が好ましく、更に、球状シリカがより好ましい。なお、未処理の無機フィラーは、１種を単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、本開示では、「未処理の」とは、無機フィラーの表面が化学的に処理されていない状態のことを意味する。

　無機フィラー（Ｄ１）を作製するために用いられる疎水性シランカップリング剤は、例えば、ビニル基、メタクリル基及びスチリル基等よりなる群から選択される少なくとも一種の疎水性官能基を有するシランカップリング剤を含む。ビニル基を有するシランカップリング剤としては、例えば、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン等が挙げられる。メタクリル基を有するシランカップリング剤としては、例えば、メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン等が挙げられる。スチリル基を有するシランカップリング剤としては、例えば、ｐ－スチリルトリメトキシシラン、ｐ－スチリルトリエトキシシラン等が挙げられる。

　なお、無機フィラー（Ｄ１）に関し、疎水性シランカップリング剤は１種単独で用いられていてもよく、２種以上用いられていてもよい。

　無機フィラー（Ｄ２）を作製するために用いられる親水性シランカップリング剤は、例えば、アミノ基、エポキシ基及びイソシアネート基等よりなる群から選択される少なくとも一種の親水性官能基を有するシランカップリング剤を含む。アミノ基を有するシランカップリング剤としては、例えば、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルメチルジエトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルエチルジエトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ－２－（アミノエチル）－３－アミノプロピルトリエトキシシラン、３－アミノプロピルトリメトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。エポキシ基を有するシランカップリング剤としては、例えば、グリシドキシプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。イソシアネート基を有するシランカップリング剤としては、例えば、イソシアネートプロピルトリエトキシシラン等が挙げられる。

　なお、無機フィラー（Ｄ２）に関し、親水性シランカップリング剤は１種単独で用いられていてもよく、２種以上用いられていてもよい。

　＜添加剤等＞
　組成物（Ｘ）は、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて、上述した成分に加えて、その他の成分（以下、添加剤ともいう）を含有してもよい。組成物（Ｘ）に含有される添加剤は、例えば、反応開始剤、消泡剤、酸化防止剤、熱安定剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、染料や顔料、重合禁止剤、及び滑剤等よりなる群から選択される少なくとも一種の成分を含んでもよい。また、組成物（Ｘ）は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、マレイミド化合物（Ｂ）、及び硬化剤（Ｃ）に加えて、その他の熱硬化性樹脂を含んでいてもよい。このような熱硬化性樹脂としては、例えばエポキシ樹脂等が挙げられる。

　［含有量］
　組成物（Ｘ）に含まれる成分の含有量について説明する。

　ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）の含有量は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、硬化剤（Ｃ）との全量に対して、１０質量％以上５０質量％以下であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物の誘電率及び誘電正接がより低められ、かつ組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性がより高まりうる。ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）の含有量は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、硬化剤（Ｃ）との全量に対して、１５質量％以上４０質量％以下であることが好ましく、２０質量％以上３０質量％以下であることが更に好ましい。

　また、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）が、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基により末端変性された変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）を含む場合、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の含有量は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）全体に対して１０質量％以上であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物の誘電率と誘電正接が更に低められやすく、かつ組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性が更に高まりやすくなる。変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）の含有量は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）全体に対して４０質量％以上であることがより好ましく、１００質量％であることが更に好ましい。

　マレイミド化合物（Ｂ）の含有量は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、硬化剤（Ｃ）との全量に対して、２０質量％以上７５質量％以下であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性が高まりながら、かつ組成物（Ｘ）の硬化物の誘電率と誘電正接とが低められうる。マレイミド化合物（Ｂ）の含有量は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、硬化剤（Ｃ）との全量に対して、３０質量％以上７０質量％以下であることがより好ましく、４０質量％以上６０質量％以下であることが更に好ましい。

　マレイミド化合物（Ｂ）は、上記の通り、ポリフェニルメタンマレイミドを含むことが好ましく、上記式（１５）で表されるマレイミド化合物（Ｂ１）を含むことも好ましい。マレイミド化合物（Ｂ１）の含有量は、マレイミド化合物（Ｂ）の全量に対して、１０質量％以上であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物のガラス転移温度がより高まりうる。マレイミド化合物（Ｂ１）の含有量は、マレイミド化合物（Ｂ）の全量に対して、２０質量％以上であることがより好ましく、３０質量％以上であることが更に好ましい。

　更に、上記式（１５）においてｓが１である式で表されるマレイミド化合物の含有量は、マレイミド化合物（Ｂ１）の全量に対して、３０質量％以上１００質量％以下であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物の吸水性が低められながら、かつ組成物（Ｘ）の硬化物のガラス転移温度が特に高まりうる。上記式（１５）においてｓが１である式で表されるマレイミド化合物の含有量が、マレイミド化合物（Ｂ１）の全量に対して、５０質量％以上１００質量％以下であることがより好ましい。

　また、マレイミド化合物（Ｂ１）全体に対する、上記式（１５）においてｓが２以上である式で表されるマレイミド化合物の含有量が、３０質量％以上であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物の吸水性が特に低められうる。マレイミド化合物（Ｂ１）全体に対する、上記式（１５）においてｓが２以上である式で表されるマレイミド化合物の含有量が、３０質量％以上１００質量％以下であることがより好ましい。

　フェノール化合物（Ｃ１）の含有量は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、硬化剤（Ｃ）との全量に対して、５質量％以上４０質量％以下であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物の金属との密着性が高められながら、かつ組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性が高められうる。フェノール化合物（Ｃ１）の含有量は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、硬化剤（Ｃ）との全量に対して、１０質量％以上３０質量％以下であることがより好ましく、１０質量％以上２０質量％以下であることが更に好ましい。

　メタクリレート化合物（Ｃ２）の含有量は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、硬化剤（Ｃ）との全量に対して、５質量％以上２０質量％以下であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物の耐熱性が特に高まりやすく、かつ組成物（Ｘ）の可とう性が特に高まりうる。メタクリレート化合物（Ｃ２）の含有量は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、硬化剤（Ｃ）との全量に対して、６質量％以上１０質量％以下であることがより好ましい。

