KR101956029B1

KR101956029B1 - 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법

Info

Publication number: KR101956029B1
Application number: KR1020160050211A
Authority: KR
Inventors: 김민진; 이재승; 이우진; 박석정; 이기섭; 김용민
Original assignee: 현대자동차 주식회사
Priority date: 2016-04-25
Filing date: 2016-04-25
Publication date: 2019-03-08
Anticipated expiration: 2036-04-25
Also published as: US10211468B2; KR20170121571A; US20170309930A1

Abstract

본 발명의 일 실시예에 따르면, 롤 형상의 고분자 전해질막을 풀어서 공급하는 멤브레인 언와인더, 애노드 촉매 전극층 및 캐소드 촉매 전극층이 각각 일정 간격으로 코팅된 롤 형상의 이형필름을 고분자 전해질막의 상, 하측으로 풀어서 공급하는 필름 언와인더, 상기 고분자 전해질막 및 상기 이형 필름의 진행 경로 상, 하측에 각각 배치되어 상기 고분자 전해질막의 상면과 하면에 압착되는 상하 접합롤, 및 상기 이형 필름 및 상기 상하 접합롤의 접착면 사이에 보호 필름을 풀어서 공급하는 보호필름 언와인더를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치를 제공한다.

Description

연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법{DEVICE AND METHOD FOR MANUFACTURING MEMBRANE-ELECTRODE ASSEMBLY OF FUEL CELL}

본 발명은 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 롤(roll) 공정을 통해 단순하고 연속적인 공정을 통해 신뢰성이 우수한 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 제조할 수 있는 장치 및 방법에 관한 것이다.

연료 전지(Fuel cell)는 수소 및 산소의 전기 화학적인 반응에 의하여 전기를 생산한다. 이러한 연료 전지는 별도의 충전 과정 없이도 외부에서 화학 반응물을 공급받아 지속적인 발전이 가능하다는 특징이 있다.

연료 전지는 막-전극 어셈블리(MEA: membrane-electrode assembly)를 사이에 두고 이의 양측에 분리판(separator)를 배치하여 구성될 수 있으며, 이러한 구조가 복수 개 배열되어 연료 전지 스택(stack)으로 구성될 수 있다.

여기서, 연료 전지의 막-전극 어셈블리는 3층 구조로서, 고분자 전해질막을 사이에 두고 고분자 전해질막의 일면에는 애노드 촉매 전극층을, 타면에는 캐소드 촉매 전극층이 형성되어 있다.

이러한 막-전극 어셈블리를 제조하는 방법으로는 직접 코팅(Direct coation) 방식과 데칼(Decal) 방식을 예로 들 수 있다.

이 중, 데칼 방식의 경우는 이형필름의 표면에 촉매 슬러리를 코팅 후 건조하여 촉매 전극층을 형성하고, 고분자 전해질막의 양면으로 각각 촉매 전극층이 형성된 이형필름을 적층한 다음, 롤 라미네이팅 공법을 이용하여 촉매 전극층을 고분자 전해질막의 양면에 전사시켜 접합하고, 이형필름을 제거하여 3-레이어 구조의 막-전극 어셈블리를 제조한다.

즉, 데칼 방식을 이용한 막-전극 어셈블리의 제조 공정은 롤 타입의 촉매 전극층과 롤 타입의 고분자 전해질막을 고온 고압의 접합 롤을 통해 연속적으로 합지(열 압착)하고, 이형필름을 제거하며 3-레이어 구조의 막-전극 어셈블리를 제조한다.

이와 같이 롤 라미네이팅 공법을 이용하는 데칼 방식으로 3-레이어 구조의 막-전극 어셈블리를 제조하는 것은 제조 속도를 향상시킬 수 있고, 스케일 업이 용이하여 양산 공정에 유리하다는 장점이 있다.

그러나, 이러한 롤 라미네이팅 연속 공법을 이용하는 데칼 방식은 고분자 전해질막을 중간에 두고 이의 양측에 촉매 전극층이 코팅된 이형필름을 위치시킨 상태로, 이들을 고온 고압의 접합 롤 사이로 통과시키며 촉매 전극층과 고분자 전해질막을 서로 맞닿는 방향으로 합지하기 때문에, 애노드 및 캐소드 촉매 전극층의 합지 위치를 정렬하는 것이 어렵다.

또한, 롤 라이네이팅 연속 공법을 이용하는 경우 롤의 평탄 및 축거의 미세한 비틀림으로 인해 압력의 불균형이 발생할 수 있고, 전극과 전해질막의 계면접합력이 부족한 문제점이 있다.

본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 단순하고 연속적인 공정인 롤 라미네이팅 연속 공정에서 접합 롤 사이에 보호 필름을 추가함으로써, 균일하고 성능이 우수한 연료 전지의 막-전극 어셈블리를 제조할 수 있는 장치 및 제조 방법을 제공하는 것이다.

이러한 과제를 해결하기 위하여 본 발명의 실시예에 따르면, 롤 형상의 고분자 전해질막을 풀어서 공급하는 멤브레인 언와인더, 애노드 촉매 전극층 및 캐소드 촉매 전극층이 각각 일정 간격으로 코팅된 롤 형상의 이형필름을 고분자 전해질막의 상, 하측으로 풀어서 공급하는 필름 언와인더, 상기 고분자 전해질막 및 상기 이형 필름의 진행 경로 상, 하측에 각각 배치되어 상기 고분자 전해질막의 상면과 하면에 압착되는 상하 접합롤, 및 상기 이형 필름 및 상기 상하 접합롤의 접착면 사이에 보호 필름을 풀어서 공급하는 보호필름 언와인더를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치를 제공한다.

