JPS6154229A - 反応器 - Google Patents
反応器Info
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- JPS6154229A JPS6154229A JP17509684A JP17509684A JPS6154229A JP S6154229 A JPS6154229 A JP S6154229A JP 17509684 A JP17509684 A JP 17509684A JP 17509684 A JP17509684 A JP 17509684A JP S6154229 A JPS6154229 A JP S6154229A
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- reaction
- diameter
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- F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
- F28—HEAT EXCHANGE IN GENERAL
- F28F—DETAILS OF HEAT-EXCHANGE AND HEAT-TRANSFER APPARATUS, OF GENERAL APPLICATION
- F28F13/00—Arrangements for modifying heat-transfer, e.g. increasing, decreasing
- F28F13/06—Arrangements for modifying heat-transfer, e.g. increasing, decreasing by affecting the pattern of flow of the heat-exchange media
- F28F13/08—Arrangements for modifying heat-transfer, e.g. increasing, decreasing by affecting the pattern of flow of the heat-exchange media by varying the cross-section of the flow channels
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
- B01J8/02—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
- B01J8/06—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds in tube reactors; the solid particles being arranged in tubes
- B01J8/067—Heating or cooling the reactor
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J2208/00—Processes carried out in the presence of solid particles; Reactors therefor
- B01J2208/00008—Controlling the process
- B01J2208/00017—Controlling the temperature
- B01J2208/00106—Controlling the temperature by indirect heat exchange
- B01J2208/00115—Controlling the temperature by indirect heat exchange with heat exchange elements inside the bed of solid particles
- B01J2208/00132—Tubes
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
- B01J2208/00—Processes carried out in the presence of solid particles; Reactors therefor
- B01J2208/00008—Controlling the process
- B01J2208/00017—Controlling the temperature
- B01J2208/00106—Controlling the temperature by indirect heat exchange
- B01J2208/00168—Controlling the temperature by indirect heat exchange with heat exchange elements outside the bed of solid particles
- B01J2208/00212—Plates; Jackets; Cylinders
