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JPH05239327A - 熱可塑性エラストマーおよびその製造方法 - Google Patents

熱可塑性エラストマーおよびその製造方法

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JPH05239327A
JPH05239327A JP4258768A JP25876892A JPH05239327A JP H05239327 A JPH05239327 A JP H05239327A JP 4258768 A JP4258768 A JP 4258768A JP 25876892 A JP25876892 A JP 25876892A JP H05239327 A JPH05239327 A JP H05239327A
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Japan
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functionalized
epdm
rubber
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epdm rubber
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JP4258768A
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Andra J Moffett
アンドラ・ジュネル・モフェット
Marinus E J Dekkers
マリナス・エマニエル・ジョアンズ・デッカース
Timothy J Shea
ティモシィ・ジョン・シー
John Robert Campbell
ジョン・ロバート・キャンベル
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General Electric Co
Original Assignee
General Electric Co
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Publication date
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Publication of JPH0768440B2 publication Critical patent/JPH0768440B2/ja
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 ポリエステルとＥＰＤＭゴム（エチレン−プ
ロピレン−ジエンモノマーゴム）とを溶融押出し（＝動
的加硫し）て、引張り強さ(psi) 及び破断点伸び（％）
の如き物理的性質の他にも残留引張りひずみ（％）が向
上した熱可塑性エラストマーを提供する。 【構成】 熱可塑性エラストマーを、(A) 芳香族ポリエ
ステルと、(B) ２種類のＥＰＤＭゴムの混合物とを溶融
押出し（動的加硫）して提供する。混合物(B) は、(a)
エポキシで官能化されてエポキシ基含有グラフト成分を
有するＥＰＤＭゴム、及び、(b) 熱不安定性カルボン酸
生成エステル基で官能化されてエステル基含有グラフト
成分を有するＥＰＤＭゴムの両成分を組合せて成る。エ
ポキシはメタクリル酸グリシジル等であり、エステルは
メタクリル酸−ｔブチル等である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、芳香族ポリエステルと
官能化ＥＰＤＭゴムとの相溶化混合物の動的加硫によっ
て得られる熱可塑性エラストマーに関するものである。
更に詳しく言えば本発明は、ポリアルキレンテレフタレ
ートのごとき芳香族ポリエステル、エポキシ官能基で官
能化されたＥＰＤＭゴム、および溶融押出条件下でエポ
キシ反応性の酸基を生成し得るエステル基で官能化され
たＥＰＤＭゴムから成る混合物に対して溶融押出しによ
る動的加硫を施すことによって得られる熱可塑性エラス
トマーに関する。
【０００２】
