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WO2009157077A1 - 有機エレクトロルミネッセンス表示パネルおよびその製造方法 - Google Patents

有機エレクトロルミネッセンス表示パネルおよびその製造方法 Download PDF

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WO2009157077A1
WO2009157077A1 PCT/JP2008/061643 JP2008061643W WO2009157077A1 WO 2009157077 A1 WO2009157077 A1 WO 2009157077A1 JP 2008061643 W JP2008061643 W JP 2008061643W WO 2009157077 A1 WO2009157077 A1 WO 2009157077A1
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WO
WIPO (PCT)
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organic
substrate
display panel
light
donor sheet
Prior art date
Application number
PCT/JP2008/061643
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
浩 大畑
明 平沢
Original Assignee
パイオニア株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by パイオニア株式会社 filed Critical パイオニア株式会社
Priority to PCT/JP2008/061643 priority Critical patent/WO2009157077A1/ja
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    • H—ELECTRICITY
    • H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K59/00—Integrated devices, or assemblies of multiple devices, comprising at least one organic light-emitting element covered by group H10K50/00
    • H10K59/80—Constructional details
    • H10K59/875—Arrangements for extracting light from the devices
    • H10K59/879—Arrangements for extracting light from the devices comprising refractive means, e.g. lenses

Definitions

  • the present invention provides an anode sandwiching a stack of organic compound thin films (organic functional films) including a light emitting layer containing an organic compound (fluorescent material or phosphorescent material) that exhibits electroluminescence (hereinafter referred to as EL) that emits light by current injection, and
  • EL electroluminescence
  • the present invention relates to a method for manufacturing an organic EL display panel of a display device in which a plurality of organic EL elements including a cathode are formed on a substrate in a matrix.
  • An organic EL display panel for example, a passive type is configured by sequentially laminating a row electrode, an organic functional film, and a column electrode intersecting the row electrode.
  • the row electrodes are each formed in a strip shape and are arranged so as to be parallel to each other at a predetermined interval. The same applies to the column electrodes.
  • the passive type organic EL display panel is formed by connecting a plurality of organic EL elements (light emitting units) formed at intersections of a plurality of row and column electrodes and arranged in a matrix and driving with a predetermined signal.
  • An image can be displayed, and further, a full color display device can be configured by forming a display region composed of organic EL elements emitting three primary colors of red R, green G and blue B.
  • a laser induced thermal drawing method (Laser Induced Thermal Imaging: LITI) is known.
  • Patent Document 1 discloses a fine pattern forming technique manufactured by bringing two objects into close contact with each other, filling a gap between them, creating a gas-liquid interface while moving the object, and evaporating the solvent from the solution. Are listed.
  • an alignment film is formed by rubbing a polymer material (eg, polytetrafluoroethylene) on a smooth surface (alignment film forming step), and a fine structure is formed on the alignment film.
  • a polymer material eg, polytetrafluoroethylene
  • a fine structure is formed on the alignment film.
  • Patent Documents 3 and 4 for the purpose of improving the light extraction efficiency by forming a grating between the substrate and the transparent electrode, the step of the grating is filled with a sol-gel coating liquid, or the step structure and the transparent electrode A technique for keeping the organic functional film smooth by forming a protective film therebetween is described.
  • Patent Document 5 describes a technique for forming a two-dimensional grating pattern on the light emission surface opposite to the element formation surface of the glass substrate.
  • Patent Document 6 relates to a method of forming a photonic crystal on a donor sheet to improve light extraction efficiency and thermally transferring the photonic crystal.
  • the transfer surface is transferred onto a second light emitting electrode or a protective film.
  • the technology is described. JP2003-151766 JP 2006-255878 A JP 2004-335299 A JP 2004-349111 A JP 2005-26228 A JP 2005-16663 A
  • Patent Document 1 since it is a method of forming on the entire surface of the substrate, it is difficult to form optical structures with different periods on the substrate, and furthermore, since the film forming method uses a solution, Since each color and the position of the optical structure need to be surely matched, positioning accuracy is required. In the organic EL element having a laminated structure, it is necessary not to dissolve the base material in film formation using a solvent, and the degree of freedom of the solvent is low.
  • the shape of the optical structure formed by the molecular structure of the material to be rubbed is determined and rubbed by the method of forming the base of the optical structure by rubbing a polymer material or the like on the substrate. Since the molecular structure of the polymer is the source of the optical structure as it is, it is difficult to change the period finely. In addition, when two or more colors are formed on the same substrate, an optical structure corresponding to the emission color must be formed, and this method makes it difficult to achieve high definition.
  • a photonic crystal which is an optical structure
  • an organic functional film which is an organic EL element, and upper and lower electrodes
  • the place where the optical structure is formed is on a substrate, an electrode formed on the substrate, or in the case of top emission.
  • a method of forming on the inside of the protective film formed on the upper surface electrode or on the light emission surface of the protective film is generally used.
  • nanoimprinting or drawing with an electron beam is generally used.
  • the nanoimprint method is more effective because electron beam drawing is difficult.
  • the treatment is performed at a high temperature, the nanoimprint mold is greatly damaged. The cost will be high.
  • the glass substrate needs to be deformed at a certain temperature, the selectivity of the glass is also lowered.
  • the present invention provides an organic EL display panel that can be transferred with a small amount of light energy, can transfer a material film at once, and has improved light extraction efficiency, and a method for manufacturing the same.
  • an organic EL display panel that can be transferred with a small amount of light energy, can transfer a material film at once, and has improved light extraction efficiency, and a method for manufacturing the same.
  • the inventor has paid attention to the fact that a part of the organic functional film becomes thin in the organic functional film formation process from the nanoimprint experimental result in the manufacture of the organic EL display panel. That is, if the thickness of the organic functional film can be controlled, it has been found that the light extraction efficiency is improved, and the present invention has been achieved.
  • a plurality of organic EL elements having an anode and a cathode sandwiching a stack of organic functional films including a light emitting layer containing an organic compound exhibiting electroluminescence that emits light by current injection are formed in a matrix form.
  • a method for producing an organic EL display panel formed on a substrate, A light-transmitting substrate, a plurality of convex optical structures formed on the main surface of the light-transmitting substrate, and a film formed on the main surface of the light-transmitting substrate and the optical structure Forming a donor sheet comprising a heat conversion layer and a material film of a material to be transferred; Forming a transfer substrate; and Contacting the material film of the donor sheet on a portion of the transfer substrate; From the light transmissive substrate side of the donor sheet, irradiating light to heat the donor sheet; Peeling the donor sheet from the transferred substrate, and transferring the uneven shape of the material film corresponding to the optical structure to the transferred substrate; It is characterized by including.
  • the organic EL display panel of the present invention is a substrate in which a plurality of organic EL elements having an anode and a cathode sandwiching an organic functional film including a light emitting layer containing an organic compound exhibiting electroluminescence that emits light by current injection are arranged in a matrix.
  • An organic EL display panel formed above, It includes a periodic optical structure that causes a periodic refractive index difference at an interface inside the organic functional film.