상기 상하 접합롤의 진출 측에 배치되며 상기 이형 필름을 벗겨내는 이형 바를 더 포함할 수 있다.

상기 멤브레인 언와인더로부터 풀어져 나온 상기 고분자 전해질막을 감아 회수하는 멤브레인 리와인더, 상기 필름 언와인더로부터 풀어져 나온 상기 이형필름을 감아 회수하는 필름 리와인더, 및 상기 보호필름 언와인더로부터 풀어져 나온 상기 보호필름 리와인더를 더 포함할 수 있다.

상기 필름 언와인더는 상기 고분자 전해질막 상부에 위치하며 제1 이형필름을 풀어서 공급하는 제1 필름 언와인더 및 상기 고분자 전해질막 하부에 위치하며 제2 이형필름을 풀어서 공급하는 제2 필름 언와인더를 포함하고, 상기 보호필름 언와인더는 상기 고분자 전해질막 상부에 위치하며 제1 보호필름을 풀어서 공급하는 제1 보호필름 언와인더 및 상기 고분자 전해질막 하부에 위치하며 제2 보호필름을 풀어서 공급하는 제2 보호필름 언와인더를 포함할 수 있다.

상기 보호필름은 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE; polytetrafluoroethylene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET; polyethyleneterephthalate), 폴리이미드(PI; polyimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN; polyethylene naphthalate) 및 실리콘(silicon) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.

상기 보호필름은 유리 섬유(glass fiber)를 포함할 수 있다.

상기 유리 섬유가 상기 보호필름에 코팅되어 있을 수 있다.

상기 유리 섬유가 상기 보호필름에 첨가물 형태로 포함될 수 있다.

상기 보호필름의 두께는 100 내지 1000 마이크로미터 범위를 가질 수 있다.

상기 보호필름의 두께는 100 내지 300 마이크로미터 범위를 가질 수 있다.

또한, 본 발명의 다른 실시예에 따르면, 멤브레인 언와인더를 이용하여 고분자 전해질막을 풀어서 진행 경로로 공급하는 단계, 상기 고분자 전해질막의 공급과 동시에 필름 언와인더를 이용하여 애노드 촉매 전극층 및 캐소드 촉매 전극층이 일정 간격으로 코팅된 이형필름을 풀어서 상기 고분자 전해질막의 상, 하측으로 공급하는 단계, 상기 고분자 전해질막 및 상기 이형필름의 공급과 동시에 보호필름 언와인더를 이용하여 보호필름을 풀어서 상기 이형필름의 표면에 공급하는 단계, 상기 고분자 전해질막을 사이에 둔 상기 이형필름 및 상기 보호필름을 상하 접합롤을 이용하여 압착하여 상기 애노드 촉매 전극층 및 상기 캐소드 촉매 전극층을 상기 고분자 전해질막에 전사시켜 접합하는 단계를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법을 제공한다.

상기 애노드 촉매 전극층 및 상기 캐소드 촉매 전극층을 상기 고분자 전해질막에 전사시켜 접합하는 단계 이후에, 상기 상하 접합롤의 진출 측에서 이형 바를 이용하여 상기 이형필름을 벗겨내는 단계를 더 포함할 수 있다.

상기 이형필름을 벗겨내는 단계 이후에, 멤브레인 리와인더를 이용하여 상기 애노드 촉매 전극층 및 상기 캐소드 촉매 전극층이 접합된 상기 고분자 전해질막을 감아 회수하는 단계, 필름 리와인더를 이용하여 상기 이형필름을 감아 회수하는 단계, 보호필름 리와인더를 이용하여 상기 보호필름을 감아 회수하는 단계를 더 포함할 수 있다.

이상과 같이 본 발명의 실시예에 따르면, 접합 롤 사이에 보호 필름을 추가하여 롤 라미네이팅 연속 공정을 수행함으로써, 균일하고 성능이 우수한 연료 전지의 막-전극 어셈블리를 제조할 수 있다.

도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치의 개략도이다.
도 2는 도 1의 X부분을 확대한 도면이다.
도 3은 본 발명의 비교예 및 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치에서 막-전극 어셈블리에 가해지는 면압을 측정한 결과를 나타낸 도면이다.
도 4는 본 발명의 비교예 및 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치를 이용하여 막-전극 어셈블리 제조한 후, 회수된 이형필름을 촬영한 사진이다.
도 5는 본 발명의 비교예 및 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조 장치를 이용하여 제조된 막-전극 어셈블리의 기공 특성을 분석한 결과를 나타낸 그래프이다.
도 6은 본 발명의 비교예 및 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조 장치를 이용하여 제조된 막-전극 어셈블리의 기공을 촬영한 사진이다.

이하, 첨부한 도면을 참고로 하여 본 발명의 여러 실시예들에 대하여 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 상세히 설명한다. 본 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예들에 한정되지 않는다.

