KR101501363B1

KR101501363B1 - 전극조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자

Info

Publication number: KR101501363B1
Application number: KR1020130091485A
Authority: KR
Inventors: 고명훈; 박지원; 반진호; 유승재; 이향목
Original assignee: 주식회사 엘지화학
Priority date: 2012-08-01
Filing date: 2013-08-01
Publication date: 2015-03-11
Anticipated expiration: 2033-08-01
Also published as: KR20140018135A

Abstract

본 발명은 양극 및 음극으로부터 연장되는 전극탭; 상기 전극탭과 결합되는 전극 리드를 포함하며, 상기 전극탭과 전극리드의 결합 부위에 복수의 단차 구조로 구현되는 다중 맞물림 (interlock) 패턴이 형성되는 전극조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자에 관한 것이다.

Description

전극조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자{ELECTRODE ASSEMBLY AND ELECTROCHEMICAL CELL CONTAINING THE SAME}

본 발명은 전극탭과 전극리드의 결합(용접) 강도를 개선한 전극조립체 및 이를 포함하는 전기화학소자에 관한 것이다.

전자, 통신, 컴퓨터 산업의 급속한 발전에 따라, 캠코더, 휴대폰, 노트북 등이 눈부신 발전을 거듭함에 따라, 이들 휴대용 전자통신 기기들을 구동할 수 있는 동력원으로서 리튬 이차전지의 수요가 나날이 증가하고 있다.

모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그에 따라 다양한 요구에 부응할 수 있는 전지에 대한 많은 연구가 행해지고 있다.

대표적으로 전지의 형상 면에서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 제품들에 적용될 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성의 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.

도 1에는 종래의 대표적인 파우치형 이차전지의 일반적인 구조가 분해 사시도로서 모식적으로 도시되어 있다.

도 1을 참조하면, 파우치형 이차전지(100)는, 전극조립체(300), 전극조립체(300)로부터 연장되어 있는 전극 탭들(310, 320), 전극 탭들(310, 320)에 용접되어 있는 전극리드(410, 420), 및 전극조립체(300)를 수용하는 전지케이스(200)를 포함하는 것으로 구성되어 있다.

전극조립체(300)는 분리막이 개재된 상태에서 양극과 음극이 순차적으로 적층되어 있는 발전소자로서, 스택형 또는 스택/폴딩형 구조로 이루어져 있다. 전극 탭들(310, 320)은 전극조립체(300)의 각 극판으로부터 연장되어 있고, 전극 리드(410, 420)는 각 극판으로부터 연장된 복수 개의 전극 탭들(310, 320)과, 예를 들어, 용접에 의해 각각 전기적으로 연결되어 있으며, 전지케이스(200)의 외부로 일부가 노출되어 있다.

또한, 전극 리드(410, 420)의 상하면 일부에는 전지케이스(200)와의 밀봉도를 높이고 동시에 전기적 절연상태를 확보하기 위하여 절연필름(430)이 부착되어 있다. 케이스(200)는 알루미늄 라미네이트 시트로 이루어져 있고, 전극조립체(300)를 수용할 수 있는 공간을 제공하며, 전체적으로 파우치 형상을 가지고 있다. 도 1에서와 같은 적층형 전극조립체(300)의 경우, 다수의 양극 탭들(310)과 다수의 음극 탭들(320)이 전극 리드(410, 420)에 함께 결합될 수 있도록, 전지케이스(200) 내부 상단은 전극조립체(300)로부터 소정 간격으로 이격되어 있다.

상술한 구조의 이차전지의 전극 탭(310, 320)을 리드와 용접하기 위한 방식을 도 2를 통해 상술하면 다음과 같다.

도 2는 도 1의 전극조립체의 전극 탭(310)과 전극 리드(410)의 구조를 중심으로 요부 만을 확대한 도면으로, 전극탭(310)과 전극리드(410)는 연결 부위인 구간 B에서 용접이 수행되게 된다.

일반적으로는 상기 구간 B의 용접은 초음파 용접을 수행하여 구현되거나, 클린칭(clinching) 장비를 이용하여 용접 재료간의 소성변형을 일으켜 결합되는 방식으로 구현하게 된다. 그러나, 종래와 같은 클린칭(clinching) 장비를 이용하는 결합 방식은 용접의 강도가 떨어저 신뢰성 있는 결합구조를 구현하기 어려운 문제가 있다.