　無機フィラー（Ｄ）の含有量が、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、硬化剤（Ｃ）との合計１００質量部に対して、１５０質量部以上４００質量部以下であることが好ましい。この場合、組成物（Ｘ）の硬化物の金属との密着性がより高められながら、かつ組成物（Ｘ）の成形性がより高められうる。無機フィラー（Ｄ１）及び無機フィラー（Ｄ２）の合計の含有量が、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、硬化剤（Ｃ）との合計１００質量部に対して、２００質量部以上３７０質量部以下であることがより好ましく、２５０質量部以上３５０質量部以下であることが更に好ましい。

　上記の通り、無機フィラー（Ｄ１）の含有量は、無機フィラー（Ｄ１）及び無機フィラー（Ｄ２）の合計の含有量に対して、２０質量％以上８０質量％以下である。この場合、無機フィラー（Ｄ）の含有量が、上記範囲内であれば、組成物（Ｘ）の硬化物の金属との密着性が高まり、かつ組成物（Ｘ）の成形性が高まる。

　また、無機フィラー（Ｄ１）の含有量は、無機フィラー（Ｄ１）及び無機フィラー（Ｄ２）の合計の含有量に対して、３０質量％以上７０質量％以下であることが好ましい。無機フィラー（Ｄ１）の含有量が、上記範囲内であれば、組成物（Ｘ）の硬化物の金属との密着性が更に高められながら、かつ組成物（Ｘ）の成形性が更に高められうる。

　無機フィラー（Ｄ１）及び無機フィラー（Ｄ２）の合計の含有量は、無機フィラー（Ｄ）の全量に対して、９０質量％以上であることが好ましく、９５質量％以上であることが好ましく、９８質量％以上であることが更に好ましい。

　［物性］
　組成物（Ｘ）及びその組成物（Ｘ）の硬化物の物性について説明する。

　組成物（Ｘ）の硬化物は、高い耐熱性を有しうる。具体的には、組成物（Ｘ）の硬化物のガラス転移温度が２４０℃以上であることが好ましく、２５０℃以上であることがより好ましく、２５５℃以上であることが更に好ましい。

　組成物（Ｘ）の硬化物は、金属との高い密着性を有しうる。具体的には、組成物（Ｘ）の硬化物のピール強度は、０．５０ｋＮ／ｍ以上であることが好ましく、０．５３ｋＮ／ｍ以上であることがより好ましい。

　また、組成物（Ｘ）は良好な成形性を有しうる。具体的には、組成物（Ｘ）を硬化させた際に、その硬化物にボイドが発生することを抑制しうる。なお、本開示において、組成物（Ｘ）に発生したボイドは目視により確認することができる。

　３．樹脂組成物の作製方法
　組成物（Ｘ）の作製方法について説明する。

　組成物（Ｘ）を作製する方法としては、特に限定はされないが、例えば、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、マレイミド化合物（Ｂ）、硬化剤（Ｃ）、無機フィラー（Ｄ１）、及び無機フィラー（Ｄ２）を所定の含有量となるように混合する方法等が挙げられる。なお、必要に応じて、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、マレイミド化合物（Ｂ）、硬化剤（Ｃ）、無機フィラー（Ｄ１）、及び無機フィラー（Ｄ２）に加えて、その他の成分が適宜加えられて混合されても構わない。

　また、組成物（Ｘ）は、有機溶剤を含んでいてもよい。すなわち、組成物（Ｘ）は、有機溶剤を含むワニス状の樹脂組成物として用いられることが好ましい。なお、有機溶剤を含むワニス状の樹脂組成物は、上記の組成物（Ｘ）に含まれる成分に加えて、更に有機溶剤が加えられたものである。

　このようなワニス状の樹脂組成物は、以下のようにして作製されうる。まず、組成物（Ｘ）が含有する成分のうち、有機溶剤に溶解できる成分を有機溶剤中に投入して、攪拌しながら溶解させ混合物を作製する。また、この混合物は、加熱しながら攪拌することによって作製されてもよい。続いて、混合物に対して、有機溶剤に溶解しない成分を投入して、ボールミル、ビーズミル、プラネタリーミキサー、又はロールミル等を用いて、所望の分散状態になるまで分散させることによって、ワニス状の樹脂組成物を作製する。また、ここで用いられる有機溶剤は、例えば、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、マレイミド化合物（Ｂ）、硬化剤（Ｃ）等を溶解させることができ、かつ組成物（Ｘ）の硬化反応を阻害しないものであることが好ましい。有機溶剤の具体的な例としては、例えば、トルエン、又はメチルエチルケトン（ＭＥＫ）等が挙げられる。

　４．樹脂組成物の応用例
　組成物（Ｘ）の応用例について図１から図５を参照しながら説明する。

　組成物（Ｘ）を用いることによって、プリプレグ１、金属張積層板１１、配線板２１、樹脂付き金属箔３１、及び樹脂付きフィルム４１を得ることができる。

　より具体的には、プリプレグ１が備える樹脂層２は、組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む。金属張積層板１１が備える絶縁層１２は、組成物（Ｘ）の硬化物を含む。配線板２１が備える絶縁層２２は、組成物（Ｘ）の硬化物を含む。樹脂付き金属箔３１が備える樹脂層３２は、組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む。樹脂付きフィルム４１が備える樹脂層４２は、組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む。

　なお、本実施形態において、半硬化物とは、組成物（Ｘ）を更に硬化しうる程度に途中まで硬化された状態のものである。すなわち、半硬化物は、組成物（Ｘ）を半硬化した状態のものであり、いわゆる、組成物（Ｘ）がＢステージ化されたものである。例えば、本実施形態に係る組成物（Ｘ）は加熱すると、加熱を開始した当初は、粘度が徐々に低下するが、その後、組成物（Ｘ）に含まれている溶剤が揮発する、及び組成物（Ｘ）の硬化が開始することによって、粘度が徐々に上昇する。このように、半硬化とは、例えば、粘度が上昇し始めてから、完全に硬化する前の間の状態を意味する。

　［プリプレグ］
　図１は、本開示の一実施形態に係るプリプレグ１の一例を示す概略断面図である。

　本実施形態に係るプリプレグ１は、図１に示すように、樹脂層２を備える。樹脂層２は、組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む。そして、樹脂層２は、更に繊維質基材３を含む。すなわち、プリプレグ１は、繊維質基材３に組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含浸させた樹脂層２を備えていてもよい。

