JPH0647444B2 - 水素含有ガスを生成する方法 - Google Patents
水素含有ガスを生成する方法Info
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- JPH0647444B2 JPH0647444B2 JP60073458A JP7345885A JPH0647444B2 JP H0647444 B2 JPH0647444 B2 JP H0647444B2 JP 60073458 A JP60073458 A JP 60073458A JP 7345885 A JP7345885 A JP 7345885A JP H0647444 B2 JPH0647444 B2 JP H0647444B2
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- Japan
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- reaction
- tube
- gas
- furnace
- heat
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/10—Process efficiency
Landscapes
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は主として天然ガス、ナフサなどの炭化水素類、
またはメタノール、エタノールなどをアルコール類と、
また必要に応じて水蒸気を含む混合ガスを触媒の存在の
もとに反応せしめ水素含有ガスを生成する方法に関す
る。
またはメタノール、エタノールなどをアルコール類と、
また必要に応じて水蒸気を含む混合ガスを触媒の存在の
もとに反応せしめ水素含有ガスを生成する方法に関す
る。
（従来の技術） 前記方法としては、第３図および第４図に示されている
スチームリフオーマと称されている炉を使用する方法
が、従来多く採用されている。
スチームリフオーマと称されている炉を使用する方法
が、従来多く採用されている。
第３図において、炉１内に１列に配列されている多数の
反応管２は、耐熱合金製の管であつて、該反応管内には
スチームリフオーミング用の触媒が充填されており、か
つ飽和炭化水素と水蒸気を含むガスが上方より下方に向
かつて流通するようになつている。互いに隣接する反応
管２，２の間に設けたバーナ３には炉１の天井より下方
に向う長い炎が形成され燃焼ガスもまた下方に向つて流
れるようになつている。
反応管２は、耐熱合金製の管であつて、該反応管内には
スチームリフオーミング用の触媒が充填されており、か
つ飽和炭化水素と水蒸気を含むガスが上方より下方に向
かつて流通するようになつている。互いに隣接する反応
管２，２の間に設けたバーナ３には炉１の天井より下方
に向う長い炎が形成され燃焼ガスもまた下方に向つて流
れるようになつている。
第４図に示す従来法においては、第３図に示されている
ものと同様に反応管は１列に多数配列されているが、こ
の場合両側壁に設けられた多数のバーナ３には放射状の
短炎が形成され燃焼ガスは上方に向つて流れるようにな
つている。
ものと同様に反応管は１列に多数配列されているが、こ
の場合両側壁に設けられた多数のバーナ３には放射状の
短炎が形成され燃焼ガスは上方に向つて流れるようにな
つている。
第３図および第４図に示されているスチームリフオーマ
を使用して行う方法は、何れも反応管２内を流れる飽和
炭化水素等と水蒸気を含むガスをバーナ３により反応管
２外より加熱して触媒の存在のもとに反応させるもので
あるが、該反応管２内の反応は非常に大きい吸熱反応で
あつてその反応速度は著しく大きく、必要な熱量さえ与
えれば瞬間的に平衡に達する程で熱の供給速度が反応速
度を律する最大の因子である。このことから反応管２の
耐熱限界内で可能な限り該反応管の単位面積当りの伝熱
