KR102468337B1 - 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소와 반응 경화하는 기경성 결합재 및 이를 이용한 저탄소형 콘크리트 2차제품의 제조방법 - Google Patents
무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소와 반응 경화하는 기경성 결합재 및 이를 이용한 저탄소형 콘크리트 2차제품의 제조방법 Download PDFInfo
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Abstract
무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 및 이를 이용한 저탄소형 콘크리트 2차제품 제조방법이 개시된다.
본 발명에 따른 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 제조방법은, (a) 무기 재생 산업부산물을 미분말로 분쇄하는 단계; (b) 상기 무기 재생 산업부산물 미분말을 혼합하는 단계; (c) 상기 혼합된 무기 재생 산업부산물 미분말에 석회석을 추가로 혼합하는 단계; (d) 상기 혼합 원료에 대하여 상기 단계 (b) 및 (c)를 반복하여 설정된 조성에 도달할 때까지 혼합하여 혼합 원료의 조성을 판단하는 단계; (e) 상기 설정된 조성에 도달한 전체 원료를 소성하여 클링커를 만드는 단계; 및 (f) 상기 소성시킨 클링커를 냉각시키고 미분쇄하여 분말화하는 단계를 포함하고, 상기 무기 재생 산업부산물은 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌인 것을 특징으로 하는 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소와 반응 경화하는 기경성 결합재 제조방법에 관한 것이다.
본 발명에 따른 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 제조방법은, (a) 무기 재생 산업부산물을 미분말로 분쇄하는 단계; (b) 상기 무기 재생 산업부산물 미분말을 혼합하는 단계; (c) 상기 혼합된 무기 재생 산업부산물 미분말에 석회석을 추가로 혼합하는 단계; (d) 상기 혼합 원료에 대하여 상기 단계 (b) 및 (c)를 반복하여 설정된 조성에 도달할 때까지 혼합하여 혼합 원료의 조성을 판단하는 단계; (e) 상기 설정된 조성에 도달한 전체 원료를 소성하여 클링커를 만드는 단계; 및 (f) 상기 소성시킨 클링커를 냉각시키고 미분쇄하여 분말화하는 단계를 포함하고, 상기 무기 재생 산업부산물은 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌인 것을 특징으로 하는 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소와 반응 경화하는 기경성 결합재 제조방법에 관한 것이다.
Description
본 발명은 이산화탄소와 반응하여 경화하는 저탄소형 기경성 결합재 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌 등 무기계 산업부산물을 원료로 활용하여 석회석(CaO)과 점토(SiO2)의 일부를 대체하여 이산화탄소와 반응하여 경화하는 기경성 결합재를 제조할 수 있도록 하는 제조방법에 관한 것이다.
이러한 본 발명은 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌을 각각 미분말로 분쇄하고 미분말을 혼합하고 CaO와 SiO2의 몰비를 조절하여 혼합하는 단계와 소성하여 클링커를 만들고, 제조된 클링커를 분쇄하여 분말화하는 단계를 포함한다.
또한, 분말화된 결합재를 잔골재 혹은 굵은 골재와 혼합하여 성형틀을 이용하여 가압하여 제품의 형상을 찍어내어 다시 이산화탄소 양생조에 제품을 적치하여 이산화탄소와 반응하여 콘크리트 2차제품을 만드는 제조방법을 포함한다.
최근 건설산업은 산업경제 발전에 있어 사회적 인프라에 미치는 영향이 크며 더불어 사회와 환경적 측면에서도 지속가능한 산업이 되기 위해 노력을 기울이고 있다. 그러나 이러한 노력에도 불구하고 폐기물 발생량 증가 및 처리방안에 대한 사회적 문제와 시멘트와 같은 재료 생산 과정에서 배출되는 온실가스에 대한 환경오염 및 자원고갈에 대한 환경적 문제에 직면하고 있다.
시멘트산업은 건설산업에 기초소재를 공급하는 중추로서 건설산업이 발전에 따라 시멘트산업 발전과 동시에 환경적 문제 또한 증가하고 있다. 시멘트산업은 국가 전체 배출량의 5.6%의 온실가스를 배출하며, 온실가스는 시멘트 소성공정에서 대부분 발생한다. 시멘트산업에서 CO2는 시멘트 제조 공정 중 원료 사용으로 60%, 연료 33%, 전력 7%를 차지한다. 이러한 문제점으로 대체 연료 활용, 저탄소 시멘트 생산 기술 및 탄소 포집·전환 기술(CCS, Carbon Capture & Sequestration), 탄소 포집·저장(CCU, Carbon Capture and Storage) 등의 개발과 같은 온실가스 배출량 감축을 위해 노력하고 있으나, 경제성 확보 및 대량생산의 어려움 등으로 이러한 기술을 활용하는데 한계가 있다.
