JPH0622141B2 - リブ高さの異なる複合電極基板及びその製造方法 - Google Patents
リブ高さの異なる複合電極基板及びその製造方法Info
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- JPH0622141B2 JPH0622141B2 JP61190959A JP19095986A JPH0622141B2 JP H0622141 B2 JPH0622141 B2 JP H0622141B2 JP 61190959 A JP61190959 A JP 61190959A JP 19095986 A JP19095986 A JP 19095986A JP H0622141 B2 JPH0622141 B2 JP H0622141B2
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- electrode
- separator
- reaction gas
- carbon material
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/86—Inert electrodes with catalytic activity, e.g. for fuel cells
- H01M4/96—Carbon-based electrodes
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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Description
【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は、リン酸型燃料電池用複合電極基板及びその製
造方法に関する。
造方法に関する。
[従来の技術] 近年、クリーンなエネルギーの発生装置として、あるい
は火力または水力発電等の運転の平準化またはエネルギ
ー効率の向上等により、省資源に貢献し得る開閉自在な
発電装置としての燃料電池及びその周辺システムの開発
利用についての要望には高いものがある。
は火力または水力発電等の運転の平準化またはエネルギ
ー効率の向上等により、省資源に貢献し得る開閉自在な
発電装置としての燃料電池及びその周辺システムの開発
利用についての要望には高いものがある。
従来燃料電池としては、不透過性の黒鉛製薄板をリブ加
工して得られるバイポーラセパレーターと多孔質炭素材
平板を組み合わせて用いるバイポーラセパレーター型燃
料電池が公知であったが、これに対して一方の面にリブ
を設け他方の面は平坦な構造を有する多孔性電極基板、
触媒層、電解質を含浸させたマトリックス及びセパレー
ターシートを積層して構成するモノポーラ型燃料電池セ
ルが開発されている。このモノポーラ型燃電池は電極基
板に設けられたリブによって形成される反応ガス孔道か
ら反応ガス(酸素又は水素)が平坦な電極面に拡散して
くるものである。
工して得られるバイポーラセパレーターと多孔質炭素材
平板を組み合わせて用いるバイポーラセパレーター型燃
料電池が公知であったが、これに対して一方の面にリブ
を設け他方の面は平坦な構造を有する多孔性電極基板、
触媒層、電解質を含浸させたマトリックス及びセパレー
ターシートを積層して構成するモノポーラ型燃料電池セ
ルが開発されている。このモノポーラ型燃電池は電極基
板に設けられたリブによって形成される反応ガス孔道か
ら反応ガス(酸素又は水素)が平坦な電極面に拡散して
くるものである。
このような燃料電池においては、セパレーターを挟んで
両側に形成される2種類の反応ガス孔道、即ち燃料極側
反応ガス孔道と空気極側反応ガス孔道は通常同一断面積
で形成されていた。
両側に形成される2種類の反応ガス孔道、即ち燃料極側
反応ガス孔道と空気極側反応ガス孔道は通常同一断面積
で形成されていた。
リン酸型燃料電池の電極反応はH2+ 1/2O2→H2O
であるから、理想的な燃料(水素)酸素の量論比は2:
1であり、同等のガス拡散を得るために両ガスを同圧で
用いるとすると上記のような両ガス孔道の断面積が等し
い燃料電池では理論的には純粋水素ガス量に対して50%
量の純粋酸素ガスを使用すればよいことになる。
であるから、理想的な燃料(水素)酸素の量論比は2:
1であり、同等のガス拡散を得るために両ガスを同圧で
用いるとすると上記のような両ガス孔道の断面積が等し
い燃料電池では理論的には純粋水素ガス量に対して50%
量の純粋酸素ガスを使用すればよいことになる。
しかしながら実際の燃料電池の作動においては酸素の供
給は空気によって行なわれるものであり、水素の供給は
LNG、LPG等を前処理したものでH2含量が65〜80
%程度のガスにより行なわれること、さらには燃料及び
空気の利用率等を勘案すると、上記のような燃料極側反
応ガス孔道と空気極側反応ガス孔道の断面積が同じであ
る燃料電池は、燃料極側反応ガス孔道断面積が過剰であ
ったものである。
給は空気によって行なわれるものであり、水素の供給は
LNG、LPG等を前処理したものでH2含量が65〜80
%程度のガスにより行なわれること、さらには燃料及び
空気の利用率等を勘案すると、上記のような燃料極側反
応ガス孔道と空気極側反応ガス孔道の断面積が同じであ
る燃料電池は、燃料極側反応ガス孔道断面積が過剰であ
ったものである。
燃料極側反応ガス孔道の過剰な大きさは、それに見合う
だけの空気流量を増加することによって補償され得るも
のの、前記した通り相手極に対するガスの移動を考慮す
ると両ガスを同圧で用いることが好ましいことは明らか
である。
だけの空気流量を増加することによって補償され得るも
のの、前記した通り相手極に対するガスの移動を考慮す
ると両ガスを同圧で用いることが好ましいことは明らか
である。
またこのような燃料電池におけるその他の問題点として
は、各部材間の接合が従来はリン酸によって酸化され易
いカーボンセメントを用いて行なわれていたため、部材
間の剥離を生じたり、接合部を通して反応ガスが漏れた
りする可能性があったこと、電極基板が薄板状に製造さ