본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하였으며, 명세서 전체를 통하여 동일 또는 유사한 구성요소에 대해서는 동일한 참조 부호를 붙이도록 한다.

또한, 도면에서 나타난 각 구성의 크기 및 두께는 설명의 편의를 위해 임의로 나타내었으므로, 본 발명이 반드시 도시된 바에 한정되지 않는다. 도면에서 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었다. 그리고 도면에서, 설명의 편의를 위해, 일부 층 및 영역의 두께를 과장되게 나타내었다.

또한, 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.

먼저 도 1 및 도 2를 참고하여, 본 발명의 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 제조 방법에 대해서 상세하게 설명한다.

도 1은 본 발명의 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치의 개략도이고, 도 2는 도 1의 X부분을 확대한 도면이다.

도 1 및 도 2를 참고하면, 본 발명의 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치(100)는 연료 전지 스택을 구성하는 단위 연료 전지들의 부품을 자동으로 연속 제조하는 자동화 시스템에 적용될 수 있다.

본 발명의 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조 장치(100)는 고분자 전해질막(1)을 사이에 두고, 고분자 전해질막(1)의 일면에 애노드 촉매 전극층(3)을 접합하고, 고분자 전해질막(1)의 타면에 캐소드 촉매 전극층(5)을 접합하여 3층 구조의 막-전극 어셈블리(7)를 제조할 수 있다.

연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치(100)는 이형필름(21, 31) 표면에 촉매 슬러리를 코팅한 후 건조하여 촉매 전극층(3, 5)을 형성하고, 고분자 전해질막(1)의 양면으로 각각 촉매 전극층(3, 5)이 형성된 이형필름(21, 31)을 적층한 다음, 롤 라미네이팅 공법을 이용하여 촉매 전극층(3, 5)을 고분자 전해질막(1)의 양면에 전사시켜 접합하고, 이형필름(21, 31)을 제거하여 3층 구조의 막-전극 어셈블리(7)를 제조할 수 잇다.

연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치(100)는 데칼 방식으로 고분자 전해질막(1)의 양면에 촉매 전극층(3, 5)을 연속적으로 롤 라미네이팅하며 촉매 전극층(3, 5)의 위치를 자동으로 정렬할 수 있는 구조로 이루어질 수 있다.

이를 위해 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치(100)는 멤브레인 언와인더(10)와 멤브레인 리와인더(55), 필름 언와인더(20, 30)와 필름 리와인더(75, 85), 보호필름 언와인더(60, 90)와 보호필름 리와인더(65, 95), 상하 접합롤(40, 50) 및 이형 바(bar)(70, 80)를 포함할 수 있다.

연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치(100)의 각 구성 별로 상세하게 설명한다.

멤브레인 언와인더(10)는 롤 형상으로 감긴 고분자 전해질막(1)을 소정의 진행 경로로 풀어서 공급하는 것으로, 자체의 구동에 의해 고분자 전해질막(1)을 풀어서 공급할 수 있으며, 최종적으로 촉매 전극층(3, 5)이 합치된 고분자 전해질막(1)을 감는 멤브레인 리와인더(55)의 구동력에 의해 그 고분자 전해질막(1)을 풀어서 공급할 수 있다.

필름 언와인더(20, 30)는 제1 필름 언와인더(20) 및 제2 필름 언와인더(30)로 구분하여 설명한다.

제1 필름 언와인더(20)는 애노드 촉매 전극층(3)이 일정 간격으로 코팅된 롤 형상의 제1 이형필름(21)을 고분자 전해질막(1)의 상측으로 풀어서 공급할 수 있다.

그리고, 제2 필름 언와인더(30)는 캐소드 촉매 전극층(5)이 일정 간격으로 코팅된 롤 형상의 제2 이형필름(31)을 고분자 전해질막(1)의 하측으로 풀어서 공급할 수 있다.

여기서, 제1 이형필름(21)은 일면에 애노드 촉매 전극층(3)이 코팅된 상태로 애노드 촉매 전극층(3)이 고분자 전해질막(1)의 일면으로 대향하며 진행 경로를 따라 공급될 수 있다.

이와 유사하게, 제2 이형필름(31)은 일면에 캐소드 촉매 전극층(5)이 코팅된 상태로 캐소드 촉매 전극층(5)이 고분자 전해질막(1)의 일면으로 대향하며 진행 경로를 따라 공급될 수 있다.

상하 접합롤(40, 50)은 고분자 전해질막(1)을 사이에 두고 이의 상하 측에 위치하는 제1 및 제2 이형필름(21, 31)의 애노드 촉매 전극층(3) 및 캐소드 촉매 전극층(5)을 압착하여 이들 촉매 전극층(3, 5)을 고분자 전해질막(1)의 상하 면에 전사하여 접합하기 위한 것이다.

상하 접합롤(40, 50)은 고분자 전해질막(1) 및 제1 및 제2 이형필름(21, 31)의 진행 경로 상하 측에 각각 배치되며, 적어도 어느 하나가 상하 방향으로 왕복 이동 가능할 수 있다. 예를 들어, 상하 접합롤(40, 50)은 고분자 전해질막(1) 및 제1 및 제2 이형필름(21, 31)의 진행 경로 상하 측에서 상하 방향으로 왕복 이동 가능하게 설치된다.

