KR100922759B1 - 유기 발광 소자 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 제1 전극; 제2 전극; 상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이에 위치한 발광층; 상기 제1 전극과 상기 발광층 사이에 위치한 제1 정공주입층; 상기 제1 전극과 상기 발광층 사이에 위치한 제2 정공주입층; 및 상기 발광층과 상기 제2 전극 사이에 위치한 전자수송층을 포함하는 유기 발광 소자로서, 상기 제1 정공주입층은 금속 불화물 및 제1 정공 주입 물질을 포함하고, 상기 제2 정공주입층은 몰리브덴 산화물 및 제2 정공 주입 물질을 포함하고, 상기 전자 수송층은 전자 수송 물질과 금속 산화물을 포함하며, 상기 금속 화합물은 리튬 산화물(Li2O), 몰리브덴 산화물(MoO3), 바륨 산화물(BaO) 또는 보론 산화물(B2O3)인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자를 제공한다.
본 발명의 유기 발광 소자는 우수한 전기적 특성을 가지며, 적색, 녹색, 청색, 흰색 등의 모든 칼라의 형광 및 인광 소자에 적합한 신규한 정공 주입 재료를 사용한다. 또한, 본 발명의 유기 발광 소자는 신규한 전자수송 재료를 이용하여 전자주입층을 형성하지 않고서도 전자 주입 능력이 매우 개선된다. 그 결과, 통상적인 전자수송 재료를 사용한 경우와 비교하여 전류효율, 전력효율이 향상될 뿐만 아니라, 발광층에 주입되는 전하 밸런스가 조절되어 구동전압 및 수명 특성이 개선된다. 이와 같이 구성되어 두 전하 주입의 장벽을 낮추어 소비전력을 감소시킬 수 있고, 신규한 정공 주입 재료 및 신규한 전자 수송 재료의 전하이동도 조절을 통해 전류 효율을 극대화시킬 수 있다.
유기 발광 소자
Description
본 발명은 유기 발광 소자에 관한 것으로서, 신규한 전자 주입 재료 및 신규한 전자 수송 재료를 이용하여 구동전압, 발광 효율, 수명 등의 특성이 개선된 유기 발광 소자에 관한 것이다.
본 발명은 고품위 유기 발광 소자 개발을 위한 필수 선행 기술에 관한 것으로, 유기 발광 소자의 소비 전력 절감 및 수명 개선에 관한 것이다.
유기 발광 소자라 함은 도 1a 및 도 1b에서 보여지는 바와 같이 두 전극 사이에 삽입되어 있는 유기막에 전류를 인가시, 유기막에서 전자와 정공의 결합에 의하여 빛이 발생하는 장치를 말한다. 따라서 유기 발광 소자는 고화질, 빠른 응답 속도 및 광시야각의 특성을 갖는 경량 박형의 정보 표시 장치 구현을 가능하게 하는 장점을 갖는다. 이는 유기 발광 표시 소자 기술의 급격한 성장을 선도하는 원동력이 되었고, 현재 유기 발광 소자는 모바일 폰 뿐 아니라 기타 고품위의 정보 표시 장치에까지 그 응용 영역이 확장되고 있다.
이러한 유기 발광 소자의 급성장은 학술적 측면 뿐 아니라, 산업 기술 측면에서 TFT-LCD와 같은 기타 정보 표시 소자와의 경쟁이 불가피하게 되었고, 기존의 유기 발광 소자는 양적, 질적 성장을 저해하는 가장 큰 요인으로 남아 있는 소자의 효율, 수명 향상 및 소비 전력 절감이라는 기술적 한계를 극복해야 하는 난국에 직면해 있다.
이에 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 상술한 문제점을 해결하여 두 전하 주입이 용이해져 전압 감소로 인한 소비전력이 감소될 뿐만 아니라, 구동전압, 발광효율 및 수명 특성을 개선시킨 유기 발광 소자를 제공하는 것이다.
상기 기술적 과제를 이루기 위하여, 본 발명에서는 본 발명은 제1 전극; 제2 전극; 상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이에 위치한 발광층; 상기 제1 전극과 상기 발광층 사이에 위치한 제1 정공주입층; 상기 제1 전극과 상기 발광층 사이에 위치한 제2 정공주입층; 및 상기 발광층과 상기 제2 전극 사이에 위치한 전자수송층을 포함하는 유기 발광 소자로서, 상기 제1 정공주입층은 금속 불화물 및 제1 정공 주입 물질을 포함하고, 상기 제2 정공주입층은 몰리브덴 산화물 및 제2 정공 주입 물질을 포함하고, 상기 전자 수송층은 전자 수송 물질과 금속 산화물을 포함하며, 상기 금속 화합물은 리튬 산화물(Li2O), 몰리브덴 산화물(MoO3), 바륨 산화물(BaO) 또는 보론 산화물(B2O3)인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자를 제공한다.
