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JPS5975196A - 硝酸塩含有水性放射性廃物の固化法 - Google Patents

硝酸塩含有水性放射性廃物の固化法

Info

Publication number
JPS5975196A
JPS5975196A JP16057383A JP16057383A JPS5975196A JP S5975196 A JPS5975196 A JP S5975196A JP 16057383 A JP16057383 A JP 16057383A JP 16057383 A JP16057383 A JP 16057383A JP S5975196 A JPS5975196 A JP S5975196A
Authority
JP
Japan
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alkaline earth
earth metal
alkali metal
phosphate
residue
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP16057383A
Other languages
English (en)
Inventor
マルチン・カトナ−
ヴエルナ−・ハルヴアクス
ヘンリクス・ミユラ−
ダニエル・ノイペルト
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Nukem GmbH
Original Assignee
Nukem GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Nukem GmbH filed Critical Nukem GmbH
Publication of JPS5975196A publication Critical patent/JPS5975196A/ja
Pending legal-status Critical Current

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    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04Treating liquids
    • G21F9/06Processing
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04Treating liquids
    • G21F9/06Processing
    • G21F9/14Processing by incineration; by calcination, e.g. desiccation
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • G21F9/30Processing
    • G21F9/301Processing by fixation in stable solid media
    • G21F9/302Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix

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  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Processing Of Solid Wastes (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、硝酸塩含有水性放射性廃物を、廃物溶液を燐
酸の存在で蒸発濃縮し、生じた燐酸塩を離溶性固体に変
換して固化する方法に関する。
核工学では、大きい(HAW)、中位の(MAW)  
及び低い(LAW)比放射能を有する放射性液体廃物が
生じる。この廃物の大部分は硝酸水溶液であり、これは
消費した核燃料を再処理する際に脱保護中枢中で生じる
