JPH09234751A - 繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 本発明は、既存の設備を活用し熱可塑性樹脂
の流出を防ぐことにより設備の汚濁を防止し且つ含浸状
態に優れた繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法に関
する。 【解決手段】 強化繊維と熱可塑性樹脂を主成分とする
繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法であって、該強
化繊維と該熱可塑性樹脂が一体化された繊維強化熱可塑
性樹脂の予備成形体を、該熱可塑性樹脂の融点よりも高
い融点を持つ耐熱性離型シートで挟み込み、オートクレ
ーブ内で少なくとも該熱可塑性樹脂の融点以上の温度で
加熱溶融した後、加圧したままで冷却する事を特徴とす
る繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、繊維重量含有率の
高い繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法に関し、従
来の繊維強化熱硬化性樹脂のオートクレーブ成形機を用
い、少量から中量の繊維強化熱可塑性樹脂シートの生産
に適する新規な繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法
に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】近年、繊維強化熱可塑性樹脂シートは成
形用中間体として、もしくは成形品として幅広く用いら
れてきている。特に成形用中間体はスタンパブルシート
と呼ばれ、所定の形状に切断された後、遠赤外線加熱な
どの方法で熱可塑性樹脂の軟化点または融点付近もしく
はそれ以上の温度まで加熱され、所定の温度の金型に投
入し、加圧・冷却固化されて最終成形品となる。

【０００３】この様な成形用中間体は、従来、強化繊維
（例えばガラス繊維や炭素繊維等）のマット状物（例え
ばチョップドストランドマット）や引き揃え品などに熱
可塑性樹脂の粉体、フィルムもしくはシートを少なくと
も熱可塑性樹脂の軟化点または融点よりも高い温度で、
熱可塑性樹脂を溶融、含浸して製造されている。

【０００４】そしてこの成形用中間体の従来の製造方法
としては次のような方法がある。 １．プレスに取り付けられた嵌合せ精度が良くて加熱・
冷却装置を有する金型を用いて、少なくとも熱可塑性樹
脂の軟化点または融点よりも高い温度に金型を加熱し、
この金型に強化繊維と熱可塑性樹脂シートもしくは熱可
塑性樹脂粉末を投入し、これを加熱・加圧・溶融含浸し
た後に金型を冷媒により冷却し、加圧・冷却固化して繊
維強化熱可塑性樹脂シートを得る方法（以下、プレス成
形法と呼ぶ）。 ２．一対の加熱および／または冷却可能なプレスと、嵌
合せ精度の良い金型を用い、まず金型を一台のプレスで
少なくとも熱可塑性樹脂の軟化点または融点よりも高い
温度に加熱した後に、この金型に強化繊維と熱可塑性樹
脂シートもしくは熱可塑性樹脂粉末を投入し、これを加
熱・加圧・溶融含浸した後、強化繊維と溶融状態にある
樹脂とを入れたままの金型を他のもう一台のプレスに移
動して加圧・冷却固化して繊維強化熱可塑性樹脂シート
を得る方法（以下、金型搬送冷却法と呼ぶ）。 ３．強化繊維と熱可塑性樹脂シートもしくは熱可塑性樹
脂粉末を、無端ベルトと、加熱・冷却を行う補助具を有
するダブルベルトプレスと呼ばれる装置を用い、連続的
に加熱・加圧・溶融含浸、加圧・冷却固化して繊維強化
熱可塑性樹脂シートを得る方法（以下、ダブルベルトプ
レス法と呼ぶ）。 ４．少なくとも一対の加熱ローラーと、少なくとも一対
の冷却ローラーを有し、加熱ローラーにて加熱・加圧・
溶融含浸を行い、次いで、冷却ローラーにて加圧・冷却
固化を行って繊維強化熱可塑性樹脂シートを得る方法
（以下、ローラー法と呼ぶ）。

【０００５】プレス法や金型搬送冷却法では金型を少
なくとも熱可塑性樹脂の軟化点または融点付近まで加熱
する、少なくとも樹脂が固化する温度まで金型ごと圧
力を保持したまま冷却することの２点が必須である。こ
のため加熱・冷却に非常に時間が掛かり生産性を上げる
ことが難しい。また生産性を上げようとすると多くの金
型が必要であり、設備に掛かる費用の増大を招く。