CCS 기술은 화력발전소나 제철소, 시멘트 공장 등에서 발생하는 대량으로 배출되는 배기가스에서 CO2를 분리 및 포집하여 저장하는 기술로, 지중 저장과 해양 저장, 탄산염 광물화로 구분할 수 있다. 그 중 탄산염 광물화 기술은 포집한 CO2를 산화마그네슘이나 산화칼슘과 같은 산화물을 CO2와의 화학적 반응을 통해 탄산마그네슘과 탄산칼슘과 같은 광물로 생성하는 기술이다. 이러한 방법으로 저장된 CO2는 대기 중으로 방출되지 않을뿐더러 천연자원과 같이 유용한 자원으로 사용할 수 있다.
다만, 탄산염 광물화를 위해 사용하는 광물을 채취하는 것은 다른 광물 광산과 마찬가지고 잔재물 처리와 빈 공간에 대한 매립이 중요한 환경적 문제로 삼는다.
또한, 건설산업 발전에 따라 건설폐기물 발생량 또한 증가하며 처리방안에 대한 사회적, 환경적 문제에 직면하고 있다. 이러한 산업부산물을 무기 재생재료로써 사용하여 시멘트 클링커의 원료로 활용할 수 있다면 상기와 같은 문제를 해결할 수 있음에도 불구하고 그러지 못하는 실정이다.
본 발명은 이와 같은 문제점을 감안한 것으로서, 본 발명의 목적은 수경성 보통포틀랜드시멘트와 달리 제조 공정에서 이산화탄소의 배출을 줄일 수 있고 제품 제조 시 이산화탄소를 흡수하여 경화하는 기경성 결합재와 그 기경성 결합재를 활용하여 제조한 저탄소형 콘크리트 2차제품의 제조 방법을 제공하는 데 있다.
또한, 시멘트의 주원료인 석회석의 사용량을 줄여 이산화탄소 배출을 절감하고 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌 등의 산업부산물을 무기 재생원료로 활용하여 이산화탄소와 반응하여 경화하는 기경성 결합재와 그 기경성 결합재를 활용하여 제조한 저탄소형 콘크리트 2차제품의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 기술적 사상에 의한 산업부산물을 활용한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 제조방법은, (a) 무기 재생 산업부산물 원료인 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌을 각각 미분말로 분쇄하는 단계; (b) 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌의 미분말을 혼합하는 단계; (c) 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌 미분말 혼합 시 CaO 조성을 조절하기 위해 석회석을 혼합하는 단계; (d) 전체 원료가 설정된 CaO-SiO2 조성 도달 여부를 판단하여, 상기 단계 (b) 및 (c)를 반복하여 설정된 조성에 도달할 때까지 혼합하여 혼합 원료의 조성을 판단하는 단계; (e) 설정된 조성에 도달한 전체 원료를 소성하여 클링커를 만드는 단계; 및 (f) 소성시킨 클링커를 냉각시키고 미분쇄하여 분말화하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 산업부산물을 활용한 이산화탄소 반응 경화 기경성 결합재 제조방법에 있어서, 무기 재생 산업부산물은 폐콘크리트 25.0~55.0중량%, 폐ALC 20.0~50.0중량%, 폐타일 0~25.0중량%, 폐점토 벽돌 0~15.0중량%를 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 무기 재생원료에서 폐콘크리트, 폐ALC 미분말과 석회석은 CaO 함량을 조절하기 위한 조절물질로 사용되고, 폐타일, 폐점토 벽돌 미분말은 SiO2 함량을 조절하기 위한 조절물질로 혼합된 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, (d) 단계에서 SiO2 성분이 설정된 화학조성의 함량에 비해 부족하다면 (b) 단계로 돌아가 폐타일, 폐점토 벽돌 미분말을 조절원료로써 추가 혼합하여 SiO2 함량을 높일 수 있으며 CaO 성분이 설정된 화학조성의 함량에 비해 부족하다면 (b) 단계로 돌아가 폐콘크리트나 폐ALC 미분말, 또는 (c) 단계로 돌아가 석회석을 조절원료로써 추가 혼합하여 CaO 함량을 높이는 것을 특징으로 한다.
여기서, 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌 미분말이 혼합된 무기 재생원료 최소 20.0 중량% 및 최대 50.0중량%을 혼합하고, 석회석을 추가로 혼합하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 단계 (d)에서 무기 재생 산업부산물 미분말 및 석회석을 배합하여 SiO2/(CaO+SiO2) 몰 비가 0.33~0.50 조성이 되도록 혼합하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 단계 (e)에서 클링커를 만드는 소성 과정에서의 소성온도는 1,200~1,250 ℃이며 소성시간은 20분 내지 45분인 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소 반응 경화 기경성 결합재를 포함하는 저탄소형 콘크리트 2차제품 제조방법을 제공한다.
본 발명의 산업부산물을 활용한 이산화탄소 반응 경화 기경성 결합재를 이용한 저탄소형 콘크리트 2차제품 제조방법에 있어서, 본 발명에 의한 실시예에 따라 이산화탄소 반응 경화 기경성 결합재를 제조하는 단계, 제조한 결합재 100중량부에 대하여 잔골재 300중량부 및 물 50중량부를 혼합하는 단계, 혼합물을 몰드 내에 유입하는 단계, 프레스 장비를 이용하여 가압하는 단계, 몰드에서 제품을 빼내는 탈형 단계 및 탈형한 제품을 이산화탄소 반응 경화 챔버에 적재하여 양생하는 단계를 포함한다.
