JPH10225928A - エポキシ樹脂組成物含浸シート - Google Patents
エポキシ樹脂組成物含浸シートInfo
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 エポキシ樹脂組成物を加熱硬化させるに際
し、基材シートが融解するエポキシ樹脂組成物含浸シー
トを提供する。 【解決手段】 エポキシ樹脂組成物を１つの繊維質基材
に含浸させたシートであって、該繊維質基材は、該エポ
キシ樹脂組成物の硬化温度で溶融する熱可融性繊維から
構成されていることを特徴とするエポキシ樹脂組成物含
浸シート。エポキシ樹脂組成物を少なくとも２つの繊維
質基材に含浸させたシートであって、該繊維質基材の少
なくとも１つは、該エポキシ樹脂組成物の硬化温度で溶
融する熱可融性繊維から構成されていることを特徴とす
るエポキシ樹脂組成物含浸シート。
し、基材シートが融解するエポキシ樹脂組成物含浸シー
トを提供する。 【解決手段】 エポキシ樹脂組成物を１つの繊維質基材
に含浸させたシートであって、該繊維質基材は、該エポ
キシ樹脂組成物の硬化温度で溶融する熱可融性繊維から
構成されていることを特徴とするエポキシ樹脂組成物含
浸シート。エポキシ樹脂組成物を少なくとも２つの繊維
質基材に含浸させたシートであって、該繊維質基材の少
なくとも１つは、該エポキシ樹脂組成物の硬化温度で溶
融する熱可融性繊維から構成されていることを特徴とす
るエポキシ樹脂組成物含浸シート。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は電気・電子部品の絶
縁・固定に好適なエポキシ樹脂組成物含浸シートに関す
るものである。
縁・固定に好適なエポキシ樹脂組成物含浸シートに関す
るものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、電気・電子部品の絶縁・固定等の
用途に用いられるエポキシ樹脂組成物含浸シートとして
は、液状エポキシ樹脂組成物を繊維質基材に含浸させた
シート、固体状エポキシ樹脂組成物を溶剤に溶解して繊
維質基材に含浸させたシート、固体状エポキシ樹脂組成
物を加熱溶融し、繊維質基材に含浸させたシート等が知
られている。これらのエポキシ樹脂組成物含浸シートに
おいて、その繊維質基材としては、これまでは、エポキ
シ樹脂組成物の硬化温度では融解しない耐熱性繊維が用
いられてきた。しかしながら、前記シートは、電機子コ
イル等の巻線コイルの固定化に適用する場合、その繊維
質基材の存在により、溶融液の流動均一化及び溶融液の
巻線コイルの間隙内への円滑な浸透が妨害される等の現
象が見られた。
用途に用いられるエポキシ樹脂組成物含浸シートとして
は、液状エポキシ樹脂組成物を繊維質基材に含浸させた
シート、固体状エポキシ樹脂組成物を溶剤に溶解して繊
維質基材に含浸させたシート、固体状エポキシ樹脂組成
物を加熱溶融し、繊維質基材に含浸させたシート等が知
られている。これらのエポキシ樹脂組成物含浸シートに
おいて、その繊維質基材としては、これまでは、エポキ
シ樹脂組成物の硬化温度では融解しない耐熱性繊維が用
いられてきた。しかしながら、前記シートは、電機子コ
イル等の巻線コイルの固定化に適用する場合、その繊維
質基材の存在により、溶融液の流動均一化及び溶融液の
巻線コイルの間隙内への円滑な浸透が妨害される等の現
象が見られた。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、エポキシ樹
脂組成物を加熱硬化させるに際し、基材シートが融解す
るエポキシ樹脂組成物含浸シートを提供することをその
課題とする。
脂組成物を加熱硬化させるに際し、基材シートが融解す
るエポキシ樹脂組成物含浸シートを提供することをその
課題とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、エポキシ樹脂組成物
を１つの繊維質基材に含浸させたシートであって、該繊
維質基材は、該エポキシ樹脂組成物の硬化温度で溶融す
る熱可融性繊維から構成されていることを特徴とするエ
ポキシ樹脂組成物含浸シートが提供される。また、本発
明によれば、エポキシ樹脂組成物を２つの繊維質基材に
含浸させたシートであって、該繊維質基材の少なくとも
１つは、該エポキシ樹脂組成物の硬化温度で溶融する熱
可融性繊維から構成されていることを特徴とするエポキ
シ樹脂組成物含浸シートが提供される。さらに、本発明
によれば、エポキシ樹脂組成物を少なくとも３つの繊維
質基材に含浸させたシートであって、該繊維質基材の少
なくとも１つは、該エポキシ樹脂組成物の硬化温度で溶
融する熱可融性繊維から構成されていることを特徴とす
るエポキシ樹脂組成物含浸シートが提供される。
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、エポキシ樹脂組成物
を１つの繊維質基材に含浸させたシートであって、該繊
維質基材は、該エポキシ樹脂組成物の硬化温度で溶融す
る熱可融性繊維から構成されていることを特徴とするエ
ポキシ樹脂組成物含浸シートが提供される。また、本発
明によれば、エポキシ樹脂組成物を２つの繊維質基材に
含浸させたシートであって、該繊維質基材の少なくとも
１つは、該エポキシ樹脂組成物の硬化温度で溶融する熱
可融性繊維から構成されていることを特徴とするエポキ
シ樹脂組成物含浸シートが提供される。さらに、本発明
によれば、エポキシ樹脂組成物を少なくとも３つの繊維
質基材に含浸させたシートであって、該繊維質基材の少
なくとも１つは、該エポキシ樹脂組成物の硬化温度で溶
融する熱可融性繊維から構成されていることを特徴とす
るエポキシ樹脂組成物含浸シートが提供される。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明のエポキシ樹脂組成物含浸
シート（以下、単にシートとも言う）の繊維質基材とし
ては、そのエポキシ樹脂組成物の硬化温度において溶融
する繊維からなる熱可融性シートが用いられる。このよ
うな熱可融性繊維としては、温度８０〜１８０℃、好ま
しくは１００〜１５０℃で溶融する繊維、例えば、ポリ
アミド繊維、ポリエチレン繊維、ポリエステル繊維、ポ
リ塩化ビニル繊維等が挙げられる。繊維質基材の形態
は、不織布、織布、編布、繊維紙等の各種の形態である
ことができる。繊維質基材としては、不織布が好ましく
用いられるが、エポキシ樹脂組成物の含浸性の点から、
その厚さは０．０５〜１．５ｍｍ、好ましくは０．１０
〜１．０ｍｍ、その重量は１０〜２００ｇ／ｍ2、好ま
しくは２０〜１２０ｇ／ｍ2である。このような構成の
不織布は、エポキシ樹脂粉体組成物を溶融状態又は溶融
状態に近い状態で含浸させる際の作業性にすぐれるとと
もに、その含浸された組成物の含浸保持性においても、
すぐれたものである。
シート（以下、単にシートとも言う）の繊維質基材とし
ては、そのエポキシ樹脂組成物の硬化温度において溶融
する繊維からなる熱可融性シートが用いられる。このよ
うな熱可融性繊維としては、温度８０〜１８０℃、好ま
しくは１００〜１５０℃で溶融する繊維、例えば、ポリ
アミド繊維、ポリエチレン繊維、ポリエステル繊維、ポ
リ塩化ビニル繊維等が挙げられる。繊維質基材の形態
は、不織布、織布、編布、繊維紙等の各種の形態である
ことができる。繊維質基材としては、不織布が好ましく
用いられるが、エポキシ樹脂組成物の含浸性の点から、
その厚さは０．０５〜１．５ｍｍ、好ましくは０．１０
〜１．０ｍｍ、その重量は１０〜２００ｇ／ｍ2、好ま
しくは２０〜１２０ｇ／ｍ2である。このような構成の
不織布は、エポキシ樹脂粉体組成物を溶融状態又は溶融
状態に近い状態で含浸させる際の作業性にすぐれるとと
もに、その含浸された組成物の含浸保持性においても、
すぐれたものである。
【０００６】本発明のエポキシ樹脂組成物含浸シート
は、１つの繊維質基材にエポキシ樹脂組成物を含浸させ
たシートであることができる。この場合のエポキシ樹脂
組成物は、従来公知の各種のものであることができる。
繊維質基材に対するエポキシ樹脂組成物の含浸方法とし
ては、組成物を液状又は溶液状で含浸させた後、弱く加
熱して仮硬化させる方法や、粉体状組成物を繊維質基材
上に散布し、溶融状態又は成分の一部が溶融した溶融状
態に近い状態に加熱し、基材中に含浸させた後、冷却固
化する方法等が挙げられる。
は、１つの繊維質基材にエポキシ樹脂組成物を含浸させ
たシートであることができる。この場合のエポキシ樹脂
組成物は、従来公知の各種のものであることができる。
繊維質基材に対するエポキシ樹脂組成物の含浸方法とし
ては、組成物を液状又は溶液状で含浸させた後、弱く加
熱して仮硬化させる方法や、粉体状組成物を繊維質基材
上に散布し、溶融状態又は成分の一部が溶融した溶融状
態に近い状態に加熱し、基材中に含浸させた後、冷却固
化する方法等が挙げられる。
【０００７】本発明において、繊維質基材に含浸させる
エポキシ樹脂組成物は、結晶性エポキシ樹脂組成物Ａで
あってもよいし、非結晶性エポキシ樹脂組成物Ｂであっ
てもよい。結晶性エポキシ樹脂組成物Ａは、少なくとも
１種の結晶性エポキシ樹脂Ａを結晶状態で含むもので、
これを示差走査熱量計（ＤＳＣ）により熱分析（昇温速
度：１０℃／分）すると、そのチャートには結晶性エポ
キシ樹脂の融解に基づく吸熱ピークが認められる。前記
組成物Ａについて詳述すると、組成物Ａは、好ましくは
少なくとも１種の高融点結晶性エポキシ樹脂Ａを含む。
このような高融点結晶性エポキシ樹脂Ａの１つの例とし
ては、グリシジルエーテル基の結合隣接位に立体障害基
を有する融点１１５℃以上の２価フェノールジグリシジ
ルエーテル系結晶性エポキシ樹脂を含有するものであ
る。このような高融点結晶性エポキシ樹脂Ａには、次の
一般式（１）で表わされるものが包含される。
エポキシ樹脂組成物は、結晶性エポキシ樹脂組成物Ａで
あってもよいし、非結晶性エポキシ樹脂組成物Ｂであっ
てもよい。結晶性エポキシ樹脂組成物Ａは、少なくとも
１種の結晶性エポキシ樹脂Ａを結晶状態で含むもので、
これを示差走査熱量計（ＤＳＣ）により熱分析（昇温速
度：１０℃／分）すると、そのチャートには結晶性エポ
キシ樹脂の融解に基づく吸熱ピークが認められる。前記
組成物Ａについて詳述すると、組成物Ａは、好ましくは
少なくとも１種の高融点結晶性エポキシ樹脂Ａを含む。
このような高融点結晶性エポキシ樹脂Ａの１つの例とし
ては、グリシジルエーテル基の結合隣接位に立体障害基
を有する融点１１５℃以上の２価フェノールジグリシジ
ルエーテル系結晶性エポキシ樹脂を含有するものであ
る。このような高融点結晶性エポキシ樹脂Ａには、次の
一般式（１）で表わされるものが包含される。
【化１】 前記式中、Ｒ1は立体障害基を示し、Ｒ2は低級アルキル
基又はハロゲン原子を示し、Ｇはグリシジル基を示し、
ｍは０〜３の数を示し、ｎは０又は１の数を示す。立体
障害基には、ｉｓｏ−プロピル基、ｉｓｏ−ブチル基、
ｉｓｏ−アミル基、ｉｓｏ−ヘキシル基、ｔｅｒｔ−ブ
チル基、ｔｅｒｔ−アミル基、ｔｅｒｔ−ヘキシル基等
の炭素数３〜６のｉｓｏ−アルキル基や、炭素数４〜６
のｔｅｒｔ−アルキル基等が包含される。低級アルキル
基としては、炭素数１〜６を有するアルキル基、例え
ば、メチル、エチル、プロピル、ブチル、アミル、ヘキ
シル等が挙げられるが、この低級アルキル基は、前記立
体障害基であってもよい。ハロゲン原子としては、塩
素、臭素等が挙げられる。
基又はハロゲン原子を示し、Ｇはグリシジル基を示し、
ｍは０〜３の数を示し、ｎは０又は１の数を示す。立体
障害基には、ｉｓｏ−プロピル基、ｉｓｏ−ブチル基、
ｉｓｏ−アミル基、ｉｓｏ−ヘキシル基、ｔｅｒｔ−ブ
