JPH06263936A

JPH06263936A - ラミネート用重合体組成物

Info

Publication number: JPH06263936A
Application number: JP5091993A
Authority: JP
Inventors: Hajime Inagaki; 垣始稲; Shunsui Furuta; 田春水古; Mutsuhiro Tanaka; 中睦浩田
Original assignee: Mitsui Petrochemical Industries Ltd
Current assignee: Mitsui Petrochemical Industries Ltd
Priority date: 1993-03-11
Filing date: 1993-03-11
Publication date: 1994-09-20

Abstract

(57)【要約】【目的】低温衝撃性の改良されたプロピレン・１−ブテ
ンランダム共重合体を主成分とする軟質オレフィン系重
合体組成物。【構成】プロピレン含有量６０〜８５モル％、融解熱量
２〜８０Ｊoule／ｇおよび極限粘度０．０２〜０．７ｄ
ｌ／ｇであるプロピレン・１−ブテンランダム共重合体
（Ａ）９５〜５０重量部に対して、エチレン含有量５０
モル％以上、かつ結晶化度６０％以下のエチレン系重合
体（Ｂ）５〜５０重量部を含む軟質オレフィン系重合体
組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明はラミネート用重合体組成
物に関し、特に、優れた低温ヒートシール性を備えるに
もかかわらず、粘着性、ブロッキング性を示さないとい
う優れた特性を保持するとともに、優れたラミネート成
形性を有するため、複合フィルムのラミネート層として
好適なラミネート用重合体組成物、ならびに該組成物を
ラミネート層として有する複合フィルムに関する。

【０００２】

【従来の技術】プロピレン・１−ブテンランダム共重合
体は、低密度ポリエチレン、エチレン・プロピレン共重
合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体、軟質塩化ビニル
樹脂等の他の軟質プラスチックに比して、耐熱性、耐ス
クラッチ性、耐磨耗性、およびポリプロピレンフィルム
への粘着性等の特性が優れており、かつ柔軟性、弾性回
復性、透明性、低温ヒートシール性および耐衝撃性等が
良好であるため、加硫ゴムの代替品、一般包装用フィル
ム、収縮包装用フィルム、ポリプロピレンフィルムのヒ
ートシール層、柔軟容器等の用途への使用が考えられて
いる。

【０００３】ところで、ポリプロピレンフィルムは、単
独では、ヒートシール可能な温度が高く、かつ適正温度
範囲が狭いためヒートシール部が溶着不良を起こした
り、著しい場合は溶断する等の問題があった。そのた
め、ポリプロピレンフィルムには、従来から多くの樹脂
を積層してヒートシール性を改良することが行われてい
る。このポリプロピレンフィルムのヒートシール性を改
良するために用いられる樹脂には、（１）基材ポリプロピレンフィルムよりかなり低温でヒ
ートシールできること（２）ヒートシール強度が大きいことは、もちろんのこと、さらに（３）基材との接着性が良好であること（４）基材と同等ないしはそれ以上の透明性を有するこ
と（５）貯蔵時にブロッキングを生じないこと（６）製袋、充填包装用の治具に粘着しないこと（７）耐スクラッチ性が良好であること（８）ヒートシール強度の経時変化が少ないことなどの性能が要求される。

【０００４】そこで、本発明者らは、前記のプロピレン
・１−ブテンランダム共重合体が、低温ヒートシール性
に優れるとともに、粘着性およびブロッキング性を有し
ないため、複合フィルムのラミネート層として好適であ
ることを見出し、先に出願した。（特開平５４−６６９
９０号公報）

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかし、各種の基材フ
ィルムに前記のプロピレン・１−ブテンランダム共重合
体層をラミネートする場合、ラミネート速度を上げると
息つきを生じる、ネックラインが大きい等の成形上の難
点があるため、実施上の障害となっていた。

