JPH0254896B2 - - Google Patents
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- JPH0254896B2 JPH0254896B2 JP58204295A JP20429583A JPH0254896B2 JP H0254896 B2 JPH0254896 B2 JP H0254896B2 JP 58204295 A JP58204295 A JP 58204295A JP 20429583 A JP20429583 A JP 20429583A JP H0254896 B2 JPH0254896 B2 JP H0254896B2
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- JP
- Japan
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- electrodes
- polymer compound
- glucose
- glucose concentration
- reaction member
- Prior art date
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- Expired - Lifetime
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C12—BIOCHEMISTRY; BEER; SPIRITS; WINE; VINEGAR; MICROBIOLOGY; ENZYMOLOGY; MUTATION OR GENETIC ENGINEERING
- C12Q—MEASURING OR TESTING PROCESSES INVOLVING ENZYMES, NUCLEIC ACIDS OR MICROORGANISMS; COMPOSITIONS OR TEST PAPERS THEREFOR; PROCESSES OF PREPARING SUCH COMPOSITIONS; CONDITION-RESPONSIVE CONTROL IN MICROBIOLOGICAL OR ENZYMOLOGICAL PROCESSES
- C12Q1/00—Measuring or testing processes involving enzymes, nucleic acids or microorganisms; Compositions therefor; Processes of preparing such compositions
- C12Q1/001—Enzyme electrodes
-
- G—PHYSICS
- G01—MEASURING; TESTING
- G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
- G01N27/00—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means
- G01N27/02—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating impedance
- G01N27/04—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating impedance by investigating resistance
- G01N27/12—Investigating or analysing materials by the use of electric, electrochemical, or magnetic means by investigating impedance by investigating resistance of a solid body in dependence upon absorption of a fluid; of a solid body in dependence upon reaction with a fluid, for detecting components in the fluid
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- Pathology (AREA)
- Investigating Or Analysing Biological Materials (AREA)