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- Thermal Sciences (AREA)
- Mechanical Engineering (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Devices And Processes Conducted In The Presence Of Fluids And Solid Particles (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔本発明の産業分野〕
本発明は、例えば、水素と一酸化炭素（および二酸化炭
素）ガスを用いたメタノール合成の如く、固形粒状触媒
の存在下で複数の元素から成る混合ガスの発熱反応を行
なわしめる目的で使用される反応器に関する。
素）ガスを用いたメタノール合成の如く、固形粒状触媒
の存在下で複数の元素から成る混合ガスの発熱反応を行
なわしめる目的で使用される反応器に関する。
〔従来のメタノール合成用などの反応器〕メタノール合
成用などの発熱反応を伴う反応器においては、運転時の
発熱反応によるガス温度の上昇を制御する手段に種々の
提案がなされている。これは、第９図の［メタノール平
衡濃度に対する圧力と温度との関係図（、’Ｈ，： ｃ
ｏ のモル比４：１）Ｊから明らかなように、即ちメ
タノール合成反応のメタノール平衡濃度に対する温度の
効果で明らかな如く、温度の上昇と共にメタノール平衡
濃度が低下し工業的プラントの経済性が損なわれるため
である。但し、触媒を使用しても反応速度は有限であシ
、反応速度は当然ながら温度の低下と共に小さくなるの
で、工業的には触媒性能を考慮したある適正温度範囲内
で運転することが好ましい。本発明者らは銅系触媒を用
いて水素、−酸化炭素、二酸化炭素を有意物質とした加
圧混合ガスを用いて工業的にメタノールを合成する場合
は２２０〜２８０℃が適正温度範囲であると考えておシ
、また、ガスの圧力（全圧力）としては５０〜５００ゆ
／−２Ｇが経済的な適正範囲であると考えている。但し
、とれらの条件範囲は将来の触媒の改良等で変シ得るも
のであって、特に拘束されないものである。
成用などの発熱反応を伴う反応器においては、運転時の
発熱反応によるガス温度の上昇を制御する手段に種々の
提案がなされている。これは、第９図の［メタノール平
衡濃度に対する圧力と温度との関係図（、’Ｈ，： ｃ
ｏ のモル比４：１）Ｊから明らかなように、即ちメ
タノール合成反応のメタノール平衡濃度に対する温度の
効果で明らかな如く、温度の上昇と共にメタノール平衡
濃度が低下し工業的プラントの経済性が損なわれるため
である。但し、触媒を使用しても反応速度は有限であシ
、反応速度は当然ながら温度の低下と共に小さくなるの
で、工業的には触媒性能を考慮したある適正温度範囲内
で運転することが好ましい。本発明者らは銅系触媒を用
いて水素、−酸化炭素、二酸化炭素を有意物質とした加
圧混合ガスを用いて工業的にメタノールを合成する場合
は２２０〜２８０℃が適正温度範囲であると考えておシ
、また、ガスの圧力（全圧力）としては５０〜５００ゆ
／−２Ｇが経済的な適正範囲であると考えている。但し
、とれらの条件範囲は将来の触媒の改良等で変シ得るも
のであって、特に拘束されないものである。
この温度調節の方法構造の公知例に特公昭５７−３８５
６８号公報に記載の発明がある。この公知例を第１０図
に基づいて説明すると、該反応器は、上部管板１及び下
部管板２に反応管５を固定したシェル９からなり、そし
て反応管３内に触媒４が充填されている。予め適正温度
に加熱した水素、−酸化炭素、二酸化炭素などから成る
加圧混合ガスをガス人口５を介して触媒４を充填した反
応管３内を上方から下方へ流動せしめて接触反応（メタ
ノール合成反応）を行なわしめると共に、その反応熱を
抜管３の外表面に接せしめた適正圧力の飽和温度の水７
′の蒸発潜熱により取シ除く（当然に水蒸気が生成され
る）ことＫよシ、抜管３の内部のガス温度を適正条件範
囲内に維持せんとするものである。
６８号公報に記載の発明がある。この公知例を第１０図
に基づいて説明すると、該反応器は、上部管板１及び下
部管板２に反応管５を固定したシェル９からなり、そし
て反応管３内に触媒４が充填されている。予め適正温度
に加熱した水素、−酸化炭素、二酸化炭素などから成る
加圧混合ガスをガス人口５を介して触媒４を充填した反
応管３内を上方から下方へ流動せしめて接触反応（メタ
ノール合成反応）を行なわしめると共に、その反応熱を
抜管３の外表面に接せしめた適正圧力の飽和温度の水７
′の蒸発潜熱により取シ除く（当然に水蒸気が生成され
る）ことＫよシ、抜管３の内部のガス温度を適正条件範
囲内に維持せんとするものである。
なお、第１０図において、反応管３は複数個設置されて
いるものであシ、そして、該反応管３内に反応ガスをガ
ス人口５から供給し、ガス出口６から反応終了ガスとし
て取シ出す。反応熱は、補給水入ロアから供給する水７
′によって吸収され、抜水７′は水蒸気となって水蒸気
出口８よシ放出される。
いるものであシ、そして、該反応管３内に反応ガスをガ
ス人口５から供給し、ガス出口６から反応終了ガスとし