또한 바람직하게는, 상기 금속 화합물 및 전자 수송 물질을 포함하는 전자수송층 이외에 또 다른 전자수송층을 더 포함할 수도 있다.
본 발명의 유기 발광 소자는 우수한 전기적 특성을 가지며, 적색, 녹색, 청 색, 흰색 등의 모든 칼라의 형광 및 인광 소자에 적합한 신규한 정공 주입 재료를 사용한다. 또한, 본 발명의 유기 발광 소자는 신규한 전자수송 재료를 이용하여 전자주입층을 형성하지 않고서도 전자 주입 능력이 매우 개선된다. 그 결과, 통상적인 전자수송 재료를 사용한 경우와 비교하여 전류효율, 전력효율이 향상될 뿐만 아니라, 발광층에 주입되는 전하 밸런스가 조절되어 구동전압 및 수명 특성이 개선된다. 이와 같이 구성되어 두 전하 주입의 장벽을 낮추어 소비전력을 감소시킬 수 있고, 신규한 정공 주입 재료 및 신규한 전자 수송 재료의 전하이동도 조절을 통해 전류 효율을 극대화시킬 수 있다. 그 밖에도 고휘도, 장수명의 잇점이 있다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명하기로 한다.
고효율 성능을 갖는 유기 발광 소자를 구현하기 위해서는 발광층에서의 전하밸런스가 매우 중요하다. 이를 위해서 본 발명에서는 정공주입층을 2층으로 형성하고, 이를 각각 제1 정공주입층 및 제2 정공주입층이라 하면, 제1 정공주입층 형성시, 금속 불화물 및 제1 정공 주입 물질을 이용하고, 제2 정공주입층 형성시, 몰리브덴 산화물 및 제2 정공 주입 물질을 이용하며, 전자수송층 형성시 금속 화합물과 전자 수송 물질을 이용한다. 상기 금속 화합물은 리튬 산화물(Li2O), 몰리브덴 산화물(MoO3), 바륨 산화물(BaO), 보론 산화물(B2O3) 등일 수 있다.
본 발명에 따른 유기 발광 소자에서 제1 정공주입층은 금속 불화물과 제1 정공 주입 물질의 혼합물을 포함하는데, 상기 제1 정공주입층에 포함되어 있는 금속 불화물은 신규한 정공주입층 형성용 재료이다.
일반적으로 정공 주입 장벽을 줄이기 위해 사용되는 물질들은 순수 유기 베이스의 물질로 사용되며, 이 경우 전극과 유기 물질 간의 에너지 갭을 최대한 줄이는 목적으로 설계되어 진다. 하지만, 본 발명에 따라 상기 금속 불화물 혼합물을 포함하는 제1 정공주입층을 전극 계면층에 사용하게 되면, 전극 계면에 이중극자 모멘트 (dipole moment)이 생기게 되고, 이러한 이중극자들은 전기장을 유기 발광 소자에 가했을 경우 정공의 주입을 더욱 유기적으로 가능하게 한다 (유발 이중극자: induced dipole).
상기 금속 불화물에서 금속은, 바람직하게는 제1족 원소 또는 제2족 원소이다. 구체적으로 예를 들면, LiF, NaF, MgF2, BaF, CsF 등이 있다.
바람직하게는 이러한 금속 불화물 및 상기 제1 정공 주입 물질의 혼합비는 1 : 1 내지 3 : 1이다. 상기 혼합비가 1 : 1 미만으로 제1 정공주입층에 포함된 금속 불화물의 함량이 소량일 경우 구동전압 감소효과가 떨어지는 문제점이 있고, 또한, 상기 혼합비가 3 : 1 을 초과하여 금속 불화물의 함량이 과량 포함될 경우 구동전압이 증가하는 문제점이 있다.
또한, 본 발명에 따른 유기 발광 소자는 제2 정공주입층을 포함하는 바, 상기 제2 정공주입층은 몰리브덴 산화물 및 제2 정공 주입 물질의 혼합물을 포함하며, 이때 상기 제2 정공주입층에 포함되어 있는 몰리브덴 산화물은 신규한 정공주입층 형성용 재료이다.