チル基、ｔｅｒｔ−アミル基、ｔｅｒｔ−ヘキシル基等
の炭素数３〜６のｉｓｏ−アルキル基や、炭素数４〜６
のｔｅｒｔ−アルキル基等が包含される。低級アルキル
基としては、炭素数１〜６を有するアルキル基、例え
ば、メチル、エチル、プロピル、ブチル、アミル、ヘキ
シル等が挙げられるが、この低級アルキル基は、前記立
体障害基であってもよい。ハロゲン原子としては、塩
素、臭素等が挙げられる。
【０００８】前記一般式（１）で表わされる高融点結晶
性エポキシ樹脂Ａについては、例えば、特開平６−１４
５２９３号公報及び特開平６−２９８９０２号公報等に
詳述されている。また、前記高融点結晶性エポキシ樹脂
Ａの他の例としては、次の一般式（２）で表わされるも
のが包含される。
性エポキシ樹脂Ａについては、例えば、特開平６−１４
５２９３号公報及び特開平６−２９８９０２号公報等に
詳述されている。また、前記高融点結晶性エポキシ樹脂
Ａの他の例としては、次の一般式（２）で表わされるも
のが包含される。
【化２】 前記式中、Ｒ1、Ｒ2及びｍは前記と同じ意味を有する。
さらに、前記高融点結晶性エポキシ樹脂Ａの他の例に
は、次の一般式（３）で表されるものが包含される。
さらに、前記高融点結晶性エポキシ樹脂Ａの他の例に
は、次の一般式（３）で表されるものが包含される。
【化３】 前記式中、Ｇ及びｍは前記と同じ意味を有し、Ｒ3は低
級アルキル基又はハロゲン原子を示す。高融点結晶性エ
ポキシ樹脂Ａのさらに他の例としては、２，７−ジヒド
ロキシフェナントレン−ジグリシジルエーテルや、１，
５−ジヒドロキシナフタレン−ジグリシジルエーテル
や、４，４′−ジヒドロキシ−３，３′，５，５′−テ
トラメチルスチルベン等のスチルベン系エポキシ樹脂等
が挙げられる。高融点結晶性エポキシ樹脂Ａにおいて、
その融点は１１５℃以上、好ましくは１４０〜１８０℃
である。
級アルキル基又はハロゲン原子を示す。高融点結晶性エ
ポキシ樹脂Ａのさらに他の例としては、２，７−ジヒド
ロキシフェナントレン−ジグリシジルエーテルや、１，
５−ジヒドロキシナフタレン−ジグリシジルエーテル
や、４，４′−ジヒドロキシ−３，３′，５，５′−テ
トラメチルスチルベン等のスチルベン系エポキシ樹脂等
が挙げられる。高融点結晶性エポキシ樹脂Ａにおいて、
その融点は１１５℃以上、好ましくは１４０〜１８０℃
である。
【０００９】前記組成物Ａは、結晶性及び／又は非結晶
性硬化剤Ａを含有し、好ましくは高融点結晶性硬化剤Ａ
を含有する。高融点結晶性硬化剤Ａとしては、ビスフェ
ノールＡ（融点１５７℃）、ビスフェノールＦ、ビスフ
ェノールＳ（融点２４５℃）、テトラブロモビスフェノ
ールＡ（融点１８０℃）等のビスフェノール化合物；５
（２，５−ジオキソテトラヒドロフロリル）−３−メチ
ル−３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン酸無水物
（「エピクロンＢ−４４００」、大日本インキ社製、融
点１６５℃）、ナジック酸無水物、トリメリット酸無水
物（融点１６５℃）、トリメリット酸無水物の誘導体、
ピロメリット酸無水物、ベンゾフェノンテトラカルボン
酸無水物等の酸無水物；ジアミノジフェニルエーテル、
ジアミノジフェニルスルホン等のジアミノ化合物の他、
有機酸ヒドラジド、ジシアンジアミド等が挙げられる。
性硬化剤Ａを含有し、好ましくは高融点結晶性硬化剤Ａ
を含有する。高融点結晶性硬化剤Ａとしては、ビスフェ
ノールＡ（融点１５７℃）、ビスフェノールＦ、ビスフ
ェノールＳ（融点２４５℃）、テトラブロモビスフェノ
ールＡ（融点１８０℃）等のビスフェノール化合物；５
（２，５−ジオキソテトラヒドロフロリル）−３−メチ
ル−３−シクロヘキセン−１，２−ジカルボン酸無水物
（「エピクロンＢ−４４００」、大日本インキ社製、融
点１６５℃）、ナジック酸無水物、トリメリット酸無水
物（融点１６５℃）、トリメリット酸無水物の誘導体、
ピロメリット酸無水物、ベンゾフェノンテトラカルボン
酸無水物等の酸無水物；ジアミノジフェニルエーテル、
ジアミノジフェニルスルホン等のジアミノ化合物の他、
有機酸ヒドラジド、ジシアンジアミド等が挙げられる。
【００１０】高融点結晶性硬化剤Ａのうち、ビスフェノ
ール化合物は好ましく適用できる硬化剤である。ビスフ
ェノール化合物は、高融点でしかも低溶融粘度性にすぐ
れたものであることから、前記高融点結晶性エポキシ樹
脂Ａと組合わせて用いることにより、粘着性のない低溶
融粘度性にすぐれたエポキシ樹脂粉体組成物を与える。
高融点結晶性硬化剤Ａのうち、トリメリット酸無水物
や、トリメリット酸無水物誘導体は、好ましく適用でき
る硬化剤である。この場合、トリメリット酸無水物誘導
体とは、トリメリット酸無水物に結合する遊離カルボキ
シル基が他の反応性化合物と反応した化合物を意味す
る。このような反応性化合物には、脂肪酸エステルを与
える一価アルコール、グリコール（エチレングリコー
ル、プロピレングリコール等）、トリオール（グリセリ
ン等）等のアルコールや、芳香族エステルを与えるフェ
ノール、アルキルフェノール、多価フェノール等が挙げ
られる。このようなトリメリット酸無水物やトリメリッ
ト酸無水物誘導体は、意外なことには、前記一般式
（１）及び（２）の硬化反応性の低い結晶性エポキシ樹
脂に対して高速度で反応し、そのゲル化時間は非常に短
かくなることが見出された。このトリメリット酸無水物
及び／又はその誘導体の含有率は、全硬化剤中、少なく
とも５重量％、好ましくは１０〜１００重量％である。
本発明では、トリメリット酸無水物及び／又はその誘導
体は、好ましくは、ビスフェノール化合物と混合して用
いることができる。この場合のトリメリット酸無水物及
び／又はその誘導体の割合は、両者の合計重量に対し
て、２０〜６０重量％、好ましくは３０〜５０重量％で
ある。
ール化合物は好ましく適用できる硬化剤である。ビスフ
ェノール化合物は、高融点でしかも低溶融粘度性にすぐ
れたものであることから、前記高融点結晶性エポキシ樹
脂Ａと組合わせて用いることにより、粘着性のない低溶
融粘度性にすぐれたエポキシ樹脂粉体組成物を与える。
高融点結晶性硬化剤Ａのうち、トリメリット酸無水物
や、トリメリット酸無水物誘導体は、好ましく適用でき
る硬化剤である。この場合、トリメリット酸無水物誘導
体とは、トリメリット酸無水物に結合する遊離カルボキ
シル基が他の反応性化合物と反応した化合物を意味す
る。このような反応性化合物には、脂肪酸エステルを与
える一価アルコール、グリコール（エチレングリコー
ル、プロピレングリコール等）、トリオール（グリセリ
ン等）等のアルコールや、芳香族エステルを与えるフェ
ノール、アルキルフェノール、多価フェノール等が挙げ
られる。このようなトリメリット酸無水物やトリメリッ
ト酸無水物誘導体は、意外なことには、前記一般式
（１）及び（２）の硬化反応性の低い結晶性エポキシ樹
脂に対して高速度で反応し、そのゲル化時間は非常に短
かくなることが見出された。このトリメリット酸無水物
及び／又はその誘導体の含有率は、全硬化剤中、少なく
とも５重量％、好ましくは１０〜１００重量％である。
本発明では、トリメリット酸無水物及び／又はその誘導
体は、好ましくは、ビスフェノール化合物と混合して用
いることができる。この場合のトリメリット酸無水物及
び／又はその誘導体の割合は、両者の合計重量に対し
て、２０〜６０重量％、好ましくは３０〜５０重量％で
ある。
【００１１】高融点結晶性硬化剤Ａにおいて、その融点
は１１５℃以上、好ましくは１４０〜１８０℃である。
このような高融点結晶性硬化剤は、溶融ブレンド法によ
り、溶融時流動性の高いエポキシ樹脂組成物を与える。
は１１５℃以上、好ましくは１４０〜１８０℃である。
このような高融点結晶性硬化剤は、溶融ブレンド法によ
り、溶融時流動性の高いエポキシ樹脂組成物を与える。
【００１２】前記高融点結晶性エポキシ樹脂Ａ及び高融
点結晶性硬化剤Ａの使用に関連し、それらの結晶性物質
のうちの最も低い融点を有するものの融点よりも少なく
とも３０℃低い、好ましくは３５〜１００℃程度低い、
より好ましくは４０〜８０℃程度低い融点又は軟化点を
有する低温溶融性のエポキシ樹脂及び／又は硬化剤を併
用するのが好ましい。これらのエポキシ樹脂や硬化剤は
結晶性であってもよいし、非結晶性であってもよい。
点結晶性硬化剤Ａの使用に関連し、それらの結晶性物質
のうちの最も低い融点を有するものの融点よりも少なく
とも３０℃低い、好ましくは３５〜１００℃程度低い、
より好ましくは４０〜８０℃程度低い融点又は軟化点を
有する低温溶融性のエポキシ樹脂及び／又は硬化剤を併
用するのが好ましい。これらのエポキシ樹脂や硬化剤は
結晶性であってもよいし、非結晶性であってもよい。
【００１３】高融点結晶性エポキシ樹脂Ａのうち、グリ
シジルエーテル基の結合隣接位に立体障害基を有するも
の（以下、エポキシ樹脂Ａ’とも言う）は、硬化反応性
の低いものであるが、このような低硬化反応性のエポキ
シ樹脂Ａ’は、硬化反応の速い低温溶融性エポキシ樹脂
（以下、エポキシ樹脂Ｂ’とも言う）との混合物の形で
用いるのが好ましい。このような速硬化性エポキシ樹脂
Ｂ’としては、グリシジルエーテル基の結合隣接位に立
体障害基を有しない常温で固体状を示す通常のエポキシ
樹脂が用いられる。このような速硬化性エポキシ樹脂
Ｂ’には汎用の結晶性エポキシ樹脂や非結晶性エポキシ
樹脂が包含される。結晶性エポキシ樹脂としては、融点
が１１５℃より低いもの、例えば、テトラメチルビフェ
ノールジグリシジルエーテル（融点：１０５℃）、テト
ラメチルビスフェノールＡジグリシジルエーテル（「Ｅ
ＳＬＶ−８０ＸＹ」、新日鉄化学社製、融点７８℃）、
ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテルジグリシジル
エーテル（「ＥＳＬＶ−８０ＤＥ」、新日鉄化学社製、
融点７９℃）、式
シジルエーテル基の結合隣接位に立体障害基を有するも
の（以下、エポキシ樹脂Ａ’とも言う）は、硬化反応性
の低いものであるが、このような低硬化反応性のエポキ
シ樹脂Ａ’は、硬化反応の速い低温溶融性エポキシ樹脂
（以下、エポキシ樹脂Ｂ’とも言う）との混合物の形で
用いるのが好ましい。このような速硬化性エポキシ樹脂
Ｂ’としては、グリシジルエーテル基の結合隣接位に立
体障害基を有しない常温で固体状を示す通常のエポキシ
樹脂が用いられる。このような速硬化性エポキシ樹脂
Ｂ’には汎用の結晶性エポキシ樹脂や非結晶性エポキシ
樹脂が包含される。結晶性エポキシ樹脂としては、融点
が１１５℃より低いもの、例えば、テトラメチルビフェ
ノールジグリシジルエーテル（融点：１０５℃）、テト
ラメチルビスフェノールＡジグリシジルエーテル（「Ｅ
ＳＬＶ−８０ＸＹ」、新日鉄化学社製、融点７８℃）、
ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテルジグリシジル
エーテル（「ＥＳＬＶ−８０ＤＥ」、新日鉄化学社製、
融点７９℃）、式
【化４】 （式中、Ｇはグリシジル基を示す）で表わされるエポキ
シ樹脂（「ＥＳＬＶ−９０ＣＲ」、新日鉄化学社製、融
点８９℃）、イソシアン酸トリグリシジルエーテル（融
点１００℃）等が挙げられる。速硬化性の非結晶性エポ
キシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキ
シ樹脂、１，１，２，２−テトラキス（グリシジルオキ
シフェニル）エタンの他、フェノールノボラック型、ア
ルキルフェノールノボラック型、ビスフェノールＡノボ
ラック型等のノボラック型エポキシ樹脂、シクロペンタ
ジエン・フェノール型エポキシ樹脂（「ＤＣＥ４０
０」、山陽国策パルプ社製、軟化点６５℃）の他、３官