て取シ出す。反応熱は、補給水入ロアから供給する水７
′によって吸収され、抜水７′は水蒸気となって水蒸気
出口８よシ放出される。
この公知例の反応器は１反応管３が上部管板１及び下部
管板２に挿入、固定されており、この反応管３は等径管
が使用されている。即ち、接触反応が起り、この反応熱
を飽和温度の水７′の蒸発潜熱により取除いて、実質的
に反応器内で反応の総量を支配している領域の管長範囲
においては、等径管が使用されている。（等空間速度と
なされている。） 〔公知例の上記反応器の欠点〕 しかし、第１０図における触媒４を充填した反応管３の
上方領域においては、流入する未反応ガスのメタノール
濃度が極く小さいのが普通である。この領域では、ガス
中のメタノール濃度は平衡濃度との差が大きく、大きい
反応速度（反応熱発生速度）で接触反応が起るが、この
発生熱は反応管３外の水７′へ移動する。この発生熱の
移動は、管壁伝熱面積、管内外壁熱伝達係数、管厚など
に支配され、一般には、発生熱量と熱移動量（冷却速度
）のアンバランスが起シ、第１１回（公知構造の反応器
における反応管長方向の温度分布を示した図）に示すよ
うに、反応温度（ガス温度）の上昇が起る。
管板２に挿入、固定されており、この反応管３は等径管
が使用されている。即ち、接触反応が起り、この反応熱
を飽和温度の水７′の蒸発潜熱により取除いて、実質的
に反応器内で反応の総量を支配している領域の管長範囲
においては、等径管が使用されている。（等空間速度と
なされている。） 〔公知例の上記反応器の欠点〕 しかし、第１０図における触媒４を充填した反応管３の
上方領域においては、流入する未反応ガスのメタノール
濃度が極く小さいのが普通である。この領域では、ガス
中のメタノール濃度は平衡濃度との差が大きく、大きい
反応速度（反応熱発生速度）で接触反応が起るが、この
発生熱は反応管３外の水７′へ移動する。この発生熱の
移動は、管壁伝熱面積、管内外壁熱伝達係数、管厚など
に支配され、一般には、発生熱量と熱移動量（冷却速度
）のアンバランスが起シ、第１１回（公知構造の反応器
における反応管長方向の温度分布を示した図）に示すよ
うに、反応温度（ガス温度）の上昇が起る。
一方、第１０図の触媒４を充填した反応管３の下方領域
では、ガス中のメタノール濃度は反応平衡濃度との差が
大きくないため、反応速度は小さくなシ、ガス温度は次
第に低下して行く。
では、ガス中のメタノール濃度は反応平衡濃度との差が
大きくないため、反応速度は小さくなシ、ガス温度は次
第に低下して行く。
このガス温度の変化は発生熱量と管壁を介した熱移動量
の平衡として定まるのであるが、反応器性能としての見
地からは反応管出口メタノール濃度が１％でも高い方が
工業的に大きい価値があり、そのためには空間速度を小
としてガスと触媒の接触時間を大とならしめることが好
ましい。
の平衡として定まるのであるが、反応器性能としての見
地からは反応管出口メタノール濃度が１％でも高い方が
工業的に大きい価値があり、そのためには空間速度を小
としてガスと触媒の接触時間を大とならしめることが好
ましい。
しかし、第１０図の如き従来公知の反応器においては、
管長方向に等空間速度になる如く構造せしめられておシ
、空間速度を小にすることは反応管上方領域での単位管
長（管長Ｘ周長＝伝熱面積）当りの生成熱量が過大とな
り、管内ガス及び触媒の温度上昇が起る。良く知られて
いるように触媒には可使限界温度があシ、本発間者らは
現在の銅系メタノール合成触媒の限界温度は３００〜５
５０．℃と考えている。（これは触媒の改善で変り得る
。）従って、第１ａ図の如き公知例では空間速度を小と
するには限界がある。また、空間速度は小とせずに管長
を大としてガスと触媒の接触時間を大とせしめることも
可能ではあるが、現在工業的に供給し得る鋼管の製造可
能長さは２５〜３０ｍであってこの面からの制約がある
と共に、空間速度を小とせずに管長のみを大とした時に
は触媒充填反応管の入口出口間のガスの流動抵抗が大と
なり（圧損、差圧が大と々る）循環ガス圧縮機の動力費
が大となるなどの欠点がある。
管長方向に等空間速度になる如く構造せしめられておシ
、空間速度を小にすることは反応管上方領域での単位管
長（管長Ｘ周長＝伝熱面積）当りの生成熱量が過大とな
り、管内ガス及び触媒の温度上昇が起る。良く知られて
いるように触媒には可使限界温度があシ、本発間者らは
現在の銅系メタノール合成触媒の限界温度は３００〜５
５０．℃と考えている。（これは触媒の改善で変り得る
。）従って、第１ａ図の如き公知例では空間速度を小と
するには限界がある。また、空間速度は小とせずに管長
を大としてガスと触媒の接触時間を大とせしめることも
可能ではあるが、現在工業的に供給し得る鋼管の製造可
能長さは２５〜３０ｍであってこの面からの制約がある
と共に、空間速度を小とせずに管長のみを大とした時に
は触媒充填反応管の入口出口間のガスの流動抵抗が大と
なり（圧損、差圧が大と々る）循環ガス圧縮機の動力費
が大となるなどの欠点がある。
本発明は、上記欠点を解消する反応器を提供するもので
あシ、詳細には、反応管の管長方向の温度分布を均一に
なるようＫＬ、かつ、反応管下部に補給水流路を形成さ