　また、組成物（Ｘ）を用いて得られるプリプレグ１としては、上記の通り、組成物（Ｘ）の半硬化物を含むものであってもよいし、また、硬化させていない組成物（Ｘ）そのもの、すなわち組成物（Ｘ）の未硬化物を含むものであってもよい。すなわち、組成物（Ｘ）の半硬化物（Ｂステージの組成物（Ｘ））と、繊維質基材３とを含む樹脂層２を備えるプリプレグ１であってもよいし、組成物（Ｘ）の未硬化物（Ａステージの組成物（Ｘ））と、繊維質基材３とを含む樹脂層２を備えるプリプレグ１であってもよい。

　上記の通り、プリプレグ１は、繊維質基材３に組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含浸させた樹脂層２を備えていてもよい。繊維質基材３に組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含浸させるにあたり、組成物（Ｘ）はワニス状に調製されて用いられることが好ましい。すなわち、繊維質基材３に組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含浸させるにあたり、組成物（Ｘ）と、有機溶剤とを含むワニス状の樹脂組成物が用いられることが好ましい。更に言い換えれば、樹脂層２は、組成物（Ｘ）と、有機溶剤とを含むワニス状の樹脂組成物を含んでいてもよい。なお、このようなワニス状の樹脂組成物は、例えば、「３．樹脂組成物の作製方法」で記載した方法に従って調製される。

　繊維質基材３としては、具体的には、例えば、ガラスクロス、アラミドクロス、ポリエステルクロス、ガラス不織布、アラミド不織布、ポリエステル不織布、パルプ紙、又はリンター紙が挙げられる。なお、ガラスクロスを用いると、機械強度が優れた積層板が得られうる。ガラスクロスは、特に偏平処理加工されていることが好ましい。偏平処理加工としては、具体的には、ガラスクロスを適宜の圧力でプレスロールにて連続的に加圧してヤーンを偏平に圧縮する方法が挙げられる。なお、一般的に使用される繊維質基材３の厚さは、例えば、０．０１ｍｍ以上０．３ｍｍ以下である。

　また、樹脂層２を得るに当たり、繊維質基材３をワニス状の樹脂組成物に浸漬する、又は繊維質基材３にワニス状の樹脂組成物を塗布することによって、繊維質基材３にワニス状の樹脂組成物を含浸させるが、必要に応じて複数回繰り返して含浸させることも可能である。また、この際、ワニス状の樹脂組成物の組成及び濃度の異なる複数のワニス状の樹脂組成物を用いて含浸を繰り返すことにより、最終的に希望とする組成及び含浸量の組成物（Ｘ）又は組成物（Ｘ）の半硬化物を含む樹脂層２を得ることができる。

　更に、プリプレグ１を作製する方法に関し、例えば、組成物（Ｘ）と有機溶剤とを含むワニス状の樹脂組成物を繊維質基材３に含浸させることによって作製された樹脂層２を加熱することによって、樹脂層２から有機溶剤を減少又は除去させてもよい。樹脂層２を加熱することによって、樹脂層２から有機溶剤を減少又は除去させる際の条件として、温度は、例えば、８０℃以上１８０℃以下であり、時間は、例えば１分以上１０分以下である。

　このようにして、組成物（Ｘ）の未硬化物（Ａステージの組成物（Ｘ））及び組成物（Ｘ）の半硬化物（Ｂステージの組成物（Ｘ））のうち少なくとも一方を含む樹脂層２を備えるプリプレグ１が得られる。組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層２を備えるプリプレグ１から、耐熱性が高められ、かつ金属との密着性が高められた金属張積層板１１が備える絶縁層１２、あるいは配線板２１が備える絶縁層２２が作製されうる。また、プリプレグ１は、組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含むため、その成形性が高められている。このため、プリプレグ１が、配線板２１が備える絶縁層２２を作製するために適用された場合、回路パターンへのプリプレグ１の充填性も高まりうる。

　更に、組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層２を備えるプリプレグ１の硬化物は、誘電率及び誘電正接が低められながら、かつデスミア性に優れ、表面のタックも抑制しうる。

　［金属張積層板］
　図２は、本開示の一実施形態に係る金属張積層板１１の一例を示す概略断面図である。

　金属張積層板１１は、組成物（Ｘ）の硬化物を含む絶縁層１２と、絶縁層１２に重なる金属箔１３とを備える。

　絶縁層１２は、上記の通り、組成物（Ｘ）の硬化物を含む。言い換えれば、絶縁層１２は、組成物（Ｘ）の硬化物からなるものであってもよい。また、絶縁層１２は、プリプレグ１の硬化物からなるものであってもよい。すなわち、金属張積層板１１は、例えば、図１に示したプリプレグ１の硬化物を含む絶縁層１２と、絶縁層１２に重なる金属箔１３とを備える。なお、金属張積層板１１は、絶縁層１２と、金属箔１３とに加えて、別の層を備えていてもよい。

　金属張積層板１１の作製方法としては、例えば、組成物（Ｘ）の硬化物から絶縁層１２を作製し、その絶縁層１２を金属箔１３の上に形成し、加熱加圧することにより金属張積層板１１を作製する方法が挙げられる。より詳細には、金属張積層板１１を作製する方法は、組成物（Ｘ）の硬化物を含む絶縁層１２に対して、その上下の両面又は片面に銅箔等の金属箔１３を重ね、金属箔１３及び絶縁層１２を加熱加圧成形して積層一体化することによって、両面又は片面に金属箔１３が張りつけられた金属張積層板１１を作製することができる。

　また、絶縁層１２は、上記のプリプレグ１を用いて、作製されてもよい。より詳細には、プリプレグ１を、加熱して硬化させることによって、プリプレグ１の硬化物を含む絶縁層１２を作製する。続いて、そのプリプレグ１の硬化物を含む絶縁層１２の上下の両面又は片面に銅箔等の金属箔１３を重ね、金属箔１３及び絶縁層１２を加熱加圧成形して積層一体化することによって、プリプレグ１の硬化物を含む絶縁層１２の両面又は片面に金属箔１３が張りつけられた金属張積層板１１を作製することができる。

