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KR102149735B1 - 근접-장착식 scr 시스템 - Google Patents

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KR102149735B1
KR102149735B1 KR1020157012328A KR20157012328A KR102149735B1 KR 102149735 B1 KR102149735 B1 KR 102149735B1 KR 1020157012328 A KR1020157012328 A KR 1020157012328A KR 20157012328 A KR20157012328 A KR 20157012328A KR 102149735 B1 KR102149735 B1 KR 102149735B1
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scr
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KR1020157012328A
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폴 리차드 필립스
제임스 알렉산더 와일리
Original Assignee
존슨 맛쎄이 퍼블릭 리미티드 컴파니
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Publication date
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Abstract

연소 기관으로부터의 배기 가스를 처리하기 위한 시스템, 및 엔진 시동시 NOx 전환이 개선되도록 이 시스템을 사용하는 방법이 제공된다. 이 시스템은 근접-장착식 SCR 벽유동형 필터의 상류에 설치된 소형 SCR 관통형 모노리스를 포함하고, 여기서 소형 SCR 관통형 모노리스는, SCR 관통형 모노리스가 SCR 벽유동형 필터에 비해 작은 열용량을 가지면서 많은 촉매를 함유하는 작은 부피를 가지도록 압출되거나 벽이 얇은 기판(thin-walled substrate)으로 제조될 수 있다.

Description

근접-장착식 SCR 시스템{CLOSE-COUPLED SCR SYSTEM}
본 발명은 연소 기관으로부터의 배기 가스의 정화에 관한 것이다.
차량 배기 가스 중 가장 문제되는 성분들 중 하나는 산화질소(NO), 이산화질소(NO2) 및 일산화질소(N2O)를 포함하는 질소산화물(NOx)이다. NOx의 생성은 디젤 엔진과 같은 린번 엔진에서 특히 문제가 된다. 배기 가스 중 NOx가 환경에 미치는 영향을 완화시키기 위하여, 바람직하게는 다른 유해한 물질이나 독성 물질을 발생시키지 않는 공정으로 바람직하지 않은 이 성분들을 없애는 것이 바람직하다.
NOx 가스의 생성에 더하여, 린번 연소 기관은 연소 특성 때문에 다양한 유기물이 흡수될 수 있는 미립자 물질 또는 매연(soot)을 발생시키는 단점을 가지는데, 이 특정 물질 등은 연료나 윤활유 내에 존재하는 황 종류로부터 유래된 이산화황의 산화로 생성된 황산 및 미연소 탄화수소를 포함한다. 디젤 엔진의 배기 가스는 가솔린 엔진에 비해 더 많은 매연을 가지는 경향이 있다.
린번 연소 기관으로부터의 배기 가스가 공기 오염의 원인이 되기 때문에, 처리 시스템은 린번 연소 기관을 작동하는데 있어서 오염 효과를 최소화하는데 중요하다.
린번 연소 기관의 배기 가스 내의 오염물질을 감소시키는데는 보통 2가지 방법이 이용된다. 첫번째 방법은 디젤 배기 가스 내의 NOx를 덜 유해한 물질로 전환하는 것인데, 이는 선택적 촉매 환원(Selective Catalytic Reduction; SCR)으로도 알려져 있다. SCR 공정은 촉매 및 환원 시약, 통상적으로는 무수 암모니아, 암모니아수 또는 요소가 존재하는 상태에서 NOx를 자연상태의 질소(N2)와 물로 전환하는 것을 수반한다. 두번째 방법은 매연 함유 배기 가스를 미립자 필터를 통과시킴으로써 매연 방출을 감소시키는 것이다. 그러나, 이 필터 상의 매연 입자의 축적은 작동 동안 배기 시스템의 배압의 바람직하지 않는 증가를 야기할 수 있고, 이로써 효율을 감소시킬 수 있다. 필터를 재생하기 위하여, 축적된 탄소계 매연은, 예컨대 고온의 수동 산화나 능동 산화로 매연을 주기적으로 연소시킴으로써 필터로부터 제거되어야 한다.
다른 것들 중에서 미립자 물질과 질소산화물을 처리하기 위한 SCR 촉매를 포함하고 있는, 배기 시스템 내의 다수의 별개의 개별적인 구성요소들을 결합시키는 것은 WO 99/39809로부터 알 수 있다. 예를 들어, 환원 시약과 결합되는 엔진으로부터의 배기 가스의 흐름은 NOx를 감소시키기 위해서 SCR 촉매를 내재하고 있는 관통형 모노리스(flow-through monolith)를 통해 우선 유동할 수 있고, 이 가스는 미립자 물질 필터를 통과시킴으로써 미립자 물질을 제거하도록 하류에서 추가로 처리된다. 이러한 설계의 결점은 배기 가스 후처리 구성요소들의 개수의 증가가 배기 시스템의 전체 비용을 증가시킬 뿐만 아니라 시스템의 전체 부피와 중량을 증가시킨다는 점이고, 이는 차량에 특히 불리하다. 차량 배기 시스템 전체가 무거울수록, 수송하는 차량은 더 많은 연료를 필요로 한다.
위에서 언급된 결점을 극복하기 위하여, NOx와 미립자 물질을 감소시킬 수 있는 단일의 구성요소를 가지는 배기 시스템이 설계되어 왔다. 미국 특허 공보 2010/0180580에는 SCR 촉매를 벽유동형 필터(wall-flow filter)와 결합시키는 시스템이 개시되어 있다. 벽유동형 필터는 한쪽 단부에 캡핑되어 있는, 다수의 인접하면서 평행한 채널들을 포함하고 있고, 여기서 이 캡핑은 교호하는 패턴으로 인접한 채널들의 마주하는 단부 상에서 일어난다. 채널들의 교호하는 단부들의 캡핑은, 필터의 입구면으로 유입되는 가스가 채널을 통해 일직선으로 유동하는 것뿐만 아니라 그 채널을 빠져나가는 것을 방지한다. 그 대신, 배기 가스는 기판의 정면으로 유입되고, 기판의 출구면을 빠져나가기 전에 채널 벽들을 가로질러 힘을 받는 경우에는 채널들의 약 절반을 이동한다. 촉매는 통상적으로 워시코트(washcoat)나 수성 혼합물의 형태로 벽유동형 필터의 벽들에 도포되고, 이후 하소되어(calcined) 벽들의 표면에 부착된다.