또한, 이산화탄소 반응 경화 챔버 양생 조건은 최대 양생온도가 100℃이며, 최대 이산화탄소 농도 100% 및 챔버 내 최다 압력 10bar인 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의한 이산화탄소 반응 경화하는 결합재의 제조방법은 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌과 같은 산업부산물을 활용과 CO2 배출량 저감 및 소모함으로써 친환경적인 효과가 있다.
또한, 본 발명에 의한 이산화탄소 반응 경화 결합재의 제조방법으로 제조한 이산화탄소 반응 경화하는 결합재를 활용한 저탄소형 콘크리트 2차제품 제조방법을 제공할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 의한 이산화탄소 반응 경화하는 결합재 및 이를 활용한 콘크리트 2차제품 제조방법은 산업부산물의 처리문제를 해결할 수 있을 뿐만 아니라, 이산화탄소 배출량을 저감시킬 수 있어 이 분야의 환경 부하를 현저하게 감소시키는 효과를 제공한다.
도 1은 규회석과 랭키나이트의 탄산염광물화 매커니즘을 나타낸 도면
도 2는 본 발명의 실시예에 의한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재의 제조방법 흐름도
도 3a은 규회석과 랭키나이트 생성 조건을 나타내는 CaO-SiO2 상평형도
도 3b는 탄산화 진행에 따른 클링커 및 탄산염 광물의 정량화 분석 이미지를 나타낸 도면
도 4는 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 클링커 소성온도 및 유지 시간에 따른 클링커 상태
도 5a 및 도 5b는 클링커 구성 광물 관찰 이미지 및 XRD 분석 결과 그래프
도 6a 및 도 6b는 클링커 구성 광물 관찰 이미지 및 XRD 분석 결과 그래프
도 7은 탄산화 진행한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 2mm 두께 시편의 열중량분석법 결과 그래프
도 8은 탄산화 진행한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 20 x 20 x 20mm 시편의 압축강도 그래프
도 9는 탄산화 진행한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 20 x 20 x 20mm 시편의 열중량분석법 결과 그래프
도 10은 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재를 활용한 2차 제품 제조 순서도
도 11는 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 2차 제품을 양생하기 위한 이산화탄소 반응 경화 챔버 도면
도 2는 본 발명의 실시예에 의한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재의 제조방법 흐름도
도 3a은 규회석과 랭키나이트 생성 조건을 나타내는 CaO-SiO2 상평형도
도 3b는 탄산화 진행에 따른 클링커 및 탄산염 광물의 정량화 분석 이미지를 나타낸 도면
도 4는 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 클링커 소성온도 및 유지 시간에 따른 클링커 상태
도 5a 및 도 5b는 클링커 구성 광물 관찰 이미지 및 XRD 분석 결과 그래프
도 6a 및 도 6b는 클링커 구성 광물 관찰 이미지 및 XRD 분석 결과 그래프
도 7은 탄산화 진행한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 2mm 두께 시편의 열중량분석법 결과 그래프
도 8은 탄산화 진행한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 20 x 20 x 20mm 시편의 압축강도 그래프
도 9는 탄산화 진행한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 20 x 20 x 20mm 시편의 열중량분석법 결과 그래프
도 10은 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재를 활용한 2차 제품 제조 순서도
도 11는 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 2차 제품을 양생하기 위한 이산화탄소 반응 경화 챔버 도면
이하에서는 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들에 의한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재의 제조방법에 대하여 상세히 설명한다. 본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는바, 측정 실시예들을 도면에 예시하고 본문에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것은 아니며, 본 발명의 사상 및 기술범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 각 도면을 설명하면서 유사한 참조부호를 유사한 구성요소에 대해 사용하였다. 첨부된 도면에 있어서, 구조물들의 치수는 본 발명의 명확성을 기하기 위하여 실제보다 확대하거나, 개략적인 구성을 이해하기 위하여 실제보다 축소하여 도시한 것이다.
이하에서는 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명은 종래의 방법으로 제조된 수경성 결합재와 달리 이산화탄소와 반응하여 경화하는 기경성 결합재로서 더욱 상세하게는 산업부산물인 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌을 무기 재생재료로써 이용하여 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 제조방법에 관한 것이다.
먼저, 본 발명은 이산화탄소와 반응하여 경화하는 기경성 결합재는 종래의 방법에 의해 제조된 수경성 결합재의 경화 메커니즘이 다르다. 종래의 수경성 결합재에서 물과 반응하여 경화하는 전형적인 광물은 C3S(알라이트), C2S(벨라이트), C3A(알루미네이트), C4AF(페라이트)이지만 본 발명에서의 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 클링커 구성 광물은 규회석(Wollastonite, CaSiO3)과 랭키나이트(Rankinite, Ca3Si2O7)으로 비수경성을 나타내며 이산화탄소와 반응하는 특징을 가지고 있다.