能性芳香族エポキシ樹脂〔「エピコートＹＬ９３３」、
（軟化点６０℃、油化シェルエポキシ社製）、「ＶＧ３
１０１」（三井石油化学社製、軟化点６１℃）等〕、４
官能性芳香族エポキシ樹脂（「エピコート１０３１
Ｓ」、油化シェルエポキシ社製、軟化点９２℃等）、４
官能以上の多官能性芳香族エポキシ樹脂（「エピコート
１０３２」、油化シェルエポキシ社製、軟化点９２℃
等）等が挙げられる。本発明では、３官能以上、特に４
官能以上の多官能性エポキシ樹脂を用いるのが好まし
い。
シ樹脂（「ＥＳＬＶ−９０ＣＲ」、新日鉄化学社製、融
点８９℃）、イソシアン酸トリグリシジルエーテル（融
点１００℃）等が挙げられる。速硬化性の非結晶性エポ
キシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキ
シ樹脂、１，１，２，２−テトラキス（グリシジルオキ
シフェニル）エタンの他、フェノールノボラック型、ア
ルキルフェノールノボラック型、ビスフェノールＡノボ
ラック型等のノボラック型エポキシ樹脂、シクロペンタ
ジエン・フェノール型エポキシ樹脂（「ＤＣＥ４０
０」、山陽国策パルプ社製、軟化点６５℃）の他、３官
能性芳香族エポキシ樹脂〔「エピコートＹＬ９３３」、
（軟化点６０℃、油化シェルエポキシ社製）、「ＶＧ３
１０１」（三井石油化学社製、軟化点６１℃）等〕、４
官能性芳香族エポキシ樹脂（「エピコート１０３１
Ｓ」、油化シェルエポキシ社製、軟化点９２℃等）、４
官能以上の多官能性芳香族エポキシ樹脂（「エピコート
１０３２」、油化シェルエポキシ社製、軟化点９２℃
等）等が挙げられる。本発明では、３官能以上、特に４
官能以上の多官能性エポキシ樹脂を用いるのが好まし
い。
【００１４】結晶性エポキシ樹脂Ａ’に速硬化性エポキ
シ樹脂Ｂ’を混合すると、その混合エポキシ樹脂の硬化
反応性は向上し、そのゲル化時間は短かくなる。速硬化
性エポキシ樹脂Ｂ’のうちでも、特に、分子中にグリシ
ジルエーテル基を３個以上、特に４個以上含有する芳香
族エポキシ樹脂の使用は好ましく、これを結晶性エポキ
シ樹脂Ａ’に混合することにより、高い硬化反応性を示
す混合エポキシ樹脂を得ることができる。全エポキシ樹
脂中の結晶性エポキシ樹脂Ａ’の含有率は、少なくとも
５５重量％以上であり、これより少なくなると、結晶性
エポキシ樹脂Ａ’の持つ低溶融粘度性の発現が損われる
ようになる上、溶融混合後の混合物の冷却固化速度が遅
くなり、粉砕可能な固化物になるまでに長時間を要する
ようになる。低溶融粘度性の発現、硬化反応性の改良及
び冷却固化性の点から見ると、全エポキシ樹脂中の結晶
性エポキシ樹脂Ａ’の含有率は、５５〜９５重量％、好
ましくは６５〜９５重量％、より好ましくは７０〜９５
重量％である。結晶性エポキシ樹脂Ａ’の混合率は、混
合エポキシ樹脂が常温において粘着性（タック性）のな
い固体状を示すように調節される。そのための最少含有
率は、結晶性エポキシ樹脂Ａ’に混合するエポキシ樹脂
の種類によって決まるが、通常は５５重量％以上であ
る。
シ樹脂Ｂ’を混合すると、その混合エポキシ樹脂の硬化
反応性は向上し、そのゲル化時間は短かくなる。速硬化
性エポキシ樹脂Ｂ’のうちでも、特に、分子中にグリシ
ジルエーテル基を３個以上、特に４個以上含有する芳香
族エポキシ樹脂の使用は好ましく、これを結晶性エポキ
シ樹脂Ａ’に混合することにより、高い硬化反応性を示
す混合エポキシ樹脂を得ることができる。全エポキシ樹
脂中の結晶性エポキシ樹脂Ａ’の含有率は、少なくとも
５５重量％以上であり、これより少なくなると、結晶性
エポキシ樹脂Ａ’の持つ低溶融粘度性の発現が損われる
ようになる上、溶融混合後の混合物の冷却固化速度が遅
くなり、粉砕可能な固化物になるまでに長時間を要する
ようになる。低溶融粘度性の発現、硬化反応性の改良及
び冷却固化性の点から見ると、全エポキシ樹脂中の結晶
性エポキシ樹脂Ａ’の含有率は、５５〜９５重量％、好
ましくは６５〜９５重量％、より好ましくは７０〜９５
重量％である。結晶性エポキシ樹脂Ａ’の混合率は、混
合エポキシ樹脂が常温において粘着性（タック性）のな
い固体状を示すように調節される。そのための最少含有
率は、結晶性エポキシ樹脂Ａ’に混合するエポキシ樹脂
の種類によって決まるが、通常は５５重量％以上であ
る。
【００１５】前記組成物Ａに用いる低温溶融性硬化剤
は、非結晶性硬化剤であることができる。このような非
結晶性硬化剤としては、従来公知の常温で固体状を示す
もの、例えば、フェノールノボラック型樹脂（「タマノ
ール＃７５４」、荒川化学社製、軟化点１００℃）、オ
ルトクレゾールノボラック型樹脂（「ＯＣＮ９０」、日
本化薬社製、軟化点１２０℃）、ビスフェノールＡノボ
ラック型樹脂（「エピキュアＹＬＨ−１２９」、油化シ
ェルエポキシ社製、軟化点１１５℃、アミノポリアミド
樹脂、ポリスルフィド樹脂等が挙げられる。組成物Ａに
おいて、全硬化剤中の高融点結晶性硬化剤の含有率は、
少なくとも５重量％、好ましくは５０〜１００重量％に
するのがよい。
は、非結晶性硬化剤であることができる。このような非
結晶性硬化剤としては、従来公知の常温で固体状を示す
もの、例えば、フェノールノボラック型樹脂（「タマノ
ール＃７５４」、荒川化学社製、軟化点１００℃）、オ
ルトクレゾールノボラック型樹脂（「ＯＣＮ９０」、日
本化薬社製、軟化点１２０℃）、ビスフェノールＡノボ
ラック型樹脂（「エピキュアＹＬＨ−１２９」、油化シ
ェルエポキシ社製、軟化点１１５℃、アミノポリアミド
樹脂、ポリスルフィド樹脂等が挙げられる。組成物Ａに
おいて、全硬化剤中の高融点結晶性硬化剤の含有率は、
少なくとも５重量％、好ましくは５０〜１００重量％に
するのがよい。
【００１６】組成物Ａは、必要に応じ、硬化促進剤を含
有することができる。硬化促進剤としては、従来公知の
もの、例えば、第３級アミン、第４級アンモニウム塩、
ホスフィン化合物、ホスホニウム塩、イミダゾール化合
物等が挙げられる。また、組成物Ａは、慣用の補助成分
を含有することができる。このような補助成分には、例
えば、有機系又は無機系の充填剤、難燃剤、シランカッ
プリング剤、着色剤、離型剤等が包含される。
有することができる。硬化促進剤としては、従来公知の
もの、例えば、第３級アミン、第４級アンモニウム塩、
ホスフィン化合物、ホスホニウム塩、イミダゾール化合
物等が挙げられる。また、組成物Ａは、慣用の補助成分
を含有することができる。このような補助成分には、例
えば、有機系又は無機系の充填剤、難燃剤、シランカッ
プリング剤、着色剤、離型剤等が包含される。
【００１７】結晶性エポキシ樹脂Ａを含むエポキシ樹脂
粉体組成物Ａは、ドライブレンド法、圧着法、溶融ブレ
ンド法等の従来公知の各種の方法により製造することが
できるが、好ましくは溶融ブレンド法が採用される。組
成物Ａを溶融ブレンド法により製造するには、例えば、
（ｉ）高融点結晶性エポキシ樹脂、（ii）低温溶融性エ
ポキシ樹脂及び／又は硬化剤を必須成分として含み、必
要に応じ、高融点結晶性硬化剤や、硬化促進剤、充填剤
等の補助成分を含む粉体混合物をドライブレンド法によ
り形成する。この場合、硬化剤と硬化促進剤とはあらか
じめ混合しておくこともでき、また、エポキシ樹脂とし
て２種以上用いる場合、それらのエポキシ樹脂はあらか
じめ混合しておくこともできる。さらに、硬化剤として
２種以上用いる場合、それらの硬化剤はあらかじめ混合
しておくこともできる。この場合の混合法としては、溶
融ブレンド法を採用することができる。次に、前記粉体
混合物は、これを溶融ブレンドする。この場合の溶融ブ
レンドは、混合物中に含まれる高融点結晶性エポキシ樹
脂の少なくとも一部及び／又は必要に応じて用いられる
高融点結晶性硬化剤の少なくとも一部が未溶融で固体状
で残存するように行う。この場合の加熱温度は、高融点
結晶性物質のうちの最も低い融点を有するものの融点よ
りも３０℃以上低い温度、好ましくは３５〜１００℃程
度低い温度、より好ましくは４０〜８０℃程度低い温度
で、かつ低温溶融性物質が実質的に完全に溶融する温度
である。次に、前記のようにして得られた部分溶融混合
物は、これを冷却して固形化し、この固形化物を粉砕す
る。このようにして得られる粉体は、結晶性物質を含む
ものであり、その溶融粘度が低く、溶融時流動性が高い
という大きな特徴を有する。
粉体組成物Ａは、ドライブレンド法、圧着法、溶融ブレ
ンド法等の従来公知の各種の方法により製造することが
できるが、好ましくは溶融ブレンド法が採用される。組
成物Ａを溶融ブレンド法により製造するには、例えば、
（ｉ）高融点結晶性エポキシ樹脂、（ii）低温溶融性エ
ポキシ樹脂及び／又は硬化剤を必須成分として含み、必
要に応じ、高融点結晶性硬化剤や、硬化促進剤、充填剤
等の補助成分を含む粉体混合物をドライブレンド法によ
り形成する。この場合、硬化剤と硬化促進剤とはあらか
じめ混合しておくこともでき、また、エポキシ樹脂とし
て２種以上用いる場合、それらのエポキシ樹脂はあらか
じめ混合しておくこともできる。さらに、硬化剤として
２種以上用いる場合、それらの硬化剤はあらかじめ混合
しておくこともできる。この場合の混合法としては、溶
融ブレンド法を採用することができる。次に、前記粉体
混合物は、これを溶融ブレンドする。この場合の溶融ブ
レンドは、混合物中に含まれる高融点結晶性エポキシ樹
脂の少なくとも一部及び／又は必要に応じて用いられる
高融点結晶性硬化剤の少なくとも一部が未溶融で固体状
で残存するように行う。この場合の加熱温度は、高融点
結晶性物質のうちの最も低い融点を有するものの融点よ
りも３０℃以上低い温度、好ましくは３５〜１００℃程
度低い温度、より好ましくは４０〜８０℃程度低い温度
で、かつ低温溶融性物質が実質的に完全に溶融する温度
である。次に、前記のようにして得られた部分溶融混合
物は、これを冷却して固形化し、この固形化物を粉砕す
る。このようにして得られる粉体は、結晶性物質を含む
ものであり、その溶融粘度が低く、溶融時流動性が高い
という大きな特徴を有する。
【００１８】前記のようにして得られるエポキシ樹脂粉
体組成物Ａは、各配合成分が溶融ブレンド法により強固
に結合されていることから、撹拌力や振動力等の外力を
加えても各成分が容易に剥離することがない。また、こ
の組成物は、未溶融の高融点結晶性エポキシ樹脂等を含
むことから、貯蔵安定性にもすぐれている。従って、そ
れを加熱硬化させて得られる硬化物は特性の均一性にす
ぐれ、所望の性能発現性にすぐれたものである。前記組
成物Ａは、溶融時の粘度が非常に低いために、微細空隙
間への含浸性（浸透性）にすぐれている。また、この組
成物は、粉体の表面が非粘着性である（表面タック性が
ない）ことから、粉体同志が粘着することがなく、取扱
い性及び作業性において非常にすぐれたものである。
体組成物Ａは、各配合成分が溶融ブレンド法により強固
に結合されていることから、撹拌力や振動力等の外力を
加えても各成分が容易に剥離することがない。また、こ
の組成物は、未溶融の高融点結晶性エポキシ樹脂等を含
むことから、貯蔵安定性にもすぐれている。従って、そ
れを加熱硬化させて得られる硬化物は特性の均一性にす
ぐれ、所望の性能発現性にすぐれたものである。前記組
成物Ａは、溶融時の粘度が非常に低いために、微細空隙
間への含浸性（浸透性）にすぐれている。また、この組
成物は、粉体の表面が非粘着性である（表面タック性が
ない）ことから、粉体同志が粘着することがなく、取扱
い性及び作業性において非常にすぐれたものである。
【００１９】次に、非結晶性エポキシ樹脂Ｂを含むエポ
キシ樹脂粉体組成物Ｂについて詳述する。この組成物Ｂ
としては、従来公知の各種のエポキシ樹脂粉体組成物を
用いることができる。この組成物Ｂにおけるエポキシ樹