　更に、絶縁層１２は、後述の樹脂付き金属箔３１を用いて、作製されてもよい。より詳細には、樹脂付き金属箔３１の樹脂層３２を加熱して硬化させることによって、金属張積層板１１の絶縁層１２が作製される。この場合、樹脂付き金属箔３１の金属箔３３が、金属張積層板１１の金属箔１３となる。そして、絶縁層１２は、後述の樹脂付きフィルム４１を用いて、作製されてもよい。より詳細には、樹脂付きフィルム４１の樹脂層４２を、加熱して硬化させることによって、金属張積層板１１の絶縁層１２が作製される。

　金属張積層板１１を作製する際の加熱加圧条件は、作製する金属張積層板１１の厚み及び絶縁層１２を形成する樹脂組成物の種類等により適宜設定されることが好ましい。

　金属張積層板１１を作製する際の加熱温度は、例えば１７０℃以上２３０℃以下である。また、金属張積層板１１を作製する際の圧力は、例えば１．５ＭＰａ以上５．０ＭＰａ以下である。更に、金属張積層板１１を作製する際の加熱加圧時間は、例えば６０分以上１５０分以下である。

　金属張積層板１１を作製するにあたり、金属箔１３の厚みは、所望の目的に応じて、適宜設定することができる。例えば、金属箔１３としては、０．２μｍ以上７０μｍ以下のものを使用できる。金属箔の厚さが例えば１０μｍ以下となる場合などは、ハンドリング性向上のために剥離層及びキャリアを備えたキャリア付銅箔であってもよい。金属箔１３の厚みは、０．２μｍ以上３５μｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上１８μｍ以下であることがより好ましい。このように金属箔１３が薄くても、組成物（Ｘ）が、金属張積層板１１を作製するために用いられた場合、金属張積層板１１における絶縁層１２と、金属箔１３との接着性が良好となる。また、金属張積層板１１において、絶縁層１２と、金属箔１３とのピール強度が、０．５ｋＮ／ｍ以上であることが好ましく、０．５３ｋＮ／ｍ以上であることがより好ましい。

　このように本開示の金属張積層板１１は、組成物（Ｘ）の硬化物及びプリプレグ１の硬化物のうち少なくとも一方を含む絶縁層１２と、金属箔１３とを備える。上記の通り、組成物（Ｘ）の硬化物は、金属との密着性が高まりながら、かつ耐熱性が高まりうる。したがって、金属張積層板１１が備える絶縁層１２は、金属との高い密着性を有しながら、かつ高い耐熱性を有しうる。このため、金属張積層板１１から、金属箔１３由来の配線２３との密着性が高められながら、かつ耐熱性も高められた絶縁層２２を備える配線板２１を作製することができる。

　また、金属張積層板１１は、組成物（Ｘ）の硬化物を含む絶縁層１２を備えることにより、誘電率及び誘電正接が低められており、かつ吸水性も低められているため吸水による誘電率及び誘電正接の悪化も抑制されうる。

　［配線板］
　図３は、本開示の一実施形態に係る配線板２１の一例を示す概略断面図である。

　配線板２１は、図３に示すように、組成物（Ｘ）から作製される絶縁層２２と、その絶縁層２２に重なる配線２３と、を備える。

　絶縁層２２は、上記の通り、組成物（Ｘ）の硬化物を含む。言い換えれば、絶縁層２２は、組成物（Ｘ）の硬化物からなるものであってもよい。また、絶縁層２２は、プリプレグ１の硬化物からなるものであってもよい。すなわち、配線板２１は、図１に示したプリプレグ１を硬化して用いられる絶縁層２２と、その絶縁層２２に重なる配線２３とを備える。

　更に、配線板２１は、金属張積層板１１から作製されてもよい。この場合、配線板２１は、絶縁層１２から作製される絶縁層２２と、その絶縁層２２に重なり、かつ金属箔１３を部分的に除去して形成された配線２３とを備える。

　配線板２１を作製する方法は、上記の通り、金属張積層板１１を用いて配線板２１を作製する方法等が挙げられる。より詳しくは、金属張積層板１１の表面の金属箔１３をエッチング加工等して配線形成をすることができる。すなわち、配線板２１は、金属張積層板１１の表面の金属箔１３を部分的に除去することにより回路形成して得られうる。このような方法で、絶縁層２２の表面に回路として配線２３が設けられた配線板２１を作製することができる。

　また、回路形成する方法としては、上記の方法以外に、例えば、セミアディティブ法（ＳＡＰ：Ｓｅｍｉ　Ａｄｄｉｔｉｖｅ　Ｐｒｏｃｅｓｓ）、モディファイドセミアディティブ法（ＭＳＡＰ：Ｍｏｄｉｆｉｅｄ　ＳｅｍｉＡｄｄｉｔｉｖｅ　Ｐｒｏｃｅｓｓ）による回路形成等が挙げられる。

　このように本開示の配線板２１は、組成物（Ｘ）の硬化物及びプリプレグ１の硬化物のうち少なくとも一方を含む絶縁層２２と、配線２３とを備える。上記の通り、組成物（Ｘ）の硬化物は、金属との密着性が高まりながら、かつ耐熱性が高まりうる。したがって、配線板２１が備える絶縁層２２は、金属との高い密着性を有しながら、かつ高い耐熱性を有しうる。このような絶縁層２２を備える配線板２１は、その信頼性が高まりうる。

　また、配線板２１は、組成物（Ｘ）の硬化物を含む絶縁層２２を備えることにより、誘電率及び誘電正接が低められており、かつ吸水性も低められているため吸水による誘電率及び誘電正接の悪化も抑制されうる。

　［樹脂付き金属箔］
　図４は、本実施形態に係る樹脂付き金属箔３１の一例を示す概略断面図である。

　樹脂付き金属箔３１は、図４に示すように、組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層３２と、その樹脂層３２に重なる金属箔３３と、を備える。また、樹脂付き金属箔３１は、樹脂層３２と、金属箔３３との間に、他の層を備えていてもよい。

　樹脂層３２は、上記の通り、組成物（Ｘ）の半硬化物を含むものであってもよいし、硬化していない組成物（Ｘ）の未硬化物を含むものであってもよい。すなわち、樹脂付き金属箔３１は、組成物（Ｘ）の半硬化物（Ｂステージの組成物（Ｘ））を含む樹脂層３２と、金属箔３３とを備える樹脂付き金属箔３１であってもよく、硬化前の組成物（Ｘ）の未硬化物（Ａステージの組成物（Ｘ））を含む樹脂層３２と、金属箔３３とを備える樹脂付き金属箔３１であってもよい。