せるようにした反応器を提供することを目的とする。
あシ、詳細には、反応管の管長方向の温度分布を均一に
なるようＫＬ、かつ、反応管下部に補給水流路を形成さ
せるようにした反応器を提供することを目的とする。
そして、本発明は、２発明からなシ、第１発明は異径反
応管を使用し、管長上方領域の管径を下方領域のそれよ
り小とした点及び第２発明は、さらに反応管下部の管径
を小とした点にある。すなわち、本発明は、 １、 管内に粒状固形触媒を充填した反応管を垂直方向
に位置せしめ、該管内に反応せしめんとするガスを上方
から下方へ流動させて発熱反応を行なわしめると共に、
その反応熱を該管外表面に接せしめた飽和温度の水の蒸
発潜熱により除去する反応器に於いて、該反応管を管長
方向に異径管を組合せて異径反応管を形成せしめ、反応
生成熱量の大きい管長上方領域の管径を反応生成熱量の
小さい管長下方領域の管径に比し小とならしめたことを
特徴とする反応器。
応管を使用し、管長上方領域の管径を下方領域のそれよ
り小とした点及び第２発明は、さらに反応管下部の管径
を小とした点にある。すなわち、本発明は、 １、 管内に粒状固形触媒を充填した反応管を垂直方向
に位置せしめ、該管内に反応せしめんとするガスを上方
から下方へ流動させて発熱反応を行なわしめると共に、
その反応熱を該管外表面に接せしめた飽和温度の水の蒸
発潜熱により除去する反応器に於いて、該反応管を管長
方向に異径管を組合せて異径反応管を形成せしめ、反応
生成熱量の大きい管長上方領域の管径を反応生成熱量の
小さい管長下方領域の管径に比し小とならしめたことを
特徴とする反応器。
λ 管内に粒状固形触媒を充填した反応管を垂直方向に
位置せしめ、該管内に反応せしめん −とするガスを
上方から下方へ流動させて発熱反応を行なわしめると共
に、その反応熱を該管外表面に接せしめた飽和温度の水
の蒸発潜熱により除去する反応器において、該反応管を
管長方向に異径管を組合せて異径反応管を形成せしめ、
反応生成熱量の大きい管長上方領域の管径を反応生成熱
量の小さい管長下方領域の管径に比し小とならしめ、か
つ、補給水供給側である反応管下部の管径を小とならし
めたことを特徴とする反応器。
位置せしめ、該管内に反応せしめん −とするガスを
上方から下方へ流動させて発熱反応を行なわしめると共
に、その反応熱を該管外表面に接せしめた飽和温度の水
の蒸発潜熱により除去する反応器において、該反応管を
管長方向に異径管を組合せて異径反応管を形成せしめ、
反応生成熱量の大きい管長上方領域の管径を反応生成熱
量の小さい管長下方領域の管径に比し小とならしめ、か
つ、補給水供給側である反応管下部の管径を小とならし
めたことを特徴とする反応器。
である。
以下の記載で、本発明を２発明として区別する場合は第
１発明、第２発明と記載し、区別する必要がない場合は
単に本発明と記載する。
１発明、第２発明と記載し、区別する必要がない場合は
単に本発明と記載する。
以下本発明を図面に基づいて詳細に説明する。
まず、第１発明を第１〜第４図に基づいて説明すると、
第１図は第１発明の実施例を示す反応器であシ、第２図
は該反応器に於ける異径反応管の１実施例であシ、第３
図は同異径反応管の他の実施例でアシ、第４図は同じく
その他の実施例である。第１図において、符号１〜９は
前述した第１０図に基づく公知の反応器で説明したもの
と同一であり、従って、公知の反応器と異なる点のみ説
明すると、第１発明は、小径部の反応管１０ａと大径部
の反応管１０１）とからなる異径反応管１０からなるも
のである。なお、第１図において、異径反応管１０は複
数個設置されているものであるが、図では１個のみ示し
、他は省略しである。
第１図は第１発明の実施例を示す反応器であシ、第２図
は該反応器に於ける異径反応管の１実施例であシ、第３
図は同異径反応管の他の実施例でアシ、第４図は同じく
その他の実施例である。第１図において、符号１〜９は
前述した第１０図に基づく公知の反応器で説明したもの
と同一であり、従って、公知の反応器と異なる点のみ説
明すると、第１発明は、小径部の反応管１０ａと大径部
の反応管１０１）とからなる異径反応管１０からなるも
のである。なお、第１図において、異径反応管１０は複
数個設置されているものであるが、図では１個のみ示し
、他は省略しである。
との異径反応管１０を第２図に基づいて説明すると、未
反応ガスが流入する異径反応管１０上部の反応速度大の
領域は、適切な管長４だけ管径屯を（ｉ、に比し小とな
らしめる。即ち、空間速度を小とならしめて単位管長（
単位伝熱面積）当シの生成熱量を適切な条件まで抑制し
て温度の上昇を抑制し触媒４の劣化を防止せしめる。
反応ガスが流入する異径反応管１０上部の反応速度大の
領域は、適切な管長４だけ管径屯を（ｉ、に比し小とな
らしめる。即ち、空間速度を小とならしめて単位管長（
単位伝熱面積）当シの生成熱量を適切な条件まで抑制し
て温度の上昇を抑制し触媒４の劣化を防止せしめる。
反応生成物濃度が次第に上昇し反応速度がある条件まで
低下すると管径ｄ２の領域にガスが流入する如くならし
める。ｄ２はｄｔＫ比し管径を大とならしめて空間速度
を小とならしめているだめ、管長ｔ、を通過する間はガ
スと触媒の接触時間は大となり、管長を鵞の終端、即ち