安全な最終保管貯蔵のためには、この液体廃物はできる
だけ浸出に安定な最終貯蔵生成物に変換しなければなら
ない。このためには硝酸を中和することが必要であり、
これは多くはソーダ又は苛性ソーダ液で行なう。しかし
ながら、これによって大きい硝酸ナトリウム含量が放射
性廃物溶液中に生じ、これは最終貯蔵生成物の性質に負
に作用するか又はこの廃物の処理法を困難にする。
HAW−液体廃物を固化するためには、放射性核種を浸
出に安定なマ) IJラックス例えば燐酸塩ガラス又は
硼珪酸塩ガラス中に移す多くの方法が公知である。これ
らの方法では硝酸塩は多くは還元条件下に分解し、残留
アルカリ金属をマトリックス中に導入する。
このようにして、例えば高放射性廃物に対して゛・ξメ
ラ(PAMELA ) ”  という名前で公知になっ
たガラス化法(W、 T(eimerl、 Behan
cllunghochrarH,oaktj、v8r 
 Abfalle、  Chemie  in  un
sererZeit12巻、A3 (1978年)、8
2〜88頁)では、硝酸のHAW−溶液を、蒸発濃縮、
燐酸の存在での脱硝、乾燥、烟焼及び溶錬によって燐酸
塩ガラスに変換する。その際蒸発濃縮は、ドイツ公開特
許第2240929号明細書によれば還元性雰囲気中で
還元剤としてのホルムアルデヒドを用いて行なう。この
方法での欠点は、■焼物は比較的容易に水に溶けること
である。
この理由からこれは溶錬によって、殊に約1000℃(
例えば1イツ特許公告第22451.49号)〜約12
00℃で水に不溶の形に変る。
この溶錬は大きい工業的費用を必要とし、これは実際に
T−TAW−溶液の処理の場合に適当であるのに過ぎな
い。
ドイツ公開特許第2807324号明細書により、なか
んずく燐酸の代りに燐酸二水素ナトリウム(NaH2P
O4)を使用するPAMELA 法の別法は、性質の改
良、例えば溶解度を下げるために同じようにして煙焼物
の溶錬を必要とする。
1イツ公開特許第2125915号明細書により高活性
液体廃物から、蒸発濃縮及び粉末状 。
赤燐を添加しての脱硝による■焼物の製出も、分解生成
物のガラス融液中への後からの埋込みを条件とする。
硝酸すトリウム含有放射性廃物の他の烟焼法は、ドイツ
公開特許第2603157号明細書に記載されており、
その除鉄のけずりくず又はf粉末を添加して、渦動層中
の粒子の接着をNaFeO2の形成によって阻止する。
しかしながらこの生成物も、水溶性のために最終保管貯
蔵には不適当である。
更に、欧州公開特許第43397号明細書により、HA
W−廃物を、ポリマー燐酸アルミニウムからなるガラス
ブロック中に埋込む方法は公知である。ガラスマトリッ
クスの原料として役立つ第一燐酸塩AQ (H2PO4
)3の製造は、燐酸塩ガラスに重合しない他の所望され
ない燐酸アルミニウムが生じないように慎重に行わなけ
ればならない。更に、欠点はH3PO4の大きい消費量
(H3PO4,An  のモル比少くとも6:l)及び
10oo’c以上の大きい融解温度である。更にNaN
O3成分を有しないHAW −g焼物の固定を含む方法
は、大きいNaN○3含量を有するMAW/LAW−溶
液の処理に容易に転用することはできない。
オイロケミック(EUROCHEMIC)  によって
開発されたいわゆるミネルA (MINERVA)法(
C,Som−bret、 Present 5tatu
s of Techniques Usedfor H
igh −Level Liquid −Waste 
5olidifi −cation、 Radioac
tive Waste Management 2 (
1)(1981年)58〜60頁)でも、放射性廃物を
埋込むためのマトリックスとしては、攪拌機によって動
く固層に顆粒として存在し、分解生成物溶液、燐酸及び
水酸化アルミニウムの配量によって続いて新たに形成す
る燐酸アルミニウムを使用する。反応温度300〜55
0°Cで゛°鉱化″■焼物が生じ、その主要成分は第三
燐酸アルミニウム(M、PO4)である。この■焼物は
、金属合金中に埋込むか又は温度1000°C以上での
溶錬によって処理して燐酸塩ガラスが得られる。この方
法では特に欠点は、大きい燐酸アルミニウム成分による