れるため、特に基板面積が大きいような場合には取り扱
い時に割れたりするといった機械的強度における問題が
あったこと等が挙げられる。
は、各部材間の接合が従来はリン酸によって酸化され易
いカーボンセメントを用いて行なわれていたため、部材
間の剥離を生じたり、接合部を通して反応ガスが漏れた
りする可能性があったこと、電極基板が薄板状に製造さ
れるため、特に基板面積が大きいような場合には取り扱
い時に割れたりするといった機械的強度における問題が
あったこと等が挙げられる。
[発明の課題] 本発明は、セパレーター、多孔性炭素質電極部及び端部
シール部からなり、実際に使用される燃料の条件に適合
した燃料極側と空気極側の反応ガス孔道面積比を有する
燃料電池用複合電極基板を提供することを目的とする。
シール部からなり、実際に使用される燃料の条件に適合
した燃料極側と空気極側の反応ガス孔道面積比を有する
燃料電池用複合電極基板を提供することを目的とする。
また本発明は、多孔性炭素質電極部の端部が四フッ化エ
チレン樹脂層でシールされており、反応ガスの電池側面
への漏出を防ぐための周辺シール処理を行う必要のない
燃料電池用複合電極基板を提供することを目的とする。
チレン樹脂層でシールされており、反応ガスの電池側面
への漏出を防ぐための周辺シール処理を行う必要のない
燃料電池用複合電極基板を提供することを目的とする。
本発明のさらに別の目的は耐リン酸性に優れたリン酸型
燃料電池用複合電極基板を提供することである。
燃料電池用複合電極基板を提供することである。
本発明のさらに他の目的および利点は以下の記載から当
業者には明らかであろう。
業者には明らかであろう。
[問題を解決するための手段] 上記した通り、リン酸型燃料電池における燃料(水素)
と酸素の量論比は2:1である。実際の燃料電池の作動
においては酸素は空気により供給されるので、供給ガス
中の酸素含量は約20%である。また水素の供給ガスは前
述の通り改質したLG、LPG等であってCO2、水蒸
気等が混入しており、水素含量は65〜80%程度である。
と酸素の量論比は2:1である。実際の燃料電池の作動
においては酸素は空気により供給されるので、供給ガス
中の酸素含量は約20%である。また水素の供給ガスは前
述の通り改質したLG、LPG等であってCO2、水蒸
気等が混入しており、水素含量は65〜80%程度である。
一方、反応ガス供給量に対する反応ガス使用量の比で表
わされる反応ガス利用率に関して、該利用率が一定値を
超えると電池端子電圧が低下し始めるので該利用率は制
限される。実際には、水素利用率は75%以下、酸素利用
率は50%以下である必要がある。
わされる反応ガス利用率に関して、該利用率が一定値を
超えると電池端子電圧が低下し始めるので該利用率は制
限される。実際には、水素利用率は75%以下、酸素利用
率は50%以下である必要がある。
2つの反応ガスを同圧で用いるものとして上記の数値か
ら計算すると、燃料極側反応ガス孔道断面積と空気極側
反応ガス孔道断面積の比は約0.325: 1〜0.410:1とな
り、水素供給ガスの処理条件によっては水素含量が多少
低くなら得ることを考慮すると、前記比は約1:3〜
2:3であれば実際の供給ガスの条件に合致し得るもの
である。
ら計算すると、燃料極側反応ガス孔道断面積と空気極側
反応ガス孔道断面積の比は約0.325: 1〜0.410:1とな
り、水素供給ガスの処理条件によっては水素含量が多少
低くなら得ることを考慮すると、前記比は約1:3〜
2:3であれば実際の供給ガスの条件に合致し得るもの
である。
また、電極部材とセパレーター材との接合は炭化可能な
接着剤で接着して焼成してカーボンとして一体化するこ
とによって行なえば充分な電気特性(導電性)、耐リン
酸性が得られ、緻密炭素材の端部シール部材を四フッ化
エチレン樹脂シートによりセパレーター材に接合すれ
ば、充分な耐ガスリーク性、耐リン酸性及び全体的強度
が得られる。
接着剤で接着して焼成してカーボンとして一体化するこ
とによって行なえば充分な電気特性(導電性)、耐リン
酸性が得られ、緻密炭素材の端部シール部材を四フッ化
エチレン樹脂シートによりセパレーター材に接合すれ
ば、充分な耐ガスリーク性、耐リン酸性及び全体的強度
が得られる。
[発明の構成] 本発明は、緻密炭素材からなるセパレーター、該セパレ
ーターと接合されて反応ガス孔道を形成する複数の溝を
片面に備え他の一面は平板状である2つの多孔性炭素質
電極部及び緻密炭素材からなる端部シール部から成り、
前記電極部が反応ガス孔道が直交して相対するように前
記セパレーターの両面に該セパレーターと前記電極部と
の接合面にのみ可撓性炭素材シートを介在させて接合さ
れかつ焼成されてカーボンとして一体化されており、前
記端部シール部が前記電極部の溝に平行な電極部周縁端
部に隣接して該電極部周縁より外方に伸廷しているセパ
レーターの伸廷部に四フッ化エチレン樹脂層を介して接
合されている構造の燃料電池用電極基板であって、セパ
レーターと多孔性炭素質電極部の溝によって形成される
反応ガス孔道の燃料極側反応ガス孔道断面積と空気極側
反応ガス孔道断面積の比が1:3〜2:3であることを
特徴とする燃料電池用複合電極基板である。
ーターと接合されて反応ガス孔道を形成する複数の溝を
片面に備え他の一面は平板状である2つの多孔性炭素質
電極部及び緻密炭素材からなる端部シール部から成り、
前記電極部が反応ガス孔道が直交して相対するように前
記セパレーターの両面に該セパレーターと前記電極部と
の接合面にのみ可撓性炭素材シートを介在させて接合さ
れかつ焼成されてカーボンとして一体化されており、前
記端部シール部が前記電極部の溝に平行な電極部周縁端
部に隣接して該電極部周縁より外方に伸廷しているセパ
レーターの伸廷部に四フッ化エチレン樹脂層を介して接
合されている構造の燃料電池用電極基板であって、セパ
レーターと多孔性炭素質電極部の溝によって形成される
反応ガス孔道の燃料極側反応ガス孔道断面積と空気極側
反応ガス孔道断面積の比が1:3〜2:3であることを
特徴とする燃料電池用複合電極基板である。
本発明の燃料電池用複合電極基板において、多孔性炭素