한국 등록특허 제10-1068618호 공보

본 발명은 상술한 문제를 해결하기 위하여 안출된 것으로, 본 발명에서는 클린칭 공정 조건을 개선하여 이차전지의 전극탭과 전극리드 간의 신뢰성 있는 결합 구조를 구비한 전극조립체와, 이를 포함하는 전기화학소자를 제공하는 데 있다.

본 발명에서는 양극 및 음극으로부터 연장되는 전극탭; 상기 전극탭과 결합되는 전극 리드를 포함하며, 상기 전극탭과 전극리드의 결합 부위에 복수의 단차 구조로 구현되는 다중 맞물림(interlock) 패턴이 형성되는 전극조립체를 제공한다.

또한, 본 발명에서는 a) 양극 및 음극으로부터 연장되는 전극탭과 상기 전극탭에 결합되는 전극리드의 일부가 중첩되도록 어라인하는 단계; b) 상기 중첩된 전극탭 및 전극리드의 결합 부위에 제1 핀 및 제1 다이를 매개로 이용하여 제1 클린칭 공정을 수행하는 단계; c) 상기 제1 클린칭된 결합 부위 상에 제(1+n) 핀 및 제(1+n) 다이를 매개로 이용하여 제(1+n) 클린칭 공정을 수행하는 단계를 포함하는 전극조립체의 제조방법을 제공한다 (이때, n은 1 내지 5의 자연수이다).

본 발명에 따르면, 이차전지에서 전극탭과 전극리드를 결합할 때, 클린칭 공정을 2회 이상의 중복 수행함으로써, 이들의 결합 강도를 향상시켜 전극탭과 전극리드의 단락을 개선하는 효과를 얻을 수 있다.

도 1은 일반적인 이차전지의 구조를 도시한 것이다.
도 2는 도 1의 구조에서 전극탭과 전극 리드의 용접의 공정을 설명하기 위한 개념도이다.
도 3은 클린칭 공정의 일반적인 원리를 설명하기 위한 공정도이다.
도 4는 본 발명에 따른 클린칭 공정을 설명하기 위한 공정 개념도이다.
도 5 내지 도 8은 본 발명에 일 실시예에 따른 두 단계 클린칭 공정을 설명하기 위한 개념도이다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따라 제조된 이차전지의 용접 강도를 나타낸 그래프이다.

이하에서는 첨부한 도면을 참조하여 본 발명에 따른 구성 및 작용을 구체적으로 설명한다. 첨부 도면을 참조하여 설명함에 있어, 도면 부호에 관계없이 동일한 구성요소는 동일한 참조부여를 부여하고, 이에 대한 중복설명은 생략하기로 한다. 제1, 제2 등의 용어는 다양한 구성요소들을 설명하는데 사용될 수 있지만, 상기 구성요소들은 상기 용어들에 의해 한정되어서는 안 된다. 상기 용어들은 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하는 목적으로만 사용된다.

본 발명은 이차전지의 전극 탭과 전극 리드의 클린칭 공정을 적용하여 부재간 결합의 신뢰성을 향상시킨 전극조립체를 제조하기 위한 기술을 제공하는 것을 요지로 한다.

먼저, 본 발명에서는 양극 및 음극으로부터 연장되는 전극탭;

상기 전극탭과 결합되는 전극 리드를 포함하며,

상기 전극탭과 전극리드의 결합 부위에 복수의 단차 구조로 구현되는 다중 맞물림 (interlock) 패턴이 형성되는 전극조립체를 제공한다.

이때, 상기 다중 맞물림 패턴은 상기 전극탭 및 전극리드가 적층되어 결합된 부위에서 깊이와 폭이 상이한 돌출패턴이 적어도 2 이상 중첩되는 구조를 포함할 수 있다.