규회석과 랭키나이트의 이산화탄소 흡수 메커니즘은 도 1과 같다. 규회석 및 랭키나이트가 이산화탄소와 반응하기 위해서는 물과 혼합하여 이산화탄소가 물에 용해되어야 한다. 물에 용해된 CO2는 이온화되어 H+와 CO3 2-가 만들어지고, H+는 규회석(CaSiO3)과 랭키나이트(Ca3Si2O7)로부터 Ca2+와 H4SiO4의 분리를 유도한다. 이때, 최종적으로 H4SiO4는 SiO2(gel)와 H2O로 분리되며, Ca2+는 CO3 2-와 결합하여 CaCO3를 생성한다.
(1) CO2 + H2O → H2CO3
(2) H2CO3 → H+ + HCO3 -
(3) HCO3- → H+ + CO3 2-
(4-1) 6H+ + Ca3Si2O7(rankinite) + H2O → 3Ca2+ + 2H4SiO4
(4-2) 2H+ + CaSiO3(wollastonite) + H2O → Ca2+ + H4SiO4
(5-1) 2H4SiO4 → 2SiO2 + 4H2O
(5-2) Ca2+ + 2HCO3 - → CaCO3 + H2O
(6) Ca2+ + CO3 2- → CaCO3
도 2는 본 발명의 실시예에 의한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재의 제조방법 흐름도이다. 도시된 바와 같이, 본 발명의 실시예에 의한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재의 제조방법은 (a) 무기 재생 산업부산물인 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌을 각각 미분말로 분쇄하는 단계; (b) 무기 재생 산업부산물인 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌의 미분말을 혼합하는 단계; (c) 혼합된 무기 재생 산업부산물 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌 미분말 혼합 시 CaO 조성을 조절하기 위해 석회석을 추가로 혼합하는 단계; (d) 전체 원료가 설정된 조성 도달 여부를 판단하여, 도달하였다면 다음의 (e) 단계로 넘어가고, 그렇지 않다면 (b), (c) 단계로 되돌아가 반복하여 설정된 조성에 도달할 때까지 혼합하여 혼합 원료의 조성을 판단하는 단계; (e) 설정된 조성에 도달한 전체 원료를 소성하여 클링커를 만드는 단계; (f) 소성시킨 클링커를 냉각시키고 냉각한 클링커를 미분쇄하여 분말화하는 단계;들을 순차적으로 진행하여 산업부산물인 폐콘크리트와 폐점토 벽돌, 시멘트 벽돌로부터 이산화탄소 반응 경화하는 결합재를 제조하는 것이 가능해진다.
(a) 단계에서 상기 폐콘크리트와 폐ALC는 CaO와 SiO2 원료를 대체하는데 사용된다. 폐타일과 폐점토 벽돌의 경우 SiO2 원료를 대체하는데 사용하였으며, 폐콘크리트와 폐ALC에 비해 CaO 함량이 낮아 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 제조에 있어 SiO2 함량을 조정하기 위한 용도로 활용할 수 있다.
(b) 단계 진행 시 상기 무기 재생원료는 폐콘크리트 25.0~55.0중량%, 폐ALC 20.0~50.0중량%, 폐타일 0~25.0중량%, 폐점토 벽돌 0~15.0중량%의 미분말을 혼합하는 것이 바람직하다.
(c) 단계에서 폐콘크리트와 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌의 미분말이 혼합된 무기 재생원료 20.0~50.0중량%을 혼합하되 석회석도 함께 혼합하는데 이는 무기 재생원료만으로 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재의 화학조성을 맞추기 어려운 관계로 CaO 조성을 조절하기 위한 목적으로 석회석을 사용하지 않을 수 없기 때문이다.
무기 재생원료인 폐콘크리트와 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌의 화학조성은 부산물로 적용하더라도 분리하기가 어려워 SiO2 함량이 높다. 무기 재생 산업부산물인 폐콘크리트와 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌 원료의 조성비가 20.0중량% 미만인 경우, 보통 포틀랜드 시멘트 성분인 벨라이트(Ca2SiO4)가 생성되고 수화반응하므로 탄산화반응을 억제한다. 또한, 50.0중량%을 초과하여 혼합될 경우, 규회석으로 합성되지 못한 미반응 SiO2가 발생되어 이산화탄소와 반응하는 광물의 생성을 저하한다.
(d) 단계에서 SiO2 성분이 설정된 조성의 함량에 비해 부족하다면 (b) 단계로 되돌아가 폐타일과 폐점토 벽돌 미분말을 조절물질로 추가 혼합하여 SiO2 함량을 높일 수 있다. 반면, CaO 성분이 부족하다면 (b) 단계로 돌아가 폐콘크리트나 폐ALC 미분말, 또는 (c) 단계로 돌아가 석회석을 조절원료로써 추가 혼합하여 CaO 함량을 높일 수 있다. 단계 (b) 및 (c)를 반복하여 설정된 조성에 도달할 때까지 혼합하여 혼합 원료의 조성을 판단한다. 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재를 제조과정에서 결합재의 원료를 조합하고 소성하여 클링커를 제조하기 위해 도 3a과 같이 SiO2/(CaO+SiO2) 몰 비를 계산해야 한다.