본 발명에 따라서 상기 몰리브덴 산화물을 포함하는 혼합물을 제2 정공주입층에 사용하게 되면, 몰리브덴 산화물의 전기 전도성을 이용하여 전하 수송 밀도 (charge transport density)를 증가시킬 수 있고, 또한 유기 발광 소자 내의 저항을 감소시켜 전체적인 전하를 이동시키기에 필요한 전기장의 세기를 낮출 수 있게 된다. 또한 유기물 구조에서 존재하는 에너지 트랩 분포를 줄이며, 표면 모폴로지 (morphology)를 개선시켜 접촉 저항이 낮아지게 되어 전하 축적 (charge accumulation)을 막을 수 있게 된다.
상기 금속 불화물 및 몰리브덴 산화물은 공지된 다양한 방법을 이용하여 제조가능하며, 이는 당업자에게 용이하게 인식가능하다.
전술한 바와 같이, 상기 제1 정공 주입 물질과 상기 제2 정공 주입 물질은, 각각 독립적으로, 정공주입층 형성용 재료로서 당업계에서 통상적으로 사용될 수 있는 화합물일 수 있다. 그 예를 들면, 구리프탈로시아닌, 1,3,5-트리카바졸릴벤젠, 4,4'-비스카바졸릴비페닐, 폴리비닐카바졸, m-비스카바졸릴페닐, 4,4'-비스카바졸릴-2,2'-디메틸비페닐, 4,4',4"-트리(N-카바졸릴)트리페닐아민 (TCTA), 4,4',4"-트리스(3-메틸페닐아미노)트리페닐아민(m-MTDATA), 1,3,5-트리(2-카바졸릴페닐)벤젠, 1,3,5-트리스(2-카바졸릴-5-메톡시페닐)벤젠, 비스(4-카바졸릴페닐)실란, N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-디페닐-[1,1-비페닐]-4,4'디아민 (TPD), N,N'-디(나프탈렌-1-일)-N,N'-디페닐 벤지딘 (α-NPD), N,N'-디페닐-N,N'-비스(1-나프틸)-(1,1'-비페닐)-4,4'-디아민 (NPB), 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-co-N-(4-부틸페닐)디페닐아민) (TFB), 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-co-비스-N,N-페닐-1,4-페닐렌디아민 (PFB) 등을 들 수 있다.
상기와 같이 본 발명에 따른 제1 정공주입층 및 제2 정공주입층을 구비하는 유기 발광 소자는 구동 전압, 발광 효율, 수명 등의 특성이 개선되며, 특히 디지털 구동 (정전압 구동)시 수명 저하가 최소화되는 잇점을 갖는다.
도 2는 본 발명의 일 구현예에 따른 유기 발광 소자의 층들의 HOMO 레벨 및 LUMO 레벨의 차이를 개략적으로 도시한 에너지밴드 다이어그램이다.
이러한 구조에 의한 본 발명에 따른 유기 발광 소자는 전하 주입 장벽을 낮출 수 있고, 또한 계면의 접촉 저항을 줄여서 구동시 수명이 더욱 증가할 수 있다.
바람직하게는, 상기 제1 정공주입층과 상기 제2 정공주입층의 두께의 비가 1 : 99 내지 1 : 9이다. 제1 정공주입층과 제2 정공주입층의 두께의 비가 1 : 99 미만으로서 제1 정공주입층의 두께가 제2 정공주입층에 대하여 상대적으로 너무 얇게 되면 제1 정공주입층의 특성이 나타나지 않는 문제점이 있고, 1 : 9를 초과하여 제1 정공주입층의 두께가 제2 정공주입층에 대하여 비교적 두꺼워지면 저항 증가폭이 커 구동전압이 증가하는 문제점이 있다.
상기 금속 불화물 및 몰리브덴 산화물은 공지된 다양한 방법을 이용하여 제조가능하며, 이는 당업자에게 용이하게 인식가능하다.
본 발명에 따른 유기 발광 소자는 별도의 전자 주입층을 필요로 하지 않으면서 전자 주입이 보다 용이해진다.
또한 상술한 전자 수송층 이외에 전자 이동도가 전기장 800~1000 V/cm에서 10-8 cm/Vs 이상인 전자 수송 물질을 포함하는 전자 수송층을 더 포함할 수 있다. 이를 보다 상세하게 설명하면 본 발명의 유기 발광 소자는 리튬 산화물(Li2O), 몰리브덴 산화물(MoO3), 바륨 산화물(BaO), 및 보론 산화물(B2O3) 중 어느 하나인 금속 화합물 및 제1 전자 수송 물질을 포함하는 전자수송층을 제1 전자수송층과 제2 전자 수송 물질을 포함하는 제2 전자수송층을 구비한다. 이와 같이 2층 구조의 전자수송층을 구비하는 경우에는 단층의 전자수송층을 사용하는 경우와 비교하여 훨씬 더 유기적인 전자 주입이 가능해지며, 이로 인하여 전압 감소로 인한 소비전력이 크게 감소되는 잇점이 있다.