質電極部とセパレーターとは、焼成時の各部材の熱膨張
及び収縮を吸収する緩衝層として可撓性炭素材シートを
部材間に介在させ、炭化可能な接着剤で接着した後、焼
成し、カーボンとして一体化されていることが必要であ
る。
質電極部とセパレーターとは、焼成時の各部材の熱膨張
及び収縮を吸収する緩衝層として可撓性炭素材シートを
部材間に介在させ、炭化可能な接着剤で接着した後、焼
成し、カーボンとして一体化されていることが必要であ
る。
従って本発明はまた、2枚の溝未加工の所定寸法の平板
状多孔性炭素質電極部材の片面に可撓性炭素材シートを
それぞれ接着剤により接着し、反応ガス孔道を形成する
所望寸法の溝を燃料極側反応ガス孔道断面積と空気極側
反応ガス孔道断面積の比が1:3〜2:3となるように
それぞれ前記電極部材の可撓性炭素剤シートを接着した
方の面に切削加工した後、切削加工面上に残存する可撓
性炭素材シート面をセパレーターの両面につき合わせて
接着剤により接着し、さらに 800℃以上の焼成した後、
前記溝に平行な電極部材周縁端部に隣接して該電極部周
縁より外方に伸廷しているセパレーターの伸廷部分に四
フッ化エチレン樹脂シートを介してガス不透過性の緻密
炭素材からなる端部シール部材を接合することからなる
上記の燃料電池用複合電極基板の製造方法を提供するも
のである。
状多孔性炭素質電極部材の片面に可撓性炭素材シートを
それぞれ接着剤により接着し、反応ガス孔道を形成する
所望寸法の溝を燃料極側反応ガス孔道断面積と空気極側
反応ガス孔道断面積の比が1:3〜2:3となるように
それぞれ前記電極部材の可撓性炭素剤シートを接着した
方の面に切削加工した後、切削加工面上に残存する可撓
性炭素材シート面をセパレーターの両面につき合わせて
接着剤により接着し、さらに 800℃以上の焼成した後、
前記溝に平行な電極部材周縁端部に隣接して該電極部周
縁より外方に伸廷しているセパレーターの伸廷部分に四
フッ化エチレン樹脂シートを介してガス不透過性の緻密
炭素材からなる端部シール部材を接合することからなる
上記の燃料電池用複合電極基板の製造方法を提供するも
のである。
[詳細な説明] 以下、添付の図面を参照して本発明の複合電極基板をさ
らに詳しく説明する。尚、図は誇張して描いたものであ
り実寸を表わすものではない。各部材の大きさ、特に厚
みに関する適当な大きさは当業者には明らかであろう。
らに詳しく説明する。尚、図は誇張して描いたものであ
り実寸を表わすものではない。各部材の大きさ、特に厚
みに関する適当な大きさは当業者には明らかであろう。
第1図は本発明の複合電極基板の斜視図である。
本発明の複合電極基板は、セパレーター1 と、該セパレ
ーターと共に反応ガス孔道5,6 を形成する溝を有し該セ
パレーターの両側に位置する2つの電極部2 と、該電極
部の反応ガス孔道5,6 に平行方向の端部をシールする端
部シール部3 とからなる構造を有している。
ーターと共に反応ガス孔道5,6 を形成する溝を有し該セ
パレーターの両側に位置する2つの電極部2 と、該電極
部の反応ガス孔道5,6 に平行方向の端部をシールする端
部シール部3 とからなる構造を有している。
セパレーター1 は電極部2 より大きく、図に示したよう
に電極部の反応ガス孔道5,6 に平行な縁部に沿ってこの
電極部周縁より外方に伸廷しており、この伸廷部に端部
シール部3 が接合されている(前記のセパレーターの伸
廷部の外端は端部シール部接合後の端部シール部の外端
に一致している)。外方に伸廷しているセパレーターの
伸廷部と端部シール部3 は四フッ化エチレン樹脂層4 を
介して接合されている。セパレーター1 と電極部2 とは
電極部2 の溝を形成する突起部とセパレーターの接合面
にのみ可撓性炭素材シートを介在させて接合され且つ焼
成されてカーボンとして一体化されている。反応ガス孔
道 5、6 は電極部の溝、可撓性炭素材シート層及びセパ
レーターにより規定される。
に電極部の反応ガス孔道5,6 に平行な縁部に沿ってこの
電極部周縁より外方に伸廷しており、この伸廷部に端部
シール部3 が接合されている(前記のセパレーターの伸
廷部の外端は端部シール部接合後の端部シール部の外端
に一致している)。外方に伸廷しているセパレーターの
伸廷部と端部シール部3 は四フッ化エチレン樹脂層4 を
介して接合されている。セパレーター1 と電極部2 とは
電極部2 の溝を形成する突起部とセパレーターの接合面
にのみ可撓性炭素材シートを介在させて接合され且つ焼
成されてカーボンとして一体化されている。反応ガス孔
道 5、6 は電極部の溝、可撓性炭素材シート層及びセパ
レーターにより規定される。
本発明の複合電極基板においては、燃料極側反応ガス孔
道5 の断面積と空気極側反応ガス孔道6 の断面積の比が
1:3〜2:3となっている。前記の断面積比を満す反
応ガス孔道の断面形状は任意のものとし得るが、複合電
極基板自体の厚さを薄くし得るという効果や、電池自体
の性能及び機械的強度等の点から、通常長方形形状で形
成される反応ガズ孔道において、燃料極側と空気極側で
幅は同一とし、高さが異なる(電極部の溝の深さと可撓
性炭素材層の厚さの和が異なる)ことによって断面積が
異なっているものとするのが好ましい。
道5 の断面積と空気極側反応ガス孔道6 の断面積の比が
1:3〜2:3となっている。前記の断面積比を満す反
応ガス孔道の断面形状は任意のものとし得るが、複合電
極基板自体の厚さを薄くし得るという効果や、電池自体
の性能及び機械的強度等の点から、通常長方形形状で形
成される反応ガズ孔道において、燃料極側と空気極側で
幅は同一とし、高さが異なる(電極部の溝の深さと可撓
性炭素材層の厚さの和が異なる)ことによって断面積が
異なっているものとするのが好ましい。
反応ガス孔道に関し、図に示したものは断面形状が長方
形であり、一端から他端へ平行に直線的に伸びているも
のであるが、多孔性炭素質電極部に拡散する反応ガスを
充分に供給し得るものであれば任意の形状とし得る。例
えば、電極部の溝を形成するリブを断面が矩形となるよ
うな形状としたり、溝を非直線的なものにすれば複合電
極基板の受ける応力の分散を図ることができ、特に製造
時等に有利である。