즉, 상기 다중 맞물림 패턴은 하부로 돌출되는 제1 패턴과 상기 제1 패턴의 바닥면으로부터 하부로 돌출되는 제2패턴으로 형성될 수 있다. 이때, 상기 제1 패턴 및 제2 패턴의 각각의 에지부는 상기 제1 패턴 및 제2 패턴의 하면보다 하부로 더 돌출되는 구조로 형성될 수 있다.

이러한 구조를 가지는 본 발명의 전극조립체는 상기 전극탭 및 전극리드의 결합 부위에 깊이와 폭이 상이한 돌출부를 적어도 2 이상 구비한 다중 맞물림 패턴을 포함할 수 있다.

또한, 본 발명에서는

a) 양극 및 음극으로부터 연장되는 전극탭과 상기 전극탭에 결합되는 전극리드의 일부가 중첩되도록 어라인하는 단계;

b) 상기 중첩된 전극탭 및 전극리드의 결합 부위에 제1 핀 및 제1 다이를 매개로 이용하여 제1 클린칭 공정을 수행하는 단계; 및

c) 상기 제1 클린칭된 결합 부위 상에 제(1+n) 핀 및 제(1+n) 다이를 매개로 이용하여 제(1+n) 클린칭 공정을 수행하는 단계를 포함하는 전극조립체의 제조방법을 제공한다 (이때, n은 1 내지 5의 자연수이다).

이때, 상기 방법에 있어서, 상기 제(1+n) 클린칭을 수행하는 단계는 상기 제1 가압핀보다 직경이 큰 제(1+n) 가압핀을 이용하며, 상기 제1 다이의 깊이보다 깊이가 낮은 제(1+n) 다이를 이용하여 상기 전극탭 및 전극리드를 재차 가압할 수 있다.

또한, 본 발명의 방법에 있어서, 상기 b) 단계 및 c) 단계는 역순으로 수행될 수 있으며, 상기 b) 단계 및 c) 단계는 적어도 2회 이상 반복될 수 있다.

한편, 상기 ‘클린칭 공정’이란, 결합하고자 하는 금속부재를 가압 핀과 다이 사이에 배치하고, 가압핀을 이용하여 결합 부위를 가압하여 두 재료가 소성 변형을 일으키면서 용접하는 기술을 의미한다. 구체적으로는, 도 3에 도시된 것과 같이, A) 용접하고자 하는 두 재료를 적층하여 배치하고, B) 가압핀을 이용하여 가압을 진행하게 되면, 순차적으로 C~F) 두 재료간에 가압 방향으로 돌출부가 형성됨과 동시에 최종적으로 맞물림 부(interlock)가 소성 변형을 일으키며 형성됨으로써, 결합이 이루어지게 된다.

도 4를 참조하면, 본 발명은 도 1에서의 전극 탭(310, 320)과 전극리드(410, 420) 부재를 클린칭을 통해 결합시키는 방식으로 두 부재를 용접하되, 2회 이상의 클린칭 공정을 동일 결합 부위에 수행하여 복수의 단차 구조로 구현되는 다중 맞물림 패턴을 형성시켜 용접의 강도를 높이는 것을 특징으로 한다.

즉, 본 발명에 따른 공정은 양극 및 음극에서 연장되는 전극탭(310)과 상기 전극탭에 결합되는 전극리드(410)의 일부를 중첩하도록 어라인하고, (a) 상기 중첩된 전극탭 및 전극리드의 영역에 제1 핀(510) 및 제1 다이(520)를 매개로 제1 클린칭 공정을 수행한 다음, (b) 상기 제1 클린칭된 결합부에 제(1+n)핀(530) 및 제(1+n) 다이(540)를 매개로 제(1+n) 클린칭 공정을 수행하게 된다.

이때, 상기 제(1+n)클린칭을 수행하는 단계는, 상기 제1 핀(510)의 직경(T1)보다 큰 직경(T2)의 제(1+n) 핀(530)을 이용하며, 상기 제1다이 (520)의 깊이(d1)보다 깊이(d2)가 낮은 제(1+n) 다이(540)를 이용하여 상기 전극탭 및 전극리드를 재차 가압하는 공정으로 구현될 수 있다.