도 3a과 같은 CaO-SiO2 상평형도에 따르면 탄산염 광물화을 통해 CO2를 저장할 수 있는 광물인 규회석과 랭키나이트는 SiO2/(CaO+SiO2) 몰 비가 0.33~0.50에서 생성되는 것을 알 수 있다. SiO2/(CaO+SiO2) 몰 비가 0.33보다 낮을 경우 보통 포틀랜드 시멘트 성분인 벨라이트(Ca2SiO4)가 생성하게 되는 문제가 있고, 0.50보다 높을 경우 규회석으로 합성되지 못한 미반응 SiO2 원료가 남게 되는 문제가 있다.
클링커의 화학조성에서 SiO2/(CaO+SiO2) 몰비가 감소할 수록 규회석의 피크 강도가 감소하고 랭키나이트의 피크 강도가 증가하는 것을 알 수 있는데, 이는 상기 CaO-SiO2 상평형도와 같은 결과가 도출되었다
도 3b는 생성물 정량화 분석을 통한 도면으로, 클링커 및 탄산염 광물에 대한 이미지 측정 값에 관한 것이다. 도 3b에 도시한 바와 같이, SiO2/(CaO+SiO2) 몰비가 낮을수록 규회석의 생성량이 감소하고 랭키나이트의 생성량이 증가하는 것을 확인할 수 있다. 또한 SiO2/(CaO+SiO2) 몰비가 낮을수록 탄산화 진행에 따라 Calcite 생성량이 증가하는 것을 확인할 수 있다.
(e) 단계에서 CaO-SiO2 상평형도에 따르면 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 클링커를 제조하기 위해 종래의 방법으로 제조된 수경성 시멘트 결합재(1,450℃ 소성)보다 낮은 온도에서 소성을 진행한다.
본 발명에서는 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 클링커 제조하기 위한 소성온도 및 유지시간의 적정범위를 위해 도 4와 같이 기초 실험을 진행하였으며, 기초 실험결과 소성온도 시 최적의 온도조건은 1,200~1,250℃로 유지시키는 것이 바람직하다. 또한, 유지시간 적정범위는 1,200℃의 온도에서 20분 이상의 조건에서부터 1,250℃의 온도에서 45분 이하의 조건일 수 있다.
도 4는, 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 클링커 소성온도 및 유지 시간에 따른 클링커 상태를 나타낸 도면으로, 도 4에서 도시한 바와 같이 소성온도조건이 1200℃ 보다 낮은 온도에서 소성을 하는 경우에는 클링커 성구가 온전히 형성되지 않게 되면서 부서지는 문제가 있다. 또한 소성온도조건이 1,250℃ 보다 높은 온도 조건에서 유지되는 경우에는 성구 표면에 그을음이 생기며 타거나 균열이 생기는 문제가 있다. 또한, 소성온도를 유지하는 시간 조건에서도 50분 이상 소성하게 되면 그을음이 생기거나 균열이 생기게 되는 문제가 있다.
(f) 단계에서는 상기 (e) 단계에서 소성시킨 클링커를 냉각시킨 후, 미분쇄하여 분말화하여 결합재를 완성시킨다.
본 발명의 제조방법에 의해 제조되는 결합재는 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌과 같은 산업부산물을 활용과 CO2 배출량 저감 및 소모함으로써 친환경적인 효과가 있다.
<실시예>
이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재를 제조하기 위한 무기 재생원료는 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌이며 화학성분은 표 1과 같다. 상기 준비된 원료들을 미분쇄하여 분말 형태의 시료를 준비하여 석회석과 조합하여 혼합하였다.
| 구분 | 원료의 구성성분(중량 %) | ||||||||
| SiO2 | Al2O3 | Fe2O3 | CaO | MgO | SO3 | Na2O | K2O | L.O.I | |
| 폐콘크리트 | 60.23 | 6.32 | 3.42 | 22.35 | 0.54 | 0.43 | 3.77 | 1.20 | 1.20 |
| 폐ALC | 48.30 | 3.69 | 1.88 | 28.1 | 1.59 | 1.66 | 0.26 | 0.62 | 6.72 |
| 폐타일 | 61.40 | 17.43 | 1.73 | 8.80 | 1.13 | - | 0.68 | 1.27 | 1.56 |
| 폐점토벽돌 | 62.96 | 19.00 | 5.80 | 3.52 | 0.71 | 0.02 | 0.34 | 3.51 | 1.25 |
| 석회석 | 11.15 | 2.04 | 0.81 | 45.20 | 0.98 | 0.14 | 0.88 | 0.20 | 37.61 |
무기 재생원료들만으로 CaO 조성을 맞추기 어렵기에 화학조성 비율에 적합하도록 석회석 혼입량을 조절하였으며, 무기 재생원료 및 석회석 배합비율은 표 2와 같다.