形であり、一端から他端へ平行に直線的に伸びているも
のであるが、多孔性炭素質電極部に拡散する反応ガスを
充分に供給し得るものであれば任意の形状とし得る。例
えば、電極部の溝を形成するリブを断面が矩形となるよ
うな形状としたり、溝を非直線的なものにすれば複合電
極基板の受ける応力の分散を図ることができ、特に製造
時等に有利である。
本発明の複合電極基板においては、電極部は、多孔性炭
素質であり、平均嵩密度 0.3〜0.9 g/cc、ガス透過率 2
00ml/cm2・hr・mmAq 以上、及び電気抵抗200mΩ・cm
以下の特性を有することが好ましい。
素質であり、平均嵩密度 0.3〜0.9 g/cc、ガス透過率 2
00ml/cm2・hr・mmAq 以上、及び電気抵抗200mΩ・cm
以下の特性を有することが好ましい。
セパレーターは平均嵩密度 1.4g/cc以上、ガス透過率10
-6ml/cm2・hr・mmAq 以下、電気抵抗10 mΩ・cm以下
で厚さ2mm 以下の緻密炭素材が好ましく、2000℃以上で
焼成されたものがより好ましい。
-6ml/cm2・hr・mmAq 以下、電気抵抗10 mΩ・cm以下
で厚さ2mm 以下の緻密炭素材が好ましく、2000℃以上で
焼成されたものがより好ましい。
端部シール部は平均嵩密度が 1.4g/cc以上で、ガス透過
率が10-4ml/cm2・hr・mmAq 以下の緻密炭素材である
ことが好ましい。
率が10-4ml/cm2・hr・mmAq 以下の緻密炭素材である
ことが好ましい。
上記の通り、本発明の燃料電池用複合電極基板において
は電極部の反応ガス孔道に平行な端部は、緻密炭素材か
らなる端部シール部をセパレーターに四フッ化エチレン
樹脂層を介して接合することによってシールされている
が、接合部も含めて端部のシール部を通して外部に漏れ
るリーク量は、拡散が支配的で圧力にはあまり影響され
ないが、本発明では 500mmAq の差圧下で接合部周辺長
あたりの単位時間内のリークガス量として[リークガス
量/(辺長)・(差圧)]なる関係で表わすものとする
と10-2ml/cm2・hr・mmAq 以下が好ましい。
は電極部の反応ガス孔道に平行な端部は、緻密炭素材か
らなる端部シール部をセパレーターに四フッ化エチレン
樹脂層を介して接合することによってシールされている
が、接合部も含めて端部のシール部を通して外部に漏れ
るリーク量は、拡散が支配的で圧力にはあまり影響され
ないが、本発明では 500mmAq の差圧下で接合部周辺長
あたりの単位時間内のリークガス量として[リークガス
量/(辺長)・(差圧)]なる関係で表わすものとする
と10-2ml/cm2・hr・mmAq 以下が好ましい。
本発明の複合電極基板においては、端部シール部はセパ
レーターの伸延部分に四フッ化エチレン樹脂(略称PT
FE,融点 327℃,熱変形温度121℃)層を介して接合
されているが、四フッ化エチレン樹脂層は厚さが50μm
程度である。
レーターの伸延部分に四フッ化エチレン樹脂(略称PT
FE,融点 327℃,熱変形温度121℃)層を介して接合
されているが、四フッ化エチレン樹脂層は厚さが50μm
程度である。
以下に本発明の複合電極基板を製造するために使用する
材料と製造方法について記載する。
材料と製造方法について記載する。
電極部材としては次のものが用いられる。
短炭素繊維、バインダー及び有機粒状物質の混合物
を加熱加圧成形したもの(例えば特開昭59-68170号参
照)。特に長さ 2mm以下の短炭素繊維20〜60重量%、フ
ェノール樹脂20〜50重量%および有機粒状物質(細孔調
節材)20〜50重量%からなる混合物を成形温度 100〜18
0 ℃、成形圧力 297〜9901 kPa(2〜100 kgf/cm
2G)、圧力保持時間 1〜60分の状けで成形したもの。
を加熱加圧成形したもの(例えば特開昭59-68170号参
照)。特に長さ 2mm以下の短炭素繊維20〜60重量%、フ
ェノール樹脂20〜50重量%および有機粒状物質(細孔調
節材)20〜50重量%からなる混合物を成形温度 100〜18
0 ℃、成形圧力 297〜9901 kPa(2〜100 kgf/cm
2G)、圧力保持時間 1〜60分の状けで成形したもの。
上記の成形部材を 800℃以上で焼成したもの。
セパレーター材としては、2000℃で焼成したときの焼成
収縮率が 0.2%以上の緻密炭素板が好ましい。
収縮率が 0.2%以上の緻密炭素板が好ましい。
可撓性炭素材シートとしては、粒径5mm 以下の黒鉛素子
を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮して作
った可撓性黒鉛シートであって、厚さが1mm以下で、嵩
密度 1.0〜1.5 g/cc、圧縮歪率(すなわち、圧縮荷重1
kgf/cm2に対する歪率)が0.35×10-2cm2/kgf如何であ
り、曲率半径が20mmまで曲げても折れないという可撓性
を有するものが好ましく、市販のものではUCC製グラ
フォイル が好適な例である。
を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮して作
った可撓性黒鉛シートであって、厚さが1mm以下で、嵩
密度 1.0〜1.5 g/cc、圧縮歪率(すなわち、圧縮荷重1
kgf/cm2に対する歪率)が0.35×10-2cm2/kgf如何であ
り、曲率半径が20mmまで曲げても折れないという可撓性
を有するものが好ましく、市販のものではUCC製グラ
フォイル が好適な例である。
また可撓性炭素材シートして、平均長さ1mm 以上の炭素
繊維と炭化率が10%以上である結合材から成り、両者を
混合したり炭素繊維マトリックス中に結合材を注入した
りすることによって調製した複合材を加熱加圧成形し、
その後 850℃以上で焼成して製造したものであって、結
合材由来の炭素塊が炭素繊維マトリックス中に分散して
複数本の炭素繊維を拘束しており、かつ前記炭素塊と炭
素繊維とが摺動自在に結合している厚さが 1mm以下で嵩
密度が 0.2〜1.3 g/cc、圧縮歪率が 2.0×10-1cm2/
kgf 以下である可撓性炭素材シートも使用できる。この