즉, 고분자 전해질막(1)의 사이에 두고 이의 상하 측에 위치하는 제1 및 제2 이형필름(21, 31)을 압착하기 위해 상부 접합 롤(40)은 하측 방향으로 이동하고, 하부 접합 롤(50)은 상측 방향으로 이동할 수 있다.

그리고, 고분자 전해질막(1)의 사이에 두고 이의 상하 측에 위치하는 제1 및 제2 이형필름(21, 31)에 대하여 압착을 해제하기 위해 상부 접합 롤(40)은 상측 방향으로 이동하고, 하부 접합 롤(50)은 하측 방향으로 이동할 수 있다.

여기서, 상하 접합 롤(40, 50)은 작동원(41, 51)에 의해 상하 방향으로 왕복 이동 가능하게 설치될 수 있으며, 작동원(41, 51)은 상하 접합 롤(40, 50)에 각각 연결되며 그 상하 접합 롤(40, 50)로 상하 방향의 작동력을 제공하는 작동 실린더 또는 서보 리니어 모터를 포함할 수 있다.

또한, 상하 접합롤(40, 50)은 서로 반대 방향으로 회전하며 고분자 전해질막(1)을 사이에 두고 이의 상하 측에 위치하는 제1 및 제2 이형필름(21, 31)을 압착하는 접합 롤러로서 구비된다.

보호필름 언와인더(60, 90)는 제1 보호필름 언와인더(60)와 제2 보호필름 언와인더(90)로 구분하여 설명한다.

제1 보호필름 언와인더(60)는 제1 이형필름(21)과 상부 접합 롤(40) 사이에 제1 보호필름(61)을 풀어서 공급할 수 있다.

그리고, 제2 보호필름 언와인더(90)는 제2 이형필름(31)과 하부 접합롤(50) 사이에 제2 보호필름(91)을 풀어서 공급할 수 있다.

제1 및 제2 보호필름(61, 91)은 상하 접합롤(40, 50)의 압력이 제1 및 제2 이형필름(21, 31)에 균일하게 분산될 수 있도록 하고, 상하 접합롤(40, 50)에 의한 압력을 낮추기 위한 구성으로서, 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE; polytetrafluoroethylene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET; polyethyleneterephthalate), 폴리이미드(PI; polyimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN; polyethylene naphthalate) 및 실리콘(silicon) 중 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.

또한, 제1 및 제2 보호필름(61, 91)은 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE; polytetrafluoroethylene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET; polyethyleneterephthalate), 폴리이미드(PI; polyimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN; polyethylene naphthalate) 및 실리콘(silicon) 중 적어도 어느 하나의 물질에 유리 섬유(glass fiber)가 포함될 수 있다. 이 때, 유리 섬유는 제1, 2 보호필름(61, 91)에 코팅된 형태이거나 첨가물 형태로 포함될 수 있다.

제1 및 제2 보호필름(61, 91)의 두께는 약 100 내지 약 1000 마이크로미터 범위를 가질 수 있다. 제1 및 제2 보호필름(61, 91)의 두께가 약 100 마이크로미터 미만일 경우에는 보호필름으로서 효과가 미미하고, 약 1000 마이크로미터 초과인 경우에는 유연성이 떨어져 롤에 감기는 공정 특성 상 공정성이 떨어질 수 있다.

더욱 바람직하게는 제1 및 제2 보호필름(61, 91)의 두께는 약 100 내지 약 300 마이크로미터 범위를 가질 수 있고, 이 때 제1 및 제2 보호필름(61, 91)의 두께가 300 마이크로미터 이하의 범위를 가지면 유연성 감소를 최소화하여 공정성을 더욱 높일 수 있다.

이는 보호필름(61, 91)이 너무 두꺼울 경우 압력이 제대로 전달되지 않을 수 있고, 너무 얇게 형성될 경우 균일한 압력 분포를 위한 보호 필름(61, 91)의 역할이 제대로 이루어지지 않을 수 있기 때문이다.

만약 제1 및 제2 보호필름(61, 91)이 존재하지 않을 경우 롤 라미네이팅 공정의 상하 접합롤(40, 50)의 평탄이나 축거의 비틀림에 의해 영향을 받아 제1 및 제2 이형필름(21, 31)의 특정 위치에 압력이 집중될 수 있으며, 이러한 압력 분포의 불균형은 전극 어셈블리(7)의 불량을 유발할 수 있다.

또한, 롤 라미네이팅 공정에서 상하 접합롤(40, 50)에 의해 제1 및 제2 이형필름(21, 31)에 과도한 압력이 가해질 경우 촉매 전극층(3, 5)의 기공 분포가 불균일해질 수 있다.

이에, 본 실시예에 따른 연료 전지의 막-전극 어셈블리 제조 장치(100)는 접합롤(40, 50)과 이형필름(21, 31) 사이에 보호필름(61, 91)을 추가함으로써, 상하 접합롤(40, 50)의 평탄 불균형 및 축거의 틀어짐에 의해 발생할 수 있는 접합롤(40, 50)과 이형필름(21, 31) 사이의 간극을 메워주어 압력을 균일하게 분산시킬 수 있다. 또한, 보호 필름(61, 91)을 배치하여 접합롤(40, 50)에 필요 이상의 과압을 가할 필요가 없어 접합 압력을 낮출 수 있어 기공 분포가 균일한 촉매 전극층(3, 5)을 형성할 수 있다.