脂Ｂは、好ましくはビスフェノール型の非結晶性エポキ
シ樹脂が用いられる。また、その軟化点は特に制約され
ず、通常、６５℃以上、好ましくは８０℃以上であれば
よい。また、この組成物Ｂで用いる硬化剤Ｂは、結晶性
のものであってもよいし、非結晶性のものであってもよ
い。また、その融点又は軟化点は特に制約されず、通
常、６５℃以上、好ましくは８０℃以上であればよい。
前記組成物Ｂは、高温溶融性又は低温溶融性の結晶性及
び／又は非結晶性の硬化剤Ｂを含有する。この硬化剤Ｂ
は高融点結晶性硬化剤であることが好ましい。これらの
硬化剤の具体例としては、前記硬化剤Ａに関して示した
ものを挙げることができる。組成物Ｂは、必要に応じ、
硬化促進剤を含有することができる。硬化促進剤として
は、従来公知のもの、例えば、第３級アミン、第４級ア
ンモニウム塩、ホスフィン化合物、ホスホニウム塩、イ
ミダゾール化合物等が挙げられる。また、組成物Ｂは、
慣用の補助成分を含有することができる。このような補
助成分には、例えば、有機系又は無機系の充填剤、難燃
剤、シランカップリング剤、着色剤、離型剤等が包含さ
れる。この組成物Ｂは、従来一般に採用されている溶融
ブレンド法やドライブレンド法、圧着法等により製造さ
れるが、一般的には溶融ブレンド法により製造される。
キシ樹脂粉体組成物Ｂについて詳述する。この組成物Ｂ
としては、従来公知の各種のエポキシ樹脂粉体組成物を
用いることができる。この組成物Ｂにおけるエポキシ樹
脂Ｂは、好ましくはビスフェノール型の非結晶性エポキ
シ樹脂が用いられる。また、その軟化点は特に制約され
ず、通常、６５℃以上、好ましくは８０℃以上であれば
よい。また、この組成物Ｂで用いる硬化剤Ｂは、結晶性
のものであってもよいし、非結晶性のものであってもよ
い。また、その融点又は軟化点は特に制約されず、通
常、６５℃以上、好ましくは８０℃以上であればよい。
前記組成物Ｂは、高温溶融性又は低温溶融性の結晶性及
び／又は非結晶性の硬化剤Ｂを含有する。この硬化剤Ｂ
は高融点結晶性硬化剤であることが好ましい。これらの
硬化剤の具体例としては、前記硬化剤Ａに関して示した
ものを挙げることができる。組成物Ｂは、必要に応じ、
硬化促進剤を含有することができる。硬化促進剤として
は、従来公知のもの、例えば、第３級アミン、第４級ア
ンモニウム塩、ホスフィン化合物、ホスホニウム塩、イ
ミダゾール化合物等が挙げられる。また、組成物Ｂは、
慣用の補助成分を含有することができる。このような補
助成分には、例えば、有機系又は無機系の充填剤、難燃
剤、シランカップリング剤、着色剤、離型剤等が包含さ
れる。この組成物Ｂは、従来一般に採用されている溶融
ブレンド法やドライブレンド法、圧着法等により製造さ
れるが、一般的には溶融ブレンド法により製造される。
【００２０】前記した２種の組成物Ａ及びＢを組合せて
用いる場合には、一方で用いる硬化促進剤は、他方で用
いる硬化剤との関連で選択するのが好ましい。即ち、硬
化剤の硬化作用を促進させるものの使用が好ましい。例
えば、エポキシ樹脂粉体組成物Ａの硬化剤として、フェ
ノール化合物を用いた場合には、エポキシ樹脂粉体組成
物Ｂの硬化促進剤Ｂとして、トリフェニルホスフィン
（ＴＰＰ）を用いることが好ましく、エポキシ樹脂粉体
組成物Ａの硬化剤Ａとして、芳香族ジアミノ化合物を用
いた場合には、エポキシ樹脂粉体組成物Ｂの硬化促進剤
Ｂとして、パラトルエンスルホン酸、アジピン酸、サリ
チル酸等の低分子量の酸、フェノール、クレゾール、ビ
スフェノールＡ等の低分子量のフェノール化合物の中か
ら選ばれる１種以上を用いることが好ましく、エポキシ
樹脂粉体組成物Ａの硬化剤Ａとして、酸無水物を用いた
場合には、エポキシ樹脂粉体組成物Ｂの硬化促進剤Ｂと
して、イミダゾール化合物、ジシアンジアミド（ＤＩＣ
Ｙ）、第三級アミンの中から選ばれる１種以上を用いる
ことが好ましい。このようにして一方のエポキシ樹脂粉
体組成物の硬化剤と他方のエポキシ樹脂粉体組成物の硬
化促進剤との組合せを選ぶことにより、本発明のシート
の硬化速度が促進される。
用いる場合には、一方で用いる硬化促進剤は、他方で用
いる硬化剤との関連で選択するのが好ましい。即ち、硬
化剤の硬化作用を促進させるものの使用が好ましい。例
えば、エポキシ樹脂粉体組成物Ａの硬化剤として、フェ
ノール化合物を用いた場合には、エポキシ樹脂粉体組成
物Ｂの硬化促進剤Ｂとして、トリフェニルホスフィン
（ＴＰＰ）を用いることが好ましく、エポキシ樹脂粉体
組成物Ａの硬化剤Ａとして、芳香族ジアミノ化合物を用
いた場合には、エポキシ樹脂粉体組成物Ｂの硬化促進剤
Ｂとして、パラトルエンスルホン酸、アジピン酸、サリ
チル酸等の低分子量の酸、フェノール、クレゾール、ビ
スフェノールＡ等の低分子量のフェノール化合物の中か
ら選ばれる１種以上を用いることが好ましく、エポキシ
樹脂粉体組成物Ａの硬化剤Ａとして、酸無水物を用いた
場合には、エポキシ樹脂粉体組成物Ｂの硬化促進剤Ｂと
して、イミダゾール化合物、ジシアンジアミド（ＤＩＣ
Ｙ）、第三級アミンの中から選ばれる１種以上を用いる
ことが好ましい。このようにして一方のエポキシ樹脂粉
体組成物の硬化剤と他方のエポキシ樹脂粉体組成物の硬
化促進剤との組合せを選ぶことにより、本発明のシート
の硬化速度が促進される。
【００２１】本発明による１つの繊維質基材を用いるエ
ポキシ樹脂組成物含浸シートの好ましい実施の態様を示
すと、その繊維質基材に前記エポキシ樹脂粉体組成物Ａ
及びＢをそれぞれ層状に含浸させたものを示すことがで
きる。このようなシートを製造するには、繊維質基材の
表面に、先ず、エポキシ樹脂粉体組成物Ａを均一層状に
散布し、次に、エポキシ樹脂組成物Ｂをその上に均一層
状に散布し、次いで加熱してその組成物Ａ、Ｂを溶融状
態又は溶融状態に近い状態にさせる。これにより、組成
物Ａ、Ｂは、繊維質基材中に浸透含浸保持される。次
に、組成物Ａ、Ｂを含浸保持した繊維質基材は、これを
冷却し、その溶融組成物を固化させる。このようにし
て、繊維質基材中には、組成物Ａからなる含浸層と、組
成物Ｂからなる含浸層が形成される。繊維質基材への全
組成物の含浸量は、繊維質基材として４０〜８０ｇ／ｍ
2の重さの不織布を用いる場合、２０〜８００ｇ／ｍ2程
度である。組成物ＡとＢの使用割合は、組成物Ｂに対す
る組成物Ａの重量比Ａ／Ｂで、８０／４０〜２０／８
０、好ましくは６０／４０〜４０／６０である。前記し
たシートの製造方法において、各組成物の加熱温度は、
少なくとも１つの結晶性エポキシ樹脂や結晶性硬化剤が
未溶融状態で存在する温度であることが好ましい。この
ような加熱温度の採用により、繊維質基材中の固化物
は、貯蔵安定性の著しく高められたものとなる。
ポキシ樹脂組成物含浸シートの好ましい実施の態様を示
すと、その繊維質基材に前記エポキシ樹脂粉体組成物Ａ
及びＢをそれぞれ層状に含浸させたものを示すことがで
きる。このようなシートを製造するには、繊維質基材の
表面に、先ず、エポキシ樹脂粉体組成物Ａを均一層状に
散布し、次に、エポキシ樹脂組成物Ｂをその上に均一層
状に散布し、次いで加熱してその組成物Ａ、Ｂを溶融状
態又は溶融状態に近い状態にさせる。これにより、組成
物Ａ、Ｂは、繊維質基材中に浸透含浸保持される。次
に、組成物Ａ、Ｂを含浸保持した繊維質基材は、これを
冷却し、その溶融組成物を固化させる。このようにし
て、繊維質基材中には、組成物Ａからなる含浸層と、組
成物Ｂからなる含浸層が形成される。繊維質基材への全
組成物の含浸量は、繊維質基材として４０〜８０ｇ／ｍ
2の重さの不織布を用いる場合、２０〜８００ｇ／ｍ2程
度である。組成物ＡとＢの使用割合は、組成物Ｂに対す
る組成物Ａの重量比Ａ／Ｂで、８０／４０〜２０／８
０、好ましくは６０／４０〜４０／６０である。前記し
たシートの製造方法において、各組成物の加熱温度は、
少なくとも１つの結晶性エポキシ樹脂や結晶性硬化剤が
未溶融状態で存在する温度であることが好ましい。この
ような加熱温度の採用により、繊維質基材中の固化物
は、貯蔵安定性の著しく高められたものとなる。
【００２２】本発明による１つの繊維質基材を用いるエ
ポキシ樹脂組成物含浸シートの好ましい他の実施の態様
を示すと、その繊維質基材にエポキシ樹脂とその硬化剤
をそれぞれ層状に含浸させたものを示すことができる。
この場合のエポキシ樹脂は、１種又は２種以上の固体状
のエポキシ樹脂からなり、その少なくとも１種は結晶性
エポキシ樹脂であることが好ましい。また、硬化剤は、
１種又は２種以上の固体状の硬化剤からなり、その少な
くとも１種は結晶性硬化剤であることが好ましい。この
ようなシートを製造するには、繊維質基材の表面に、先
ず、硬化剤を均一層状に散布し、次に、エポキシ樹脂を
その上に均一層状に散布し、次いで加熱してそのエポキ
シ樹脂及び硬化剤を溶融状態又は溶融状態に近い状態に
させる。これにより、エポキシ樹脂及び硬化剤は、繊維
質基材中に浸透含浸保持される。次に、エポキシ樹脂及
び硬化剤を含浸保持した繊維質基材は、これを冷却し、
その溶融液を固化させる。このようにして、繊維質基材
中には、エポキシ樹脂からなる含浸層Ｘと、その硬化剤
からなる含浸層Ｙが形成され、全体としては、エポキシ
樹脂組成物が１つの繊維質基材シートに含浸される。含
浸層Ｘ中のエポキシ樹脂は、結晶性エポキシ樹脂を結晶
状態で含むことが好ましく、また、含浸層Ｙは結晶性硬
化剤を結晶状態で含むことが好ましい。
ポキシ樹脂組成物含浸シートの好ましい他の実施の態様
を示すと、その繊維質基材にエポキシ樹脂とその硬化剤
をそれぞれ層状に含浸させたものを示すことができる。
この場合のエポキシ樹脂は、１種又は２種以上の固体状
のエポキシ樹脂からなり、その少なくとも１種は結晶性
エポキシ樹脂であることが好ましい。また、硬化剤は、
１種又は２種以上の固体状の硬化剤からなり、その少な
くとも１種は結晶性硬化剤であることが好ましい。この
ようなシートを製造するには、繊維質基材の表面に、先
ず、硬化剤を均一層状に散布し、次に、エポキシ樹脂を
その上に均一層状に散布し、次いで加熱してそのエポキ
シ樹脂及び硬化剤を溶融状態又は溶融状態に近い状態に
させる。これにより、エポキシ樹脂及び硬化剤は、繊維
質基材中に浸透含浸保持される。次に、エポキシ樹脂及
び硬化剤を含浸保持した繊維質基材は、これを冷却し、
その溶融液を固化させる。このようにして、繊維質基材
中には、エポキシ樹脂からなる含浸層Ｘと、その硬化剤
からなる含浸層Ｙが形成され、全体としては、エポキシ
樹脂組成物が１つの繊維質基材シートに含浸される。含
浸層Ｘ中のエポキシ樹脂は、結晶性エポキシ樹脂を結晶
状態で含むことが好ましく、また、含浸層Ｙは結晶性硬
化剤を結晶状態で含むことが好ましい。
【００２３】本発明のエポキシ樹脂組成物含浸シート
は、２つの繊維質基材にエポキシ樹脂組成物を含浸させ
たシートであることができる。この場合のエポキシ樹脂
組成物は、従来公知の各種のものであることができる。
本発明による２つの繊維質基材にエポキシ樹脂組成物を
含浸させたシートには、第１エポキシ樹脂組成物を含浸
させた第１基材［Ｉ］と、別種の第２エポキシ樹脂組成
物を含浸させた第２基材［ＩＩ］との積層体や、エポキ
シ樹脂組成物を構成する第１の部分（例えば硬化剤）を
含浸させた第１基材［Ｉ］と、エポキシ樹脂組成物を構
成する第２の部分（例えばエポキシ樹脂）を含浸させた
第２基材［ＩＩ］との積層体等が包含される。各繊維質
基材に対するエポキシ樹脂組成物の含浸方法としては、
組成物を液状又は溶液状で含浸させた後、弱く加熱して
仮硬化させる方法や、粉体状組成物を繊維質基材上に散
布し、溶融状態又は成分の一部が溶融した溶融状態に近
い状態に加熱し、基材中に含浸させた後、冷却固化する
方法等が挙げられる。