炭素材シートは、曲率半径が10mmまで曲げても折れない
という可撓性を有するものである。
繊維と炭化率が10%以上である結合材から成り、両者を
混合したり炭素繊維マトリックス中に結合材を注入した
りすることによって調製した複合材を加熱加圧成形し、
その後 850℃以上で焼成して製造したものであって、結
合材由来の炭素塊が炭素繊維マトリックス中に分散して
複数本の炭素繊維を拘束しており、かつ前記炭素塊と炭
素繊維とが摺動自在に結合している厚さが 1mm以下で嵩
密度が 0.2〜1.3 g/cc、圧縮歪率が 2.0×10-1cm2/
kgf 以下である可撓性炭素材シートも使用できる。この
炭素材シートは、曲率半径が10mmまで曲げても折れない
という可撓性を有するものである。
本発明の複合電極基板は上記の材料を用いて以下のよう
にして製造する。
にして製造する。
まず、2枚の平板状の電極部材のそれぞれの片面に可撓
性炭素材シートを接着剤により接着する。使用する接着
剤としては、通常炭素材の接着に用いられる接着剤でよ
いが、特に、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、及びフラ
ン樹脂等から選択された熱硬化性樹脂であることが好ま
しい。接着剤層の厚みは特に限定されるものではない
が、一般に0.5mm 以下で均一に塗布するのが好ましい。
また、前記接着剤による接着は、温度 100℃〜180 ℃、
プレス圧力 199〜5001 kPa(1〜50kgf/cm2G)、プレス時
間 1〜120 分の範囲で行なうことができる。
性炭素材シートを接着剤により接着する。使用する接着
剤としては、通常炭素材の接着に用いられる接着剤でよ
いが、特に、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、及びフラ
ン樹脂等から選択された熱硬化性樹脂であることが好ま
しい。接着剤層の厚みは特に限定されるものではない
が、一般に0.5mm 以下で均一に塗布するのが好ましい。
また、前記接着剤による接着は、温度 100℃〜180 ℃、
プレス圧力 199〜5001 kPa(1〜50kgf/cm2G)、プレス時
間 1〜120 分の範囲で行なうことができる。
上記のような接着剤及び接着条件を用いて可撓性炭素材
シートを接着した2枚の電極部材に、燃料極側反応ガス
孔道断面積と空気極側反応ガス孔道断面積の比が1:3
〜2:3となるように反応ガス孔道を形成するための溝
を所望の寸法で可撓性炭素材シート貼付面に切削加工す
る。切削加工は任意の手段により行なうことができ、例
えばダイヤモンドブレードにより切削する。
シートを接着した2枚の電極部材に、燃料極側反応ガス
孔道断面積と空気極側反応ガス孔道断面積の比が1:3
〜2:3となるように反応ガス孔道を形成するための溝
を所望の寸法で可撓性炭素材シート貼付面に切削加工す
る。切削加工は任意の手段により行なうことができ、例
えばダイヤモンドブレードにより切削する。
2枚の切削加工を終えた電極部材の残存可撓性炭素材シ
ート面をセパレーター材の両面にそれぞれつき合わせて
上記の電極部材と可撓性炭素材シートとの接着と同様に
接着した後、約 800℃以上の温度で焼成する。尚、電極
部材と可撓性炭素材シートの接着後、切削加工の前に同
様の焼成を行ない、合計2回の焼成を行うことにより炭
化を確実にすることもできる。
ート面をセパレーター材の両面にそれぞれつき合わせて
上記の電極部材と可撓性炭素材シートとの接着と同様に
接着した後、約 800℃以上の温度で焼成する。尚、電極
部材と可撓性炭素材シートの接着後、切削加工の前に同
様の焼成を行ない、合計2回の焼成を行うことにより炭
化を確実にすることもできる。
その後、電極部材の反応ガス孔道に平行な電極部材周縁
端部に隣接して該電極部周縁より外方に伸延しているセ
パレーター材の伸延部分に、ガス不透過性の緻密炭素材
からなる端部シール部材を、四フッ化エチレン樹脂シー
トを介して、199kPa(1kgf/cm2G)以上の圧力で四フッ化
エチレン樹脂の融点より50℃低い温度以上の温度で融着
接合する。
端部に隣接して該電極部周縁より外方に伸延しているセ
パレーター材の伸延部分に、ガス不透過性の緻密炭素材
からなる端部シール部材を、四フッ化エチレン樹脂シー
トを介して、199kPa(1kgf/cm2G)以上の圧力で四フッ化
エチレン樹脂の融点より50℃低い温度以上の温度で融着
接合する。
本発明の複合電極基板の構造を得るために、例えば電極
部材に溝を切削加工した後に形成された突起部上面に可
撓性炭素材シートを接合する等、種々の変法を取り得る
が、前記したように未切削の平板状の電極部材に可撓性
炭素材シートを接合した後に切削加工を行なうのが最も
実際的である。
部材に溝を切削加工した後に形成された突起部上面に可
撓性炭素材シートを接合する等、種々の変法を取り得る
が、前記したように未切削の平板状の電極部材に可撓性
炭素材シートを接合した後に切削加工を行なうのが最も
実際的である。
製造上の都合により可撓性炭素材シートが電極部と同一
の大きさを有し、セパレーターの全面に接合されている
複合電極基板に比べ可撓性炭素材シートが電極部とセパ
レーターの接合面にのみ存在する本発明の複合電極基板
は、同一の反応ガス孔道断面積を確保しながら可撓性炭
素材シートの厚さの分だけ複合電極基板の厚さを薄くし
得るので好ましい構造である。
の大きさを有し、セパレーターの全面に接合されている
複合電極基板に比べ可撓性炭素材シートが電極部とセパ
レーターの接合面にのみ存在する本発明の複合電極基板
は、同一の反応ガス孔道断面積を確保しながら可撓性炭
素材シートの厚さの分だけ複合電極基板の厚さを薄くし
得るので好ましい構造である。
[発明の効果] 以上のようにして得られる本発明の燃料電池用複合電極
基板は、実際に供給される反応ガスの条件に合致させた
反応ガス孔道断面積を有しているので、燃料極側と空気
極側で同一の反応ガス孔道断面積を有する電極基板と比
較して、燃料電池として作動させたときに同一の性能を
保持しながら、燃料極側の反応ガス孔道断面積を小さく
し得、即ち反応ガス孔道の高さを低くし得るので、ひい