【従来の技術】本発明に先立ち、熱可塑性材料として加
工し得ると共に、大幅な変形から強制的に回復させ得る
能力を持った材料を提供するために熱可塑性エラストマ
ーが開発された。熱可塑性エラストマーに関連して「動
的加硫」という用語がしばしば使用されるが、この用語
はラバー・ケミストリー・アンド・テクノロジー(Rubbe
r Chem. Technology) 第５５巻（１９８２年）の１１６
頁に収載されたエイ・ワイ・コーラン(A.Y. Coran)等の
論文「ゴム−熱可塑性樹脂組成物」中に記載されたもの
である。動的加硫の詳細については、アール・エヌ・レ
ッゲ(R.N. Legge)等によって編集された「サーモプラス
チック・エラストマーズ、ア・コンプリヘンシブ・レビ
ュー(Thermoplastic Elastomers, a Comprehensive Rev
iew)」（マクミラン・パブリッシング・カンパニー、ニ
ューヨーク、１９８７年）の１３５〜１５６頁に収載さ
れたコーラン(Coran) の論文を参照されたい。動的加硫
に際しては、ＥＰＤＭゴム（すなわち、エチレン−プロ
ピレン−ジエンモノマーゴム）のごときエラストマーが
プラスチック材料との溶融混合中に加硫される。動的加
硫は非常に弾性に富む性能特性を示す組成物を与え得る
が、熱可塑性材料と溶融混合しながらＥＰＤＭゴムの動
的加硫を行った場合には、所望配合比率のＥＰＤＭゴム
および熱可塑性材料から成る微細分散混合物を得ること
がしばしば困難であることが判明している。ポリブチレ
ンテレフタレートのごとき熱可塑性樹脂とＥＰＤＭゴム
との相溶性を向上させるためには、欧州特許出願第０２
７４７４４号明細書中に示されているごとく、アルコキ
シ部分上にエポキシ官能基を有するα，β−不飽和酸の
エステル（たとえばメタクリル酸グリシジル）でＥＰＤ
Ｍゴムを変性すればよい。更にまた、欧州特許第０３０
９８００号明細書中に示されているごとく、α，β−不
飽和酸のエポキシ官能性エステルで変性されたＥＰＤＭ
ゴムは芳香族ポリエステルに対する耐衝撃性改良剤とし
ても使用される。
【０００３】ＥＰＤＭゴムおよびプラスチック成分の配
合比率は、引張強さ(psi) および破断点伸び（％）のご
とき物理的性質に影響を及ぼすことが判明している。と
は言え、熱可塑性の芳香族ポリエステルとＥＰＤＭゴム
との溶融混合から得られる優れた物理的性質［たとえ
ば、引張強さ(psi) および破断点伸び（％）］に加え
て、下記に定義されるような残留引張ひずみ（％）およ
びそれに対応した弾性回復率（％）の向上を示す熱可塑
性エラストマー組成物を得ることが要望されている。
【０００４】ここで言う「弾性回復率（％）」という用
語は、１００％から残留引張ひずみ（％）を差引くこと
によって得られる値を意味している。残留引張ひずみ
（％）は、ＡＳＴＭ Ｄ６３８に基づくタイプＩの大形
引張試験片をねじ駆動式のインストロン試験機上におい
て室温下で引伸ばすことによって測定される。残留引張
ひずみ（％）を測定に際しては、ＡＳＴＭ Ｄ６３８に
基づく大形引張試験片が毎分２０インチのクロスヘッド
速度で２．５インチだけ引伸ばされ、そして１０分間に
わたりそのひずみ状態に保持される。次いで、インスト
ロン試験機から試験片が取外され、そして炉内において
４５分間にわたり１１５℃に加熱される。炉から取出し
た試験片を１０分間にわたって放冷した後、下記の式を
用いて残留引張ひずみが求められる。
【０００５】
【数１】 式中、Ｌoriginalは試験片上の標線間の原長（この場合
には２．５インチ）であり、Ｌbeforeは試験片をつかみ
具に取付けて所望の伸び率（１００％または２００％）
にまで引伸ばした場合における標線間の長さであり、そ
してＬafter は試験片を炉から取出して１０分間にわた
り放冷した後における標線間の長さである。
【０００６】１９９０年６月１８日に提出された同時係
属米国特許出願第０７／５４００３１号（現在は放棄）
の明細書中には、芳香族ポリエステルとエポキシ官能化
ＥＰＤＭゴムとの相溶化混合物の動的加硫によって得ら
れる熱可塑性エラストマーが記載されている。溶融押出
しを受ける上記の混合物中にはまた、有効量の遊離基重
合開始剤または架橋剤（たとえばオルガノジアミン）を