放射性物質の大量の廃物の生成である。
公知HAW−コンディショニング法における以外にも、
MA、W−又はT−AW=液体廃物の固定法では、溶解
した硝酸ナトリウムはマトリックス中に多くは一緒に埋
込む。大きい塩含量によって、一定の妨害ケースの条件
下で、例えば結合剤としてのセメント及び最終貯蔵生成
物中への浸水の場合又は有機結合剤及び妨害ケースとし
ての火災の場合にマトリックスとの著しい非相容性が生
じ得る。この非相容性によって、マ) IJフックス中
放射性廃物の含量が著しく制限され、濃度の増大による
廃物の容量の減少は生じない。
それ数本発明の目的は、硝酸塩含有水性放射性廃物を、
廃物溶液を燐酸の存在で蒸発濃縮し、生じた燐酸塩を備
溶性固体に変換して固化する方法を得ることであり、こ
の方法は埋込む廃物の量を高めて最終貯蔵生成物の容量
を減少させることができ、公知結合剤とのモ分な相容性
を有する生成物をもたらし、無水最終貯蔵生成物の製出
を可能にする。
この目的は、本発明によれば蒸発濃縮後に残留するアル
カリ金属燐酸塩残渣を、アルカリ土類金属酸化物及び/
又はアルカリ土類金属水酸化物と混合し、続いて温度5
00〜950℃でFl理して難溶性アルカリ金属/アル
カリ土類金属燐酸塩に変換することによって解決される
その際放射性核種及び他の不純物は、好ましくは水に著
しく難溶である燐灰石類似構造を有するNaCa(Mg
)PO4化合物のレナニット系の燐酸塩混合結晶中に固
定される。
燐酸を、NaNO3300、!i’ / /!を溶解し
て含有する廃物溶液に添加し、溶液を乾燥するまで蒸発
濃縮して硝酸を除去し、主として放射性核種及び他の不
純物を含有している水溶性燐酸ナトリウムからなる残渣
を製出する。
意外なことにも、この残渣の水溶性成分は、残渣をアル
カリ土類金属酸化物及び/又はアルカリ土類金属水酸化
物の粉末、殊にマグネシウム及びカルシウムの元素と混
合し、温度500〜950℃まで加熱すると、著しく減
少することが判明した。この暇焼混合物とは異なり、ア
ルカリ金属燐酸塩残渣の水溶解度は、アルカリ土類金属
の添加を有しない熱処理によってはわずかに減少するの
に過ぎない。このようにして、燐酸塩に変換した廃物の
不溶性成分は、■焼温度約10%の増大につれて300
℃では2〜10%だけ増大するのに過ぎないが、700
′Cでは12〜20%に増大することが判明した。これ
に反して、アルカリ金属燐酸塩に変換した廃物をCaO
粉末と混合し、700°Cに加熱することによって、不
溶性成分は80%まで増大した。
このためには−Na : Ca = 1 : 1のモル
比に相応して−NaCaPO4を形成するのに間に合う
量のCaOで十分であった。■焼粉末混合物の水性抽出
物中には、NaNO3300jJ / ’を含有する非
処理水性廃物中の少くとも21.99/lに対して、な
おll当り硝酸塩最大4gを見出したのに過ぎなかった
溶液の蒸発濃縮及び硝酸の除去前に、硝酸塩対使用燐酸
のモル比を2〜3に調節するのが特に有利であることが
判明した。これによって、中間生成物としてのNa、 
2 HPO4の好ましい形成が促進される。
更に、アルカリ土類金属酸化物及び/又はアルカリ土類
金属水酸化物との混合前に、温度300〜500℃での
アルカリ金属燐酸塩残渣の熱処理が特に好ましいことが
判明した。これによっても、中間生成物としてのNa2
1(PO4の形成が促進される。
わずかなモル物質及び低価格のために、MgO及び/又
はCaO又はその水酸化物は有利に使用される。それと
いうのも殊に工業用マグネシア、ドロマイト又は生石灰
は殊に価格が有利だからである。MgOの添加が特に好
ましいことが判明した。アルカリ金属/アルカリ土類金
属燐酸塩に変換した廃物の不溶性成分は、化学量論的量
のM170と混合し、700℃で暇焼した後に95%ま
で増大した。
X線検査により、水に難溶性化合物Na4Mg (PO
4)2が検出された。この化合物のナトリウム含量は、
むしろ廃物中の容易な可溶性硝酸ナトリウムのナトリウ
ム含量(27重量%)よりもなお大きい約30重量%で
存在する。■焼粉末混合物の水性抽出物中には、硝酸塩
はもはや検出することはできなかった。可溶性Cs又は