ては複合電極基板自体の厚さを薄くし得る。
基板は、実際に供給される反応ガスの条件に合致させた
反応ガス孔道断面積を有しているので、燃料極側と空気
極側で同一の反応ガス孔道断面積を有する電極基板と比
較して、燃料電池として作動させたときに同一の性能を
保持しながら、燃料極側の反応ガス孔道断面積を小さく
し得、即ち反応ガス孔道の高さを低くし得るので、ひい
ては複合電極基板自体の厚さを薄くし得る。
例えば、通常の厚さ 3.8〜4.0mm の複合電極基板におい
ては、反応ガス孔道は 1.0〜1.4mm の高さで形成される
ので、最大約 0.6〜0.9mm 厚さを薄くし得、複合電極基
板全体として、約15〜24%厚さを薄くし得ることにな
る。これは単に燃料電池のコンパクト化に寄与するばか
りではなく、厚さの低減により電気抵抗及び熱抵抗を同
様に約15〜24%減少させ得るので、より高い燃料効率を
期待できるものである。
ては、反応ガス孔道は 1.0〜1.4mm の高さで形成される
ので、最大約 0.6〜0.9mm 厚さを薄くし得、複合電極基
板全体として、約15〜24%厚さを薄くし得ることにな
る。これは単に燃料電池のコンパクト化に寄与するばか
りではなく、厚さの低減により電気抵抗及び熱抵抗を同
様に約15〜24%減少させ得るので、より高い燃料効率を
期待できるものである。
また本発明の燃料電池用複合電極基板は電極部の端部に
端部シールがセパレーターに四フッ化エチレン樹脂層を
介して一体的に接合成形されているため、耐ガスリーク
性に優れ、通常の燃料電池で必要とされる反応ガスの電
池側面への漏出を防ぐための周辺シール処理を行う必要
はない。
端部シールがセパレーターに四フッ化エチレン樹脂層を
介して一体的に接合成形されているため、耐ガスリーク
性に優れ、通常の燃料電池で必要とされる反応ガスの電
池側面への漏出を防ぐための周辺シール処理を行う必要
はない。
更には、電極部とセパレーターが接合面に可撓性炭素材
シートを介在させ接着剤により接着した後焼成によりカ
ーボンとして一体化されており、端部シール部とセパレ
ーターが四フッ化エチレン樹脂層を介して接合一体化さ
れているため耐リン酸性に優れ、リン酸型燃料電池用電
極基板として特に有用である。
シートを介在させ接着剤により接着した後焼成によりカ
ーボンとして一体化されており、端部シール部とセパレ
ーターが四フッ化エチレン樹脂層を介して接合一体化さ
れているため耐リン酸性に優れ、リン酸型燃料電池用電
極基板として特に有用である。
また、薄板状の電極部の周縁部に端部シール部がセパレ
ーターを挟んで両面に交錯して均等に配置接合されてい
るためこれによる補強効果があり、その結果燃料電池製
造時などのハンドリング性に優れている。
ーターを挟んで両面に交錯して均等に配置接合されてい
るためこれによる補強効果があり、その結果燃料電池製
造時などのハンドリング性に優れている。
[実施例] 以下、本発明を実施例により詳述するが、本発明は以下
の実施例に限定されるものではない。
の実施例に限定されるものではない。
複合電極基板は以下の材料を使用して製造した。
電極部材 予め 800℃以上で焼成された多孔性炭素質平板材料(呉
羽化学工業(株)製、商品名KES−400 、 690mm(タ
テ)×690mm (ヨコ)で、厚さが1.47mmと0.97mmのもの
を1 枚ずつ使用した。
羽化学工業(株)製、商品名KES−400 、 690mm(タ
テ)×690mm (ヨコ)で、厚さが1.47mmと0.97mmのもの
を1 枚ずつ使用した。
セパレーター材 昭和電工(株)製緻密炭素板(SG−2 、厚さ0.6mm )
をタテ、ヨコそれぞれ 690mmに裁断してセパレーター材
とした。
をタテ、ヨコそれぞれ 690mmに裁断してセパレーター材
とした。
四フッ化エチレン樹脂シート ニチアス(株)製の厚さ0.10mmのものを端部シール部材
の寸法に合わせて裁断したものを 4枚使用した。
の寸法に合わせて裁断したものを 4枚使用した。
可撓性炭素材シート グラフォイル (UCC製、嵩密度1.10g/cc、厚さ0.13
mm)を接合面寸法に合わせてタテ 690mm、ヨコ 650mmに
裁断したものを2枚使用した。
mm)を接合面寸法に合わせてタテ 690mm、ヨコ 650mmに
裁断したものを2枚使用した。
端部シール部材 東海カーボン(株)製(嵩密度1.85g/cc)の緻密炭素板
タテ 690mm、ヨコ 200mm、厚さ1.5 mmと1.0mm に加工し
たものをそれぞれ2 枚使用した。
タテ 690mm、ヨコ 200mm、厚さ1.5 mmと1.0mm に加工し
たものをそれぞれ2 枚使用した。
上記2枚の電極部材の各々の片面と可撓性炭素材シート
の片面にフェノール樹脂系接着剤を塗布した後、乾燥し
た。その後 140℃、1081 kPa(10kgf/cm2G)、圧力保
持時間20分の条件で電極部材の両側端部20mm巾の部分を
除いた部分に可撓性炭素材シートをぞれぞれ接着した。
の片面にフェノール樹脂系接着剤を塗布した後、乾燥し
た。その後 140℃、1081 kPa(10kgf/cm2G)、圧力保
持時間20分の条件で電極部材の両側端部20mm巾の部分を
除いた部分に可撓性炭素材シートをぞれぞれ接着した。
次いで厚さが1.47mmの電極部材を使用したものについて
は、可撓性炭素材シート貼付面に、深さ1.0mm 、巾 2mm
の長方形断面の複数の平行な溝を4mm 間隔で、可撓性炭
素材シートのタテ方向にダイヤモンドブレードにより切
削加工した。厚さが0.97mmの電極部材を使用したものに
ついては、可撓性炭素材シート貼付面に、深さ0.5mm 、
巾 2mmの長方形断面の複数の平行な溝を 4mm間隔で、可
撓性炭素材シートのタテ方向にダイヤモンドブレードに
より切削加工した。
は、可撓性炭素材シート貼付面に、深さ1.0mm 、巾 2mm
の長方形断面の複数の平行な溝を4mm 間隔で、可撓性炭
素材シートのタテ方向にダイヤモンドブレードにより切
削加工した。厚さが0.97mmの電極部材を使用したものに
ついては、可撓性炭素材シート貼付面に、深さ0.5mm 、
巾 2mmの長方形断面の複数の平行な溝を 4mm間隔で、可