使用することもできる。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】熱可塑性エラストマー
（ＴＰＥ）を得る為の各種の動的加硫方法が知られてい
るとは言え、新たな方法が絶えず求められているのが現
状である。
【０００８】
【課題を解決する為の手段】本発明は、エポキシ官能基
で官能化されたＥＰＤＭゴム（たとえば、メタクリル酸
グリシジルで置換されたＥＰＤＭゴム）と、溶融押出条
件下でエポキシ反応性の酸基を生成し得るエステル基で
官能化されたＥＰＤＭゴムとの混合物と共に芳香族ポリ
エステルの溶融押出しを行うことによって芳香族ポリエ
ステルの動的加硫を達成し得るという発見に基づいてい
る。
【０００９】本発明に従えば、(A) ４５〜７０重量％の
芳香族ポリエステル、および(B)(a)炭素原子１０００個
当り約０．１〜約１６個のエポキシ基で官能化されかつ
約０．０１〜約２０重量％のエポキシ基含有グラフト成
分を有する１〜９９重量％のＥＰＤＭゴムと、(b) 炭素
原子１０００個当り０．１〜約１６個の熱不安定性カル
ボン酸生成エステル基で官能化されかつ０．１〜２０重
量％のエステル基含有グラフト成分を有する９９〜１重
量％のＥＰＤＭゴムとから主として成る３０〜５５重量
％の官能化ＥＰＤＭゴムの両成分から成る混合物の溶融
押出しによって得られることを特徴とする熱可塑性エラ
ストマーが提供される。
【００１０】本発明の実施に際して使用し得るＥＰＤＭ
ゴムは、公知の方法によって製造することができる。か
かる方法は、たとえば、米国特許第２９３３４８０、３
０９３６２１、３２１１７０９、３６４６１６８、３７
９０５１９、３８８４９９３、３８９４９９９および４
０５９６５４号の明細書中に詳しく記載されている。Ｅ
ＰＤＭゴムの代表的な製造方法に従えば、様々な量のエ
チレン、プロピレンおよび（複数の炭素−炭素二重結合
を含有する）ポリエンモノマーが触媒および溶媒の存在
下で反応させられる。エチレン、モノオレフィン（好ま
しくはプロピレン）およびポリエンのターポリマーの製
造に際してエチレンおよびプロピレンと共に第３の成分
として使用されるポリエンモノマーとしては、４〜２０
個の炭素原子を含有する開鎖構造のポリ不飽和炭化水素
が挙げられるが、その実例は１，４−ヘキサジエン、単
環式ポリエンおよび多環式ポリエンである。中でも、ポ
リ不飽和橋かけ環状炭化水素またはハロゲン化橋かけ環
状炭化水素が好適である。かかる橋かけ環状炭化水素の
実例は、ジシクロペンタジエン、ビシクロ［２．２．
１］−ヘプタ−２，５−ジエンの如き、橋かけ環の１つ
に少なくとも１個の二重結合が存在しているようなビシ
クロ［２．２．１］ヘプタンのポリ不飽和誘導体、アル
キリデンノルボルネン（特にアルキリデン基が１〜２０
個好ましくは１〜８個の炭素原子を含有するような５−
アルキリデン−２−ノルボルネン）、およびアルケニル
ノルボルネン（特にアルケニル基が３〜２０個好ましく
は３〜１０個の炭素原子を含有するような５−アルケニ
ル−２−ノルボルネン）である。その他の橋かけ環状炭
化水素としては、ビシクロ［３．２．１］オクタンによ
って代表されるようなビシクロ［２．２．２］オクタン
のポリ不飽和誘導体、ビシクロ［３．３．１］ノナンの
ポリ不飽和誘導体、およびビシクロ［３．２．２］ノナ
ンのポリ不飽和誘導体が挙げられる。
【００１１】好適な橋かけ環状炭化水素の具体例として
は、５−メチリデン−２−ノルボルネン、５−エチリデ
ン−２−ノルボルネン、５−ｎ−プロピリデン−２−ノ
ルボルネン、５−イソブチリデン−２−ノルボルネン、
５−ｎ−ブチリデン−２−ノルボルネン、ジシクロペン
タジエン、メチルブテニルノルボルネン類［たとえば、
５−（２−メチル−２−ブテニル）−２−ノルボルネン
および５−（３−メチル−２−ブテニル）−２−ノルボ
ルネン］並びに５−（３−ジメチル−４−ヘキセニル）
−２−ノルボルネンが挙げられる。中でも、５−エチリ
デン−２−ノルボルネンが好適である。
【００１２】ＥＰＤＭゴムの主鎖は、エチレンと、プロ
ピレンまたは式
【００１３】
【化１】 の二重結合を有するモノオレフィンとを化学結合状態で
含有している。これらの成分の比率は、たとえば、９５
〜１０モル％のエチレンおよび５〜９０モル％のプロピ
