JPH06212469A - ガス拡散電極及び該ガス拡散電極を用いた電気化学反応装置 - Google Patents
ガス拡散電極及び該ガス拡散電極を用いた電気化学反応装置Info
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- JPH06212469A JPH06212469A JP4189240A JP18924092A JPH06212469A JP H06212469 A JPH06212469 A JP H06212469A JP 4189240 A JP4189240 A JP 4189240A JP 18924092 A JP18924092 A JP 18924092A JP H06212469 A JPH06212469 A JP H06212469A
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- H—ELECTRICITY
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 半浸漬状態においても十分なガスの供給及び
排出能力が発揮され、また耐久性のあるガス拡散電極及
びこのガス拡散電極を使用した電気化学反応装置を提供
する。 【構成】 触媒金属を担持した反応層１２とガス拡散層
１３が接合されてなるガス拡散電極１１のガス拡散層１
３の表面に、該ガス拡散層１３表面を覆うように、ガス
を透過するが電解液を透過しない多孔質膜１５を固着す
る。さらに、ガス拡散層１３表面と多孔質膜１５との間
に、ガス拡散層１３へのガス通路となるガス通路部材１
７を挿入するとガス供給及びガス排出能力がより発揮さ
れる。このように構成されるガス拡散電極１１を密閉容
器からなる圧力容器の電解液に半浸漬して電気化学反応
装置を構成すれば、電解等を連続して行うことができ
る。
排出能力が発揮され、また耐久性のあるガス拡散電極及
びこのガス拡散電極を使用した電気化学反応装置を提供
する。 【構成】 触媒金属を担持した反応層１２とガス拡散層
１３が接合されてなるガス拡散電極１１のガス拡散層１
３の表面に、該ガス拡散層１３表面を覆うように、ガス
を透過するが電解液を透過しない多孔質膜１５を固着す
る。さらに、ガス拡散層１３表面と多孔質膜１５との間
に、ガス拡散層１３へのガス通路となるガス通路部材１
７を挿入するとガス供給及びガス排出能力がより発揮さ
れる。このように構成されるガス拡散電極１１を密閉容
器からなる圧力容器の電解液に半浸漬して電気化学反応
装置を構成すれば、電解等を連続して行うことができ
る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、燃料電池、二次電池、
電気分解装置、電気化学合成装置等に使用されるガス拡
散電極、及び該ガス拡散電極を用いた電気化学反応装置
に関する。
電気分解装置、電気化学合成装置等に使用されるガス拡
散電極、及び該ガス拡散電極を用いた電気化学反応装置
に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、燃料電池、二次電池等に使用され
ているガス拡散電極は、一般的にはガス拡散層と反応層
と集電板が接合されて構成されている。このガス拡散電
極を電解装置に使用する場合、ガス拡散電極は、その反
応層側に電解液が接触し、ガス拡散層側には供給ガスが
接触するように構成される。この電解装置において、電
解液は親水性の反応層に浸透し反応層に担持された触媒
金属へ達し、一方、供給ガスは撥水性のガス拡散層から
反応層の触媒金属に達し、ここで電気化学的反応が行わ
れる。
ているガス拡散電極は、一般的にはガス拡散層と反応層
と集電板が接合されて構成されている。このガス拡散電
極を電解装置に使用する場合、ガス拡散電極は、その反
応層側に電解液が接触し、ガス拡散層側には供給ガスが
接触するように構成される。この電解装置において、電
解液は親水性の反応層に浸透し反応層に担持された触媒
金属へ達し、一方、供給ガスは撥水性のガス拡散層から
反応層の触媒金属に達し、ここで電気化学的反応が行わ
れる。
【０００３】このようなガス拡散電極は、広く知られて
おり、従来技術には、例えば、特開昭６２−１５４５８
５号公報等がある。
おり、従来技術には、例えば、特開昭６２−１５４５８
５号公報等がある。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明者らは、ガス拡
散電極を電解液に半浸漬して使用した電解装置を既に発
明し出願している（特願平３−１６４１８１号）。その
電解装置の構成は、図９に示すように、内側に耐腐食コ
ーティング４を施した圧力容器６中に電解液３を上部空
間を残すように収容し、その電解液３に陰極２を浸し、
ガス拡散電極からなる陽極１の上半部を電解液３から露
出させるように半浸漬させて配置し、その圧力容器６中
の残りの空間部に重水素ガスを充填したものである。こ
のように構成することによりこの電解装置は連続運転が
可能である効果を有している。
散電極を電解液に半浸漬して使用した電解装置を既に発
明し出願している（特願平３−１６４１８１号）。その
電解装置の構成は、図９に示すように、内側に耐腐食コ