이때, 상기 제1 클린칭 및 제1+n 클린칭의 가압 조건은 동일하거나, 또는 상이할 수 있다. 구체적으로, 조립하고자 하는 탭 수와 리드 두께에 따라 약하게 수행해도 되고, 강하게 수행할 수도 있으며, 클린칭 수단(tool)의 크기와 재료에 따라 하중 한계가 상이하기 때문에, 상기 가압 조건은 각각 100 kgf 내지 1000 kgf 까지 다양하게 적용할 수 있다.

또한, 상기 (a)단계 및 (b)단계는 역순으로 수행되거나, 상기 (a)단계 및 (b)단계가 적어도 2회 이상 반복되도록 구현할 수도 있다.

구체적으로, 상술한 'n'은 자연수로, 예를 들면, n이 '1'인 경우, 제1클린칭 공정 후 제2 클린칭 공정이 제1 클린칭 부위에 중첩적으로 구현될 수 있음을 의미한다. 이와 같은 공정은 다수회 진행될 수 있음은 물론이다. 이하에서는 2회 클린칭이 이루어지는 공정을 도 4를 들어 보다 구체적으로 설명할 수 있다.

먼저, 도 4의 (a)에 도시된 것과 같이, 전극탭(310)과 전극리드(410)의 용접부위를 상호 맞닿게 적층하고, 상부의 제1 가압핀(510)과 홀이 형성되어 있는 제1 다이(520) 사이에 배치한 후, 1차적으로 제1 가압핀(510)을 이용해 제1 다이(520)의 홀 내부로 제1 가압핀이 삽입되도록 가압을 실시한다. 이 경우 도 3에서 설명한 클린칭에 따른 1차 결합이 이루어지게 된다. 1차 결합 결과, 도 5에 도시된 것과 같이 제1 다이의 깊이(d1) 만큼 하부로 돌출된 제1 패턴이 구현되게 된다.

그 다음으로, 도 4의 (b)에 도시된 것과 같이, 제1 클린칭 공정에 이용된 가압핀 보다 직경(T2)이 큰 제2 가압핀(530)을 이용하여, 상기 제1 다이(510)의 홀의 깊이(d1) 보다 낮은 깊이(d2)를 가지는 제2 다이(540)를 이용하여 상기 제1 클린칭 된 영역에 재차 제2 클린칭 공정을 수행한다. 이와 같은 제2클린칭 공정의 결과는 도 6과 같은 용접부위의 형상을 구현하게 된다.

2차 결합 결과, 도 6에 도시된 것과 같이 제1 패턴의 바닥면의 하부로부터 돌출된 제2 패턴이 구현되며, 도 3에서 언급한 전극탭(310)과 전극 리드(410)의 결합부(X,Y)의 표면에 복수의 단차 구조로 구현되는 다중 맞물림 패턴이 형성된다.

이와 같이, 본 발명의 전극조립체는 상기 전극탭 및 전극리드의 결합 부위에 깊이와 폭이 상이한 돌출부를 적어도 2 이상 구비한 다중 맞물림 패턴을 포함할 수 있다.

이때, 상기 ‘다중 맞물림 패턴’이란, 도 6에 도시된 것과 같이, 하부로 돌출되는 제1 패턴과 상기 제1패턴의 바닥면의 하부로부터 돌출되는 제2 패턴이 단차 형상으로 연결되는 구조로 구현됨을 의미한다.

또한, 2회에 걸친 클린칭 공정으로 상기 제1패턴 및 제2패턴의 에지부는, 상기 제1패턴 및 제2패턴의 하면보다 돌출되는 구조로 형성되는 결합부(X,Y)가 다수 발생하게 되며, 이러한 소성변형 부위가 많아 지게 됨에 따른 결합 신뢰성도 향상되게 된다.

또한, 본 발명에서는 상술한 도 4의 제1 가압핀 및 제1 다이를 이용한 제1 클린칭 공정과, 이후 구현되는 제2 클린칭 공정의 순서는 도 7 및 도 8에 도시된 것과 같이 역순으로 구현할 수도 있다.

즉, 도 7과 같이 제2 가압핀 및 제2 다이를 이용하여 상대적으로 넓은 패턴을 형성한 후, 상기 제2 핀보다 직경이 작은 제1 가압핀을 이용하며, 상기 제2 다이의 깊이보다 깊이가 깊은 제1 다이를 이용하여 상기 전극탭 및 전극리드를 재차 가압하여, 도 8과 같은 구조를 구현할 수 있다.