【０００６】そこで本発明の目的は、優れた低温ヒート
シール性を備えるにもかかわらず、粘着性、ブロッキン
グ性を示さないという優れた特性を保持するとともに、
優れたラミネート成形性を有するラミネート用重合体組
成物および該組成物をラミネート層として用いる複合フ
ィルムを提供することにある。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明は、前記課題を解
決するために、プロピレン含有量５５〜８５モル％、融
解熱量１０〜８０Ｊoule／ｇおよび極限粘度０．０２〜
０．７ｄｌ／ｇであるプロピレン・１−ブテンランダム
共重合体（Ａ）５０〜９７重量部に対して、メルトイン
デックス１〜３０ｇ／１０分および密度０．９４ｇ／ｃ
ｍ³以下である低密度ポリエチレン（Ｂ）５０〜３重量
部を含むラミネート用重合体組成物。

【０００８】前記プロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）が、プロピレン含有量６５〜８３モル％のも
のであると、好ましい。

【０００９】前記プロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）が、結晶融解熱量２０〜７０Ｊoule／ｇのも
のであると、好ましい。

【００１０】前記低密度ポリエチレン（Ｂ）が、メルト
インデックス３〜２０ｇ／１０分のものであると、好ま
しい。

【００１１】前記低密度ポリエチレン（Ｂ）が、密度
０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ³のものであると、好ま
しい。

【００１２】前記プロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）６５〜９５重量部に対して、前記低密度ポリ
エチレン（Ｂ）３５〜５重量部を含むものであると、好
ましい。

【００１３】また、本発明は、基材フィルムの少なくと
も片面上に、前記ラミネート用重合体組成物からなるラ
ミネート層を有する複合フィルムをも提供するものであ
る。

【００１４】前記複合フィルムにおいて、基材フィルム
が、結晶性ポリプロピレンフィルムであると、好まし
い。

【００１５】以下、本発明のラミネート用重合体組成物
およびそれを用いた複合フィルムについて、詳細に説明
する。

【００１６】本発明のラミネート用重合体組成物（以
下、「組成物」と略す）の主成分であるプロピレン・１
−ブテンランダム共重合体（Ａ）は、プロピレンに由来
する繰り返し構造単位と、１−ブテンに由来する繰り返
し構造単位とが、分子鎖中にランダムに分布する共重合
体である。

【００１７】このプロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）のプロピレン含有量は、適当な範囲の融点を
有し、耐熱性に優れ、かつ柔軟性が良好である組成物が
得られる点で、５５〜８５モル％であり、好ましくは６
５〜８３モル％である。

【００１８】また、このプロピレン・１−ブテンランダ
ム共重合体の結晶融解熱量は、耐熱性、耐磨耗性、耐ス
クラッチ性に優れ、かつ柔軟性、弾性回復性および低温
ヒートシール性に優れた組成物が得られる点で、１０〜
８０Ｊoule／ｇであり、好ましくは２０〜７０Ｊoule／
ｇである。この結晶融解熱量は、重合体の結晶化度と関
連する量であり、示差走査型熱量計により共重合体の完
全溶融状態における比熱曲線（好ましくは１６０℃以上
２４０℃以下で示される比熱曲線）を低温側に直接外挿
して得られる直線をベースラインとして求められる値で
ある。また、この融解熱量は、試料を２００℃で５分間
放置後、１０℃／ｍｉｎの降温速度で−４０℃まで冷却
し、−４０℃で５分間放置する。その後、２０℃／ｍｉ
ｎの昇温速度で−４０℃から２００℃まで昇温する測定
条件で行うものである。

【００１９】さらに、このプロピレン・１−ブテンラン
ダム共重合体（Ａ）の極限粘度〔η〕は、低温での耐衝
撃性およびヒートシール強度が良好である点で、０．０
２〜０．７ｄｌ／ｇであり、好ましくは０．１〜０．７
ｄｌ／ｇである。この極限粘度〔η〕は、１３５℃、デ
カリン中で測定された値である。