상기 제2 전자 수송 물질은 상술한 바와 같이 상기 전자 이동도가 10-8 cm/Vs 이상인 전자 수송 물질로 이루어지며, 바람직하게는 전기장 800~1000 V/cm에서 10-4 내지 10-8 cm/Vs의 전자 이동도를 갖고, 구체적인 예로서 Bebq2을 들 수 있다.
상기 제1 전자 수송 물질은 제2 전자 수송 물질에서처럼, 전자 이동도가 10-8 cm/Vs 이상인 전자 수송 물질로 이루어지며, 제2 전자 수송 물질과 동일한 조성 또는 상이한 재료로 선택할 수 있다. 그 중에서 제1 전자 수송 물질과 제2 전자 수송 물질이 동일한 재료로 구성되는 경우가, 공정 측면에서 보다 더 바람직하다.
상기 제1 전자수송층과 제2 전자수송층의 두께비는 1 : 1 내지 1 : 2인 것이 바람직하다.
상기 전자 수송 물질의 바람직한 예로서 Alq3가 있고, 금속 산화물은, 바람직하게는 Li2O이다.
전자 주입층이 2층으로 구성된 경우의 유기 발광 소자에 있어서 (도 1b 및 도 1c 참조), ETL1은 전하 이동 속도를 제어하는 역할을 하며, ETL2는 전자 주입 장벽을 낮추는 역할을 한다.
상기 ETL2 제1 전자 수송 물질 재료와 쌍극자인 특성을 갖는 금속 화합물로 이루어진다. 이러한 제1 전자 수송 물질을 포함하는 Alq3 등이 사용되고, 제2화합물의 바람직한 예로는 LiF, BaF, CsF, NaF 등이 있다.
상기 ETL1을 구성하는 제2 전자 수송 물질의 바람직한 예로는 Bebq2가 있다.
본 발명의 유기 발광 소자는 전자주입층의 생략이 가능하다.
본 발명을 따르는 유기 발광 소자의 구조는 매우 다양하다.
본 발명의 유기 발광 소자는 도 1a 내지 도 1c에 도시된 애노드(Anode), 홀주입층(HIL), 홀수송층(HTL), 발광층(EML), 전자수송층(ETL), 전자주입층(EIL), 캐소드(Cathode) 구조의 유기 발광 소자 뿐만 아니라, 다양한 구조의 유기 발광 소자의 구조가 가능하며, 필요에 따라 한층 또는 2층의 중간층을 더 형성하는 것도 가능하다.
이하, 본 발명을 따르는 유기 발광 소자의 제조 방법을 도 1a 내지 도 1c에 도시된 유기 발광 소자를 참조하여, 살펴보기로 한다.
먼저 기판 상부에 높은 일함수를 갖는 제1 전극용 물질을 증착법 또는 스퍼 터링법에 의해 형성하여 제1 전극을 형성한다. 상기 제1 전극은 애노드(Anode)일 수 있다. 여기에서 기판으로는 통상적인 유기 발광 소자에서 사용되는 기판을 사용하는데 기계적 강도, 열적 안정성, 투명성, 표면 평활성, 취급용이성 및 방수성이 우수한 유기기판 또는 투명 플라스틱 기판이 바람직하다. 그리고, 제1 전극용 물질로는 투명하고 전도성이 우수한 산화인듐주석(ITO), 산화인듐아연(IZO), 산화주석(SnO2), 산화아연(ZnO) 등을 사용한다.
다음으로, 상기 제1 전극 상부에 진공증착법, 스핀코팅법, 캐스트법, LB법 등과 같은 다양한 방법을 이용하여 제1 정공주입층 (HIL)을 형성할 수 있다. 예를 들면, 상기 정공주입층 물질인 금속 불화물 및 공지된 정공주입층 형성용 유기 화합물을 공증착할 수 있다.
이어서, 상기 제1 정공주입층 상부에 진공증착법, 스핀코팅법, 캐스트법, LB법 등과 같은 다양한 방법을 이용하여 제2 정공주입층 (HIL)을 또한 형성한다. 예를 들면, 상기 정공주입층 물질인 몰리브덴 산화물 및 공지된 정공주입층 형성용 유기 화합물을 공증착할 수 있다.
진공증착법에 의해 정공주입층을 형성하는 경우, 그 증착 조건은 정공주입층의 재료로서 사용하는 화합물, 목적으로 하는 정공주입층의 구조 및 열적 특성 등에 따라 다르지만, 일반적으로 증착온도 50 내지 500℃, 진공도 10-8 내지 10-3torr, 증착속도 0.01 내지 100Å/sec, 막 두께는 통상 10Å 내지 5㎛ 범위에서 적절히 선택하는 것이 바람직하다.