触媒充填反芯管の出口ガスのメタノール濃度は従来構造
反応器に比し大とならしめることが可能である。
低下すると管径ｄ２の領域にガスが流入する如くならし
める。ｄ２はｄｔＫ比し管径を大とならしめて空間速度
を小とならしめているだめ、管長ｔ、を通過する間はガ
スと触媒の接触時間は大となり、管長を鵞の終端、即ち
触媒充填反芯管の出口ガスのメタノール濃度は従来構造
反応器に比し大とならしめることが可能である。
すなわち、反応平衡濃度に接近せしめることができる。
管径ｄ２管長４の領域、すなわち大径部の反応管１０ｂ
では、反応速度（反応熱生成速度）が小であるため、空
間速度を小とならしめても単位管長機シの発生熱量は管
壁を介した水側への熱移動速度に適応したものとなυ、
反応温度は適正条件範囲に維持せしめ得る。なお、第２
図のｔ３は管径遷移領域であって、管径はｄｌからｄｌ
へ徐々に変化せしめる。４と４の比、ｄｌとａ、の比、
４とｄｌの比、４とｄ、の比、ム、ムとｔ３の比は任意
に設定し得るものであυ特に拘束しないが、ａＩ＜ａｘ
が本発明の大きい特徴である。
では、反応速度（反応熱生成速度）が小であるため、空
間速度を小とならしめても単位管長機シの発生熱量は管
壁を介した水側への熱移動速度に適応したものとなυ、
反応温度は適正条件範囲に維持せしめ得る。なお、第２
図のｔ３は管径遷移領域であって、管径はｄｌからｄｌ
へ徐々に変化せしめる。４と４の比、ｄｌとａ、の比、
４とｄｌの比、４とｄ、の比、ム、ムとｔ３の比は任意
に設定し得るものであυ特に拘束しないが、ａＩ＜ａｘ
が本発明の大きい特徴である。
第３図は第１発明の異径反応管１０の他の実施例であシ
、これは、小径部反応管１０ａ１大径部反応管１０ｂ及
び最大径部反応管１０ｃからなるものである。小径部反
応管１０ａ及び大径部反応管ｔａｂは第２図と同じであ
るが、この実施例における異径反応管１０は、大径部反
応管１０１）から管径遷移領域ｋを介して管径ｄ４、管
長ムを有する最大径部反応管１０ｃとしたものである。
、これは、小径部反応管１０ａ１大径部反応管１０ｂ及
び最大径部反応管１０ｃからなるものである。小径部反
応管１０ａ及び大径部反応管ｔａｂは第２図と同じであ
るが、この実施例における異径反応管１０は、大径部反
応管１０１）から管径遷移領域ｋを介して管径ｄ４、管
長ムを有する最大径部反応管１０ｃとしたものである。
第４図は第１発明の異径反応管１ｏのその他の実施例で
あ）、これは、小径部反応管１０２Ｌ及び大径部反応管
１０ｂからなる点では第２図と同じであるが、上部管板
１に固定する異径反応管１０の管径ａｓを小径部反応管
１０ａの管径ｄｌよシも大きくしたものである。
あ）、これは、小径部反応管１０２Ｌ及び大径部反応管
１０ｂからなる点では第２図と同じであるが、上部管板
１に固定する異径反応管１０の管径ａｓを小径部反応管
１０ａの管径ｄｌよシも大きくしたものである。
次に、第２発明を第５図及び第６図に基づいて説明する
と、第５図は第２発明の異径反応管の１実施例であシ、
第６図は同じく他の実施例である。第５図は前述の第２
図に対応するものであ−るが、異なるところは、大径部
反応管１０１）の下部であって、補給水供給ロア側の反
応管を、管径遷移領域ムを介して管径ｄ３、管長ｔ４と
しだ下部反応管１０（ｌからなυ、この管径ｄ３をｄ３
＜ｄｌとしたものである。
と、第５図は第２発明の異径反応管の１実施例であシ、
第６図は同じく他の実施例である。第５図は前述の第２
図に対応するものであ−るが、異なるところは、大径部
反応管１０１）の下部であって、補給水供給ロア側の反
応管を、管径遷移領域ムを介して管径ｄ３、管長ｔ４と
しだ下部反応管１０（ｌからなυ、この管径ｄ３をｄ３
＜ｄｌとしたものである。
第１図に示すように、本発明の反応器はシェル９の下部
に設けられた補給水供給ロアからシェル９内に水７′を
供給するが、異径反応管１゜を反応器径方向に多数設置
した場合（工業的には多数設置するのが通例）には、管
径ｄ！を犬としたため、管と管の間のシェル９側空間が
小となり第２図では反応器中央付近への補給水流路が小
さくなる可能性がある。これを改善するため第２発明で
は、第５図に示すように、補給水流路に相当する管長ｔ
４の管径ｄ３を（１３＜ ｄｉとならしめたものである
。ｄｌとｄ３は等径でも差支え々いが異径でも差支えな
い。ムは管径遷移領域であって、管径はｄ２からｄ３に
徐々に変化せしめる。
に設けられた補給水供給ロアからシェル９内に水７′を
供給するが、異径反応管１゜を反応器径方向に多数設置
した場合（工業的には多数設置するのが通例）には、管
径ｄ！を犬としたため、管と管の間のシェル９側空間が
小となり第２図では反応器中央付近への補給水流路が小
さくなる可能性がある。これを改善するため第２発明で
は、第５図に示すように、補給水流路に相当する管長ｔ
４の管径ｄ３を（１３＜ ｄｉとならしめたものである
。ｄｌとｄ３は等径でも差支え々いが異径でも差支えな
い。ムは管径遷移領域であって、管径はｄ２からｄ３に
徐々に変化せしめる。
また、水蒸気（気水）出口８はシェル９の上部に設けら
れているが、この位置ではａｔ ＜ ｄｘであって当然
ながら反応器゛径方向の水蒸気の移動抵抗は小さく問題