  • ⁇ Donor sheet light transmissive substrate forming step> First, by using electron beam lithography, photolithography, or the like, for example, the surface of a silicon substrate or the like is finely processed to create a master sheet (not shown) of a donor sheet. For example, in the case of a panel having light emitting regions (organic EL device regions) of three colors of red, green and blue, a master disk for each periodic nanostructure is created. For the master disk creation, a so-called nanoimprint mold making process or a microprint mold creation method can be used.
  • liquid polymer is applied on each master board.
  • the liquid polymer include a resin such as PET (polyethylene terephthalate) and a silicon-based elastomer such as polydimethylsiloxane.
  • FIG. 1 is a schematic perspective view of an example of a light-transmitting substrate 11 of a donor sheet carrying a periodic nanostructure region 111 formed with periodic nanostructures on the entire surface. Since the periodic nanostructure is present in the entire donor sheet, positioning of the donor sheet and the substrate to be transferred (not shown) is performed by the transfer device and the substrate to be transferred, and high transfer position accuracy can be obtained. is there.
  • each periodic nanostructure 11a is shown as a rectangle when viewed from the front, but is not limited thereto, and may be a polygon, a circle, a polygonal pyramid, an ellipse, or a star.
  • FIG. 5 is an enlarged partial cross-sectional view of the periodic nanostructure 11a corresponding to the organic EL element.
  • Periodic nanostructures 11a that are periodic steps having a rectangular cross-sectional shape are formed on the surface of the light-transmitting substrate 11.
  • a periodic nanostructure 11a 300 to 800 nm period, one-dimensional or two-dimensional arrangement, depth of several nm to several ⁇ m
  • a photonic crystal or a grating is formed on the surface of the light transmissive substrate 11 by nanoimprinting or the like.
  • the periodic nanostructure is a convex portion from the base material, and its size, for example, one side, height, and diameter of the root portion is on the order of nanometers, for example, 1 nm to 1000 nm, 10 nm to 1000 nm, 50 nm to 1000 nm. Or in the range of 100 nm to 1000 nm.
  • the periodic nanostructure is, for example, a polygonal cylinder, a cylinder, a polygonal pyramid, a cone, a truncated polygonal pyramid, or a truncated cone.
  • Periodic nanostructures include not only the same shape but also similar shapes that differ only in size, and are structures in which they are repeatedly arranged.
  • the group of periodic nanostructures has a square columnar matrix arrangement, for example, a height of 10 nm to 100 nm and a repetition pitch of 200 nm to 600 nm.
  • a light emitting layer material corresponding to a heat conversion layer and a material film 13 to be transferred is sputtered on the surface of the light transmissive substrate 11 on the side where the periodic nanostructure 11 a is present.
  • the film is formed in order.
  • the material film 13 includes a thin portion between the periodic nanostructures 11a and a thick portion (periodic optical structure 13a) on the periodic nanostructure 11a.
  • the heat conversion layer is selected from materials whose adhesion to the light transmissive substrate 11 is higher than adhesion to the material film 13. In the formation of the material film 13, it has been discovered that a part of the film becomes thinner depending on the level difference.
  • material film formation on a light-transmitting substrate is physical vapor deposition (PVD) such as resistance heating vapor deposition or electron beam vapor deposition in a vacuum layer, or chemical vapor deposition such as plasma CVD or MOCVD ( In addition to (CVD), it can be performed by wet coating such as spin coating, ink jet, and spraying.
  • PVD physical vapor deposition
  • MOCVD metal-organic chemical vapor deposition
  • wet coating such as spin coating, ink jet, and spraying.
  • the donor sheet DS comprising the light transmissive substrate 11, the periodic nanostructure 11a patterned on one main surface thereof, and the material film 13 of the periodic optical structure formed thereon. Is formed.
  • a substrate to be transferred on which an organic functional film 23 of a hole injection layer or a hole transport layer is formed is prepared.
  • the organic EL element of the organic EL display panel is a self-luminous element utilizing a phenomenon in which a current is passed through a fluorescent or phosphorescent organic functional film, and light is generated by combining electrons and holes with the organic functional film.
  • an organic EL element includes an organic functional film including an anode and a cathode, and a hole transport layer, a light emitting layer, and an electron transport layer sandwiched between the anode and the cathode.
  • a hole injection layer and an electron injection layer are provided between the anode and the hole transport layer and between the electron transport layer and the cathode, respectively. May be.
  • an electron blocking layer or a hole blocking layer may be further provided as necessary.
  • the organic functional film 23 may be provided individually, for example, but a hole injection layer or a hole transport layer common to adjacent organic EL elements can also be used.
  • the material film 13 to be transferred is an organic functional film such as a light emitting layer, and may further include at least one of a hole transport layer, an electron transport layer, a hole injection layer, and an electron injection layer.
  • the organic functional film 23 on the transferred substrate side is deposited through a predetermined mask opening (corresponding to the pixel region) in a vapor state by placing a glass substrate with a transparent electrode in a reduced pressure state, heating each organic substance.
  • the film can be formed by thermal evaporation.
  • ⁇ Contact process between transfer substrate and donor sheet> For example, using a photothermal printing apparatus (not shown), as shown in FIG. 9, the material film 13 side (periodic nanostructure 11a corresponding to the organic EL element) of the donor sheet DS is placed on the organic function of the substrate to be transferred. Contact the membrane 23. The transferred substrate and the donor sheet are bonded together by the support mechanism of the apparatus. Further, the pressing force may be applied in the range of 0.01 MPa to 10 MPa for 1 to 60 seconds.
  • a light transmissive support plate material (not shown) can be attached.
  • the support plate material is made of glass, polycarbonate, polyester, polyethylene naphthalate, polyester sulfonate, polysulfonate, polyarylate, polyethylene terephthalate, polyacryl, polyepoxy, polyethylene, polystyrene, polyacetate or polyimide.
  • the photothermal printing apparatus is configured so that the donor sheet and the transfer target substrate are separately fixed and can be transferred respectively, and the upper and lower stages are separated from each other by a support mechanism and can be moved up and down. ing.
  • Each stage has a suction port connected to a vacuum pump, and sucks through the suction port to support the donor sheet and the transferred substrate in a stable manner. It comprises an adhesion unit for attaching the transfer substrate and the donor sheet, and a light source for patterning by scanning laser light.
  • the laser light La is irradiated from the light transmissive substrate side (the opposite side of the periodic nanostructure region) of the donor sheet DS.
  • the heat conversion layer in the donor sheet DS converts light into heat, and the light-transmitting base material partially expands due to the heat, so that the material film 13 (between the periodic nanostructures 11a).
  • the periodic optical structure 13a) having a large thickness on the periodic nanostructure 11a are in close contact with the organic functional film 23.
  • the donor sheet DS is heated by irradiating the laser beam, and the material film 13 having a periodic convex shape (periodic optical structure 13a) is transferred to the organic functional film 23 of the transfer substrate.
  • the step of heating the donor sheet includes the step of patterning by moving the transfer target with the donor sheet in contact with the fixed laser beam. By selectively irradiating with laser light, the periodic optical structure can be transferred and formed together with the light emitting layer only on the portion of the substrate to which the light emitting layer of the donor sheet is to be transferred, and a high definition panel can be produced.
  • the material film 13 of the periodic optical structure 13 a is transferred to the organic functional film 23 by peeling the light transmissive substrate 11 of the donor sheet from the transfer target substrate 21 as shown in FIG. 12.
