JPH0761681B2 - インフレ−シヨンフイルムの成形方法 - Google Patents
インフレ−シヨンフイルムの成形方法Info
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- JPH0761681B2 JPH0761681B2 JP61306074A JP30607486A JPH0761681B2 JP H0761681 B2 JPH0761681 B2 JP H0761681B2 JP 61306074 A JP61306074 A JP 61306074A JP 30607486 A JP30607486 A JP 30607486A JP H0761681 B2 JPH0761681 B2 JP H0761681B2
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
- B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
- B29C48/00—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor
- B29C48/25—Component parts, details or accessories; Auxiliary operations
- B29C48/30—Extrusion nozzles or dies
- B29C48/32—Extrusion nozzles or dies with annular openings, e.g. for forming tubular articles
- B29C48/33—Extrusion nozzles or dies with annular openings, e.g. for forming tubular articles with parts rotatable relative to each other
-
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- B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
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- B29C48/00—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor
- B29C48/03—Extrusion moulding, i.e. expressing the moulding material through a die or nozzle which imparts the desired form; Apparatus therefor characterised by the shape of the extruded material at extrusion
- B29C48/09—Articles with cross-sections having partially or fully enclosed cavities, e.g. pipes or channels
- B29C48/10—Articles with cross-sections having partially or fully enclosed cavities, e.g. pipes or channels flexible, e.g. blown foils
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- Mechanical Engineering (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Shaping By String And By Release Of Stress In Plastics And The Like (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は熱可塑性樹脂を円筒状に溶融押出した後、その
径を拡大してフイルム（シート）を成形するインフレー
シヨンフイルムの成形方法に関するものである。
径を拡大してフイルム（シート）を成形するインフレー