정공수송층도 진공증착법, 스핀코팅법, 캐스트법, LB법 등과 같은 공지된 다양한 방법을 이용하여, 형성할 수 있으며, 진공증착법 및 스핀코팅법에 의하여 정공수송층을 형성하는 경우, 그 증착조건 및 코팅조건은 사용하는 화합물에 따라 다르지만, 일반적으로 정공주입층의 형성과 거의 동일한 조건범위 중에서 선택된다.
상기 정공수송층 물질은 정공수송층에 사용되고 있는 공지의 물질로부터 임의의 것을 선택하여 사용할 수 있다. 예를 들면, N-페닐카르바졸, 폴리비닐카르바졸 등의 카르바졸 유도체, N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-디페닐-[1,1-비페닐]-4,4'-디아민(TPD), N,N'-디(나프탈렌-1-일)-N,N'-디페닐 벤지딘(α-NPD) 등의 방향족 축합환을 가지는 통상적인 아민 유도체 등이 사용된다.
이어서 상기 정공 수송층 상부에 발광층이 도입되며 발광층 재료는 특별히 제한되지 않는다. 여기에서 발광층 형성방법으로는 진공증착법, 스핀코팅법, 캐스트법, LB법 등과 같은 방법을 사용할 수 있다.
상기 정공주입층 상부에 발광층을 형성한다. 발광층을 이루는 물질은 특별히 제한되지 않는다. 보다 구체적으로, 옥사디아졸 다이머 염료 (oxadiazole dimer dyes (Bis-DAPOXP)), 스피로 화합물 (spiro compounds) (Spiro-DPVBi, Spiro-6P), 트리아릴아민 화합물 (triarylamine compounds), 비스(스티릴)아민 (bis(styryl)amine)(DPVBi, DSA), 4,4'-비스(9-에틸-3-카바조비닐렌)-1,1'-비페닐 (BCzVBi), 페릴렌 (perylene), 2,5,8,11-테트라-tert-부틸페릴렌 (TPBe), 9H-카바졸-3,3'-(1,4-페닐렌-디-2,1-에텐-디일)비스[9-에틸-(9C)] (BCzVB), 4,4-비스[4-(디-p-톨일아미노)스티릴]비페닐 (DPAVBi), 4-(디-p-톨일아미노)-4'-[(디-p-톨일아 미노)스티릴]스틸벤 (DPAVB), 4,4'-비스[4-(디페닐아미노)스티릴]비페닐 (BDAVBi), 비스(3,5-디플루오로-2-(2-피리딜)페닐-(2-카르복시피리딜)이리듐 III (FIrPic) 등 (이상 청색)과, 3-(2-벤조티아졸일)-7-(디에틸아미노)쿠마린 (Coumarin 6) 2,3,6,7-테트라히드로-1,1,7,7,-테트라메틸-1H,5H,11H-10-(2-벤조티아졸일)퀴놀리지노-[9,9a,1gh]쿠마린 (C545T), N,N'-디메틸-퀸아크리돈 (DMQA), 트리스(2-페닐피리딘)이리듐(III) (Ir(ppy)3) 등 (이상 녹색), 테트라페닐나프타센 (Tetraphenylnaphthacene) (루브린: Rubrene), 트리스(1-페닐이소퀴놀린)이리듐(III) (Ir(piq)3), 비스(2-벤조[b]티오펜-2-일-피리딘) (아세틸아세토네이트)이리듐(III) (Ir(btp)2(acac)), 트리스(디벤조일메탄)펜안트롤린 유로퓸(III) (Eu(dbm)3(phen)), 트리스[4,4'-디-tert-부틸-(2,2')-비피리딘]루테늄(III)착물(Ru(dtb-bpy)3*2(PF6)), DCM1, DCM2, Eu (삼불화테노일아세톤: thenoyltrifluoroacetone)3 (Eu(TTA)3, 부틸-6-(1,1,7,7-테트라메틸 줄로리딜-9-에닐)-4H-피란) (butyl-6-(1,1,7,7-tetramethyljulolidyl-9-enyl)-4H-pyran: DCJTB) 등 (이상 적색)을 사용할 수 있다. 또한, 고분자 발광 물질로는 페닐렌 (phenylene)계, 페닐렌 비닐렌 (phenylene vinylene)계, 티오펜 (thiophene)계, 플루오렌 (fluorene)계 및 스피로플루오렌 (spiro-fluorene)계 고분자 등과 같은 고분자와 질소를 포함하는 방향족 화합물 등을 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 발광층의 두께는 10nm 내지 500nm, 바람직하게는 50nm 내지 120nm인 것이 바람직하다. 이 중에서도, 특히 청색 발광층의 두께는 70nm일 수 있다. 만약 발광층의 두께가 10nm 미만인 경우에는 누설전류가 증가하여 효율이 감소하고 수명이 감소하며, 500nm를 초과하는 경우에는 구동전압 상승폭이 높아져서 바람직하지 못하다.