다음으로, 본 실시예에서 이형 바(70, 80)는 디라미네이션 바(delamination bar)로서, 제1 이형 바(70) 및 제2 이형 바(80)로 구분하여 설명하기로 한다.

이형 바(70, 80)는 상하 접합롤(40, 50)의 진출 측에 배치되어 촉매 전극층(3, 5)이 고분자 전해질막(1)에 접합된 후, 제1 및 제2 이형필름(21, 31)을 벗겨내기 위한 것이다.

제1 및 제2 이형 바(70, 80)는 상하 접합롤(40, 50)의 진출 측에서 고분자 전해질막(1), 제1 및 제2 이형필름(21, 31)의 진행 경로 상하 측에 각각 설치되며, 상하 접합롤(40, 50)에 근접하게 설치된다.

즉, 제1 이형 바(70)는 상부 접합 롤(40)에 근접하게 배치되고, 제2 이형 바(80)는 하부 접합 롤(50)에 근접하게 배치된다.

제1 및 제2 이형 바(70, 80)에 의해 제거된 제1 및 제2 이형필름(21, 31)은 제1 및 제2 필름 리와인더(75, 85)에 각각 감기며 회수되기 때문에, 제1 및 제2 이형필름(21, 31)의 리와인딩 속도는 제1 및 제2 필름 리와인더(75, 85)에 제공되는 구동력에 의해 결정될 수 있다.

이하에서는, 본 발명의 실시예에 다른 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법에 대해서 상세하게 설명한다.

먼저, 본 발명의 실시예에 따른 막-전극 어셈블리 제조 방법에서는 롤 형상으로 감긴 고분자 전해질막(1)을 멤브레인 언와인더(10)를 통해 풀어서 소정의 진행 경로로 공급한다.

이와 동시에 제1 필름 언와인더(20)를 통해 롤 형상으로 감긴 제1 이형 필름(21)을 진행 경로를 따라 고분자 전해질막(1)의 상측으로 풀어 공급하고, 제2 필름 언와인더(30)를 통해 롤 형상으로 감긴 제2 이형필름(31)을 진행 경로를 따라 고분자 전해질막(1)의 하측으로 풀어서 공급한다.

여기서, 제1 이형필름(21)은 하면에 애노드 촉매 전극층(3)이 코팅된 상태로 애노드 촉매 전극층(3)이 고분자 전해질막(1)의 상면으로 대향하며 진행 경로를 따라 공급될 수 있으며, 제2 이형필름(31)은 상면에 캐소드 촉매 전극층(5)이 코팅된 상태로 캐소드 촉매 전극층(5)이 고분자 전해질막(1)의 하면으로 대향하며 진행 경로를 따라 공급될 수 있다.

또한, 이와 동시에 제1 보호필름 언와인더(60)를 통해 롤 형상으로 감긴 제1 보호필름(61)을 진행 경로를 따라 제1 이형필름(21)의 상측으로 풀어 공급하고, 제2 보호필름 언와인더(90)를 통해 롤 형상으로 감긴 제2 보호필름(91)을 진행 경로를 따라 제2 이형필름(31)의 하측으로 풀어 공급한다.

제1 및 제2 이형필름(21, 31)과 상하 접합롤(40, 50) 사이에 배치되는 제1 및 제2 보호필름(61, 91)으로 인해 접합롤(40, 50)의 평탄 불균형 및 축거의 틀어짐에 의해 발생할 수 있는 접합롤(40, 50)과 이형필름(21, 31) 사이의 간극을 메워주어 압력을 균일하게 분산시킬 수 있다.

본 발명의 실시예에 의한 상하 접합롤(40, 50)은 이들 사이로 고분자 전해질막(1), 제1 및 제2 이형필름(21, 31)의 촉매 전극층(3, 5)이 진입하는 시점에 작동원(41, 51)에 의해 상하 방향으로 이동하고, 서로 반대 방향으로 회전하며 고분자 전해질막(1), 제1 및 제2 이형필름(21, 31) 및 제1 및 제2 보호필름(61, 91)을 압착한다.

이렇게 상하 접합롤(40, 50)의 압착으로 제1 및 제2 이형필름(21, 31)에 코팅된 촉매 전극층(3, 5)을 고분자 전해질막(1)의 상하면에 전사하여 접합할 수 있다.

한편, 고분자 전해질막(1)을 사이에 두고 제1 및 제2 이형필름(21, 31)의 촉매 전극층(3, 5)이 상하 접합롤(40, 50) 사이로 진입하면서 촉매 전극층(3, 5)을 고분자 전해질막(1)의 상하면에 전사하여 접합하는 과정과 동시에, 제1 및 제2 이형필름(21, 31)은 제1 및 제2 이형 바(70, 80)에 의해 각각 벗겨지면서 제1 및 제2 필름 리와인더(75, 85)에 감길 수 있다.

또한, 제1 및 제2 보호필름(61, 91)은 제1 및 제2 보호필름 리와인더(65, 95)에 감길 수 있다.

이하에서는, 도 3을 참고하여, 본 발명의 실시예에 다른 막-전극 어셈블리 제조 장치의 면압 측정 결과를 살펴본다.

도 3은 본 발명의 비교예 및 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치에서 막-전극 어셈블리에 가해지는 면압을 측정한 결과를 나타낸 도면이다.

