TWI386103B

TWI386103B - Organic electroluminescent element and its driving method

Info

Publication number: TWI386103B
Application number: TW094118175A
Authority: TW
Inventors: Tadaoki Mitani; Konosuke Uozumi
Priority date: 2004-06-11
Filing date: 2005-06-02
Publication date: 2013-02-11
Also published as: WO2005122648A1; US7459860B2; CN1973580A; JPWO2005122648A1; US20080042582A1; CN100525561C; JP4740838B2; TW200605709A

Description

有機電致發光元件及其驅動方法

本發明係關於一種自發光型之有機電致發光元件及其驅動方法，特別是關於一種用以在照明用途等之大面積之有機電致發光元件之單一發光面內而實現具有經時之亮度分布、色分布之發光之全新之驅動技術。

有機電致發光元件(以下，稱為有機EL元件。)係自發光型之面狀光源，具有響應速度變得高速、無視野角依附性存在等之優點，同時，像素之大型化或柔軟化等變得比較容易，因此，期待應用至照明裝置或顯示器等之廣泛領域。

作為有機EL元件之構造係知道例如在透明之玻璃基板上，形成由銦錫氧化物(ITO)所構成之透明電極(陽極)，在該透明電極(陽極)上，藉由真空蒸鍍法等而形成正孔注入層、正孔輸送層、發光層、電子輸送層、電子注入層及陰極等。在此種構造之有機EL元件，在成為陽極之透明電極和陰極間來施加直流電壓時，由透明電極開始透過正孔注入層而注入之電洞(正孔)係經過正孔輸送層而移動至發光層，另一方面，由陰極開始透過電子注入層而注入之電子係經過電子輸送層而移動至發光層，在發光層，發生這些電子－正孔對之再結合，結果，產生既定波長之光，由透明之玻璃基板側來觀察這個。

但是，在前述有機EL元件，例如在針對視覺效果而在既定之畫面內呈經時地進行亮度調變之狀態下，通常係相同於各種顯示器，必須採用作為顯示裝置之構造。例如在發光元件成為矩陣狀之配列之顯示器，對等地使得縱一列之像素之亮度呈一致，由畫面之右邊開始至左邊，調整各列之亮度而依序地變大，在以某個頻率，由左邊開始至右邊，沿著橫方向來進行漩渦時，能看見畫面呈波濤狀。此種顯示係如果不是藉由呈無數地配置像素(發光元件)之顯示面板和用來以計時良好且正確之亮度來發光各個像素之每一個之驅動IC或CPU等之所構成之控制裝置的話，則無法實現。

作為使用有機EL元件之顯示器係例如正如日本特開2003－76324號公報或日本特開2002－91377號公報等之所揭示的，知道有種方式，但是，在任何一種之狀態下，也必須使得分別具有作為有機EL元件之構造之像素，呈矩陣狀地進行配列，不可或缺地對應於這些像素而必須有掃描線或訊號線、開關元件、甚至對於這些進行驅動控制之驅動電路等。

但是，為了製作前述之顯示面板或控制裝置，因此，需要非常多之功夫和成本，例如在照明裝置，在企圖以得到任何一種視覺效果作為目的而進行亮度調變之狀態下，採用相同於顯示裝置之同樣構造者係不太實際。

近年來，在裝飾用之照明裝置或室內裝潢用之輔助照明裝置等，並非僅是作為單純之光源之功能，也附加於調光功能或維修保養性等之附加功能，並非向來之畫一之設計，也要求具有概念之個性上之照明，如果能夠以簡單之構造來進行亮度或色彩之調變的話，則能夠得到例如幻想之視覺效果，期待該需求會變大。

本發明係有鑑於前述向來之實情而提議的。也就是說，本發明、其目的係提供一種不需要呈矩陣狀配列像素(發光元件)之顯示面板或者是要求複雜之電路構造之驅動電路、控制裝置等並且在發光面之例如能夠進行波濤狀之亮度調變、色調變之全新之有機電致發光元件，甚至提供照明裝置或裝飾裝置，來作為其應用。此外，本發明、其目的係提供一種能夠藉由簡單之電路構造而實現前述亮度調變或色調變之有機電致發光元件之驅動方法。