한편, 상술한 본 발명에 따른 결합구조를 구비한 전극조립체는 양극/분리막/음극이 적층된 구조로 이루어져 있으며, 이를 파우치 내부에 수용한 다음, 전해액을 주입하여 전기화학 소자로 구현할 수 있게 된다. 본 발명에 따른 결합부위를 구비하는 상기 전극조립체는, 권취형, 스택형 또는 스택/폴딩형 구조 중 어느 하나로 이루어지는 구조로 이차전지를 구성할 수 있다. 이하에서는 상술한 본 발명에 따른 전극조립체를 구성하는 구성 요소의 구체적인 재료 및 구성상의 특징을 설명하기로 한다.

양극

본 발명에서 상기 기본단위체에 형성되는 전극은 양극 또는 음극으로 구별되고, 상기 양극 및 음극을 그 사이에 분리막을 개재시킨 상태에서 상호 결합시켜 제조된다. 양극은 예를 들어, 양극 집전체 상에 양극 활물질, 도전재 및 바인더의 혼합물을 도포한 후 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라서는 상기 혼합물에 충진재를 더 첨가하기도 한다. 이러한 구조는 시트 형으로 구현되어 로딩 롤에 장착되는 형태로 공정에 적용될 수 있게 된다.

(양극집전체)

상기 양극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 또는 알루미늄이나 스테리인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것 등이 사용될 수 있다. 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다. 상술한 본 발명에 따른 실시예에서 전극탭의 경우, 상기 양극집전체의 재질과 동일한 재질을 가지도록 형성될 수 있다.

(양극활물질)

상기 양극 활물질은 리튬 이차전지인 경우 예를 들어, 리튬 코발트 산화물(LiCoO₂), 리튬 니켈 산화물(LiNiO₂) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li₁ ₊ _xMn₂ _- _xO₄ (여기서, x는 0 내지 0.33임), LiMnO₃, LiMn₂O₃, LiMnO₂ 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li₂CuO₂); LiV₃O₈, LiFe₃O₄,V₂O₅, Cu₂V₂O₇ 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi₁ _- _xM_xO₂ (여기서, M는 Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, x는 0.01 내지 0.3임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn₂ _- _xM_xO₂ (여기서, M는 Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, x는 0.01 내지 0.1임) 또는 Li₂Mn₃MO₈ (여기서, M는 Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn₂O₄; 디설파이드 화합물;Fe₂(MoO₄)₃ 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.

상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.

상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.

상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.

음극

음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질을 도포, 건조 및 프레싱하여 제조되며, 필요에 따라 상기에서와 같은 도전재, 바인더, 충진제 등이 선택적으로 더 포함될 수 있다. 이러한 구조는 시트 형으로 구현되어 로딩 롤에 장착되는 형태로 공정에 적용될 수 있게 된다.

(음극 집전체)

상기 음극 집전체는 일반적으로 3 내지 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인레스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성 탄소, 구리나 스테인레스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태로 사용될 수 있다. 상술한 본 발명에 따른 실시예에서 전극탭의 경우, 상기 음극집전체의 재질과 동일한 재질을 가지도록 형성될 수 있다.

(음극활물질)

상기 음극 활물질은, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; Li_xFe₂O₃(0≤x≤1), Li_xWO₂(0≤x≤1), Sn_xMe₁ _- _xMe'_yO_z (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐;0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금; SnO, SnO₂, PbO, PbO₂, Pb₂O₃, Pb₃O₄, Sb₂O₃, Sb₂O₄, Sb₂O₅, GeO, GeO₂, Bi₂O₃, Bi₂O₄, and Bi₂O₅ 등의 금속 산화물; 폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.

분리막

본 발명에 따른 분리막은 폴딩공정이나 롤(roll) 공정과는 무관히 단순 적층공정으로 기본 단위체를 형성하여 단순 적층을 구현하게 된다. 특히, 라미네이터에서 분리막과 양극, 음극의 접착은 라미네이터 내부에서 분리막 시트 자체가 열에 의해 용융되어 접착 고정되도록 하는 것이다. 이에 따라, 압력이 계속 유지되게 하는바 전극과 분리막 시트 사이의 안정적인 계면 접촉을 가능케 한다.