- Investigating Or Analyzing Materials By The Use Of Electric Means (AREA)
- Apparatus Associated With Microorganisms And Enzymes (AREA)
- Measuring Or Testing Involving Enzymes Or Micro-Organisms (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
この発明は人体の血液中又は尿中に含まれるグ
ルコース濃度を測定する測定方法およびその装置
に関する。
ルコース濃度を測定する測定方法およびその装置
に関する。
成人病である糖尿病は早期発見が極めて大切と
されているが、このための手段として従来から血
液中又は尿中に含まれるグルコース濃度を測定す
ることが行なわれている。すなわち、かかる手段
はグルコース酸化酵素（グルコースオキシター
ゼ）による次式のグルコース酸化反応を利用して
いる。
されているが、このための手段として従来から血
液中又は尿中に含まれるグルコース濃度を測定す
ることが行なわれている。すなわち、かかる手段
はグルコース酸化酵素（グルコースオキシター
ゼ）による次式のグルコース酸化反応を利用して
いる。
β−Ｄ−グルコース＋H2O＋O2グルコースオキシターゼ
―――――――――――→
Ｄ−グルコノ−δ−ラクトン＋H2O …(1)
H2O＋2H+＋2I-パーオキシターゼ
――――――――→
2H2O＋I2 …(2)
そして、(1)式において濃度変化の生ずるO2，
H2Oを電気化学的に検量し間接的にグルコース
濃度を測定している。
H2Oを電気化学的に検量し間接的にグルコース
濃度を測定している。
また系中にパーオキシターゼおよびヨウ素が存
在すると(1)式から(2)式に反応が進行するが、この
場合はI-かI2を検量することによつてグルコース
濃度を測定している。
在すると(1)式から(2)式に反応が進行するが、この
場合はI-かI2を検量することによつてグルコース
濃度を測定している。
ここで、O2，H2O，I2などの変化量を測定する
方法として従来では電気化学的手法がとられ、例
えば上述の化学種を白金電極上で定電位電解する
ことによつて生ずる電流値を測定する所謂電解法
が用いられている。すなわち、かかる電解法は一
例として白金電極上にO2透過膜を形成し、グル
コース酸化反応によりO2透過膜を通して白金電
極に達するO2量を白金電極とこれに対応する対
極との間に流れる電解電流値にて測定するように
している。
方法として従来では電気化学的手法がとられ、例
えば上述の化学種を白金電極上で定電位電解する
ことによつて生ずる電流値を測定する所謂電解法
が用いられている。すなわち、かかる電解法は一
例として白金電極上にO2透過膜を形成し、グル
コース酸化反応によりO2透過膜を通して白金電
極に達するO2量を白金電極とこれに対応する対
極との間に流れる電解電流値にて測定するように
している。
ところが、このような電解法はO2などの電気
化学的反応が白金電極の表面状態により著しい影
響を受けるため、電極表面の仕上状態、経時的変
化を始め、試料液のPHや共存物の存在などの外乱
的因子により測定結果にバラツキを生じ易く、正
確なグルコース濃度の測定が難しい欠点があつ
た。また、このような電解法では白金電極のよう
な高価な材料を使用しているためグルコース濃度
の測定装置として高価なものになる欠点もあつ
た。
化学的反応が白金電極の表面状態により著しい影
響を受けるため、電極表面の仕上状態、経時的変
化を始め、試料液のPHや共存物の存在などの外乱
的因子により測定結果にバラツキを生じ易く、正
確なグルコース濃度の測定が難しい欠点があつ
た。また、このような電解法では白金電極のよう
な高価な材料を使用しているためグルコース濃度
の測定装置として高価なものになる欠点もあつ
た。
この発明は上記の欠点を除去するためなされた
もので、グルコース濃度の測定を安定して、しか
も精度よく行なうことができるとともに価格的に
も安価にできるグルコース濃度測定方法およびそ
の装置を提供することを目的とする。
もので、グルコース濃度の測定を安定して、しか
も精度よく行なうことができるとともに価格的に
も安価にできるグルコース濃度測定方法およびそ
の装置を提供することを目的とする。
以下、この発明の一実施例を説明する。
最初に、この発明によるグルコース濃度の測定
方法を述べる。まず半導体性高分子化合物と、こ
れに対応させてグルコースオキシターゼ、パーオ