| 구분 | 클링커 원료의 배합비 (중량 %) | |||||
| 무기 재생원료 | 석회석 | SUM | ||||
| 폐콘크리트 | 폐ALC | 폐타일 | 폐점토블럭 | |||
| 실시예 1 | 10.0 | 20.0 | 5.0 | 5.0 | 60.0 | 100.0 |
| 실시예 2 | 25.0 | 10.0 | 5.0 | 5.0 | 55.0 | 100.0 |
| 실시예 3 | 20.0 | 10.0 | 10.0 | 5.0 | 55.0 | 100.0 |
상기 배합비율에 따른 각각의 실시예 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 클링커의 예상 화학조성은 표 3와 같으며, 예상 화학조성 중 SiO2, CaO 조성의 SiO2/(CaO+SiO2) 몰 비는 0.47, 0.49, 0.50이다.
| 구분 | 클링커 예상 화학조성(중량%) | ||||||||
| SiO2 | Al2O3 | Fe2O3 | CaO | MgO | SO3 | Na2O | K2O | SUM | |
| 실시예 1 | 43.49 | 5.59 | 1.83 | 45.59 | 1.12 | 0.19 | 1.45 | 0.73 | 100.0 |
| 실시예 2 | 44.42 | 6.23 | 2.31 | 42.80 | 1.06 | 0.26 | 2.04 | 0.89 | 100.0 |
| 실시예 3 | 44.68 | 7.03 | 2.20 | 42.03 | 1.10 | 0.23 | 1.83 | 0.90 | 100.0 |
클링커 제조를 위한 원료 배합설계 단계에서 화학조성 중 SiO2와 CaO 조성이 규회석과 랭키나이트를 합성할 수 있는 SiO2/(CaO+SiO2) 몰 비의 적정범위인 0.33~0.50 이내에 속하는지 검토해야 한다.
상기 미분쇄한 무기 재생원료 및 석회석을 설계한 배합에 따라 조합한 원료들은 볼밀을 이용하여 30분간 혼합하였다. 혼합된 조합원료는 증류수를 첨가하여 25g의 성구로 제작한 후 100℃ 건조기에서 24시간 건조하였다. 이후 건조된 성구는 1,250℃에서 약 45분간 소성하였으며, 소성이 완료된 클링커는 상온에서 냉각시킨 후 분쇄기를 사용하여 미분쇄 시료를 준비하였다.
소성된 클링커의 광물 관찰을 위해 SEM 관찰을 진행하였으며, XRD 패턴을 분석하였다. 또한, 표 4와 같이 탄산화 생성물 확인을 위해 준비한 시료에 혼합수 50 중량부와 혼합하여 2mm 두께의 시편 (1)과 20 x 20 x 20mm 시편 (2)를 제작하여 20℃, 상대습도 60%, CO2 농도 10% 조건의 중성화 시험기에 5일간 탄산화를 진행하였으며, SEM 진행과 XRD 패턴을 분석하였다. 또한, 탄산화를 진행한 시편의 CO2 흡수량을 분석하기 위해 열중량분석법을 진행하였다.
| 시편 (1) | 시편 (2) | |||||
| 구분 | 실시예 1 (1) | 실시예 2 (1) | 실시예 3 (1) | 실시예 1 (2) | 실시예 2 (2) | 실시예 3 (2) |
| 시편 크기 | 2mm 두께의 시편 | 20 x 20 x 20mm 시편 |
||||
무기 재생원료를 사용하여 제조한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 클링커 구성 광물 관찰과 XRD 패턴 분석 결과는 도 5a 및 도 5b와 같다. 제조된 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 클링커의 주요 구성 광물로 규회석과 랭키나이트가 생성된 것을 확인할 수 있으며, 무기 재생원료 비율이 높은 실시예 3의 경우 실시예 1보다 규회석의 강도가 높고 랭키나이트의 강도가 낮은 것을 확인할 수 있다. 또한, 실시예 1의 경우 실시예 3보다 Quartz 피크 강도가 높은 것을 확인할 수 있는데, 이는 랭키나이트로 합성되지 못한 미반응 물질 SiO2로 판단된다.
탄산화 생성물 확인을 위한 무기 재생원료를 사용하여 제조한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재의 탄산화 진행한 2mm 두께 시편의 구성 광물 관찰과 XRD 패턴 분석 결과는 도 6a 및 도 6b와 같다. 탄산화 진행한 시편 SEM 관찰 및 XRD 패턴 분석 결과 방해석과 동질이상 광물인 아라고나이트가 생성된 것을 확인할 수 있으며, 탄산화 진행을 통해 XRD 패턴 분석 결과 클링커의 주요 구성 광물인 규회석과 랭키나이트의 피크 강도가 감소하고 탄산화 생성물인 방해석(CaCO3) 피크 강도가 증가하는 것을 알 수 있다.
탄산화 생성물인 CaCO3는 약 500~900℃에서 CaO와 CO2로 분해되며, 이 구간에의 중량감소를 통해 CO2 흡수량 정량 분석이 가능하므로 열중량분석법을 통해 탄산화를 진행한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재의 CO2 흡수량을 확인하였다. 열중량분석법 측정은 질소 분위기에서 ~900℃에서 측정하였으며, 탄산화를 진행한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 2mm 두께 시편의 CO2 흡수량 확인을 위한 열중량분석법 결과는 도 7과 같다.