撓性炭素材シートのタテ方向にダイヤモンドブレードに
より切削加工した。
その後上記のようにして加工された電極部材に残存する
可撓性炭素材シート面及びセパレーター材の両面に上記
接着剤を塗布して乾燥した。
可撓性炭素材シート面及びセパレーター材の両面に上記
接着剤を塗布して乾燥した。
その後2 枚の電極部材のそれぞれの接着剤塗布面を、そ
れぞれの電極部材の複数の平行な溝が直交して相対する
ようにセパレーター材の両面に、140℃、1081 kPa(10k
gf/cm2G)、圧力保持時間20分の条件で接着し、さら
に2000℃で焼成した。
れぞれの電極部材の複数の平行な溝が直交して相対する
ようにセパレーター材の両面に、140℃、1081 kPa(10k
gf/cm2G)、圧力保持時間20分の条件で接着し、さら
に2000℃で焼成した。
焼成後、電極部材のセパレーター材と接合されていない
側端部を除去してセパレーター材面を露出し、セパレー
ター材の露出部分に端部シール部材を四フッ化エチレン
樹脂シートを間に挟んで350 ℃、2061 kPa(20kgf/cm2
G)、圧力保持時間20分で融着接合した。
側端部を除去してセパレーター材面を露出し、セパレー
ター材の露出部分に端部シール部材を四フッ化エチレン
樹脂シートを間に挟んで350 ℃、2061 kPa(20kgf/cm2
G)、圧力保持時間20分で融着接合した。
上記により厚さ 3.3mmの燃焼電池用複合電極基板が得ら
れた。
れた。
比較として、従来技術に従い厚さ1.47mmの多孔性炭素質
平板を電極部材として2 枚使用し、電極部材に深さ1.0m
m 、巾2mm の長方形断面の複数の溝を4mm 間隔で切削加
工した以外は前記と同様にして厚さ3.8mm の燃料電池用
複合電極基板を製造した。
平板を電極部材として2 枚使用し、電極部材に深さ1.0m
m 、巾2mm の長方形断面の複数の溝を4mm 間隔で切削加
工した以外は前記と同様にして厚さ3.8mm の燃料電池用
複合電極基板を製造した。
両者の電池抵抗及び熱抵抗を測定した。結果を下表に示
す。
す。
上記から明らかな通り、本発明の燃料電地用複合電極基
板は、厚さを薄くしたことにより、電気抵抗及び熱抵抗
を約15〜16% 低減し得るのものである。
板は、厚さを薄くしたことにより、電気抵抗及び熱抵抗
を約15〜16% 低減し得るのものである。
第1図は本発明の複合電極基板の斜視図である。 1……セパレーター、 2……多孔性炭素質電極部、 3……端部シール部、 4……四フッ化エチレン樹脂層、 5……燃料極側反応ガス孔道、 6……空気極側反応ガス孔道、 7……可撓性炭素材シート。
Claims (6)
- 【請求項1】緻密炭素材からなるセパレーター、該セパ
レーターと接合されて反応ガス孔道を形成する複数の溝
を片面に備え他の一面は平板状である2つの多孔性炭素
質電極部及び緻密炭素材からなる端部シール部から成
り、前記電極部が反応ガス孔道が直交して相対するよう
に前記セパレーターの両面に該セパレーターと前記電極
部との接合面にのみ可撓性炭素材シートを介在させて接
合されかつ焼成されてカーボンとして一体化されてお
り、前記端部シール部が前記電極部の溝に平行な電極部
周縁端部に隣接して該電極部周縁より外方に伸廷してい
るセパレーターの伸廷部に四フッ化エチレン樹脂層を介
して接合されている構造の燃料電池用電極基板であっ
て、セパレーターと多孔性炭素質電極部の溝によって形
成される反応ガス孔道の燃料極側反応ガス孔道断面積と
空気極側反応ガス孔道断面積の比が1:3〜2:3であ
ることを特徴とする燃料電池用複合電極基板。 - 【請求項2】多孔性炭素質電極部が、0.3〜0.9g
/ccの嵩密度、200ml/cm2・hr・mmAq
以上のガス透過率、および200mΩ・cm以下の電気
抵抗を有することを特徴とする特許請求の範囲第1項に
記載の燃料電池用複合電極基板。 - 【請求項3】セパレーターが1.4g/cc以上の嵩密
度、10-6ml/cm2・hr・mmAq以下のガス透
過率、10mΩ・cm以下の電気抵抗、および2mm以
下の厚さを有する緻密炭素材であることを特徴とする特
許請求の範囲第1項又は第2項に記載の燃料電池用複合
電極基板。 - 【請求項4】端部シール部が1.4g/cc以上の嵩密
度および10-4ml/cm2・hr・mmAq以下のガ
ス透過率を有する緻密炭素材であることを特徴とする特
許請求の範囲第1項〜第3項のいずれかに記載の燃料電
池用複合電極基板。 - 【請求項5】2枚の溝末加工の所定寸法の平板状多孔性
炭素質電極部材の片面に可撓性炭素材シートをそれぞれ
接着剤により接着し、反応ガス孔道を形成する所望寸法
の溝を燃料極側反応ガス孔道断面積と空気極側反応ガス
孔道断面積の比が1:3〜2:3となるようにそれぞれ
前記接着面側に切削加工した後、切削加工面上に残存す
る可撓性炭素材シート面をセパレーターの両面につき合
わせて接着剤により接着し、さらに800℃以上で焼成
した後、前記溝に平行な電極部材周縁端部に隣接して該
電極部周縁より外方に伸廷しているセパレーターの伸廷
部分に四フッ化エチレン樹脂シートを介してガス不透過
性の緻密炭素材からなる端部シール部材を接合すること
からなる、緻密炭素材からなるセパレーター、該セパレ
ーターと接合されて反応ガス孔道を形成する複数の溝を
片面に備え他の一面は平板状である2つの多孔性炭素質
電極部及び緻密炭素材からなる端部シール部から成り、
前記電極部が反応ガス孔道が直交して相対するように前
記セパレーターの両面に該セパレーターと前記電極部と
の接合面にのみ可撓性炭素材シートを介して接合されか
つ焼成されてカーボンとして一体化されており、前記端
部シール部が前記電極部の溝に平行な電極部周縁部に隣
接して該電極部周縁より外方に伸廷しているセパレータ
ーの伸廷部に四フッ化エチレン樹脂層を介して接合され
ている構造の燃料電池用電極基板であって、セパレータ
ーと多孔性炭素質電極部の溝によって形成される反応ガ
ス孔道の燃料極側反応ガス孔道断面積と空気極側反応ガ
ス孔道断面積の比が1:3〜2:3である燃料電池用複
合電極基板の製造方法。 - 【請求項6】多孔性炭素質電極部材を、短炭素繊維、バ