キシターゼおよびヨウ化物を有する反応部材を用
意する。この場合半導体性高分子化合物は主とし
て２直鎖状共役系のもの例えばポリアセチレン、
ポリ（パラーフエニレンスフイド）などが用いら
れている。
方法を述べる。まず半導体性高分子化合物と、こ
れに対応させてグルコースオキシターゼ、パーオ
キシターゼおよびヨウ化物を有する反応部材を用
意する。この場合半導体性高分子化合物は主とし
て２直鎖状共役系のもの例えばポリアセチレン、
ポリ（パラーフエニレンスフイド）などが用いら
れている。
この状態で反応部材にグルコースを含む一定量
の試料液を与れる。
の試料液を与れる。
すると、ヨウ化物の作用によりグルコースに上
述の(1)(2)式のような酸化反応が生じグルコースが
酵素酸化され、この結果グルコース濃度に比例し
たヨウ素（I2）が生成される。また、このように
して生成されたヨウ素は半導体性高分子化合物中
にドーパントとして拡散される。つまりヨウ素は
不純物として高分子化合物中にドーピングされ
る。これにより上記半導体性高分子化合物の導電
率が変化されることになるので、その後、かかる
導電率の変化した半導体性高分子化合物の電気抵
抗を測定することにより上記試料液のグルコース
濃度を測定できることになる。
述の(1)(2)式のような酸化反応が生じグルコースが
酵素酸化され、この結果グルコース濃度に比例し
たヨウ素（I2）が生成される。また、このように
して生成されたヨウ素は半導体性高分子化合物中
にドーパントとして拡散される。つまりヨウ素は
不純物として高分子化合物中にドーピングされ
る。これにより上記半導体性高分子化合物の導電
率が変化されることになるので、その後、かかる
導電率の変化した半導体性高分子化合物の電気抵
抗を測定することにより上記試料液のグルコース
濃度を測定できることになる。
この場合半導体性高分子化合物としてポリアセ
チレンを用いると、ヨウ素が０〜5mo・％の範
囲でドープされると導電率は10-5Ω-1・cm-1から
６桁程度変化し10Ω-1・cm-1程度までドーパント
濃度に対してほぼ指数的に変化した。これは従来
の電解法による電解電流の測定値がグルコース濃
度に対し一次比例するのに対してこの発明の方法
によれば導電率の測定値とグルコース濃度との関
係が指数関数的となるのでその測定感度および精
度を飛躍的に高めることができる。しかも、グル
コース濃度変化に対応する導電率の変化を観測す
るので外乱的影響が少なく安定した測定が得られ
る。特にポリ（パラーフエニレンスルフイド）は
溶融成形や溶液からの成形が容易であり最も実用
的である。
チレンを用いると、ヨウ素が０〜5mo・％の範
囲でドープされると導電率は10-5Ω-1・cm-1から
６桁程度変化し10Ω-1・cm-1程度までドーパント
濃度に対してほぼ指数的に変化した。これは従来
の電解法による電解電流の測定値がグルコース濃
度に対し一次比例するのに対してこの発明の方法
によれば導電率の測定値とグルコース濃度との関
係が指数関数的となるのでその測定感度および精
度を飛躍的に高めることができる。しかも、グル
コース濃度変化に対応する導電率の変化を観測す
るので外乱的影響が少なく安定した測定が得られ
る。特にポリ（パラーフエニレンスルフイド）は
溶融成形や溶液からの成形が容易であり最も実用
的である。
次に、この発明によるグルコース濃度測定装置
の一例を図面に従つて説明する。
の一例を図面に従つて説明する。
第１図は同装置を模式的に示す横断面図を示し
ている。図において、１はガラスなどからなる電
極基板で、この基板１上に高導電性酸化すずから
なる第１の薄膜電極２，３を相対向して形成して
いる。
ている。図において、１はガラスなどからなる電
極基板で、この基板１上に高導電性酸化すずから
なる第１の薄膜電極２，３を相対向して形成して
いる。
この薄膜電極２，３は第２図ａに示すように下
端部分の間隔ｂをせばめるようにしている。具体
的には電極２，３の下端から16mm程度までその間
隔ｂを0.2mm程度にしている。
端部分の間隔ｂをせばめるようにしている。具体
的には電極２，３の下端から16mm程度までその間
隔ｂを0.2mm程度にしている。
また基板１上には第１の薄膜電極２，３に並べ
て第２の薄膜電極４，５を相対向して形成してい
る。この第２の薄膜電極４，５は第１の薄膜電極
２，３と全く同様に構成している。
て第２の薄膜電極４，５を相対向して形成してい
る。この第２の薄膜電極４，５は第１の薄膜電極
２，３と全く同様に構成している。
これら第１の薄膜電極２，３および第２の薄膜
電極４，５の下端部分上に第２図ａに示すように