  • the element region DV is defined.
  • the material film unevenness such as the light emitting layer is transferred from the donor sheet to the transfer substrate 21, and the optical structure can be formed of a material such as the light emitting layer.
  • the organic functional film material can be applied with high definition, and a periodic optical structure can be formed inside the organic functional film.
  • a material film such as a light-emitting layer is formed in advance on a donor sheet for each emission color and transferred to a desired location
  • the optimum periodicity for each color An optical structure can be formed on the entire surface, and alignment of each color is simple only by performing at the time of transfer, and a high-definition display element can be created.
  • FIG. 13 shows the front surface of the transferred substrate 21 having a group of three color element regions DVR, DVG, DVB arranged in a stripe shape after being separately applied with the donor sheet DS.
  • the organic thin film can be effectively used for forming a color filter used for a liquid crystal in addition to an organic EL element that requires high definition and improved light extraction efficiency by a transfer method.
  • the organic functional films of the electron transport layer 14 and the electron injection layer 15 are sequentially laminated on the periodic optical structure 13 a in the element region DV.
  • an organic functional film having a refractive index different from the refractive index of the light emitting layer material that is, an electron transport layer or an electron injection layer (or an already formed hole transport layer or positive layer).
  • a refractive index difference occurs at the interface with the hole injection layer).
  • the cathode 33 is deposited on the electron injection layer 15 in the element region DV.
  • a plurality of organic EL elements each composed of an organic functional film including a light emitting layer are arranged in a matrix by performing passivation on the film forming side of the transfer substrate 21 and further sealing with a sealing can.
  • the passive drive organic EL display panel thus obtained is obtained.
  • a partially enlarged rear view of such a panel is shown in FIG.
  • This organic EL display panel has a plurality of lower electrodes 22 (anode: transparent electrode), an organic functional film 23, and a plurality of upper electrodes 33 (cathode: metal electrodes) intersecting the lower electrode 22 on the substrate 21.
  • the display region DR is composed of a plurality of organic EL element light-emitting portions EP that are sequentially stacked and formed at the intersections of the upper and lower electrodes.
  • the upper electrode 33 is connected to the wiring electrode 19 through the connection portion Cn.
  • the above describes a simple matrix organic EL display panel in which a stripe-shaped transparent electrode is provided on a substrate, an organic functional film is laminated, and a stripe-shaped metal electrode that intersects the transparent electrode is provided.
  • the present invention can also be applied to manufacture of an active matrix display type organic EL display panel using a substrate on which an active element such as a TFT to be connected is formed.
  • the donor sheet in which the periodic steps (periodic nanostructures 11 a) having a rectangular cross-sectional shape are formed has been described.
  • the periodic nanostructures 11 a formed on the donor sheet It is also effective that the shape of the periodic nanostructure 11a is not triangular but the cross-sectional shape of the periodic nanostructure 11a is triangular, as shown in FIG. 17, or the cross-sectional shape of the periodic nanostructure 11a is truncated triangular as shown in FIG. .
  • the thickness of the material film 13 laminated on the top of the periodic nanostructure 11a is thinner than that laminated on the collar, so that the thick material film
  • the periodic optical structure 13a is formed between the periodic nanostructures 11a.
  • the material film of the material to be transferred formed on the periodic optical structure 13a is not only the light emitting layer but also other inorganic materials such as a metal compound, and any material constituting the organic EL element including the organic functional film. It may consist of organic matter.
  • Examples of the organic light emitting material formed by the organic light emitting layer include tris (8-quinolate) aluminum complex, tris (4-methyl-8-quinolato) aluminum complex, bis (8-quinolate) zinc complex, tris (4-methyl-5).
  • -Trifluoromethyl-8-quinolate) aluminum complex tris (4-methyl-5-cyano-8-quinolate) aluminum complex, bis (2-methyl-5-trifluoromethyl-8-quinolinolate) [4- (4 -Cyanophenyl) phenolate] aluminum complex, bis (2-methyl-5-cyano-8-quinolinolato) [4- (4-cyanophenyl) phenolate] aluminum complex
  • tris (8-quinolinolato) scandium complex 9,10-diaryl Anthracene derivatives, pyrene, coronene, perylene, rubre 1,1,4,4-tetraphenylbutadiene, bis [8- (para-tosyl) aminoquinoline] zinc complex and cadmium
  • Organic light-emitting materials formed by the organic light-emitting layer include coumarin phosphors, perylene phosphors, pyran phosphors, anthrone phosphors, porphyrin phosphors, quinacridone phosphors, N, N′-dialkyl Low molecular weight luminescent materials such as substituted quinacridone phosphors, naphthalimide phosphors, N, N′-diaryl substituted pyrrolopyrrole phosphors, and phosphorescent phosphors of Ir complexes dispersed in polymers. Can be used.
  • As the polymer polystyrene, polymethyl methacrylate, and polyvinyl carbazole can be used.
  • poly (2-decyloxy-1,4-phenylene) DO-PPP
  • poly [2,5-bis- [2- (N, N, N— PPP derivatives such as triethylammonium) ethoxy] -1,4-phenyl-alt-1,4-phenyllene] dibromide poly [2- (2′-ethylhexyloxy) -5-methoxy-1,4-phenylenevinylene ] (MEH-PPV), poly [5-methoxy- (2-propanoxysulfonide) -1,4-phenylenevinylene] (MPS-PPV), poly [2,5-bis- (hexyloxy) -1 , 4-phenylene- (1-cyanovinylene)] (CN-PPV), poly (9,9-dioctylfluorene) (PDAF), polyspirofluorene, etc. It may be.
  • Examples of the hole transport material for forming the hole transport layer include copper phthalocyanine, metal phthalocyanines and metal-free phthalocyanines of tetra (t-butyl) copper phthalocyanine, quinacridone compounds, 1,1-bis (4-di-p- Tolylaminophenyl) cyclohexane, N, N′-diphenyl-N, N′-bis (3-methylphenyl) -1,1′-biphenyl-4,4′-diamine, N, N′-di (1-naphthyl) ) —N, N′-diphenyl-1,1′-biphenyl-4,4′-diamine, an aromatic amine-based low-molecular hole injection / transport material, polyaniline, polythiophene, polyvinylcarbazole, poly (3,4-ethylene) A polymer hole transport material such as a mixture of dioxythiophene) and polystyrenesulfonic
  • Examples of the electron transport material for forming the electron transport layer include 2- (4-bifinylyl) -5- (4-tert-butylphenyl) -1,3,4-oxadiazole, 2,5-bis (1 -Naphthyl) -1,3,4-oxadiazole, oxadiazole derivatives, bis (10-hydroxybenzo [h] quinolinolato) beryllium complexes, and triazole compounds can be used.
  • the position of the structure can be determined at the time of positioning for transferring the light emitting layer, and can be easily formed.
  • the low degree of freedom of the solvent because the present invention is formed on the donor sheet, it is sufficient to select a solvent that does not dissolve the substrate of the donor sheet, A wide range of options.
  • the light emitting layer is transferred and the optical structure is formed at the same time. What is necessary is just to change, and high definition is easy.
  • the optical structure is formed by nanoimprint or the like, the target periodic optical structure can be created with good reproducibility.
