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JPH07330304A - 改質ガスのｃｏ除去方法 - Google Patents

改質ガスのｃｏ除去方法

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JPH07330304A
JPH07330304A JP6126338A JP12633894A JPH07330304A JP H07330304 A JPH07330304 A JP H07330304A JP 6126338 A JP6126338 A JP 6126338A JP 12633894 A JP12633894 A JP 12633894A JP H07330304 A JPH07330304 A JP H07330304A
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gas
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Abstract

(57)【要約】 【構成】 改質ガスを水素精製器２により処理して、水
素以外の成分と水素との濃度の比を改質ガスよりも低下
せしめ、水素精製器２で処理されたガスに含まれるＣＯ
をＣＯ転換器３での反応によりＣＯ以外のガスに転換す
る。 【効果】 改質ガス中のＣＯを除去すると同時に、高純
度の水素を得ることが可能となり、燃料の効率上昇、性
能低下防止効果を有する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】 この発明は、メタン、プロパン
等の炭化水素あるいは、メタノール、エタノール等の酸
素原子を含む炭化水素を改質して得る水素を主成分とす
るガスを燃料電池の燃料ガスとして使用するシステムに
おいて、ＣＯ濃度が低くかつ水素濃度の高いガスを供給
するための改質ガスのＣＯ除去方法に関するものであ
り、特に、ＣＯ濃度を低くする必要のある固体高分子型
燃料電池に好適に適用できるものである。
【０００２】
【従来の技術】 りん酸塩型燃料電池や、固体高分子型
燃料電池では、水素極側に燃料改質装置により水素を主
成分とする改質ガスを得る。燃料改質装置の燃料として
は、メタン、プロパン、ナフサ等の化石燃料を使用し、
これを水蒸気等により改質して改質ガスを得たり、ある
いはメタノール、エタノールを水蒸気改質して改質ガス
を得る方法がある。しかし、上記改質ガス中にはＣＯが
１％程度含まれており、これが電極触媒として用いられ
ているＰｔを被毒し、燃料電池の性能を低下させるとい
う問題点がある。特に固体高分子型燃料電池ではその運
転温度が１００℃以下と低いためＣＯ被毒の影響が大き
い。
【０００３】 ＣＯ被毒の影響を解消するには、ＣＯ濃
度を少なくとも１０ｐｐｍ以下、さらに好ましくは数ｐ
ｐｍ以下とする必要がある。そこで、これらの問題点の
解決方法として、従来、次のような方法が開示されてい
る。特開平５−２０１７０２には、改質ガス中に、空気
を少量添加してＣＯを酸化してＣＯ2にする方法が開示
されている。また、特開平４−３２５４０２には、Ｐｄ
合金膜等の水素高選択性膜により水素のみを透過させ、
ＣＯの燃料電池への供給を抑制する方法が記載されてい
る。さらに特開平５−２５１１０４には、ＣＯを水素化
して、メタンに変換する技術が開示されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】 しかしながら、特開
平５−２０１７０２に開示の空気を添加してＣＯを選択
酸化する方法では、空気添加のため、水素分圧が低下し
燃料電池の効率が低下するばかりか、空気添加のポンプ
動力が必要であること、常に爆発の危険性があるという
問題点がある。Ｐｄ合金膜等の水素高選択性膜により水
素のみを透過させ、ＣＯの燃料電池への供給を防止する