ーティング４を施した圧力容器６中に電解液３を上部空
間を残すように収容し、その電解液３に陰極２を浸し、
ガス拡散電極からなる陽極１の上半部を電解液３から露
出させるように半浸漬させて配置し、その圧力容器６中
の残りの空間部に重水素ガスを充填したものである。こ
のように構成することによりこの電解装置は連続運転が
可能である効果を有している。
【０００５】しかしながら、この電解装置においては、
ガス拡散電極である陽極１は電解液３中に半浸漬され、
その上半部が電解液３から露出して配置されているため
に、ガス拡散電極のガス拡散層へガスを供給するには、
主として、圧力容器６中の重水素ガスが充填されている
空間部に露出しているガス拡散層からガスを供給する必
要がある。このようにガス拡散電極を電解液３に半浸漬
状態にした場合、ガス拡散電極のガス拡散層側を全てガ
スに接触させる従来のガス拡散電極の使用形態に比べ、
ガスの供給能力及びガスの排出能力が劣るという問題が
あった。
ガス拡散電極である陽極１は電解液３中に半浸漬され、
その上半部が電解液３から露出して配置されているため
に、ガス拡散電極のガス拡散層へガスを供給するには、
主として、圧力容器６中の重水素ガスが充填されている
空間部に露出しているガス拡散層からガスを供給する必
要がある。このようにガス拡散電極を電解液３に半浸漬
状態にした場合、ガス拡散電極のガス拡散層側を全てガ
スに接触させる従来のガス拡散電極の使用形態に比べ、
ガスの供給能力及びガスの排出能力が劣るという問題が
あった。
【０００６】上記のようにガス拡散電極を半浸漬にして
使用する場合、ガス拡散電極内へガスを供給するガス供
給能力、及び反応層で生成するガスをガス拡散電極表面
から排出するガス排出能力が十分なものとはならなかっ
た。即ち、そのガス拡散層の表面の大部分がガスに面し
ているガス拡散電極に比べれば、ガス供給能力及びガス
排出能力が不十分である。
使用する場合、ガス拡散電極内へガスを供給するガス供
給能力、及び反応層で生成するガスをガス拡散電極表面
から排出するガス排出能力が十分なものとはならなかっ
た。即ち、そのガス拡散層の表面の大部分がガスに面し
ているガス拡散電極に比べれば、ガス供給能力及びガス
排出能力が不十分である。
【０００７】ガス拡散電極のガス拡散層は、そのガス拡
散層表面からガスを受入れ、そしてガスを反応層へ導い
て電気化学的反応をさせ、さらにその反応によって生じ
るガスをそのガス拡散層から排出させる機能が求められ
ており、そのためには、ガス拡散層の表面の大部分は常
にガスと接する状態に保持されていることが望ましい。
散層表面からガスを受入れ、そしてガスを反応層へ導い
て電気化学的反応をさせ、さらにその反応によって生じ
るガスをそのガス拡散層から排出させる機能が求められ
ており、そのためには、ガス拡散層の表面の大部分は常
にガスと接する状態に保持されていることが望ましい。
【０００８】また、上記のような電解装置ではガス拡散
電極のガス拡散層が電解液に直接触れているために、電
解液に拡散層が侵され耐久性に問題が生じた。そこで、
本発明は上記問題点を解決して、半浸漬状態においても
十分なガスの供給及び排出能力が発揮され、耐久性のあ
るガス拡散電極を提供すること、及び該ガス拡散電極を
適応するに最適の電気化学反応装置を提供することを目
的とする。
電極のガス拡散層が電解液に直接触れているために、電
解液に拡散層が侵され耐久性に問題が生じた。そこで、
本発明は上記問題点を解決して、半浸漬状態においても
十分なガスの供給及び排出能力が発揮され、耐久性のあ
るガス拡散電極を提供すること、及び該ガス拡散電極を
適応するに最適の電気化学反応装置を提供することを目
的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】前記した問題点を解決す
るために、本発明は、触媒金属を担持した反応層とガス
拡散層が接合されてなるガス拡散電極のガス拡散層表面
に、該ガス拡散層表面を覆うようにガスを透過するが電
解液を透過しない多孔質体が取付けられていることを特
徴とするガス拡散電極とするものである。
るために、本発明は、触媒金属を担持した反応層とガス
拡散層が接合されてなるガス拡散電極のガス拡散層表面
に、該ガス拡散層表面を覆うようにガスを透過するが電
解液を透過しない多孔質体が取付けられていることを特
徴とするガス拡散電極とするものである。
【００１０】また本発明は、触媒金属を担持した反応層
とガス拡散層が接合されてなるガス拡散電極のガス拡散
層表面上に、ガス拡散層へのガスの通路となるガス通路
部材が配置され、ガスを透過するが電解液を透過しない
多孔質体が該ガス通路部材を覆うようにガス拡散電極の
ガス拡散層表面に取付けられていることを特徴とするガ
ス拡散電極とするものである。
とガス拡散層が接合されてなるガス拡散電極のガス拡散
層表面上に、ガス拡散層へのガスの通路となるガス通路
部材が配置され、ガスを透過するが電解液を透過しない
多孔質体が該ガス通路部材を覆うようにガス拡散電極の
ガス拡散層表面に取付けられていることを特徴とするガ
ス拡散電極とするものである。
【００１１】また本発明は、密閉容器からなる電解槽中
に電解液が上部空間を残して収容され、その電解液に陽
極及び陰極が浸漬され、該陰極又は該陽極の少なくとも