  • the present invention can form the light emitting layer and the optical structure in the same process, and when forming the optical structure, nanoimprinting is also easy, so it is excellent in mass productivity. ing.
  • it is not necessary to make a periodic optical structure on a substrate it is possible to use a conventional substrate, and it is not necessary to select a substrate.
  • the present invention is a method of extracting light confined in the organic functional film, and the periodic convex shape of the material film emits light. Since it is close to the region, light emission does not blur and sharpness that is a characteristic of the organic EL element is not lost. That is, since the present invention forms an optical structure in the organic functional film, it is possible to extract light that propagates and is lost in the organic functional film.
  • the periodic optical structure is formed in the organic functional film in the present invention, both the top emission and the bottom emission are effective, and the present invention is easy to form in the organic functional film.

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  • Electroluminescent Light Sources (AREA)

Abstract

　有機ＥＬ表示パネル製造方法は、電流の注入によって発光するエレクトロルミネッセンスを呈する有機化合物を含む発光層を含む有機機能膜の積層を挟む陽極および陰極を備えた有機ＥＬ素子の複数がマトリクス状に基板上に形成された有機ＥＬ表示パネルの製造方法であって、光透過性基材、光透過性基材の主面に形成された複数の凸状の光学構造物、並びに、光透過性基材の主面および光学構造物上に成膜された熱変換層及び転写すべき材料の材料膜、を含むドナーシートを形成する工程と、被転写基板を形成する工程と、被転写基板の一部上に、ドナーシートの材料膜を接触させる工程と、ドナーシートの光透過性基材側から、光を照射してドナーシートを加熱する工程と、ドナーシートを被転写基板から剥離して、光学構造物に対応した材料膜の凹凸形状を被転写基板に転写する工程と、を含む。

Description

有機エレクトロルミネッセンス表示パネルおよびその製造方法
　本発明は、電流の注入によって発光するエレクトロルミネッセンス（以下、ＥＬという）を呈する有機化合物（蛍光材料または燐光材料）を含む発光層を含む有機化合物の薄膜（有機機能膜）の積層を挟む陽極および陰極を備えた有機ＥＬ素子の複数がマトリクス状に基板上に形成された表示装置の有機ＥＬ表示パネルの製造方法に関する。
　有機ＥＬ表示パネル、例えばパッシブタイプのものは行電極と、有機機能膜と、行電極に交差する列電極とが順次積層されて構成される。行電極は、各々が帯状に形成されるともに、所定の間隔をおいて互いに平行となるように配列されており、列電極も同様である。このように、パッシブタイプ有機ＥＬ表示パネルは、複数の行と列の電極の交差点に形成されマトリクス状に配列された複数の有機ＥＬ素子（発光部）を結線して所定信号で駆動することにより画像表示ができ、さらに、赤Ｒ、緑Ｇおよび青Ｂの３原色発光の有機ＥＬ素子からなる表示領域を形成してフルカラー表示装置を構成することができる。
　有機ＥＬ表示パネルなどの有機材料膜のパターニング方法については、例えば、レーザ誘導熱描画法（Laser Induced Thermal Imaging : LITI）が知られている。
　たとえば、特許文献１において、二つの物体を密着させてその間隙に溶液を満たし、物体を移動させながら気液界面を生じさせ、該溶液から溶媒を蒸発させることにより製造される微細パターン形成技術が記載されている。
　また、特許文献２において、平滑な表面に高分子材料（例：ポリテトラフルオロエチレン）を擦り付けることで配向膜を形成し（配向膜形成工程）、その配向膜の上に、微細構造物となる目的物質を溶解した液膜を形成させ（液膜形成工程）、その液膜から溶媒を蒸発させながら対流を誘起させる（対流誘起工程）ことにより、数十ｎｍの周期で格子状の微細パターンを有する微細構造物を簡便、低コストかつ配向制御可能な技術が記載されている。
　さらに、特許文献３、４において、基板と透明電極の間にグレーティングを形成することで光取り出し効率改善を目的として、そのグレーティングの段差をゾルゲル法塗布液で充填したり、段差構造と透明電極の間に保護膜を形成したりして、有機機能膜を平滑に保つ技術が記載されている。
　さらに、特許文献５において、ガラス基板の素子形成面と反対面の光射出面に二次元グレーティングパターンを形成する技術が記載されている。
　さらに、特許文献６において、光取り出し効率改善のためにフォトニック結晶をドナーシート上に形成し、それを熱転写する方法に関し、その転写面は上面発光の第２電極上や保護膜上に転写する技術が記載されている。
特開２００３－１５１７６６ 特開２００６－２５５８７８ 特開２００４－３３５２９９ 特開２００４－３４９１１１ 特開２００５－２６２２８ 特開２００５－１６６６３
　上記特許文献開示技術における微細パターンのパターニング方法では以下の点が問題であった。
　特許文献１開示技術においては、基板全面に形成する方法であるので基板上に周期の異なる光学構造物を形成することが困難で、さらに、溶液を利用する成膜方法であるので有機ＥＬ素子の各色と光学構造物の位置が確実に一致させる必要から位置決めの精度が要求される。積層構造の有機ＥＬ素子では、溶媒を用いた成膜では下地の材料を溶解しないことが必要であり、溶媒の自由度が低い。
　特許文献２開示技術においては、基板上に高分子材料などを擦り付けることで光学構造物の元を形成する方法で、擦り付ける材料の分子構造で形成される光学構造物の形状が決まってしまい、擦り付ける高分子の分子構造がそのまま光学構造物の元になるため、細かな周期の変更が難しい。また、二色以上を同一基板に形成する場合、発光色に応じた光学構造物を形成しなければならないため、この方法では高精細化が困難である。