シヨンフイルムの成形方法に関するものである。
従来、熱可塑性樹脂をインフレーシヨンフイルム成形装
着を用いてフイルムを成形することは行われており、該
熱可塑性樹脂フイルムに延伸処理等を施して、熱可塑性
樹脂の分子の配向を起させると、その配向方向の強度が
著しく増大すること、及びこの延伸処理を熱可塑性樹脂
フイルムの縦横方向に同一の延伸率をもつて行うことに
より、熱可塑性樹脂フイルムは強度に方向性をもたない
高強度のものとなることも知られている。
着を用いてフイルムを成形することは行われており、該
熱可塑性樹脂フイルムに延伸処理等を施して、熱可塑性
樹脂の分子の配向を起させると、その配向方向の強度が
著しく増大すること、及びこの延伸処理を熱可塑性樹脂
フイルムの縦横方向に同一の延伸率をもつて行うことに
より、熱可塑性樹脂フイルムは強度に方向性をもたない
高強度のものとなることも知られている。
これを利用して強度の大きな熱可塑性樹脂フイルムを製
造するための種々の方法が提案されている。例えば、一
軸方向に分子配向したフイルムを互いに配向方向が交差
するようにはりあわせて強度的に方向を持たない高強度
のフイルムを得る方法、或はインフレーシヨン成形を行
う際に、ブローアツプ比（径を拡大された筒状樹脂の直
径とダイの環状スリツトの直径との比）を大きくとり、
縦方向と横方向の配向の程度を一致させて縦横の強度を
均一とする方法等が挙げられる。
造するための種々の方法が提案されている。例えば、一
軸方向に分子配向したフイルムを互いに配向方向が交差
するようにはりあわせて強度的に方向を持たない高強度
のフイルムを得る方法、或はインフレーシヨン成形を行
う際に、ブローアツプ比（径を拡大された筒状樹脂の直
径とダイの環状スリツトの直径との比）を大きくとり、
縦方向と横方向の配向の程度を一致させて縦横の強度を
均一とする方法等が挙げられる。
しかしながら前者の方法ではフイルム貼り合せのため、
フイルムの肉厚が増加するばかりでなく、製膜工程と貼
り合せ工程が必要であり、かつ、操作が煩雑である等の
欠点を有しており、また後者の方法ではブローアツプ比
が大きいため、バブル（径を拡大するため筒状フイルム
の内部に空気等を封入した風船状部分）が安定せずに破
裂したり、得られたフイルムの厚みむらが大きい等の欠
点を有している。
フイルムの肉厚が増加するばかりでなく、製膜工程と貼
り合せ工程が必要であり、かつ、操作が煩雑である等の
欠点を有しており、また後者の方法ではブローアツプ比
が大きいため、バブル（径を拡大するため筒状フイルム
の内部に空気等を封入した風船状部分）が安定せずに破
裂したり、得られたフイルムの厚みむらが大きい等の欠
点を有している。
また、従来の知見から、インフレーシヨンフイルム成形
時においてブローアツプをあげることにより、フイルム
の衝撃強度を改良することはできるが、ブローアツプ比
の効果には限界があり、あるところまでブローアツプ比
をあげるとそこで衝撃強度は極大となり、それより更に
ブローアツプ比をあげると逆に衝撃強度は低下する傾向
を示すことが知られている。
時においてブローアツプをあげることにより、フイルム
の衝撃強度を改良することはできるが、ブローアツプ比
の効果には限界があり、あるところまでブローアツプ比
をあげるとそこで衝撃強度は極大となり、それより更に
ブローアツプ比をあげると逆に衝撃強度は低下する傾向
を示すことが知られている。
更に、上記インフレーシヨンフイルムは筒状であるので
袋にする場合適当な大きさに切断して袋下部を熱融着
（ヒートシール）して袋状で使用する場合が多いが、ブ
ローアツプ比をあげてインフレーシヨンフイルムを製造
すると、フイルムの衝撃強度の向上に反してシール部の
強度が著しく低下するという問題がある。
袋にする場合適当な大きさに切断して袋下部を熱融着
（ヒートシール）して袋状で使用する場合が多いが、ブ
ローアツプ比をあげてインフレーシヨンフイルムを製造
すると、フイルムの衝撃強度の向上に反してシール部の
強度が著しく低下するという問題がある。
本発明者等は、かかる従来のインフレーシヨン成形装置
を用いて高強度のフイルムを得る技術上の問題点を解消
し、衝撃強度及びシール強度の改善された熱可塑性樹
脂、特にポリオレフイン樹脂フイルムを効率よく、且つ
安定して製造し得る方法につき鋭意検討を重ねた結果、
ダイリツプと中子が相互に回転できる回転ダイを用い