一方が触媒金属を担持した反応層とガス拡散層が接合さ
れてなるガス拡散電極であり、該ガス拡散電極のガス拡
散層表面に、該ガス拡散層表面を覆うようにガスを透過
するが電解液を透過しない多孔質体が取付けられ、前記
多孔質体が取付けられたガス拡散電極が電解液に半浸漬
状態とされていることを特徴とする電気化学反応装置と
するものである。
に電解液が上部空間を残して収容され、その電解液に陽
極及び陰極が浸漬され、該陰極又は該陽極の少なくとも
一方が触媒金属を担持した反応層とガス拡散層が接合さ
れてなるガス拡散電極であり、該ガス拡散電極のガス拡
散層表面に、該ガス拡散層表面を覆うようにガスを透過
するが電解液を透過しない多孔質体が取付けられ、前記
多孔質体が取付けられたガス拡散電極が電解液に半浸漬
状態とされていることを特徴とする電気化学反応装置と
するものである。
【００１２】また本発明は、密閉容器からなる電解槽中
に電解液が上部空間を残して収容され、その電解液に陽
極及び陰極が浸漬され、該陰極又は該陽極の少なくとも
一方が触媒金属を担持した反応層とガス拡散層が接合さ
れてなるガス拡散電極であり、該ガス拡散電極のガス拡
散層表面上に、ガス拡散層へのガスの通路となるガス通
路部材が配置され、ガスを透過するが電解液を透過しな
い多孔質体が該ガス通路部材を覆うように前記ガス拡散
電極のガス拡散層表面に取付けられ、前記多孔質体が取
付けられたガス拡散電極が電解液に半浸漬状態とされて
いることを特徴とする電気化学反応装置とするものであ
る。
に電解液が上部空間を残して収容され、その電解液に陽
極及び陰極が浸漬され、該陰極又は該陽極の少なくとも
一方が触媒金属を担持した反応層とガス拡散層が接合さ
れてなるガス拡散電極であり、該ガス拡散電極のガス拡
散層表面上に、ガス拡散層へのガスの通路となるガス通
路部材が配置され、ガスを透過するが電解液を透過しな
い多孔質体が該ガス通路部材を覆うように前記ガス拡散
電極のガス拡散層表面に取付けられ、前記多孔質体が取
付けられたガス拡散電極が電解液に半浸漬状態とされて
いることを特徴とする電気化学反応装置とするものであ
る。
【００１３】前記各発明において用いられる多孔質体に
は多孔質膜が用いられる。
は多孔質膜が用いられる。
【００１４】
【作用】本発明のガス拡散電極は、該ガス拡散層表面を
覆うようにガスを透過するが電解液を透過しない多孔質
体が取付けられているので、ガス拡散層表面と多孔質体
との間にガス供給通路が形成され、このためにガス拡散
電極を電解液中に半浸漬した場合に、電解液から露出し
た部分の多孔質体からガスを供給し次いでガス拡散層を
通じ反応層へガスを供給し、又は反応層で生成されるガ
スをガス拡散層を通じ多孔質体から排出することが効率
良く行える。
覆うようにガスを透過するが電解液を透過しない多孔質
体が取付けられているので、ガス拡散層表面と多孔質体
との間にガス供給通路が形成され、このためにガス拡散
電極を電解液中に半浸漬した場合に、電解液から露出し
た部分の多孔質体からガスを供給し次いでガス拡散層を
通じ反応層へガスを供給し、又は反応層で生成されるガ
スをガス拡散層を通じ多孔質体から排出することが効率
良く行える。
【００１５】さらに本発明のガス通路部材はガス拡散電
極表面上に配置され、ガスを透過するが電解液を透過し
ない多孔質体が該ガス通路部材を覆うようにガス拡散電
極のガス拡散層表面に取付けられているので、ガス拡散
電極を電解液中に半浸漬した場合に、ガス通路部材によ
りガスの通路が形成され、このために電解液から露出し
た部分の多孔質体からガスを供給しガス拡散層を通じ反
応層へガスを供給し、又は反応層で生成されるガスをガ
ス拡散層を通じ、多孔質体から排出することが効率良く
行える。
極表面上に配置され、ガスを透過するが電解液を透過し
ない多孔質体が該ガス通路部材を覆うようにガス拡散電
極のガス拡散層表面に取付けられているので、ガス拡散
電極を電解液中に半浸漬した場合に、ガス通路部材によ
りガスの通路が形成され、このために電解液から露出し
た部分の多孔質体からガスを供給しガス拡散層を通じ反
応層へガスを供給し、又は反応層で生成されるガスをガ
ス拡散層を通じ、多孔質体から排出することが効率良く
行える。
【００１６】
【実施例１】本発明のガス拡散電極を図面に基づいて説
明する。本実施例１では、陰極に水素吸蔵合金を、陽極
にガス拡散電極を用いて、加圧された水素ガスを充填し
た状態で水の電気分解を行うことにより、陰極に水素を
吸蔵させる例を示す。図１は本発明の撥水性の多孔質体
が固着されているガス拡散電極の断面図を示し、図２は
その正面図を示す。１１はガス拡散電極であり、反応層
１２とガス拡散層１３が接合された２重構造となってい
る。ガス拡散層１３の表面にはガス通路部材１４が配置
されている。さらに、前記ガス通路部材１４を内包して
ガス拡散層１３のほぼ全面を覆うように、ガス拡散層１
３の周縁部の全周囲において撥水性の多孔質体１５が固
着されている。
明する。本実施例１では、陰極に水素吸蔵合金を、陽極
にガス拡散電極を用いて、加圧された水素ガスを充填し
た状態で水の電気分解を行うことにより、陰極に水素を
吸蔵させる例を示す。図１は本発明の撥水性の多孔質体
が固着されているガス拡散電極の断面図を示し、図２は