　特許文献３、４開示技術においては、基板上に光学構造物が形成された上で、有機ＥＬ素子を形成するために表面を平滑にする方法なので、基板に光学構造物を形成する方法において発光色による作り分けをする必要があり、量産性を考えると困難である。
　特許文献５開示技術においては、基板内に閉じ込められる光を取り出すために光射出面に光学構造物を形成するので、上下電極間で挟まれたエリアのみの発光がぼやけた発光となり、隣接する画素とクロストークしてしまう。また、二色以上の構成で光学構造物を作り分けなければならず、量産性に乏しい。
　特許文献６開示技術においては、光学構造物であるフォトニック結晶を有機ＥＬ素子である有機機能膜と上下電極の外部に形成する考案であり、上面発光の場合に有効であるが、下面発光では効果が無く、有機機能膜内に形成することは困難である。
フォトニック結晶やグレーティングなどの周期的光学構造物を有機ＥＬ素子に形成する場合、光学構造物を形成する場所は基板上か、基板上に形成された電極、または、上面発光の場合においては、上面電極上に形成する保護膜の内部や保護膜の光射出面上に形成する方法が一般的である。また、周期的光学構造物を形成する方法としては、ナノインプリントや電子線による描画などが一般的である。
　発明者が実験したところ、以下の点が知見された。
　１）同一パネル上に二色以上の発光領域が有る場合、それぞれに最適な周期的光学構造物を形成することが必要であり、位置合わせが難しい。
　２）基板上に形成した電極上に周期的光学構造物を形成すると、有機機能膜全ての層で、膜の一部が薄くなる部分が生じる。その部分は、電流集中やショートが発生し易く、結果的に発光が得られなくなる。
　３）透光性基板上に周期的光学構造物を形成する場合は、電子線描画が難しいことからナノインプリント方式のほうが有効ではあるが、高温での処理となるため、ナノインプリントモールドへのダメージが大きく、コスト高となってしまう。また、ガラス基板もある程度の温度で変形する必要から、ガラスの選択性も低くなる。
　そこで、上記問題に鑑み、本発明は、少ない光エネルギーでも転写が可能であり、材料膜を一度に転写でき、かつ、光取り出し効率を改善した有機ＥＬ表示パネルおよびその製造方法を提供することが一例として挙げられる。
　発明者は、有機ＥＬ表示パネル製造におけるナノインプリントの実験結果から、有機機能膜の成膜工程において、有機機能膜の一部が薄くなる部分が生じることに着目した。つまり、有機機能膜の膜厚制御を行えれば、光取り出し効率が向上することを知見し、本発明に至った。
　本発明の有機ＥＬ表示パネル製造方法は、電流の注入によって発光するエレクトロルミネッセンスを呈する有機化合物を含む発光層を含む有機機能膜の積層を挟む陽極および陰極を備えた有機ＥＬ素子の複数がマトリクス状に基板上に形成された有機ＥＬ表示パネルの製造方法であって、
　光透過性基材、前記光透過性基材の主面に形成された複数の凸状の光学構造物、並びに、前記光透過性基材の主面および前記光学構造物上に成膜された熱変換層及び転写すべき材料の材料膜、を含むドナーシートを形成する工程と、
　被転写基板を形成する工程と、
　前記被転写基板の一部上に、前記ドナーシートの前記材料膜を接触させる工程と、
　前記ドナーシートの前記光透過性基材側から、光を照射して前記ドナーシートを加熱する工程と、
　前記ドナーシートを前記被転写基板から剥離して、前記光学構造物に対応した前記材料膜の凹凸形状を前記被転写基板に転写する工程と、
を含むことを特徴とする。
　本発明の有機ＥＬ表示パネルは、電流の注入によって発光するエレクトロルミネッセンスを呈する有機化合物を含む発光層を含む有機機能膜の積層を挟む陽極および陰極を備えた有機ＥＬ素子の複数がマトリクス状に基板上に形成された有機ＥＬ表示パネルであって、
　前記有機機能膜内部の界面に周期的屈折率差を生ぜしめる周期的光学構造物を含むことを特徴とする。
本発明の実施形態であるドナーシートの概略斜視図である。 本発明の実施形態であるドナーシートの周期ナノ構造物を示す概略拡大部分正面である。 本発明の他の実施形態であるドナーシートの周期ナノ構造物を示す概略拡大部分正面である。 本発明の他の実施形態であるドナーシートの周期ナノ構造物を示す概略拡大部分正面である。 本発明の実施形態であるドナーシートの製造工程を示す光透過性基材の部分拡大断面図である。 本発明の実施形態であるドナーシートの製造工程を示す光透過性基材の部分拡大断面図である。 本発明の実施形態である被転写基板の製造工程を示す被転写基板の部分断面図である。 本発明の実施形態である被転写基板の製造工程を示す被転写基板の部分断面図である。 本発明の実施形態である転写工程を示すドナーシートおよび被転写基板の部分拡大断面図である。 本発明の実施形態である転写工程を示すドナーシートおよび被転写基板の概略斜視図である。 本発明の実施形態である転写工程を示すドナーシートおよび被転写基板の部分拡大断面図である。 本発明の実施形態である転写工程後を示す被転写基板の部分拡大断面図である。 本発明の実施形態である転写工程後を示す被転写基板の部分正面図である。 本発明の実施形態である第２成膜工程を示す被転写基板の部分拡大断面図である。 本発明の実施形態である第２成膜工程を示す被転写基板の部分拡大断面図である。 本発明の実施形態である有機ＥＬ表示パネルの部分拡大背面図である。 本発明の他の実施形態であるドナーシートの部分拡大断面図である。 本発明の他の実施形態であるドナーシートの部分拡大断面図である。 本発明の実施形態である有機ＥＬ表示パネルにおける発光波長－発光強度特性測定結果グラフである。
符号の説明
　１１　光透過性基材
　１１ａ　周期ナノ構造物
　１３ａ　周期的光学構造物
　ＤＶ、ＤＶＲ、ＤＶＧ、ＤＶＢ　素子領域
　１４　電子輸送層
　１５　電子注層
　２１　基板
　２２　透明電極（下部電極）
　２３　有機機能膜
　３３　陰極（上部電極）
　ＤＳ　ドナーシート
発明を実施するための形態
　以下に本発明の実施形態の有機ＥＬ表示パネル製造方法の一例としてパッシブ駆動型有機ＥＬ表示パネルの製造方法を図面を参照しつつ説明する。
　＜ドナーシート光透過性基材形成工程＞
　まず、電子線リソグラフィーやフォトリソグラフィーなどを用いて、たとえば、シリコン基板表面などを微細加工し、ドナーシートのマスター盤（図示せず）を作成する。たとえば、赤緑青の３色の発光領域（有機ＥＬ素子領域）を有するパネルの場合、それぞれの周期ナノ構造物用のマスター盤を作成する。マスター盤作成には、いわゆるナノインプリントモールドの型取り工程やマイクロプリント型作成方法を利用できる。
　次に、それぞれのマスター盤の上に、液状の高分子を塗布する。液状の高分子としては、ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）などの樹脂や、ポリジメチルシロキサン等のシリコン系エラストマがある。
　次に、マスター盤の液状の高分子を固体化せしめた後、それをマスター盤から剥離し、周期ナノ構造物が形成されたドナーシートの光透過性基材１１が完成する。
　図１は周期ナノ構造物が形成された周期ナノ構造物領域１１１を全面に担持したドナーシートの光透過性基材１１の一例の概略斜視図である。周期ナノ構造物がドナーシート全体に存在しているので、ドナーシートと被転写基板（図示せず）と位置決めが転写装置と被転写基板とで行われ、高い転写位置精度を得ることが可能である。