て、特定の回転数で回転させながらインフレーシヨン成
形することにより上記問題点が解決でき、衝撃強度及び
シール強度の改善されたフイルムが得られることを見出
し、本発明を完成するに至つた。
を用いて高強度のフイルムを得る技術上の問題点を解消
し、衝撃強度及びシール強度の改善された熱可塑性樹
脂、特にポリオレフイン樹脂フイルムを効率よく、且つ
安定して製造し得る方法につき鋭意検討を重ねた結果、
ダイリツプと中子が相互に回転できる回転ダイを用い
て、特定の回転数で回転させながらインフレーシヨン成
形することにより上記問題点が解決でき、衝撃強度及び
シール強度の改善されたフイルムが得られることを見出
し、本発明を完成するに至つた。
すなわち、本発明はメルトインデツクスが10g/10分以下
の熱可塑性樹脂をインフレーシヨン成形するにあたり、
環状スリツトを介して相互に反対方向に回転させ得る可
動ダイリツプ及び中子並びに環状スリツトに熱可塑性樹
脂を供給する樹脂流路からダイを有するインフレーシヨ
ン成形装置を用いて、可動ダイリツプ及び中子を同時に
反対方向又は一方のみを下記（Ｉ）式で示される回転指
数（Ｓ）の値以上の回転数で、且つ回転指数（Ｓ）の10
倍以下の回転数で回転させながら成形することを特徴と
する強度特性の優れたインフレーシヨンフイルムの成形
方法に存する。
の熱可塑性樹脂をインフレーシヨン成形するにあたり、
環状スリツトを介して相互に反対方向に回転させ得る可
動ダイリツプ及び中子並びに環状スリツトに熱可塑性樹
脂を供給する樹脂流路からダイを有するインフレーシヨ
ン成形装置を用いて、可動ダイリツプ及び中子を同時に
反対方向又は一方のみを下記（Ｉ）式で示される回転指
数（Ｓ）の値以上の回転数で、且つ回転指数（Ｓ）の10
倍以下の回転数で回転させながら成形することを特徴と
する強度特性の優れたインフレーシヨンフイルムの成形
方法に存する。
以下、本発明を詳細に説明する。
本発明で用いられる熱可塑性樹脂としては、通常インフ
レーシヨンフイルム成形に用いられるものであれば何で
もよく、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチ
レン−プロピレン共重合体、ポリブテン−１、エチレン
酢酸ビニル共重合体等のポリオレフイン系樹脂、ナイロ
ン等のポリアミド系樹脂、ポリスチレン等のスチレン系
樹脂、ポリ塩化ビニル等の塩化ビニル系樹脂等が挙げら
れる。
レーシヨンフイルム成形に用いられるものであれば何で
もよく、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチ
レン−プロピレン共重合体、ポリブテン−１、エチレン
酢酸ビニル共重合体等のポリオレフイン系樹脂、ナイロ
ン等のポリアミド系樹脂、ポリスチレン等のスチレン系
樹脂、ポリ塩化ビニル等の塩化ビニル系樹脂等が挙げら
れる。
上記熱可塑性樹脂としては、メルトインデツクスが、通
常10g/10分以下、好ましくは0.02〜10g/10分、さらに好
ましくは0.03〜4g/10分の範囲のものが用いられる。メ
ルトインデツクスが上限より大きいと本質的にメルトテ
ンシヨンが不足してバルブ安定性が不良となり、且つフ
イルム物性も低下するので好ましくない。
常10g/10分以下、好ましくは0.02〜10g/10分、さらに好
ましくは0.03〜4g/10分の範囲のものが用いられる。メ
ルトインデツクスが上限より大きいと本質的にメルトテ
ンシヨンが不足してバルブ安定性が不良となり、且つフ
イルム物性も低下するので好ましくない。
本発明においてメルトインデツクス（MI）とはJISK6760
に準拠し、190℃で測定した値であり、メルトフローイ
ンデツクス（MFI）とはMIの測定温度を成形時の温度と
して同様に測定した値である。
に準拠し、190℃で測定した値であり、メルトフローイ
ンデツクス（MFI）とはMIの測定温度を成形時の温度と
して同様に測定した値である。
また、本発明に使用されるインフレーシヨンフイルム成
形装置としては通常、用いられる形式のものならいづれ
でも使用可能であるが、成形ダイは通常のサーキユラダ
イとは異なり、環状ダイと中子とを相互に反対方向に回
転できる回転ダイが用いられる。本発明で用いられるダ
イの一例を第１図に示す。
形装置としては通常、用いられる形式のものならいづれ
でも使用可能であるが、成形ダイは通常のサーキユラダ
