JPH05156395A - 耐食性に優れた水素吸蔵合金およびその合金からなる二次電池用負電極 - Google Patents
耐食性に優れた水素吸蔵合金およびその合金からなる二次電池用負電極Info
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- JPH05156395A JPH05156395A JP3343955A JP34395591A JPH05156395A JP H05156395 A JPH05156395 A JP H05156395A JP 3343955 A JP3343955 A JP 3343955A JP 34395591 A JP34395591 A JP 34395591A JP H05156395 A JPH05156395 A JP H05156395A
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- negative electrode
- storage alloy
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 耐食性の優れた水素吸蔵合金およびその合金
からなる二次電池用負電極を提供する。 【構成】 Ｒを希土類元素とすると、 Ｒ：３２．０〜３４．０重量％、 Ｃｏ：２．８〜１３．８重量％、 Ａｌ：１．２〜４．０重量％、 Ｃ：０．００８重量％以下、 を含有し、残りがＮｉおよび不可避不純物からなる組成
を有しかつＡＢ5 型結晶構造を有することを特徴とする
耐食性に優れた水素吸蔵合金、並びにその合金からなる
二次電池用負電極。
からなる二次電池用負電極を提供する。 【構成】 Ｒを希土類元素とすると、 Ｒ：３２．０〜３４．０重量％、 Ｃｏ：２．８〜１３．８重量％、 Ａｌ：１．２〜４．０重量％、 Ｃ：０．００８重量％以下、 を含有し、残りがＮｉおよび不可避不純物からなる組成
を有しかつＡＢ5 型結晶構造を有することを特徴とする
耐食性に優れた水素吸蔵合金、並びにその合金からなる
二次電池用負電極。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、耐食性に優れた水素
吸蔵合金およびその合金を用いて作製したアルカリ水溶
液に対する耐食性に優れた二次電池用水素吸蔵合金負電
極に関するものである。
吸蔵合金およびその合金を用いて作製したアルカリ水溶
液に対する耐食性に優れた二次電池用水素吸蔵合金負電
極に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、水素吸蔵合金を負電極とし、正電
極にＮｉ酸化物を用いたニッケル−水素二次電池は、例
えば特開昭６３−１６６１４７号公報にも記載されてお
り、上記負電極となる水素吸蔵合金は、ＲＮｉｘＣｏｙ
Ａｌｚ（但し、ＲはＬａを含む希土類元素であり、ｘは
４以下、ｙは２以下、ｚは１．５以下である）表わさ
れ、かつその結晶構造はＡＢ5 型であるとされている。
極にＮｉ酸化物を用いたニッケル−水素二次電池は、例
えば特開昭６３−１６６１４７号公報にも記載されてお
り、上記負電極となる水素吸蔵合金は、ＲＮｉｘＣｏｙ
Ａｌｚ（但し、ＲはＬａを含む希土類元素であり、ｘは
４以下、ｙは２以下、ｚは１．５以下である）表わさ
れ、かつその結晶構造はＡＢ5 型であるとされている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、すでに提案さ
れている上記希土類元素（以下、Ｒで示す）、Ｃｏ，Ａ
ｌを含むＮｉ基水素吸蔵合金は、Ｎｉ−水素二次電池の
負電極材として用いた場合にアルカリ溶液に対する耐食
性が低く、表面劣化の進行が早く、水素吸蔵能力も早期
に失われて充放電サイクル寿命が短くなるなどの問題点
があった。
れている上記希土類元素（以下、Ｒで示す）、Ｃｏ，Ａ
ｌを含むＮｉ基水素吸蔵合金は、Ｎｉ−水素二次電池の
負電極材として用いた場合にアルカリ溶液に対する耐食