その正面図を示す。１１はガス拡散電極であり、反応層
１２とガス拡散層１３が接合された２重構造となってい
る。ガス拡散層１３の表面にはガス通路部材１４が配置
されている。さらに、前記ガス通路部材１４を内包して
ガス拡散層１３のほぼ全面を覆うように、ガス拡散層１
３の周縁部の全周囲において撥水性の多孔質体１５が固
着されている。
【００１７】ガス拡散電極 数ｍｇ（例えば０．５ｍｇ）の平均粒径２〜１０ｍｍの
白金微粒子を平均粒径４５０Åの疎水性カーボンブラッ
クに担持させ、このカーボンブラックに対して、平均粒
径０．３μｍのＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレ
ン）を１０〜２０重量％の割合で配合し、得られた組成
物を厚さ０．１ｍｍ、幅１２０ｍｍ、長さ１２０ｍｍに
成形して反応層１２とする。この反応層１２は、微細な
親水部と疎水部を有している。
白金微粒子を平均粒径４５０Åの疎水性カーボンブラッ
クに担持させ、このカーボンブラックに対して、平均粒
径０．３μｍのＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレ
ン）を１０〜２０重量％の割合で配合し、得られた組成
物を厚さ０．１ｍｍ、幅１２０ｍｍ、長さ１２０ｍｍに
成形して反応層１２とする。この反応層１２は、微細な
親水部と疎水部を有している。
【００１８】次に、平均粒径４２０Åの疎水性カーボン
ブラック、及び平均粒径０．３μｍのＰＴＦＥが７：３
の割合で配合された組成物を厚さ０．５ｍｍに成形して
ガス拡散層１３とする。前記反応層１２とこのガス拡散
層１３との間に集電体１６を挟んでホットメルトにて接
合することによりガス拡散電極１１を作製する。
ブラック、及び平均粒径０．３μｍのＰＴＦＥが７：３
の割合で配合された組成物を厚さ０．５ｍｍに成形して
ガス拡散層１３とする。前記反応層１２とこのガス拡散
層１３との間に集電体１６を挟んでホットメルトにて接
合することによりガス拡散電極１１を作製する。
【００１９】このガス拡散電極１１は陽極または陰極の
少なくとも一方に使用される。多孔質膜 多孔質膜１５には、ガスを透過するが電解液を透過しな
い撥水性の多孔質膜が好適に用いられ、ガス拡散電極１
１の表面においてガス拡散層１３の表面の周縁の全周囲
に、ガス拡散層１３の表面を覆うように固着されてい
る。この固着部位は、ガス拡散電極１１のガス拡散層１
３の周縁の全周囲となっているので、この多孔質膜１５
で覆われた内部空間は電解液が浸入して来ないが、ガス
は自由に出入りできる。
少なくとも一方に使用される。多孔質膜 多孔質膜１５には、ガスを透過するが電解液を透過しな
い撥水性の多孔質膜が好適に用いられ、ガス拡散電極１
１の表面においてガス拡散層１３の表面の周縁の全周囲
に、ガス拡散層１３の表面を覆うように固着されてい
る。この固着部位は、ガス拡散電極１１のガス拡散層１
３の周縁の全周囲となっているので、この多孔質膜１５
で覆われた内部空間は電解液が浸入して来ないが、ガス
は自由に出入りできる。
【００２０】この撥水性の多孔質膜１５の材料には、
水、酸など表面張力の大きい液体をはじくことのできる
ＰＴＦＥ製メンブランフィルターが適している。その多
孔質膜１５の孔の大きさは、電解液が透過してこない程
度のものでよい。また膜厚も特に限定されない。ＰＴＦ
Ｅ製メンブランフィルターには、例えば、フロロボアー
ＲメンブランフィルターＦＲ−０１０（商品名：フロン
工業（株）製、平均孔径０．１μｍ、厚さ６０μｍ）が
使用できる。
水、酸など表面張力の大きい液体をはじくことのできる
ＰＴＦＥ製メンブランフィルターが適している。その多
孔質膜１５の孔の大きさは、電解液が透過してこない程
度のものでよい。また膜厚も特に限定されない。ＰＴＦ
Ｅ製メンブランフィルターには、例えば、フロロボアー
ＲメンブランフィルターＦＲ−０１０（商品名：フロン
工業（株）製、平均孔径０．１μｍ、厚さ６０μｍ）が
使用できる。
【００２１】前記多孔質膜１５はガス拡散電極１１表面
に撥水性、耐久性をもたせる目的で固定される。水、酸
など表面張力の大きい液体をはじくには、ＰＴＦＥ製メ
ンブランフィルターが最も適している。ガス通路部材 ガス拡散電極１１のガス拡散層１３を通して反応層１２
にガスをできる限り多く供給するために、そのガス拡散
層１３と撥水性の多孔質膜１５の間に拡散層１３へのガ
ス通路１７の機能を果たすガス通路部材１４を配置する
ことが望ましい。このガス通路部材１４はその内部をガ
スが自由に透過してガス通路の機能を果たす。このよう
なガス通路部材１４には、例えば、多孔質のカーボンペ
ーパーが適している。また、カーボンペーパーは耐腐食
性に優れているという点からも好ましい。
に撥水性、耐久性をもたせる目的で固定される。水、酸
など表面張力の大きい液体をはじくには、ＰＴＦＥ製メ
ンブランフィルターが最も適している。ガス通路部材 ガス拡散電極１１のガス拡散層１３を通して反応層１２
にガスをできる限り多く供給するために、そのガス拡散
層１３と撥水性の多孔質膜１５の間に拡散層１３へのガ
ス通路１７の機能を果たすガス通路部材１４を配置する
ことが望ましい。このガス通路部材１４はその内部をガ
スが自由に透過してガス通路の機能を果たす。このよう