イとは異なり、環状ダイと中子とを相互に反対方向に回
転できる回転ダイが用いられる。本発明で用いられるダ
イの一例を第１図に示す。
第１図において、該ダイは環状スリツト（１）を介して
相互に反対方向に回転させ得る可動ダイリツプ（２）及
び中子（３）並びに該環状スリツト（１）に熱可塑性樹
脂を供給する樹脂流路（４）から構成されている。
相互に反対方向に回転させ得る可動ダイリツプ（２）及
び中子（３）並びに該環状スリツト（１）に熱可塑性樹
脂を供給する樹脂流路（４）から構成されている。
本発明においては、熱可塑性樹脂を上記した回転ダイを
装着したインフレーシヨンフイルム成形装置を用いて、
特定の成形条件で成形する。
装着したインフレーシヨンフイルム成形装置を用いて、
特定の成形条件で成形する。
まず、インフレーシヨンフイルム成形装置において、可
動ダイリツプ（２）と中子（３）を逆方向に回転させて
いるため環状スリツト（１）から押出されたフイルムは
押出方向と回転方向の複合された方向に配向することと
なるので、フイルム全体としては斜めに分子配向したフ
イルムが得られる。このフイルムの分子配向の程度は可
動ダイリツプ及び中子の回転数、樹脂の押出速度及び引
取速度等を調節することにより、適宜選択決定される。
動ダイリツプ（２）と中子（３）を逆方向に回転させて
いるため環状スリツト（１）から押出されたフイルムは
押出方向と回転方向の複合された方向に配向することと
なるので、フイルム全体としては斜めに分子配向したフ
イルムが得られる。このフイルムの分子配向の程度は可
動ダイリツプ及び中子の回転数、樹脂の押出速度及び引
取速度等を調節することにより、適宜選択決定される。
本発明においては、フイルムの衝撃強度とシール強度共
に優れたフイルムを製造するために、可動ダイリツプ
（２）及び中子（３）の回転数（可動ダイリツプ、及び
中子を同時に反対方向に回転させる場合には両者の回転
数の和、あるいはいずれか一方のみを回転させるときは
その回転数）を、下記（Ｉ）式で示される回転指数
（Ｓ）の値以上で、且つ、Ｓ値の10倍以下好ましくはＳ
値の1.2倍〜10倍の範囲内に調節して行う。
に優れたフイルムを製造するために、可動ダイリツプ
（２）及び中子（３）の回転数（可動ダイリツプ、及び
中子を同時に反対方向に回転させる場合には両者の回転
数の和、あるいはいずれか一方のみを回転させるときは
その回転数）を、下記（Ｉ）式で示される回転指数
（Ｓ）の値以上で、且つ、Ｓ値の10倍以下好ましくはＳ
値の1.2倍〜10倍の範囲内に調節して行う。
ここで Ｓ＝回転指数 Ｇ＝環状スリツトの幅（m/m） MFI＝成形温度におけるメルトフローインデツクス（g/1
0分） ｔ＝フイルムの厚み（m/m） BUR＝ブローアツプ比 Ｄ＝環状スリツトの径（m/m） を表す。
0分） ｔ＝フイルムの厚み（m/m） BUR＝ブローアツプ比 Ｄ＝環状スリツトの径（m/m） を表す。
なお、上記の回転指数（Ｓ）は本発明の成形操作条件の
重要な指数であり、使用樹脂の流動性（MFI）、フイル
ム厚み（ｔ）、ブローアツプ比（BUR）、使用ダイのス
リツト幅（Ｇ）及びスリツト径（Ｄ）により、必要な最
低トータル回転数（r.p.m）を規定するものである。
重要な指数であり、使用樹脂の流動性（MFI）、フイル
ム厚み（ｔ）、ブローアツプ比（BUR）、使用ダイのス
リツト幅（Ｇ）及びスリツト径（Ｄ）により、必要な最
低トータル回転数（r.p.m）を規定するものである。
上記に規定した回転数が回転指数（Ｓ）よりも小さな回
転数の場合には得られるフイルムの強度は、従来の高ブ
ローアツプ比での成形品と大差がなく、本発明の効果を
十分発揮し得ない。また、該回転数が回転指数（Ｓ）の
10倍より多い場合には、得られるフイルムの物性面での
デメリツトはないものの、成形装置の耐久性の点からや
や問題となる恐れがあり好ましくない。
転数の場合には得られるフイルムの強度は、従来の高ブ
ローアツプ比での成形品と大差がなく、本発明の効果を
十分発揮し得ない。また、該回転数が回転指数（Ｓ）の
10倍より多い場合には、得られるフイルムの物性面での
デメリツトはないものの、成形装置の耐久性の点からや
や問題となる恐れがあり好ましくない。
また、樹脂の押出速度及び引取速度は通常インフレーシ
ヨン成形で行われる程度の速度とされる。ポリオレフイ
ン樹脂を用いてインフレーシヨン成形する場合の成形条