性が低く、表面劣化の進行が早く、水素吸蔵能力も早期
に失われて充放電サイクル寿命が短くなるなどの問題点
があった。
【０００４】かかる問題点を解決するために、従来から
水素吸蔵合金粉末の表面を耐食性に優れた金属で被覆す
る方法なども提案されているが、水素吸蔵合金の表面に
耐食性に優れた金属層を形成すると耐食性は向上するが
水素吸蔵能力が低下するなどのマイナス面も現われるの
で好ましくない。
水素吸蔵合金粉末の表面を耐食性に優れた金属で被覆す
る方法なども提案されているが、水素吸蔵合金の表面に
耐食性に優れた金属層を形成すると耐食性は向上するが
水素吸蔵能力が低下するなどのマイナス面も現われるの
で好ましくない。
【０００５】
【課題を解決するための手段】そこで、本発明者等は、
上述のような観点から、従来よりもアルカリ溶液に対す
る耐食性が優れたおり、特にＮｉ−水素二次電池の負電
極材として使用した場合に優れた性能を発揮する水素吸
蔵合金を開発すべく研究を行った結果、通常の水素吸蔵
合金にはＣが約０．０２重量％程度含まれているが、Ｃ
の含有量が耐食性に影響を及ぼし、Ｃの含有量が０．０
０８重量％以下となるように極めて少なくすると水素吸
蔵合金のアルカリ溶液に対する耐食性が一層向上し、こ
の耐食性の優れた水素吸蔵合金を二次電池の負電極材に
用いることにより二次電池の充放電の繰返しによる放電
容量および容量残存率の減少が少なくなり、従って二次
電池の寿命をのばすことができるという知見を得たので
ある。この発明は、かかる知見にもとづいてなされたも
のであって、重量％で Ｒ：３２．０〜３４．０％ Ｃｏ：２．８〜１３．８％、 Ａｌ：１．２〜４．０％、 Ｃ：０．００８％以下、 を含有し、残りがＮｉおよび不可避不純物からなる組成
を有しかつＡＢ5 型結晶構造を有する耐食性に優れた水
素吸蔵合金およびその合金からなる二次電池用負電極に
関するものである。
上述のような観点から、従来よりもアルカリ溶液に対す
る耐食性が優れたおり、特にＮｉ−水素二次電池の負電
極材として使用した場合に優れた性能を発揮する水素吸
蔵合金を開発すべく研究を行った結果、通常の水素吸蔵
合金にはＣが約０．０２重量％程度含まれているが、Ｃ
の含有量が耐食性に影響を及ぼし、Ｃの含有量が０．０
０８重量％以下となるように極めて少なくすると水素吸
蔵合金のアルカリ溶液に対する耐食性が一層向上し、こ
の耐食性の優れた水素吸蔵合金を二次電池の負電極材に
用いることにより二次電池の充放電の繰返しによる放電
容量および容量残存率の減少が少なくなり、従って二次
電池の寿命をのばすことができるという知見を得たので
ある。この発明は、かかる知見にもとづいてなされたも
のであって、重量％で Ｒ：３２．０〜３４．０％ Ｃｏ：２．８〜１３．８％、 Ａｌ：１．２〜４．０％、 Ｃ：０．００８％以下、 を含有し、残りがＮｉおよび不可避不純物からなる組成
を有しかつＡＢ5 型結晶構造を有する耐食性に優れた水
素吸蔵合金およびその合金からなる二次電池用負電極に
関するものである。
【０００６】つぎに、この発明の耐食性に優れた水素吸
蔵合金の成分組成を上記の通りに限定した理由を説明す
る。
蔵合金の成分組成を上記の通りに限定した理由を説明す
る。
【０００７】（ａ） Ｒ ＲはＮｉ基水素吸蔵合金の成分として欠くことのできな
い成分であるが、Ｒが３２．０重量％よりも少ないと化
学量論組成からずれることにより水素解離平衡圧が高く
なると共に水素吸蔵量が減少するので好ましくなく、一
方、Ｒが３４．０重量％を越えて含有すると化学量論組
成からずれることにより平衡解離圧が低くなると共に耐
食性も低下するので好ましくない。
い成分であるが、Ｒが３２．０重量％よりも少ないと化
学量論組成からずれることにより水素解離平衡圧が高く
なると共に水素吸蔵量が減少するので好ましくなく、一
方、Ｒが３４．０重量％を越えて含有すると化学量論組
成からずれることにより平衡解離圧が低くなると共に耐
食性も低下するので好ましくない。
【０００８】したがって、この発明の二次電池用水素吸
蔵合金に含まれるＲは３２．０〜３４．０重量％に定め