상기 분리막 시트 또는 셀의 양극과 음극 사이에 개재되는 분리막은 절연성을 나타내고 이온의 이동이 가능한 다공성 구조라면, 그것의 소재가 특별히 제한되는 것은 아니며, 상기 분리막과 분리막 시트는 동일한 소재일 수도 있고 그렇지 않을 수도 있다.

상기 분리막 또는 분리막 시트는, 예를 들어, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용될 수 있고, 분리막 또는 분리막 시트의 기공 직경은 일반적으로 0.01 내지 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 내지 300 ㎛이다. 이러한 분리막 또는 분리막 시트로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포 등이 사용된다. 전해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다. 바람직하게는, 폴리에틸렌 필름, 폴리프로필렌 필름, 또는 이들 필름의 조합에 의해서 제조되는 다층 필름이나 폴리비닐리덴 플로라이드(polyvinylidene fluoride), 폴리에틸렌옥사이드(polyethylene oxide), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 또는 폴리비닐리덴 플로라이드 헥사플루오로프로필렌(polyvinylidene fluoride hexafluoropropylene) 공중합체 등의 고분자 전해질용 또는 겔형 고분자 전해질용 고분자 필름일 수 있다.

상기 분리막은 기본 단위셀을 구성하기 위해서 열융착에 의한 접착 기능을 가지고 있는 것이 바람직하고, 상기 분리막 시트는 반드시 그러한 기능을 가질 필요는 없으나 접착 기능을 가지는 것을 사용하는 것이 바람직하다.

또한, 본 발명에서는 상기 전극조립체를 포함하는 전기화학소자를 제공할 수 있다. 즉, 상기 전기화학소자는 양극과 음극의 전기화학적 반응에 의해 전기를 생산하는 전기화학 셀로서, 그 대표적인 예로는 슈퍼 캐패시터(super capacitor), 울트라 캐패시터(ultra capacitor), 이차전지, 연료전지, 각종 센서, 전기분해장치, 전기화학적 반응기 등을 들 수 있고, 그 중에서 이차전지가 특히 바람직하다.

상기 이차전지는 충방전이 가능한 전극조립체가 이온 함유 전해액으로 함침된 상태에서 전지케이스에 내장되어 있는 구조로 이루어져 있으며, 하나의 바람직한 예에서, 상기 이차전지는 리튬 이차전지일 수 있다.

최근 리튬 이차전지는 소형 모바일 기기뿐만 아니라 대형 디바이스의 전원으로 많은 관심을 모으고 있으며, 그러한 분야에의 적용 시 작은 중량을 가지는 것이 바람직하다. 이차전지의 중량을 줄이는 하나의 방안으로서, 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 전극조립체를 내장한 구조가 바람직할 수 있다. 이러한 리튬 이차전지에 대해서는 당업계에 공지되어 있으므로 본 명세서에는 관련 설명을 생략한다.

또한, 앞서 설명한 바와 같이, 중대형 디바이스의 전원으로 사용할 때에는, 장기간의 사용시에도 작동 성능의 저하 현상을 최대한 억제하고, 수명 특성이 우수하며, 저렴한 비용으로 대량 생산할 수 있는 구조의 이차전지가 바람직하다. 이러한 관점에서 본 발명의 전극조립체를 포함하는 이차전지는 이를 단위전지로 하는 중대형 전지모듈에 바람직하게 사용될 수 있다.

다수의 이차전지를 포함하는 전지 모듈을 포함하는 전지 팩의 경우, 파워 툴(power tool); 전기차(Electric Vehicle, EV), 하이브리드 전기차(Hybrid Electric Vehicle, HEV) 및 플러그인 하이브리드 전기차(Plug-in Hybrid Electric Vehicle, PHEV)로 이루어진 군에서 선택된 전기차; 이-바이크(E-bike); 이-스쿠터(E-scooter); 전기 골프 카트(Electric golf cart); 전기 트럭; 및 전기 상용차로 이루어진 중대형 디바이스 군에서 선택된 하나 이상의 전원으로 사용될 수 있다.