탄산화 진행한 무기 재생원료를 사용한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 20 x 20 x 20mm 시편의 압축강도 측정 결과는 표 5와 같으며 도 8과 같은 그래프로 나타낼 수 있다. 압축강도 측정 결과 무기 재생원료를 사용한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재는 탄산화에 의해 강도가 발현됨을 확인할 수 있다.
| 구분 | 실시예 1 (2) | 실시예 2 (2) | 실시예 3 (2) |
| 압축강도(MPa) | 8.08 | 5.17 | 6.21 |
탄산화 진행 과정 중 CO2 환경 노출 정도에 따른 CO2 흡수량 차이 발생 예상으로 압축강도 측정에 사용한 20 x 20 x 20mm 시편의 내부와 표면의 탄산화 정도를 분석하기 위해 열중량분석법을 진행하였으며, 탄산화를 진행한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 20 x 20 x 20mm 시편 열중량분석법 결과는 표 6 및 도 9와 같다.
| 500~900℃ 구간의 질량감소율 (%) |
2mm 시편 (1) | 20 x 20 x 20mm 시편 (2) | |||||||
| 실시예 1 (1) | 실시예 2 (1) | 실시예 3 (1) | 실시예 1 (2) | 실시예 2 (2) | 실시예 3 (2) | ||||
| 내부 | 표면 | 내부 | 표면 | 내부 | 표면 | ||||
| 5.04 | 3.00 | 2.59 | 6.45 | 9.12 | 4.85 | 6.57 | 7.85 | 9.90 | |
실시예 모두 표면의 질량감소율이 내부의 질량감소율보다 높은 것을 알 수 있으며, 이는 비교적 CO2 환경 조건에 노출이 적은 내부에는 CO2 흡수량이 적으며, 탄산화 과정이 느리다는 것을 알 수 있다.
표 7은 기존 시멘트 대비 본 발명 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 제조 과정 중 석회석 사용에 따른 탈탄산으로부터 기인하는 CO2 저감 평가를 나타낸 것이다. 비교예는 기존 시멘트 제조 공정에서의 석회석의 CaO 품위는 45.20 중량% (CaCO3 함량 환산 시 중량 80.7%)로 하고, 원료혼합물(Raw mix) 중 석회석의 투입비는 93.00 중량% 기준이다. 표 6의 결과는 기존 시멘트 및 저탄소형 기경성 이산화탄소 흡수 시멘트 클링커 1,000kg에 대한 것이며, CO2 저감은 비교예에 대한 저감량(kg)과 저감율(중량%)을 나타낸 것이다.
본 발명에 일 실시예에 따른 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재는 클링커 생산에 있어서 이산화탄소 발생량을 현저하게 저감할 수 있다.
| 구분 | Raw mix 중 석회석의 투입비 |
클링커 1,000kg 생산시 | CO2 저감 | ||
| 중량% | 석회석 소요(kg) | CO2 발생량(kg) |
량(kg) | 중량% | |
| 비교예 | 93 | 1444.1 kg | 517.4 kg | - | - |
| 실시예 1 | 60 | 903.70 kg | 323.8 kg | 193.6 kg | 37.4% |
| 실시예 2 | 55 | 752.79 kg | 269.7 kg | 247.7 kg | 48.0% |
| 실시예 3 | 55 | 753.32 kg | 269.9 kg | 247.5 kg | 47.8% |
상기 기존 보통(일반) 포틀랜드 시멘트를 이용한 시멘트 제조 공정에서의 경우와 비교하여, 37.4% 내지 48.0%의 이산화탄소 배출량을 저감할 수 있다.
도 10은 상기 방법으로 제조한 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재를 활용하여 2차 제품 제조방법을 제시한 것이며, 도 10과 같다. 이하, 도면을 참조로 본 발명의 실시형태에 대해 설명한다.
본 발명에 의한 제조된 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재와 물, 잔골재를 표 7과 같이 혼합한다. 혼합된 모르타르는 2차 제품 몰드 내에 유입한다. 그리고, 프레스 장비를 이용하여 몰드에 유입한 모르타르를 가압한다. 그 후, 탈형을 하여 이산화탄소 반응 경화 챔버에 적재 후 양생하여 제조를 마친다.
보다 상세하게는, 앞서 설명한 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재를 제조하는 단계; 2) 상기 결합재 100중량부에 대하여 잔골재 300중량부 및 물을 50중량부를 혼합하는 단계; 3) 상기 혼합물을 몰드 내에 유입하는 단계; 4) 프레스 장비를 이용하여 몰드에 유입한 모르타르 혼합물을 가압하는 단계; 5) 상기 몰드에서 제품을 빼내는 탈형 단계; 6) 상기 탈형한 제품을 이산화탄소 반응 경화 챔버에 적재하여 양생하는 단계;를 포함한다.
| 2차제품 제조 | 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재 : 잔골재 (질량) |
W/B |
| 배합 | 1:3 |
0.50 |
도 11은 이산화탄소 반응 경화 챔버는 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재을 활용한 2차 제품 양생을 위한 챔버로써, 제조하고자 하는 제품에 따른 양생 조건을 위해 최대 양생 온도 100℃, 최대 이산화탄소 농도 100%, 챔버 내 최대 압력 10bar를 가능케 한다. 또한, 양생 과정 중 이산화탄소 반응성을 위한 습도 유지를 위해 챔버 내부 하단에는 증류수를 투입하여야 한다.