件としては成形温度を樹脂の融点＋10℃〜300℃、望ま
しくは170〜270℃でブローアツプ比は１〜６望ましくは
１〜３で、且つ、ドラフト率を１〜100、望ましくは１
〜50の範囲の成形条件で行われる。
ヨン成形で行われる程度の速度とされる。ポリオレフイ
ン樹脂を用いてインフレーシヨン成形する場合の成形条
件としては成形温度を樹脂の融点＋10℃〜300℃、望ま
しくは170〜270℃でブローアツプ比は１〜６望ましくは
１〜３で、且つ、ドラフト率を１〜100、望ましくは１
〜50の範囲の成形条件で行われる。
本発明では、上記した通り、インフレーシヨン成形時に
ブローアツプ比を上げることにより不利を解消するもの
であるが、本発明に用いられるブローアツプ比は、上記
した値の範囲であれば低くてもかまわない。
ブローアツプ比を上げることにより不利を解消するもの
であるが、本発明に用いられるブローアツプ比は、上記
した値の範囲であれば低くてもかまわない。
また、ダイの径（Ｄ）としては、上記ブローアツプ比と
製品幅との関係で範囲は決まり、特に制限はない。
製品幅との関係で範囲は決まり、特に制限はない。
さらに成形されるフイルムの厚み（ｔ）としては、10〜
30μ、好ましくは15〜250μの範囲である。
30μ、好ましくは15〜250μの範囲である。
実施例１ 高圧法低密度ポリエチレン｛密度:0.942g/cm3、メルト
インデツクス（＝メルトフローインデツクス）:0.8g/10
分｝を大阪精機（株）製40φ型押出機に環状スリツト径
100mmφ、環状スリツト幅（ダイリツプのギヤツプ）1.0
mmで、且つダイリツプ及び中子を環状スリツトを介して
相互に反対方向に回転できるスパイラル状の回転ダイ
（図１に示す形状の回転ダイ）を取付けインフレーシヨ
ン成形機を用い、成形温度190℃、ブローアツプ比（BU
R）2.0、ドラフト率10及び第１表に示す回転数の条件下
で50μのインフレーシヨンフイルムを製造した。得られ
たフイルムにつき下記の測定法にて評価した。結果を表
１に示す。
インデツクス（＝メルトフローインデツクス）:0.8g/10
分｝を大阪精機（株）製40φ型押出機に環状スリツト径
100mmφ、環状スリツト幅（ダイリツプのギヤツプ）1.0
mmで、且つダイリツプ及び中子を環状スリツトを介して
相互に反対方向に回転できるスパイラル状の回転ダイ
（図１に示す形状の回転ダイ）を取付けインフレーシヨ
ン成形機を用い、成形温度190℃、ブローアツプ比（BU
R）2.0、ドラフト率10及び第１表に示す回転数の条件下
で50μのインフレーシヨンフイルムを製造した。得られ
たフイルムにつき下記の測定法にて評価した。結果を表
１に示す。
シール強度 東洋精機（株）製テスト用シーラー 熱板 24cm3 2kgシール圧2sec間 170℃にてチユーブをシールし、シール部を15mmの短冊
状にきりとり、引張試験機にて500mm/分にて引張り、シ
ール部が切断するときの強度を読みとる。
状にきりとり、引張試験機にて500mm/分にて引張り、シ
ール部が切断するときの強度を読みとる。
衝撃強度 ダートドロツプインパクト法 ASTM D1709 破断する際の平均の荷重（ｇ）で示す。
落下距離は26inch 実施例２〜６ 実施例１において回転数を表１に示す条件に変化させて
行なつたこと以外は同様に行つた。結果を表１に示す。
行なつたこと以外は同様に行つた。結果を表１に示す。
比較例１〜４ 実施例１において、ブローアツプ比及び回転数を表１に
示す条件に変化させて行なつたこと以外は同様に行つ
た。結果を表１に示す。
示す条件に変化させて行なつたこと以外は同様に行つ
た。結果を表１に示す。
表１の結果より明らかなように、回転ダイの回転数が上
記回転指数Ｓ以上では得られるフイルムの衝撃強度はブ
ローアツプ比をあげた場合に到達する最高強度を上まわ
り、ブローアツプ比をあげた場合にみられる急激なシー
ル強度の低下も示さない。又回転をどちらか一方のみ、
又は同時に行つても全く物性への寄与に差がないことが
判つた。
記回転指数Ｓ以上では得られるフイルムの衝撃強度はブ
ローアツプ比をあげた場合に到達する最高強度を上まわ
り、ブローアツプ比をあげた場合にみられる急激なシー
ル強度の低下も示さない。又回転をどちらか一方のみ、
又は同時に行つても全く物性への寄与に差がないことが
判つた。
実施例７〜11及び比較例５〜10 実施例１において、高圧法低密度ポリエチレンの変りに