Srの含量は最大0.25%又は0.05%であり、そ
れ故水性廃物中よりも係数が400又は2000だけわ
ずかであった。
更に水の溶解度の減少は、好ましくはアルカリ金属燐酸
塩に変換した廃物及びCaO粉末からなる混合物に燐酸
水素カルシウム(CaHPO4)  全添加し、続いて
700℃で■焼することによって得られた。Na2I(
PO4に関して得られた。NaCaPO4を形成するた
めに十分な化学量論的量のCa0及びCaHPO4を使
用すると、不溶性成分は97%まで増大した。この場合
廃物が殆んど完全に硝酸塩を含まないようにするために
は、アルカリ金属燐酸塩に変換した廃物に、予め500
℃での熱処理を施こすのが好ましいことが判明した。
X線分析によって、斜方晶格子構造を有する不溶性化合
物NaCaPO4[ブウフノぐルデイト(Buch−w
a]、dit)]  が形成したことが判明した。二酸
化珪素約重量%を添加すると、同じようにして燐灰石類
似構造を有するレナニット系の混合結晶(3NaCaP
O4・Ca2Si、04 )  が得られる(、H,R
emy。
Lehrbuch der Anorganische
n Chemie、  I 0版、1960年、1巻、
752頁)。この不溶性鉱物化合物中に、廃物のわずか
な計の放射性核種及び他の不純物が実際に一緒に完全に
埋込まれる。その際、例えば表面積50〜200 m 
/ gを有する界面活性S :L O2が特に有利であ
ることが判明した。
特に大きい容量の減少は、アルカリ金属燐酸塩残渣及び
添加剤からなる粉末混合物を、熱処理前に圧縮して成形
体、例えば円筒体又は直方体にすると得られる。形成し
たアルカリ金属/アルカリ土類金属燐酸塩の難溶性によ
って、浸出に安定なマトリックス中への包含は、場合に
よって完全に放きすることができる。
このようにして製出した難溶性で化学的に殆んど不活性
のアルカリ金属/アルカリ土類金属燐酸塩と、浸出に安
定な公知マトリックス、例えばセメント又はビチューメ
ンとの十分な相容性によって、特に有利な方法でマトリ
ックスにアルカリ金属/アルカリ土類金属燐酸塩を負荷
して容量の大きい減少を得ることができる。
次に実施例につき本発明を詳説する。
例  1 出発物質は、次の組成を有する脱保護中枢のMAW/ 
LAW−液体廃物の擬態物(EZ−廃物擬態物)である
: NaN0−、       300   & / lA
l            O,23,9/lCa  
           1.50g/lCr     
        0.08.!9/lCu      
       O,1,5g/ lFe       
      O,38,!9/VK         
    0.08g/1Mg            
O,’75.!9/IMn             
O,08,!9/1Mo            0.
38g/lNi、            0.08.
!9/lZn            0.15.!7
/lZr             0.08 g/ 
lCs           10   g/l!Sr
            10  9/lNa2HPO
45g/1 TBP            0.2  g/1DB
P            0.2 111ケロシン 
    0.2  E//1すべての陽イオンは硝酸塩
として存在し、MOはモリブデン酸Naとして存在する
このEZ−廃物擬態物11をH3P04(85重量%)
8Qm/と混合して淡緑色の透明な溶液が得られた。こ
れは、NaNO3: H3PO4のモ/l/比3:lに
相応した。21のフラスコ中で溶液を、加熱キャップで
乾燥するまで加熱して蒸発濃縮し、その除水と一緒に、
NaNO3とH3PO4との定量的反応によって形成さ
れ得るHNO671,1重量%が留去した。これは変換
率、つまりNaNt03のNa2HP輸への変換の2/
3以上に相応する。その際フラスコ中の最大温度は約3
00’Cであった。残渣は淡紅色の凝固融液からなり、
これは容易に破砕し、粉末にすることができた。
この残渣の水に不溶性成分は12%であり、溶液のPH