ない旨 第６図は、第２発明の異径反応管１０の他の実施例であ
るが、これは小径部反応管１０ａ１大径部反応管１０１
）及び下部反応管１０ｄからなる点で第５図と同一であ
る。しかし、この実施例では、上部管板１及び下部管板
２に固定する異径反応管１０の管径ａｇ及びｄ６を管径
ｄ１及びｄ３よシも小としたものである。
れているが、この位置ではａｔ ＜ ｄｘであって当然
ながら反応器゛径方向の水蒸気の移動抵抗は小さく問題
ない旨 第６図は、第２発明の異径反応管１０の他の実施例であ
るが、これは小径部反応管１０ａ１大径部反応管１０１
）及び下部反応管１０ｄからなる点で第５図と同一であ
る。しかし、この実施例では、上部管板１及び下部管板
２に固定する異径反応管１０の管径ａｇ及びｄ６を管径
ｄ１及びｄ３よシも小としたものである。
さらに１第７図は本発明者等が先に提案した反応器に本
発明を適用した図である。この反応器は、反応ガスをガ
ス人口５から連結管１１、反応管内の中心管１２を経て
上部室１３に供給し、次いで、反応管に導入し、該反応
管内の触媒４と接触反応させた後、ガス出口６から反応
終了ガスとして取シ出すようにしたものである。
発明を適用した図である。この反応器は、反応ガスをガ
ス人口５から連結管１１、反応管内の中心管１２を経て
上部室１３に供給し、次いで、反応管に導入し、該反応
管内の触媒４と接触反応させた後、ガス出口６から反応
終了ガスとして取シ出すようにしたものである。
第７図はこの種の反応器において、本発明の異径反応管
１０を適用したものである。
１０を適用したものである。
本発明は、第２．３．５図に示すように、管長４の空間
速度を大にすると共に管長４の空間速度を小ならしめる
ことによ）、反応生成物濃度を大とならしめ、同時に触
媒の劣化をも防止するよりにした反応器を提供するもの
である。
速度を大にすると共に管長４の空間速度を小ならしめる
ことによ）、反応生成物濃度を大とならしめ、同時に触
媒の劣化をも防止するよりにした反応器を提供するもの
である。
本発明の利点を、前述した第９図を定性図とした第８図
（メタノール濃度と温度との関係図）に基づいて詳細に
説明すると、従来公知の等空開速度反応管を有する反応
器では点線Ａ、本発明反応器では実線Ｂで示す挙動とな
る。先ず、点線入においては、ａ点の温度、メタノール
濃度で反応管上端から流入したガスは反応管上方領域で
大きい反応速度でメタノール生成反応が起り、第１１図
に示す如く温度の上昇が起り、反応生成物濃度の上昇と
共に反応速度が低下して温度が低下して０点（反応管下
端）に至り、メタノール濃度Ｃ点で反応器から流出して
行く。
（メタノール濃度と温度との関係図）に基づいて詳細に
説明すると、従来公知の等空開速度反応管を有する反応
器では点線Ａ、本発明反応器では実線Ｂで示す挙動とな
る。先ず、点線入においては、ａ点の温度、メタノール
濃度で反応管上端から流入したガスは反応管上方領域で
大きい反応速度でメタノール生成反応が起り、第１１図
に示す如く温度の上昇が起り、反応生成物濃度の上昇と
共に反応速度が低下して温度が低下して０点（反応管下
端）に至り、メタノール濃度Ｃ点で反応器から流出して
行く。
ｂ点の温度を触媒可使限界温度以下に維持せしめるため
空間速度を小となし得ないため、メタノール濃度は０点
よりも高くなし得ない。一方、本発明の実線Ｂにおいて
は、ａ点の温度、メタノール濃度で反応管上端から流入
したガスは反応管上方のｄｌ、４領域（第８図のａ−０
間）では空間速度大とならしめているので温度上昇が効
果的に抑制され、運転条件許容範囲が犬となる。反応管
下方のｄｍ ＋ ｋ領域（図のｅ−ｆ間）では空間速度
を小（接触時間を犬）とならしめているので、反応管下
端のメタノール濃度はｆ点という高い値となし得る。
空間速度を小となし得ないため、メタノール濃度は０点
よりも高くなし得ない。一方、本発明の実線Ｂにおいて
は、ａ点の温度、メタノール濃度で反応管上端から流入
したガスは反応管上方のｄｌ、４領域（第８図のａ−０
間）では空間速度大とならしめているので温度上昇が効
果的に抑制され、運転条件許容範囲が犬となる。反応管
下方のｄｍ ＋ ｋ領域（図のｅ−ｆ間）では空間速度
を小（接触時間を犬）とならしめているので、反応管下
端のメタノール濃度はｆ点という高い値となし得る。
本発明は、メタノール合成用反応器として工業的に大き
い価値を有するものであるが、本発明は管内に粒状固形
触媒を充填して管内に反応せしめんとするガスを上方か
ら下方へ流動せしめて発熱反応を起さしめると共にその
反応熱を管外表面に接せしめた水の蒸発潜熱によυ取シ
除いて管内の反応を適正条件範囲に維持せしめんとする
反応器に広く適用できるものであって、メタノール合成
用反応器に用途を限定するものではない。従って、反応
器の管径ｄ１＋ｄｌ、管長４ ＋ ４ 、には特に拘束
しない。また第５図の如＜ｄ＋＋ｄｔ＋ｄｍｓ管長４
＋ ｋ ＋ ｔ４の如く多段にせしめることも妨げない
。また、当然ながら、ガス組成、圧力、温度、触媒の種
類、反応生成物、管数、管材、管厚、シェル側水圧力等
にも拘束されないものである。
い価値を有するものであるが、本発明は管内に粒状固形