【０００６】次にダブルベルトプレスを用いる方法は次
のような３つの特徴がある。無端ベルトと、加熱・
冷却の補助装置を有することが設備上の特徴であり、こ
れらを有することで連続生産が可能である。この方法
は、無端ベルトに金属ベルトを使用することが通常であ
るが、この金属ベルトの幅方向は折り込みなどの処理が
成されていないため、主に加圧・加熱溶融時に未含浸の
繊維強化熱可塑性樹脂シートに圧力を負荷すると幅方向
の端部から溶融した熱可塑性樹脂が流出し、繊維強化熱
可塑性樹脂シートの重要な特性である繊維重量含有率が
変動するばかりでなく、流出樹脂が装置を汚濁し装置の
清掃に時間が掛ったり、幅方向の端部の厚みが不足する
などの不良が生じるのでこの端部を切り捨てる必要があ
るなど種々の問題があった。また樹脂流出をさけるため
に加圧・加熱溶融時の圧力を低圧にすると強化繊維への
熱可塑性樹脂の含浸が不良となり、成形された繊維強化
熱可塑性樹脂シート中に空洞が存在したり強化繊維と熱
可塑性樹脂の濡れ性が不足するなどの欠陥が生じ、この
様な空洞や濡れ性の不足は例えばスタンピング成形によ
り再度溶融・加圧冷却されても完全に改善することは不
可能であった。また、現状ではダブルベルトプレスはプ
レス装置などと比較して非常に高価であることも欠点と
して挙げられる。

【０００７】又、一対のローラーを用いて成形を行うロ
ーラー法はダブルベルトプレスを用いる方法と同様に連
続生産が可能である。近年では、加圧・加熱溶融含浸用
の溝加工を施したローラーを用い、凹凸を合わせること
で樹脂流出を防止したものもある。しかしながら通常用
いられているローラは一対の平坦な面を有しているもの
が多く、前述のダブルベルトプレスを用いる方法と同様
の樹脂流出という欠点を持つ。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】既に述べたように、従
来の方法では強化繊維と熱可塑性樹脂を一体化し繊維強
化熱可塑性樹脂シートを得る場合、強化繊維と熱可塑性
樹脂の濡れ性や強化繊維への熱可塑性樹脂の含浸が良好
な物を得ようとすると高い圧力が必要であった。しかし
ながらその一方で、高い圧力で成形を行うことができる
プレス成形では金型の昇温・冷却に要する時間が長くし
かも一度に多数の成形ができないため生産性が悪く、ま
た生産性が良好なダブルベルトプレス法やローラー法で
は樹脂の流出を防ぐことが出来ず圧力を低く設定するこ
とが不可欠であった。この様に、含浸を良好にするため
には圧力を高く、生産性を良くするには圧力を低くする
必要があり、生産性と共に含浸状態が良好な繊維強化熱
可塑性樹脂シートを得るという相反する現象を解決する
ことは困難であった。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者らは懸かる課題
に対して検討を行った結果、次の要件を満たす繊維強化
熱可塑性樹脂シートの製造方法を発明するに至った。

【００１０】即ち本発明は、強化繊維と熱可塑性樹脂を
主成分とする繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法で
あって、該強化繊維と該熱可塑性樹脂が一体化された繊
維強化熱可塑性樹脂の予備成形体を、該熱可塑性樹脂の
軟化点または融点よりも高い融点を持つ耐熱性離型シー
トで挟み込み、オートクレーブ内で、少なくとも該熱可
塑性樹脂の融点以上の温度で加熱溶融した後、加圧した
ままで冷却する事を特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂シ
ートの製造方法に関するものである。本発明によると
予め熱可塑性樹脂と強化繊維が一体化されている繊維強
化熱可塑性樹脂予備成形体と、これを挟み込む耐熱性
離型シートを用い、オートクレーブ内で静水圧をかけ
て成形することにより、樹脂流出を防止しながらボイド
が少なく含浸の良好な繊維強化熱可塑性樹脂シートを製
造することができる。

【００１１】本発明で言う繊維強化熱可塑性樹脂の予備
成形体の具体例として以下の様な成形体が挙げられる。
即ち、熱可塑性樹脂と強化繊維を主成分としたテープ
状物の集合体であって、該テープ状物の形状が幅５ｍｍ
から３０ｍｍ、厚み０．０５ｍｍから０．３ｍｍ、平均
長さが５ｍｍから１００ｍｍであり、強化繊維の重量含
有率が５０％〜８５％、熱可塑性樹脂の重量含有率が１
５％から５０％である繊維強化熱可塑性予備成形体や
熱可塑性樹脂と強化繊維を主成分としたテープ状物から
なる織物の積層体であって、該テープ状物の形状が幅５
ｍｍから３０ｍｍ、厚み０．０５ｍｍから０．３ｍｍで
あり、強化繊維の重量含有率が５０％〜８５％、熱可塑
性樹脂の重量含有率が１５％から５０％である繊維強化
熱可塑性予備成形体、更に熱可塑性樹脂と強化繊維を
主成分とした一方向強化シートの積層体であって、該一
方向強化シートにおいて、強化繊維の重量含有率が５０
％〜８５％、熱可塑性樹脂の重量含有率が１５％から５
０％であり、該一方向強化シートの積層体が一方向積層
体、直交積層体、斜交積層体および／またはこれらを組
み合わせた形態である繊維強化熱可塑性樹脂予備成形体
などである。なお、必要に応じて、予備成形体が前述の
予備成形体の組み合わせであったとしても何等問題はな
い。