결국, 본 발명의 실시예에 따르면, 본 발명에 의한 이산화탄소 반응 경화 결합재의 제조방법으로 제조한 이산화탄소 반응 경화하는 결합재를 활용한 저탄소형 콘크리트 2차제품 제조방법을 제공할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 의한 이산화탄소 반응 경화하는 결합재 및 이를 활용한 저탄소형 콘크리트 2차제품 제조방법을 통해, 친환경적인 저탄소형 콘크리트 2차제품을 제조할 수 있으며, 산업부산물의 처리문제를 해결할 수 있을 뿐만 아니라 이산화탄소 배출량을 저감시킬 수 있어 이 분야의 환경 부하를 현저하게 감소시키는 효과를 제공한다.
또한, 본 발명의 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소 반응 경화하는 기경성 결합재는 대량 생산이 용이하고 폐기되는 산업부산물 자원을 재활용하므로 우수한 경제성을 제공할 수 있다.
이상과 같이 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 상기의 실시예에 한정되는 것은 아니며, 이는 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다. 따라서, 본 발명 사상은 아래에 기재된 특허청구 범위에 의해서만 파악되어야 하고, 이의 균등 또는 등가적 변형 모두는 본 발명의 사상적 범주에 속한다.
Claims (7)
- (a) 무기 재생 산업부산물을 미분말로 분쇄하는 단계;
(b) 상기 무기 재생 산업부산물 미분말을 혼합하는 단계;
(c) 상기 혼합된 무기 재생 산업부산물 미분말에 석회석을 추가로 혼합하는 단계;
(d) 상기 혼합 원료에 대하여 상기 단계 (b) 및 (c)를 반복하여 설정된 조성에 도달할 때까지 혼합하여 혼합 원료의 조성을 판단하는 단계;
(e) 상기 설정된 조성에 도달한 전체 원료를 소성하여 클링커를 만드는 단계; 및 (f) 상기 소성시킨 클링커를 냉각시키고 미분쇄하여 분말화하는 단계를 포함하고,
상기 무기 재생 산업부산물은 폐콘크리트, 폐ALC, 폐타일, 폐점토 벽돌이고,
상기 단계 (d)에서 무기 재생 산업부산물 미분말 및 석회석을 배합하여 SiO2/(CaO+SiO2) 몰 비가 0.33~0.50 조성이 되도록 혼합하는 것을 특징으로 하는 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소와 반응 경화하는 기경성 결합재 제조방법
- 제 1항에 있어서,
상기 무기 재생 산업부산물은,
폐콘크리트 25.0~55.0중량%, 폐ALC 20.0~50.0중량%, 폐타일 0~25.0중량%, 폐점토 벽돌 0~15.0중량%를 포함하는 것을 특징으로 하는 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소와 반응 경화하는 기경성 결합재 제조방법
- 제 1항에 있어서,
상기 혼합 원료는,
상기 무기 재생 산업부산물 20.0~50.0중량% 및 잔량의 석회석으로 포함하는 것을 특징으로 하는 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소와 반응 경화하는 기경성 결합재 제조방법
- 삭제
- 제 1항에 있어서,
상기 단계 (e)인 소성하여 클링커를 만드는 과정에서의 소성온도는 1,200 내지 1,250℃이며 소성시간은 20분 내지 45분인 것을 특징으로 하는 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소와 반응 경화하는 기경성 결합재 제조방법
- (1) 제 1항 내지 제 3항 중 어느 한 항의 이산화탄소 반응 경화 기경성 결합재를 제조하는 단계;
(2) 상기 결합재 100중량부에 대하여 잔골재 300중량부 및 물 50중량부를 혼합하는 단계;
(3) 상기 혼합물을 몰드 내에 유입하는 단계;
(4) 상기 몰드에 유입한 혼합물을 프레스 장비를 이용하여 가압하는 단계;
(5) 상기 몰드에서 제품을 빼내는 탈형 단계; 및
(6) 상기 탈형한 제품을 이산화탄소 반응 경화 챔버에 적재하여 양생하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소와 반응 경화하는 기경성 결합재를 이용한 저탄소형 콘크리트 2차제품 제조방법
- 제 6항에 있어서,
상기 단계 (6)에서 이산화탄소 반응 경화 챔버 양생 조건은,
최대 양생온도 100℃, 최대 이산화탄소 농도 100% 및 챔버 내 최대 압력 10bar인 것을 특징으로 하는 무기 재생 산업부산물을 이용한 이산화탄소와 반응 경화하는 기경성 결합재를 이용한 저탄소형 콘크리트 2차제품 제조방법
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