本發明人們係為了達成前述目的，因此，經過長時間而重複地進行各種之研究。結果，得到正如照明用等，在某種程度之發光面之大面積之有機EL元件，起因於電極(陽極或陰極)之電阻值而使得隨著由連接部開始之距離所施加之電壓呈不同，以致於可以藉由利用這個而進行亮度調變或色調變之結論。

本發明係根據像這樣完全不同於向來之新構想而提案的。也就是說，本發明之有機電致發光元件係至少包含發光層之有機化合物薄膜分配在陽極和陰極間而前述陽極和陰極成為面狀電極並且構成具有既定面積之發光面所組成之有機電致發光元件，其特徵在於：成為前述面狀電極之陽極和陰極之至少某一邊係透過2個以上之連接部而連接至電源，同時，在這些連接部之至少一部分，施加相互不同波形之驅動電壓；此外，本發明之照明裝置或裝飾裝置，其特徵在於：包括此種有機電致發光元件。

另一方面，本發明之有機電致發光元件之驅動方法係至少包含發光層之有機化合物薄膜分配在陽極和陰極間而前述陽極和陰極成為面狀電極並且構成具有既定面積之發光面所組成之有機電致發光元件之驅動方法，其特徵在於：在至少一個之發光面內，經過不同之亮度及/或色彩之分布狀態，進行驅動而使得前述發光面內之亮度及色彩之分布狀態，隨著時間之經過，來進行調變。

在大發光面積之有機EL元件，例如在作為陽極且在有機化合物薄膜下以既定之面積所形成之透明電極來具有既定之電阻值之狀態下，不僅是在發光面內，均勻地施加電壓，並且，配合於由設置在透明電極之連接部開始之距離而變動施加之電壓。在此，例如在前述透明電極，設置複數個(2個以上)之連接部，在這些連接部分別施加實效電壓或頻率、相位等之不同驅動電壓時，配合於由各個連接部開始之距離而分別施加不同圖案之驅動電壓。結果，在發光面內，在亮度或色彩具有分布而進行發光。例如在1個發光面內，實現不同之亮度或色彩之分布狀態，使得在1個發光面內之某部分，亮度變高，在其他部分，亮度變低。在此，如果適當地控制前述實效電壓或頻率、相位等的話，則前述分布狀態係隨著時間一起發生變化，例如在單一之發光面內，實現畫面呈波濤狀等之造成動作之發光。

在本發明，前述造成動作之發光係進行於單一之發光面內，因此，不需要正如顯示器而呈矩陣狀地配列發光元件，可以成為相同於通常之照明用途之有機EL元件之同樣構造。此外，為了控制施加於前述連接部之驅動電壓，因此，需要若干之驅動電路，但是，不需要對應於像素之掃描線或訊號線、開關元件、甚至用以驅動控制這些之複雜之驅動電路等。

如果藉由本發明的話，則能夠提供一種不需要呈矩陣狀配列像素(發光元件)之顯示面板或者是要求複雜之電路構造之驅動電路、控制裝置等並且在發光面之例如能夠進行波濤狀之亮度調變、色調變之全新之有機電致發光元件及其驅動方法，可以藉由應用這個而提供高附加價值之照明裝置或裝飾裝置。

以下，在適用本發明之有機EL元件及其驅動方法而言，參考圖式，同時，詳細地進行說明。

本發明係適合適用在發光面積超過10mm×10mm(＝100mm² )之大面積之有機EL元件、例如照明用或裝飾用之有機EL元件。這個係因為正如顯示器之有機EL元件，要求在像素面積小之有機EL元件、在單一像素內之亮度調變或色調變無意義於視覺上以及在照明用或裝飾用之有機EL元件來提高附加之價值，使得亮度調變或色調變之需求變高等之理由之緣故。因此，在以下之實施形態，假設照明用或裝飾用等之大面積有機EL元件而進行說明。

本發明之有機EL元件之基本構造係無不同於通常之有機EL元件，例如正如圖1所示，藉由在基板1上，依序地層積及形成發揮作為陽極之功能之透明電極2、有機化合物薄膜3以及陰極4而構成元件部。