　樹脂層３２は、例えば、組成物（Ｘ）と有機溶剤とを含むワニス状の樹脂組成物から作製される。この場合、樹脂層３２を作製する際に、樹脂層３２を加熱することによって、有機溶剤を減少又は除去させてもよい。

　更に、樹脂層３２は、繊維質基材３を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。また、樹脂層３２が、繊維質基材３を含む場合、繊維質基材３としては、プリプレグ１の繊維質基材３と同様のものを用いることができる。つまり、樹脂層３２は、プリプレグ１から作製されてもよい。

　金属箔３３としては、金属張積層板１１に用いられる金属箔１３と同様のものを使用することができる。

　樹脂付き金属箔３１は、必要に応じて、カバーフィルム等を備えてもよい。カバーフィルムを備えることにより、異物の混入等を防ぐことができる。カバーフィルムとしては、特に限定されるものではないが、例えば、ポリオレフィンフィルム、ポリエステルフィルム、ポリメチルペンテンフィルム、及びこれらのフィルムに離型剤層を設けて形成されたフィルム等が挙げられる。なお、カバーフィルムは、必要に応じて、マット処理、コロナ処理、離型処理、又は粗化処理等の表面処理が施されたものであってもよい。

　樹脂付き金属箔３１の作製方法としては、例えば、上記のワニス状の樹脂組成物を金属箔３３の上に塗布し、加熱することにより作製する方法等が挙げられる。ワニス状の樹脂組成物は、例えば、バーコーターを用いることにより、金属箔３３の上に塗布される。

　上記の通り、金属箔３３の上に塗布したワニス状の樹脂組成物を加熱することによって、ワニス状の樹脂組成物から有機溶剤を揮発させ、有機溶剤を減少又は除去させることができる。塗布されたワニス状の樹脂組成物は、例えば、温度が８０℃以上１８０℃以下であり、時間が１分以上１０分以下の条件で加熱される。すなわち、樹脂層３２を加熱することによって、樹脂層３２から有機溶剤を減少又は除去させる際の条件は、プリプレグ１を作製する際に、樹脂層２を加熱することによって、樹脂層２から有機溶剤を減少又は除去させた際の条件と同様の条件で実施されても構わない。このようにして金属箔３３の上に塗布されたワニス状の樹脂組成物を加熱することによって、組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層３２を、金属箔３３の上に形成することができる。

　このように組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層３２を備える樹脂付き金属箔３１が得られる。この樹脂付き金属箔３１から、耐熱性が高められ、かつ金属との密着性が高められた組成物（Ｘ）の硬化物を得ることができる。そして、この樹脂付き金属箔３１の樹脂層３２から、耐熱性が高められ、かつ金属との密着性が高められた金属張積層板１１が備える絶縁層１２、あるいは配線板２１が備える絶縁層２２が作製されうる。

　また、樹脂付き金属箔３１から誘電率及び誘電正接が低められながら、デスミア性が高められ、かつ表面のタックが抑えられた組成物（Ｘ）の硬化物を得ることもできる。

　更に、上記の通り、組成物（Ｘ）は成形性が高められている。このため、樹脂付き金属箔３１が、配線板２１が備える絶縁層２２を作製するために適用された場合、回路パターンへの樹脂付き金属箔３１が備える樹脂層３２の充填性も高まりうる。

　なお、配線板２１の上に樹脂付き金属箔３１を積層することによって、多層からなる配線板２１を作製することもできる。

　［樹脂付きフィルム］
　図５は、本実施の形態に係る樹脂付きフィルム４１の一例を示す概略断面図である。

　樹脂付きフィルム４１は、図５に示すように、組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層４２と、支持フィルム４３とを備える。すなわち、樹脂付きフィルム４１は、組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層４２と、その樹脂層４２に重なる支持フィルム４３とを備える。なお、樹脂付きフィルム４１は、樹脂層４２と支持フィルム４３との間に、他の層を備えていてもよい。

　また、樹脂層４２は、上記の通り、組成物（Ｘ）の半硬化物を含むものであってもよいし、硬化していない組成物（Ｘ）の未硬化物を含むものであってもよい。すなわち、樹脂付きフィルム４１は、組成物（Ｘ）の半硬化物（Ｂステージの組成物（Ｘ））を含む樹脂層４２と、支持フィルム４３とを備える樹脂付きフィルム４１であってもよく、硬化前の組成物（Ｘ）の未硬化物（Ａステージの組成物（Ｘ））を含む樹脂層４２と、支持フィルム４３とを備える樹脂付きフィルム４１であってもよい。

　樹脂層４２は、例えば、組成物（Ｘ）と有機溶剤とを含むワニス状の樹脂組成物から作製される。この場合、樹脂層４２を作製する際に、樹脂層４２を加熱することによって、有機溶剤を減少又は除去させてもよい。

　更に、樹脂層４２は、繊維質基材３を含んでいてもよく、含んでいなくてもよい。また、樹脂層４２が繊維質基材３を含む場合、繊維質基材３としては、プリプレグ１の繊維質基材３と同様のものを用いることができる。つまり、樹脂層４２は、プリプレグ１から作製されてもよい。

　また、支持フィルム４３は、例えば、ポリエステルフィルム、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム、ポリイミドフィルム、ポリパラバン酸フィルム、ポリエーテルエーテルケトンフィルム、ポリフェニレンスルフィドフィルム、ポリアミドフィルム、ポリカーボネートフィルム、及びポリアリレートフィルム等よりなる群から選択される少なくとも一種の電気絶縁性を有するフィルムを含む。

　樹脂付きフィルム４１は、必要に応じて、カバーフィルム等を備えてもよい。カバーフィルムは樹脂付き金属箔３１で使用されたものと同じものを使用することができる。

　なお、支持フィルム４３及びカバーフィルムは、必要に応じて、マット処理、コロナ処理、離型処理、又は粗化処理等の表面処理が施されたものであってもよい。

　樹脂付きフィルム４１の作製方法としては、例えば、ワニス状の樹脂組成物を支持フィルム４３の上に塗布し、加熱することにより支持フィルム４３に重なる樹脂層４２を形成することにより、樹脂付きフィルム４１を作製する方法等が挙げられる。