なガス通路部材１４には、例えば、多孔質のカーボンペ
ーパーが適している。また、カーボンペーパーは耐腐食
性に優れているという点からも好ましい。
【００２２】カーボンペーパーには、カーボンペーパー
Ｅ−７０４（商品名：（株）クレハ製、炭素バインダ
ー、厚さ０．３０ｍｍ）が使用できる。ガス拡散電極への多孔質膜の固着 このガス通路部材１４はガス拡散層１３の表面にガス通
路１７を確保する目的で多孔質膜１５とガス拡散層１３
の間に配置される。このガス通路１７を設けたガス拡散
電極１１を電解液に半浸漬した場合、水圧で多孔質膜１
５がガス拡散電極１１に密着しても、ガス通路１７によ
りガスが確実にガス拡散層１３表面へ供給されるので、
このガス拡散層１３から反応層１２へガスが供給される
ことにより、電解反応が効率よく行なわれる。このこと
により、低い過電圧で高い電流密度が得られる。
Ｅ−７０４（商品名：（株）クレハ製、炭素バインダ
ー、厚さ０．３０ｍｍ）が使用できる。ガス拡散電極への多孔質膜の固着 このガス通路部材１４はガス拡散層１３の表面にガス通
路１７を確保する目的で多孔質膜１５とガス拡散層１３
の間に配置される。このガス通路１７を設けたガス拡散
電極１１を電解液に半浸漬した場合、水圧で多孔質膜１
５がガス拡散電極１１に密着しても、ガス通路１７によ
りガスが確実にガス拡散層１３表面へ供給されるので、
このガス拡散層１３から反応層１２へガスが供給される
ことにより、電解反応が効率よく行なわれる。このこと
により、低い過電圧で高い電流密度が得られる。
【００２３】上記撥水性の多孔質膜１５及びガス通路部
材１４をガス拡散電極１１へ固着するには、ガス拡散電
極１１のガス拡散層１３の表面をガス通路部材を介して
撥水性の多孔質膜１５で覆い、そして周縁を熱圧着する
ことによって行うことができる。例えば、厚さ０．３ｍ
ｍのカーボンペーパー（カーボンペーパーＥ−７０４：
商品名：（株）クレハ製、炭素バインダー）を間に挟ん
だ状態で、ＰＴＦＥ製メンブランフィルター（フロロボ
アーＲメンブランフィルターＦＲ−０１０：商品名：フ
ロン工業（株）製、平均孔径０．１μｍ、厚さ６０μ
ｍ）を３００℃下の熱圧着法にて固定する。
材１４をガス拡散電極１１へ固着するには、ガス拡散電
極１１のガス拡散層１３の表面をガス通路部材を介して
撥水性の多孔質膜１５で覆い、そして周縁を熱圧着する
ことによって行うことができる。例えば、厚さ０．３ｍ
ｍのカーボンペーパー（カーボンペーパーＥ−７０４：
商品名：（株）クレハ製、炭素バインダー）を間に挟ん
だ状態で、ＰＴＦＥ製メンブランフィルター（フロロボ
アーＲメンブランフィルターＦＲ−０１０：商品名：フ
ロン工業（株）製、平均孔径０．１μｍ、厚さ６０μ
ｍ）を３００℃下の熱圧着法にて固定する。
【００２４】陰極の構成 陰極には水素吸蔵金属が用いられる。本実施例１ではパ
ラジウム（直径１ｍｍ、厚さ３５ｍｍ）が用いられる。電気化学反応装置の全体の構成 図３は本実施例１の電気化学反応装置の全体図を示す。
ラジウム（直径１ｍｍ、厚さ３５ｍｍ）が用いられる。電気化学反応装置の全体の構成 図３は本実施例１の電気化学反応装置の全体図を示す。
【００２５】２６は、密閉可能な圧力容器である。この
圧力容器２６の内壁は、耐腐食コーティング２４が施さ
れている。この耐腐食性材料には本実施例１ではＰＴＦ
Ｅが用いられているが、電解液２３に耐蝕性のある金属
をメッキ等の方法によりコーティングしてもよい。この
圧力容器２６中には上部空間を残して電解液２３が収容
されており、前記上部空間には水素ガスが充填されてい
る。この電解液２３中には、パラジウム等の水素吸蔵金
属からなる陰極２２の全体が浸漬されており、一方、撥
水性の多孔質膜１５がカーボンペーパー３４を挟んで固
着されたガス拡散電極からなる陽極２１が電解液２３中
に半浸漬されて配置されている。陽極２１が水素ガス中
に露出している部分の面積は１６ｃｍ2 であり、電解液
２３中に浸漬している部分の面積は２０ｃｍ2 である。
圧力容器２６の内壁は、耐腐食コーティング２４が施さ
れている。この耐腐食性材料には本実施例１ではＰＴＦ
Ｅが用いられているが、電解液２３に耐蝕性のある金属
をメッキ等の方法によりコーティングしてもよい。この
圧力容器２６中には上部空間を残して電解液２３が収容
されており、前記上部空間には水素ガスが充填されてい
る。この電解液２３中には、パラジウム等の水素吸蔵金
属からなる陰極２２の全体が浸漬されており、一方、撥
水性の多孔質膜１５がカーボンペーパー３４を挟んで固
着されたガス拡散電極からなる陽極２１が電解液２３中
に半浸漬されて配置されている。陽極２１が水素ガス中
に露出している部分の面積は１６ｃｍ2 であり、電解液
２３中に浸漬している部分の面積は２０ｃｍ2 である。
【００２６】３０は、参照電極（ＲＨＥ）であり、陽極
２１での水素ガスのイオン化反応の過電圧を測るため、
電解液２３中の陽極２１の近くに配置されている。陽極
２１及び陰極２２には外部電源としてポテンショスタッ
ト２７が接続されている。また、圧力容器２６内に導入
される水素ガスは、圧力容器２６の外に水素ガス供給装
置２８、およびそれに続くガス制御装置２９に通されガ
ス圧が調整されて、圧力容器２６に導入される。
２１での水素ガスのイオン化反応の過電圧を測るため、