は、２つの繊維質基材にエポキシ樹脂組成物を含浸させ
たシートであることができる。この場合のエポキシ樹脂
組成物は、従来公知の各種のものであることができる。
本発明による２つの繊維質基材にエポキシ樹脂組成物を
含浸させたシートには、第１エポキシ樹脂組成物を含浸
させた第１基材［Ｉ］と、別種の第２エポキシ樹脂組成
物を含浸させた第２基材［ＩＩ］との積層体や、エポキ
シ樹脂組成物を構成する第１の部分（例えば硬化剤）を
含浸させた第１基材［Ｉ］と、エポキシ樹脂組成物を構
成する第２の部分（例えばエポキシ樹脂）を含浸させた
第２基材［ＩＩ］との積層体等が包含される。各繊維質
基材に対するエポキシ樹脂組成物の含浸方法としては、
組成物を液状又は溶液状で含浸させた後、弱く加熱して
仮硬化させる方法や、粉体状組成物を繊維質基材上に散
布し、溶融状態又は成分の一部が溶融した溶融状態に近
い状態に加熱し、基材中に含浸させた後、冷却固化する
方法等が挙げられる。
【００２４】本発明において、２つの繊維質基材に含浸
させるエポキシ樹脂組成物は、結晶性エポキシ樹脂組成
物Ａであってもよいし、非結晶性エポキシ樹脂組成物Ｂ
であってもよい。結晶性エポキシ樹脂組成物Ａは、少な
くとも１種の結晶性エポキシ樹脂Ａを結晶状態で含むも
ので、これを示差走査熱量計（ＤＳＣ）により熱分析
（昇温速度：１０℃／分）すると、そのチャートには結
晶性エポキシ樹脂Ａの融解に基づく吸熱ピークが認めら
れる。前記組成物Ａ及び組成物Ｂについては、既に前記
において詳述されている。
させるエポキシ樹脂組成物は、結晶性エポキシ樹脂組成
物Ａであってもよいし、非結晶性エポキシ樹脂組成物Ｂ
であってもよい。結晶性エポキシ樹脂組成物Ａは、少な
くとも１種の結晶性エポキシ樹脂Ａを結晶状態で含むも
ので、これを示差走査熱量計（ＤＳＣ）により熱分析
（昇温速度：１０℃／分）すると、そのチャートには結
晶性エポキシ樹脂Ａの融解に基づく吸熱ピークが認めら
れる。前記組成物Ａ及び組成物Ｂについては、既に前記
において詳述されている。
【００２５】本発明による２つの繊維質基材を用いるエ
ポキシ樹脂組成物含浸シートの好ましい実施の態様を示
すと、それらの繊維質基材［Ｉ］及び［ＩＩ］に前記エ
ポキシ樹脂粉体組成物Ａ及びＢをそれぞれ含浸させたも
のを示すことができる。このようなシートを製造するに
は、第１の繊維質基材［Ｉ］の表面に、先ず、エポキシ
樹脂粉体組成物Ａを均一層状に散布し、次に、その上に
第２の繊維質基材［ＩＩ］を重ね、その上にエポキシ樹
脂組成物Ｂを均一層状に散布し、次いで加熱してその組
成物Ａ、Ｂを溶融状態又は溶融状態に近い状態にさせ
る。これにより、組成物Ａ、Ｂは、各繊維質基材［Ｉ］
及び［ＩＩ］中に浸透含浸保持される。次に、組成物
Ａ、Ｂを含浸保持した繊維質基材［Ｉ］及び［ＩＩ］
は、これを冷却し、その組成物Ａ、Ｂを固化させる。こ
のようにして、第１の繊維質基材［Ｉ］中には、主に組
成物Ａからなる含浸層Ａが形成され、第２の繊維質基材
［ＩＩ］中には、主に組成物Ｂからなる含浸層Ｂが形成
される。各繊維質基材への組成物Ａ又はＢの含浸量は、
繊維質基材として４０〜８０ｇ／ｍ2の重さの不織布を
用いる場合、２０〜８００ｇ／ｍ2程度である。組成物
ＡとＢの使用割合は、組成物Ｂに対する組成物Ａの重量
比Ａ／Ｂで、８０／２０〜２０／８０、好ましくは６０
／４０〜４０／６０である。前記したシートの製造方法
において、各組成物の加熱温度は、少なくとも１つの結
晶性エポキシ樹脂や結晶性硬化剤等）が未溶融状態で存
在する温度であることが好ましい。このような加熱温度
の採用により、繊維質基材中の固化物は、貯蔵安定性の
著しく高められたものとなる。
ポキシ樹脂組成物含浸シートの好ましい実施の態様を示
すと、それらの繊維質基材［Ｉ］及び［ＩＩ］に前記エ
ポキシ樹脂粉体組成物Ａ及びＢをそれぞれ含浸させたも
のを示すことができる。このようなシートを製造するに
は、第１の繊維質基材［Ｉ］の表面に、先ず、エポキシ
樹脂粉体組成物Ａを均一層状に散布し、次に、その上に
第２の繊維質基材［ＩＩ］を重ね、その上にエポキシ樹
脂組成物Ｂを均一層状に散布し、次いで加熱してその組
成物Ａ、Ｂを溶融状態又は溶融状態に近い状態にさせ
る。これにより、組成物Ａ、Ｂは、各繊維質基材［Ｉ］
及び［ＩＩ］中に浸透含浸保持される。次に、組成物
Ａ、Ｂを含浸保持した繊維質基材［Ｉ］及び［ＩＩ］
は、これを冷却し、その組成物Ａ、Ｂを固化させる。こ
のようにして、第１の繊維質基材［Ｉ］中には、主に組
成物Ａからなる含浸層Ａが形成され、第２の繊維質基材
［ＩＩ］中には、主に組成物Ｂからなる含浸層Ｂが形成
される。各繊維質基材への組成物Ａ又はＢの含浸量は、
繊維質基材として４０〜８０ｇ／ｍ2の重さの不織布を
用いる場合、２０〜８００ｇ／ｍ2程度である。組成物
ＡとＢの使用割合は、組成物Ｂに対する組成物Ａの重量
比Ａ／Ｂで、８０／２０〜２０／８０、好ましくは６０
／４０〜４０／６０である。前記したシートの製造方法
において、各組成物の加熱温度は、少なくとも１つの結
晶性エポキシ樹脂や結晶性硬化剤等）が未溶融状態で存
在する温度であることが好ましい。このような加熱温度
の採用により、繊維質基材中の固化物は、貯蔵安定性の
著しく高められたものとなる。
【００２６】本発明による２つの繊維質基材［Ｉ］、
［ＩＩ］を用いるエポキシ樹脂組成物含浸シートの好ま
しい他の実施の態様を示すと、その１つの繊維質基材
［Ｉ］中にエポキシ樹脂を含浸させ、第２の繊維質基材
［ＩＩ］中にその硬化剤を含浸させたものを示すことが
できる。この場合のエポキシ樹脂は、１種又は２種以上
の固体状のエポキシ樹脂からなり、その少なくとも１種
は結晶性エポキシ樹脂であることが好ましい。また、硬
化剤は、１種又は２種以上の固体状の硬化剤からなり、
その少なくとも１種は結晶性硬化剤であることが好まし
い。このようなシートを製造するには、１つの繊維質基
材［Ｉ］の表面に、先ず、硬化剤を均一層状に散布し、
次に、その上に第２の繊維質基材［ＩＩ］を重ね、その
上にエポキシ樹脂を均一層状に散布し、次いで加熱して
そのＸ及びＹを溶融状態又は溶融状態に近い状態にさせ
る。これにより、エポキシ樹脂及び硬化剤は、繊維質基
材［Ｉ］及び［ＩＩ］中に浸透含浸保持される。次に、
エポキシ樹脂及び硬化剤を含浸保持した繊維質基材は、
これを冷却し、それに含まれるエポキシ樹脂及び硬化剤
を固化させる。このようにして、第１の繊維質基材
［Ｉ］中には、主に硬化剤からなる含浸層Ｙが形成さ
れ、第２の繊維質基材［ＩＩ］中には、主にエポキシ樹
脂からなる含浸層Ｘが形成され、全体としては、エポキ
シ樹脂組成物が２つの繊維質基材シートに含浸される。
含浸層Ｘ中のエポキシ樹脂は、結晶性エポキシ樹脂を結
晶状態で含むことが好ましく、また、含浸層Ｙは結晶性
硬化剤を結晶状態で含むことが好ましい。
［ＩＩ］を用いるエポキシ樹脂組成物含浸シートの好ま
しい他の実施の態様を示すと、その１つの繊維質基材
［Ｉ］中にエポキシ樹脂を含浸させ、第２の繊維質基材
［ＩＩ］中にその硬化剤を含浸させたものを示すことが
できる。この場合のエポキシ樹脂は、１種又は２種以上
の固体状のエポキシ樹脂からなり、その少なくとも１種
は結晶性エポキシ樹脂であることが好ましい。また、硬
化剤は、１種又は２種以上の固体状の硬化剤からなり、
その少なくとも１種は結晶性硬化剤であることが好まし
い。このようなシートを製造するには、１つの繊維質基
材［Ｉ］の表面に、先ず、硬化剤を均一層状に散布し、
次に、その上に第２の繊維質基材［ＩＩ］を重ね、その
上にエポキシ樹脂を均一層状に散布し、次いで加熱して
そのＸ及びＹを溶融状態又は溶融状態に近い状態にさせ
る。これにより、エポキシ樹脂及び硬化剤は、繊維質基
材［Ｉ］及び［ＩＩ］中に浸透含浸保持される。次に、
エポキシ樹脂及び硬化剤を含浸保持した繊維質基材は、
これを冷却し、それに含まれるエポキシ樹脂及び硬化剤
を固化させる。このようにして、第１の繊維質基材
［Ｉ］中には、主に硬化剤からなる含浸層Ｙが形成さ
れ、第２の繊維質基材［ＩＩ］中には、主にエポキシ樹
脂からなる含浸層Ｘが形成され、全体としては、エポキ
シ樹脂組成物が２つの繊維質基材シートに含浸される。
含浸層Ｘ中のエポキシ樹脂は、結晶性エポキシ樹脂を結
晶状態で含むことが好ましく、また、含浸層Ｙは結晶性
硬化剤を結晶状態で含むことが好ましい。
【００２７】本発明のエポキシ樹脂組成物含浸シート
は、３つの繊維質基材にエポキシ樹脂組成物を含浸させ
たシートであることができる。この場合のエポキシ樹脂
組成物は、従来公知の各種のものであることができる。
各繊維質基材に対するエポキシ樹脂組成物の含浸方法と
しては、組成物を液状又は溶液状で含浸させた後、弱く
加熱して仮硬化させる方法や、粉体状組成物を繊維質基
材上に散布し、溶融状態又は成分の一部が溶融した溶融
状態に近い状態に加熱し、基材中に含浸させた後、冷却
固化する方法等が挙げられる。
は、３つの繊維質基材にエポキシ樹脂組成物を含浸させ
たシートであることができる。この場合のエポキシ樹脂
組成物は、従来公知の各種のものであることができる。
各繊維質基材に対するエポキシ樹脂組成物の含浸方法と
しては、組成物を液状又は溶液状で含浸させた後、弱く
加熱して仮硬化させる方法や、粉体状組成物を繊維質基
材上に散布し、溶融状態又は成分の一部が溶融した溶融
状態に近い状態に加熱し、基材中に含浸させた後、冷却
固化する方法等が挙げられる。
【００２８】本発明において、繊維質基材に含浸させる
エポキシ樹脂組成物は、結晶性エポキシ樹脂組成物Ａで
あってもよいし、非結晶性エポキシ樹脂組成物Ｂであっ
てもよい。結晶性エポキシ樹脂組成物Ａは、少なくとも
１種の結晶性エポキシ樹脂Ａを結晶状態で含むもので、
これを示差走査熱量計（ＤＳＣ）により熱分析（昇温速
度：１０℃／分）すると、そのチャートには結晶性Ａエ
ポキシ樹脂の融解に基づく吸熱ピークが認められる。前
記組成物Ａ及び組成物Ｂについては、既に前記において
詳述されている。
エポキシ樹脂組成物は、結晶性エポキシ樹脂組成物Ａで
あってもよいし、非結晶性エポキシ樹脂組成物Ｂであっ
てもよい。結晶性エポキシ樹脂組成物Ａは、少なくとも
１種の結晶性エポキシ樹脂Ａを結晶状態で含むもので、
これを示差走査熱量計（ＤＳＣ）により熱分析（昇温速
度：１０℃／分）すると、そのチャートには結晶性Ａエ
ポキシ樹脂の融解に基づく吸熱ピークが認められる。前
記組成物Ａ及び組成物Ｂについては、既に前記において
詳述されている。
【００２９】本発明による３つの繊維質基材を用いるエ
ポキシ樹脂組成物含浸シートの好ましい実施の態様を示
すと、それらの繊維質基材［Ｉ］、［ＩＩ］及び［ＩＩ
Ｉ］に前記エポキシ樹脂粉体組成物Ａ、Ｂ、Ａをそれぞ
れ含浸させたものを示すことができる。このようなシー
トを製造するには、第１の繊維質基材［Ｉ］の表面に、
先ず、エポキシ樹脂粉体組成物Ａを均一層状に散布し、
次に、その上に第２の繊維質基材［ＩＩ］を重ね、その
上にエポキシ樹脂組成物Ｂを均一層状に散布し、次に、
その上に第３の繊維質基材［ＩＩＩ］を重ね、その上に
エポキシ樹脂組成物Ａを均一層状に散布し、次いで加熱
してそれらの組成物を溶融状態又は溶融状態に近い状態
にさせる。これにより、組成物Ａ、Ｂ、Ａは、各繊維質
基材［Ｉ］、［ＩＩ］及び［ＩＩＩ］中に浸透含浸保持
される。次に、組成物Ａ、Ｂ、Ａを含浸保持した繊維質
基材［Ｉ］、［ＩＩ］及び［ＩＩＩ］は、これを冷却
し、その組成物Ａ、Ｂ、Ａを固化させる。このようにし
て、第１の繊維質基材［Ｉ］中には、主に組成物Ａから
なる含浸層Ａが形成され、第２の繊維質基材［ＩＩ］中
には主に組成物Ｂからなる含浸層Ｂが形成され、第３の
繊維質基材［ＩＩＩ］には主に組成物Ａからなる含浸層
Ａが形成される。各繊維質基材への組成物Ａ又はＢの含
浸量は、繊維質基材として４０〜８０ｇ／ｍ2の重さの
不織布を用いる場合、２０〜８００ｇ／ｍ2程度であ
る。組成物ＡとＢの使用割合は、組成物Ｂに対する組成
物Ａの重量比Ａ／Ｂで、８０／２０〜２０／８０、好ま
しくは６０／４０〜４０／６０である。前記したシート
の製造方法において、各組成物の加熱温度は、少なくと
も１つの結晶性エポキシ樹脂や結晶性硬化剤等が未溶融
状態で存在する温度であることが好ましい。このような
加熱温度の採用により、繊維質基材中の固化物は、貯蔵
安定性の著しく高められたものとなる。
ポキシ樹脂組成物含浸シートの好ましい実施の態様を示
すと、それらの繊維質基材［Ｉ］、［ＩＩ］及び［ＩＩ
Ｉ］に前記エポキシ樹脂粉体組成物Ａ、Ｂ、Ａをそれぞ
れ含浸させたものを示すことができる。このようなシー
トを製造するには、第１の繊維質基材［Ｉ］の表面に、
先ず、エポキシ樹脂粉体組成物Ａを均一層状に散布し、
次に、その上に第２の繊維質基材［ＩＩ］を重ね、その
上にエポキシ樹脂組成物Ｂを均一層状に散布し、次に、
その上に第３の繊維質基材［ＩＩＩ］を重ね、その上に
エポキシ樹脂組成物Ａを均一層状に散布し、次いで加熱
してそれらの組成物を溶融状態又は溶融状態に近い状態
にさせる。これにより、組成物Ａ、Ｂ、Ａは、各繊維質
基材［Ｉ］、［ＩＩ］及び［ＩＩＩ］中に浸透含浸保持
される。次に、組成物Ａ、Ｂ、Ａを含浸保持した繊維質
基材［Ｉ］、［ＩＩ］及び［ＩＩＩ］は、これを冷却
し、その組成物Ａ、Ｂ、Ａを固化させる。このようにし
て、第１の繊維質基材［Ｉ］中には、主に組成物Ａから
なる含浸層Ａが形成され、第２の繊維質基材［ＩＩ］中
には主に組成物Ｂからなる含浸層Ｂが形成され、第３の
繊維質基材［ＩＩＩ］には主に組成物Ａからなる含浸層
Ａが形成される。各繊維質基材への組成物Ａ又はＢの含
浸量は、繊維質基材として４０〜８０ｇ／ｍ2の重さの
不織布を用いる場合、２０〜８００ｇ／ｍ2程度であ
る。組成物ＡとＢの使用割合は、組成物Ｂに対する組成
物Ａの重量比Ａ／Ｂで、８０／２０〜２０／８０、好ま
しくは６０／４０〜４０／６０である。前記したシート
の製造方法において、各組成物の加熱温度は、少なくと
も１つの結晶性エポキシ樹脂や結晶性硬化剤等が未溶融
状態で存在する温度であることが好ましい。このような
加熱温度の採用により、繊維質基材中の固化物は、貯蔵
安定性の著しく高められたものとなる。
【００３０】本発明による３つの繊維質基材［Ｉ］、
［ＩＩ］、［ＩＩＩ］を用いるエポキシ樹脂組成物含浸
シートの好ましい他の実施の態様を示すと、その第１の
繊維質基材［Ｉ］中に硬化剤を含浸させ、第２の繊維質
基材［ＩＩ］中にそのエポキシ樹脂を含浸させ、第３の
繊維質基材［ＩＩＩ］に組成物Ａ又はＢを含浸させたも
のを示すことができる。この場合のエポキシ樹脂は、１
種又は２種以上の固体状のエポキシ樹脂からなり、その
少なくとも１種は結晶性エポキシ樹脂であることが好ま
しい。また、硬化剤Ｙは、１種又は２種以上の固体状の
硬化剤からなり、その少なくとも１種は結晶性硬化剤で
あることが好ましい。このようなシートを製造するに
は、第１の繊維質基材［Ｉ］の表面に、先ず、硬化剤を
均一層状に散布し、次に、その上に第２の繊維質基材
［ＩＩ］を重ね、その上にエポキシ樹脂を均一層状に散
布し、次に、その上に第３の繊維質基材［ＩＩＩ］を重
ね、その上に組成物Ａ又はＢを均一層状に散布し、次い
で加熱してそのエポキシ樹脂、硬化剤及び組成物Ａ又は
Ｂを溶融状態又は溶融状態に近い状態にさせる。これに
より、エポキシ樹脂、硬化剤及び組成物Ａ又はＢは、繊
維質基材［Ｉ］、［ＩＩ］及び［ＩＩＩ］中に浸透含浸
保持される。次に、エポキシ樹脂、硬化剤及び組成物Ａ
又はＢを含浸保持した繊維質基材は、これを冷却し、そ
れに含まれるエポキシ樹脂、硬化剤及び組成物Ａ又はＢ
を固化させる。このようにして、第１の繊維質基材
［Ｉ］中には、主に硬化剤からなる含浸層Ｙが形成さ
れ、第２の繊維質基材［ＩＩ］中には、主にエポキシ樹
脂からなる含浸層Ｘが形成され、第３の繊維質基材［Ｉ
ＩＩ］中には主に組成物Ａ又はＢからなる含浸層Ａ又は
Ｂが形成され、全体としては、複数のエポキシ樹脂組成
物が３つの繊維質基材シートに含浸される。
［ＩＩ］、［ＩＩＩ］を用いるエポキシ樹脂組成物含浸
シートの好ましい他の実施の態様を示すと、その第１の
繊維質基材［Ｉ］中に硬化剤を含浸させ、第２の繊維質
基材［ＩＩ］中にそのエポキシ樹脂を含浸させ、第３の
繊維質基材［ＩＩＩ］に組成物Ａ又はＢを含浸させたも
のを示すことができる。この場合のエポキシ樹脂は、１
種又は２種以上の固体状のエポキシ樹脂からなり、その
少なくとも１種は結晶性エポキシ樹脂であることが好ま
しい。また、硬化剤Ｙは、１種又は２種以上の固体状の
硬化剤からなり、その少なくとも１種は結晶性硬化剤で
あることが好ましい。このようなシートを製造するに
は、第１の繊維質基材［Ｉ］の表面に、先ず、硬化剤を
均一層状に散布し、次に、その上に第２の繊維質基材
［ＩＩ］を重ね、その上にエポキシ樹脂を均一層状に散
布し、次に、その上に第３の繊維質基材［ＩＩＩ］を重
ね、その上に組成物Ａ又はＢを均一層状に散布し、次い
で加熱してそのエポキシ樹脂、硬化剤及び組成物Ａ又は
Ｂを溶融状態又は溶融状態に近い状態にさせる。これに
より、エポキシ樹脂、硬化剤及び組成物Ａ又はＢは、繊
維質基材［Ｉ］、［ＩＩ］及び［ＩＩＩ］中に浸透含浸
保持される。次に、エポキシ樹脂、硬化剤及び組成物Ａ
又はＢを含浸保持した繊維質基材は、これを冷却し、そ
れに含まれるエポキシ樹脂、硬化剤及び組成物Ａ又はＢ
を固化させる。このようにして、第１の繊維質基材
［Ｉ］中には、主に硬化剤からなる含浸層Ｙが形成さ
れ、第２の繊維質基材［ＩＩ］中には、主にエポキシ樹
脂からなる含浸層Ｘが形成され、第３の繊維質基材［Ｉ
ＩＩ］中には主に組成物Ａ又はＢからなる含浸層Ａ又は
Ｂが形成され、全体としては、複数のエポキシ樹脂組成
物が３つの繊維質基材シートに含浸される。
【００３１】本発明によれば、前記と同様にして、４つ
以上の繊維質基材を含むエポキシ樹脂含浸シートを得る
ことができる。これらの４つの繊維質基材に含浸させる
エポキシ樹脂組成物は特に制約されないが、そのエポキ
シ樹脂組成物のうちの１つは組成物Ａであることが好ま
しく、また、少なくとも１つのエポキシ樹脂含浸層Ｘを
含む場合には、その含浸層Ｘの少なくとも１つは、結晶
性エポキシ樹脂を含むことが好ましい。
以上の繊維質基材を含むエポキシ樹脂含浸シートを得る
ことができる。これらの４つの繊維質基材に含浸させる
エポキシ樹脂組成物は特に制約されないが、そのエポキ
シ樹脂組成物のうちの１つは組成物Ａであることが好ま
しく、また、少なくとも１つのエポキシ樹脂含浸層Ｘを
含む場合には、その含浸層Ｘの少なくとも１つは、結晶
性エポキシ樹脂を含むことが好ましい。
【００３２】２つ又は３つ以上の繊維質基材を含む本発
明のシートにおいては、その使用に際し、それらの繊維
質基材のうち、少なくともその被処理物に近接する繊維
質基材はこれを熱可融性のものにするのがよい。これに
より、エポキシ樹脂組成物の流動均一化及び溶融物の被
処理物への円滑な浸透が基材により妨害されず、使用特
性にすぐれたシートが得られる。
明のシートにおいては、その使用に際し、それらの繊維
質基材のうち、少なくともその被処理物に近接する繊維
質基材はこれを熱可融性のものにするのがよい。これに
より、エポキシ樹脂組成物の流動均一化及び溶融物の被
処理物への円滑な浸透が基材により妨害されず、使用特
性にすぐれたシートが得られる。
【００３３】本発明のシートを使用するには、これを巻
線コイル等の被処理物の表面に対し、シートをそれに含
浸されている組成物が接触するように重ね、この状態で
シートを加熱する。この加熱により、シートに含浸され
ていた組成物が溶融し、シートから溶出して被処理物表
面に移行する。
線コイル等の被処理物の表面に対し、シートをそれに含
浸されている組成物が接触するように重ね、この状態で
シートを加熱する。この加熱により、シートに含浸され
ていた組成物が溶融し、シートから溶出して被処理物表
面に移行する。
【００３４】本発明のシートが組成物ＡとＢを含有する
場合、巻線コイル等の被処理物の表面に対し、シートを
それに含浸されている組成物Ａが接触するように重ね、
この状態でシートを加熱する。この加熱により、シート
に含浸されていた組成物Ａ及びＢが溶融し、シートから
溶出して被処理物表面に移行する。この場合、先ず組成
物Ａの溶融物が被処理物表面に移行し、次いで組成物Ｂ
の溶融物が移行する。組成物Ａは溶融時流動性のすぐれ
たものであることから、その被処理物中に円滑に含浸さ
れる。組成物Ｂは、組成物Ａに比べて含浸性の低いもの
であるが、このものは、その組成物Ａの被膜上に機械的
強度の大きい被膜を形成する。
場合、巻線コイル等の被処理物の表面に対し、シートを
それに含浸されている組成物Ａが接触するように重ね、
この状態でシートを加熱する。この加熱により、シート
に含浸されていた組成物Ａ及びＢが溶融し、シートから
溶出して被処理物表面に移行する。この場合、先ず組成
物Ａの溶融物が被処理物表面に移行し、次いで組成物Ｂ
の溶融物が移行する。組成物Ａは溶融時流動性のすぐれ
たものであることから、その被処理物中に円滑に含浸さ
れる。組成物Ｂは、組成物Ａに比べて含浸性の低いもの
であるが、このものは、その組成物Ａの被膜上に機械的
強度の大きい被膜を形成する。
【００３５】本発明のシートがエポキシ樹脂からなる含
浸層Ｘとその硬化剤からなる含浸層Ｙを含有する場合、
巻線コイル等の被処理物の表面に対し、シートをそれに
含浸されている含浸層Ｙが接触するように重ね、この状
態でシートを加熱する。この加熱により、シートに含浸
されていた硬化剤及びエポキシ樹脂が溶融し、シートか
ら溶出して被処理物表面に移行する。この場合、先ず硬
化剤の溶融物が被処理物表面に移行し、次いでエポキシ
樹脂の溶融物が移行する。この場合、それらのエポキシ
樹脂及び硬化剤は溶融時流動性のすぐれたものであるこ
とから、その被処理物中に円滑に含浸される。
浸層Ｘとその硬化剤からなる含浸層Ｙを含有する場合、
巻線コイル等の被処理物の表面に対し、シートをそれに
含浸されている含浸層Ｙが接触するように重ね、この状
態でシートを加熱する。この加熱により、シートに含浸
されていた硬化剤及びエポキシ樹脂が溶融し、シートか
ら溶出して被処理物表面に移行する。この場合、先ず硬
化剤の溶融物が被処理物表面に移行し、次いでエポキシ
樹脂の溶融物が移行する。この場合、それらのエポキシ
樹脂及び硬化剤は溶融時流動性のすぐれたものであるこ
とから、その被処理物中に円滑に含浸される。
【００３６】
【発明の効果】本発明のエポキシ樹脂組成物含浸シート
は、ボイドや加熱ムラがほとんどなく、速硬化性、貯蔵
安定性、含浸性に優れ、タックがなく、硬化物の接着
性、電気絶縁特性に優れたものであり、電気・電子部品
の絶縁固定用シートやプリプレグシート等として好適の
ものである。本発明のエポキシ樹脂組成物含浸シート
は、その使用において、エポキシ樹脂組成物を加熱し、
硬化させるに際し、その繊維質基材の少なくとも１つが
融解することから、エポキシ樹脂組成物の溶融物の流動
均一化及びその溶融物の被処理物への浸透は、その基材
に妨げられることなく、円滑に行なうことができる。従
って、本発明のシートの場合、その溶融物を被処理物中
に円滑に含浸させることができる。
は、ボイドや加熱ムラがほとんどなく、速硬化性、貯蔵
安定性、含浸性に優れ、タックがなく、硬化物の接着
性、電気絶縁特性に優れたものであり、電気・電子部品
の絶縁固定用シートやプリプレグシート等として好適の
ものである。本発明のエポキシ樹脂組成物含浸シート