　ワニス状の樹脂組成物を支持フィルム４３に塗布する方法としては、例えば、バーコーターを用いる方法等が挙げられる。

　上記の通り、支持フィルム４３の上に塗布したワニス状の樹脂組成物を加熱することによって、ワニス状の樹脂組成物から有機溶剤を揮発させ、有機溶剤を減少又は除去させることができる。塗布されたワニス状の樹脂組成物は、例えば、温度が８０℃以上１８０℃以下であり、時間が１分以上１０分以下の条件で加熱される。すなわち、樹脂層４２を加熱することによって、樹脂層４２から有機溶剤を減少又は除去させる際の条件は、プリプレグ１を作製する際に、樹脂層２を加熱することによって、樹脂層２から有機溶剤を減少又は除去させた際の条件と同様の条件で実施されても構わない。このようにして、組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層４２が、支持フィルム４３上に形成されることで、樹脂付きフィルム４１が作製される。

　このように組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層４２を備える樹脂付きフィルム４１が得られる。この樹脂付きフィルム４１から、耐熱性が高められ、かつ金属との密着性が高められた組成物（Ｘ）の硬化物を得ることができる。そして、この樹脂付きフィルム４１の樹脂層４２から、耐熱性が高められ、かつ金属との密着性が高められた金属張積層板１１が備える絶縁層１２、あるいは配線板２１が備える絶縁層２２が作製されうる。

　また、樹脂付きフィルム４１から誘電率及び誘電正接が低められながら、デスミア性が高められ、かつ表面のタックが抑えられた組成物（Ｘ）の硬化物を得ることもできる。

　更に、上記の通り、組成物（Ｘ）は成形性が高められている。このため、樹脂付きフィルム４１が、配線板２１が備える絶縁層２２を作製するために適用された場合、回路パターンへの樹脂付きフィルム４１が備える樹脂層４２の充填性も高まりうる。

　なお、配線板２１の上に樹脂付きフィルム４１を積層した後に支持フィルム４３を剥離させ、配線板２１の上に樹脂層４２を重ねる、又は樹脂付きフィルム４１から支持フィルム４３を剥離させた後に、樹脂層４２を配線板２１の上に重ねることによって、多層からなる配線板２１が作製されてもよい。

　［まとめ］
　上記の実施形態から明らかなように、本開示の第一の態様に係る組成物（Ｘ）は、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、マレイミド化合物（Ｂ）、硬化剤（Ｃ）、及び無機フィラー（Ｄ）を含有する。無機フィラー（Ｄ）は、疎水性シランカップリング剤で表面処理された無機フィラー（Ｄ１）、及び親水性シランカップリング剤で表面処理された無機フィラー（Ｄ２）を含む。硬化剤（Ｃ）は、式（１）で表される基及び式（２）で表される基のうち少なくとも一方を有するフェノール化合物（Ｃ１）を含む。無機フィラー（Ｄ１）の含有量が、無機フィラー（Ｄ１）及び前記無機フィラー（Ｄ２）の全量に対して、２０質量％以上８０質量％以下である。

　第一の態様によると、成形性が高まり、かつ硬化物の金属への密着性が高まる組成物（Ｘ）、並びにその組成物（Ｘ）から作製されるプリプレグ（１）、金属張積層板（１１）、配線板（２１）、樹脂付き金属箔（３１）及び樹脂付きフィルム（４１）を提供することができる。

　本開示の第二の態様に係る組成物（Ｘ）は、第一の態様において、フェノール化合物（Ｃ１）は、１分子中に上記式（１）で表される基と上記式（２）で表される基とを合計２つ以上有するフェノール化合物（Ｃ１－０）を含む。

　本開示の第三の態様に係る組成物（Ｘ）は、第一又は第二の態様において、フェノール化合物（Ｃ１）は、式（１６）で表される化学構造を１分子中に少なくとも２つ有する多官能フェノール化合物（Ｃ１－２）を含む。

（式（１６）中、Ｒ_３９は、アリル基、１－プロペニル基又は水素原子を示す。Ｒ_４０は、アリル基、１－プロペニル基又は水素原子を示す。Ｒ_３９及びＲ_４０のうち少なくとも一方はアリル基又は１－プロペニル基を示す。Ｒ_４１は、水素原子、メチル基、メトキシ基、ヒドロキシ基、アルデヒド基、又はフェニル基を示す。）

　本開示の第四の態様に係る組成物（Ｘ）は、第一から第三のいずれか一の態様において、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）が、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基により末端変性された変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）を含み、変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）は、式（３）で表される基及び式（４）で表される基のうち少なくとも一方を有する。

（式（３）中、ｐは０以上１０以下の整数を示す。Ｚは、アリーレン基を示す。Ｒ_１～Ｒ_３は、それぞれ独立して、水素原子又はアルキル基を示す。）

（式（４）中、Ｒ_４は、水素原子又はアルキル基を示す。）

　本開示の第五の態様に係る組成物（Ｘ）は、第一から第四のいずれか一の態様において、硬化剤（Ｃ）は、更にメタクリレート化合物（Ｃ２）を含む。

　本開示の第六の態様に係る組成物（Ｘ）は、第一から第五のいずれか一の態様において、疎水性シランカップリング剤が、ビニル基、メタクリル基及びスチリル基よりなる群から選択される少なくとも１つを含む。

　本開示の第七の態様に係る組成物（Ｘ）は、第一から第六のいずれか一の態様において、親水性シランカップリング剤が、アミノ基、エポキシ基及びイソシアネート基よりなる群から選択される少なくとも１つを含む。

　本開示の第八の態様に係る組成物（Ｘ）は、第一から第七のいずれか一の態様において、フェノール化合物（Ｃ１）の含有量が、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、マレイミド化合物（Ｂ）と、硬化剤（Ｃ）との全量に対し、５質量％以上４０質量％以下である。

　本開示の第九の態様に係る組成物（Ｘ）は、第一から第八のいずれか一の態様において、無機フィラー（Ｄ）の含有量が、ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）とマレイミド化合物（Ｂ）と、硬化剤（Ｃ）との合計１００質量部に対して、１５０質量部以上４００質量部以下である。

　本開示の第十の態様に係るプリプレグ（１）は、第一から第九のいずれか一の態様の組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層（２）を備え、樹脂層（２）が、更に繊維質基材（３）を含む。

　本開示の第十一の態様に係る金属張積層板（１１）は、第一から第九のいずれか一の態様の組成物（Ｘ）の硬化物及びプリプレグ（１）の硬化物のうち少なくとも一方を含む絶縁層（１２）と、金属箔（１３）とを備える。