中低圧法ポリエチレン（密度・0.960g/cm3、メルトイン
デツクス:0.04g/10分）を用い、且つ環状スリツト幅を
0.7mmに変え、表２の条件で行つたこと以外は同様に行
つた。結果を表２に示す。
中低圧法ポリエチレン（密度・0.960g/cm3、メルトイン
デツクス:0.04g/10分）を用い、且つ環状スリツト幅を
0.7mmに変え、表２の条件で行つたこと以外は同様に行
つた。結果を表２に示す。
なお、シール強度はシール温度210℃で行つた場合のデ
ータである。
ータである。
〔発明の効果〕 本発明の方法によれば衝撃強度及びシール強度の改善さ
れたフイルムが高能率、かつ安定して製造することがで
きる。
れたフイルムが高能率、かつ安定して製造することがで
きる。
【図面の簡単な説明】 第１図は本発明の方法に用いられるダイの概略説明図で
ある。 図中１は環状スリツト、２はダイリツプ、３は中子、４
は樹脂流路をそれぞれ示す。
ある。 図中１は環状スリツト、２はダイリツプ、３は中子、４
は樹脂流路をそれぞれ示す。
フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭51−128359（ＪＰ，Ａ) 特開 昭48−62856（ＪＰ，Ａ) 特開 昭49−61251（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】メルトインデツクスが10g/10分以下の熱可
塑性樹脂をインフレーシヨン成形するにあたり、環状ス
リツトを介して相互に反対方向に回転させ得る可動ダイ
リツプ及び中子並びに環状スリツトに熱可塑性樹脂を供
給する樹脂流路からダイを有するインフレーシヨン成形
装置を用いて、可動ダイリツプ及び中子を同時に反対方
向又は一方のみを下記（Ｉ）式で示される回転指数
（Ｓ）の値以上の回転数で、且つ回転指数（Ｓ）の10倍
以下の回転数で回転させながら成形することを特徴とす
る強度特性の優れたインフレーシヨンフイルムの成形方
法
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61306074A JPH0761681B2 (ja) | 1986-12-22 | 1986-12-22 | インフレ−シヨンフイルムの成形方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61306074A JPH0761681B2 (ja) | 1986-12-22 | 1986-12-22 | インフレ−シヨンフイルムの成形方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63158221A JPS63158221A (ja) | 1988-07-01 |
| JPH0761681B2 true JPH0761681B2 (ja) | 1995-07-05 |
Family
ID=17952725
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61306074A Expired - Fee Related JPH0761681B2 (ja) | 1986-12-22 | 1986-12-22 | インフレ−シヨンフイルムの成形方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0761681B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP6466088B2 (ja) * | 2014-06-12 | 2019-02-06 | 萩原工業株式会社 | 人工芝パイル用原糸、及びそれを用いた人工芝 |
| CN113787700B (zh) * | 2021-08-13 | 2022-12-02 | 重庆沃特智成新材料科技有限公司 | 薄膜吹塑装置 |
-
1986
- 1986-12-22 JP JP61306074A patent/JPH0761681B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63158221A (ja) | 1988-07-01 |
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