【００２０】このプロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）の製造は、例えば、（ａ）少なくともマグネ
シウム、チタンおよびハロゲンを含有する複合体、
（ｂ）周期律表第１族〜第３族の金属元素の有機金属化
合物および（ｃ）電子供与体から構成される触媒を用
い、プロピレンと１−ブテンをランダム共重合させる方
法によって行うことができる。上記電子供与体（ｃ）の
一部または全部は、複合体（ａ）の一部または全部に固
定されていてもよく、あるいは、使用に先立って有機金
属化合物（ｂ）と予備接触されていてもよい。特に好ま
しいのは、電子供与体（ｃ）の一部が複合体（ａ）に固
定されており、残部をそのまま重合系に加えるかあるい
は有機金属化合物（ｂ）と予備接触させて使用する形態
の触媒である。このような触媒系を用いると、酢酸メチ
ル可溶分のより少ない共重合体が得られる。この場合、
複合体（ａ）に固定される電子供与体と、重合系にその
まま加えて使用するかまたは有機金属化合物（ｂ）と予
備接触させて使用する電子供与体とは同一のものでも異
なるものであってもよい。

【００２１】上記の重合反応において、重合温度、触媒
成分の使用割合等の重合条件を適宜選択することによ
り、所望の分子量のプロピレン・１−ブテンランダム共
重合体を得ることができるが、このとき、重合系中に水
素を添加すると分子量の調節に有効である。特に、極限
粘度〔η〕が０．０２〜０．７ｄｌ／ｇのプロピレン・
１−ブテンランダム共重合体を得るためには、多量の水
素を添加すると、有効である。

【００２２】また、本発明に用いられるプロピレン・１
−ブテンランダム共重合体（Ａ）は、上記重合反応によ
り直接製造してもよいが、上記重合反応により、まず、
所望の範囲より高い極限粘度、例えば極限粘度〔η〕が
１〜６のプロピレン・１−ブテンランダム共重合体を製
造した後、このプロピレン・１−ブテンランダム共重合
体を加熱分解して、極限粘度〔η〕が０．０２〜０．７
ｄｌ／ｇのプロピレン・１−ブテンランダム共重合体
（Ａ）を製造することもできる。この加熱分解による方
法によれば、重合反応により直接製造する方法に比べ、
高収率かつ高効率で、所望のプロピレン・１−ブテン共
重合体を得ることができる利点がある。この加熱分解
は、窒素等の不活性雰囲気下に、所望の範囲より高い極
限粘度、例えば極限粘度〔η〕が１〜６のプロピレン・
１−ブテンランダム共重合体を加熱分解する方法によっ
て行うことができる。加熱分解の温度は、３６０〜４３
０℃、好ましくは３８０〜４１０℃である。また、加熱
分解の方法は、極限粘度〔η〕が１〜６のプロピレン・
１−ブテンランダム共重合体を押出機に供給し、加熱、
混練して押出しながら、加熱分解する方法；極限粘度
〔η〕が１〜６のプロピレン・１−ブテンランダム共重
合体を熱分解反応器に仕込み、バッチ式で攪拌しながら
加熱分解する方法などが挙げられる。

【００２３】本発明の組成物の（Ｂ）成分である低密度
ポリエチレン（Ｂ）は、エチレンの単独重合体、あるい
はエチレンと該エチレンと共重合可能な単量体との共重
合体などが挙げられる。エチレンと共重合可能な単量体
としては、例えば、プロピレン、１−ブテン、１−ペン
テン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−
ペンテン等のα−オレフィン；エチリデンノルボルネ
ン、ジシクロペンタジエン、１，４−ヘキサジエン等の
共役ジエン；酢酸ビニル、（メタ）アクリル酸メチル、
（メタ）アクリル酸エチル等の飽和または不飽和のカル
ボン酸エステル；無水マレイン酸およびその誘導体など
が挙げられ、これらは１種単独でも２種以上の組み合わ
せが含まれていてもよい。