レンから成っていればよく、また好ましくは７０〜３０
モル％のエチレンおよび３０〜７０モル％のプロピレン
から成っていればよい。かかる主鎖中にはまた、化学結
合状態のポリエンまたは置換ポリエンが０．１〜１０モ
ル％好ましくは０．３〜１モル％の量で存在することが
できる。ＥＰＤＭゴム中における不飽和度は、主鎖中の
炭素原子１０００個当り０〜２０個の二重結合を含有す
るようなレベルにあればよい。
【００１４】上記のごときＥＰＤＭゴムを製造するため
の重合反応は、触媒および溶媒の存在下で実施される。
重合用の溶媒は、反応条件下で液体である任意適宜の不
活性有機溶剤であればよい。適当な炭化水素溶剤の実例
としては、５〜８個の炭素原子を有する直鎖パラフィン
系炭化水素（多くの場合、ヘキサンの使用によって最良
の結果が得られる）、芳香族炭化水素（好ましくは単一
のベンゼン核を有するベンゼン、トルエンなどの芳香族
炭化水素）、並びに上記のごとき直鎖パラフィン系炭化
水素および芳香族炭化水素とほぼ同等な沸点範囲を有す
る飽和環状炭化水素（好ましくは環中に５〜６個の炭素
原子を有する飽和環状炭化水素）が挙げられる。実際に
は、上記のごとき炭化水素の１種以上から成る混合物、
好ましくはｎ−ヘキサンとほぼ同等な沸点範囲を有する
脂肪族炭化水素とナフテン系炭化水素との混合物を選択
することができる。かかる溶媒は乾燥状態にあると共
に、重合反応において使用されるチーグラー触媒を妨害
する物質を含まないことが好ましい。
【００１５】上記のごとき重合反応は、当業界において
公知であるチーグラー触媒の存在下で実施される。かか
るチーグラー触媒は、米国特許第２９３３４８０、３０
９３６２０、３０９３６２１、３２１１７０９および３
１１３１１５号をはじめとする多数の特許明細書中に開
示されている。チーグラー触媒の実例としては、周期律
表の第IVa 、Va、VIa およびVIIa族の重金属の化合物
（たとえば、チタン、バナジウムおよびクロムのハロゲ
ン化物）を、少なくとも１個の炭素−金属結合を含有す
る周期律表の第Ｉ、IIまたはIII 族の金属の有機金属化
合物（たとえば、アルキル基が１〜２０個好ましくは１
〜４個の炭素原子を有するようなポリアルキルアルミニ
ウムおよびハロゲン化アルキルアルミニウム）と接触さ
せることによって製造される金属の有機配位触媒が挙げ
られる。
【００１６】好適なチーグラー触媒は、バナジウム化合
物とハロゲン化アルキルアルミニウムとから製造され
る。適当なバナジウム化合物の実例としては、三塩化バ
ナジウム、四塩化バナジウム、オキシ塩化バナジウム、
アセチルアセトナトバナジウムなどが挙げられる。特に
好適な活性剤としては、一般式ＲＡｌＣｌ2 およびＲ2
ＡｌＣｌによって表わされる米国特許第３１１３１１５
号の塩化アルキルアルミニウム並びに一般式Ｒ3 Ａｌ2
Ｃｌ3 によって表わされる対応したセスキ塩化アルキル
アルミニウムが挙げられる。なお、上記式中のＲはメチ
ル基、エチル基、プロピル基、ブチル基またはイソブチ
ル基である。触媒系中におけるアルミニウムとバナジウ
ムとのモル比は、５：１〜２００：１好ましくは１５：
１〜６０：１の範囲内にあればよいが、アルミニウムと
バナジウムとのモル比が４０：１の場合に最良の結果が
得られる。なお、バナジウム化合物の代りに使用される
その他の重金属の化合物およびアルミニウム化合物の代
りに使用される第Ｉ、IIおよびIII 族の金属の有機金属
化合物に関しても同じモル比が適用される。セスキ塩化
アルキルアルミニウム（たとえば、セスキ塩化メチルア
ルミニウムまたはセスキ塩化エチルアルミニウム）およ
びオキシ塩化バナジウムから製造される触媒において
は、バナジウム１モル当り５〜３００モルのアルミニウ
ムが存在することが好ましく、また１５〜６０モルのア
ルミニウムが存在することが一層好ましい。なお、バナ
ジウム１モル当り４０モルのアルミニウムが存在する場
合に最良の結果が得られる。
【００１７】上記のごとき重合反応は、外界に対して密
閉された反応容器内において連続的に実施されることが
好ましい。この場合には、攪拌冷却手段、単量体、触媒
および促進剤のごとき反応成分を連続的に供給するため
の導管手段、並びにエラストマーを含有する溶液を連続
的に抜取るための導管手段を具備した反応容器が使用さ