は、その使用において、エポキシ樹脂組成物を加熱し、
硬化させるに際し、その繊維質基材の少なくとも１つが
融解することから、エポキシ樹脂組成物の溶融物の流動
均一化及びその溶融物の被処理物への浸透は、その基材
に妨げられることなく、円滑に行なうことができる。従
って、本発明のシートの場合、その溶融物を被処理物中
に円滑に含浸させることができる。
【００３７】
【実施例】次に、本発明を実施例によりさらに詳細に説
明する。なお、以下において示す部は重量部である。
明する。なお、以下において示す部は重量部である。
【００３８】参考例１ エポトートＹＤＣ−１３１２（２，５−ジ−ｔ−ブチル
ハイドロキノンジグリシジルエーテル、東都化成社製、
エポキシ当量１７５、融点１４５℃）に、表１に示すエ
ポキシ樹脂を溶融状態で混合し、混合物を冷却（１４
℃）固化した。このようにして得た固化物の性状及び冷
却固化時間を表１に示す。この場合の冷却固化時間と
は、配合物を溶融状態で混合し、冷却（１４℃）した混
合物が微粉砕できる硬さまでに固化する時間を言う。表
１に示した符号は次の内容を示す。 エポトートＹＤ−７０１１：ビスフェノールＡ型エポキ
シ樹脂（非結晶性）、エポキシ当量：４７５、軟化点：
６５℃、東都化成社製 エポトートＹＤＣＮ−７０１：クレゾールノボラック型
エポキシ樹脂（非結晶性）、エポキシ当量：２１５、軟
化点：６５℃、東都化成社製 ＥＯＣＮ−１０３：クレゾールノボラック型エポキシ樹
脂（非結晶性）、エポキシ当量：２２０、軟化点：８２
℃、日本化薬社製 エピコートＹＬ−６３５０：テトラブロモビスフェノー
ルＡジグリシジルエーテル（非結晶性）、エポキシ当
量：３３５、融点１１５℃、油化シェルエポキシ社製
ハイドロキノンジグリシジルエーテル、東都化成社製、
エポキシ当量１７５、融点１４５℃）に、表１に示すエ
ポキシ樹脂を溶融状態で混合し、混合物を冷却（１４
℃）固化した。このようにして得た固化物の性状及び冷
却固化時間を表１に示す。この場合の冷却固化時間と
は、配合物を溶融状態で混合し、冷却（１４℃）した混
合物が微粉砕できる硬さまでに固化する時間を言う。表
１に示した符号は次の内容を示す。 エポトートＹＤ−７０１１：ビスフェノールＡ型エポキ
シ樹脂（非結晶性）、エポキシ当量：４７５、軟化点：
６５℃、東都化成社製 エポトートＹＤＣＮ−７０１：クレゾールノボラック型
エポキシ樹脂（非結晶性）、エポキシ当量：２１５、軟
化点：６５℃、東都化成社製 ＥＯＣＮ−１０３：クレゾールノボラック型エポキシ樹
脂（非結晶性）、エポキシ当量：２２０、軟化点：８２
℃、日本化薬社製 エピコートＹＬ−６３５０：テトラブロモビスフェノー
ルＡジグリシジルエーテル（非結晶性）、エポキシ当
量：３３５、融点１１５℃、油化シェルエポキシ社製
【００３９】
【表１】
【００４０】表１に示した結果からわかるように、硬化
反応性の低い結晶性エポキシ樹脂Ａに、他の速硬化性エ
ポキシ樹脂Ｂを溶融混合し、冷却固化するときには、そ
の冷却固化時間は速く、しかも得られる固化物は結晶性
のもので、かつその融点も十分に高く、表面が非粘着性
の取扱い性のすぐれた結晶性の混合エポキシ樹脂であ
る。したがって、このような結晶性混合エポキシ樹脂
は、低粘度性の良好な粉体組成物を与える。
反応性の低い結晶性エポキシ樹脂Ａに、他の速硬化性エ
ポキシ樹脂Ｂを溶融混合し、冷却固化するときには、そ
の冷却固化時間は速く、しかも得られる固化物は結晶性
のもので、かつその融点も十分に高く、表面が非粘着性
の取扱い性のすぐれた結晶性の混合エポキシ樹脂であ
る。したがって、このような結晶性混合エポキシ樹脂
は、低粘度性の良好な粉体組成物を与える。
【００４１】組成物Ａ調製例１ 表２に示す成分組成の粉体組成物の部分溶融混合物を溶
融ブレンド法（加熱温度：８０℃）により作り、そのゲ
ルタイムを評価した。その結果を表２に示す。ゲルタイ
ムは、１５０℃におけるゲルタイムをＪＩＳ Ｃ ２１
０４に従って測定した。なお、表１に示した符号は次の
内容を意味する。 ＢＰＡ ：ビスフェノールＡ（融点１５７℃） ＴＨＰＡ ：テトラヒドロ無水フタル酸（融点１０１℃） ＹＬＨ−１２９ ：ビスフェノールＡノボラック型樹脂（「エピキュアＹＬ Ｈ１２９」、軟化点１１５℃、油化シェルエポキシ社製 ） ＤＡＭ ：ジアミノジフェニルメタン（融点９０℃） ＴＭＡ ：トリメリット酸無水物（融点１６５℃） ＴＢＡ ：テトラブロモビスフェノールＡ（融点１８０℃） ＴＰＰ ：トリフェニルホスフィン ２ＭＺ−Ａ ：２，４−ジアミノ−６−６〔２−メチルイミダゾリル （１）〕−エチルＳ−トリアジン
融ブレンド法（加熱温度：８０℃）により作り、そのゲ
ルタイムを評価した。その結果を表２に示す。ゲルタイ
ムは、１５０℃におけるゲルタイムをＪＩＳ Ｃ ２１
０４に従って測定した。なお、表１に示した符号は次の
内容を意味する。 ＢＰＡ ：ビスフェノールＡ（融点１５７℃） ＴＨＰＡ ：テトラヒドロ無水フタル酸（融点１０１℃） ＹＬＨ−１２９ ：ビスフェノールＡノボラック型樹脂（「エピキュアＹＬ Ｈ１２９」、軟化点１１５℃、油化シェルエポキシ社製 ） ＤＡＭ ：ジアミノジフェニルメタン（融点９０℃） ＴＭＡ ：トリメリット酸無水物（融点１６５℃） ＴＢＡ ：テトラブロモビスフェノールＡ（融点１８０℃） ＴＰＰ ：トリフェニルホスフィン ２ＭＺ−Ａ ：２，４−ジアミノ−６−６〔２−メチルイミダゾリル （１）〕−エチルＳ−トリアジン
【００４２】
【表２】 *1 エポキシ樹脂Ｂは、エポキシ樹脂Ａとエポキシ樹脂Ｄとを混合重量比＝85 /15で予め溶融混合したもの
【００４３】表２に示した結果からわかるように、エポ
キシ樹脂として、速硬化性エポキシ樹脂を含まない硬化
反応性の悪い結晶性エポキシ樹脂Ａのみを用いるととも
に、硬化剤として、ＴＭＡを含まないものを用いる場合
（実験Ｎｏ．９）では、組成物の硬化反応性が非常に悪
いことがわかる。一方、硬化剤として、ＴＭＡを含むも
のを用いる場合（実験Ｎｏ．３〜Ｎｏ．５）には、組成
物の硬化反応性が非常に良く、加熱により迅速に硬化す
ることがわかる。しかも、この場合には、硬化反応性の
悪い結晶性エポキシ樹脂Ａのみを用いる場合（実験Ｎ
ｏ．３）であっても、その組成物の硬化速度は速いこと
がわかる。
キシ樹脂として、速硬化性エポキシ樹脂を含まない硬化
反応性の悪い結晶性エポキシ樹脂Ａのみを用いるととも
に、硬化剤として、ＴＭＡを含まないものを用いる場合
（実験Ｎｏ．９）では、組成物の硬化反応性が非常に悪
いことがわかる。一方、硬化剤として、ＴＭＡを含むも
のを用いる場合（実験Ｎｏ．３〜Ｎｏ．５）には、組成
物の硬化反応性が非常に良く、加熱により迅速に硬化す
ることがわかる。しかも、この場合には、硬化反応性の
悪い結晶性エポキシ樹脂Ａのみを用いる場合（実験Ｎ
ｏ．３）であっても、その組成物の硬化速度は速いこと
がわかる。
【００４４】組成物Ａ調製例２ 高融点結晶性エポキシ樹脂（ＹＤＣ−１３１２）８５
部、低温溶融性エポキシ樹脂（ＥＣＯＮ−１０３）１５
部、高融点結晶性硬化剤（ＢＰＡ）４８部、低温溶融性
硬化剤（ＹＬＨ−１２９）１６部、２ＭＺ−Ａ１．５部
及びアクリル酸エステルオリゴマー（ＸＫ−２１）０．
３部を溶融ブレンド法（温度：８０℃）により均一に混
合した後、得られた部分溶融混合物を室温に冷却固化
し、得られた固化物を粉砕した。前記粉砕物は、結晶性
物質を含むことから、その溶融粘度は低く、溶融時流動
性にすぐれたものである。
部、低温溶融性エポキシ樹脂（ＥＣＯＮ−１０３）１５
部、高融点結晶性硬化剤（ＢＰＡ）４８部、低温溶融性
硬化剤（ＹＬＨ−１２９）１６部、２ＭＺ−Ａ１．５部
及びアクリル酸エステルオリゴマー（ＸＫ−２１）０．
３部を溶融ブレンド法（温度：８０℃）により均一に混
合した後、得られた部分溶融混合物を室温に冷却固化
し、得られた固化物を粉砕した。前記粉砕物は、結晶性
物質を含むことから、その溶融粘度は低く、溶融時流動
性にすぐれたものである。
【００４５】組成物Ｂ調製例１ ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エピコート１００
４、エポキシ当量：９００、軟化点：９７℃、油化シェ
ルエポキシ社製）１００部、ジシアンジアミド（ＤＩＣ
Ｙ）２部、及び２ＭＺ−Ａ０．５部を溶融ブレンド法に
より８０℃で加熱混合した後、室温に冷却固化し、粉砕
した。
４、エポキシ当量：９００、軟化点：９７℃、油化シェ
ルエポキシ社製）１００部、ジシアンジアミド（ＤＩＣ
Ｙ）２部、及び２ＭＺ−Ａ０．５部を溶融ブレンド法に
より８０℃で加熱混合した後、室温に冷却固化し、粉砕
した。
【００４６】実施例１ ポリアミド不織布（「ＤＹＮＡＣ ＬＮＳ００６０」、
東洋紡社製、融点：約１３０℃、目付け：６０ｇ／
ｍ2、厚さ：０．３ｍｍ）の表面に、組成物Ａ調製例２
で示した溶融ブレンド組成物Ａを１８０ｇ／ｍ2の割合
で層状に均一に散布した後、１２０℃に設定したオーブ
ン中で、組成物の少なくとも一部が未溶融の状態で不織
布に含浸させ、直ちに１４℃に冷却して固化させてシー
トＩ（組成物Ａ含有量：７５ｗｔ％）を得た。
東洋紡社製、融点：約１３０℃、目付け：６０ｇ／
ｍ2、厚さ：０．３ｍｍ）の表面に、組成物Ａ調製例２
で示した溶融ブレンド組成物Ａを１８０ｇ／ｍ2の割合
で層状に均一に散布した後、１２０℃に設定したオーブ
ン中で、組成物の少なくとも一部が未溶融の状態で不織
布に含浸させ、直ちに１４℃に冷却して固化させてシー
トＩ（組成物Ａ含有量：７５ｗｔ％）を得た。
【００４７】実施例２ 実施例１において、組成物Ａの代わりに、組成物Ｂ調製
例１で得た組成物Ｂを用いた以外は同様にして実験を行
い、シートＩＩ（組成物Ｂ含有量８５ｗｔ％）を得た。
例１で得た組成物Ｂを用いた以外は同様にして実験を行
い、シートＩＩ（組成物Ｂ含有量８５ｗｔ％）を得た。
【００４８】実施例３ 実施例１で示した不織布の表面に、組成物Ａ調製例２で
示した溶融ブレンド組成物Ａを９０ｇ／ｍ2の割合で層
状に均一に散布した後、その上に組成物Ｂ調製例２で示
した溶融ブレンド組成物Ｂを９０ｇ／ｍ2の割合で層状
に均一に散布した。次に、１２０℃に設定したオーブン
中で、各組成物の少なくとも一部が未溶融の状態で不織
布に含浸させ、直ちに１４℃に冷却して固化させてシー
トＩＩＩ（組成物Ａ含有量：３７．５ｗｔ％、組成物Ｂ
含有量：３７．５ｗｔ％）を得た。
示した溶融ブレンド組成物Ａを９０ｇ／ｍ2の割合で層
状に均一に散布した後、その上に組成物Ｂ調製例２で示
した溶融ブレンド組成物Ｂを９０ｇ／ｍ2の割合で層状
に均一に散布した。次に、１２０℃に設定したオーブン
中で、各組成物の少なくとも一部が未溶融の状態で不織
布に含浸させ、直ちに１４℃に冷却して固化させてシー
トＩＩＩ（組成物Ａ含有量：３７．５ｗｔ％、組成物Ｂ
含有量：３７．５ｗｔ％）を得た。
【００４９】実施例４ 実施例１で示した不織布からなる第１基材［Ｉ］の上に
組成物調製例２で示した溶融ブレンド組成物Ａを１８０
ｇ／ｍ2の割合で層状に均一に散布した後、その上にポ
リエステル製不織布（融点：１４３℃、目付け：１００
ｇ／ｍ2、厚さ：０．２７ｍｍ）からなる第２基材［Ｉ
Ｉ］を重ね、その上に組成物Ｂ調製例１で示した溶融ブ
レンド組成物Ｂを１３０ｇ／ｍ2の割合で層状に均一に
散布した。次に、１２０℃にしたオーブン中で、各組成
物の少なくとも一部が未溶融の状態で各不織布にそれぞ
れ含浸させ、直ちに１４℃に冷却して、組成物Ａを含浸
する第１基材［Ｉ］と、組成物Ｂを含浸する第２基材
［ＩＩ］との積層体からなるシートＩＶ（組成物Ａ含有
量：３８ｗｔ％、組成物Ｂ含有量：２８ｗｔ％）を得
た。
組成物調製例２で示した溶融ブレンド組成物Ａを１８０