た。
蔵合金に含まれるＲは３２．０〜３４．０重量％に定め
た。
【０００９】また、Ｒは二次電池の負電極特性に大きく
影響する成分であり、Ｌａを主成分としているが、その
他の希土類元素も分離されずに残留しており、この発明
のニッケル基水素吸蔵合金に含まれるＲはＬａ：８０〜
８９重量％、Ｎｄ：５〜１５重量％、Ｃｅ：０．３〜５
重量％、Ｐｒ：０．５〜７重量％、残部：不可避不純物
からなる成分組成で構成されていることが好ましい。
影響する成分であり、Ｌａを主成分としているが、その
他の希土類元素も分離されずに残留しており、この発明
のニッケル基水素吸蔵合金に含まれるＲはＬａ：８０〜
８９重量％、Ｎｄ：５〜１５重量％、Ｃｅ：０．３〜５
重量％、Ｐｒ：０．５〜７重量％、残部：不可避不純物
からなる成分組成で構成されていることが好ましい。
【００１０】（ｂ） Ｃｏ Ｃｏは、この発明の水素吸蔵合金を二次電池の負電極材
として用いた場合に過充電時のガス吸収を促進する上で
必要な成分であるが、その含有量が２．８重量％未満で
はその効果が十分でなく、一方、１３．８重量％を越え
て含有するとＣｏの溶解・析出のために高温サイクル寿
命において短絡現象をおこすので好ましくない。したが
って、Ｃｏの含有量は２．８〜１３．８重量％に定め
た。
として用いた場合に過充電時のガス吸収を促進する上で
必要な成分であるが、その含有量が２．８重量％未満で
はその効果が十分でなく、一方、１３．８重量％を越え
て含有するとＣｏの溶解・析出のために高温サイクル寿
命において短絡現象をおこすので好ましくない。したが
って、Ｃｏの含有量は２．８〜１３．８重量％に定め
た。
【００１１】（ｃ） Ａｌ Ａｌは、この発明の水素吸蔵合金を二次電池の負電極材
として用いた場合に水素解離圧力を下げ、電池内上昇防
止と耐久性向上を図る機能を有し、高温容量の保持率向
上と高温サイクル寿命の伸長に効果がある成分である
が、その含有量が１．２重量％未満ではその効果が十分
に発揮されず、一方、４．０重量％を越えて含有すると
不均一層が出来て放電容量の減少とサイクル寿命に悪い
影響を及ぼすので好ましくない。したがって、Ａｌの含
有量は１．２〜４．０重量％に定めた。
として用いた場合に水素解離圧力を下げ、電池内上昇防
止と耐久性向上を図る機能を有し、高温容量の保持率向
上と高温サイクル寿命の伸長に効果がある成分である
が、その含有量が１．２重量％未満ではその効果が十分
に発揮されず、一方、４．０重量％を越えて含有すると
不均一層が出来て放電容量の減少とサイクル寿命に悪い
影響を及ぼすので好ましくない。したがって、Ａｌの含
有量は１．２〜４．０重量％に定めた。
【００１２】（ｄ） Ｃ Ｃが水素吸蔵合金に０．００８重量％より多く含まれて
いると耐食性、特にアルカリ水溶液に対する耐食性が著
しく低下し、かかる水素吸蔵合金を二次電池の負電極材
として用いると表面の劣化が早く、したがって二次電池
寿命が短くなるので好ましくない。従ってＣの含有量は
０．００８重量％以下に定めた。
いると耐食性、特にアルカリ水溶液に対する耐食性が著
しく低下し、かかる水素吸蔵合金を二次電池の負電極材
として用いると表面の劣化が早く、したがって二次電池
寿命が短くなるので好ましくない。従ってＣの含有量は
０．００８重量％以下に定めた。
【００１３】
【実施例】つぎに、この発明の水素吸蔵合金およびその
負電極を実施例により具体的に説明する。
負電極を実施例により具体的に説明する。
【００１４】通常の高周波誘導溶解炉を用い、Ａｒ雰囲
気中にて所定の成分組成を有するＮｉ基合金を溶解し、
溶解されたＮｉ基合金溶湯にＣＯ2 ：１〜２容量％含有
のＡｒガスと吹込んでＣ含有量を０．００８重量％以下
に低下せしめ、このようにしてＣ含有量を調整したＮｉ
基合金溶湯を銅鋳型に鋳造し、表１に示される成分組成
のインゴットを製造した。このインゴットをＡｒ雰囲気
中、９００〜１０００℃の範囲内の所定の温度に５時間
保持の条件で焼鈍し、ついでジョークラッシャを用い、