半導体性高分子化合物としてポリ（パラーフエニ
レンスルフイド）のベンゼン溶液を塗布し、これ
ら電極２３および４，５の夫々の間に厚さ50μ
ｍ、大きさ20×16mm程度の高分子膜６，７を形成
している。
電極４，５の下端部分上に第２図ａに示すように
半導体性高分子化合物としてポリ（パラーフエニ
レンスルフイド）のベンゼン溶液を塗布し、これ
ら電極２３および４，５の夫々の間に厚さ50μ
ｍ、大きさ20×16mm程度の高分子膜６，７を形成
している。
また、高分子膜６，７部分を残して基板１およ
び第１の薄膜電極２，３、第２の薄膜電極４，５
上に厚さ0.2mm程度のスペーサ８を載置している。
このスペーサ８は第２図ｂに示すように高分子膜
６，７が露出するための切欠部８１，８２を有す
るとともに上記第１および第２の薄膜電極２，３
と４，５の各電極間に対応する部分にスリツト８
３，８４を有している。
び第１の薄膜電極２，３、第２の薄膜電極４，５
上に厚さ0.2mm程度のスペーサ８を載置している。
このスペーサ８は第２図ｂに示すように高分子膜
６，７が露出するための切欠部８１，８２を有す
るとともに上記第１および第２の薄膜電極２，３
と４，５の各電極間に対応する部分にスリツト８
３，８４を有している。
そして、スペーサ８の一方の切欠部８１側に上
記高分子膜６と接するように反応部材としてヨウ
化カリウム、グルコースオキシターゼ、パーオキ
シターゼを有するポリプロピレン不織布９を挿填
するとともに他方の切欠部８２側に上記高分子膜
７と接するようにヨウ化カリウムのみを有するポ
リプロピレン不織布１０を挿填している。この場
合、これらの不織布９，１０は第２図ｃに示すよ
うな矩形状をなしている。
記高分子膜６と接するように反応部材としてヨウ
化カリウム、グルコースオキシターゼ、パーオキ
シターゼを有するポリプロピレン不織布９を挿填
するとともに他方の切欠部８２側に上記高分子膜
７と接するようにヨウ化カリウムのみを有するポ
リプロピレン不織布１０を挿填している。この場
合、これらの不織布９，１０は第２図ｃに示すよ
うな矩形状をなしている。
この状態で第２図ｄに示すガラス板１１を載置
し、主側定部Ａと補償用測定部Ｂを有するグルコ
ース濃度測定装置を完成する。
し、主側定部Ａと補償用測定部Ｂを有するグルコ
ース濃度測定装置を完成する。
次にその作用を説明する。
いま、装置の下端部をグルコースを含む試料液
中に浸漬すると、毛細管作用により一定量の試料
液が不織布９，１０に取り込まれる。
中に浸漬すると、毛細管作用により一定量の試料
液が不織布９，１０に取り込まれる。
すると、まず不織布９に含まれる酵素とヨウ化
カリウムの作用により上述の(1)(2)式のようなグル
コースの酸化反応が生じグルコース濃度に比例し
たヨウ素が生成される。そして、この生成された
ヨウ素は速みやかに高分子膜６にドーパントとし
て拡散され、同膜６の導電率が変化される。
カリウムの作用により上述の(1)(2)式のようなグル
コースの酸化反応が生じグルコース濃度に比例し
たヨウ素が生成される。そして、この生成された
ヨウ素は速みやかに高分子膜６にドーパントとし
て拡散され、同膜６の導電率が変化される。
一方、不織布１０側でも上述同様グルコース濃
度に比例したヨウ素が生成され、このヨウ素によ
り高分子膜７の導電率も変化される。
度に比例したヨウ素が生成され、このヨウ素によ
り高分子膜７の導電率も変化される。
したがつて、その後高分子膜６，７の電気抵抗
を主測定部Ａの第１の薄膜電極２，３および補償
用測定部Ｂの第２の薄膜電極４５の間で夫々測定
すれば試料液のグルコース濃度を測定できること
になる。この場合高分子膜６側がヨウ化カリウ
ム、クルコースオキシターゼ、パーオキシターゼ
を有する不織布９にて生成されるヨウ素がドーピ
ングされているのに対し高分子膜７側ではヨウ化
カリウムのみを有する不織布１０にて生成される
ヨウ素がドーピングされるので、これら高分子膜
６，７についての測定結果を用いることにより試
料液の組成変化あるいは温度変化などによる誤差
因子を補償することができる。
を主測定部Ａの第１の薄膜電極２，３および補償
用測定部Ｂの第２の薄膜電極４５の間で夫々測定
すれば試料液のグルコース濃度を測定できること
になる。この場合高分子膜６側がヨウ化カリウ
ム、クルコースオキシターゼ、パーオキシターゼ
を有する不織布９にて生成されるヨウ素がドーピ
ングされているのに対し高分子膜７側ではヨウ化
カリウムのみを有する不織布１０にて生成される
ヨウ素がドーピングされるので、これら高分子膜
６，７についての測定結果を用いることにより試