　本開示の第十二の態様に係る配線板（２１）は、第一から第九のいずれか一の態様の組成物（Ｘ）の硬化物及びプリプレグ（１）の硬化物のうち少なくとも一方を含む絶縁層（２２）と、配線（２３）とを備える。

　本開示の第十三の態様に係る樹脂付き金属箔（３１）は、第一から第九のいずれか一の態様の組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層（３２）と、金属箔（３３）とを備える。

　本開示の第十四の態様に係る樹脂付きフィルム（４１）は、第一から第九のいずれか一の態様の組成物（Ｘ）及び組成物（Ｘ）の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層（４２）と、支持フィルム（４３）とを備える。

　以下、本開示を実施例によって具体的に説明する。ただし、本開示は実施例に限定されない。

　１．樹脂組成物の調製
　実施例１～５及び比較例１～３の樹脂組成物を調製する際に用いた成分について説明する。

　［成分］
　（ポリフェニレンエーテル化合物）
・ポリフェニレンエーテル化合物１：末端にビニルベンジル基（エテニルベンジル基）を有するポリフェニレンエーテル化合物（三菱ガス化学株式会社製の「ＯＰＥ－２ｓｔ　１２００」、Ｍｎ１，２００、上記式（１２）で表され、Ｚが、フェニレン基であり、Ｒ_２～Ｒ_４が水素原子であり、ｐが１であるポリフェニレンエーテル化合物）。

　（マレイミド化合物）
・マレイミド化合物１：上記式（１５）で表され、上記式（１５）中の、Ｒ_３５～Ｒ_３８が、水素原子であるマレイミド化合物（日本化薬株式会社製の「ＭＩＲ－３０００」、数平均分子量６９０、重量平均分子量８７０）。

　（硬化剤）
・フェノール化合物１：２，２’－ジアリルビスフェノールＡ（大和化成工業株式会社製の「ＤＡＢＰＡ」）。
・フェノール化合物２：分子中にアリル基を有するフェノール化合物（群栄化学工業株式会社製の「ＬＶＡ」）。
・メタクリレート化合物：トリシクロデカンジメタノールジメタクリレート（新中村化学株式会社製の「ＮＫエステル　ＤＣＰ」）。

　（反応開始剤）
・有機過酸化物：１，３－ビス（ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン（日本油脂株式会社製の「パーブチルＰ」）。

　（無機フィラー）
・無機フィラー１：分子中にビニル基を有するシランカップリング剤で表面処理されたシリカ粒子（株式会社アドマテックス製の「ＳＣ２５００－ＳＶ」）。
・無機フィラー２：分子中にフェニルアミノ基を有するシランカップリング剤で表面処理されたシリカ粒子（株式会社アドマテックス製の「ＳＣ２５００－ＳＸＪ」）。

　［調製方法］
　まず、無機フィラー１及び無機フィラー２以外の上記各成分を表１、２に記載の割合（質量部）で、固形分濃度が６０質量％となるように、メチルエチルケトンに添加し、混合させた。その混合物を６０分間攪拌した。その後、得られた混合物に無機フィラー１及び無機フィラー２を添加し、ビーズミルで無機フィラー１及び無機フィラー２を分散させた。このような方法により、ワニス状の樹脂組成物が得られた。なお、比較例１では、無機フィラー２を混合せずにワニス状の樹脂組成物を作製した。比較例２では、無機フィラー１を混合せずにワニス状の樹脂組成物を作製した。比較例３では、フェノール化合物１、２を混合せずにワニス状の樹脂組成物を作製した。

　［無機フィラー１の割合］
　各実施例及び比較例の樹脂組成物に関し、下記計算式（１）に従って、無機フィラー１の割合を計算し、その結果を表１、２に記載した。

　（無機フィラー１の割合）＝｛（無機フィラー１の質量部）／（無機フィラー１の質量部＋無機フィラー２の質量部）｝×１００・・・・（計算式１）

　２．樹脂組成物の評価
　２．１　評価基板作製
　以下のようにして、実施例１～５及び比較例１～３の樹脂組成物（ワニス状の樹脂組成物）から作製される絶縁層を備える評価基板を得た。

　まず、キャリア銅箔付き薄型銅箔（三井金属鉱業株式会社製「ＭＴ１８Ｅｘ」、薄型銅箔の厚さ　３μｍ、キャリア銅箔の厚さ　１８μｍ）を２つ用意した。次いで、各々のキャリア銅箔付き薄型銅箔の薄型銅箔の面に、「１．樹脂組成物の調製」で作製した各実施例及び比較例の樹脂組成物（ワニス状の樹脂組成物）を塗布し、これを半硬化状態となるまで１３０℃で３分間加熱乾燥することによって、キャリア銅箔付き薄型銅箔と、樹脂組成物の半硬化物を含む樹脂層とを備える樹脂付き金属箔を二つ作製した。

　続いて、上記の方法で作製した二つの樹脂付き金属箔を、樹脂層同士が接着するようにして貼り合わせて、次いで、真空条件下、温度２００℃、圧力５～１０ｋｇ／ｃｍ^２の条件で１２０分加熱・加圧することによって、厚さ１００μｍの絶縁層と、絶縁層の両側の面にキャリア銅箔付き薄型銅箔を備えた金属張積層板（評価基板）を得た。

　２．２　評価
　また、「２．１　評価基板作製」に記載された方法に従って、実施例１～５及び比較例１～３の樹脂組成物から作製された絶縁層を備える金属張積層板（評価基板）を用いて、以下に示す方法により評価を行った。

　［ガラス転移温度（Ｔｇ）］
　「１．樹脂組成物の調製」に記載の方法に従って作製した実施例１～５及び比較例１～３の樹脂組成物の硬化物のガラス転移温度を測定した。ガラス転移温度を測定するにあたり、セイコーインスツルメンツ株式会社製の粘弾性スペクトロメータ「ＤＭＳ６１００」を用いた。このとき、曲げモジュールで周波数を１０Ｈｚとして動的粘弾性測定を行い、昇温速度５℃／分の条件で室温から３００℃まで昇温した際の損失正接（ｔａｎδ）が極大を示す温度をガラス転移温度とした。なお、評価に際し、各実施例及び比較例の樹脂組成物の硬化物は、「２．１　評価基板作製」に記載された方法で作製した評価基板から剥がした絶縁層を用いた。