は7.5であった。更に残渣を750℃に加熱して不溶
性成分19%が得られ、水性抽出物のPHは9.5であ
った。
同じ実験を、純NaNO3及びEZ−廃物擬態物で燐酸
を添加しないで並びに純NaNO3でH3PO4を添カ
ロして行なった。残渣を、それぞれ300℃及び750
℃に加熱した。すべての場合水に不容性成分は1%以下
であった。
例  2 例1の淡紅色の微粉状残110gをCaO粉末4、67
 gと緊密に混合し、750℃で1時間■焼した。Na
2HPO4に対して、使用したCa、Oの量は69%の
過剰計に相応する。■焼粉未化固体の水に不溶性成分は
68.9%であり、水性抽出物は著しくアルカリ性で反
応した(PH12,5)。
CaOの代りにCa(OH)24.51 gを用いる同
じ実験によって、■焼アルカリ金属/アルカリ土類金属
燐酸塩中の水に不溶性成分69.5%が得られた。
例  3 例1の淡紅色の微粉状残渣1(lをMgO粉末3.36
.!9と混合し、750℃で1時間■焼した。
この生成物の水に不溶性成分は925%であり、水性抽
出物のPHは11.5であった。
MgOの代りにMg(OT()23.55 f!を用い
る同じ実験によって、■焼アルカリ金属/アルカリ土類
金属燐酸塩中の水に不溶性成分83,9%が得られた。
例  牛 例1に記載の組成のEZ−廃物擬態物を、T(3PO4
(85重量%)203.5gと混合した(NaNO3:
 1−T3PO4のモル比2:1に相応)。溶液を例1
のようにして蒸発濃縮して乾燥し、その際残渣は温度約
3o○°Cに達した。この残渣の実験試料を更に加熱す
ることによって、水に不溶性成分の11.7%までのわ
ずかな増大が得られたのに過ぎなかった: 温度   不溶性成分    水性抽出物の(℃)  
  (%)         pH4009,58 60011,211 7001,1゜7      115 400°Cに加熱した残渣の硝酸塩含量は、使用したN
aNO3に対して30.6モル%であった。
500℃では残渣は硝酸塩を含まず、これはNa2HP
O4の形成に相応する。
例  5 300℃にまで加熱した例4−の微粉状残渣10gを、
CaO4,67、!i’と緊密に混合した。Ca0D量
は、NaCaPO4の形成に必要な約1.7倍の化学量
論酌量に相応した。
この粉末混合物の熱処理によって、不溶性成分の700
℃で799%までの著しい増大が得られた。次表には、
CaOの添加を有しない平行実験の結果が一緒に記載さ
れている。
含有する  400  68.0     12.5含
有しない 400   9.5      8含有すル
600  73,1     12.5含有しない 6
00  10.8     11含有する  700 
 79.9     13含有しない 7oO11,5
11 すべての場合水性抽出物中に数g/IJの硝酸塩−及び
亜硫酸塩成分が確かめられた。過剰量のCaOに基づい
て、溶液は著しくアルカリ性で反応した( pH12,
5〜13)。
例  6 300℃にまで加熱した例4の微粉状残渣10gを、M
gO3,36、!9と混合し、700℃まで加熱した。
これによって、水に不溶性成分は次表に示されるように
94.8%に増大した。
400    54−.5     11600   
90.512 700    94.8     11.5Mg0の添
加を有しない比較値は、例牛の表がら知ることができる
600℃及び700℃に加熱した試料では、水性抽出物
中に硝酸塩は検出されず、痕跡量の亜硝酸塩が検出され
たのに過ぎなかった。
更に水性抽出物の化学分析によって700℃に■焼した
アルカリ金属/アルカリ土類金属燐酸塩中のCs及びS
rの全量のうち、CsQ、14及びSr0.03%が溶
解しているのに過ぎないことが判明した。X線分析によ
って、過剰量のMgO及びγ−Na3PO4と共に、水
に不溶性化合物r −Na4Mg(PO4)2が主要成
分として形成していることが判明した。この化合物は等
軸格子で結晶し、Na30.0重量%を含有する。
この例は、十分な水溶性NaNO3(溶解度92(1/
水11)の、著しく経済的方法での出発物質NaNO3
(27%)におけるよりもなお大きいNa含量(30%