특정 SCR 벽유동형 필터의 단점은 한정된 양의 촉매가 그 표면에 도포될 수 있다는 점이다. 두꺼운 워시코트는 채널들을 협소하게 할 수 있고, 어떤 경우에는 구멍들을 협소하게 할 수 있으며, 배압에 기여하는 가스의 유동을 방해할 수 있으며, 시스템의 효율에 부정적인 영향을 미칠 수 있다. 배압을 감소시키기 위한 공지의 방법은 도포되는 워시코트의 양을 제한하는 단계를 수반한다. 소량의 워시코트는 소량의 촉매를 유발하고, NOx를 전환하는 필터의 성능을 떨어트린다. 마지막으로, SCR 촉매를 벽유동형 필터의 표면에 코팅하는 단계는 필터의 전체 중량을 증가시킨다. 증가된 질량은 벽유동형 필터를 촉매 활성화에 필요한 온도로 가열하는데 더 많은 시간과 에너지를 필요로 할 수 있는데, 이는 엔진이 정상 상태 작동 온도에 아직 도달하지 않았을 때 시동시 상당한 단점이 된다. SCR 벽유동형 필터의 가열 속도를 증가시키기 위하여, 필터는 엔진 가까이에 배치될 수 있다.
SCR 벽유동형 필터와 관련된 단점을 극복하기 위한 공지의 방법은 벽유동형 필터의 상류에 SCR 관통형 모노리스를 설치하는 것이다. 소위 벌집 기하구조를 가지는 관통형 모노리스는, 양쪽 단부들이 개방되어 있으면서 대체로 기판의 입구면으로부터 출구면 쪽으로 뻗어 있는, 다수의 인접하면서 평행한 채널들을 구비한다. 각각의 채널은 통상적으로 정사각형, 원형, 육각형 또는 삼각형 단면을 가진다. 촉매 물질은 워시코트, 또는 기판의 벽들 내부 및/또는 그 위에 나타나 있을 수 있는 다른 슬러리와 같이 통상적으로 기판에 도포된다.
출원인은 NOx와 매연을 감소시키는 린번 연소 기관으로부터의 배기 가스를 처리하기 위한 시스템을 알고 있다. 시스템은 근접-장착식 SCR 벽유동형 필터의 상류에 위치되어 있는 소형 SCR 관통형 모노리스를 구비한다.
본 명세서에 사용된 바와 같이, "근접-장착식(close-coupled)"이라는 용어는 엔진의 배기 가스 처리 시스템 내의 구성요소 위치에 관한 것으로, 이 위치는 엔진의 배기 가스 매니폴드 또는 터보차저의 하류로 약 1미터, 바람직하게는 약 0.05 미터 내지 약 0.5 미터이다. 시동시 또는 과부하 상태의 엔진 작동 동안, 근접-장착 위치에 있는 구성요소들은 통상적으로 더 하류의 구성요소들에 비해 더 높은 배기 가스 온도에 노출되어 있다. 소형 SCR 관통형 모노리스와, 떨어져 있는 하류의 근접 장착식 SCR 벽유동형 필터의 조합이, 대형 SCR 관통형 모노리스와, 하류의 SCR 벽유동형 필터들 또는 엔진에 근접 장착되지 않는 SCR 벽유동형 필터들의 조합에서는 볼 수 없는 시너지 효과를 가진다는 것은 알려져 있다. 더욱이 이러한 효과는 본 발명의 SCR 벽유동형 필터와 결합된 SCR 관통형 모노리스와 동일한 부피를 가지면서 촉매를 함유하고 있는 단일의 SCR 벽유동형 필터에서는 나타나지 않는다. 특히, SCR 구성요소들의 시너지 조합은 종래의 SCR 관통형 모노리스와 SCR 벽유동형 필터 조합보다 더 높은 매연 연소 효율을 달성하게 한다. 더욱이, 구성요소들의 시너지 조합은 구성요소들의 시너지 조합에 필적하는 부피를 가지면서 촉매를 함유하고 있는 단일의 근접 장착식 SCR 벽유동형 필터에 비해 더 우수한 NOx 전환을 야기한다. 즉, 본 발명의 구성요소들의 시너지 조합은 추가적인 촉매 필요없이 SCR/매연 여과 시스템의 전체 NOx 전환율을 향상시키므로 시스템의 비용을 절감하는 한편, 일정한 필터 재생을 수월하게 하는 벽유동형 필터의 고온 안정성도 제공할 수도 있다.
소형 SCR 관통형 모노리스는 하류의 SCR 벽유동형 필터에 비해 작은 열용량을 가지는 것을 특징으로 한다. 작은 열용량은 SCR 벽유동형 필터에 비해 작은 비열용량 및/또는 작은 부피나 질량을 가지는 SCR 관통형 재료 때문일 수 있다.
따라서, 본 발명의 일 양태는 엔진으로부터의 NOx를 포함하고 있는 배기 가스를 처리하기 위한 시스템을 제공하고, 상기 시스템은, (a) NOx의 선택적 촉매 환원을 위한 제 1 촉매 조성물을 가지고 제 1 부피를 가지는 관통형 모노리스; 및 (b) 미립자 물질의 감소와 NOx의 선택적 촉매 환원을 위한 제 2 촉매 조성물을 가지고 제 2 부피를 가지는 근접-장착식 미립자 물질 필터;를 구비하고, (c) 제 1 부피와 제 2 부피의 부피비가 약 1:2 미만이고, 여기서 상기 관통형 모노리스는 상기 미립자 물질 필터의 상류에 내재되어 유체가 통한다.
본 발명의 다른 양태에 따르면, NOx와 매연을 포함하고 있는 엔진 배기 가스 흐름을 처리하기 위한 방법이 제공되는데, 이 방법은: 중간 가스 흐름을 생성하기 위해서 제 1 부피를 가지면서 제 1 SCR 촉매 조성물을 함유하고 있는 관통형 모노리스를 환원제가 존재하는 상태에서 상기 배기 가스 흐름과 접촉시키는 단계로서, 상기 NOx의 제 1 부분은 N2와 O2로 전환되는, 단계; 제 2 부피를 가지면서 제 2 SCR 촉매 조성물을 함유하고 있는 근접-장착식 촉매 미립자 물질 필터를 상기 중간 가스 흐름과 접촉시키는 단계로서, 상기 제 2 부피는, 매연의 일부를 가두고 청정 가스 흐름을 생성하기 위해서 제 1 부피의 적어도 약 2배이고, 상기 NOx의 제 2 부분은 N2와 O2로 전환되는, 단계; 촉매 미립자 물질 필터를 재생하기 위해서 상기 매연의 일부를 매연 산화 온도로 산화시키는 단계; 상기 촉매 미립자 물질 필터를 SCR 라이트 오프 온도(SCR light off temperature)로 가열하기 전에, 상기 촉매 근접-장착식 관통형 모노리스를 SCR 라이트 오프 온도로 가열하는 단계; 및 저부하 조건 하에서, 결합된 상기 제 1 부피 및 제 2 부피와 동일한 부피를 가지는 촉매 미립자 물질 필터에 비해 더 긴 기간 동안 촉매 미립자 물질 필터의 상기 매연 산화 온도를 유지하는 단계;를 구비한다.