電解液２３中の陽極２１の近くに配置されている。陽極
２１及び陰極２２には外部電源としてポテンショスタッ
ト２７が接続されている。また、圧力容器２６内に導入
される水素ガスは、圧力容器２６の外に水素ガス供給装
置２８、およびそれに続くガス制御装置２９に通されガ
ス圧が調整されて、圧力容器２６に導入される。
【００２７】上記の加圧された水素ガスの充填下の水の
電解装置において、ガス拡散電極に固着されている多孔
質膜１５の加圧水素ガス雰囲気に露出している部分から
水素ガスが供給され、水素ガスはカーボンペーパー３４
を通じてガス拡散層に供給されながら、カーボンペーパ
ー３４の多孔質組織内を通過するために、カーボンぺー
パー３４に接しているガス拡散層に万遍なく水素ガスが
供給される。
電解装置において、ガス拡散電極に固着されている多孔
質膜１５の加圧水素ガス雰囲気に露出している部分から
水素ガスが供給され、水素ガスはカーボンペーパー３４
を通じてガス拡散層に供給されながら、カーボンペーパ
ー３４の多孔質組織内を通過するために、カーボンぺー
パー３４に接しているガス拡散層に万遍なく水素ガスが
供給される。
【００２８】次いで、ガス拡散層から反応層の触媒部分
に水素ガスが達して、水素ガスは電解液２３と接し、イ
オン化されＨ+ イオンになる。このように、本発明の電
解液２３中に半浸漬されたガス拡散電極は陽極２１とし
て十分に機能する。一方、パラジウム等の水素吸蔵金属
からなる陰極２３ではＨ2 ガスを発生するが、発生した
Ｈ2 ガスは再び圧力容器２６内の上部空間のガス層に戻
る。そして、圧力容器２６内で蒸発した水は凝縮して再
び圧力容器２６内の電解液２３に戻るので電解液２３は
減少することがない。
に水素ガスが達して、水素ガスは電解液２３と接し、イ
オン化されＨ+ イオンになる。このように、本発明の電
解液２３中に半浸漬されたガス拡散電極は陽極２１とし
て十分に機能する。一方、パラジウム等の水素吸蔵金属
からなる陰極２３ではＨ2 ガスを発生するが、発生した
Ｈ2 ガスは再び圧力容器２６内の上部空間のガス層に戻
る。そして、圧力容器２６内で蒸発した水は凝縮して再
び圧力容器２６内の電解液２３に戻るので電解液２３は
減少することがない。
【００２９】この電気化学反応装置を用いた電解例を次
に示す。電解液として１ＭのＬｉＯＨを使用し、圧力容
器内の水素ガス圧を６．０Ｋｇｆ／ｃｍ2 とした。電解
はポテンショスタットによる定電流モードで行った。ガ
ス拡散電極には、次の３種類を用いた。即ち、比較例の
ガス拡散電極として多孔質膜が固着されていないガス拡
散電極（で示す）、本発明のガス拡散電極例１として
ガス拡散層と多孔質膜との間にカーボンペーパーが挿入
されていない状態で多孔質膜が固着されているガス拡散
電極（で示す）、及び本発明のガス拡散電極例２とし
てガス拡散層と多孔質膜との間にカーボンペーパーが挿
入されている状態で多孔質膜が固着されているガス拡散
電極（で示す）を用いて水素ガスのガス供給能力を測
定した。
に示す。電解液として１ＭのＬｉＯＨを使用し、圧力容
器内の水素ガス圧を６．０Ｋｇｆ／ｃｍ2 とした。電解
はポテンショスタットによる定電流モードで行った。ガ
ス拡散電極には、次の３種類を用いた。即ち、比較例の
ガス拡散電極として多孔質膜が固着されていないガス拡
散電極（で示す）、本発明のガス拡散電極例１として
ガス拡散層と多孔質膜との間にカーボンペーパーが挿入
されていない状態で多孔質膜が固着されているガス拡散
電極（で示す）、及び本発明のガス拡散電極例２とし
てガス拡散層と多孔質膜との間にカーボンペーパーが挿
入されている状態で多孔質膜が固着されているガス拡散
電極（で示す）を用いて水素ガスのガス供給能力を測
定した。
【００３０】上記３種のガス拡散電極のそれぞれについ
て、水素ガス圧６．０Ｋｇｆ／ｃｍ 2 での参照電極を基
準としたガス拡散電極への印加電圧（ｍＶ）と電流密度
（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係を図４に示す。次に、水素ガ
ス圧２ｋｇｆ／ｃｍ2 、４ｋｇｆ／ｃｍ2 、６ｋｇｆ／
ｃｍ2 、及び８ｋｇｆ／ｃｍ2 の各条件下で上記ガス拡
散電極、ガス拡散電極及びガス拡散電極を使用し
た水素ガスのガス供給能力を測定した。上記ガス拡散電
極を使用した場合の参照電極への印加電圧（ｍＶ）と
電流密度（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係を図５に示す。上記
ガス拡散電極を使用した場合の参照電極への印加電圧
（ｍＶ）と電流密度（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係を図６に
示す。上記ガス拡散電極を使用した場合の参照電極へ
の印加電圧（ｍＶ）と電流密度（ｍＡ／ｃｍ 2 ）との関
係を図７に示す。
て、水素ガス圧６．０Ｋｇｆ／ｃｍ 2 での参照電極を基
準としたガス拡散電極への印加電圧（ｍＶ）と電流密度
（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係を図４に示す。次に、水素ガ
ス圧２ｋｇｆ／ｃｍ2 、４ｋｇｆ／ｃｍ2 、６ｋｇｆ／
ｃｍ2 、及び８ｋｇｆ／ｃｍ2 の各条件下で上記ガス拡