【００２４】この低密度ポリエチレンは、高圧法、中低
圧法等のいずれの方法によって得られたものでもよい。

【００２５】また、この低密度ポリエチレン（Ｂ）の密
度は、０．９４ｇ／ｃｍ³以下であり、好ましくは０．
９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ³である。

【００２６】さらに、この低密度ポリエチレン（Ｂ）の
メルトインデックスは、１〜３０ｇ／１０分であり、好
ましくは３〜２０ｇ／１０分である。

【００２７】本発明の組成物におけるプロピレン・１−
ブテンランダム共重合体（Ａ）と低密度ポリエチレン
（Ｂ）の配合割合は、プロピレン・１−ブテンランダム
共重合体の優れた性能である耐熱性、耐磨耗性および耐
スクラック性を有するとともに、ラミネート時の加工性
が改善された組成物が得られる点で、プロピレン・１−
ブテンランダム共重合体（Ａ）５０〜９７重量部に対し
て、低密度ポリエチレン（Ｂ）５０〜３重量部の割合で
あり、好ましくはプロピレン・１−ブテンランダム共重
合体６５〜９５重量部に対して低密度ポリエチレン
（Ｂ）３５〜５重量部の割合である。

【００２８】また、本発明の組成物には、前記プロピレ
ン・１−ブテンランダム共重合体（Ａ）と低密度ポリエ
チレン（Ｂ）以外に、その他の樹脂を適宜配合してもよ
い。例えば、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン
・１−ブテン共重合体、エチレン・１−ペンテン共重合
体、エチレン・１−ヘキセン共重合体、エチレン・４−
メチル−１−ペンテン共重合体等のエチレン・α−オレ
フィン共重合体；エチレン・プロピレン・エチリデンノ
ルボルネン共重合体、エチレン・プロピレン・シクロペ
ンタジエン共重合体、エチレン・プロピレン・１，４−
ヘキサジエン共重合体等のエチレン・プロピレン・非共
役ジエン共重合体；エチレン・酢酸ビニル共重合体、エ
チレン・アクリル酸メチル共重合体、エチレン・アクリ
ル酸エチル共重合体、ポリブテン、さらにこれらの重合
体の酸変性物、例えば、無水マレイン酸グラフト変性物
などを必要に応じて配合してもよい。本発明の組成物
が、これらの他の重合体を配合する場合、その配合量
は、通常、配合後の組成物全体において、３〜３０重量
％程度、特に好ましくは５〜１５重量％程度となる量で
ある。

【００２９】さらにまた、本発明の組成物には、必要に
応じて、公知の耐熱安定剤、紫外線吸収剤、抗ブロッキ
ング剤、核剤、スリップ剤、帯電防止剤、防曇剤、顔
料、染料等の各種添加剤を、本発明の目的を損なわない
範囲で配合してもよい。これらの添加剤の具体例とし
て、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール、
テトラキス〔メチレン−３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−
ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕メ
タン、４，４′−ブチリデンビス（６−ｔｅｒｔ−ブチ
ル−ｍ−クレゾール）、スチレン化クレゾール、トコフ
ェロール等の６−ヒドロキシクロマン誘導体；Ｎ，Ｎ′
−ジ−ｓｅｃ−ブチル−ｐ−フェニレンジアミン、６−
エトキシ−２，２，４−トリメチル−１，２−ジヒドロ
キノリン、フェノチアジン、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−ｐ
−フェニレンジアミン、ジラウリルチオジプロピオネー
ト、ジミリスチルチオジプロピオネート等のチオジアル
カン酸エステル；トリオルタデシルホスファイト、トリ
フェニルホスファイト等のホスファイト類；アスコルビ
ン酸、脂肪酸モノグリセライド、ステアリン酸カルシウ
ム、２−（２′−ヒドロキシ−３′，５′−ジ−ｔｅｒ
ｔ−ブチルフェニル）−５−クロルベンゾトリアゾー
ル、ワックスなどが挙げられる。