インダーおよび有機粒状物質の混合物を一体的に加熱加
圧成形した成形部材を焼成して製造することを特徴とす
る特許請求の範囲第5項に記載の製造方法。
Priority Applications (4)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP61190959A JPH0622141B2 (ja) | 1986-08-14 | 1986-08-14 | リブ高さの異なる複合電極基板及びその製造方法 |
DE19873727282 DE3727282A1 (de) | 1986-08-14 | 1987-08-12 | Zusammengesetztes substrat fuer brennstoffzellen und verfahren zum herstellen derselben |
FR8711539A FR2602915A1 (fr) | 1986-08-14 | 1987-08-13 | Substrat composite pour piles a combustible et son procede de fabrication |
GB8719148A GB2193838B (en) | 1986-08-14 | 1987-08-13 | Composite substrate for fuel cells and process for producing the same |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP61190959A JPH0622141B2 (ja) | 1986-08-14 | 1986-08-14 | リブ高さの異なる複合電極基板及びその製造方法 |
Related Child Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP5238367A Division JPH081802B2 (ja) | 1993-09-24 | 1993-09-24 | リブ高さの異なる複合電極基板及びその製造方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS6348766A JPS6348766A (ja) | 1988-03-01 |
JPH0622141B2 true JPH0622141B2 (ja) | 1994-03-23 |
Family
ID=16266521
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP61190959A Expired - Lifetime JPH0622141B2 (ja) | 1986-08-14 | 1986-08-14 | リブ高さの異なる複合電極基板及びその製造方法 |
Country Status (4)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0622141B2 (ja) |
DE (1) | DE3727282A1 (ja) |
FR (1) | FR2602915A1 (ja) |
GB (1) | GB2193838B (ja) |
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---|---|---|---|---|
EP0330124A3 (en) * | 1988-02-24 | 1991-06-12 | Toray Industries, Inc. | Electroconductive integrated substrate and process for producing the same |
JP3540491B2 (ja) * | 1996-03-07 | 2004-07-07 | 政廣 渡辺 | 燃料電池及び電解セル並びにその冷却・除湿方法 |
KR100599777B1 (ko) | 2004-05-25 | 2006-07-13 | 삼성에스디아이 주식회사 | 연료 전지 시스템 및 이의 스택 |
KR100599775B1 (ko) * | 2004-05-25 | 2006-07-13 | 삼성에스디아이 주식회사 | 연료 전지 시스템 및 이의 스택 |
US20060024558A1 (en) * | 2004-07-29 | 2006-02-02 | Proton Energy Systems, Inc. | Low profile electrochemical cell |
JP2006156099A (ja) | 2004-11-29 | 2006-06-15 | Mitsubishi Electric Corp | 加湿器およびその製造方法 |
JP2007188642A (ja) * | 2006-01-11 | 2007-07-26 | Hitachi Ltd | 固体高分子形燃料電池 |
EP2860759B1 (en) * | 2012-06-06 | 2019-03-06 | Kabushiki Kaisha Nihon Micronics | Electrode structure of solid type rechargeable battery |
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JPS58150271A (ja) * | 1982-03-03 | 1983-09-06 | Hitachi Ltd | 燃料電池 |
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JPS6020471A (ja) * | 1983-07-13 | 1985-02-01 | Mitsubishi Pencil Co Ltd | 燃料電池用部材の製造法 |
JPS6059671A (ja) * | 1983-09-12 | 1985-04-06 | Hitachi Ltd | 燃料電池用セパレータの製造方法 |
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