料液の組成変化あるいは温度変化などによる誤差
因子を補償することができる。
ちなみにこのような装置を用いて生理的食塩水
中のグルコース濃度の測定を行なつた。この場合
薄膜電極２，３間の抵抗をR23、薄膜電極４，５
間の抵抗をR45とし、各抵抗値を周波数10KHz，
電圧10mVの交流電源を用いて測定した。する
と、第３図に示すようにこれら電極での抵抗比
R23／R45はグルコース濃度に指数関数的に比例
的に変化し、特に10-5Mから10-2までは良好な比
例性が得られることが判つた。また、試料液をPH
４からPH９の範囲で変化させた場合、あるいは試
料液を尿に替えた場合にも第３図の検量線と略同
じ結果が得られた。さらに同じ構成のものを20個
試作し、夫々の測定値のバラツキを分析したとこ
ろ最大で3.8％程度であることも判つた。
中のグルコース濃度の測定を行なつた。この場合
薄膜電極２，３間の抵抗をR23、薄膜電極４，５
間の抵抗をR45とし、各抵抗値を周波数10KHz，
電圧10mVの交流電源を用いて測定した。する
と、第３図に示すようにこれら電極での抵抗比
R23／R45はグルコース濃度に指数関数的に比例
的に変化し、特に10-5Mから10-2までは良好な比
例性が得られることが判つた。また、試料液をPH
４からPH９の範囲で変化させた場合、あるいは試
料液を尿に替えた場合にも第３図の検量線と略同
じ結果が得られた。さらに同じ構成のものを20個
試作し、夫々の測定値のバラツキを分析したとこ
ろ最大で3.8％程度であることも判つた。
したがつて、このような構成によればグルコー
ス濃度の変化に対し高分子膜の導電率を指数関数
的に変化させることができるので、この高分子膜
の抵抗測定より得られる検出感度を高めることが
できるとともに外乱的因子の影響の少ない安定し
た測定を行なうことができる。また従来の白金電
極のような高価な材料を使用することなく簡単な
構成で、しかも安価な材料のみにて構成できるの
で価格的に安価にでき、特に使い捨て可能な汎用
性にとむ所謂酵素センサーとして使用することが
できる。
ス濃度の変化に対し高分子膜の導電率を指数関数
的に変化させることができるので、この高分子膜
の抵抗測定より得られる検出感度を高めることが
できるとともに外乱的因子の影響の少ない安定し
た測定を行なうことができる。また従来の白金電
極のような高価な材料を使用することなく簡単な
構成で、しかも安価な材料のみにて構成できるの
で価格的に安価にでき、特に使い捨て可能な汎用
性にとむ所謂酵素センサーとして使用することが
できる。
なおこの発明は上記実施例にのみ限定されず要
旨を変更しない範囲で適宜変形して実施できる。
旨を変更しない範囲で適宜変形して実施できる。
例えば上述では主測定部Ａと補償用測定部Ｂを
有しているが、主測定部Ａのみでもこの発明が成
立するのは勿論である。
有しているが、主測定部Ａのみでもこの発明が成
立するのは勿論である。
第１図はこの発明の一実施例を示す横断面図、
第２図ａ〜ｅは同実施例の各部位を説明するため
のものでａは基板、薄膜電極、高分子膜の関係を
示す正面図、ｂはスペーサを示す正面図、ｃはポ
リプロピレン不織布を示す正面図、ｄはガラス板
を示す正面図、第３図は同実施例を説明するため
の特性図である。 １……基板、２，３、４，５……薄膜電極、
６，７……高分子膜、８……スペーサ、８１，８
２……切欠部、８３，８４……スリツト、９，１
０……ポリプロピレン不織布、１１……ガラス
板。
第２図ａ〜ｅは同実施例の各部位を説明するため
のものでａは基板、薄膜電極、高分子膜の関係を
示す正面図、ｂはスペーサを示す正面図、ｃはポ
リプロピレン不織布を示す正面図、ｄはガラス板
を示す正面図、第３図は同実施例を説明するため
の特性図である。 １……基板、２，３、４，５……薄膜電極、
６，７……高分子膜、８……スペーサ、８１，８
２……切欠部、８３，８４……スリツト、９，１
０……ポリプロピレン不織布、１１……ガラス
板。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 半導体性高分子化合物およびこれに対応させ
てグルコースオキシターゼ、パーオキシターゼ、
およびヨウ化物を有する反応部材を用意し、上記
反応部材にグルコースを含む試料液を与えグルコ
ースの酸化反応によりヨウ素を生成せしめるとと
もにこれを上記半導体性高分子化合物にドーピン
グして導電率を変化させ、その後、かかる半導体
性高分子化合物の電気抵抗を測定することにより
グルコース濃度を測定することを特徴とするグル
コース濃度測定方法。 ２ 少なくとも１対の電極と、この電極の間に設