量（以後ヒートフラツクスという）を大きくすることが
反応を促進させることとなり、また炉の能力の向上に最
も必要なことである。従つて該反応管の耐熱限界に余裕
のある管内ガス温度の低い入口部のヒートフラツクスを
最大となし、出口部に向つて徐々に小となし該管の平均
ヒートフラツクスを大とすることが望ましい。また、第
３図および第４図に示されている従来のスチームリフオ
ーマは、反応管２の耐熱限界近くで運転しており、過熱
あるいは加熱のむらを防ぐため比較的小容量のバーナ３
を多数設けているが、それらの運転操作メンテナンスは
相当複雑である。
を使用して行う方法は、何れも反応管２内を流れる飽和
炭化水素等と水蒸気を含むガスをバーナ３により反応管
２外より加熱して触媒の存在のもとに反応させるもので
あるが、該反応管２内の反応は非常に大きい吸熱反応で
あつてその反応速度は著しく大きく、必要な熱量さえ与
えれば瞬間的に平衡に達する程で熱の供給速度が反応速
度を律する最大の因子である。このことから反応管２の
耐熱限界内で可能な限り該反応管の単位面積当りの伝熱
量（以後ヒートフラツクスという）を大きくすることが
反応を促進させることとなり、また炉の能力の向上に最
も必要なことである。従つて該反応管の耐熱限界に余裕
のある管内ガス温度の低い入口部のヒートフラツクスを
最大となし、出口部に向つて徐々に小となし該管の平均
ヒートフラツクスを大とすることが望ましい。また、第
３図および第４図に示されている従来のスチームリフオ
ーマは、反応管２の耐熱限界近くで運転しており、過熱
あるいは加熱のむらを防ぐため比較的小容量のバーナ３
を多数設けているが、それらの運転操作メンテナンスは
相当複雑である。
以上のような、従来法では次に列記するような欠点を有
していた。
していた。
(1) 従来法では、バーナーで反応管を加熱するため
に、反応管を一定間隔に配置する必要があり、炉が大
きくなる多量の供給ガスを処理する場合、１つの炉に
配置可能な反応管の数が限られるため、複数の炉を必要
とするスケールアツプが難しい等の欠点があつた。
に、反応管を一定間隔に配置する必要があり、炉が大
きくなる多量の供給ガスを処理する場合、１つの炉に
配置可能な反応管の数が限られるため、複数の炉を必要
とするスケールアツプが難しい等の欠点があつた。
(2) 従来法では、バーナーで反応管を加熱するため
に、どのようにバーナー操作を行つてもヒートフラツク
スに分布を生じ易く、そのために反応管の局部過熱（ヒ
ート・スポツト）に起因した反応管の曲りやサーマルク
リープによるふくれの現象を生じていた。これらの曲り
やふくれを防止するには、反応管の最高温度にもよる
が、供給ガスの圧力に限界があり、供給ガスの圧力を２
０〜３０kg／cm2程度あるいはそれ以下とする必要があ
つた。
に、どのようにバーナー操作を行つてもヒートフラツク
スに分布を生じ易く、そのために反応管の局部過熱（ヒ
ート・スポツト）に起因した反応管の曲りやサーマルク
リープによるふくれの現象を生じていた。これらの曲り
やふくれを防止するには、反応管の最高温度にもよる
が、供給ガスの圧力に限界があり、供給ガスの圧力を２
０〜３０kg／cm2程度あるいはそれ以下とする必要があ
つた。
(3) 他方、リフオーミング圧力との兼ね合いで、通常
の場合、反応温度の限界は、高々850℃程度であるが、
この温度ではまだ未反応の炭化水素が残存しており、後
流側の合成プロセス（アンモニアやメタノール、ガソリ
ン合成など）においてその残存量が問題となることがあ
る。（後流側の合成プロセスを考慮すると、リフオーミ
ング圧力は高く、リフオーミング温度も高くして未反応
量を極力少なくすることが、リフオーマへの要求である
が、従来法では不十分な面があつた。） (4) 前述したように、従来法では、バーナーによる過
熱あるいは加熱のむらを防ぐため、比較的小容量のバー
ナーを多数設けているが、それらの運転操作メンテナン
スは相当複雑である。