　図２、３、４は、赤緑青の３色ドナーシートの光透過性基材１１Ｒ、１１Ｇ、１１Ｂの周期ナノ構造物領域の周期ナノ構造物１１ａを示す概略拡大部分正面を示す。赤緑青の３色の有機ＥＬ素子領域の発光色波長に応じて異なる周期で周期ナノ構造物１１ａの列が形成される。たとえば、光透過性基材１１Ｒ、１１Ｇ、１１Ｂにおいて、周期ナノ構造物１１ａの列の周期ＰＲ、ＰＧ、ＰＢが、ＰＲ＞ＰＧ＞ＰＢとなるなど、発光層自体の周期構造は発光する色に応じて最適な構造とすることができる。各々の周期ナノ構造物１１ａは、正面から見て矩形で示しているが、これに限定されず、多角、円、多角錘、楕円、或いは星形であってもよい。
　図５は有機ＥＬ素子に対応する周期ナノ構造物１１ａの拡大部分断面図に示す。光透過性基材１１表面の部分には矩形断面形状の周期的段差である周期ナノ構造物１１ａが形成されている。このように、光透過性基材１１表面上にフォトニック結晶やグレーティングなどの周期ナノ構造物１１ａ（３００～８００ｎｍ周期、１次元または２次元配列、深さ数ｎｍ～数μｍ）をナノインプリントなどで形成する。なお、周期ナノ構造物とは、基材からの凸部であり、その大きさ、例えば根本部分の一辺、高さおよび直径がナノメートルオーダーで、例えば１ｎｍ～１０００ｎｍ、１０ｎｍ～１０００ｎｍ、５０ｎｍ～１０００ｎｍ、または１００ｎｍ～１０００ｎｍの範囲である。周期ナノ構造物は、例えば多角柱、円柱、多角錘、円錐、切頭多角錘、或いは切頭円錐である。周期ナノ構造物は、同一の形状のものだけでなく、大きさのみ異なる相似形ものを含み、それらが繰返し配置された構造である。例えば、周期ナノ構造物の群は、四角柱のマトリクス状配列、例えば高さ１０ｎｍ～１００ｎｍ、繰返しピッチが２００ｎｍ～６００ｎｍである。
　＜第１成膜工程＞
　次いで、図６に示すように、周期ナノ構造物１１ａのある側の光透過性基材１１表面上に、熱変換層と転写すべき材料膜１３たとえば発光領域に対応する発光層材料を、スパッタリングにより、順に成膜する。材料膜１３は、周期ナノ構造物１１ａ間の厚さの薄い部分と、周期ナノ構造物１１ａ上の厚さの厚い部分（周期的光学構造物１３ａ）と、からなる。熱変換層は、光透過性基材１１への接着性が材料膜１３への接着性よりも高い材料から選択される。材料膜１３の成膜において、段差に応じて膜の一部が薄くなる部分が生じることが発見された。
　光透過性基材への材料膜成膜はスパッタの他、真空層内での抵抗加熱蒸着や電子線蒸着などの物理気相成長（ＰＶＤ）や、プラズマＣＶＤやＭＯＣＶＤなどの化学気相成長（ＣＶＤ）の他に、スピンコートやインクジェット、スプレイなどのウェットコートによる形成で行うことができる。
　このようにして、光透過性基材１１と、その一方の主面にパターニングした周期ナノ構造物１１ａと、その上に成膜した周期的光学構造物の材料膜１３と、からなるドナーシートＤＳが形成される。
　＜被転写基板形成工程＞
　一方、例えば、図７に示すように、所定平行ストライプパターンの陽極の透明電極２２（下部電極）が形成されたガラス基板２１を用いて、その上に、図８に示すように、有機ＥＬ素子の正孔注入層または正孔輸送層の有機機能膜２３を成膜した被転写基板を用意する。
　因みに、有機ＥＬ表示パネルの有機ＥＬ素子は、蛍光または燐光有機機能膜に電流を流し、電子と正孔とを有機機能膜で結合させて光を発生させる現象を利用した自発光型素子である。一般的に、有機ＥＬ素子は、陽極および陰極と、これらに挟まれる正孔輸送層、発光層および電子輸送層を備える有機機能膜からなる。また、正孔と電子とをさらに効率的に注入するために、陽極と正孔輸送層との間、そして、電子輸送層と陰極との間にそれぞれ正孔注入層と電子注入層とを設けてもよい。さらに、必要に応じて、電子ブロック層または正孔ブロック層をさらに設けてもよい。なお、有機機能膜２３には、たとえば、個別に設けられたものでもよいが、隣接有機ＥＬ素子で共通する正孔注入層や正孔輸送層を用いることもできる。
　したがって、転写すべき材料膜１３は発光層などの有機機能膜であり、さらに、正孔輸送層、電子輸送層、正孔注入層および電子注入層の少なくとも１つを含めても良い。そして、被転写基板側の有機機能膜２３は、透明電極付のガラス基板を減圧状態に置き、各有機物質を加熱して、蒸気状態で所定マスク開口（画素領域に対応する）を介して蒸着する熱蒸着により、成膜できる。
　＜被転写基板とドナーシートの接触工程＞
　そして、例えば、光熱印刷装置（図示せず）を用いて、図９示すように、ドナーシートＤＳの材料膜１３側（有機ＥＬ素子に対応する周期ナノ構造物１１ａ）を被転写基板の有機機能膜２３へ接触させる。装置の支持機構によって、被転写基板とドナーシートを貼り合わせる。また、押圧力は、０．０１ＭＰａ～１０ＭＰａの大きさで、１～６０秒間加えてもよい。なお、ドナーシートＤＳの材料膜１３側反対側に光透過性基材１１を支えるために、光透過性の支持板材（図示せず）を貼り付けることができる。支持板材は、ガラス、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリエチレンナフタレート、ポリエステルスルホネート、ポリスルホネート、ポリアリレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリアクリル、ポリエポキシ、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリアセテートまたはポリイミドからなる。
　光熱印刷装置は、ドナーシートおよび被転写基板を別個に固定させてそれぞれ移送可能な上部および下部ステージと、上部および下部ステージを支持機構によって離間して対峙させかつ上下動自在となるように構成されている。各ステージは真空ポンプに連通された吸入口を有し、吸入口により吸入してドナーシートおよび被転写基板を安定するように支える。被転写基板とドナーシートを合着するための貼着ユニットおよびレーザ光をスキャニングしてパターニングする光源で構成される。
　＜光照射転写工程＞
　接触後、図１０に示すように、ドナーシートＤＳの光透過性基材側（周期ナノ構造物領域反対側）から、レーザ光Ｌａを照射する。その結果、図１１に示すように、ドナーシートＤＳ内にある熱変換層が光を熱に変換し、光透過性基材が熱により部分的に膨張し材料膜１３（周期ナノ構造物１１ａ間の厚さの薄い部分と、周期ナノ構造物１１ａ上の厚さの厚い周期的光学構造物１３ａ）が有機機能膜２３へ密着する。このように、レーザ光を照射してドナーシートＤＳを加熱して、被転写基板の有機機能膜２３に周期的凸形状（周期的光学構造物１３ａ）の材料膜１３を転写する。このように、ドナーシートを加熱する工程は、固定したレーザ光に対し、ドナーシートを接触させた被転写体を移動させてパターニングする工程を含む。レーザ光の選択照射により、ドナーシートの発光層を被転写基板の転写すべき部分のみ、発光層とともに周期的光学構造物を転写形成でき、高精細なパネルを作成することができる。
　＜光透過性基材とドナーシートの剥離工程＞
　その後、支持機構によって図１２に示すように、ドナーシートの光透過性基材１１を被転写基板２１から剥離することで、周期的光学構造物１３ａの材料膜１３が、有機機能膜２３へ転写され、素子領域ＤＶが画定される。転写しようとする材料膜の周期的光学構造物と光透過性基材との間の接着力より、熱によるエネルギーを得ることで、材料膜と有機機能膜との間の接着力が大きくなり、材料膜が光透過性基材から容易に分離され得る。
　このように、ドナーシートを剥離すると、発光層などの材料膜凹凸がドナーシートから被転写基板２１へ転写され、光学構造物が発光層などの材料で周期的光学構造物が形成できる。