【００３０】本発明の組成物の製造は、常用の方法にし
たがって行うことができ、特に制限されない。例えば、
前記プロピレン・１−ブテンランダム共重合体（Ａ）お
よびエチレン系重合体（Ｂ）、ならびに必要に応じて上
記の重合体、添加剤等を、Ｖ型ブレンダー、タンブラー
ミキサー、ヘンシェルミキサー等の混合機を用いて混合
した後、押出機、ニーダー、ミキシングロール、バンバ
リーミキサー等に供給して混練することによって製造す
ることができる。

【００３１】本発明の組成物は、複合フィルムのラミネ
ート層として好適であり、各種の基材フィルムの少なく
とも片面に積層して好適に用いることができる。本発明
の組成物が適用される基材フィルムとしては、例えば、
ポリプロピレン、セロハン、ポリエチレンテレフタレー
ト等のポリエステル；ナイロン６、ナイロン６１０等の
ポリアミドなどの未延伸フィルム、１軸延伸または２軸
延伸フィルムなどが挙げられる。

【００３２】上記の基材フィルムに本発明の組成物を積
層して複合フィルムを製造する方法は、常用の方法でよ
く、特に制限されない。例えば、基材フィルムと本発明
の組成物を共押出しする方法、予め基材フィルムを成形
した後、本発明の組成物を該基材フィルムの少なくとも
片面に押出して積層する方法などがある。また、基材と
本発明の組成物をフィルムに成形してから、得られた両
者のフィルムを積層する方法でもよく、このとき基材フ
ィルムにコロナ放電等によってアンカー処理を施しても
よい。

【００３３】基材フィルムに本発明の組成物が積層され
て形成されるラミネート層は、通常、２〜２００μｍ程
度、特に好ましくは３〜４０μｍの厚さに形成される。

【００３４】本発明の組成物からなるラミネート層を有
する複合フィルムの好ましい実施態様として、結晶性ポ
リプロピレンフィルムからなる基材フィルムの片面もし
くは両面に、本発明の組成物からなるラミネート層を積
層してなる複合フィルムが挙げられる。この複合フィル
ムにおいて、結晶性ポリプロピレンフィルムからなる基
材フィルムの厚さは、通常、５〜２００μｍ程度、好ま
しくは１０〜６０μｍの範囲である。また、結晶性ポリ
プロピレンからなる基材フィルムは、１軸もしくは２軸
の方向に延伸されているものであると、好ましい。

【００３５】２軸延伸複合フィルムの製造は、例えば、
下記の方法にしたがって行うことができる。（１）基材樹脂と本発明の組成物とを共押出しによりフ
ィルム上に積層した後、縦軸延伸および横軸延伸を別々
にあるいは同時に施す方法（２）基材樹脂を押出し成形して基材フィルムを形成し
た後、縦軸あるいは横軸のいずれかの方向に１軸延伸す
る。次に、本発明の組成物を溶融状態で押出すか、ある
いは固化したフィルム状態で積層した後、前記の延伸方
向に対して直角方向の延伸を施す方法（３）基材樹脂を溶融状態で押出し、縦軸延伸および横
軸延伸を別々にあるいは同時に施して、２軸延伸フィル
ムを製造する。次に、この２軸延伸フィルムの上に本発
明の組成物を溶融状態で押出すか、あるいは固化したフ
ィルム状態で積層する方法

【００３６】上記の３種の方法の中では、成形操作が容
易であること、品質の安定した２軸延伸複合フィルムが
得られる点で、（２）の方法を採用するのが好ましい。
また、（１）および（２）の方法においては、直角方向
の延伸は、本発明の組成物の融点以上かつ基材フィルム
の融点以下の温度で行うか、延伸後、本発明の組成物の
融点以上かつ基材フィルムの融点以下の温度で熱処理し
て、本発明の組成物からなるラミネート層を無延伸状態
にしておく方が、得られるフィルムの透明性およびヒー
トシール性が向上するため、好ましい。