けられた半導体性高分子化合物と、この半導体性
高分子化合物に接するように設けられたグルコー
スオキシターゼ、パーオキシターゼおよびヨウ化
物を有する反応部材と、この反応部材をとり込む
不織布とを具備したことを特徴とするグルコース
濃度測定装置。 ３ 上記１対の電極は基板上に形成された薄膜状
をなし、上記半導体性高分子化合物は上記電極上
に形成された高分子膜をなし、上記反応部材は上
記高分子膜に接するように設けられたグルコース
オキシターゼ、パーオキシターゼおよびヨウ化物
を有する不織布よりなることを特徴とする特許請
求の範囲第２項記載のグルコース濃度測定装置。 ４ １対の電極、この電極の間に設けられた半導
体性高分子化合物およびこの半導体性高分子化合
物に接するように設けられたグルコースオキシタ
ーゼ、パーオキシターゼおよびヨウ化物を有する
反応部材を有する主測定部と、上記１対の電極に
並設された他の１対の電極、この電極間に設けら
れた半導体性高分子化合物およびこの半導体性高
分子化合物に接するように設けられたヨウ化物の
みを有する反応部材を有する補償用測定部を具備
したことを特徴とするグルコース濃度測定装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58204295A JPS6095343A (ja) | 1983-10-31 | 1983-10-31 | グルコ−ス濃度測定方法およびその装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58204295A JPS6095343A (ja) | 1983-10-31 | 1983-10-31 | グルコ−ス濃度測定方法およびその装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6095343A JPS6095343A (ja) | 1985-05-28 |
| JPH0254896B2 true JPH0254896B2 (ja) | 1990-11-22 |
Family
ID=16488110
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58204295A Granted JPS6095343A (ja) | 1983-10-31 | 1983-10-31 | グルコ−ス濃度測定方法およびその装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6095343A (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4916075A (en) * | 1987-08-19 | 1990-04-10 | Ohmicron Corporation | Differential homogeneous immunosensor device |
| EP1025439B1 (en) * | 1997-09-30 | 2003-12-10 | Amira Medical | Membrane based electrochemical test device and related methods |
| TWI569007B (zh) * | 2014-10-28 | 2017-02-01 | 國立清華大學 | 基於導電高分子之導電度變化的電阻式膽固醇感測器及其測量方法 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5839946A (ja) * | 1981-09-03 | 1983-03-08 | Yokogawa Hokushin Electric Corp | 二成分同時測定方法および測定装置 |
-
1983
- 1983-10-31 JP JP58204295A patent/JPS6095343A/ja active Granted
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5839946A (ja) * | 1981-09-03 | 1983-03-08 | Yokogawa Hokushin Electric Corp | 二成分同時測定方法および測定装置 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6095343A (ja) | 1985-05-28 |
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