触媒を充填して管内に反応せしめんとするガスを上方か
ら下方へ流動せしめて発熱反応を起さしめると共にその
反応熱を管外表面に接せしめた水の蒸発潜熱によυ取シ
除いて管内の反応を適正条件範囲に維持せしめんとする
反応器に広く適用できるものであって、メタノール合成
用反応器に用途を限定するものではない。従って、反応
器の管径ｄ１＋ｄｌ、管長４ ＋ ４ 、には特に拘束
しない。また第５図の如＜ｄ＋＋ｄｔ＋ｄｍｓ管長４
＋ ｋ ＋ ｔ４の如く多段にせしめることも妨げない
。また、当然ながら、ガス組成、圧力、温度、触媒の種
類、反応生成物、管数、管材、管厚、シェル側水圧力等
にも拘束されないものである。
また、本発明において、上部管板及び下部管板に挿入し
、固定する部分の異径反応管の管径は、上部管板のそれ
は触媒の抜き出し及び充填が可能であれば良く、また、
両管板の挿入、固定部の管径が小となる程力学的に該両
管板の強度が大となるものである。
、固定する部分の異径反応管の管径は、上部管板のそれ
は触媒の抜き出し及び充填が可能であれば良く、また、
両管板の挿入、固定部の管径が小となる程力学的に該両
管板の強度が大となるものである。
本発明は、以上詳記したように、異径反応管を使用し、
管長上方領域の管径を下方領域のそれよシ小としたもの
である（第１発明）から、該反応管の管長方向の温度分
布を均一にすることができる効果が生ずるものである。
管長上方領域の管径を下方領域のそれよシ小としたもの
である（第１発明）から、該反応管の管長方向の温度分
布を均一にすることができる効果が生ずるものである。
さらに、本発明は、反応管下部の管径を小としたもの（
第２発明）であるから、反応管下部の補給水流路が小さ
くなることがなく、反応器中央付近への補給水がスムー
スに供給できる効果が生ずるものである。
第２発明）であるから、反応管下部の補給水流路が小さ
くなることがなく、反応器中央付近への補給水がスムー
スに供給できる効果が生ずるものである。
第１図は第１発明の実施例を示す反応器であり、第２図
は該反応器における異径反応管の１実施例であり、第５
図は同異径反応管の他の実施例であシ、第４図は同じく
その他の実施例である。第５図は第２発明の異径反応管
の１実施例であシ、第６図は同じく他の実施例である。 第７図は本発明者らが先に提案した反応器に本発明を適
用した図である。第８図はメタノール濃度と温度との関
係図であシ、第９図はメタノール平衡濃度に対する圧力
と温度との関係図である。第１０図は従来の反応器であ
り、第１１図は公知構造の反応器における反応管長方向
の温度分布を示した図である。 復代理人 内 １） 明 復代理人 萩 原 亮 − 第５図 第６図 第８図 温度−＋ 第９図 圧力（αｔａ）
は該反応器における異径反応管の１実施例であり、第５
図は同異径反応管の他の実施例であシ、第４図は同じく
その他の実施例である。第５図は第２発明の異径反応管
の１実施例であシ、第６図は同じく他の実施例である。 第７図は本発明者らが先に提案した反応器に本発明を適
用した図である。第８図はメタノール濃度と温度との関
係図であシ、第９図はメタノール平衡濃度に対する圧力
と温度との関係図である。第１０図は従来の反応器であ
り、第１１図は公知構造の反応器における反応管長方向
の温度分布を示した図である。 復代理人 内 １） 明 復代理人 萩 原 亮 − 第５図 第６図 第８図 温度−＋ 第９図 圧力（αｔａ）
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、管内に粒状固形触媒を充填した反応管を垂直方向に
位置せしめ、該管内に反応せしめんとするガスを上方か
ら下方へ流動させて発熱反応を行なわしめると共に、そ
の反応熱を該管外表面に接せしめた飽和温度の水の蒸発
潜熱により除去する反応器に於いて、該反応管を管長方
向に異径管を組合せて異径反応管を形成せしめ、反応生
成熱量の大きい管長上方領域の管径を反応生成熱量の小
さい管長下方領域の管径に比し小とならしめたことを特
徴とする反応器。 ２、管内に粒状固形触媒を充填した反応管を垂直方向に
位置せしめ、該管内に反応せしめんとするガスを上方か
ら下方へ流動させて発熱反応を行なわしめると共に、そ
の反応熱を該管外表面に接せしめた飽和温度の水の蒸発
潜熱により除去する反応器において、該反応管を管長方
向に異径管を組合せて異径反応管を形成せしめ、反応生
成熱量の大きい管長上方領域の管径を反応生成熱量の小
さい管長下方領域の管径に比し小とならしめ、かつ、補
給水供給側である反応管下部の管径を小とならしめたこ
とを特徴とする反応器。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17509684A JPS6154229A (ja) | 1984-08-24 | 1984-08-24 | 反応器 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17509684A JPS6154229A (ja) | 1984-08-24 | 1984-08-24 | 反応器 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6154229A true JPS6154229A (ja) | 1986-03-18 |