먼저 본 발명의 실시예로서 100㎛의 PET, 250㎛의 PET 및 100㎛의 PTFE를 각각 보호필름으로 적용하여 롤 라미네이팅 공정을 수행하였으며, 비교예로서 보호필름이 적용되지 않은 상태로 롤 라미네이팅 공정을 수행하였다.

또한, 접합롤의 접합하중은 80kgf 하에서 롤 라미네이팅 공정을 수행하였다.

도 3에 나타난 바와 같이, 가해진 압력(전사 압력)이 비교예의 경우 13.75MPa인 반면에, 100㎛의 PET가 보호필름으로 적용된 경우 11.34MPa, 250㎛의 PET가 보호필름으로 적용된 경우 9.34MPa 및 100㎛의 PTFE가 보호필름으로 적용된 경우 7.78MPa인 것을 확인하였다. 즉, 실시예의 경우 비교예에 비해 전사 압력이 작아진 것을 확인할 수 있었다.

또한, 압력 편차 역시 비교예의 경우 8.61MPa인 반면에 100㎛의 PET가 보호필름으로 적용된 경우 6.59MPa, 250㎛의 PET가 보호필름으로 적용된 경우 5.12MPa 및 100㎛의 PTFE가 보호필름으로 적용된 경우 4.52MPa인 것을 확인하였다. 즉, 실시예의 경우 비교예에 비해 압력 편차가 작아진 것을 확인할 수 있었다.

즉, 보호필름이 적용된 실시예의 경우, 보호필름이 적용되지 않은 비교예와 비교하여 전사 압력이 낮아질 수 있고, 압력이 균일하게 가해지고 있음을 확인할 수 있었다.

그러면, 도 4를 참고하여 본 발명의 실시예에 따른 막-전극 어셈블리 제조 공정에 따른 촉매 전극층의 전사 정도를 실험한 결과를 살펴본다.

도 4는 본 발명의 비교예 및 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치를 이용하여 막-전극 어셈블리 제조한 후, 회수된 이형필름을 촬영한 사진이다.

본 발명의 실시예 및 비교예는 접합 하중을 60kgf와 80kgf 두 가지 경우로 나누어 실험한 것을 제외하고는, 앞서 설명한 도 3과 동일하게 수행하였다.

도 4에 나타난 바와 같이, 실시예에 따른 공정이 수행된 후 회수된 이형필름보다 비교예에 따른 공정 수행 후 회수된 이형필름에 촉매 전극층이 더 많이 남아 있는 것을 확인할 수 있었다.

즉, 비교예의 경우 촉매 전극층이 고분자 전해질막에 모두 전사되지 못하고 이형필름에 일부 남아 있는 것을 확인할 수 있었으며, 이는 접합롤에 의한 압력이 고르게 가해지지 않은 것으로 이해할 수 있다.

다음으로 도 5 및 도 6을 참고하여 본 발명의 실시예에 따른 제조 방법에 의해 제조된 막-전극 어셈블리의 기공 특성에 대해서 살펴본다.

도 5는 본 발명의 비교예 및 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조 장치를 이용하여 제조된 막-전극 어셈블리의 기공 특성을 분석한 결과를 나타낸 그래프이고, 도 6은 본 발명의 비교예 및 실시예에 따른 연료 전지용 막-전극 어셈블리의 제조 장치를 이용하여 제조된 막-전극 어셈블리의 기공을 촬영한 사진이다.

먼저 도 5를 살펴보면, 가로축은 기공의 직경을 나타내고, 세로축은 기공도를 나타낸다. 여기서, 기공도는 수은 흡착법을 이용하여 측정하였다.

도 5에 나타난 바와 같이, 접합롤의 접합 하중이 커질수록 기공의 직경이 작아지고 기공도가 소폭 하락하는 것을 확인할 수 있는 반면에, 접합 하중이 작을수록 기공 크기가 커지고 기공도가 상승하는 것을 확인할 수 있었다.

또한, 보호필름을 포함하여 롤 라미네이팅 공정을 수행한 본 발명의 실시예는 설정 하중을 80kgf를 가하였음에도 불구하고, 보호필름 없이 설정 하중 60kgf를 가하면서 롤 라미네이팅 공정을 수행한 비교예의 경우와 기공도와 기공 크기가 유사한 것을 확인할 수 있었다.

즉, 보호필름을 포함하여 공정을 수행하는 실시예의 경우 기공도와 기공 크기가 비교예에 비해 우수한 것을 확인할 수 있었다.

또한, 도 6을 살펴보면, 비교예에 비해 실시예에 따른 막-전극 어셈블리의 기공 직경이 크게 형성되는 것을 직접 확인할 수 있었다.

이상과 같이 본 발명의 실시예에 따른 연료 전지의 막-전극 어셈블리 제조 장치 및 방법은 접합 롤 사이에 보호 필름을 추가하여 롤 라미네이팅 연속 공정을 수행함으로써, 균일하고 성능이 우수한 연료 전지의 막-전극 어셈블리를 제조할 수 있다.

또한, 월의 두께를 유지하면서 촉매 로딩량, 유체와 촉매와의 접촉 면적(시간)을 늘릴 수 있으므로, 충분한 필터 성능과 촉매 성능을 얻을 수 있다.