の場合、反応温度の限界は、高々850℃程度であるが、
この温度ではまだ未反応の炭化水素が残存しており、後
流側の合成プロセス（アンモニアやメタノール、ガソリ
ン合成など）においてその残存量が問題となることがあ
る。（後流側の合成プロセスを考慮すると、リフオーミ
ング圧力は高く、リフオーミング温度も高くして未反応
量を極力少なくすることが、リフオーマへの要求である
が、従来法では不十分な面があつた。） (4) 前述したように、従来法では、バーナーによる過
熱あるいは加熱のむらを防ぐため、比較的小容量のバー
ナーを多数設けているが、それらの運転操作メンテナン
スは相当複雑である。
（発明が解決しようとする問題点） 本発明は、かかる実情にかんがみ、従来法のような欠点
がなく、しかも比較的簡単な構造で、炉内に多数の反応
管をコンパクトに設置でき、しかもマイルドな燃焼条件
でかつ運転管理が容易なものであり、良好な反応率を得
る水素含有ガス生成反応方法を提供しようとするもので
ある。
がなく、しかも比較的簡単な構造で、炉内に多数の反応
管をコンパクトに設置でき、しかもマイルドな燃焼条件
でかつ運転管理が容易なものであり、良好な反応率を得
る水素含有ガス生成反応方法を提供しようとするもので
ある。
（問題点を解決するための手段） 本発明は、反応管を良好な輻射性を有する材料で隔離
し、従来のバーナーの代りに流動層を用いて高温ガスを
供給するようにして、上記目的を達成し得ることを見い
出し、本発明を完成するに至つた。
し、従来のバーナーの代りに流動層を用いて高温ガスを
供給するようにして、上記目的を達成し得ることを見い
出し、本発明を完成するに至つた。
すなわち本発明は同心の内管と外管で構成される円環状
空間に触媒を充填され炉内に垂直に配設された多数の二
重管型の反応管を、良好な輻射性を有するグリツド状の
材料で隔離し、炉底部に設けられた流動層による燃焼帯
で発生させた高温ガスを用いて該反応管を加熱すると共
に前記反応管の円環状空間に上方から下方に向かつて炭
化水素類、またはアルコール類と必要に応じて水蒸気と
を含むガスを流下させ、前記反応管の下端で流れ方向を
反転させたあとは、内管内を下方から上方に流すことに
よつて反応ガス間の自己熱交換を行なわせることを特徴
とする炭化水素類またはアルコール類を含むガスから水
素含有ガスを生成する方法である。
空間に触媒を充填され炉内に垂直に配設された多数の二
重管型の反応管を、良好な輻射性を有するグリツド状の
材料で隔離し、炉底部に設けられた流動層による燃焼帯
で発生させた高温ガスを用いて該反応管を加熱すると共
に前記反応管の円環状空間に上方から下方に向かつて炭
化水素類、またはアルコール類と必要に応じて水蒸気と
を含むガスを流下させ、前記反応管の下端で流れ方向を
反転させたあとは、内管内を下方から上方に流すことに
よつて反応ガス間の自己熱交換を行なわせることを特徴
とする炭化水素類またはアルコール類を含むガスから水
素含有ガスを生成する方法である。
以下、本発明の一実施態様を第１図、第２図によつて説
明する。第１図は本発明の実施態様において使用する炉
の横断面図（第２図のＡ−Ａ線断面図）、第２図は同炉
の縦断面図である。
明する。第１図は本発明の実施態様において使用する炉
の横断面図（第２図のＡ−Ａ線断面図）、第２図は同炉
の縦断面図である。
第１図において二重管型の反応管４は、炉５内に多数配
置され、それらは、輻射性の良好な材料からなるグリツ
ド６で隔離される。この炉５は第２図に示すように、炉
５のほぼ中央部に二重管型の反応管４を多数配置し、炉
下部には流動層９を、炉上部には熱回収ボイラ１２を設
置してなるものである。第２図において、炉の最下部よ
り燃料１４をバーナー１８に供給し、一方空気または酸
素含有ガス１５は分散板８を介して、耐熱固体粒子を熱
媒体７とする流動層９に供給することによつて、該燃料
１４を流動層９内で燃焼させて高温ガス１０を得る。こ