ｇ／ｍ2の割合で層状に均一に散布した後、その上にポ
リエステル製不織布（融点：１４３℃、目付け：１００
ｇ／ｍ2、厚さ：０．２７ｍｍ）からなる第２基材［Ｉ
Ｉ］を重ね、その上に組成物Ｂ調製例１で示した溶融ブ
レンド組成物Ｂを１３０ｇ／ｍ2の割合で層状に均一に
散布した。次に、１２０℃にしたオーブン中で、各組成
物の少なくとも一部が未溶融の状態で各不織布にそれぞ
れ含浸させ、直ちに１４℃に冷却して、組成物Ａを含浸
する第１基材［Ｉ］と、組成物Ｂを含浸する第２基材
［ＩＩ］との積層体からなるシートＩＶ（組成物Ａ含有
量：３８ｗｔ％、組成物Ｂ含有量：２８ｗｔ％）を得
た。
【００５０】実施例５ 実施例４において、組成物Ａの代わりに、ＹＤＣ−１３
１２：８５部、ＥＯＣＮ１０３：１５部及びＸＫ−２
１：０．３部からなるエポキシ樹脂溶融ブレンド組成物
Ｘ（粉末状）を１８０ｇ／ｍ2の割合で用いるととも
に、組成物Ｂの代わりに、ＢＰＡ：４８部、ＹＬＨ−１
２９：１６部及び２ＭＺ−Ａ：１．５部からなる硬化剤
溶融ブレンド組成物Ｙ（粉末状）を１２０ｇ／ｍ2の割
合で用いた以外は同様にして実験を行い、組成物Ｘを含
浸する第１基材［Ｉ］と、組成物Ｙを含浸する第２基材
［ＩＩ］との積層体からなるシートＶ（組成物Ｘ含有
量：３９ｗｔ％、組成物Ｙ含有量：２６ｗｔ％）を得
た。
１２：８５部、ＥＯＣＮ１０３：１５部及びＸＫ−２
１：０．３部からなるエポキシ樹脂溶融ブレンド組成物
Ｘ（粉末状）を１８０ｇ／ｍ2の割合で用いるととも
に、組成物Ｂの代わりに、ＢＰＡ：４８部、ＹＬＨ−１
２９：１６部及び２ＭＺ−Ａ：１．５部からなる硬化剤
溶融ブレンド組成物Ｙ（粉末状）を１２０ｇ／ｍ2の割
合で用いた以外は同様にして実験を行い、組成物Ｘを含
浸する第１基材［Ｉ］と、組成物Ｙを含浸する第２基材
［ＩＩ］との積層体からなるシートＶ（組成物Ｘ含有
量：３９ｗｔ％、組成物Ｙ含有量：２６ｗｔ％）を得
た。
【００５１】比較例１ ポリエステル不織布（「ＳＯＮＴＡＲＡ ８０００」、
ＤｕＰｏｎｔ社製、目付け４１ｇ／ｍ2、厚さ０．３６
ｍｍ、）の表面に、組成物Ａ調製例２で示した溶融ブレ
ンド組成物Ａを１２３ｇ／ｍ2ｍの割合で層状に均一に
散布した後、１２０℃に設定したオーブン中で、組成物
の一部が未溶融の状態で不繊布に含浸させ、直ちに１４
℃に冷却して固化させてシートVI（組成物Ａ含有量：７
５ｗｔ％）を得た。
ＤｕＰｏｎｔ社製、目付け４１ｇ／ｍ2、厚さ０．３６
ｍｍ、）の表面に、組成物Ａ調製例２で示した溶融ブレ
ンド組成物Ａを１２３ｇ／ｍ2ｍの割合で層状に均一に
散布した後、１２０℃に設定したオーブン中で、組成物
の一部が未溶融の状態で不繊布に含浸させ、直ちに１４
℃に冷却して固化させてシートVI（組成物Ａ含有量：７
５ｗｔ％）を得た。
【００５２】比較例２ 比較例１において、組成物Ａの代わりに、組成物Ｂ調製
例１で得た組成物Ｂを用いた以外は同様にして実験を行
い、シートVII（組成物Ｂ含有量：７５ｗｔ％）を得
た。
例１で得た組成物Ｂを用いた以外は同様にして実験を行
い、シートVII（組成物Ｂ含有量：７５ｗｔ％）を得
た。
【００５３】比較例３ ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（「エピコート１００
４」、エポキシ当量９００、油化シェルエポキシ社製）
５０部、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂（エピコ
ート８２８、エポキシ当量１９０、油化シェルエポキシ
社製）５０部、ジシアンジアミド（Ｄｉｃｙ＃１５、油
化シェルエポキシ社製）４．８部、２−メチルイミダゾ
ール（２ＭＺ−Ｐ、四国化成社製）０．５部を溶剤とし
てメチルセロソルブ１０６．５部（沸点１２４．５℃）
に溶解した。この液を比較例１に示した不織布に２４６
ｇ／ｍ2で均一に塗布し、１３０℃に設定したオーブン
中で溶剤を揮発させ、シートVIII（樹脂組成物含有量：
８１％）を得た。実施例１〜比較例３のシートＩ〜VIII
の貯蔵安定性、含浸性を以下の方法で評価した。その結
果を表３に示す。 貯蔵安定性 作成直後のシートの１５０℃でのゲル化時間をＡとし、
このシートを４０℃で２１日間保管した後の１５０℃の
ゲル化時間をＢとしてシートの保存安定性を以下の基準
で評価した。 ○ ：０．７５以上 △ ：０．６５以上で０．７５未満 × ：０．６５未満 含浸性 ５０×５０ｍｍに切断したポリエステル不織布（「ＪＨ
−１００７」、目付け６８．６ｇ／ｍ2、厚さ０．１３
ｍｍ、日本バイリーン社製）を１０枚重ねたものの上に
直径２５ｍｍにカットしたシートをのせ、その上に５０
×５０ｍｍに切断したポリエステル不織布（「ＪＨ−１
００７」、目付け６８．６ｇ／ｍ2、厚さ０．１３ｍ
ｍ、日本バイリーン社製）を１０枚重ねたものをのせ
る。次にこれを１５０℃のオーブン中の予熱した６０×
６０×３ｍｍの鉄板の上にのせ、全体が均一に荷重され
るように１ｋｇの重りをのせて３０分間加熱し、シート
中の組成物を融解させ、不織布に含浸させ、冷却した。
組成物が含浸した不織布の枚数を調べて含浸性を以下の
基準で評価した。 ◎ ９枚以上 ○ ：７〜８枚 △ ：５〜６枚 × ：４枚以下
４」、エポキシ当量９００、油化シェルエポキシ社製）
５０部、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂（エピコ
ート８２８、エポキシ当量１９０、油化シェルエポキシ
社製）５０部、ジシアンジアミド（Ｄｉｃｙ＃１５、油
化シェルエポキシ社製）４．８部、２−メチルイミダゾ
ール（２ＭＺ−Ｐ、四国化成社製）０．５部を溶剤とし
てメチルセロソルブ１０６．５部（沸点１２４．５℃）
に溶解した。この液を比較例１に示した不織布に２４６
ｇ／ｍ2で均一に塗布し、１３０℃に設定したオーブン
中で溶剤を揮発させ、シートVIII（樹脂組成物含有量：
８１％）を得た。実施例１〜比較例３のシートＩ〜VIII
の貯蔵安定性、含浸性を以下の方法で評価した。その結
果を表３に示す。 貯蔵安定性 作成直後のシートの１５０℃でのゲル化時間をＡとし、
このシートを４０℃で２１日間保管した後の１５０℃の
ゲル化時間をＢとしてシートの保存安定性を以下の基準
で評価した。 ○ ：０．７５以上 △ ：０．６５以上で０．７５未満 × ：０．６５未満 含浸性 ５０×５０ｍｍに切断したポリエステル不織布（「ＪＨ
−１００７」、目付け６８．６ｇ／ｍ2、厚さ０．１３
ｍｍ、日本バイリーン社製）を１０枚重ねたものの上に
直径２５ｍｍにカットしたシートをのせ、その上に５０
×５０ｍｍに切断したポリエステル不織布（「ＪＨ−１
００７」、目付け６８．６ｇ／ｍ2、厚さ０．１３ｍ
ｍ、日本バイリーン社製）を１０枚重ねたものをのせ
る。次にこれを１５０℃のオーブン中の予熱した６０×
６０×３ｍｍの鉄板の上にのせ、全体が均一に荷重され
るように１ｋｇの重りをのせて３０分間加熱し、シート
中の組成物を融解させ、不織布に含浸させ、冷却した。
組成物が含浸した不織布の枚数を調べて含浸性を以下の
基準で評価した。 ◎ ９枚以上 ○ ：７〜８枚 △ ：５〜６枚 × ：４枚以下
【００５４】
【表３】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ // Ｂ２９Ｋ 63:00 105:08
Claims (9)
- 【請求項１】 エポキシ樹脂組成物を１つの繊維質基材
に含浸させたシートであって、該繊維質基材は、該エポ
キシ樹脂組成物の硬化温度で溶融する熱可融性繊維から
構成されていることを特徴とするエポキシ樹脂組成物含
浸シート。 - 【請求項２】 該繊維質基材中に、２種類のエポキシ樹
脂組成物Ａ及びＢがそれぞれ層状に含浸されている請求
項１のシート。 - 【請求項３】 エポキシ樹脂組成物Ａが、結晶性エポキ
シ樹脂Ａとその硬化剤Ａとからなり、エポキシ樹脂組成
物Ｂが、非結晶性エポキシ樹脂Ｂとその硬化剤Ｂとから
なり、該エポキシ樹脂組成物Ａに含まれる結晶性エポキ
シ樹脂Ａは結晶状態で存在する請求項２のシート。 - 【請求項４】 エポキシ樹脂組成物を２つの繊維質基材
に含浸させたシートであって、該繊維質基材の少なくと
も１つは、該エポキシ樹脂組成物の硬化温度で溶融する
熱可融性繊維から構成されていることを特徴とするエポ
キシ樹脂組成物含浸シート。 - 【請求項５】 ２つの繊維質基材［Ｉ］及び［ＩＩ］に
２種類のエポキシ樹脂組成物Ａ及びＢがそれぞれ含浸さ
れている請求項４のシート。 - 【請求項６】 エポキシ樹脂組成物Ａが、結晶性エポキ
シ樹脂Ａとその硬化剤Ａとからなり、エポキシ樹脂組成
物Ｂが、非結晶性エポキシ樹脂Ｂとその硬化剤Ｂとから
なり、該エポキシ樹脂組成物Ａに含まれる結晶性エポキ
シ樹脂Ａは結晶状態で存在する請求項５のシート。 - 【請求項７】 ２つの繊維質基材のうちの一方の基材
［Ｉ］に硬化剤が含浸され、他方の基材［ＩＩ］にエポ
キシ樹脂が含浸されている請求項４のシート。 - 【請求項８】 該エポキシ樹脂が、その少なくとも一部
に結晶性エポキシ樹脂を含有する請求項７のシート。 - 【請求項９】 エポキシ樹脂組成物を少なくとも３つの
繊維質基材に含浸させたシートであって、該繊維質基材
の少なくとも１つは、該エポキシ樹脂組成物の硬化温度
で溶融する熱可融性繊維から構成されていることを特徴
とするエポキシ樹脂組成物含浸シート。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP35234997A JPH10225928A (ja) | 1996-12-09 | 1997-12-05 | エポキシ樹脂組成物含浸シート |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8-344577 | 1996-12-09 | ||
| JP34457796 | 1996-12-09 | ||
| JP35234997A JPH10225928A (ja) | 1996-12-09 | 1997-12-05 | エポキシ樹脂組成物含浸シート |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10225928A true JPH10225928A (ja) | 1998-08-25 |
Family
ID=26577803
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP35234997A Pending JPH10225928A (ja) | 1996-12-09 | 1997-12-05 | エポキシ樹脂組成物含浸シート |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10225928A (ja) |
-
1997
- 1997-12-05 JP JP35234997A patent/JPH10225928A/ja active Pending
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| RD04 | Notification of resignation of power of attorney |
Effective date: 20041022 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7424 |
|
| RD04 | Notification of resignation of power of attorney |
Effective date: 20050126 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7424 |