散電極、ガス拡散電極及びガス拡散電極を使用し
た水素ガスのガス供給能力を測定した。上記ガス拡散電
極を使用した場合の参照電極への印加電圧（ｍＶ）と
電流密度（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係を図５に示す。上記
ガス拡散電極を使用した場合の参照電極への印加電圧
（ｍＶ）と電流密度（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係を図６に
示す。上記ガス拡散電極を使用した場合の参照電極へ
の印加電圧（ｍＶ）と電流密度（ｍＡ／ｃｍ 2 ）との関
係を図７に示す。
【００３１】図５〜図７によれば、ガス拡散電極を使
用した場合（図５）とガス拡散電極を使用した場合
（図６）では同じ印加電圧をかけても、ガスを透過する
が電解液を透過しない撥水性の多孔質膜が固着されてい
るガス拡散電極の方が高い電流密度が得られることが
わかる。ところが、ガス拡散電極及びガス拡散電極
の双方とも水素ガス圧が高くなるほど電流密度も高くな
るため、水素ガス圧を高めてやらないと十分なガス供給
能力が得られないことがわかる。
用した場合（図５）とガス拡散電極を使用した場合
（図６）では同じ印加電圧をかけても、ガスを透過する
が電解液を透過しない撥水性の多孔質膜が固着されてい
るガス拡散電極の方が高い電流密度が得られることが
わかる。ところが、ガス拡散電極及びガス拡散電極
の双方とも水素ガス圧が高くなるほど電流密度も高くな
るため、水素ガス圧を高めてやらないと十分なガス供給
能力が得られないことがわかる。
【００３２】これに対して、ガス拡散電極を使用した
場合（図７）ではわずかな印加電圧でも十分な電流密度
（約２００ｍＡ／ｃｍ2 ）が得られ、しかも外圧の影響
をほとんど受けていないことがわかる。従って、ガス拡
散電極のガス拡散層表面と多孔質膜との間にカーボンペ
ーパーを挿入することによってガス拡散電極性能の大幅
な向上が達成される。
場合（図７）ではわずかな印加電圧でも十分な電流密度
（約２００ｍＡ／ｃｍ2 ）が得られ、しかも外圧の影響
をほとんど受けていないことがわかる。従って、ガス拡
散電極のガス拡散層表面と多孔質膜との間にカーボンペ
ーパーを挿入することによってガス拡散電極性能の大幅
な向上が達成される。
【００３３】
【実施例２】図８に、同一の圧力容器内に複数の電極が
設置された電気化学反応装置、言い換えれば、集積化さ
れた電気化学反応装置の例を示す。圧力容器２６１内に
電解液２３１が上部空間を残して収容されており、上部
空間には供給ガスが充填されている。この電解液２３１
中には撥水性の多孔質膜が固着された複数のガス拡散電
極２１１、２１２、２１３、２１４、２１５が陽極とし
て半浸漬状態で配置され、各ガス拡散電極２１１、２１
２、２１３、２１４、２１５の間にはそれぞれ陰極２２
１、２２２、２２３、２２４が電解液中に浸漬されてい
る。
設置された電気化学反応装置、言い換えれば、集積化さ
れた電気化学反応装置の例を示す。圧力容器２６１内に
電解液２３１が上部空間を残して収容されており、上部
空間には供給ガスが充填されている。この電解液２３１
中には撥水性の多孔質膜が固着された複数のガス拡散電
極２１１、２１２、２１３、２１４、２１５が陽極とし
て半浸漬状態で配置され、各ガス拡散電極２１１、２１
２、２１３、２１４、２１５の間にはそれぞれ陰極２２
１、２２２、２２３、２２４が電解液中に浸漬されてい
る。
【００３４】このような構成の電気化学反応装置は電極
性能を落とすことなく集積化が可能であるので、例え
ば、燃料電池として構成すれば、集積化効果により単位
体積当りの出力電流を増加させることが可能となる。
性能を落とすことなく集積化が可能であるので、例え
ば、燃料電池として構成すれば、集積化効果により単位
体積当りの出力電流を増加させることが可能となる。
【００３５】
【発明の効果】本発明のガス拡散電極は、その表面の周
縁に、該ガス拡散層表面を覆うようにガスを透過するが
電解液を透過しない撥水性の多孔質体が固着されている
ので、またさらに、ガス拡散電極とＰＴＦＥメンブラン
フィルターの間にカーボンペーパーが挿入されているの
で、ガス拡散電極が電解液に半浸漬状態にされても十分
なガス供給能力及びガス排出能力が発揮される。
縁に、該ガス拡散層表面を覆うようにガスを透過するが
電解液を透過しない撥水性の多孔質体が固着されている
ので、またさらに、ガス拡散電極とＰＴＦＥメンブラン
フィルターの間にカーボンペーパーが挿入されているの
で、ガス拡散電極が電解液に半浸漬状態にされても十分
なガス供給能力及びガス排出能力が発揮される。
【００３６】また、ガス拡散電極のガス拡散層が、直接
電解液に触れていないので、耐久性のあるガス拡散電極
となる。本発明の電解装置によれば、圧力容器がそのま
ま電解液を収容した電解槽となっているので、電解液が
蒸発して凝縮を繰り返しても電解液は循環されるので、
陽極及び陰極は絶えず電解液に浸された状態を保ち、電
解を連続して行うことができる。
電解液に触れていないので、耐久性のあるガス拡散電極
となる。本発明の電解装置によれば、圧力容器がそのま
ま電解液を収容した電解槽となっているので、電解液が
蒸発して凝縮を繰り返しても電解液は循環されるので、