基板1係除了發揮作為支持元件部之支持體之功能以外，也發揮作為阻止水分、氧等入侵至元件部之入侵之障蔽層之功能。該基板1之構成材料係並無特別限定，但是，例如在成為底發射型之有機EL元件之狀態下，通過基板1而取出發光，因此，最好是透明材料。所以，例如可以使用玻璃或塑膠等。玻璃係也對於水分或氧等，具有良好之障敝性，因此，成為理想之材料。在使用塑膠之狀態下，有前述障蔽性呈不足之狀態發生，所以，在該狀態下，最好是在表面，形成障蔽層。

在前述基板1上，形成陽極，但是，在成為前述底發射型之有機EL元件之狀態下，該陽極係也最好是透明。因此，通常陽極係例如成為藉由銦錫氧化物(ITO)等之無機透明導電材料所形成之透明電極2。

在透明電極2上，形成有機化合物薄膜3，但是，作為其構造係可以是最低限度包括發光層，例如可以是由正孔注入層5、正孔輸送層6、發光層7、電子輸送層8及電子注入層9所構成之5層構造。當然，並非限定於此，就正孔注入層5或正孔輸送層6、電子輸送層8、電子注入層9而言，也可以適當地省略。

作為構成各層之材料係在有機EL元件，皆可以使用習知者，並無特別限制。如果例舉的話，則作為正孔注入層5之材料係可以列舉例如4,4’,4”－三[N－(1－萘基)－N－苯基胺基]－三苯基胺(TNATA)或TDATA等之芳基胺類、或銅酞菁(CuPc)等之酞菁類、路易斯酸摻雜有機層等。作為正孔輸送層6之材料係可以列舉例如TPD、螺旋TPD、NPD、TPAC等之芳基胺類等。

作為發光層7之材料係可以列舉例如三芳基胺衍生物、芪衍生物、聚丙炔、芳香族縮合多環化合物、芳香族雜環化合物、芳香族雜縮合環化合物、金屬配位化合物等。或者是也能夠使用以鋁配位(Alq₃ )或鈹配位(Bebq₂ )等作為基質材料而在這個將摻雜物色素予以摻雜者等。在該狀態下，作為摻雜色素係可以列舉二萘嵌苯、香豆素6、喹吖酮(Qd)、紅熒烯、DCM等。

作為電子輸送層8之材料係可以列舉例如鋁配位化合物、噁二唑類、三唑類、菲繞啉類等。作為電子注入層9之材料係可以列舉例如鋰等之鹼金屬、氟化鋰、氧化鋰、鋰配位化合物、鹼金屬摻雜有機材料等。

重疊於有機化合物薄膜3上之陰極4係例如藉由鋁等之金屬材料或鋁－鋰合金、鎂－銀合金等之合金材料等而構成。例如藉由利用濺鍍或蒸鍍等之真空薄膜形成技術而成膜這些金屬材料或合金材料，來形成陰極4。

在本發明，藉由在前述構造之有機EL元件之透明電極2或陰極4之其中任何一邊或者是兩者，設置連接於電源之2個以上之連接部，控制施加於這些連接部之驅動電壓，而實現在單一發光面呈經時地改變亮度或色彩之分布之亮度調變或者是色調變。在該狀態下，設置2個以上之連接部之電極係最好是某種程度之電阻值變高，具體地說，薄片電阻係最好是20Ω/□以上。在前述薄片電阻過度低時，無法賦予既定之電壓差，使得以眼睛看得見之形成之亮度調變或色調變係變得困難。

一般而言，由ITO所構成之透明電極2係薄片電阻比較高，因此，適合成為前述設置2個以上之連接部之電極。陰極4係藉由Al等之金屬或合金而形成，因此，電氣電阻變小，在通常之膜厚，不容易加入調變，但是，如果是膜厚變薄而使得電阻值變大的話，則相同於前述透明電極2，也可以利用陰極4，來作為設置2個以上之連接部之電極。

在前述透明電極2或陰極4，設置連接部之位置係如果是相互離開的話，則成為任意，但是，最好是具有某種程度之距離而進行配置。例如在方形或矩形之發光面，在呈波濤狀地進行發光之狀態等，最好是在方形或矩形之發光區域之相對向之2邊之外側，分別配置連接部。