도 1에는 본 발명의 엔진 배기 가스 처리 시스템의 일 실시예가 개략적으로 표시되어 있다.
도 2에는 SCR 벽유동형 필터만을 포함하는 시스템과 본 발명에 따르는 시스템에 의한 엔진 시동시 전환되는 NOx의 총 질량이 그래프로 도시되어 있다.
본 발명은 개선된 NOx 전환율 및 우수한 매연 연소 효율을 야기하는 온도 안정화된 일련의 SCR 촉매들을 구비한 린번 연소 기관으로부터의 배기 가스를 처리하기 위한 신규의 시스템을 제공한다. 특히, 본 발명은 근접-장착식 SCR 벽유동형 필터의 상류에 위치되어 있는 소형 SCR 관통형 모노리스를 구비하는, 매연을 감소하고 배기 가스 내의 NOx를 처리하기 위한 시스템을 수반한다. 본 발명은 대형 디젤 엔진, 특히 트럭이나 버스 엔진과 같은 차량 엔진으로부터의 배기 가스에 대한 특정 사용처를 가지는 것으로 알려져 있지만, 이에 제한되는 것으로 여겨져서는 안된다. 다른 사용처는 LDD(light duty diesel; 소형 디젤) 엔진, GDI(gasoline direct injection; 가솔린 직분사) 엔진, CNG(compressed natural gas; 압축 천연 가스) 엔진, 선박 및 고정원(stationary source)일 수 있다. 그러나 간략한 설명을 위하여, 본 명세서의 대부분은 이러한 차량 엔진에 관한 것이다.
SCR 벽유동형 필터가 근접-장착식이기 때문에, 본 발명에서 사용된 소형 SCR 관통형 모노리스의 전체 길이는 환원 시약 분사 지점 또는 산화 촉매와 같은 배기 시스템의 다른 구성요소들도 수용하기 위하여 SCR 벽유동형 필터와 엔진 출구 사이에 제공되는 공간보다 작아야 한다. 소형 SCR 관통형 모노리스는 엔진 시동시 촉매의 활성 온도까지 신속하게 가열되기 위하여 경량이어야 한다. 본 발명에 앞서, 이러한 경량 소형 관통형 모노리스의 구조적 완전성은 의문의 여지가 있었다.
소형 모노리스는, 특히 엔진 시동시 NOx 감소를 보조한다. 대형 SCR 벽유동형 필터는 엔진의 정상 상태 작동 온도 동안 SCR 촉매의 활성 온도(즉 라이트 오프 온도)로 가열되자마자 시동 다음에 배기 가스 내의 NOx의 더 큰 부분을 전환시킬 것이다. SCR 벽유동형 필터가 더 무겁고 엔진에 근접 장착되기 때문에, 엔진이 저부하 조건 하에서 작동하거나 아이들링(idling) 상태인 동안 냉각되어 NOx 전환율을 유지하는데 오랜 시간이 걸릴 것이므로 매연 산화 효율을 개선할 수 있다.
본 발명의 소형 SCR 관통형 모노리스가 작아서 촉매가 도포될 수 있는 표면적을 제한하기 때문에, 모노리스의 단위 부피당 촉매가 모노리스에 많이 함유되도록 제공하는 것이 바람직하다. 또한 소형 SCR 관통형 모노리스가 본 발명의 시스템에서 사용되는 SCR 벽유동형 필터 상에 있는 기판의 단위 부피당 함유되는 촉매보다 더 많은 촉매가 단위 부피당 함유되는 것이 바람직하다. 소형 모노리스는 약 3 g/in3 내지 약 15 g/in3, 바람직하게는 약 4 g/in3 내지 10 g/in3의 범위로 바람직한 촉매를 함유하고 있다. 이에 비해, SCR 벽유동형 필터는 바람직하게는 약 1 g/in3 내지 약 2.8 g/in3, 예컨대 1.5 g/in3 내지 2.5 g/in3의 범위로 촉매를 함유하고 있다. 따라서, 특정 실시예들에서, 벽유동형 분자상 필터에 비해 소형 모노리스 상의 단위 부피당 함유하고 있는 SCR 촉매의 비율은 약 15:1 내지 약 1.5:1, 예컨대 약 4:1 내지 약 2:1 이다. 관통형 모노리스 상의 SCR 촉매와 벽유동형 필터 상의 SCR 촉매는 동일한 촉매이거나 상이한 촉매일 수 있다. 특정 실시예들에서, 상류 관통형 모노리스 상의 SCR 촉매는 철 촉진 제올라이트(iron promoted zeolite)이고, 하류 벽유동형 필터 상의 SCR 촉매는 구리 촉진 제올라이트(copper promoted zeolite)이다.
소형 모노리스의 치수는 또한 소형 모노리스의 단위 부피당 원하는 열용량에 기초하여 부분적으로 선택된다. "부피(volume)"는 본 명세서에서 사용되는 바와 같이 모노리스 또는 필터의 바깥쪽 치수, 예컨대 길이와 직경에 의해 결정된다. 위에서 언급된 바와 같이, SCR 관통형 모노리스의 소형 크기와 중량은, 엔진 시동시 촉매의 활성 온도까지 신속하게 가열되는 것과 배기 가스 처리 시스템에 개선된 NOx 전환율을 제공하는 것을 가능하게 한다. 소형 모노리스의 원하는 치수는 하류의 SCR 벽유동형 필터의 크기에 대하여 표현될 수 있다. 본 발명의 소형 모노리스의 부피는 바람직하게는 SCR 벽유동형 필터의 부피의 약 10% 내지 약 75% 이고, 더 바람직하게는 약 15% 내지 약 50%이며, 더욱 바람직하게는 약 15% 내지 약 40% 이고, 가장 바람직하게는 약 20% 내지 약 25% 이다. 바람직하게는, 벽유동형 필터와 관통형 모노리스의 부피의 비는 약 1:2 미만, 예컨대 약 1:10 내지 약 1:2 또는 약 1:6 내지 약 1:4 이다.