【００１２】耐熱性離型シートは以下のような形態のシ
ート、即ち繊維強化熱可塑性樹脂予備成形体を挟み込む
耐熱性離型シートの形状が、箱状を成しており、この耐
熱性離型シートの箱中に繊維強化熱可塑性樹脂予備成形
体を投入しその上に耐熱性離型シートをかぶせる事が可
能な耐熱性離型シートであることが望ましい。ここで言
う耐熱性離型シートとは、少なくとも該熱可塑性樹脂の
融点で溶融することが無く、その温度で適当な剛性を有
する物が望ましい。この様な性質を有するシートとして
はガラス繊維強化テフロンシートや金属箔などが考えら
れる。金属箔の例としてはリサイクルが可能であり、安
価である銅箔やアルミ箔などが望ましい。金属箔の厚み
は、０．０５ｍｍから１．０ｍｍであることが望まし
い。金属箔の厚みが０．０５ｍｍ未満であると繊維強化
樹脂成形体を挟み込む際、もしくはオートクレーブ内で
多大な静水圧が掛かったとき、樹脂の圧力によって金属
箔に破れやよれ、皺などが入りやすくなる。また１．０
ｍｍよりも厚くなると金属箔の重量が増加したり、成形
後に熱可塑性樹脂シートとの剥離に要する力が大きくな
り取り扱い性が不良となる。

【００１３】前述したように、本発明によれば強化繊
維と熱可塑性樹脂が一体化された繊維強化熱可塑性樹脂
予備成形体を用い、箱状に加工され密封が可能となる
ような耐熱性離型シートを用い、これらをオートクレ
ーブ内で静水圧をかけて成形することにより、従来、繊
維強化熱可塑性樹脂シートを製造する上で種々の困難を
有したプレス成形や、ダブルベルトプレス成形、ロール
成形と比較して容易にしかも作業環境を汚濁することな
く容易に繊維強化熱可塑性樹脂シートを得ることが出来
る。

【００１４】

【発明の実施の形態】本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シ
ートの製造方法においては 強化繊維と熱可塑性樹脂が一体化され、強化繊維と熱
可塑性樹脂の濡れ性、強化繊維への熱可塑性樹脂の含浸
が良好で、空洞が無く、強化繊維と熱可塑性樹脂の接着
性が良好な繊維強化熱可塑性樹脂予備成形体と 離型性が良好で適度な剛性を有し、繊維強化熱可塑性
樹脂予備成形体を溶融、加圧・冷却する際に密封するこ
とが出来る耐熱性離型シート オートクレーブ成形機 が必要である。以下にこれらについて述べる。

【００１５】まず繊維強化熱可塑性樹脂予備成形体を得
るには連続繊維を引き揃え、これを良く開繊させる工
程引き揃え開繊された連続繊維に熱可塑性樹脂を付与
する工程が必要である。この様な工程を経て得られた繊
維強化熱可塑性樹脂予備成形体は、既に強化繊維への熱
可塑性樹脂の含浸が終了しているため、繊維強化熱可塑
性樹脂シートへ加工する際、繊維強化熱可塑性樹脂予備
成形体の表面の熱可塑性樹脂を溶かし、互いに溶着させ
るだけで簡単に成形することが出来る。この際必要な圧
力は繊維強化熱可塑性樹脂予備成形体同士の間に存在す
る空気を排出するだけの圧力であれば十分であり、例え
ばチョップドガラスストランドマットやガラス繊維の不
織布などのガラス繊維間に熱可塑性樹脂を含浸させる圧
力よりもはるかに低圧で成形することが可能となる。

【００１６】強化繊維としては現在、炭素繊維や炭化珪
素繊維、ガラス繊維などの無機繊維、ボロン繊維などの
金属繊維、超高分子量ポリエチレン繊維やアラミド繊維
などの有機繊維などが挙げられるが特にこれらに限定さ
れる物ではない。しかしながらコストの面や組み合わせ
る熱可塑性樹脂との弾性率、強度のバランスから、強化
繊維はガラス繊維や炭素繊維などの無機繊維であること
が望ましい。