【００３７】本発明の組成物を結晶性ポリプロピレンか
らなる基材フィルムに積層して複合フィルムを製造する
場合、結晶性ポリプロピレンフィルムからなる基材フィ
ルムは、縦方向に３〜７倍、好ましくは４〜６倍、横方
向には３〜１２倍、好ましくは６〜１０倍に延伸されて
いるのが好ましい。また、このとき、本発明の組成物か
らなるラミネート層の厚さは、２〜１００μｍ、好まし
くは３〜４０μｍの範囲にあるのが望ましい。

【００３８】

【実施例】以下、本発明の実施例および比較例を挙げ、
本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例
により何ら限定されるものではない。また、以下におい
て、得られた組成物の評価は下記の方法にしたがって行
った。

【００３９】（１）メルトインデックスＡＳＴＭ−Ｄ−１２３８−６５Ｔに準拠して測定した。

【００４０】（２）密度ＡＳＴＭ−Ｄ−１５０５−６７の方法に準拠して、タイ
プＡとタイプＤのデュロメーターを用いて測定した。

【００４１】（３）ヒートシール接着強度２枚のポリプロピレン２軸延伸複合フィルムを、本発明
の組成物からなるラミネート層同士を重ね合わせ、圧力
２ｋｇ／ｃｍ²で１秒間、所定の温度でシールバーの幅
５ｍｍでヒートシールした後、放冷して試料を作製し
た。この試料から幅１５ｍｍの試験片を切り取り、クロ
スヘッドスピード２００ｍｍ／ｍｉｎでヒートシール部
を剥離したときの強度を測定して、ヒートシール接着強
度の指標とした。

【００４２】（４）耐擦傷性本発明の組成物を積層してなるポリプロピレン２軸延伸
複合フィルムの試験片２枚を、メタノール中で１０分間
超音波洗浄した。次に、この２枚の試験片をそれぞれ真
鍮ブロック上に鹿皮を介して固定し、互いに擦り合わせ
た後、倍率２２５倍の光学顕微鏡を用いて、落射照明法
で観察して目視により観察し、下記の基準で評価した。 ◎─ほとんど傷が付いていない。 ○─少し傷が認められる。 △─フィルムにかなりの傷が認められる。

【００４３】（５）表面平滑性複合フィルムを介して遠景を透視したときの景色の歪み
を目視により観察して下記の基準で評価した。 ◎─フィルムを介して目視したときと同様に景色が明瞭
に見える。 ○─景色の細かい部分は明瞭に見えないが、全体の景色
は判別できる。 △─大まかな景色が判別できる。 ×─ほとんど景色が判別できない。

【００４４】（６）接着強度２軸延伸ポリプロピレン複合フィルムにおいて、ポリプ
ロピレンからなる基材層と、本発明の組成物からなるラ
ミネート層との間のＴ型剥離強度（１５ｍｍ幅）を測定
した。

【００４５】（７）複合フィルムの成形性（ａ）最高ラミネート速度２軸延伸ポリプロピレンフィルム上に、本発明の組成物
を厚さ２０μｍ、８０ｍ／ｍｉｎの速度で押出しなが
ら、引取りロールの引取速度のみを上げてゆき、息つき
を生じた引取速度を最高ラミネート速度とした。（ｂ）ネックイン上記条件で引取速度が８０ｍｍ／ｍｉｎでラミネートを
行い、実際にラミネートされた組成物の幅方向の距離と
ダイス幅の差で示した。