소형 모노리스의 치수의 선택에 더하여, 소형 모노리스를 제조하는데 사용되는 재료의 유형은 소형 모노리스의 단위 부피당 원하는 열용량에 기초하여 선택되는데, 이는 열용량이 가열되는 대상의 재료의 물성에 좌우되기 때문이다. 부피와 유사하게도, 소형 모노리스의 단위 부피당 원하는 열용량(즉 비열용량)은 벽유동형 필터의 비열용량에 대하여 표현될 수 있다. 소형 관통형 모노리스의 비열용량은 바람직하게는 벽유동형 필터의 비열용량의 약 20% 내지 80% 이고, 더 바람직하게는 25% 내지 75% 이며, 가장 바람직하게는 35% 내지 65% 이다.
바람직한 제 1 실시예에서, 본 발명에 사용되는 소형 모노리스는 압출된다. 압출된 모노리스는 촉매, 바인더 및 선택적으로는 서스펜션을 형성하는 무기 섬유를 포함하는 출발 물질을 우선 결합시킴으로써 제조된다. 서스펜션은 산성 또는 알칼리성 수성 혼합물에 추가로 혼합하여 그리고/또는 이 수성 혼합물로 반죽하여 더 가공된다. 유기 시약은 압출에 적합한 조성물을 생성하기 위해서 수성 혼합물에 첨가된다. 조성물을 모노리스의 형상으로 압출한 후에, 조성물은 건조되고 하소된다. 그 결과 모노리스는 충분한 기계적인 안정성을 가지게 되고 장기간 사용처를 위한 효과적인 활성을 가지게 된다.
촉매 조성물을 모노리스 형태로 압출함으로써, 촉매가 코팅된 기판은 필요하지 않게 되고 그 바디 전체에 걸쳐 촉매 물질을 가지는 촉매체(catalyst body)로 교체된다. 따라서, 압출된 모노리스는 촉매 성분이 포함되어 있는 워시코트가 도포되어 있는 불활성 기판보다 단위 부피당 더 많은 촉매를 포함하고 있는 것이 통상적이다. 압출된 촉매 모노리스는 소형이면서 경량일 수 있어서 본 발명의 시스템 내의 SCR 벽유동형 필터의 상류에 설치되는 것이 가능하다.
바람직한 제 2 실시예에서, 본 발명에서 사용되는 소형 모노리스는, 촉매 성분을 포함하는 수성 혼합물을 우선 준비하여, 그리고 이어서 건조되고 하소되는 모노리스의 형태인 불활성 기판에 수성 혼합물을 도포하여 제조된다. 경량 모노리스가 바람직하기 때문에, 본 발명의 장기간 사용처를 위한 모노리스의 기계적 안정성을 희생하지 않으면서 효과적인 양의 촉매가 그 표면에 도포되는 것을 허용하는 얇은 벽을 제공할 수 있도록 재료를 선택하여야 한다.
관통형 모노리스는 바람직하게는, 양쪽 단부들이 개방되어 있으면서 대체로 평행한 방향으로 모노리스를 횡단하는, 복수의 채널들을 가지는 벌집모양이다. 채널들의 단면은 특히 제한되지 않아서, 예컨대 정사각형, 원형, 타원형, 직사각형, 삼각형, 육각형 또는 이와 유사한 것일 수 있다. 바람직하게는, 관통형 모노리스(압출된 촉매 또는 불활성 기판)는 제곱 인치당 약 150개 내지 약 800개 채널들을 포함하고 있고, 더 바람직하게는 약 300 cpsi 내지 약 400 cpsi 또는 약 600 cpsi 내지 약 800 cpsi를 포함할 수 있다. 특정 실시예들에서, 관통형 모노리스(압출된 촉매 또는 불활성 기판)는 약 0.3 mm 미만, 약 0.25 mm 미만, 약 0.22 mm 미만 또는 약 0.20 mm 미만의 평균 벽 두께를 가지는 벽들을 가질 수 있다. 특정 실시예들에서, 셀 벽(cell wall)은 약 0.30 mm 내지 약 0.25 mm, 약 0.25 mm 내지 약 0.22 mm, 또는 약 0.22 mm 내지 약 0.20 mm의 평균 두께를 가질 것이다.
관통형 모노리스는 바람직하게는 우수한 상(phase)으로 세라믹, 서멧, 금속, 산화물 및 그 조합을 포함하는 하나 이상의 재료로 구성된다. 조합에 의한 것은 물리적인 조합 또는 화학적인 조합, 예컨대 혼합물, 화합물 또는 합성물을 의미한다. 본 발명의 실시에 특히 적합한 일부 재료는 근청석, 멀라이트, 점토, 활석, 지르코니아, 스피넬, 알루미나, 실리카, 붕소화물, 리튬 알루미노실리케이트, 알루미나 실리카, 장석, 타타니아, 용융 실리카, 질화물, 붕소화물, 카바이드, 예컨대 실리콘 카바이드, 실리콘 질화물 또는 이들의 혼합물로 만들어지는 것들이다. 특히 바람직한 재료는 실리콘 카바이드이다.
본 발명에 따르면, 시스템은, 소형 SCR 관통형 모노리스의 하류에 있지만 엔진에 근접-장착되는, SCR 벽유동형 필터를 포함한다. 이러한 SCR 벽유동성 필터는 당해 기술분야에 알려져 있고, 본 발명의 시스템에서 사용되는 소형 관통형 필터와 같이 동일하거나 상이한 촉매를 포함할 수 있다. 촉매는 하소 전에 촉매의 워시코트를 기판에 도포하여 벽유동형 필터에 내재된다. 필터 벽들을 통해 워시코트를 당기기 위해서 보통은 진공상태가 이용된다. 디젤 엔진용 종래의 벽유동형 필터 기판은 몇몇 평행한 채널들을 가지고 있고, 약 250 cpsi 내지 800 cpsi, 예컨대 약 250 cpsi 내지 350 cpsi를 포함하고 있으며, 세라믹 또는 금속 벌집모양의 형태로 제공된다. 이 채널들은 다공성 벽들로 정의되고, 각각의 채널은 기판의 입구면 또는 출구면에 캡을 가진다. 이와 같이 차량 배기 시스템에서 사용하기 위한 벽유동성 필터 기판들은 다양한 공급원에서 상업적으로 이용가능하고, 배기 시스템에서 사용하기에 적합한 임의의 형상을 가질 수 있다.
벽유동형 필터의 벽들은 다공성을 가지고, 가스는 투과할 수 있게 하되 매연과 같은, 배기 가스로부터의 미립자 물질의 대부분을 가두는 것을 허용하는 구멍 크기를 가진다. 기판은 적어도 약 35%. 더 바람직하게는 약 45% 내지 55%의 다공률을 가지는 다공성 재료로 구성될 수 있다. 다공성 기판의 평균 구멍 크기는 여과를 위해서도 중요하다. 평균 구멍 크기는 수은 기공률 측정장치(mercury porosimetry)를 포함하여 허용가능한 수단에 의해 측정될 수 있다. 다공성 기판의 평균 구멍 크기는 낮은 배압을 촉진하기에 충분히 큰 값을 가져야 하는 한편, 기판의 표면 상의 매연 덩어리 층(soot cake layer)의 촉진이나 기판 그 자체 중 어느 하나 또는 이 모두의 조합에 의해 적당한 효율을 제공한다. 바람직한 다공성 기판은 약 10 ㎛ 내지 약 40 ㎛, 예컨대 약 20 ㎛ 내지 약 30 ㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 25 ㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 20 ㎛, 약 20 ㎛ 내지 약 25 ㎛, 약 10 ㎛ 내지 약 15 ㎛, 그리고 약 15 ㎛ 내지 약 20 ㎛의 평균 구멍 크기를 가진다.
바람직한 벽유동형 기판은 고효율 필터이다. 벽유동형 기판을 통과하자마자 미처리 배기 가스로부터 제거되되 특정 크기를 가지는 분자상 물질의 중량 퍼센트로 그 효율을 측정한다. 따라서, 효율은 매연 및 다른 유사한 크기의 입자와, 종래의 디젤 배기 가스에서 통상적으로 발견되는 미립자 농도에 대해 상대적이다. 디젤 배기 가스 내의 분진은 그 크기가 0.05 미크론 내지 2.5 미크론의 범위 내에 있다. 따라서, 효율은 이러한 범위에 기초한다. 본 발명에서 사용하기 위한 벽유동형 필터는 적어도 70%, 적어도 약 75%, 적어도 약 80% 또는 적어도 약 90%의 효율을 가지는 것이 바람직하다. 특정 실시예들에서, 효율은 약 75% 내지 약 99%, 약 75% 내지 약 90%, 약 80% 내지 약 90% 또는 약 85% 내지 약 95% 인 것이 바람직할 것이다.
본 발명에 따라 사용하기 위한 촉매는 환원제가 존재하는 상태에서 산화 질소를 감소시킬 수 있는 적합한 촉매를 포함한다. 촉매는 지지 물질이 함유되어 있는 금속을 포함한다. 적합한 촉매는 버나디아, 티타니아, 텅스텐 또는 이들의 조합 및, 구리 및/또는 철 촉진 알루미노실리케이트 및 실리코알루미노포스페이트를 포함하되 이에 제한되지 않는 금속, 특히 베이스 금속 촉진 분자체(molecular sieve)를 포함한다. 특히 바람직한 금속은 구리이다. 일 실시예에서, 함유하고 있는 전이 금속은 분자체의 약 0.1 wt% 내지 약 10 wt%, 예컨대 약 0.5 wt% 내지 약 5 wt%, 약 0.5 wt% 내지 약 1 wt% 그리고 약 2 wt% 내지 약 5 wt% 이다. 전이 금속의 유형과 농도는 다수의 분자체와 사용처에 따라 달라질 수 있다. 바람직한 알루미노실리케이트는 실리카 대 알루미나 비율(silica-to-alumina ration; SAR)이 약 15 내지 약 50, 예컨대 약 20 내지 약 40 또는 약 25 내지 약 30이다.
분자체는, Beta, CHA, AEI, LEV, MFI, ERI 및 이들의 혼합물 또는 연정(intergrowth)을 포함하되 이에 제한되지 않는 SCR 공정에 적합한 구성을 가진다.
관통형 모노리스나 벽유동형 필터에 존재하는 SCR 촉매가 구성요소들을 통하는 배기 가스의 유동 제한을 최소화하는 방식으로 배치되는 것은 매우 바람직하다. 하나 이상의 촉매는 차곡차곡 적층될 수 있다. 촉매 물질은 채널 벽들을 따라 또는 벽의 상류측과 하류측 사이의 채널을 가로질러 하나 이상의 농도 경사를 형성하도록 배치될 수도 있다. 상이한 촉매는 채널 벽들을 따라 또는 벽유동형 필터 내의 벽들의 상류측 및 대응하는 하류측에 함유될 수 있다.
본 발명의 시스템은 또한 환원제 공급원을 포함한다. SCR 공정용 환원제(환원 시약(reducing agent)으로도 알려짐)는 널리 배기 가스 내의 NOx의 감소를 촉진하는 화합물을 의미한다. 본 발명에서 유용한 환원제의 예시들은 암모니아, 히드라진, 또는 요소((NH2)2CO), 탄산암모늄, 카르밤산암모늄, 탄산수소암모늄 또는 포름산암모늄과 같은 적합한 암모니아 전구체를 포함한다. 특히 바람직한 환원제는 특히 바람직한 암모니아에 기반을 둔 질소이다. 다른 환원제는 프로펜 및 디젤 연료와 같은 탄화수소를 포함한다.
환원제 유체의 공급원은 유체를 가스 흐름으로 분사하는 현존하는 기술을 이용할 수 있다. 예를 들어, 질량 제어기는 배기 파이프에 탑재된 환형 인젝터 링을 통해 분사될 수 있는 압축된 NH3의 공급을 제어할 수 있다. 인젝터 링은 그 외주 둘레에 배열되는 복수의 인젝터 포트들을 가질 수 있다. 종래의 디젤 연료 분사 시스템은 펌프들, 및 요소를 분사하는 인젝터 노즐들을 포함한다. 압축 공기의 흐름은 또한 양호한 혼합 및 냉각을 제공하기 위해서 노즐 둘레에서 분사될 수 있다. 본 발명의 바람직한 실시예에서, 환원제의 분사 지점은 소형 SCR 관통형 모노리스의 상류에 위치된다. 제 2 분사 지점은 소형 모노리스와 SCR 벽유동형 필터 사이에 선택적으로 포함될 수 있다.
자동차 공급원 사용처로부터의 NOx를 처리하는데 있어서의 난제는 배기 가스에 존재하는 NOx의 분량이 일시적이다는 것, 즉 그 NOx의 분량이 여러 가지 속도로의 가속, 감속 및 순항과 같은 주행 조건 때문에 달라진다는 것이다. 자동차 사용처 배기 가스 내의 NOx 성분의 일시적인 속성에는, 질소함유 환원제가 대기 중으로 방출되거나 소모되지 않으면서도 충분한 NOx를 감소시키는 질소함유 환원제의 정확한 계측을 포함하여 다수의 기술적인 도전과제가 존재한다.
실제로, SCR 촉매는 바람직하게는 질소함유 환원제를 흡착(또는 저장)할 수 있으므로, 이용가능한 환원제의 적합한 공급량의 버퍼를 제공할 수 있다. 기술자들은 이러한 현상을 적합한 질소함유 환원제 분사를 보정하는데 이용한다. 부족한 저장 용량은 작동시 시스템으로의 환원제의 더 빈번한 분사를 필요로 할 것이다. 바람직한 SCR 촉매는 주어진 온도에서 충분한 NH3 저장 용량을 가지고(초과 NH3가 촉매를 지나서 "슬립되지(slipped)" 않는 것을 보장하기 위한 것일 뿐만 아니라, NH3가 공급장치 내에 존재하지 않는 경우 전환이 지속하는 것을 허용하기 위한 것임), NH3 충전 레벨(충전 레벨은 포화된 NH3 저장 용량에 대하여 정의됨)의 단편과는 별개로 상당한 활성을 가진다. NH3 충전 레벨은 주어진 조건에서의 최대 충전 레벨에 대하여 완전한 촉매(예컨대 리터로 표시됨) 상에 존재하는 NH3의 양(예컨대 그램으로 표시된 양)으로 표현될 수 있다. NH3, 또는 미반응상태나 부산물로 통과할 수 있는 그 파생물을 제거하기 위해서 SCR 벽유동형 필터의 하류에 암모니아 슬립 촉매를 내재하는 것이 바람직할 수 있다. 암모니아 슬립 촉매는 금속 촉진 제올라이트와 같은 환원 성분으로 된 층, 및 백금 또는 팔라듐과 같은 산화 성분으로 된 층을 가지는 이중층 촉매를 포함할 수 있다.
본 발명의 배기 가스 처리 시스템은 또한 소형 SCR 관통형 모노리스의 상류에 산화 촉매를 선택적으로 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 산화 촉매는, 예컨대 250℃ 내지 450℃에 이르는 산화 촉매 입구에서의 배기 가스 온도에서 NO 대 NO2의 비율이 부피로 약 4:1 내지 약 1:3인 SCR 제올라이트 촉매로 유입되는 가스 흐름을 달성하도록 되어 있다. 산화 촉매는 관통형 모노리스 기판 상에 코팅되는 백금, 팔라듐 또는 로듐과 같은 적어도 하나의 백금족 금속(또는 이들의 몇몇 조합)을 포함할 수 있다. 일 실시예에서, 적어도 하나의 백금족 금속은 백금, 팔라듐, 또는 백금과 팔라듐 양자 모두의 조합이다. 백금족 금속은 알루미노실리케이트 제올라이트, 실리카, 비제올라이트 실리카 알루미나, 세리아, 지르코니아, 티타니아, 또는 세리아와 지르코니아 양자 모두를 포함하고 있는 혼합 산화물이나 합성 산화물과 같은 큰 표면적 워시코트 성분에서 지지될 수 있다.
추가 양태에는 본 발명의 배기 시스템과 결합된 엔진이 제공되어 있다. 이 엔진은 디젤 엔진, 린번 가솔린 엔진, 또는 액화 석유 가스나 천연 가스에 의해 동력공급되는 엔진일 수 있다. 도 1에 나타나 있는 바와 같이, 린번 연소 기관(10)이 나타나 있고, 배기 매니폴드(12)와 선택가능한 터보차저(14)를 포함하며, 린번 연소 기관(10)의 배기 가스 흐름은 이 터보차저(14)로부터 우선은 선택가능한 산화 촉매(28) 쪽으로, 이어서 소형 SCR 관통형 모노리스(20) 쪽으로, 그리고 나서 근접-장착식 SCR 벽유동형 필터(22) 쪽으로 화살표 방향(30)으로 이동한다. 암모니아나 요소와 같은 환원제(24)용 분사 지점은 소형 모노리스(20)의 상류에 인접하여 탑재된다. 환원제용 선택가능한 제 2 분사 지점(26)은 소형 모노리스(20)와 벽유동형 필터(22) 사이에 위치된다. SCR 벽유동형 필터(22)를 빠져나가는 가스 흐름은 미립자 물질과 NOx 가스의 농도가 엔진을 빠져나오는 배기 가스에 비해 감소되도록 처리된다. 매니폴드(12)나 선택가능한 터보차저(14)에 대한 SCR 벽유동형 필터(22)의 위치는 배기 가스가 벽유동형 필터의 출구와 매니폴드나 터보차저의 출구 사이에서 0.5 미터 미만 또는 심지어 0.3 미터 미만으로 이동하도록 되어 있다. 소형 모노리스(20)의 입구와 매니폴드(12)나 터보차저(14)의 출구 사이의 배기 가스 유동 거리는 특히 제한되어서는 안되고, 선택가능한 산화 촉매(28) 및 적당한 환원제 분사와 혼합을 고려하여 최소화되는 것이 바람직하다. 벽유동형 필터(22)의 입구와 소형 모노리스(20)의 출구 사이의 배기 가스 유동 거리는 특히 제한되지 않고, 2 개의 구성요소들을 분리시키는 적어도 약간의 거리로 제공된다. 적합한 거리의 예시들은 0.05 미터, 0.1 미터 및 0.2 미터를 포함한다. 구성요소들(20, 22, 24, 26, 28)은 모두 배기 가스 시스템 도관, 또는 처리 시스템을 통해 엔진의 배기 가스가 채널을 통과하게 하는(channeling) 다른 수단을 통해 서로 유체가 통한다.
본 발명의 다른 양태에 따르면, 연소 기관으로부터의 배기 가스 흐름 내의 NOx를 감소하는 방법이 제공되는데. 이 방법은 환원 시약을 배기 흐름에 도입하는 단계(introducing), 소형 SCR 관통형 모노리스를 통해 배기 가스 흐름을 전도하는 단계(conducting), 그리고 마지막으로 근접-장착식 SCR 벽유동형 필터를 통해 소형 관통형 모노리스를 빠져나가는 가스를 전도하는 단계(conducting)를 구비한다. 배기 가스 내의 미립자 물질은 SCR 벽유동형 필터 내부에 동시에 가두어진다. 일 실시예에서, 과부하 상태로 근접-장착식 SCR 벽유동형 필터의 입구에서의 배기 가스 흐름의 온도는 적어도 600℃이다.
방법은 또한 SCR 벽유동형 필터를 재생하는 단계를 포함할 수 있다. 배기 시스템의 정상 작동 동안, 매연과 다른 분진은 벽들의 입구측에 축적되고, 이는 배압의 증가를 초래한다. 이러한 배압의 증가를 완화하기 위하여, 필터 기판은, 예컨대 상류의 산화 촉매로부터 발생되는 이산화질소가 존재하는 상태를 포함하는 공지의 기법으로 축적된 매연을 연소시키는 방법을 포함하여 능동 또는 수동 기법으로 지속적으로 또는 주기적으로 재생된다. 위에서 언급된 바와 같이, 본 발명의 배기 가스 처리 시스템은 SCR 벽유동형 필터를 근접 장착된 위치에 유지시키고, 이로써 보다 용이한 열관리를 고려하여 열 공급원에 근접하는 이점을 제공하여 필터 재생을 가능하게 한다.
위 방법은 내연기관(자동차나 고정식 엔진(stationary)에 있는 것), 가스 터빈 및 석탄이나 석유 화력 발전소에서와 같은 연소 공정으로부터 유래된 가스에서 행해질 수 있다. 방법은 또한 정제 열기구(refinery heater) 및 보일러, 로(furnace), 화학 가공 산업, 코크스 오븐, 도시형 폐기물 발전소(municipal waste plant) 및 소각로에서의 정제와 같은 산업 공정에서의 가스를 처리하는데 사용될 수 있다. 특정 실시예에서, 방법은 디젤 엔진, 린번 가솔린 엔진, 또는 액화 석유 가스나 천연 가스에 의해 동력공급되는 엔진과 같은 차량용 린번 내연기관으로부터의 배기 가스를 처리하기 위하여 이용된다.
추가 양태에 따르면, 시스템은 사용시, 촉매가 100℃ 또는 150℃ 또는 175℃를 초과하는 온도에서와 같이 원하는 효율 이상으로 NOx 감소를 촉매할 수 있다는 것이 결정될 때에만, 유동하는 배기 가스 내에서의 질소함유 환원제의 계측을 제어하기 위한 수단을 포함할 수 있다. 제어 수단에 의한 결정은 엔진의 상태를 표시하는 하나 이상의 적합한 센서 입력장치에 의해 보조될 수 있는데, 엔진의 상태는 배기 가스 온도, 촉매 층 온도(catalyst bed temperature), 액셀러레이터 위치, 시스템 내에서의 배기 가스의 질량 유동, 매니폴드 진공상태, 점화 시기, 엔진 속도, 배기 가스의 람다 값, 엔진 내에서 분사된 연료의 분량, 배기 가스 순환(exhaust gas recirculation; EGR) 밸브의 위치, 및 이로 인한 EGR과 부스트 압력의 양으로 이루어진 그룹에서 선택된다.
특정 실시예에서, 계측은 배기 가스 내의 산화질소의 분량에 응답하여 제어되는데, 이 배기 가스는 직접적으로 측정될 수 있고(적합한 NOx 센서를 이용함), 또는 배기 가스의 예상되는 NOx 내용물로 엔진의 상태를 표시하는 하나 이상의 위에서 언급된 입력장치들과 상호관련되되 제어 수단 내에 저장된 사전 상호관련 대조 테이블(pre-correlated look-up table)이나 맵을 이용하는 것과 마찬가지로 간접적으로 측정될 수 있다. 질소함유 환원제의 계측은, 이론적인 암모니아의 60% 내지 200%가 NH3 대 NO은 1:1로 계산되되 NH3 대 NO2는 4:3으로 계산되어 SCR 촉매에 유입되는 배기 가스 내에 존재하도록 조정될 수 있다. 제어 수단은 전자 제어 유닛(electronic control unit; ECU)과 같이 사전 프로그램된 프로세서를 구비할 수 있다.
예시(EXAMPLE)
본 발명에 따르는 시스템의 엔진 시동시의 총 NOx 전환율은 SCR 벽유동형 필터에만 포함된 시스템의 총 NOx 전환율과 비교된다. SCR 벽유동형 필터는 52%의 다공률과 20 미크론의 평균 보어 크기를 가지는 불활성 탄화규소 기판을 구비한다. 벽유동형 필터의 부피는 2.5L 이다. 소형 모노리스의 부피는 0.625L 이다. 테스트에 앞서, 소형 모노리스와 SCR 벽유동형 필터는 16시간 동안 800℃로 익혀진다. 2개의 시스템은, 요소가 180℃에서 환원제로 분사되는 상태의 MVEG 구동 사이클과 관련된 시험 조건을 전제로 자동차의 1.9L 엔진으로 테스트된다. 그 결과 2개의 시스템의 NOx 방출과 제어는 오랜 시간 동안 계획된다.
본 발명이 제공하는 가능성 있는 NOx 전환율은 도 2에 명시되어 있는데, 도 2에는 SCR 벽유동형 필터만을 이용한 시스템에 비해 본 발명의 시스템을 통과한 후의 배기 가스 내의 NOx의 총 출력량이 감소된 것으로 나타나 있다. 여기에서, 라인 1은 엔진에 의해 발생되는 배기 가스 내의 누적 NOx를 나타낸 것이고, 라인 2는 SCR 벽유동형 필터만을 이용한 경우의 누적 NOx를 나타낸 것이며, 라인 3은 본 발명에 따르는 시스템을 이용한 경우의 누적 NOx를 나타낸 것이다. 모든 시스템이 엔진 시동시 총 NOx 방출을 상당히 감소시켰지만, 본 발명에 따르는 시스템은 약 15% 내지 약 20%가 증가된 속도의 NOx 전환율을 명시하였다.
본 발명의 바람직한 실시예들이 본 명세서에 설명되어 나타나 있지만, 이러한 실시예들이 단지 예시로서 제공된다는 것은 이해할 수 있을 것이다. 다수의 수정, 변경 및 대안은 본 발명의 사상을 벗어나지 않으면서 당해 기술분야의 통상의 기술자에게 자명할 것이다. 따라서, 첨부의 청구범위가 본 발명의 사상과 범위 내에 들어있는 바와 같은 이러한 모든 수정사항들을 커버하는 것이 의도되어 있다.