이상에서 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고 다음의 청구범위에서 정의하고 있는 본 발명의 기본 개념을 이용한 당업자의 여러 변형 및 개량 형태 또한 본 발명의 권리범위에 속하는 것이다.

1: 고분자 전해질막 3, 5: 촉매 전극층
7: 막-전극 어셈블리 10: 멤브레인 언와인더
20: 제1 필름 언와인더 21: 제1 이형필름
30: 제2 필름 언와인더 31: 제2 이형필름
40: 상측 접합롤 41, 51: 작동원
50: 하측 접합롤 70: 제1 이형 바
80: 제2 이형 바 75: 제1 필름 리와인더
85: 제2 필름 리와인더 60: 제1 보호필름 언와인더
90: 제2 보호필름 언와인더 61: 제1 보호필름
91: 제2 보호필름 65: 제1 보호필름 리와인더
95: 제2 보호필름 리와인더 55: 멤브레인 리와인더

Claims

롤 형상의 고분자 전해질막을 풀어서 공급하는 멤브레인 언와인더,
애노드 촉매 전극층 및 캐소드 촉매 전극층이 각각 일정 간격으로 코팅된 롤 형상의 이형필름을 고분자 전해질막의 상, 하측으로 풀어서 공급하는 필름 언와인더,
상기 고분자 전해질막 및 상기 이형 필름의 진행 경로 상, 하측에 각각 배치되어 상기 고분자 전해질막의 상면과 하면에 압착되는 상하 접합롤;
상기 이형 필름 및 상기 상하 접합롤의 접착면 사이에 보호 필름을 풀어서 공급하는 보호필름 언와인더;
상기 필름 언와인더로부터 풀어져 나온 상기 이형필름을 감아 회수하는 필름 리와인더; 및
상기 보호필름 언와인더로부터 풀어져 나온 상기 보호필름을 감아 회수하는 보호필름 리와인더를 포함함으로써, 상기 이형필름과 상기 보호필름을 각각 다른 경로로 회수하도록 하고,
상기 필름 언와인더는 상기 고분자 전해질막 상부에 위치하며 제1 이형필름을 풀어서 공급하는 제1 필름 언와인더 및 상기 고분자 전해질막 하부에 위치하며 제2 이형필름을 풀어서 공급하는 제2 필름 언와인더를 포함하며,
상기 보호필름 언와인더는 상기 고분자 전해질막 상부에 위치하며 제1 보호필름을 풀어서 공급하는 제1 보호필름 언와인더 및 상기 고분자 전해질막 하부에 위치하며 제2 보호필름을 풀어서 공급하는 제2 보호필름 언와인더를 포함하고,
상기 필름 리와인더는 상기 고분자 전해질막 상부에 위치하며 상기 제1 필름 언와인더로부터 풀어져 나온 상기 제1 이형필름을 감아 회수하는 제1 필름 리와인더 및 상기 고분자 전해질막 하부에 위치하며 상기 제2 필름 언와인더로부터 풀어져 나온 상기 제2 이형필름을 감아 회수하는 제2 필름 리와인더를 포함하며,
상기 보호필름 리와인더는 상기 고분자 전해질막 상부에 위치하며 상기 제1 보호필름 언와인더로부터 풀어져 나온 상기 제1 보호필름을 감아 회수하는 제1 보호필름 리와인더 및 상기 고분자 전해질막 하부에 위치하며 상기 제2 보호필름 언와인더로부터 풀어져 나온 상기 제2 보호필름을 감아 회수하는 제2 보호필름 리와인더를 포함하고,
상기 상하 접합롤은 상기 제1 보호필름의 상부에 위치하는 상부 접합 롤 및 상기 제2 보호필름의 하부에 위치하는 하부 접합 롤을 포함하며,
상기 제1 보호필름 언와인더 및 상기 제1 보호필름 리와인더는 상기 제1 필름 언와인더, 상기 제1 필름 리와인더 및 상기 상부 접합 롤보다 상부에 이격되어 위치하고,
상기 제2 보호필름 언와인더 및 상기 제2 보호필름 리와인더는 상기 제2 필름 언와인더, 상기 제2 필름 리와인더 및 상기 하부 접합 롤보다 하부에 이격되어 위치하며,
상기 제1 보호필름은, 상기 상부 접합롤에 의해 상기 제1 이형필름이 압착되는 영역보다 넓은 면적으로 상기 상부 접합롤의 외주면을 감싸고,
상기 제2 보호필름은, 상기 하부 접합롤에 의해 상기 제2 이형필름이 압착되는 영역보다 넓은 면적으로 상기 하부 접합롤의 외주면을 감싸는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
제1항에서,
상기 상하 접합롤의 진출 측에 배치되며 상기 이형 필름을 벗겨내는 이형 바를 더 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
제1항에서,
상기 멤브레인 언와인더로부터 풀어져 나온 상기 고분자 전해질막을 감아 회수하는 멤브레인 리와인더를 더 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
삭제
제1항에서,
상기 보호필름은 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE; polytetrafluoroethylene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET; polyethyleneterephthalate), 폴리이미드(PI; polyimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN; polyethylene naphthalate) 및 실리콘(silicon) 중 적어도 어느 하나를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
제5항에서,
상기 보호필름은 유리 섬유(glass fiber)를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
제6항에서,
상기 유리 섬유가 상기 보호필름에 코팅되어 있는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
제6항에서,