【００４６】（実施例１）〔プロピレン・１−ブテンランダム共重合体の製造〕無
水塩化マグネシウム２００ｇ、安息香酸エチル４６ｍｌ
およびメチルポリシロキサン３０ｍｌを、ボールミルに
投入して、窒素雰囲気中で混練処理した後、四塩化チタ
ン中に加えて懸濁液を調製した。この懸濁液を濾過して
得られた固形分を、チタン濃度が０．０１ミリモル／ｌ
となるように、トリエチルアルミニウムを重合器中の濃
度が１．０ミリモル／ｌとなるように、さらにｐ−トル
イル酸メチルを重合器中の濃度が０．３３ミリモル／ｌ
となるように、攪拌機を備えた内容積２０ｌのステンレ
ス製重合器に仕込み、また、重合溶媒としてｎ−ヘプタ
ンを仕込み、プロピレンと１−ブテンの混合ガス（プロ
ピレン７０モル％、１−ブテン３０モル％）を毎時４ｋ
ｌの流量で供給し、７０℃で共重合反応させた。得られ
たプロピレン・１−ブテンランダム共重合体の核磁気共
鳴スペクトルを測定し、プロピレン含有量を求めたとこ
ろ、８１モル％であった。また、融点、融解熱量および
極限粘度〔η〕を測定したところ、それぞれ１２５℃、
６８Ｊoule／ｇ、２、０ｄｌ／ｇであった。

【００４７】〔共重合体の加熱分解〕上記に得られたプ
ロピレン・１−ブテンランダム共重合体を、２軸押出機
（スクリュー径：３０ｍｍφ）に供給し、４００℃で２
５ｒｐｍのスクリュー回転数で押し出しながら加熱分解
させた。得られた熱分解プロピレン・１−ブテンランダ
ム共重合体の極限粘度〔η〕を１３５℃のデカリン中で
測定したところ、０．４ｄｌ／ｇであった。

【００４８】〔複合フィルムの製造〕上記に得られた極
限粘度〔η〕：０．４ｄｌ／ｇの熱分解プロピレン・１
−ブテンランダム共重合体（以下、「ＰＢＣ」と略す）
のペレット９０重量％と、低密度ポリエチレン（メルト
インデックス：７ｇ／１０分、密度：０．９１７ｇ／ｃ
ｍ³）（以下、「ＬＤＰＥ」と略す）のペレット１０重
量％とからなる混合物を、タンブラーブレンダーで１０
分間混合した後、押出機に供給して、樹脂温度２８０℃
で溶融し、予め準備しておいた厚さ２０μｍの２軸延伸
ポリプロピレンフィルム上に、厚さ２０μｍ、８０ｍ／
ｍｉｎの速度で押出し、ラミネート層を形成し、複合フ
ィルムを得た。この複合フィルムの成形時における成形
性を評価し、また得られた複合フィルムのヒートシール
接着強度、接着強度、耐擦傷性および表面平滑性を測定
または評価した。結果を表１に示す。

【００４９】（比較例１）ＰＢＣの代わりに、メルトイ
ンデックス３０ｇ／１０分、密度０．９１０ｇ／ｃｍ³
のポリプロピレンを用いた以外は、実施例１と同様にし
て複合フィルムを製造し、複合フィルムの成形時におけ
る成形性を評価し、また得られた複合フィルムのヒート
シール接着強度、接着強度、耐擦傷性および表面平滑性
を測定または評価した。結果を表１に示す。

【００５０】（比較例２）ラミネート層をＰＢＣのみで
形成した以外は、実施例１と同様にして複合フィルムを
製造し、複合フィルムの成形時における成形性を評価
し、また得られた複合フィルムのヒートシール接着強
度、接着強度、耐擦傷性および表面平滑性を測定または
評価した。結果を表１に示す。

【００５１】（実施例２〜４）各例において、表１に示
すとおり、ＬＤＰＥの配合割合と、異なる極限粘度のＰ
ＢＣからなる組成物によるラミネート層を形成した以外
は、実施例１と同様にして複合フィルムを製造し、複合
フィルムの成形時における成形性を評価し、また得られ
た複合フィルムのヒートシール接着強度、接着強度、耐
擦傷性および表面平滑性を測定または評価した。結果を
表１に示す。