接著，就前述構造之有機EL元件之經時之亮度調變或色調變之原理而進行說明。

正如圖2所示，作為有機EL元件之構造係在基板1之上，層積及形成由ITO等之所構成之透明電極2、包含發光層之有機化合物薄膜3以及由Al等之所構成之陰極4而組成。在此，考慮在夾住透明電極2之有機化合物薄膜3之兩側分別設置連接部A、B而在這些分別正如圖示連接交流電源C、D來驅動單一之發光面之狀態。

正如前面敘述，由ITO等之所構成之透明電極2係具有既定之電阻值，在由連接部A開始至連接部B為止間之各點a~d之間，例如正如圖3所示，在分別存在電阻R時，變成等效。此時，例如連接於連接部A之交流電源之電壓係以圖3(a)~圖3(d)之等效電路所示之形式，來施加於各點a~d。因此，施加於各點a~d之電壓係由於利用各個電阻R所構成之電壓下降，隨著由連接部A開始之距離而不同，例如即使是在連接部A來施加成為V1之電壓，也正如圖4所示，隨著由連接部A開始離開而由Va開始衰減至Vd為止。在藉由交流電源C所施加之電壓振動至V1~－V1為止之狀態下，也是相同的，正如在圖4之各線所示，在接近於連接部A之點a，振幅變大，在遠離之點d，振幅變小。

由於該各點之振幅之不同而產生亮度之分布，但是，該亮度分布之狀態係可以列舉例如以鉛筆之某一端作為支點而進行振動之狀態。在以鉛筆之某一端作為支點而以某種程度之速度來進行振動時，在人類之眼睛看到鉛筆呈彎曲。觀察也在進行圖4所示之電壓施加之狀態下，引起相同於這個之同樣現象，在連接部A，施加圖4所示之既定頻率之交流電壓，同時，藉由正如在圖中箭號所示，以既定之振幅、頻率，來振動連接部B之電位，而使得由連接部A開始到達至連接部B為止間之亮度變化，由於殘像等之影響，來進行順暢之亮度變化。

這個係即使是就連接部B而言，也是相同的，因此，例如正如圖5所示，可以藉由在利用電源C所施加之電壓V_C 和利用電源D所施加之電壓V_D 來賦予既定之相位差等，而正如圖6所示，進行畫面呈波濤狀之亮度調變。在圖6，首先在圖6(a)，圖中左端之亮度係變得最高，但是，藉由逐漸地改變施加於各個連接部A、B之電壓，而正如圖6(b)、圖6(c)所示，使得亮度最高之區域逐漸地移位至圖中右側。此外，正如圖6(d)所示，亮度最高之區域係移動至發光面之右端。在亮度最高之區域之兩側，具有既定之濃淡度而逐漸地降低亮度，相結合於亮度最高之區域之前述一連串之動作，在畫面整體，實現光呈波濤狀之幻想之發光。

以上，以在發光區域之相對向之2邊間之發光呈波濤狀作為例子而進行說明，但是，亮度調變或色調變係並非限定於此，可以進行各種之改變。例如也可以藉由將連接部設置在例如3個以上之部位而實現更加複雜之亮度調變、色調變。此外，施加於各個電極之電壓係可以藉由適當地改變振幅或偏移、相互之相位差、頻率等，而在各種圖案，進行亮度調變或色調變。此外，施加之驅動電壓波形係可以列舉例如正弦波形等，可以藉此而進行順暢之亮度調變、色調變，但是，並非限定於此，也可以是三角形或矩形波等。

此外，特別是在進行色調變之狀態下，例如可以將在不同色之發色之發光層複數個，設置在有機化合物薄膜內。此時，藉由改變在各個發光層之發光所需要之電壓位準，而利用相同於前面敘述之同樣之電壓驅動，來實現色調變。

以下，就適用本發明之具體之實施例而進行說明。在本實施例，為了確認本發明之效果，因此，實際地製作有機EL元件，嘗試亮度調變或色調變。

亮度分布之經時變化

在驅動條件之最適當化，使用圖7所示之構造之有機EL元件。該有機EL元件係正如圖7所示，在形成由ITO所構成之透明電極2之玻璃基板1上，層積及形成有機化合物薄膜3和由Al所構成之陰極4，圖中之斜線區域係發光區域。基板尺寸係100mm角，發光區域尺寸係75mm角。