　［ピール強度］
　ピール強度に関しては以下の方法で評価した。まず、金属張積層板（評価基板）が備える２つのキャリア銅箔付き薄型銅箔のうち、片方のキャリア銅箔付き薄型銅箔のキャリア銅箔（厚さ１８μｍ）を剥離させた。次に、剥離させたキャリア銅箔と重なっていた薄型銅箔（厚さ３μｍ）を無電解・電解銅メッキなどによりめっきアップすることで、薄型銅箔を含む金属層（厚さ３５μｍ）を形成した。続いて、その金属層を引き剥がし、そのときのピール強度を、ＪＩＳ　Ｃ６４８１（１９９６）に準拠して測定した。具体的には、評価基板を、幅１０ｍｍ長さ１００ｍｍの大きさにカットし、そのカットして得られた評価基板から金属層を引っ張り試験機により５０ｍｍ／分の速度で引き剥がし、そのときのピール強度（ｋＮ／ｍ）を測定した。

　［成形性］
　成形性に関しては以下の方法で評価した。まず、金属張積層板（評価基板）が備える２つのキャリア銅箔付き薄型銅箔のうち、片方のキャリア銅箔付き薄型銅箔のキャリア銅箔（厚さ１８μｍ）を剥離させた。次に、剥離させたキャリア銅箔と重なっていた薄型銅箔（厚さ３μｍ）を無電解・電解銅メッキなどによりめっきアップすることで、薄型銅箔を含む金属層（厚さ３５μｍ）を形成した。続いて、その金属層を引き剥がし、銅箔を引き剥がした後の絶縁層の外観を目視により観察を行い、評価した。絶縁層にボイドの存在が確認されなかった場合を「Ａ」、ボイドが確認された場合を「Ｂ」と評価した。

　　１　プリプレグ
　　２、３２、４２　樹脂層
　　３　繊維質基材
　　１１　金属張積層板
　　１２、２２　絶縁層
　　１３　金属箔
　　２１　配線板
　　２３　配線
　　３１　樹脂付き金属箔
　　４１　樹脂付きフィルム
　　４３　支持フィルム

Claims

　ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）、マレイミド化合物（Ｂ）、硬化剤（Ｃ）、及び無機フィラー（Ｄ）を含有し、
　前記無機フィラー（Ｄ）は、疎水性シランカップリング剤で表面処理された無機フィラー（Ｄ１）、及び親水性シランカップリング剤で表面処理された無機フィラー（Ｄ２）を含み、
　前記硬化剤（Ｃ）は、式（１）で表される基及び式（２）で表される基のうち少なくとも一方を有するフェノール化合物（Ｃ１）を含み、
　前記無機フィラー（Ｄ１）の含有量が、前記無機フィラー（Ｄ１）及び前記無機フィラー（Ｄ２）の全量に対して、２０質量％以上８０質量％以下である、
　樹脂組成物。
　前記フェノール化合物（Ｃ１）は、１分子中に前記式（１）で表される基と前記式（２）で表される基とを合計２つ以上有するフェノール化合物（Ｃ１－０）を含む、
　請求項１に記載の樹脂組成物。
　前記フェノール化合物（Ｃ１）は、式（１６）で表される化学構造を１分子中に少なくとも２つ有する多官能フェノール化合物（Ｃ１－２）を含む、
　請求項１に記載の樹脂組成物。

（式（１６）中、Ｒ_３９は、アリル基、１－プロペニル基又は水素原子を示す。Ｒ_４０は、アリル基、１－プロペニル基又は水素原子を示す。Ｒ_３９及びＲ_４０のうち少なくとも一方はアリル基又は１－プロペニル基を示す。Ｒ_４１は、水素原子、メチル基、メトキシ基、ヒドロキシ基、アルデヒド基、又はフェニル基を示す。）
　前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）が、炭素－炭素不飽和二重結合を有する置換基により末端変性された変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）を含み、
　前記変性ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ１）は、式（３）で表される基及び式（４）で表される基のうち少なくとも一方を有する、
　請求項１に記載の樹脂組成物。

（式（３）中、ｐは０以上１０以下の整数を示す。Ｚは、アリーレン基を示す。Ｒ_１～Ｒ_３は、それぞれ独立して、水素原子又はアルキル基を示す。）

（式（４）中、Ｒ_４は、水素原子又はアルキル基を示す。）
　前記硬化剤（Ｃ）は、更にメタクリレート化合物（Ｃ２）を含む、
　請求項１に記載の樹脂組成物。
　前記疎水性シランカップリング剤が、ビニル基、メタクリル基及びスチリル基よりなる群から選択される少なくとも１つを含む、
　請求項１に記載の樹脂組成物。
　前記親水性シランカップリング剤が、アミノ基、エポキシ基及びイソシアネート基よりなる群から選択される少なくとも１つを含む、
　請求項１に記載の樹脂組成物。
　前記フェノール化合物（Ｃ１）の含有量が、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、前記マレイミド化合物（Ｂ）と、前記硬化剤（Ｃ）との全量に対して、５質量％以上４０質量％以下である、
　請求項１に記載の樹脂組成物。
　前記無機フィラー（Ｄ）の含有量が、前記ポリフェニレンエーテル化合物（Ａ）と、前記マレイミド化合物（Ｂ）と、前記硬化剤（Ｃ）との合計１００質量部に対して、１５０質量部以上４００質量部以下である、
　請求項１に記載の樹脂組成物。
　請求項１から９のいずれか一項に記載の樹脂組成物及び前記樹脂組成物の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層を備え、
　前記樹脂層が、更に繊維質基材を含む、
　プリプレグ。
　請求項１から９のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層と、金属箔とを備える、
　金属張積層板。
　請求項１から９のいずれか一項に記載の樹脂組成物の硬化物を含む絶縁層と、配線とを備える、
　配線板。
　請求項１から９のいずれか一項に記載の樹脂組成物及び前記樹脂組成物の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層と、金属箔とを備える、
　樹脂付き金属箔。
　請求項１から９のいずれか一項に記載の樹脂組成物及び前記樹脂組成物の半硬化物のうち少なくとも一方を含む樹脂層と、支持フィルムとを備える、
　樹脂付きフィルム。