중대형 전지모듈은 다수의 단위전지들을 직렬 방식 또는 직렬/병렬 방식으로 연결하여 고출력 대용량을 제공하도록 구성되어 있으며, 그에 대해서는 당업계에 공지되어 있으므로 본 명세서에는 관련 설명을 생략한다.

이하에서는 본 발명에 따른 다중 맞물림 패턴이 구현되는 결합부위를 구비한 전극조립체를 제조하는 예를 설명하기로 한다.

실시예

(실시예 1)

먼저, 전지 케이스의 수납부에 양극/분리막/음극이 순차적으로 적측된 통상적인 전극조립체를 내장한 다음, 전극조립체의 집전체로부터 연장되어 돌출되어 있는 다수의 전극 탭들과 전극 리드의 용접부위를 상호 맞닿게 어라인하고, 제1 가압핀과 홀이 형성되어 있는 제1 다이 사이에 배치하였다.

그 다음으로, 제1 다이의 홀 내부로 제1 가압핀이 삽입되도록 가압하는 1차 클린칭(clinching A) 공정을 실시하였다. 이어서, 제2 가압핀과 홀이 형성되어 있는 제2 다이를 이용하여 상기 전극탭 및 전극리드를 가압,결합하는 2차 클린칭(clinching B) 공정을 실시하였다. 이때, 상기 제1 및 제2 가압핀의 직경 및 제1 및 제2 다이의 홀 깊이는 각각 하기 표 1에 나타낸 바와 같다.

그 다음으로, 전지 케이스 내부에 전해액을 주입하고, 전지 케이스의 상부 라미네이트 시트와 하부 라미네이트가 접하는 외주 면을 열융착시켜 전지 케이스에 실링부를 형성하여 이차전지를 제조하였다. 이와 같은 클린칭 공정을 중복 구현하여 얻어진 전극탭 및 전극리드를 가압하여 결합한 용접 결과를 도 9에 나타내었다.

(실시예 2)

1차 클린칭 공정 이후 2차 클린칭을 실시하는 대신, 역순으로 2차 클린칭 공정 이후 1차 클린칭을 실시하는 하는 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다. 이와 같은 클린칭 공정을 중복 구현하여 얻어진 전극탭 및 전극리드를 가압하여 결합한 용접 결과를 도 9에 나타내었다.

도 9를 살펴보면, 클린칭 A에서는 상기 전극탭 및 전극리드의 용접강도가 48.82kgf 였고, 클린칭 B에서는 74.57kgf로 개별적인 용접 강도를 나타내었다.

하지만, 클린칭 A 이후에 클린칭 B를 수행한 실시예 1 (도 5 및 6 참조)과 클린칭 B 이후에 클린칭 A 공정을 수행한 실시예 2 (도 7 및 8 참조)를 비교해 보면, 양쪽 모두 개별적으로 1회의 클린칭 공정을 수행한 결과 보다 실시예 1의 용접 강도는 96.12kgf이고, 실시예 2의 용접 강도는 90.01kgf로 최대 2배 정도 향상된 것을 확인할 수 있었다.

(비교예)

상기 실시예 1에서 2회 클린칭 공정 대신 1회 클린칭 공정을 수행하는 것을 제외하고는, 상기 실시예와 같은 방법으로 파우치형 이차 전지를 제작하였다.

(실험예 1)

상기 실시예 1 및 2와 비교예에서 각각 제조된 전지를 대상으로 인장 강도를 테스트하고, 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.

본 실험에서는 각각 100 개의 전지들에 대해 반복적으로 수행하였고, 동일한 인장압력을 인가하여 용접부위의 단락여부를 확인하는 과정을 100회 진행하는 과정으로 수행하였다.

인장강도 (N/mm2)	실시예 1의 단락 개체수	실시예 2의 단락 개체수	비교예의 단락 개체수
10	0	0	0
50	0	0	3
100	0	0	12
150	0	0	15

상기 표 2에 나타낸 바와 같이, 실시예 1 및 2에서 제조된 이차전지의 경우, 100개 전지 모두에서 인장력테스트에 대한 단락 불량이 발생하지 않은 반면, 비교예의 전지에서는 30%의 개체에서 용접부위에 단락이 발생하였다.