れる。反応は触媒奪活剤の添加によって停止される。
【００１８】最適の弾性回復率を有する熱可塑性エラス
トマーを得るためには、メタクリル酸グリシジルのごと
きエポキシ化合物で官能化されたＥＰＤＭゴムと、溶融
押出条件下で熱的に不安定なエステル化酸基で官能化さ
れたＥＰＤＭゴムとの使用が重要であることが判明し
た。ＥＰＤＭゴムを官能化するためには、式
【００１９】
【化２】 によって表わされるエポキシ化合物を使用することがで
きる。上記式中、Ｒ2 はエポキシ官能基を有する有機基
であり、またＲおよびＲ1 は水素原子、メチル基、エチ
ル基、プロピル基、Ｃ(4-8) アルキル基、アラルキル
基、環状有機基およびＣ(6-13)芳香族有機基から成る群
より選ばれた１価の基である。適当なエポキシ官能性グ
ラフト単量体としては、不飽和アルコールのグリシジル
エーテル（たとえば、アリルグリシジルエーテルおよび
メタリルグリシジルエーテル）、不飽和カルボン酸のグ
リシジルエステル（たとえば、アクリル酸グリシジル−
２−エチル、アクリル酸グリシジル−２−プロピルおよ
びアクリル酸グリシジル）、アルケニルフェノールのグ
リシジルエーテル（たとえば、イソプロペニルフェニル
グリシジルエーテル）、エポキシカルボン酸のビニルお
よびアリルエステル、エポキシ化オレイン酸のビニルエ
ステルなどが挙げられる。なお、本発明において使用さ
れるグラフト単量体としてはメタクリル酸グリシジル
（ＧＭＡ）が好適である。エポキシ化合物でＥＰＤＭゴ
ムを官能化するためには、エポキシ化合物を予め遊離基
重合開始剤と混合し、次いで得られた混合物をＥＰＤＭ
ゴムと配合すればよい。こうして得られた配合物は約１
００〜約３５０℃の温度下で押出すことができる。かか
るグラフト反応に際しては、ＥＰＤＭゴム１００重量部
当り０．１〜２０重量部好ましくは２〜１０重量部のエ
ポキシ化合物を使用することができる。
【００２０】所望ならば、溶媒の存在下でグラフト反応
を実施することもできる。その場合、不飽和のＥＰＤＭ
ゴムは約１０〜３０重量％の濃度で存在するようにすれ
ばよい。適当な有機溶媒としては、たとえば、ヘキサ
ン、ヘプタンおよびオクタンのごときＣ(5-10)脂肪族炭
化水素が挙げられる。かかるグラフト反応は、絶えず攪
拌を行いながら、１２５〜２００℃の範囲内の温度下で
1/2 〜２時間にわたって実施することができる。なお、
エポキシ化合物によるＥＰＤＭゴムの官能化は２，５−
ジメチル−２，５−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキ
サンのごとき遊離基重合開始剤の存在下において溶融状
態で実施することが好ましい。本明細書中において使用
される「エポキシ基含有グラフト成分」という表現は、
ＥＰＤＭゴムの主鎖に化学結合したエポキシ化合物を意
味している。
【００２１】エステル化酸基によるＥＰＤＭゴムの溶融
官能化は、エポキシ化合物によるＥＰＤＭゴムの官能化
に際して使用される方法と同様な方法に従って行うこと
ができる。グラフト単量体としては、たとえば、メタク
リル酸ｔ−ブチル（ＴＢＭＡ）、アクリル酸ジメチルフ
ェニル、アクリル酸メチルフェニル、アクリル酸イソプ
ロピルおよびアクリル酸シクロヘキシルのごときエステ
ル化合物を使用することができる。グラフト反応に際し
ては、ＥＰＤＭゴム１００重量部当り約０．１〜２０重
量部好ましくは２〜１５重量部のエステル化合物を使用
することができる。かかるグラフト反応を実施するため
には、エステル化合物を遊離基重合開始剤と混合し、次
いで得られた混合物をＥＰＤＭゴムと配合すればよい。
こうして得られた配合物は約１００〜約２５０℃の温度
下で押出すことができる。本明細書中において使用され
る「エステル基含有グラフト成分」という表現は、ＥＰ
ＤＭゴムの主鎖に化学結合したエステル化合物を意味し
ている。
【００２２】本発明において使用するのに適した芳香族
ポリエステルは、当業者にとって公知である任意の線状
または枝分れ飽和ポリエステルであればよい。通例、か
かる芳香族ポリエステルはアルキレングリコール（たと
えば、エチレングリコール、プロピレングリコール、
１，４−ブタンジオールなど）、脂環式グリコール（た
とえば、１，４−シクロヘキサンジメタノール）または