の高温ガス１０は、炉５内を上昇しつつ、反応管４の外
表面を直接加熱すると共に、一旦輻射性の良好な材料か
ら構成されるグリツド６を加熱したのち、該グリツド６
からの輻射によつても反応管４を加熱するようにされて
いる。該高温ガス１０は、反応管４を加熱したのちは、
炉の上部に達し、熱回収ボイラ１２において、ボイラ水
１１を加熱して高圧スチーム１９を発生させたのち、炉
出口燃焼ガス１３として外部に取り出される。
置され、それらは、輻射性の良好な材料からなるグリツ
ド６で隔離される。この炉５は第２図に示すように、炉
５のほぼ中央部に二重管型の反応管４を多数配置し、炉
下部には流動層９を、炉上部には熱回収ボイラ１２を設
置してなるものである。第２図において、炉の最下部よ
り燃料１４をバーナー１８に供給し、一方空気または酸
素含有ガス１５は分散板８を介して、耐熱固体粒子を熱
媒体７とする流動層９に供給することによつて、該燃料
１４を流動層９内で燃焼させて高温ガス１０を得る。こ
の高温ガス１０は、炉５内を上昇しつつ、反応管４の外
表面を直接加熱すると共に、一旦輻射性の良好な材料か
ら構成されるグリツド６を加熱したのち、該グリツド６
からの輻射によつても反応管４を加熱するようにされて
いる。該高温ガス１０は、反応管４を加熱したのちは、
炉の上部に達し、熱回収ボイラ１２において、ボイラ水
１１を加熱して高圧スチーム１９を発生させたのち、炉
出口燃焼ガス１３として外部に取り出される。
また、原料ガスとしての炭化水素類またはアルコール
類、および必要に応じてスチームを含む反応前混合ガス
１６は、二重管型反応管４の触媒が充填された円環状空
間部に上方から供給される。当該混合ガス１６は、反応
管４を下降するにしたがい、触媒との接触と外部加熱と
内管壁からの加熱によつて反応が進行する。さらに、反
応温度、反応率とも最高に達したところで、該反応管４
の下端をＵターンし、内管内を上昇しつつ内管壁を通し
て円環状部を流れる混合ガスと自己熱交換して、反応後
の混合ガスの顕熱を有効利用したのち、該反応管４の内
管上端から、水素を含む反応生成ガス１７として取り出
される。
類、および必要に応じてスチームを含む反応前混合ガス
１６は、二重管型反応管４の触媒が充填された円環状空
間部に上方から供給される。当該混合ガス１６は、反応
管４を下降するにしたがい、触媒との接触と外部加熱と
内管壁からの加熱によつて反応が進行する。さらに、反
応温度、反応率とも最高に達したところで、該反応管４
の下端をＵターンし、内管内を上昇しつつ内管壁を通し
て円環状部を流れる混合ガスと自己熱交換して、反応後
の混合ガスの顕熱を有効利用したのち、該反応管４の内
管上端から、水素を含む反応生成ガス１７として取り出
される。
上述のように、本発明の方法は従来大きな体積を占めて
いたリフオーマを極めてコンパクトにした点が評価さ
れ、その特徴は輻射性の高い多孔質セラミツクス等で構
成されたグリツド内に、二重管型の反応管を配置し、そ
の円環状部に触媒を充填して原料ガスを流し、改質反応
に必要な反応管を外部加熱と自己熱交換によつて補給す
る点である。コンパクトであることから、炉壁の構造を
耐熱レンガ、断熱レンガ層の内張り、また必要に応じて
最外壁冷却方式とすれば、加圧下の流動層燃焼も可能と
なり、熱回収法としてガスタービンを連結して、さらに
熱効率を高めることも可能である。
いたリフオーマを極めてコンパクトにした点が評価さ
れ、その特徴は輻射性の高い多孔質セラミツクス等で構
成されたグリツド内に、二重管型の反応管を配置し、そ
の円環状部に触媒を充填して原料ガスを流し、改質反応
に必要な反応管を外部加熱と自己熱交換によつて補給す
る点である。コンパクトであることから、炉壁の構造を
耐熱レンガ、断熱レンガ層の内張り、また必要に応じて
最外壁冷却方式とすれば、加圧下の流動層燃焼も可能と
なり、熱回収法としてガスタービンを連結して、さらに
熱効率を高めることも可能である。