【００５２】（実施例５、６）プロピレンと１−ブテン
の混合割合を変えて実施例１と同様にして共重合反応を
行い、得られたプロピレン含有量７２モル％、融点１１
０℃のプロピレン・１−ブテンランダム共重合体（ＰＢ
Ｃ−１）を用いて、実施例１と同様にして共重合体の熱
分解を行い、極限粘度が０．４ｄｌ／ｇ（実施例５）お
よび０．６ｄｌ／ｇ（実施例６）のプロピレン・１−ブ
テンランダム共重合体（ＰＢＣ−１）を得た。次に、こ
のプロピレン・１−ブテンランダム共重合体（ＰＢＣ−
１）を用いて、実施例１と同様にして、それぞれ複合フ
ィルムを製造した。これらの複合フィルムの製造時にお
ける成形性を評価し、また、得られた複合フィルムのヒ
ートシール接着強度、接着強度、耐擦傷性および表面平
滑性を測定または評価した。結果を表１に示す。

【００５３】（実施例７、８）各例において、実施例１
において調製した組成物に、さらにエチレン・１−ブテ
ン共重合体（エチレン含有量：８８モル％、メルトイン
デックス：１０ｇ／１０分）（以下、「ＥＢＲ」と略
す）またはエチレン・プロピレン共重合体（エチレン含
有量：８２モル％、メルトインデックス：１０ｇ／１０
分）（以下、「ＥＰＲ」と略す）を、表１に示す配合割
合で配合した以外は、実施例１と同様にして複合フィル
ムを製造し、複合フィルムの製造時における成形性を評
価し、また、得られた複合フィルムのヒートシール接着
強度、接着強度、耐擦傷性および表面平滑性を測定また
は評価した。結果を表１に示す。

【００５４】

【表１】

【００５５】

【表２】

【００５６】

【発明の効果】本発明のラミネート用重合体組成物は、
優れた低温ヒートシール性を備えるにもかかわらず、粘
着性、ブロッキング性を示さないという優れた特性を保
持するとともに、優れたラミネート成形性を有するもの
である。そのため、本発明の組成物は、成形加工時にネ
ックインが小さく、各種の基材フィルムに安定的に積層
して複合フィルムを製造することができるため、有利で
ある。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】プロピレン含有量５５〜８５モル％、融解
熱量１０〜８０Ｊoule／ｇおよび極限粘度０．０２〜
０．７ｄｌ／ｇであるプロピレン・１−ブテンランダム
共重合体（Ａ）５０〜９７重量部に対して、メルトイン
デックス１〜３０ｇ／１０分および密度０．９４ｇ／ｃ
ｍ³以下である低密度ポリエチレン（Ｂ）５０〜３重量
部を含むラミネート用重合体組成物。
【請求項２】前記プロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）が、プロピレン含有量６５〜８３モル％のも
のである請求項１に記載のラミネート用重合体組成物。
【請求項３】前記プロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）が、結晶融解熱量２０〜７０Ｊoule／ｇのも
のである請求項１に記載のラミネート用重合体組成物。
【請求項４】前記低密度ポリエチレン（Ｂ）が、メルト
インデックス３〜２０ｇ／１０分のものである請求項１
〜３のいずれかに記載のラミネート用重合体組成物。
【請求項５】前記低密度ポリエチレン（Ｂ）が、密度
０．９１５〜０．９３ｇ／ｃｍ³のものである請求項１
に記載のラミネート用重合体組成物。
【請求項６】前記プロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（Ａ）６５〜９５重量部に対して、前記低密度ポリ
エチレン（Ｂ）３５〜５重量部を含む請求項１に記載の
ラミネート用重合体組成物。
【請求項７】基材フィルムの少なくとも片面上に、前記
請求項１のラミネート用重合体組成物からなるラミネー
ト層を有する複合フィルム。
【請求項８】前記基材フィルムが、結晶性ポリプロピレ
ンフィルムである請求項７に記載の複合フィルム。