상기 유리 섬유가 상기 보호필름에 첨가물 형태로 포함되는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
제6항에서,
상기 보호필름의 두께는 100 내지 1000 마이크로미터 범위를 갖는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
제9항에서,
상기 보호필름의 두께는 100 내지 300 마이크로미터 범위를 갖는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 장치.
멤브레인 언와인더를 이용하여 고분자 전해질막을 풀어서 진행 경로로 공급하는 단계,
상기 고분자 전해질막의 공급과 동시에 상기 고분자 전해질막 상부에 위치한 제1 필름 언와인더 및 상기 고분자 전해질막 하부에 위치한 제2 필름 언와인더를 이용하여 애노드 촉매 전극층 및 캐소드 촉매 전극층이 일정 간격으로 코팅된 이형필름을 풀어서 상기 고분자 전해질막의 상, 하측으로 공급하는 단계,
상기 고분자 전해질막 및 상기 이형필름의 공급과 동시에 상기 고분자 전해질막 상부에 위치한 제1 보호필름 언와인더 및 상기 고분자 전해질막 하부에 위치한 제2 보호필름 언와인더를 이용하여 보호필름을 풀어서 상기 이형필름의 표면에 공급하는 단계,
상기 고분자 전해질막을 사이에 둔 상기 이형필름 및 상기 보호필름을 상하 접합롤을 이용하여 압착하여 상기 애노드 촉매 전극층 및 상기 캐소드 촉매 전극층을 상기 고분자 전해질막에 전사시켜 접합하는 단계,
상기 애노드 촉매 전극층 및 상기 캐소드 촉매 전극층을 상기 고분자 전해질막에 전사시켜 접합하는 단계 이후에, 상기 고분자 전해질막 상부에 위치한 제1 필름 리와인더 및 상기 고분자 전해질막 하부에 위치한 제2 필름 리와인더를 이용하여 상기 이형필름을 감아 회수하는 단계, 및
상기 고분자 전해질막 상부에 위치한 제1 보호필름 리와인더 및 상기 고분자 전해질막 하부에 위치한 제2 보호필름 리와인더를 이용하여 상기 보호필름을 감아 회수하는 단계를 포함함으로써, 상기 이형필름과 상기 보호필름을 각각 다른 경로로 회수하도록 하고,
상기 이형필름은 상기 고분자 전해질막의 상부에 공급되는 제1 이형필름 및 상기 고분자 전해질막의 하부에 공급되는 제2 이형필름을 포함하며,
상기 보호필름은 상기 제1 이형필름의 상부에 공급되는 제1 보호필름 및 상기 제2 이형필름의 하부에 공급되는 제2 보호필름을 포함하고,
상기 상하 접합 롤은 상기 제1 보호필름의 상부에 위치하는 상부 접합 롤 및 상기 제2 보호필름의 하부에 위치하는 하부 접합 롤을 포함하며,
상기 제1 보호필름 언와인더 및 상기 제1 보호필름 리와인더는 상기 제1 필름 언와인더, 상기 제1 필름 리와인더 및 상기 상부 접합 롤보다 상부에 이격되어 위치하고,
상기 제2 보호필름 언와인더 및 상기 제2 보호필름 리와인더는 상기 제2 필름 언와인더, 상기 제2 필름 리와인더 및 상기 하부 접합 롤보다 하부에 이격되어 위치하며,
상기 제1 보호필름은, 상기 상부 접합롤에 의해 상기 제1 이형필름이 압착되는 영역보다 넓은 면적으로 상기 상부 접합롤의 외주면을 감싸고,
상기 제2 보호필름은, 상기 하부 접합롤에 의해 상기 제2 이형필름이 압착되는 영역보다 넓은 면적으로 상기 하부 접합롤의 외주면을 감싸는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법.
제11항에서,
상기 애노드 촉매 전극층 및 상기 캐소드 촉매 전극층을 상기 고분자 전해질막에 전사시켜 접합하는 단계 이후에,
상기 상하 접합롤의 진출 측에서 이형 바를 이용하여 상기 이형필름을 벗겨내는 단계를 더 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법.
제12항에서,
상기 이형필름을 벗겨내는 단계 이후에,
멤브레인 리와인더를 이용하여 상기 애노드 촉매 전극층 및 상기 캐소드 촉매 전극층이 접합된 상기 고분자 전해질막을 감아 회수하는 단계를 더 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법.
제11항에서,
상기 보호필름은 폴리테트라 플루오로에틸렌(PTFE; polytetrafluoroethylene), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET; polyethyleneterephthalate), 폴리이미드(PI; polyimide), 폴리에틸렌 나프탈레이트(PEN; polyethylene naphthalate) 및 실리콘(silicon) 중 적어도 어느 하나를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법.
제14항에서,
상기 보호필름은 유리 섬유(glass fiber)를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법.
제15항에서,
상기 유리 섬유는 상기 보호필름에 코팅되거나 첨가물 형태로 포함되는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법.
제14항에서,
상기 보호필름의 두께는 100 내지 1000 마이크로미터 범위를 갖는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법.
제17항에서,
상기 보호필름의 두께는 100 내지 300 마이크로미터 범위를 갖는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 제조 방법.