（炭化水素に水蒸気を含ませたケース） 外管の管内径１２０．０mm×管肉厚１６mm、内管の管内
径３０．０mm×管肉厚３．０mm、二重管有効長１０．５
ｍｍの２５Ｃｒ−２０Ｎｉ鋼を用い、次のような試験条
件下での反応器出入口組成を表１に示す。
径３０．０mm×管肉厚３．０mm、二重管有効長１０．５
ｍｍの２５Ｃｒ−２０Ｎｉ鋼を用い、次のような試験条
件下での反応器出入口組成を表１に示す。
反応器入口ガス温度 ６００℃ 反応器出口ガス温度 ８２０℃ 炉出口高温ガス温度 １２００℃ 反応器出口圧力（反応ガス側） ３０atm この例は、天然ガス中のメタンに対して、約４倍の水蒸
気を添加して下記の反応を行わせるものである。
気を添加して下記の反応を行わせるものである。
なお本例の触媒としては、アルミナ−シリカ担体に５〜
６％のニツケルを含浸したものを用いた。なお、実施例
では、熱媒としては砂を用い、高輻射性の材料として
は、珪石レンガもしくはカーボランダムを使用した。
６％のニツケルを含浸したものを用いた。なお、実施例
では、熱媒としては砂を用い、高輻射性の材料として
は、珪石レンガもしくはカーボランダムを使用した。
実施例２ （メタノールに水蒸気を含ませたケース） 外管の管内径１２０．０mm×管肉厚１６mm、内管の管内
径３０．０mm×管肉厚３．０mm、二重管有効長１０．５
ｍのＳＵＳ−３０４を用い、次のような試験条件下での
反応器出入口組成を表２に示す。
径３０．０mm×管肉厚３．０mm、二重管有効長１０．５
ｍのＳＵＳ−３０４を用い、次のような試験条件下での
反応器出入口組成を表２に示す。
反応器入口ガス温度 ４３０℃ 反応器出口ガス温度 ４８０℃ 炉出口高温ガス温度 ８００℃ 反応ガス側出口圧力 ５ ata この場合の触媒としては、Zn-Cr 系を用いた。また、熱
媒としては砂を用い、高輻射性の材料としては、アルミ
ナ系のセラミックスを使用した。
媒としては砂を用い、高輻射性の材料としては、アルミ
ナ系のセラミックスを使用した。
実施例３ （メタノールを原料としたケース） 外管の管内径１００．０mm×管肉厚１６mm、内管の管内
径２５．０mm×管肉厚３mm、二重管有効長さ８．０ｍの
ＳＵＳ−３０４を用い、次のような試験条件下での反応
器出入口組成を表３に示す。
径２５．０mm×管肉厚３mm、二重管有効長さ８．０ｍの
ＳＵＳ−３０４を用い、次のような試験条件下での反応
器出入口組成を表３に示す。
反応器入口ガス温度 ３２０℃ 反応器出口ガス温度 ３５０℃ 炉出口高温ガス温度 ８００℃ 反応ガス側出口圧力 １０ atm CH3OH → CO ＋ 2H2 この場合の触媒として、Ni-Zn-Cu 系触媒を、熱媒及び
高輻射性の材料については、実施例２と同様である。
高輻射性の材料については、実施例２と同様である。
以下に、本発明の特徴を示す。
(1) 従来法に較べて、炉内に多数の二重管型反応管を
設置でき、コンパクトな反応設計が可能となつた。
設置でき、コンパクトな反応設計が可能となつた。
(2) 加熱のための燃焼は、流動床内で実施し、その結
果得られる高温ガスからの対流伝熱、輻射性の高いグリ
ツドからの輻射を利用して、反応管を加熱するため反応
管内のヒートスポツトはほとんどない。通常は、圧力を
２０〜３０kg／cm2程度に押える必要があつたが、本発
明では、上限３０〜５０kg／cm2程度まで可能である。
果得られる高温ガスからの対流伝熱、輻射性の高いグリ
ツドからの輻射を利用して、反応管を加熱するため反応
管内のヒートスポツトはほとんどない。通常は、圧力を
２０〜３０kg／cm2程度に押える必要があつたが、本発
明では、上限３０〜５０kg／cm2程度まで可能である。
(3) 上記(2)に関連して、一様に反応管を加熱できるた
めに、ヒートスポツトに起因した反応管のサーマルクリ
ープや熱応力による曲りを生じにくい。
めに、ヒートスポツトに起因した反応管のサーマルクリ
ープや熱応力による曲りを生じにくい。
そのために、高温ガス温度を１２００〜１３００℃程度