전술한 바와 같은 본 발명의 상세한 설명에서는 구체적인 실시예에 관해 설명하였다. 그러나 본 발명의 범주에서 벗어나지 않는 한도 내에서는 여러 가지 변형이 가능하다. 본 발명의 기술적 사상은 본 발명의 기술한 실시예에 국한되어 정해져서는 안 되며, 특허청구범위뿐만 아니라 이 특허청구범위와 균등한 것들에 의해 정해져야 한다.

100: 이차전지
200: 전지케이스
300: 전극조립체
310, 320: 전극 탭
410, 420 : 리드부(전극 리드)
411: 리드필름
430: 절연필름
510: 제1 가압핀
530: 제2 가압핀
520: 제1 다이
540: 제2 다이
X, Y: 결합부

Claims

양극 및 음극으로부터 연장되는 전극탭;
상기 전극탭과 결합되는 전극 리드를 포함하며,
상기 전극탭과 전극리드의 결합 부위에 복수의 단차 구조로 구현되는 다중 맞물림 (interlock) 패턴이 형성되어 있으며,
상기 다중 맞물림 패턴은 상기 전극탭 및 전극리드가 적층되어 결합된 부위에서 깊이와 폭이 상이한 돌출패턴이 적어도 2 이상 중첩되는 구조를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
삭제
청구항 1에 있어서,
상기 다중 맞물림 패턴은 하부로 돌출되는 제1패턴과, 상기 제1패턴의 바닥면으로부터 하부로 돌출되는 제2패턴으로 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
청구항 3에 있어서,
상기 제1패턴 및 제2패턴의 에지부는 각각 상기 제1패턴 및 제2패턴의 하면보다 하부로 더 돌출되는 구조로 형성되는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
청구항 1에 있어서,
상기 전극조립체는 상기 전극탭 및 전극리드의 결합 부위에 깊이와 폭이 상이한 돌출부를 적어도 2 이상 구비한 다중 맞물림 패턴을 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체.
a) 양극 및 음극으로부터 연장되는 전극탭과 상기 전극탭에 결합되는 전극리드의 일부가 중첩되도록 어라인하는 단계;
b) 상기 중첩된 전극탭 및 전극리드의 결합 부위에 제1 핀 및 제1 다이를 매개로 이용하여 제1 클린칭 공정을 수행하는 단계; 및
c) 상기 제1 클린칭된 결합 부위 상에 제(1+n) 핀 및 제(1+n) 다이를 매개로 이용하여 제(1+n) 클린칭 공정을 수행하는 단계(이때, n은 1 내지 5의 자연수이다)를 포함하는 전극조립체의 제조방법.
청구항 6에 있어서,
상기 제(1+n) 클린칭 공정을 수행하는 단계는
상기 제1 가압핀보다 직경이 큰 제(1+n) 가압핀을 이용하며,
상기 제1 다이의 깊이보다 깊이가 낮은 제(1+n) 다이를 이용하여 상기 전극탭 및 전극리드를 재차 가압하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.
청구항 6에 있어서,
상기 b)단계 및 c)단계가 역순으로 수행되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.
청구항 6에 있어서,
상기 b)단계 및 c)단계가 적어도 2회 이상 반복되는 것을 특징으로 하는 전극조립체의 제조방법.
청구항 1 기재에 따른 전극조립체를 포함하는 전기화학소자.
청구항 10에 있어서,
상기 전극조립체는 권취형, 스택형 또는 스택/폴딩형 구조 중 어느 하나로 이루어지는 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
청구항 10에 있어서,
상기 전극 조립체는 양극 집전체 상에 코팅되는 양극 활물질로서 Li₂MnO₃ 및 LiMO₂(M은 전이금속원소임)를 포함하는 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
청구항 10에 있어서,
상기 전기화학소자는 이차전지인 것을 특징으로 하는 전기화학소자.
청구항 10 내지 청구항 13 중 어느 한 항에 있어서,
상기 전기화학소자는 이차전지를 포함하는 전지모듈 및 다수의 전지의 모듈을 포함하는 전지팩으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는 전기화학소자.