陽極及び陰極は絶えず電解液に浸された状態を保ち、電
解を連続して行うことができる。
【００３７】また、一つの電解槽中に、電極性能を劣化
させることなくガス拡散電極を複数設けることができ、
したがって、電解容量が増加する等の集積化効果が発揮
される。
させることなくガス拡散電極を複数設けることができ、
したがって、電解容量が増加する等の集積化効果が発揮
される。
【図１】本発明の撥水性の多孔質体が固着されているガ
ス拡散電極の断面図を示す。
ス拡散電極の断面図を示す。
【図２】本発明の撥水性の多孔質体が固着されているガ
ス拡散電極の正面図を示す。
ス拡散電極の正面図を示す。
【図３】本発明の電解装置の全体図を示す。
【図４】比較例のガス拡散電極、本発明のガス拡散電極
例１、本発明のガス拡散電極例２の３種のガス拡散電極
の水素ガス圧６．０Ｋｇｆ／ｃｍ2 での参照電極への印
加電圧（ｍＶ）と電流密度（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係を
示す。
例１、本発明のガス拡散電極例２の３種のガス拡散電極
の水素ガス圧６．０Ｋｇｆ／ｃｍ2 での参照電極への印
加電圧（ｍＶ）と電流密度（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係を
示す。
【図５】ガス拡散電極を使用した場合の参照電極への
印加電圧（ｍＶ）と電流密度（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係
を示す。
印加電圧（ｍＶ）と電流密度（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係
を示す。
【図６】ガス拡散電極を使用した場合の参照電極への
印加電圧（ｍＶ）と電流密度（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係
を示す。
印加電圧（ｍＶ）と電流密度（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係
を示す。
【図７】ガス拡散電極を使用した場合の参照電極への
印加電圧（ｍＶ）と電流密度（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係
を示す。
印加電圧（ｍＶ）と電流密度（ｍＡ／ｃｍ2 ）との関係
を示す。
【図８】集積化された電解装置の例を示す。
【図９】先行発明であるガス拡散電極を電解液に半浸漬
して使用した電解装置を示す。
して使用した電解装置を示す。
１１ ガス拡散電極 １２ 反応層 １３ ガス拡散層 １４ ガス通路部材 １５ 多孔質膜 １６ 集電体 １７ ガス通路 ２１ 陽極 ２２ 陰極 ２３ 電解液 ２４ 耐腐食コーティング ２６ 圧力容器 ２７ ポテンショスタット ２８ 水素ガス供給装置 ２９ ガス制御装置 ３０ 参照電極 ３４ カーボンペーパー
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 古屋 長一 山梨県甲府市中村町２−14
Claims (5)
- 【請求項１】 触媒金属を担持した反応層とガス拡散層
が接合されてなるガス拡散電極のガス拡散層表面に、該
ガス拡散層表面を覆うようにガスを透過するが電解液を
透過しない多孔質体が取付けられていることを特徴とす
るガス拡散電極。 - 【請求項２】 触媒金属を担持した反応層とガス拡散層
が接合されてなるガス拡散電極のガス拡散層表面上に、
ガス拡散層へのガスの通路となるガス通路部材が配置さ
れ、 ガスを透過するが電解液を透過しない多孔質体が該ガス
通路部材を覆うようにガス拡散電極のガス拡散層表面に
取付けられていることを特徴とするガス拡散電極。 - 【請求項３】 密閉容器からなる電解槽中に電解液が上
部空間を残して収容され、 その電解液に陽極及び陰極が浸漬され、 該陰極又は該陽極の少なくとも一方が触媒金属を担持し
た反応層とガス拡散層が接合されてなるガス拡散電極で
あり、 該ガス拡散電極のガス拡散層表面に、該ガス拡散層表面
を覆うようにガスを透過するが電解液を透過しない多孔
質体が取付けられ、 前記多孔質体が取付けられたガス拡散電極が電解液に半
浸漬状態とされていることを特徴とする電気化学反応装
置。 - 【請求項４】 密閉容器からなる電解槽中に電解液が上
部空間を残して収容され、 その電解液に陽極及び陰極が浸漬され、 該陰極又は該陽極の少なくとも一方が触媒金属を担持し
た反応層とガス拡散層が接合されてなるガス拡散電極で
あり、 該ガス拡散電極のガス拡散層表面上に、ガス拡散層への
ガスの通路となるガス通路部材が配置され、 ガスを透過するが電解液を透過しない多孔質体が該ガス
通路部材を覆うように前記ガス拡散電極のガス拡散層表
面に取付けられ、 前記多孔質体が取付けられたガス拡散電極が電解液に半
浸漬状態とされていることを特徴とする電気化学反応装
置。 - 【請求項５】 前記多孔質体は、多孔質膜である請求項
３又は４記載の電気化学反応装置。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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