それらのグリコールの混合物を１種以上の芳香族ジカル
ボン酸と反応させることによって得られる線状飽和ポリ
エステルから成っている。なお、かかる芳香族ポリエス
テルは公知の方法によって製造されたポリアルキレンテ
レフタレートから成ることが好ましい。それらを製造す
るためには、たとえば、単独のテレフタル酸エステルま
たはテレフタル酸エステルおよびイソフタル酸エステル
の混合物とグリコールまたはグリコール混合物との間で
エステル交換を行わせ、次いでかかるグリコールおよび
遊離酸またはそれのハロゲン化誘導体を加熱することに
よって重合させればよい。適当な方法は米国特許第２４
６５３１９および３０４５５３９号明細書中に記載され
ている。更にまた、上記のごときポリエステルまたはコ
ポリエステルの１種以上から成る混合物を使用すること
もできる。適当なポリ−１，４−ブチレンテレフタレー
ト樹脂は、ゼネラル・エレクトリック・カンパニー(Gen
eral ElectricCompany)からバロックス(VALOX) （登録
商標）３１５の商品名で商業的に入手することができ
る。また、ポリエチレンテレフタレート樹脂も公知であ
って、やはり商業的に入手することができる。
【００２３】本発明の好適な実施の態様に従えば、先ず
最初に、芳香族ポリエステルがエポキシ基で官能化され
たＥＰＤＭゴムの一部または全部と配合され、次いで溶
融条件下で熱的に不安定なエステル基で官能化されたＥ
ＰＤＭゴムが混入される。その際には、１５０〜３５０
℃の範囲内の温度を使用することができる。最初にエポ
キシ基で官能化されたＥＰＤＭゴムの少なくとも一部を
芳香族ポリエステルと配合し、次いでエステル基で官能
化されたＥＰＤＭゴムを添加することが好ましいとは言
え、３種の成分の全てを単一の工程において配合するこ
とによっても良好な結果を得ることができる。すなわ
ち、最終の混合物中に３種の成分が含有されていれば、
溶融条件下で動的加硫を施すことによって相溶化された
熱可塑性エラストマーが得られることが判明している。
【００２４】当業者が本発明を一層容易に実施し得るよ
うにするため、以下に実施例を示す。この実施例は本発
明の実施を例示するものに過ぎないのであって、本発明
の範囲を制限するものではない。特に記載のない限り、
全ての部は重量部である。
【００２５】
【実施例１】２５２〜２７０℃の範囲内の温度下で溶融
押出しを行うことにより、ポリブチレンテレフタレート
（バロックス樹脂）とＥＰＤＭゴムとから成る数種の混
合物を調製した。次いで、これらの混合物に追加のＥＰ
ＤＭゴムを添加し、そして２７０℃で溶融押出しを行っ
た。一部の組成物においては、メタクリル酸グリシジル
による官能化またはメタクリル酸ｔ−ブチルによる官能
化のどちらも受けていないＥＰＤＭゴムを使用した。こ
うして得られた結果を下記表１中に示す。なお、mephr
はＥＰＤＭゴム１００重量部当りのモル当量を表わし、
ＧＭＡはメタクリル酸グリシジルを表わし、またＴＢＭ
Ａはメタクリル酸ｔ−ブチルを表わしている。
【００２６】
【表１】 表 １ 動的加硫ＰＢＴ／ＥＰＤＭ組成物 組成物の名称 Ｉ Ｂ Ｃ II III １回目の溶融押出温度（℃） 252 252 252 270 252 バロックス３１５ 50 50 50 50 50 ＥＰＤＭ−ＧＭＡ(42mephr) 33 - 33 33 16.5 ＥＰＤＭ Ｅ８０１ - 33 - - - ＥＰＤＭ−ＴＢＭＡ(56mephr) - - - 17 - ２回目の溶融押出温度（℃） 270 270 270 270 270 ＥＰＤＭ Ｅ８０１ - - 17 - - ＥＰＤＭ−ＧＭＡ(42mephr) - - - - 13 ＥＰＤＭ−ＴＢＭＡ(56mephr) 17 17 - - 14 性 質 破断点ひずみ（％） 358 59 146 295 470 破断点引張強さ(psi) 3191 1815 2557 2768 3620 伸び率１００％での引張強さ(psi) 2514 - 2496 2278 2665 １１５℃で処理した後における伸び 率１００％での残留引張ひずみ（％） 24.5 - 47.2 23.6 27.4 上記の結果を見れば、本発明の範囲内にある組成物Ｉ、
IIおよびIII は最高の物理的性質を示しながら最小の残