有機化合物薄膜3係CuPc(200)/α－NPD(300)/Alq₃ (1000)/LiF(10)之4層構造。此外，由Al所構成之陰極4之厚度係800。各層之成膜係藉由電阻加熱法而進行。此外，有機EL元件係使用玻璃蓋罩而進行密封。

使用此種有機EL元件，藉由下列表1所示之驅動圖案1~驅動圖案4而測試有機EL元件之亮度分布之經時變化。此時，陰極4之電壓係固定於0V。此外，分別將成為陽極之透明電極2之發光區域之兩側端子，決定成為Ch1、Ch2，在這些一起施加正弦波形之電壓。首先，例如振動鉛筆而彎曲及看到亮度分布之經時變化，在應用於這個時，Ch1係具有鉛筆之支點，Ch2係筆尖，支點和筆尖之動作要素(頻率、振幅等)係成為位處於表1之各個參數。

(1)驅動圖案1在驅動圖案1，進行熄點顯示，正如文字敘述，整個面係重複地進行亮點、熄點。此時，可以藉由提高Ch1之振幅而使得明暗變得清楚。(2)驅動圖案2在驅動圖案2，實現在音響機器等之所看到之棒狀顯示之近似之顯示。Ch1側係一直亮點，呈縱向地拉引之一線係動作於左右(Ch1Ch2)。可以藉由提高Ch2之偏移而降低Ch1電極側之亮度，動作變得鮮明。(3)驅動圖案3在驅動圖案3，實現由左邊開始至右邊(由右邊開始至左邊)以亮度之斜率所表現之波呈靠攏而來之圖像。藉由提高Ch2之振幅而上升Ch2側之亮度，加深餘韻。此外，波之動作係密切地關係到Ch1、Ch2之各個參數，在改變各個參數之狀態下，每次即使是就相位差而言，也需要進行調整。在本驅動圖案之參數之狀態下，由左開始接近至右之波係到達至Ch2側，在成為全亮點後，由左開始至右，降低亮度，成為全熄點。此外，Ch1和Ch2之相位差係以±90°來反轉波之進行方向。(4)驅動圖案4即使是驅動圖案4，也相同於前面之驅動圖案3，實現以亮度之斜率所表現之波呈靠攏而來之圖像，但是，在本驅動參數之狀態下，由左開始接近至右之波係到達至Ch2側，同時，開始降低Ch1側之亮度，以接近之相同速度而由左邊開始消失至右邊。Ch1和Ch2之相位差以±90°來反轉波之進行方向係相同於前面之驅動圖案3之狀態。

正如以上，可以藉由操作正弦波形之參數而引起各種顯示、也就是亮度分布之經時變化。因此，施加之電壓波形係不限定於正弦波形，也可以是三角形或矩形波，但是，顯示係配合於施加之波形之獨特者。在使用正弦波時，亮度分布之經時變化係特別順暢，在有機EL使用於室內裝潢照明等之狀態下，變得有效。

此外，在本實施例，為了就基本顯示而進行說明，因此，簡單地固定頻率，但是，也可以全然地改變頻率。例如在對等地提高Ch1和Ch2之頻率之狀態下，如果是波之顯示的話，則提高波濤速度。在Ch1和Ch2之頻率成為不同值之狀態下，不規則地出現熄點、棒狀顯示和波顯示。

此外，在本實施例，就利用ITO電極(透明電極2)之電氣電阻之顯示而進行說明，但是，也可以利用Al電極(陰極4)之電氣電阻而進行顯示。在該狀態下，ITO電極係固定於0V，施加之正弦波形電壓之偏移係成為負電壓。此外，也可以同時對於ITO電極側和Al電極側，來同時施加正弦波電壓。在該狀態下，發生於水平方向和垂直方向之波係相互重疊，能夠達成更加複雜且有趣之亮度分布之經時變化。

在面內端子數成為2個部位之狀態下之具體例

在本例子，以圖2所示之有機EL元件作為發光單位，連接該有機EL元件2個而嘗試驅動。將2個之有機EL元件之連接狀態，顯示在圖8。此外，各個有機EL元件之構造係相同於先前圖2所示者。因此，在相同於圖2所示者之同樣之構成要素，附加相同之符號，在此，省略其說明。