　以上の構成によれば、高精彩に有機機能膜材料を塗り分け可能で、有機機能膜内部に周期的光学構造物を形成できる。具体的には、各発光色毎に発光層などの材料膜をドナーシートに予め形成して、所望の場所に転写する方法では、一つのドナーシートに一色であるため、各色に最適な周期的光学構造物を全面に形成することができ、各色の位置合わせは転写時に行うだけで簡便であり、高精細な表示素子を作成可能である。また、基板上に形成した電極から周期的光学構造物を持つ有機発光層を転写するまでは全面に均一な膜を形成することが可能であり、極端に膜の薄い部分が生じにくく、結果的にショートを起こす可能性が低くなる。ドナーシート基材はＰＥＴなどの樹脂フィルムを用いることができるため、熱ナノインプリントで周期的光学構造物を形成した場合でも型へのダメージが少ない。
　図１３は、ドナーシートＤＳによる塗り分け後における、ストライプ状に配置された３色の素子領域ＤＶＲ、ＤＶＧ、ＤＶＢの群を有する被転写基板２１の正面を示す。
　なお、かかる有機薄膜を転写方法により、高精彩さと光取出し効率改善が必要とされる有機ＥＬ素子の他に、液晶などに用いられるカラーフィルタ形成にも有効に利用できる。
　＜第２成膜工程＞
　次いで、図１４に示すように、素子領域ＤＶの周期的光学構造物１３ａ上に、電子輸送層１４、電子注層１５の有機機能膜を順に積層する。発光層材料の周期的光学構造物１３ａ上に発光層材料の屈折率とは異なる屈折率の有機機能膜、すなわち電子輸送層または電子注層（或いは既に成膜されている正孔輸送層または正孔注層）、との界面に屈折率差が生じる。ナノオーダーの周期的屈折率差を制御することにより、すなわち周期的光学構造物１３ａの制御により、発光層自体からの発光波長の導波モード、放射モードを制御できる。
　さらに、図１５に示すように、素子領域ＤＶの電子注層１５上に、陰極３３をそれぞれ成膜する積層する。
　また、発光層から上に周期的光学構造物が形成されれば、その結果、有機機能膜内を伝播する光を正面に取り出すことができる（特開２００４－３１１４１９参照）。単に凹凸の薄膜を転写するのではなく、発光層の凸部分のみを形成し、その後で必要な部分に均一な発光層を蒸着や転写で形成することでも、光取り出し効率向上に効果がある。
　最後に、被転写基板２１の成膜側にパッシベーションを施し、更に、封止缶などで封止することによって、各が発光層を含む有機機能膜からなる複数の有機ＥＬ素子がマトリクス状に配置されたパッシブ駆動型有機ＥＬ表示パネルが得られる。かかるパネルの部分拡大背面図を図１６に示す。
　この有機ＥＬ表示パネルは、複数の下部電極２２（陽極：透明電極）と、有機機能膜２３と、下部電極２２に交差する複数の上部電極３３（陰極：金属電極）と、が基板２１上に順次積層されて構成され、上下部電極の交差点に形成された複数の有機ＥＬ素子の発光部ＥＰからなる表示領域ＤＲを有している。上部電極３３は、接続部Ｃｎを介して配線電極１９に接続されている。
　上記はストライプ状透明電極を基板に設け、有機機能膜を積層し、透明電極に交差するストライプ状金属電極を設ける単純マトリクス有機ＥＬ表示パネルを説明したが、その他に、複数の有機ＥＬ素子にそれぞれ接続されるＴＦＴなどのアクティブ素子が形成された基板を用いて、アクティブマトリクス表示タイプの有機ＥＬ表示パネルの製造にも適用できる。
　上記では、図５に示すように、矩形断面形状の周期的段差（周期ナノ構造物１１ａ）が形成されているドナーシートを説明したが、その他に、ドナーシートに形成する周期ナノ構造物１１ａの形状が矩形ではなく、図１７に示すように周期ナノ構造物１１ａの断面形状が三角形状や、図１８に示すように周期ナノ構造物１１ａ断面形状が切頭三角形状としたものも有効である。図１７に示すノコギリ断面形状周期ナノ構造物１１ａの場合は周期ナノ構造物１１ａの頂部に積層される材料膜１３の膜厚が麓部に積層されるものよりも薄くなるので、厚い材料膜の周期的光学構造物１３ａは周期ナノ構造物１１ａ間に形成される。
　周期的光学構造物１３ａ上に成膜された転写すべき材料の材料膜は、発光層だけでなく金属化合物などの他の無機物や、有機機能膜を含めて有機ＥＬ素子を構成する材料のどの有機物からなるものでもよい。
　＜材料＞
　有機発光層の形成する有機発光材料としては、トリス（８－キノラート）アルミニウム錯体、トリス（４－メチル－８－キノラート）アルミニウム錯体、ビス（８－キノラート）亜鉛錯体、トリス（４－メチル－５－トリフルオロメチル－８－キノラート）アルミニウム錯体、トリス（４－メチル－５－シアノ－８－キノラート）アルミニウム錯体、ビス（２－メチル－５－トリフルオロメチル－８－キノリノラート）［４－（４－シアノフェニル）フェノラート］アルミニウム錯体、ビス（２－メチル－５－シアノー８－キノリノラート）［４－（４－シアノフェニル）フェノラート］アルミニウム錯体、トリス（８－キノリノラート）スカンジウム錯体、９，１０－ジアリールアントラセン誘導体、ピレン、コロネン、ペリレン、ルブレン、１，１，４，４－テトラフェニルブタジエン、ビス［８－（パラ－トシル）アミノキノリン］亜鉛錯体及びカドミウム錯体、１，２，３，４－テトラフェニルシクロペンタジエン、ポリ－２，５－ジヘプチルオキシ－パラ－フェニレンビニレンなどの低分子系発光材料が挙げられる。
　また、有機発光層の形成する有機発光材料としては、クマリン系蛍光体、ペリレン系蛍光体、ピラン系蛍光体、アンスロン系蛍光体、ポリフィリン系蛍光体、キナクリドン系蛍光体、Ｎ，Ｎ’－ジアルキル置換キナクリドン系蛍光体、ナフタルイミド系蛍光体、Ｎ，Ｎ’－ジアリール置換ピロロピロール系蛍光体、Ｉｒ錯体の燐光性発光体などの低分子系発光材料を、高分子中に分散させたものが使用できる。高分子としてはポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルカルバゾールが使用できる。
　さらに、有機発光層の形成する有機発光材料としては、ポリ（２－デシルオキシ－１，４－フェニレン）（ＤＯ－ＰＰＰ）やポリ［２，５－ビス－［２－（Ｎ，Ｎ，Ｎ－トリエチルアンモニウム）エトキシ］－１，４－フェニル－アルト－１，４－フェニルレン］ジブロマイドなどのＰＰＰ誘導体、ポリ［２－（２’－エチルヘキシルオキシ）－５－メトキシ－１，４－フェニレンビニレン］（ＭＥＨ－ＰＰＶ）、ポリ［５－メトキシ－（２－プロパノキシサルフォニド）－１，４－フェニレンビニレン］（ＭＰＳ－ＰＰＶ）、ポリ［２，５－ビス－（ヘキシルオキシ）－１，４－フェニレン－（１－シアノビニレン）］（ＣＮ－ＰＰＶ）、ポリ（９，９－ジオクチルフルオレン）（ＰＤＡＦ）、ポリスピロフルオレンなどの高分子発光材料であってもよい。
　正孔輸送層を形成する正孔輸送材料としては、銅フタロシアニン、テトラ（ｔ－ブチル）銅フタロシアニンの金属フタロシアニン類及び無金属フタロシアニン類、キナクリドン化合物、１，１－ビス（４－ジ－ｐ－トリルアミノフェニル）シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ’－ジフェニル－Ｎ，Ｎ’－ビス（３－メチルフェニル）－１，１’－ビフェニル－４，４’－ジアミン、Ｎ，Ｎ’－ジ（１－ナフチル）－Ｎ，Ｎ’－ジフェニル－１，１’－ビフェニル－４，４’－ジアミンの芳香族アミン系低分子正孔注入輸送材料や、ポリアニ
リン、ポリチオフェン、ポリビニルカルバゾール、ポリ（３，４－エチレンジオキシチオフェン）とポリスチレンスルホン酸との混合物などの高分子正孔輸送材料、チオフェンオリゴマー材料、中から選ぶことができる。