粗粉砕して直径：２mm以下の粗粒とし、さらにボールミ
ルを用いて微粉砕して３５０メッシュ以下の粒度とする
ことによりＡＢ5 型結晶構造をもった本発明水素吸蔵合
金１〜１２、比較水素吸蔵合金１〜７、および従来水素
吸蔵合金をそれぞれ製造した。
気中にて所定の成分組成を有するＮｉ基合金を溶解し、
溶解されたＮｉ基合金溶湯にＣＯ2 ：１〜２容量％含有
のＡｒガスと吹込んでＣ含有量を０．００８重量％以下
に低下せしめ、このようにしてＣ含有量を調整したＮｉ
基合金溶湯を銅鋳型に鋳造し、表１に示される成分組成
のインゴットを製造した。このインゴットをＡｒ雰囲気
中、９００〜１０００℃の範囲内の所定の温度に５時間
保持の条件で焼鈍し、ついでジョークラッシャを用い、
粗粉砕して直径：２mm以下の粗粒とし、さらにボールミ
ルを用いて微粉砕して３５０メッシュ以下の粒度とする
ことによりＡＢ5 型結晶構造をもった本発明水素吸蔵合
金１〜１２、比較水素吸蔵合金１〜７、および従来水素
吸蔵合金をそれぞれ製造した。
【００１５】なお、上記比較水素吸蔵合金１〜７は、こ
れを構成する成分含有量がこの発明の範囲から外れた値
を有するものであり、この発明の範囲から外れた値に＊
印を付して表１に示した。
れを構成する成分含有量がこの発明の範囲から外れた値
を有するものであり、この発明の範囲から外れた値に＊
印を付して表１に示した。
【００１６】ついで、この結果得られた各種の粉末状水
素吸蔵合金を活物質として用い、まず、これにカルボキ
シメチルセルロース（ＣＭＣ）の３％水溶液およびＰＴ
ＦＥを添加してペースト化した後、９５％の多孔度を有
する市販の発泡Ｎｉに充填し、乾燥し、さらに加圧し
て、平面寸法：４２mm×３５mmにして、厚さ：０．６０
〜０．６５mmの形状（活物質充填量：約２．８ｇ）と
し、これの一辺にリードとなるＮｉ薄板を溶接により取
付けて負極を製造し、一方正極として同寸法のＮｉ極板
を２枚用意し、これを前記負極の両側に配置し、３０％
ＫＯＨ水溶液を装入することにより密閉型Ｎｉ−水素二
次電池を製造した。
素吸蔵合金を活物質として用い、まず、これにカルボキ
シメチルセルロース（ＣＭＣ）の３％水溶液およびＰＴ
ＦＥを添加してペースト化した後、９５％の多孔度を有
する市販の発泡Ｎｉに充填し、乾燥し、さらに加圧し
て、平面寸法：４２mm×３５mmにして、厚さ：０．６０
〜０．６５mmの形状（活物質充填量：約２．８ｇ）と
し、これの一辺にリードとなるＮｉ薄板を溶接により取
付けて負極を製造し、一方正極として同寸法のＮｉ極板
を２枚用意し、これを前記負極の両側に配置し、３０％
ＫＯＨ水溶液を装入することにより密閉型Ｎｉ−水素二
次電池を製造した。
【００１７】なお、この結果得られた各種の二次電池
を、いずれも開放電池とし、かつ正極の容量を負極の容
量より著しく大きくすることにより負極の容量を測定で
きるようにした。
を、いずれも開放電池とし、かつ正極の容量を負極の容
量より著しく大きくすることにより負極の容量を測定で
きるようにした。
【００１８】つぎに、これらの各種の二次電池につい
て、充・放電速度：０．２Ｃ、充電電気量：負極容量の
１５０％の条件で充・放電試験を行ない、１回の充電と
放電を１サイクルとし、１２０サイクル後、２４０サイ
クル後、および３６０サイクル後における放電容量をそ
れぞれ測定し、さらに上記の各種粉末状水素吸蔵Ｎｉ基
合金を負電極として用い、いずれも正極規制のＡＡサイ
ズ（容量：１０００mAh）の密閉型Ｎｉ−水素二次電池
をそれぞれ組立て、これについて自己放電試験を行な
い、その結果を表２に示した。
て、充・放電速度：０．２Ｃ、充電電気量：負極容量の
１５０％の条件で充・放電試験を行ない、１回の充電と
放電を１サイクルとし、１２０サイクル後、２４０サイ
クル後、および３６０サイクル後における放電容量をそ
れぞれ測定し、さらに上記の各種粉末状水素吸蔵Ｎｉ基
合金を負電極として用い、いずれも正極規制のＡＡサイ
ズ（容量：１０００mAh）の密閉型Ｎｉ−水素二次電池
をそれぞれ組立て、これについて自己放電試験を行な
い、その結果を表２に示した。
【００１９】上記自己放電試験は、まず室温で０．２Ｃ
（２００mA）で７．５時間充電し、ついで二次電池を４
５℃に温度をセットしてある恒温槽中に開路状態（電池
に負荷をかけない状態）で、１週間放置および２週間放
置し、放置後、とり出して、室温で０．２Ｃ（２００m
A）放電を行ない、容量残存率を求めることにより行な
った。
（２００mA）で７．５時間充電し、ついで二次電池を４
５℃に温度をセットしてある恒温槽中に開路状態（電池
に負荷をかけない状態）で、１週間放置および２週間放
置し、放置後、とり出して、室温で０．２Ｃ（２００m
A）放電を行ない、容量残存率を求めることにより行な
った。
【００２０】さらに、上記の各種の水素吸蔵合金につい
て、一般にＨｕｅｙ試験と呼ばれている方法を用い、試
験片を上記のインゴットより切り出してプラスチック樹
脂に埋め込み、腐食面をエメリーペーパー＃６００で研
磨仕上げした状態で、コールドフィンガー型コンデンサ
ー付三角フラスコに装入し、沸騰した３０％ＫＯＨ水溶
液中に２４０時間保持の条件でアルカリ電解液腐食試験
を行ない、試験後の腐食減量を測定した。これらの測定
結果を表２に示した。
て、一般にＨｕｅｙ試験と呼ばれている方法を用い、試
験片を上記のインゴットより切り出してプラスチック樹
脂に埋め込み、腐食面をエメリーペーパー＃６００で研
磨仕上げした状態で、コールドフィンガー型コンデンサ
ー付三角フラスコに装入し、沸騰した３０％ＫＯＨ水溶
液中に２４０時間保持の条件でアルカリ電解液腐食試験
を行ない、試験後の腐食減量を測定した。これらの測定
結果を表２に示した。
【００２１】
【表１】
【００２２】
【表２】
【００２３】
【発明の効果】表１および表２に示される結果から、
Ｃ：０．００８重量％以下を含む本発明水素吸蔵合金１
〜１２は、Ｃ：０．０２重量％を含む従来水素吸蔵合金
に比べて腐食減量は大幅に少なく、放電容量および容量
残存率の減少も少ないことがわかる。
Ｃ：０．００８重量％以下を含む本発明水素吸蔵合金１
〜１２は、Ｃ：０．０２重量％を含む従来水素吸蔵合金
に比べて腐食減量は大幅に少なく、放電容量および容量
残存率の減少も少ないことがわかる。
【００２４】しかし、Ｒ，Ｃｏ，Ａｌのいずれかがこの
発明の範囲から外れると、比較水素吸蔵合金１〜６に見
られるように、放電容量、容量残存率および腐食減量の
うちのいずれかが悪い値を示し、また比較水素吸蔵合金
７に見られるように、Ｃ含有量が０．００８重量％を越
えて含有したものは十分な耐食性が得られないこともわ
かる。
発明の範囲から外れると、比較水素吸蔵合金１〜６に見
られるように、放電容量、容量残存率および腐食減量の
うちのいずれかが悪い値を示し、また比較水素吸蔵合金
７に見られるように、Ｃ含有量が０．００８重量％を越
えて含有したものは十分な耐食性が得られないこともわ
かる。
【００２５】上述のように、この発明の二次電池用水素
吸蔵合金は、合金自体の耐食性が向上するところから、
従来のように耐食性の優れた金属または合金を被覆する
ことなく二次電池の負電極材として用いることができる
のでコストがかからず、産業上すぐれた貢献をなしうる
ものである。
吸蔵合金は、合金自体の耐食性が向上するところから、
従来のように耐食性の優れた金属または合金を被覆する
ことなく二次電池の負電極材として用いることができる
のでコストがかからず、産業上すぐれた貢献をなしうる
ものである。
Claims (2)
- 【請求項１】 希土類元素をＲとすると Ｒ：３２．０〜３４．０重量％、 Ｃｏ：２．８〜１３．８重量％、 Ａｌ：１．２〜４．０重量％、 Ｃ：０．００８重量％以下、 を含有し、残りがＮｉおよび不可避不純物からなる組成
を有しかつＡＢ5 型結晶構造を有することを特徴とする
耐食性に優れた水素吸蔵合金。 - 【請求項２】 請求項１記載の水素吸蔵合金からなるこ
とを特徴とする二次電池用負電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3343955A JPH05156395A (ja) | 1991-12-02 | 1991-12-02 | 耐食性に優れた水素吸蔵合金およびその合金からなる二次電池用負電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3343955A JPH05156395A (ja) | 1991-12-02 | 1991-12-02 | 耐食性に優れた水素吸蔵合金およびその合金からなる二次電池用負電極 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05156395A true JPH05156395A (ja) | 1993-06-22 |
Family
ID=18365531
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3343955A Pending JPH05156395A (ja) | 1991-12-02 | 1991-12-02 | 耐食性に優れた水素吸蔵合金およびその合金からなる二次電池用負電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05156395A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0653796A1 (en) * | 1993-09-20 | 1995-05-17 | Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. | Alloys suitable for hydrogen storage, method of producing the same and electrode using the same |
| EP0715100A2 (en) | 1994-12-02 | 1996-06-05 | Aisin Aw Co., Ltd. | Oil pressure controller of automatic transmission |
| US8486240B2 (en) | 2007-10-24 | 2013-07-16 | National University Corporation Nagoya Institute Of Technology | Ceramic electrode material and manufacturing method thereof |
-
1991
- 1991-12-02 JP JP3343955A patent/JPH05156395A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0653796A1 (en) * | 1993-09-20 | 1995-05-17 | Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. | Alloys suitable for hydrogen storage, method of producing the same and electrode using the same |
| EP0715100A2 (en) | 1994-12-02 | 1996-06-05 | Aisin Aw Co., Ltd. | Oil pressure controller of automatic transmission |
| US8486240B2 (en) | 2007-10-24 | 2013-07-16 | National University Corporation Nagoya Institute Of Technology | Ceramic electrode material and manufacturing method thereof |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20000606 |