경우에 따라서는 상기 발광층은 발광층 호스트(host)에 상기 발광 도펀트 (dopant)를 더 부가하여 제조하기도 한다. 형광 발광형 호스트의 재료로는 트리스(8-히드록시-퀴놀리나토)알루미늄 (Alq3), 9,10-디(나프티-2-일)안트라센 (AND), 3-Tert-부틸-9,10-디(나프티-2-일)안트라센 (TBADN), 4,4'-비스(2,2-디페닐-에텐-1-일)-4,4'-디메틸페닐 (DPVBi), 4,4'-비스Bis(2,2-디페닐-에텐-1-일)-4,4'-디메틸페닐 (p-DMDPVBi), Tert(9,9-디아릴플루오렌)s (TDAF), 2-(9,9'-스피로비플루오렌-2-일)-9,9'-스피로비플루오렌 (BSDF), 2,7-비스(9,9'-스피로비플루오렌-2-일)-9,9'-스피로비플루오렌 (TSDF), 비스(9,9-디아릴플루오렌)s (BDAF), 4,4'-비스(2,2-디페닐-에텐-1-일)-4,4'-디-(tert-부틸)페닐 (p-TDPVBi) 등이 사용될 수 있으며 인광형 호스트의 재료로는 1,3-비스(카바졸-9-일)벤젠 (mCP), 1,3,5-트리스(카바졸-9-일)벤젠 (tCP), 4,4',4"-트리스(카바졸-9-일)트리페닐아민 (TcTa), 4,4'-비스(카바졸-9-일)비페닐 (CBP), 4,4'-비스Bis(9-카바졸일)-2,2'-디메틸-비페닐 (CBDP), 4,4'-비스(카바졸-9-일)-9,9-디메틸-플루오렌 (DMFL-CBP), 4,4'-비스(카바졸-9-일)-9,9-비스bis(9-페닐-9H-카바졸)플루오렌 (FL-4CBP), 4,4'-비스(카바졸-9-일)-9,9-디-톨일-플루오렌 (DPFL-CBP), 9,9-비스(9-페닐-9H-카바졸)플루오렌 (FL-2CBP) 등이 사용될 수 있다.
이 때 도펀트의 함량은 발광층 형성 재료에 따라 가변적이지만, 일반적으로 발광층 형성 재료 (호스트와 도펀트의 총중량) 100 중량부를 기준으로 하여 1 내지 10 중량부인 것이 바람직하다. 만약 도펀트의 함량이 상기 범위를 벗어나면 EL 소자의 발광 특성이 저하되어 바람직하지 못하다. 본 발명에서, 예를 들면, DPAVBi (4,4'-비스[4-(디-p-톨일아미노)스티릴]비페닐)이 사용될 수 있고, 형광 호스트로서는 ADN (9,10-디(나프-2-틸)안트라센) 또는 TBADN (3-터트-부틸-9,10-디(나프-2-틸)안트라센)이 사용될 수 있다.
DPAVBi
ADN
TBADN
다음으로 전자 수송 물질과 전술한 금속 산화물을 진공증착법의 방법에 따라 적층하여 전자수송층을 형성한다.
상기 금속 산화물의 함량은 전자 수송 물질 100 중량부를 기준으로 하여 30 내지 60 중량부인 것이 바람직하다. 만약 금속 산화물의 함량이 30 중량부 미만이면 정공 주입층으로서의 역할 못하고, 60 중량부를 초과하면 절연특성이 증가하여 구동전압이 상승한다.
상기 전자 수송 물질로는 전자이동도가 전기장 800~1000 V/cm에서 10-8 cm/Vs 이상, 특히 10-3 내지 (10-5 cm/Vs의 값을 갖는 전자 수송 물질을 이용하는 것이 바람직하다.
만약 전자 수송층의 전자이동도가 10-8 cm/Vs 이상인 경우 발광층에의 전자 주입이 충분하여 전하 밸런스 측면에서 바람직하지 못하다.
상기 전자 수송층 형성 물질로는 하기 화학식으로 표시되는 비스(10-하이드록세벤조[h]퀴놀리나토베릴륨(Bebq2), 그 유도체를 사용한다.