)を有する水に不溶性ナトリウム化合物への変換が得ら
れたことを示す。
例  7 300℃にまで加熱した例4の微粉状残渣10Gを、N
aMgPO4を形成するための化学量論的量のMgO1
,99,9と混合し、700℃に加熱した。生成物は9
3.4%水に不溶であり、水性抽出物はPH11,5を
有し、硝酸塩を含んでいなかった。
例  8 500℃にまで予め似焼した例4の微粉状残渣10gを
、cao 2.76 、!i’及びCaHPO4” 2
H208、48gと緊密に混合し、700°Cで1時間
■焼した。量は、Na2HPO4を定量的に反応させて
NaCaPO4にするために計算されていた。■焼生成
物は97%水に不溶であった。X線分析によって、斜方
晶格子構造を有する不溶性化合物NaCaPO4[ブラ
フ・々ルデイト(Buchwalait、)]が形成し
たのに過ぎないことが判明した。
これらの例によって製出したアルカリ金属/アルカリ土
類金属燐酸塩は、十分な相容性で大量に公知結合剤、例
えばセメント、ビテユーメン又は有機プラスチック中に
包含することができた。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 硝酸塩含有水性放射性廃物を、廃物溶液を燐酸の存
    在で蒸発濃縮し、生じた燐酸塩を離溶性固体に変換して
    固化する方法において、蒸発濃縮後に残留するアルカリ
    金属燐酸塩残渣を、アルカリ土類金属酸化物及び/又は
    アルカリ土類金属水酸化物と混合し、続いて温度500
    〜950℃で熱処理して卸溶性アルカリ金属/アルカリ
    土類金属燐酸塩に変換することを特徴とする硝酸塩含有
    水性放射性廃物の固化法。 2 硝酸塩対添加燐酸のモル比を2〜3に調節する、特
    許請求の範囲第1項記載の方法。 3、 アルカリ金属燐酸塩残渣を、アルカリ土類金属酸
    化物及び/又はアルカリ土類金属水酸化物と混合する前
    に300〜500℃で加熱する、特許請求の範囲第1又
    は2項記載の方法。 屯 アルカリ土類金属酸化物又はアルカリ土類金属水酸
    化物として、MgO及び/又はCaO又はMg (Oi
    ()及び/又はCa(OH)2を使用する、特許請求の
    範囲第1〜3項のいづれかに記載の方法。 5、 アルカリ土類金属酸化物混合物として、■焼ドロ
    マイト、生石灰及び/又はマグネシアを特徴する特許請
    求の範囲第1〜4項のいづれかに記載の方法。 6、 アルカリ土類金属としてマグネシウムを特徴する
    特許請求の範囲第1〜5項のいづれかに記載の方法。 7、 アルカリ金属燐酸塩残渣を、アルカリ土類金属酸
    化物及び/又はアルカリ土類金属水酸化物と■焼する前
    に、付加的になお燐酸水素カルシウムと混合する、特許
    請求の範囲第1〜6項のいづれかに記載の方法。 8、 アルカリ金属燐酸塩残渣を、アルカリ土類金属酸
    化物及び/又はアルカリ土類金属水酸化物と似焼する前
    に、燐酸水素カルシ1クム及び界面活性二酸化珪素粉末
    と混合する、特許請求の範囲第1〜7項のいづれかに記
    載の方法。 9 アルカリ金属燐酸塩残渣と添加剤とからなる粉末混
    合物の熱処理を650〜850℃で行なう、特許請求の
    範囲第1〜8項のいづれかに記載の方法。 10、  アルカリ金属燐酸塩残渣と添加剤とからなる
    粉末混合物を、熱処理前に圧縮して成形体にする、特許
    請求の範囲第1〜9項のいづれかに記載の方法。 1.1.  ilt溶性アルカリ金属/アルカリ土類金
    属燐酸塩を浸出に安定なマ) IJラックス中埋込む、
    特許請求の範囲第1〜10項のいづれかに記載の方法。
JP16057383A 1982-10-21 1983-09-02 硝酸塩含有水性放射性廃物の固化法 Pending JPS5975196A (ja)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE32389620 1982-10-21
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