Claims (20)

  1. 엔진으로부터의 NOx를 포함하고 있는 배기 가스를 처리하기 위한 시스템으로서, 상기 시스템은:
    NOx의 선택적 촉매 환원을 위한 제 1 촉매 조성물을 가지고 제 1 부피를 가지는 관통형 모노리스; 및
    미립자 물질의 감소와 NOx의 선택적 촉매 환원을 위한 제 2 촉매 조성물을 가지고 제 2 부피를 가지는 근접-장착식 미립자 물질 필터;를 구비하고,
    상기 관통형 모노리스는 상기 미립자 물질 필터의 상류에 도입되어 상기 미립자 물질 필터와 유체 연통하며,
    상기 제 1 부피는 제 2 부피의 15% 내지 40%인 것을 특징으로 하는 시스템.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서,
    제 1 부피 대 제 2 부피의 비가 1:6 내지 1:4인 것을 특징으로 하는 시스템.
  4. 제 1 항에 있어서,
    상기 관통형 모노리스는 압출된 촉매 브릭(brick)인 것을 특징으로 하는 시스템.
  5. 제 4 항에 있어서,
    상기 미립자 물질 필터는 상기 제 2 촉매 조성물로 코팅되거나 상기 제 2 촉매 조성물이 주입된 불활성 기판인 것을 특징으로 하는 시스템.
  6. 제 5 항에 있어서,
    상기 기판은 근청석이나 금속으로 제조되는 것을 특징으로 하는 시스템.
  7. 제 1 항에 있어서,
    상기 관통형 모노리스는 상기 미립자 물질 필터에 비해 작은 열용량을 가지는 것을 특징으로 하는 시스템.
  8. 제 1 항에 있어서,
    상기 관통형 모노리스는 상기 미립자 물질 필터에 비해 작은 비열용량을 가지는 것을 특징으로 하는 시스템.
  9. 제 8 항에 있어서,
    상기 관통형 모노리스는 상기 미립자 물질 필터의 비열용량의 20% 내지 80%인 비열용량을 가지는 것을 특징으로 하는 시스템.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 관통형 모노리스는 상기 미립자 물질 필터의 비열용량의 35% 내지 65%인 비열용량을 가지는 것을 특징으로 하는 시스템.
  11. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 촉매 조성물과 제 2 촉매 조성물은 베이스 금속 촉진 알루미노실리케이트 또는 실리코알루미노포스페이트(silicoaluminophosphate) 분자체를 구비하는 것을 특징으로 하는 시스템.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 관통형 모노리스는 상기 미립자 물질 필터 상의 SCR 촉매 함유량보다 더 많은 SCR 촉매 함유량을 갖는 것을 특징으로 하는 시스템.
  13. 제 12 항에 있어서,
    상기 관통형 모노리스는 3 g/in3 내지 15 g/in3로 SCR 촉매를 함유하고 있는 것을 특징으로 하는 시스템.
  14. 제 1 항에 있어서,
    상기 제 1 촉매 조성물과 제 2 촉매 조성물은 상이하되,
    상기 제 1 촉매 조성물과 제 2 촉매 조성물 중 적어도 하나는 베이스 금속 촉진 알루미노실리케이트 또는 실리코알루미노포스페이트 분자체를 구비하는 것을 특징으로 하는 시스템.
  15. 제 1 항에 있어서,
    NOx의 선택적 촉매 환원을 위한 상기 제 2 촉매 조성물은 상기 미립자 물질 필터의 하류측 상에 코팅되거나 주입되는 것을 특징으로 하는 시스템.
  16. 제 1 항에 있어서,
    NOx의 선택적 촉매 환원을 위한 상기 제 2 촉매 조성물은 상기 미립자 물질 필터의 상류측 상에 코팅되거나 주입되는 것을 특징으로 하는 시스템.
  17. 제 1 항에 있어서,
    상기 미립자 물질 필터는 관통형 모노리스의 하류로 0.01 미터 내지 0.25 미터에 있는 것을 특징으로 하는 시스템.
  18. 제 17 항에 있어서,
    상기 관통형 모노리스와 상기 미립자 물질 필터 사이에 배치되어 유체 연통하는 환원제 분사의 공급원을 더 구비하는 것을 특징으로 하는 시스템.
  19. NOx와 매연을 포함하고 있는 엔진 배기 가스 흐름을 처리하기 위한 방법으로서,
    중간 가스 흐름을 생성하기 위해서 제 1 부피 및 제 1 SCR 촉매 조성물 함유량을 갖는 촉매 근접-장착식 관통형 모노리스를 환원제가 존재하는 상태에서 상기 배기 가스 흐름과 접촉시키는 단계로서, 상기 NOx의 제 1 부분은 N2와 O2로 전환되는, 단계;
    제 2 부피 및 제 2 SCR 촉매 조성물 함유량을 갖는 근접-장착식 촉매 미립자 물질 필터를 상기 중간 가스 흐름과 접촉시키는 단계로서, 상기 제 1 부피는, 매연의 일부를 가두고 청정 가스 흐름을 생성하기 위해서 제 2 부피의 15% 내지 40%이고, 상기 NOx의 제 2 부분은 N2와 O2로 전환되는, 단계;
    촉매 미립자 물질 필터를 재생하기 위해서 상기 매연의 일부를 매연 산화 온도로 산화시키는 단계;
    상기 촉매 미립자 물질 필터를 SCR 라이트 오프 온도로 가열하기 전에, 상기 촉매 근접-장착식 관통형 모노리스를 SCR 라이트 오프 온도로 가열하는 단계; 및
    저부하 조건 하에서, 결합된 상기 제 1 부피 및 제 2 부피와 동일한 부피를 가지는 촉매 미립자 물질 필터에 비해 더 긴 기간 동안 촉매 미립자 물질 필터의 상기 매연 산화 온도를 유지하는 단계;
    를 구비하는 것을 특징으로 하는 방법.
  20. 제 19 항에 있어서,
    상기 배기 가스 흐름과 접촉시키는 단계와 상기 중간 가스 흐름과 접촉시키는 단계는, 결합된 상기 제 1 부피 및 제 2 부피와 동일한 부피를 가지면서 상기 제 1 SCR 촉매 조성물 함유량 및 제 2 SCR 촉매 조성물 함유량과 동일한 SCR 촉매 조성물 함유량을 갖는 촉매 미립자 물질 필터에 비해 상기 NOx의 더 큰 전환율을 가지는 것을 특징으로 하는 방법.
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