전자 주입층 형성시 LiF, NaCl, CsF, Li2O, BaO 등의 물질을 이용할 수 있다. 상기 전자수송층, 전자주입층의 증착조건은 사용하는 화합물에 따라 다르지만, 일반적으로 정공주입층의 형성과 거의 동일한 조건범위 중에 서 선택된다.
마지막으로 전자주입층 상부에 제2전극인 캐소드 형성용 금속을 진공증착법이나 스퍼터링법 등의 방법에 의해 캐소드(Cathode)를 형성한다. 여기에서 캐소드 형성용 금속으로는 낮은 일함수를 가지는 금속, 합금, 전기 전도성 화합물 및 이들의 혼합물을 사용할 수 있다. 구체적인 예로서는 리튬(Li), 마그네슘(Mg), 알루미늄(Al), 알루미늄-리튬(Al-Li), 칼슘(Ca), 마그네슘-인듐(Mg-In), 마그네슘-은(Mg-Ag) 등을 들 수 있다. 또한 전면 발광소자를 얻기 위하여 ITO, IZO를 사용한 투과형 캐소드를 사용할 수도 있다.
본 발명의 다른 일실시예에 따른 유기 발광 소자의 제조방법을 살펴 보면, 다음과 같다.
도 1b와 같이 2층 구조의 전자수송층을 구비하는 유기 발광 소자는 발광층 상부에 제1 전자 수송 물질을 진공증착법의 방법에 따라 적층하여 제1 전자수송층을 형성하고 상기 제1 전자수송층 상부에 제2 전자 수송 물질과 상술한 금속 산화물을 진공증착법의 방법에 따라 적층하여 제2 전자수송층을 형성하는 것을 거치는 것을 제외하고는 상술한 유기 발광 소자의 제조방법과 동일하게 실시한다.
이하에서, 상기 본 발명을 따르는 실시예를 구체적으로 예시하지만, 본 발명이 하기 실시예로 한정되는 것은 아니다.
실시예
1: 유기 발광 소자의
제작예
애노드는 코닝(corning) 15Ω/cm2 (1200Å) ITO 유리 기판을 50mm x 50mm x 0.7mm 크기로 잘라서 이소프로필 알코올 과 순수물속에서 각 5분 동안 초음파 세정한 후, 30분 동안 UV 오존 세정하여 사용하였다.
상기 기판 상부에 우선 제1 정공주입층으로서 NPB 및 MgF2를 공증착하여 50Å 두께로 형성하였다. 이어서 상기 제1 정공주입층 상부에 NPB와 MoOx을 공증착하여 600Å의 두께를 가지는 제2 정공주입층을 형성하였다.
상기 제2 정공주입층 상부에 NPB을 진공증착하여 정공 수송층을 40nm 두께로 형성하였다. 상기한 바와 같이 정공 수송층을 형성한 후, 이 정공 수송층 상부에 호스트인 Alq3 100 중량부, 도판트로써 쿠마린(C545T)을 3 중량부 사용하여 이를 진공 증착하여 발광층을 형성하였다.
그 후 상기 발광층 상부에 Li2O 50 중량부와 Alq3 50 중량부를 진공 공증착하여 35 nm 두께의 전자 수송층(ETL)을 형성하였다.
상기 전자수송층 상부에 Al 3000Å (캐소드)을 순차적으로 진공 증착하여 Al 전극을 형성함으로써 유기 발광 소자를 완성하였다.
실시예
2: 유기 발광 소자의
제작예
리튬퀴놀레이트 50 중량부와 Alq3 50 중량부를 진공 공증착하여 전자수송층을 형성한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법에 따라 실시하여 유기 발광 소자를 완성하였다.
비교예
1: 유기 발광 소자의
제작예
제1 과 제2 정공주입층, ETL공증착 구조를 이용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법에 따라 실시하여 유기 발광 소자를 완성하였다.
상기 실시예 1 및 비교예 1에 따라 제작된 유기 발광 소자의 전류 밀도에 따른 전력 효율을 조사하였고, 그 결과는 도 3 및 도 4에 나타내었다.
도 1a 및 1b는 본 발명의 구현예들에 따른 유기 발광 소자의 구조를 간략하게 나타낸 단면도이다.
도 2는 본 발명의 다른 구현예에 따른 유기 발광 소자의 층들의 HOMO 레벨 및 LUMO 레벨의 차이를 개략적으로 도시한 에너지밴드 다이어그램이다 .
도 3은 본 발명의 일 구현예 및 종래 유기 발광 소자의 효율 특성을 측정한 그래프이다.
도 4는 본 발명의 일 구현예 및 종래 유기 발광 소자의 소비전력를 측정한 그래프이다.
Claims (15)
- 제1 전극; 제2 전극; 상기 제1 전극과 상기 제2 전극 사이에 위치한 발광층; 상기 제1 전극과 상기 발광층 사이에 위치한 제1 정공주입층; 상기 제1 전극과 상기 발광층 사이에 위치한 제2 정공주입층; 및 상기 발광층과 상기 제2 전극 사이에 위치한 전자수송층을 포함하는 유기 발광 소자로서, 상기 제1 정공주입층은 금속 불화물 및 제1 정공 주입 물질을 포함하고, 상기 제2 정공주입층은 몰리브덴 산화물 및 제2 정공 주입 물질을 포함하고, 상기 제1 정공주입층 상부에 상기 제2 정공주입층이 형성되고, 상기 전자 수송층은 전자 수송 물질과 금속 산화물을 포함하며, 상기 금속 화합물은 리튬 산화물(Li2O), 몰리브덴 산화물(MoO3), 바륨 산화물(BaO) 또는 보론 산화물(B2O3)인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 금속 불화물 및 상기 제1 정공 주입 물질의 혼합비가 1 : 1 내지 3 : 1인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 몰리브덴 산화물 및 상기 제2 정공 주입 물질의 혼합비가 1 : 1 내지 3 : 1인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 금속 불화물에서 금속이 제1족 원소 또는 제2족 원소인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 제1 정공 주입 물질 및 상기 제2 정공 주입 물질은, 각각 독립적으로, 구리프탈로시아닌, 1,3,5-트리카바졸릴벤젠, 4,4'-비스카바졸릴비페닐, 폴리비닐카바졸, m-비스카바졸릴페닐, 4,4'-비스카바졸릴-2,2'-디메틸비페닐, 4,4',4"-트리(N-카바졸릴)트리페닐아민 (TCTA), 4,4',4"-트리스(3-메틸페닐아미노)트리페닐아민(m-MTDATA), 1,3,5-트리(2-카바졸릴페닐)벤젠, 1,3,5-트리스(2-카바졸릴-5-메톡시페닐)벤젠, 비스(4-카바졸릴페닐)실란, N,N'-비스(3-메틸페닐)-N,N'-디페닐-[1,1-비페닐]-4,4'디아민 (TPD), N,N'-디(나프탈렌-1-일)-N,N'-디페닐 벤지딘 (α-NPD), N,N'-디페닐-N,N'-비스(1-나프틸)-(1,1'-비페닐)-4,4'-디아민 (NPB), 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-co-N-(4-부틸페닐)디페닐아민) (TFB) 또는 폴리(9,9-디옥틸플루오렌-co-비스-N,N-페닐-1,4-페닐렌디아민 (PFB)으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제5항에 있어서, 상기 제1 정공주입층과 상기 제2 정공주입층의 두께의 비가 1 : 99 내지 1 : 9인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 금속 화합물의 함량이 전자 수송 물질 100 중량부를 기준으로 하여 30 내지 60 중량부인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 전자 수송 물질이 전자 이동도가 전기장 800~1000 V/cm에서 10-8 cm/Vs이상인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자
- 제1항에 있어서, 상기 전자 수송 물질이 하기 화학식으로 표시되는 비스(10-하이드록세벤조[h]퀴놀리나토베릴륨(Bebq2), 그 유도체로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 금속 화합물 및 전자 수송 물질을 포함하는 전자수송층을 제1 전자수송층으로 포함하고, 또한 상기 제1 전자수송층 이외에 또 다른 제2 전자수송층을 더 포함하며, 상기 제2 전자수송층은 제2 전자 수송 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제10항에 있어서, 제2 전자 수송 물질이 전자 이동도가 전기장 800~1000 V/cm에서 10-8 cm/Vs 이상인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제10항에 있어서, 상기 제2 전자 수송 물질이 전기장 800~1000 V/cm에서 10-3 내지 10-5cm/Vs의 전자 이동도를 갖는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제10항에 있어서, 상기 제1 전자수송층과 상기 제2 전자수송층의 두께비는 1 : 1 내지 1 : 2인 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 소자가 정공주입층, 정공수송층, 전자저지층, 발광층, 정공저지층, 전자수송층 및 전자주입층으로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상의 층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 소자가 제1 전극/정공수송층/발광층/전자수송층/제2 전극, 제1 전극/정공주입층/정공수송층/발광층/전자수송층/전자주입층/제2 전극 또는 제1 전극/정공주입층/정공수송층/발광층/정공저지층/전자수송층/전자주입층/제2 전극의 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 유기 발광 소자.
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