留引張ひずみを示していることがわかる。最良の結果は
組成物III において得られたが、この組成物はエポキシ
基で官能化されたＥＰＤＭゴムを２回の溶融押出しに際
して分割して混入することによって調製されたものであ
る。エポキシ官能化ＥＰＤＭゴムおよびエステル官能化
ＥＰＤＭゴムを１回目の溶融押出しに際して混入した組
成物IIにおいては、物理的性質の実質的な低下が認めら
れた。組成物ＢおよびＣにおいては、組成物中に２種の
官能化ＥＰＤＭゴムが存在しないためにエポキシ官能基
と酸官能基との反応は起こらず、従って動的加硫は達成
されなかった。
【００２７】上記の実施例は、本発明の実施に際して使
用し得る数多くの条件のほんの一部を例示したものに過
ぎない。本発明は、上記の説明中に記載された各種の芳
香族ポリエステル、エポキシ官能化ＥＰＤＭゴムおよび
エステル官能化ＥＰＤＭゴムを用いて製造された遥かに
多くの種類の動的加硫熱可塑性エラストマーを対象とす
るものであることを理解すべきである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 マリナス・エマニエル・ジョアンズ・デッ カース アメリカ合衆国、ニューヨーク州、スケネ クタデイ、マックスウェル・ドライブ、 871番 (72)発明者 ティモシィ・ジョン・シー アメリカ合衆国、ニューヨーク州、スケネ クタデイ、キーズ・アベニュー、1085番 (72)発明者 ジョン・ロバート・キャンベル アメリカ合衆国、ニューヨーク州、クリフ トン・パーク、ペッパー・ホロウ、41番

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 (A) ４５〜７０重量％の芳香族ポリエス
    テル、および (B) ３０〜５５重量％の官能化ＥＰＤＭゴムであって、
    (a) 炭素原子１０００個当り約０．１〜約１６個のエポ
    キシ基で官能化されかつ約０．０１〜約２０重量％のエ
    ポキシ基含有グラフト成分を有する１〜９９重量％のＥ
    ＰＤＭゴムと、(b) 炭素原子１０００個当り０．１〜約
    １６個の熱不安定性カルボン酸生成エステル基で官能化
    されかつ０．１〜２０重量％のエステル基含有グラフト
    成分を有する９９〜１重量％のＥＰＤＭゴムとから主と
    して成る、官能化ＥＰＤＭゴムから成る混合物、の溶融
    押出しによって得られることを特徴とする熱可塑性エラ
    ストマー。
  2. 【請求項２】 前記芳香族ポリエステルがポリブチレン
    テレフタレートである請求項１記載の熱可塑性エラスト
    マー。
  3. 【請求項３】 エポキシ基で官能化された前記ＥＰＤＭ
    ゴムがメタクリル酸グリシジルを用いて官能化されたも
    のである請求項１の熱可塑性エラストマー。
  4. 【請求項４】 熱不安定性カルボン酸生成エステル基で
    官能化された前記ＥＰＤＭゴムがメタクリル酸ｔ−ブチ
    ルを用いて官能化されたものである請求項１の熱可塑性
    エラストマー。
  5. 【請求項５】 熱可塑性の芳香族ポリエステル、炭素原
    子１０００個当り０．１〜約１６個のエポキシ基で官能
    化されかつ約０．０１〜約２０重量％のエポキシ基含有
    グラフト成分を有するＥＰＤＭゴム、および炭素原子１
    ０００個当り約０．１〜１６個の熱不安定性カルボン酸
    生成エステル基で官能化されたＥＰＤＭゴムの諸成分か
    ら成る混合物に対して１５０〜３５０℃の温度下で溶融
    押出しを施すことを特徴とする動的加硫熱可塑性エラス
    トマーの製造方法。
  6. 【請求項６】 前記芳香族ポリエステルがポリアルキレ
    ンテレフタレートである請求項５記載の方法。
  7. 【請求項７】 エポキシ基で官能化された前記ＥＰＤＭ
    ゴムがメタクリル酸グリシジルを用いて官能化されたも
    のである請求項５の方法。
  8. 【請求項８】 熱不安定性カルボン酸生成エステル基で
    官能化された前記ＥＰＤＭゴムがメタクリル酸ｔ−ブチ
    ルを用いて官能化されたものである請求項５の方法。
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