特開平４−３２５４０２記載の方法では、高水素濃度の
ガスが得られるという点で優れた方法であるが、Ｐｄ合
金水素分離膜中に、気体分子レベル以上の大きさのピン
ホールがあったり、また何らかの外的負荷によりピンホ
ールが生じたりした場合、改質ガス中のＣＯが膜中を透
過して、燃料電池に供給される可能性があるといった問
題点がある。
【０００５】 ＣＯを水素化してメタンに変換する技術
では、ＣＯ＋３Ｈ2→ＣＨ4＋Ｈ2Ｏの反応でメタン化さ
れるが、依然として数ｐｐｍ程度のＣＯが残り、触媒反
応のみではＣＯ濃度を数ｐｐｍ以下にするのは困難であ
るという問題がある。ＣＯを酸化しＣＯ濃度をある程度
低下させた後、メタン化するとＣＯ濃度を０ｐｐｍにで
きることが特開平５−２５１１０４号明細書中に開示さ
れているが、工程が複雑化し、装置が大きくなるという
問題点がある。更にここに開示されている方法では、改
質ガスに含まれる２０％近いＣＯ2も燃料電池に供給さ
れるため、水素分圧が低く、発電効率が低いという問題
点がある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】 上記問題点を解決する
ため、本発明では、改質ガスを水素精製器により処理し
て、水素以外の成分と水素との濃度の比を改質ガスより
も低下せしめ、前記水素精製器で処理されたガスに含ま
れるＣＯを反応によりＣＯ以外のガスに転換する改質ガ
スのＣＯ除去方法を提供するものである。
【０００７】
【作用】 燃料電池は、ＣＯ濃度が低いほど電極の被毒
がなく、また、供給される燃料水素濃度が高いほど発電
効率が高く、好ましい。本発明では、これら両要件を同
時に達成する画期的なものである。本発明では、水素濃
度を高めるために、改質ガスを水素精製器により処理し
て、水素以外の成分と水素との濃度の比を改質ガスより
も低下せしめ、前記水素精製器で処理されたガスに含ま
れるＣＯを反応によりＣＯ以外のガスとして除去する。
水素精製器で処理するのは、次の理由による。ＣＯを例
えば水素化によりメタンに転換する場合、ＣＯ＋３Ｈ2
→ＣＨ4＋Ｈ2Ｏの反応式に従ってメタンが生成する。こ
の反応において水素濃度をＣＯ濃度に対し非常に大きく
すれば、平衡が右側に大きくずれてＣＯを完全に反応さ
せることが可能である。本発明では、そのために水素精
製器により処理して水素濃度を高めるのである。さらに
水素濃度を高めることは、燃料電池の発電効率も向上す
るという効果もある。
【０００８】 水素精製器としては、Ｐｄを含む合金を
使用した水素分離装置が好ましい。その形態としては、
Ｐｄ合金膜を多孔質基体管上に成膜したものが挙げら
れ、多孔質基体としては、アルミナ、シリカ、シリカ−
アルミナ、ムライト、コージエライト、ジルコニア、カ
ーボン、多孔質ガラス、表面処理されたＳＵＳフィルタ
ー等の金属を用いることが好ましい。水素精製器によ
り、水素とＣＯの体積比率は２００以上にするのが好ま
しい。これ以上であれば、次のＣＯ転換過程でＣＯ濃度
を１ｐｐｍ以下とすることができる。
【０００９】 ＣＯをＣＯ以外のガスにする反応として
は、ＣＯの水素化反応を用いる。ＣＯ水素化により、メ
タン、エタン、メタノール、エタノール等の炭化水素に
転換する方法を用いるのが好ましい。ＣＯ水素化でメタ
ンに転換する場合に使用される触媒としては、Ｒｕ，Ｒ
ｈ，Ｐｄ，Ｉｒ，Ｐｔ，Ｎｉ，Ｒｅ等が、メタノールに
転換する場合は、Ｃｕ系あるいはＦｅ系の触媒等が使用
できる。
【００１０】 システムの小型化のため、水素精製とＣ
Ｏ転換を同時に行うため、水素精製器内にＣＯ転換触媒
を配置してもよい。具体的には、水素分離膜を支持する
多孔質基体管の多孔質部分や、水素分離膜と基体管の間
等に配置する方法、または、水素分離膜中に生じている
ピンホール内に触媒を担持させ、ピンホールの穴埋めを
行う方法等がある。さらに、改質器の触媒も同時に配置
すれば、相当程度のシステムの小型化が達成できる。水