在前述連接構造之有機EL元件，以下列之驅動條件，來施加驅動電壓，嘗試其發光。

驅動條件

陰極－陽極施加波形(藉由交流電源D所造成之驅動電壓波形)：正弦波(振幅：10V、偏移：5V、頻率2Hz)A－B間施加波形(藉由交流電源C所造成之驅動電壓波形)：正弦波(振幅：6V、偏移：0V、頻率1Hz)交流電源C和交流電源D之驅動電壓波形之相位差：120度結果，正如圖9(a)~圖9(c)所示，在各個有機EL元件(EL1、EL2)，實現在各種圖案之發光。看到：在圖9(a)~圖9(c)，箭號係表示高亮度發光區域之移動方向，例如正如圖9(a)所示，在各個有機EL元件EL1、EL2，高亮度發光區域係由左開始移動至右，或者是正如圖9(b)所示，在各個有機EL元件EL1、EL2，高亮度發光區域係由右開始移動至左等之舉動。此外，正如圖9(c)所示，也看到在各個有機EL元件EL1、EL2，高亮度發光區域係往復動作於左右之舉動。觀察到這些舉動係由於時間而同步於有機EL元件EL1和有機EL元件EL2或者是發生若干之偏離等之多采多姿之變化。

色分布之經時變化

在此，嘗試在發光區域內，發現色分布，調變該色分布。所製作之有機EL元件之基板尺寸係50mm角，發光區域尺寸係20mm×30mm。此外，作為有機化合物薄膜3之層構造係CuPc(200)/α－NPD(300)/二萘嵌苯1%摻雜CBP(200)/紅熒烯1%摻雜Alq₃ (200)/Alq₃ (100)/LiF(10)之6層構造。此外，由Al所構成之陰極4之厚度係2000。各層之成膜係藉由電阻加熱法而進行。此外，所製作之有機EL元件係使用玻璃蓋罩而進行密封。

色分布之評價係藉由施加電壓之大小而決定色變化，因此，可以是相同於先前之亮度分布之經時變化之狀態之同樣之驅動條件。在施加電壓變低時，接近於電洞輸送層(α－NPD)之二萘嵌苯係呈藍色地進行發光。得知在電壓變高時，紅熒烯係也開始逐漸呈黃色地進行發光，在由玻璃面來觀測發光時，成為藍色和黃色之混色之發光。例如在藉由前述之驅動圖案1而進行顯示之際，在施加電壓成為最大時(Ch1之振幅/2＋偏移電壓＋Ch2之振幅/2＋偏移電壓＝20.5V Max)，紅熒烯係最進行發光，在CIE色度座標，成為(0.27,0.38)附近之淡黃色。在低電壓時，僅紅熒烯係進行發光，在CIE色度座標，成為(0.22,0.40)附近之水色。因此，由於施加電壓所造成之色變化係並非單純呈直線地移動前述2點之緣故，但是，藉由2點之座標間之混色而進行觀測。此外，發光色係由於摻雜物之濃度或元件之膜厚(光共振構造之影響)而改變，因此，必須配合於要求之色變化而適當地設定這些。

1．．．基板

2．．．透明電極

3．．．有機化合物薄膜

4．．．陰極

5．．．正孔注入層

6．．．正孔輸送層

7．．．發光層

8．．．電子輸送層

9．．．電子注入層

圖1係顯示有機EL元件之基本構造之概略剖面圖。

圖2係用以說明本發明之原理之示意圖。

圖3(a)~(d)係顯示在連接部間之區域之點a~d之等效電路之圖。

圖4係顯示在連接部A施加電壓之狀態下之連接部間之區域之施加電壓變化之特性圖。

圖5係顯示藉由電源C、D所施加之施加電壓之某一例之波形圖。

圖6(a)~(d)係呈經時地顯示波濤狀之亮度調變之某一例之圖。

圖7係顯示在實施例之所製作之有機EL元件之概略剖面圖。

圖8係顯示實施例之有機EL元件(面內端子數之2個部位)之連接例之概略立體圖。

圖9(a)~(c)係顯示圖8所示之連接例之各個發光面之發光舉動之示意圖。