　また、電子輸送層を形成する電子輸送材料としては、２－（４－ビフィニルイル）－５－（４－ｔ－ブチルフェニル）－１，３，４－オキサジアゾール、２，５－ビス（１－ナフチル）－１，３，４－オキサジアゾール、オキサジアゾール誘導体やビス（１０－ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリノラート）ベリリウム錯体、トリアゾール化合物を用いることができる。
　＜発光波長－発光強度特性＞
　作製された有機ＥＬ表示パネルにおける発光波長－発光強度特性を測定した。そこで、ドナーシートの周期ナノ構造物の高さすなわち深さに関して、深さを５０～１００ｎｍ、４２～８３ｎｍ、３３～６７ｎｍ、２５～５０ｎｍ、１７～３３ｎｍの範囲で形成した場合のそれぞれについて、発光波長－発光強度特性を測定した。図１９に発光波長－発光強度特性測定結果グラフを示す。グラフから、いずれの周期ナノ構造物の深さ範囲においても５００～５５０ｎｍの波長に強度ピークがあることが分かる。更に、深さ２０～８０ｎｍの範囲においては、５００～５５０ｎｍの波長の強度ピークがより強く出ていることから、より最適な構造で有ることが分かる。
［発明の効果］
　本発明では、発光層を形成する時に光学構造物を形成するため、発光層を転写する位置決めの際に構造物も位置が確定でき、容易に形成できる。また、塗布型材料を有機機能膜の上に形成する場合、溶媒の自由度が低さについて、本発明はドナーシート上に形成するため、ドナーシートの基材を溶解しない溶媒を選べばよく、選択肢が広がる。
　周期の変更や二色発光以上を同一基板に形成する場合において、本発明は発光層の転写と光学構造物の形成が同時に行われるため、色による周期的光学構造物の変更もドナーシート上で変更すればよく、高精細化が容易である。本発明では、ナノインプリントなどで光学構造物を形成するので、目的の周期的光学構造物が再現良く作成できる。
　発光色による作り分けをする場合において、本発明は発光層形成と光学構造物の形成が同一工程で行うことができ、光学構造物を形成する場合もナノインプリントなど容易であるため、量産性に優れている。本発明は基板上に周期的光学構造物を作る必要が無く、今までの基板を使うことが可能で、また、基板を選ぶ必要が無い。
　上下電極間で挟まれた発光部が発光する場合における隣接する画素とクロストークについて、本発明は、有機機能膜内の閉じ込められている光を取り出す方式で、材料膜の周期的凸形状が発光領域に近いことから、発光がにじむことはなく、有機ＥＬ素子の特徴であるシャープさを失うことが無い。すなわち、本発明は有機機能膜に光学構造物を形成するため、有機機能膜内に伝播、ロスする光を取り出すことができる。
　発光取り出し方向について、本発明では、有機機能膜内に周期的光学構造物を形成するため、上面発光でも下面発光でも有効であり、本発明は有機機能膜内で形成が容易である。

Claims (11)

  1. 　電流の注入によって発光するエレクトロルミネッセンスを呈する有機化合物を含む発光層を含む有機機能膜の積層を挟む陽極および陰極を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子の複数がマトリクス状に基板上に形成された有機エレクトロルミネッセンス表示パネルの製造方法であって、
    　光透過性基材、前記光透過性基材の主面に形成された複数の凸状の光学構造物、並びに、前記光透過性基材の主面および前記光学構造物上に成膜された熱変換層及び転写すべき材料の材料膜、を含むドナーシートを形成する工程と、
    　被転写基板を形成する工程と、
    　前記被転写基板の一部上に、前記ドナーシートの前記材料膜を接触させる工程と、
    　前記ドナーシートの前記光透過性基材側から、光を照射して前記ドナーシートを加熱する工程と、
    　前記ドナーシートを前記被転写基板から剥離して、前記光学構造物に対応した前記材料膜の凹凸形状を前記被転写基板に転写する工程と、
    を含むことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示パネル製造方法。
  2. 　前記光学構造物の各々は、所定光波長に対応して周期的に配置され、その根本部分の一辺、高さおよび直径が１ｎｍ～１０００ｎｍの大きさを有する前記光透過性基材からの凸部である周期ナノ構造物であることを特徴とする請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル製造方法。
  3. 　前記ドナーシートを加熱する工程は、レーザ光をスキャニングしてパターニングする工程を含むことを特徴とする請求項１または２記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル製造方法。
  4. 　前記ドナーシートを加熱する工程は、固定したレーザ光に対し、ドナーシートを接触させた被転写体を移動させてパターニングする工程を含むことを特徴とする請求項１または２記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル製造方法。
  5. 　前記光学構造物の各々は、矩形断面形状を有することを特徴とする請求項１～４のいずれか１に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル製造方法。
  6. 　前記光学構造物の各々は、三角断面形状を有することを特徴とする請求項１～４のいずれか１に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル製造方法。
  7. 　前記光学構造物の各々は、切頭三角断面形状を有することを特徴とする請求項１～４のいずれか１に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル製造方法。
  8. 　前記材料膜は前記有機機能膜であり、前記有機機能膜は発光層を有し、さらに、正孔輸送層、電子輸送層、正孔注入層および電子注入層の少なくとも１つを含むことも可能であることを特徴とする請求項１～７のいずれか１に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル製造方法。
  9. 　前記被転写基板の一部は有機機能膜を有することを特徴とする請求項８記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル製造方法。
  10. 　電流の注入によって発光するエレクトロルミネッセンスを呈する有機化合物を含む発光層を含む有機機能膜の積層を挟む陽極および陰極を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子の複数がマトリクス状に基板上に形成された有機エレクトロルミネッセンス表示パネルであって、
    　前記有機機能膜内部の界面に周期的屈折率差を生ぜしめる周期的光学構造物を含むことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示パネル。
  11. 　前記有機機能膜は正孔輸送層、電子輸送層、正孔注入層および電子注入層の少なくとも１つを含むことを特徴とする請求項９に記載の有機エレクトロルミネッセンス表示パネル。
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