Family
ID=15990175
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP17509684A Pending JPS6154229A (ja) | 1984-08-24 | 1984-08-24 | 反応器 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6154229A (ja) |
Cited By (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1033167A2 (de) * | 1999-03-03 | 2000-09-06 | Basf Aktiengesellschaft | Rohrbündelreaktor mit gestuftem Innendurchmesser |
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| WO2006120027A1 (en) * | 2005-05-13 | 2006-11-16 | Ashe Morris Ltd | Heat exchanger with varying cross sectional area of conduits |
| US7297324B2 (en) | 2002-03-11 | 2007-11-20 | Battelle Memorial Institute | Microchannel reactors with temperature control |
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| JP2009520094A (ja) * | 2005-12-19 | 2009-05-21 | ビーピー エクスプロレーション オペレーティング カンパニー リミテッド | １種もしくはそれ以上の気相反応体からの凝縮相生成物の製造方法 |
| WO2010061690A1 (ja) * | 2008-11-25 | 2010-06-03 | 三菱化学株式会社 | 熱交換型反応器を用いた反応方法及びプレート反応器における充填物の充填方法 |
| DE102010040757A1 (de) * | 2010-09-14 | 2012-03-15 | Man Diesel & Turbo Se | Rohrbündelreaktor |
| US8206666B2 (en) * | 2002-05-21 | 2012-06-26 | Battelle Memorial Institute | Reactors having varying cross-section, methods of making same, and methods of conducting reactions with varying local contact time |
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| CN108607475A (zh) * | 2018-04-28 | 2018-10-02 | 上海奕玛化工科技有限公司 | 一种草酸二甲酯加氢制乙二醇用反应器 |
| JP2019098323A (ja) * | 2017-11-30 | 2019-06-24 | 株式会社Ihi | 反応装置 |
-
1984
- 1984-08-24 JP JP17509684A patent/JPS6154229A/ja active Pending
Cited By (22)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| US8961909B2 (en) | 2010-09-14 | 2015-02-24 | Man Diesel & Turbo Se | Shell-and-tube reactor for carrying out catalytic gas phase reactions |
| WO2015068640A1 (ja) * | 2013-11-07 | 2015-05-14 | 株式会社日本触媒 | 反応管用充填物、反応管、およびそれを用いた反応方法 |
| JP6092421B2 (ja) * | 2013-11-07 | 2017-03-08 | 株式会社日本触媒 | 反応管用充填物、反応管、およびそれを用いた反応方法 |
| JPWO2015068640A1 (ja) * | 2013-11-07 | 2017-03-09 | 株式会社日本触媒 | 反応管用充填物、反応管、およびそれを用いた反応方法 |
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| JP2019098323A (ja) * | 2017-11-30 | 2019-06-24 | 株式会社Ihi | 反応装置 |
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