【００１７】熱可塑性樹脂としてはナイロン６、ナイロ
ン１２、ナイロン６６、ナイロン４６に代表されるポリ
アミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレートやポリブチ
レンテレフタレートなどのポリエステル系樹脂、ポリエ
チレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン系樹脂、
ポリエーテルケトン樹脂、ポリフェニレンサルファイド
樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリカーボネート樹脂
などが挙げられるが特にこれらに限定されるものではな
い。

【００１８】コストや賦形時の流動性、耐水性、耐熱水
性、耐化学薬品性が要求される分野には熱可塑性樹脂が
ポリオレフィン系樹脂であることが好ましい。更に好ま
しくは入手が容易なポリプロピレンであることが望まし
い。ポリプロピレンは、その本来持つ特性から強化繊維
との接着性に乏しいことが欠点として挙げられるが、近
年では酸変性することにより接着性が改良されている。
よって本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートにポリプロ
ピレンを用いる場合はこの様な変性が成されていること
が好ましい。また熱劣化防止剤、酸化劣化防止剤、紫外
線吸収剤等の添加剤を目的に応じて添加することが出来
る。

【００１９】また、耐摩擦磨耗性、耐油性、長期耐熱特
性が必要な場合には熱可塑性樹脂がポリアミド系樹脂で
あることが好ましい。更に好ましくはナイロン６である
ことが好ましい。この場合、例えば酸素雰囲気下で加熱
されると酸化劣化を起こすことがあるが、これを防止す
るために酸化劣化防止剤等を目的に応じて添加すること
が出来る。

【００２０】さらに、耐熱性や機械的強度、クリープ特
性、耐薬品性、耐油性が要求される分野では熱可塑性樹
脂がポリエステル系樹脂であることが好ましい。上記と
同様に加水分解防止剤、熱劣化防止剤等の添加剤を目的
に応じて添加することが出来る。

【００２１】耐熱性離型シートは適当な剛性を有して
いること離型性が良好であること少なくとも熱可塑
性樹脂の融点よりも高温で成形する際に、繊維強化熱可
塑性樹脂予備成形体が流出しないような構造に加工でき
る特徴を持つことが必要である。

【００２２】耐熱性離型シートの剛性が不足すると成形
時によれを生じ皺が入ったり最悪の場合には破れが生
じ、低圧でも熱可塑性樹脂が流出する場合がある。逆に
厚みが厚く剛性が高すぎても耐熱性離型シート自体の重
量が増加しハンドリングが悪くなったり、オートクレー
ブ成形の際に高圧が必要になるなどの欠点を有すること
となる。よって０．０１ｍｍから１ｍｍの間であればこ
の様な欠点は生じにくい。

【００２３】又、繊維強化熱可塑性樹脂シートをスタン
ピング成形などに供する場合には、繊維強化熱可塑性樹
脂シートから耐熱性離型シートを剥がす必要がある。こ
のために、耐熱性離型シートの少なくとも予備成形体と
接する面には離型処理を施してあることが望ましい。離
型処理の方法は特に規定しないが、例えば離型性が良好
な樹脂シートを用いる。金属箔に離型剤をスプレーで吹
き付ける、刷毛等で塗る、ディッピングを行う、その製
造時に離型剤を混入して耐熱性離型シートを作成するな
どの方法が考えられる。

【００２４】更に少なくとも熱可塑性樹脂の融点よりも
高い温度で成形する際、流出を防止するには次のような
方法が考えられるが特にこれらに限定されるものではな
い。例えば箱状に加工した耐熱離型シートに繊維強化熱
可塑性樹脂予備成形体を投入し、シート状の耐熱離型シ
ートをかぶせ、前記箱状に加工した耐熱離型シートの端
部を折り返し、密封が可能になるようにする。または、
箱状に加工した耐熱離型シートに繊維強化熱可塑性樹脂
予備成形体を投入した後、同じく箱状に加工した耐熱離
型シートをかぶせ樹脂の流出を防止するなどが考えられ
る。

【００２５】オートクレーブ装置については次のような
治具が必要と考えられるが、特にこれらに限定されるも
のではない。オートクレーブ内の静水圧を効率的に耐
熱性離型シートを介し繊維強化熱可塑性樹脂予備成形体
にかけるために、これらを全面に覆う柔軟性を持ち、適
度な剛性を持つ耐熱性シート（バグ材）を用いることが
望ましい。またこのバグ材の内側（繊維強化熱可塑性
樹脂予備成形体を含む耐熱離型シートがある面）を減圧
することにより繊維強化熱可塑性樹脂予備成形体が含ん
でいた空気などを吸引することができるため、この様な
減圧装置を用いることがなお望ましい。そして、箱状
に加工された耐熱性離型フィルムの厚みは０．０５ｍｍ
から、１．０ｍｍであるため静水圧の程度によっては予
想できない形に潰れる可能性もある。よってこれらを防
止するためにオートクレーブ床面から例えば金属板など
の土手を組み上げ、この土手の中に繊維強化熱可塑性樹
脂予備成形体を入れた耐熱離型シートを入れ、更にその
上に平面度や平行度に優れた金属の板を載せた後にバグ
材を被せ、成形することが更に望ましい。なお、生産
性を上げるために一度に成形される繊維強化熱可塑性樹
脂予備成形体を含む耐熱離型シートは１枚のみならず複
数枚同時に投入しても差し支えがない。この場合、これ
らを積み上げる、平面内に配置するなどが考えられる。
特に積み上げる場合はこれらの間に金属板などが挿入さ
れていることが望ましい。

【００２６】

【実施例】以下に実施例を挙げて本発明を具体的に説明
するが、本発明はこれらに何等限定されるものではな
い。

【００２７】

【実施例１】厚さ０．１ｍｍのアルミ箔に、耐熱離型剤
を塗布した物を幅６００ｍｍ、長さ１０００ｍｍ、高さ
３０ｍｍの箱状に加工たものを２個用意し、この内の１
個の中に強化繊維（ガラス繊維）と熱可塑性樹脂（ポリ
プロピレン）の割合が６７対３３である幅１０ｍｍ、長
さ２０ｍｍ、厚み０．１ｍｍである繊維強化熱可塑性樹
脂予備成形体を３１００ｇ投入し、もう１個の箱状のア
ルミ箔を被せて密封した。これを４０ｍｍ角、長さ１２
００ｍｍのアルミニウム角材で幅６００ｍｍ、長さ１０
００ｍｍの土手を構成したオートクレーブ内に配設し、
この上に幅６００ｍｍ、長さ１０００ｍｍ、厚み１０ｍ
ｍのアルミニウム平板を被せた後バグ材を被せ、内部を
減圧しながら雰囲気温度２２０℃、成形圧力１５ｋｇｆ
／ｃｍ2の成形条件にて成形を行った。この後、圧力を
保ったまま雰囲気温度を下げ、室温となったところで繊
維強化熱可塑性樹脂シートを取り出した。この様にして
得られた繊維強化熱可塑性樹脂シートは反りも少なく、
断面の観察によればボイドも極めて少ないものであっ
た。

【００２８】

【発明の効果】本発明の繊維強化熱可塑性樹脂シートの
製造方法によれば、従来の繊維強化熱可塑性樹脂シート
の製造方法と比較して、既に熱可塑性樹脂と強化繊維が
一体化されている繊維強化熱可塑性樹脂予備成形体と、
これを挟み込み樹脂の流出もしくは予備成形体の流出を
防止する耐熱性離型シートと、既存のオートクレーブ成
形機を設備を活用することにより、設備を汚濁すること
なく品位の良好な繊維強化熱可塑性樹脂シートを得るこ
とができる。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 強化繊維と熱可塑性樹脂を主成分とする
   繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造方法であって、該強
   化繊維と該熱可塑性樹脂が一体化された繊維強化熱可塑
   性樹脂の予備成形体を、該熱可塑性樹脂の軟化点または
   融点よりも高い融点を持つ耐熱性離型シートで挟み込
   み、オートクレーブ内で、少なくとも該熱可塑性樹脂の
   融点以上の温度で加熱溶融した後、加圧したままで冷却
   する事を特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造
   方法。
2. 【請求項２】 予備成形体が、熱可塑性樹脂と強化繊維
   を主成分としたテープ状物の集合体であって、該テープ
   状物の形状が幅５ｍｍから３０ｍｍ、厚み０．０５ｍｍ
   から０．３ｍｍ、平均長さが５ｍｍから１００ｍｍであ
   り、強化繊維の重量含有率が５０％〜８５％、熱可塑性
   樹脂の重量含有率が１５％から５０％である事を特徴と
   する請求項１記載の繊維強化熱可塑性樹脂シートの製造
   方法。
3. 【請求項３】 耐熱性離型シートの材質が金属箔であ
   り、その厚みが０．０５ｍｍから１．０ｍｍであること
   を特徴とする請求項１および／又は２記載の繊維強化熱
   可塑性樹脂シートの製造方法。