素精製器の運転温度は、水素濃度を大きくするために高
温にした方がよく、２００℃以上が好ましい。またＣＯ
転換器の運転温度は１００〜５００℃が好ましい。
【００１１】 本発明の改質ガスのＣＯ除去方法は、燃
料電池と組み合わせて使用することが好ましい。特に、
燃料ガス中のＣＯ濃度を低くする必要のあるりん酸塩型
燃料電池あるいは固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）へ
の適用が好ましい。特に、ＣＯ濃度を数ｐｐｍ以下にす
る必要のある固体高分子型燃料電池への適用は効果が大
きい。
【００１２】 また、ＰＥＦＣは、他の電池と比較して
小型で軽量であり、１００℃以下の温度で作動するとい
う特徴を有するため、可搬型電源や電気自動車電源とし
て搭載することが可能である。自動車に搭載する場合は
小型・軽量さらに振動等の耐衝撃性があることが必要で
あり、その場合は、上述したように、水素精製装置とＣ
Ｏ転換器を一体化するのが好ましい。
【００１３】
【実施例】以下、この発明を実施例に基づいて説明す
る。 （実施例１）図１は、この発明を使用した燃料電池シス
テムのフローを示している。メタノールと水をモル比で
１対１に混合した溶液をを原料とし、これを改質器１で
改質した後、多孔質アルミナ基体管外表面上にＰｄ−Ａ
ｇ合金からなる水素分離膜を成膜してなる水素分離体か
ら構成される水素精製器２で処理して水素濃度を高く
し、ＣＯを水素化してメタン化する触媒としてＮｉ担持
アルミナを使用したＣＯ転換器３で改質ガス中に含まれ
るＣＯを水素化処理し、燃料電池４の水素極に供給し
た。上記の各過程でのガス組成変化は、表１に示した通
りであった。これによるとＣＯ転換器３を出たガス中の
ＣＯ濃度は０．１ｐｐｍ以下と低かった。さらに燃料電
池の電圧−電流特性を測定したところ、ＣＯを全く含ま
ない純水素を供給した場合と全く差がないことを確認し
た。尚、改質器、水素精製器およびＣＯ転換器の温度を
それぞれ３００℃、２８０℃および２６０℃とした。
【００１４】
【表１】
【００１５】（実施例２） 実施例１で使用した水素精
製器を構成している水素分離膜を支持している多孔質ア
ルミナ基体管の多孔質部分にＣＯ水素化触媒としてＮｉ
／アルミナを担持した水素精製・ＣＯ転換器５を作製
し、実施例１と同条件にてガス組成を測定したところ、
水素精製・ＣＯ転換器５出口でのＣＯ濃度は０．１ｐｐ
ｍ以下であり、燃料電池の電圧−電流特性もＣＯを全く
含まない純水素を供給した場合と差がないことを確認し
た。図２にそのフローを示す。尚、改質器、水素精製・
ＣＯ転換器の温度はそれぞれ３００℃、２８０℃とし
た。
【００１６】
【発明の効果】 以上説明したように、本発明によれ
ば、改質ガス中のＣＯを除去すると同時に、高純度の水
素を得ることが可能となり、燃料の効率上昇、性能低下
防止効果がある。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明のＣＯ除去方法のフロー図である。
【図２】 水素精製器とＣＯ転換器を一体化した場合の
フロー図である。
【符号の説明】
１ 改質器、 ２ 水素精製器、 ３ ＣＯ転換器、
４ 燃料電池 ５ 水素精製・ＣＯ転換器

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 改質ガスを水素精製器により処理して、
    水素以外の成分と水素との濃度の比を改質ガスよりも低
    下せしめ、前記水素精製器で処理されたガスに含まれる
    ＣＯを反応によりＣＯ以外のガスに転換することを特徴
    とする改質ガスのＣＯ除去方法。
JP12633894A 1994-06-08 1994-06-08 改質ガスのｃｏ除去方法 Expired - Lifetime JP3432892B2 (ja)

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