まで上げることができ、炉内で反応管に熱を与えた後、
ガスタービン及び廃熱ボイラ等で利用することができ
る。
まで上げることができ、炉内で反応管に熱を与えた後、
ガスタービン及び廃熱ボイラ等で利用することができ
る。
第１図および第２図は、本発明の一実施態様において使
用する装置を説明するためのもので、第１図はスチーム
リフオーマの横断平面図、第２図は縦断正面図である。
第３図および第４図は、この種の方法に使用される従来
の装置を説明するための図である。
用する装置を説明するためのもので、第１図はスチーム
リフオーマの横断平面図、第２図は縦断正面図である。
第３図および第４図は、この種の方法に使用される従来
の装置を説明するための図である。
Claims (1)
- 【請求項１】同心の内管と外管で構成される円環状空間
に触媒を充填され炉内に垂直に配設された多数の二重管
型の反応管を、良好な輻射性を有するグリツド状の材料
で隔離し、炉底部に設けられた流動層による燃焼帯で発
生させた高温ガスを用いて該反応管を加熱すると共に前
記反応管の円環状空間に上方から下方に向かつて炭化水
素類、またはアルコール類と必要に応じて水蒸気とを含
むガスを流下させ、前記反応管の下端で流れ方向を反転
させたあとは、内管内を下方から上方に流すことによつ
て反応ガス間の自己熱交換を行なわせることを特徴とす
る炭化水素類またはアルコール類を含むガスから水素含
有ガスを生成する方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60073458A JPH0647444B2 (ja) | 1985-04-09 | 1985-04-09 | 水素含有ガスを生成する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60073458A JPH0647444B2 (ja) | 1985-04-09 | 1985-04-09 | 水素含有ガスを生成する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61232203A JPS61232203A (ja) | 1986-10-16 |
| JPH0647444B2 true JPH0647444B2 (ja) | 1994-06-22 |
Family
ID=13518824
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60073458A Expired - Lifetime JPH0647444B2 (ja) | 1985-04-09 | 1985-04-09 | 水素含有ガスを生成する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0647444B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4567961B2 (ja) * | 2003-11-27 | 2010-10-27 | 株式会社レボインターナショナル | 油脂からのデイーゼル燃料油製造プロセス |
| DE602005008784D1 (de) * | 2004-03-01 | 2008-09-25 | Haldor Topsoe As | Verfahren zur Kühlung beim Ablauf exothermer Reaktionen und Reaktoreinheit |
-
1985
- 1985-04-09 JP JP60073458A patent/JPH0647444B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61232203A (ja) | 1986-10-16 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |