JPH04504273A

JPH04504273A - 合わせ安全ガラス用フィルムを製造するための成形材料

Info

Publication number: JPH04504273A
Application number: JP2504913A
Authority: JP
Inventors: エーゲノルフ，ユルゲン; ケッチュ，ハンス―ヨアヒム
Original assignee: ヒュールス　トロイスドルフ　アクチェンゲゼルシャフト
Priority date: 1989-03-25
Filing date: 1990-03-21
Publication date: 1992-07-30
Also published as: WO1990011324A1; DE3909876A1; KR920701334A; BR9007252A; EP0464070A1; CN1045984A

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】合わせ安全ガラス用フィルムを製造するための成形材料技術の分野本発明は、付着を調整する添加剤としてシラン化合物を有する可塑化され、部分的にアセタール化されたポリビニルアルコール、特に、部分的にブチラール化されたポリビニルアルコール（ポリビニルブチラール、ＰＶＢ）をベースとした合わせ安全ガラス用フィルムまたは相当物を製造するための成形材料ならびに合わせ安全ガラスにおける中間層（接着フィルム）としての該成形材料の使用に関する。

合わせ安全ガラスを製造するには、湿分含量０．２〜０．８重量％を有する可塑化された（軟化した）ＰＶＢフィルムが特に有利であるとされている。ポリビニルブチラール樹脂は、ビニルアルコール単位１０〜２８重量％、有利には１５〜２３重量％の割合により特徴づけられている。可塑化されたポリビニルブチラール樹脂の可塑剤含量は、ポリビニルブチラール樹脂１００重量部に対して２０〜６０重量部、有利には３３〜４４重量部である。

合わせ安全ガラスは乗り物および建築の分野で広く普及している０合わせガラス板に課せられる要求はきわめて多岐にわたフている。結局、合わせガラス板の品質と安全性には、中間層として２枚以上のガラス板を互いに結合した、可塑化されたポリビニルブチラール成形体の化学的−物理的特性が決定的である。この中間層は、合わせガラスに良好な衝撃強度を付与し、かつ衝突の際に生ずるガラス片を良好な付着により結合する課題を有する。

これらの機械的特性のほかに、該中間層は高い透明度、耐光性、耐湿性および耐老化性（付着安定性）が保証されなければならない。

合わせ安全ガラスのための中間層として利用される可塑化されたポリビニルブチラールフィルムは、一般に乗り物製造には高過ぎるガラス付着力を有する。フロントガラスが衝撃の際に全体として維持され、かつ同時に衝撃をエネルギ吸収により阻止できるためには、付着力を最適化しなければならない。

技術の水準種々のアルカリ金属またはアルカリ土類金属化合物を、たとえば水酸化物、塩、錯体の形で添加することによりフィルムのガラス付着力を低下させることは公知である（西ドイツ国特許出願公告第１５９６９０２号明細書、同第１５９６８９４号明細書、米国特許第３２４９４８８号明細書、同第３２４９４８９号明細書、同第３２６２８３５号明細書、同第３２６２８３６号明細書）。

これらのアルカリ反応する化合物の欠点は、可塑化されたポリビニルブチラール樹脂の化学的変化にあり、このことはポリビニルブチラール／可塑剤系の有害性による変色および不十分な耐湿性による得られた合わせ安全ガラスの混濁として現われる。変色および混濁は合わせ安全ガラスの透明度を劣化する。更に、アルカリ性により他の結果としてポリマーの分子の大きさ、たとえば分子量および分布比ならびに耐老化性が変化する。フィルムの周辺部吸湿の際に、付着力が低下し、ガラスからフィルムの剥離が生ずる。

従って、可塑化されたポリビニルブチラールフィルムにおいて、゛付着力に影響を与える物質としてシランの使用がすでに考慮された（特開昭４４−８１２９６号公報、西独国特許第２４１０１５３４）明細書、西独国特許出願公開第２６５０１２０号明細書）、シかしながら、従来提案されたすべてのシランは、付着特性の不完全な再現性を呈する。大量生産によるフィルム製造中に加水分解されたシランから生ずる縮合生成物および網状結合生成物は、肉眼でフィルム内の小さな結節として認識できるが、合わせ安全ガラスの要求に適した品質およびフィルムのガラスに対する再現可能な付着力調整を排除する、従って実地におけるこれら生成物の使用は従来失敗に終わった。

発明の課題本発明の課題は、前記欠点を有しない、付着力を調整する添加剤としてシラン化合物を有する“、可塑剤含有の、部分的にアセタール化されたポリビニルアルコールをペースとした合わせ安全ガラス用フィルムまたは相当物を製造するための成形材料を提供することであった。

発明の説明前記課題は、シラン化合物として、一般式（Ｉ）：Ｒ’　−（０−Ｒ’＋ｍｏ− Ｒ６−３ｉ　ＲＩＲ２（−０−（Ｒ’−０＋ｍＲ’）〔式中、Ｒ１とＲ２はそれぞれ互いに独立して、場合により分枝した、１個から４個の炭素原子を有するアルキル基または式；％式％（１３で示される基を表し、Ｒ３はそれぞれ、場合により分校した、１個から４個の炭素原子を有するアルキル基または水素原子を表し、この場合基Ｒ３は同じかまたは異なっていてもよく、Ｒ４はそれぞれ、場合により分枝した、２個から４個の炭素原子を有するアルキレン基を表し、この場合基Ｒ４は同じかまたは異なっていてもよく、Ｒ５は場合により分校の、１個から６個の炭素原子を有するアルキレン基を表しかつｍはそれぞれ独立してＯから１６までの数を表す〕で示されるオルガノシランを使用することにより解決される。

本発明にもとづき提案されたオルガノシランは、意想外にもアルカリ金属化合物もしくはアルカリ土類金属化合物の利点、すなわち再現可能な付着調整と、公知の珪素化合物の利点、すなわち高い透明度、周辺部混濁および変色の回避とを、その固有の欠点を示さずに結合する。このことは、２０年以上前から莫大な経費をかけて相当する物質をむなしく探求していただけに、きわめて意想外であった。

Ｒ４が２個から４個の炭素原子を有する直鎖状アルキレン基を表し、この場合Ｒ４は同じであり、Ｒ３が１個から４個の炭素原子を有する直鎖状アルキル基を表し、Ｒ５が２個から６個の炭素原子を有する直鎖状アルキレン基を表す式（Ｉ）のオルガノシランを使用するのが有利である。

有利には、基Ｒ１とＲ２がそれぞれ式ニー〇−（Ｒ４−○すｍＲ３を表しかつ互いに同じである基が相当する。

更に有利には、Ｒ４は２個の炭素原子を有するアルキレン基（エチレン基）を表し、かつＲ３はそれぞれメチル基を表す。有利には、ｍはそれぞれ３である。

本発明にもとづく適当なオルガノシランは、たとえば構造：ＣＨ３−（ＯＣ２Ｈａ）３−０−　（ＣＨ２）３−　Ｓ　ｉ　−（（ＯＣ２Ｈ４）３−０−ＣＨ３）３で示される３−（メチルトリエチレングリコキシ）−プロピルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステル、構造：で示される３−（メチルトリエチレングリコキシ）−２−メチルプロとルシラン −トリス−メチルトリエチレングリコールエステル、構造：ＣＨ３−ＣＨ２−（ＯＣ２Ｈ４）３−０−　（ＣＨ２）３−Ｓ　ｉ　’　Ｃ（ＯＣ２Ｈ４）３−０−Ｃ）１２−ＣＨ３）３で示される３−（エチルトリエチレングリコキシ）−プロピルシラン−トリス一二チルトリエチレングリコールエステル、構造：ＣＨ３で示される３−（エチルトリエチレングリコキシ）−２−メチルプロピルシラン −トリス−エチルトリエチレングリコールエステル、構造：ＣＨ３−（ＣＨ２）３−　（ＯＣ２Ｈ４）３−０−　（ＣＨ２）３−３　ｉ−Ｃ（ＯＣ２Ｈ４）３−０−　（ＣＨ２）３−ＣＨｓ３ｓで示される３−（ブチルトリエチレングリコキシ）−プロビルシランートリスープチルトリエチレングリコ −ルエステル、構造：ＣＨ３−（ＯＣ２Ｈ４）３−０−（ＣＨ２）２−８　ｉ　−（（ＯＣ２Ｈ４）３ −０−ＣＨ３）３で示される２−（メチルトリエチレングリコキシ）−エチルシランートリスーメチルトリエチレングリコールエステル、構造：ＣＨ３−（ＯＣ２Ｈ４）３−０−（ＣＨ２）４−　Ｓ　ｉ　（（ＯＣ２Ｈ４）３ −０−ＣＨａ’ｓで示される４−（メチルトリエチレングリコキシ）−ブチルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステル、構造：ＣＨ３−（ＯＣ２Ｈ４）４−０−（ＣＨ２）３−　Ｓ　ｉ　−（（ＯＣ２Ｈ４）４−０−ＣＨ３）３で示される３−（メチルテトラエチレングリコキシ）−プロピルシラン−トリス−メチルテトラエチレングリコールエステル、構造：ＣＨ３−（ＯＣ２Ｈ４）！−０−（ＣＨ２）３−８１−（（ＯＣ２Ｈ４）ｓ−０ −ＣＨａ〕ａで示される３−（メチルペンタエチレングリコキシ）−プロピルシラン−トリス−メチルペンタエチレングリコールエステル、ＣＨ３（ＯＣ２Ｈ４）３０　ＣＨ２Ｓ　ｉ　（ＣＨ３）　（（ＯＣ２Ｈ４）３− ＯＣＨ３）２で示されるＳｔ−メチル−（メチルトリエチレングリコキシ）−メチル−ビス−メチルトリエチレングリコールエステル、ＣＨ３（ＯＣ２Ｈ４）３０　ＣＨ２Ｓ　ｉ　（ＣＨ３）２（ＯＣ２）（４）３０　ＣＨ３で示されるＳ　ｉ−３ｉ−ジメチル−（メチルトリエチレングリコキシ）−メチル−メチルトリエチレングリコールエステルである。

特に有利には該シランは、構造：ＣＨ３−（ＯＣ２Ｈ４）３−０−（ＣＨ２）ｓ−３ｔ−（（ＯＣ２Ｈ４）３−ＯＣＨ３）３で示される３−（メチルトリエチレングリコキシ）−プロピルシラン −トリス−メチルトリエチレングリコールエステルである。

この構造のオルガノシランは、西独国特許第２６５２７１９号明細書から液圧装置用液体への添加剤として公知である。その製造に関しては該明細書ならびに西独国特許公開第３９０８７９２号明細書〔先願のヒュルス（Ｈｕｅｌｇ）社の西独国特許ｊ１３９０８７９２゜１号明細書、１９８９年３月１７日、名称：非対称的な、末端の単一不飽和グリコールエーテルの製造方法（Ｖｅｒｆａｈｒｅｎ　ｚｕｒ　Ｈｅｒｓｔｅｌｌｕｎｇ　ｕｎｓｙｍｍｅｔｒｉｓｃｈｅｒ、ｅｎｄｓｔａｅｎｄｉｇ　ｅｉｎｆａｃｈ　ｕｎｇｅｓａｅｔｔｉｇｔｅｒ　Ｇｌｙｋｏｌｅｔｈｅｒ）　］および同ｊ１３９０８７９１号明細書〔先願のヒュルス（Ｈｕｅｌｓ）社の西独間特許第３９０８７９１．３号明細書、１９８９年３月１７日、名称：珪素有機化合物の製造方法（Ｖｅｒｆａｈｒｅｎ　ｚｕｒ　Ｈｅｒｓｔａｌｌｕｎｇ　ｖａｎ　ｓｉｌｉｃｉｕｍｏｒｇａｎｔｓｃｈｅｎ　Ｖｅｒｂｉｎｄｕｎｇｅｎ）　）を参照されたい。

有利には１種以上の本発明にもとづくオルガノシランを可塑剤含有のポリマー中に均質に配合する。

意想外にも、本発明にもとづくシランは、可塑化されたポリビニルブチラールに対して０．００３〜０゜８重量％のごくわずかの量で、所望の付着力調整作用を示すことが判明した。

この珪素および有機官能性シランを、有利には可塑剤に溶解させて（場合により分散して）かつポリマーといっしょに公知方法でカレンダでまたは押出し機で、有利には厚さ０．３〜１．５ｍｍのフィルムに加工する（欧州特許出願公開第０１８５８６３号明細書、英国特許第１２７１１８８号明細書）。

可塑剤として、従来技術水準にもとづき公知の、多価酸、多価アルコールまたはオリゴエーテルグリコールのエステル、たとえばジ（２−エチルヘキシル）アジペート、ジヘキシルアジベート、ジブチルセパサート、ジオクチルフタラード、線状または分枝鎖状脂肪族カルボン酸とジー、トリーおよびテトラエチレングリコールとのエステルならびにこれら可塑剤の混合物が適当である。燐酸エステルとの可塑剤混合物は比較的高いビニルアルコール単位を有するポリビニルブチラールの場合に使用する。

本発明にもとづく可塑剤として、特に脂肪族ジオールと長鎖状脂肪族カルボン酸とのエステル、特にトリエチレングリコールと６〜１０個のＣ＊子を有する脂肪族カルボン酸、たとえば２−エチル酪酸およびヘプタン酸とのエステルを使用する。可塑化されたポリビニルブチラールは、有利には２４〜３２重量％の可塑剤を含有する。

しかし、可塑化されたポリビニルブチラール中にシランを配合するほかに、シランを、フィルム特性を損なわず、しかもフィルム上でのシランのぬれを向上させる溶剤の中で、適当な方法（噴霧、浸漬、印刷）によりフィルム表面に塗布することもできる。溶剤としては芳誉族化合物、エステル、クロル炭化水素および相応する無極性溶剤が適当である。

同様に溶剤中で稀釈したシランを、合わせ安全ガラスを製造する場合に可塑化されたポリビニルブチラールに面するガラス板の表面に塗布することができる。

一般にシラン濃度は、可塑化されたポリビニルブチラールに対して、０゜００３〜０．８重量％、有利かつ多くの場合に十分な量は０．００３〜０．３重量％、きわめて有利には０．０１〜０．１重量％である。

ポリビニルアセタールは、加水分解されたポリビニルエステルからアセタール化により製造する。アルデヒドとしては、たとえばホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ブチルアルデヒド、バレルアルデヒドおよびそのようなもの、有利にはブチルアルデヒドを使用することができる。ポリビニルエステルのカルボキシル基は１〜８個のＣＩＮ子を有する脂肪酸に所属し、有利には該基はアセテート基である。ポリビニルアセタールは、アセチル基をＯ〜２０重量％、有利には０．５〜３．０重量％含有する。

有利には、部分的にブチラール化されたポリビニルアルコール（ＰＶＢ）を使用する。

ポリビニルブチラール樹脂としては、原則的に熱可塑性成形亙能なポリビニルブチラール樹脂はどれでも使用することができる。有利にはビニルアルコール単位１５〜２３重量％を含有する樹脂を使用する。

フィルムの水分含量は、０．２〜０．８重量％に調整すべきである。

合わせ安全ガラスを製造する有利な方法においては、本発明にもとづくフィルムを同じ厚さかまたは異なる厚さのガラス板の間に挿入し、かつ６０〜１００℃で初期合わせガラスに加圧する。最終結合は、たとえばオートクレーブ内で１２０〜１６０℃および８〜１６バールで加圧時間１０〜３０分の範囲で実施する。

以下の実施例に記載する実験では、合わせ安全ガラスの破断強度、フィルムの固有の色および周辺部混濁を評価するために以下の試験方法を実施した：衝撃強度はＡＮＳｌ　２６．１−１９８３．５．２６試験２６にもとづき検査した。２３ ℃で調質した３０Ｘ３０ｃｍの合わせガラス板をわくに水平に入れた。

２．２６ｋｇの鋼球を上から合わせガラス板の中心に自由落下させた。この実験において落下高さを様々に変更し、１０個の試料のうち８個が鋼球により破壊されない落下高さを確認した。ガラス表面から球までの距離を球落下高さとして記載する。この落下高さが高いほど、合わせ安全ガラスの破断強度が高い。

スペクトル測定装置、モデル　Ｌａｂｓｃａｎ　５１００を用いて、黄色度係数（ΔＹｌは合わせ安全ガラスの測定値とフィルムのないガラスの測定値からの差を表す）をＡＳＴＭ−Ｄ−１９２５（光彩式Ｃ，２°観察）にもとづき測定した。記載のΔｂ値はＡＳＴＭ−Ｄ−１９２５のＹｌに相当する。

付着安定性および透明度に影響を与える周辺部混濁は、ＡＮＳｌ　２６．１−１９７７、環５．３．試験３により評価した、その際混濁した周辺部がどのくらいの幅で合わせ安全ガラスの内部に侵入するかを測定した。

発明の実施方法例１それぞれ可塑剤含意に対して、Ｔｉｎｕｖｉｎ　Ｆ’　（耐光剤。

Ｃ１ｂａ　Ｇｅｉｇｙ社）０．７重量％および３−（メチルトリエチレングリコキシ）−プロピルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステル０．１４〜０゜２１重量％を溶解した、ビニルアルコール単位含量２０．５重量％を有するポリビニルブチラール樹脂７２重量％および可塑剤としてトリエチレングリコール−ジーｎ−へブタン酸エステル２８重量％を、欧州特許公開第０１８５８６３号明細書にもとづき、厚さ０゜７６ｍｍのフィルムに押出し、かつ空調後平均して０゜４５重量％の含水率に調整して、厚さ２．２ｍｍのフロートガラスを用いて合わせ安全ガラスに加工した。

例２例１におけると同様に合わせガラス板を製造したが、この場合にはシランとして２−（メチルトリエチレングリコキシ）−エチルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステルを可塑剤成分に対して０゜１４〜０．２１重量％の割合で使用した。

例３例１におけると同様に合わせガラス板を製造したが、この場合にはシランとして、４−（メチルトリエチレングリコキシ）−ブチルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステルを可塑剤成分に対して０゜１４〜０．２１重量％の割合で使用した。

比較例４例１におけるように実施したが、この場合には本発明にもとづくシランの代わりに１０重量％の酢酸カリウム水溶液を、可塑剤成分に対して４．６重量％で使用した。

比較例５例１におけるように実施したが、この場合には本発明にもとづくシランの代わりに、イソブチル−トリーメトキシシランを西独国特許第２４１０１５３号明細書に相当して、可塑剤成分に対して１〜１．８重量％の量で使用した。

引続き実験１〜５に相当する合わせガラスにＡＮＳＩ　２６、　ｌ−１９８３による球落下試験を実施した（第１表）。

第１表添　加　物　添加物ｍ！！＋落下高さくｍ）重量％　−−−一一一一一一年始　年中間酢酸カリウム　０．１３　５．２５　５．５００．４　３．５０　Ｌ７５０．５　４．２５　３．２５ＭＴＧ−シランＩ　Ｑ、０４　５．２５　５．２５ＭＴＧ−シラン１　０．０５　５．５０　５．５０ＭＴＧ−シランｌ　Ｏ，０６５，５０５，７５ＭＴＧ−シラン”　０．０４　５．５０　５．２５ＭＴＧ−シラン２　（１−Ｏ５５，２５５，５０ＭＴＧ−シラン２　０．０６　５．５０　５．５０ＭＴＧ−シラン３　０．０４　５．２５　５．２５ＭＴＧ−シラン３　０．０５　５．５０　５．２５ＭＴＧ−シラン３０．０６　５．２５　５．２５１）　３−（メチルトリエチレングリコキシ）−プロピルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステル２）　２−（メチルトリエチレングリコキシ）−エチルシラン−トリス− メチルトリエチレングリコールエステル３）　４−（メチルトリエチレングリコキシ）−ブチルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステル４）　ポリマー／可塑剤混合物の全量に対して球落下高さで表されるシランの付着力低下作用とフィルムの光学的純度（結節不吉）は、本発明にもとづくシランにおいてのみ要求に適しておりかつ再現可能であると示される０本発明にもとづくシランにおける要求に適した破断強度（＞　４　ｍ　）の再現性は、フィルムが種々の時間（年の始めおよび中間）に製造された合わせガラス板において表れる。

黄色度係数（ＡＳＴＭ−Ｄ−１９２５”）および周辺混濁（ＡＮＳＩ２６．１− １９７７）に対する試験の結果を第２表にまとめた。

第２表添加物　濃度　周辺混濁　周辺湿重量％　ΔＹＩ　Δｂ　（！！ｌ）　濁特徴酢酸カリウム　０．１３　３．３５　１．８５　８　堅牢（比較例として）ＭＴＧ−シラン’　０．０４　１．８０　１．０６　２　１４日以内で消失ＭＴＧ−シランｌ　Ｏ，０５１，９０１，１１２ＭＴＧ−シランｌ　Ｏ，０６１，７３１，０１２ＭＴＧ−シラン２　０．０４　１．８５　１．１０　２ＭＴＧ−シラン２　０．０５　１．８０　１．０５　２ＭＴＧ−シラン２　０．０６　１．９０　１．１５　２ＭＴＧ−シラン３　０．０４　１．７５　１．０２　２ＭＴＧ−シラン３　０．０５　１．８２　１．０７　２ＭＴＧ−シラン３　０．０６　１．８８　１．１３　２１）　３−（メチルトリエチレングリコキシ）−プロピルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステル２）　２−（メチルトリエチレングリコキシ）−エチルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステル３）４−（メチルトリエチレングリコキシ）−ブチルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステル例６例１に相当してフィルムおよび合わせ安全ガラスを製造したが、但し可塑剤としてトリエチレングリコール−ジーｎ−へブタン酸エステルの代わりにトリエチレングリコール−ジ−ミーヘプタン酸エステルを使用した。

結果は１１３表および第４表に記載する。

第　３　表酢酸カリウム　０．１２　５．２５　５．５０第４表添加物　濃度　周辺混濁　周辺湿重量％　ΔＹＩ　Δｂ　（皿）　濁特徴酢酸カリウム　０．１２　３．３４　１．８５　６．５　堅牢（比較例として）ＭＴＧ−シ５ン”　０．０４　２．０８　１．２０　２　１４日以内テ消失ＭＴＧ−シラン１　０．０５　２．１７　１．２６　１．５ＭＴＧ−シラン１．　０．０６　２．０９　１．２１　１ＭＴＧ−シラン２　０．０４　２．１１　１．２４　１．５ＭＴＧ−シラン２　０．０５　２．０２　１．１８　１ＭＴＧ−シラン２　０．０６　２．０６　１．２２　１ＭＴＧ−シラン３　０．０４　２．１５　１．２６　１ＭＴＧ−シラン３　０．０５　２．１０　１．２２　１ＭＴＧ−シラン３　０−０６　２．１２　１．２４　１．５１）　３−（メチルトリエチレングリコキシ）−プロピルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステル２）　２−（メチルトリエチレングリコキシ）−エチルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステル３）　４−（メチルトリエチレングリコキシ）−ブチルシラン−トリス−メチルトリエチレングリコールエステル国際調査報告国際調査報告ＥＰ　９０００４６２

Claims

【特許請求の範囲】

１．付着を調整する添加剤としてシラン化合物を有する、可塑化され、部分的にアセタール化されたポリビニルアルコール、特にポリビニルブチラール（ＰＶＢ）をベースとした合わせ安全ガラス用フィルムまたは相当物を製造する成形材料において、シラン化合物として、−般式（Ｉ）Ｒ３−（Ｏ−Ｒ４）−ｍ　Ｏ−Ｒ５−ＳｉＲ１Ｒ２〔−Ｏ−（Ｒ４−Ｏ）−ｍＲ３〕〔式中、Ｒ１とＲ２はそれぞれ独立して、場合により分枝の１〜４個の炭素原子を有するアルキル基を表すかまたは式： −Ｏ−（Ｒ４−Ｏ）−ｍＲ３で示される基を表し、Ｒ３はそれぞれ場合により分枝の１〜４個の炭素原子を有するアルキル基を表し、この場合基Ｒ３は同じかまたは異なっていてもよく、Ｒ４はそれぞれ場合により分枝の２〜４個の炭素原子を有するアルキレン基を表し、この場合基Ｒ４は同じかまたは異なっていてもよく、Ｒ５は場合により分枝の１〜６個の炭素原子を有するアルキレン基を表しかつｍはそれぞれ独立して０から１６までの数を表す〕で示されるオルガノシランを使用することを特徴とする合わせ安全ガラス用フィルムを製造する成形材料。
２．−般式（Ｉ）においてＲ４が２〜４個の炭素原子を有する直鎖状アルキレン基を表し、この場合基Ｒ４は同じであり、Ｒ３が１〜４個の炭素原子を有する直鎖状アルキル基を表し、Ｒ５が２〜６個の炭素原子を有する直鎖アルキレン基を表す請求の範囲１記載の成形材料。
３．−般式（Ｉ）においてＲ１およびＲ２がそれそれ式： −Ｏ−（Ｒ４−Ｏ）−ｍＲ３で示される基を表しかつ互いに同じである請求の範囲１または２に記載の成形材料。
４．−般式（Ｉ）において、Ｒ４が２個の炭素原子を有するアルキレン基（エチレン基）を表す請求の範囲１から３までのいずれか１項記載の成形材料。
５．−般式（Ｉ）において、Ｒ３がそれぞれメチル基を表し、ｍがそれぞれ３である請求の範囲１から４までのいずれか１項記載の成形材料。
６．ａ）構造：ＣＨ３−（ＯＣ２Ｈ４）３−Ｏ−（ＣＨ２）３−Ｓｉ−〔（ＯＣ２Ｈ４）３−ＯＣＨ３〕３で示される３−（メチルトリエチレングリコキシ）−エチルシラン− トリスーメチルトリエチレングリコールエステル、ｂ）構造；ＣＨ３−（ＯＣ２Ｈ４）３−Ｏ−（ＣＨ２）２−Ｓｉ−〔（ＯＣ２Ｈ４）３−Ｏ −ＣＨ３〕３で示される２−（メチルトリエチレングリコキシ）−エチルシラン −トリスーメチルトリエチレングリコールエステルおよびｃ）構造：ＣＨ３−（ＯＣ２Ｈ４）３−Ｏ−（ＣＨ２）４−Ｓｉ−〔（ＯＣ２Ｈ４）３−Ｏ −ＣＨ３〕３で示される４−（メチルトリエチレングリコキシ）−ブチルシラン −トリスーメチルトリエチレングリコールエステルからなる群からなる１種以上のシランを使用する請求の範囲１から５までのいずれか１環記載の成形材料。
７．シランを、可塑化されたポリビニルブチラールに対して、０．００３〜０．８重量％、有利には０．３重量％まで、特に０．０１〜０．１重量％の量で使用する請求の範囲１から６までのいずれか１項記載の成形材料。
８．ポリビニルブチラール樹脂が、ポリマーに対して１０〜２８重量％、有利には１５〜２３重量％のビニルアルコール単位割合を有する請求の範囲１から７までのいずれか１項記載の成形材料。
９．可塑剤含有のポリビニルブチラール樹脂が、ポリマー／可塑剤混合物に対して約１５〜４５重量％、有利には２４〜３２重量％の可塑剤含量を有する請求の範囲１から８までのいずれか１項記載の成形材料。
１０．押出されたフィルムを合わせガラス板の中間層として使用する請求の範囲１から９までのいずれか１項記載の成形材料。
１１．２枚以上のガラスを、可塑化され、部分的にアセタール化されたポリビニルアルコール、特にポリビニルブチラールをベースとした可塑剤フィルムを用いて互いに結合させ、その際板と可塑剤フィルムとの付着力を、付着力を調整する添加剤をガラス表面および／またはフィルム表面に塗布するおよび／またはフィルムに配合することにより調整する合わせ安全ガラスの製造方法において、付着力を調整する添加剤として請求の範囲１から６までのいずれか１項記載のオルガノシランを使用することを特徴とする合わせ安全ガラスの製造方法。