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JPH01201398A - 強められた燃料経済のための改良潤滑剤組成物 - Google Patents

強められた燃料経済のための改良潤滑剤組成物

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Publication number
JPH01201398A
JPH01201398A JP63294871A JP29487188A JPH01201398A JP H01201398 A JPH01201398 A JP H01201398A JP 63294871 A JP63294871 A JP 63294871A JP 29487188 A JP29487188 A JP 29487188A JP H01201398 A JPH01201398 A JP H01201398A
Authority
JP
Japan
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weight
lubricating oil
acid
oil composition
zinc
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP63294871A
Other languages
English (en)
Inventor
Dale Robert Carroll
デイル　ロバート　キャロル
Edward Francis Outten
エドワード　フランシス　アウテン
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
ExxonMobil Chemical Patents Inc
Original Assignee
Exxon Chemical Patents Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Exxon Chemical Patents Inc filed Critical Exxon Chemical Patents Inc
Publication of JPH01201398A publication Critical patent/JPH01201398A/ja
Pending legal-status Critical Current

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は燃料経済に於て顕著な改良を示す潤滑油組成物
に関する。特に、本発明は、分散剤及び酸化防止剤添加
剤に加えて、第−及び第二級亜鉛抗摩耗剤と共にカルシ
ウム及びマグネシウムスルホン酸塩の混合物の小比率を
含む潤滑油組成物に関する。
五上ユむ１プ説割− ガソリン及びディーゼルエンジン車両に於ける燃料節約
に於て改良を示す潤滑油組成物を提供することは当業の
１つの目的である。その目下の目的を達成するために、
燃料経済添加剤と通常呼ばれる、単位容量の燃料につい
て得られるマイルまたはｋｍを増加させるために主とし
て働く新規のカテゴリーの添加剤が開発されている。現
代の潤滑油組成物は？！雑な処方であるので、かかる添
加剤はかかる組成物の他の成分と相溶性でなければなら
ない。また分散性、粘変安定性、腐食及び酸化防止など
のような通常の潤滑剤添加剤の数多くの他の機能に悪影
響を与えてはならない。
米国特許第２．９１１．３６７号は、湿気にさらされる
金属表面の錆及び腐食を防止するようになっておりかつ
大比率の鉱物潤滑油と、アルカリ金属塩、油溶性スルホ
ン酸、金属アルキルチオホスフェート、少なくとも８個
の炭素原子を含む脂肪酸と３〜６個の炭素原子及び１分
子につき３〜６個のヒドロキシル基を含むポリオールと
の部分エステル及びエチレングリコールＣ２分枝鎖アル
キルエーテルのおのおのの小比率とを含む鉱油組成物に
関する。金属アルキルチオ燐酸塩はマグネシウム、カル
シウム、亜鉛、ストロンチウム、カドミウム及びバリウ
ムチオ燐酸塩を含み、その中で亜鉛ジオクチル及び亜鉛
オクチルへキシルジチオ燐酸塩が典型例であると記載さ
れている。スルホネ−１・は全組成物基準で約１〜約５
重量％の量で用いられかつ上に挙げた亜鉛オクチルヘキ
シル及び亜鉛ジオクチルジチオ燐酸塩を含む金属アルキ
ルチオ燐酸塩は好ましくは全組成物の約０．１〜約１．
５重量％の量で用いられると記載されている。
米国特許筒３．５６２．１５９号は、基油（ｂａｓｉｃ
ｌｉｑｕｉｄ）としての潤滑用粘度のカルボン酸エステ
ルと、添加剤としての、アルキル化アルキレンポリアミ
ン（約５〜３０重量部）、塩基性アルカリ土類金属スル
ホン酸塩（約５〜１５重量部）、金属ホスホロジチオ酸
塩（約５〜７０重量部）、燐硫化炭化水素の塩基性アル
カリ土類金属塩、炭化水素置換コハク酸のエステル及び
硫化アルキルフェノールの塩基性アルカリ土類金属塩と
を含む合成りＩ剤に関する。
米国特許筒３．７１４．０４２号は、潤滑油、ガソリン
及び他の有機物中に於ける添加剤として有用であるとし
て記載されている処理された過塩基複合体に関するもの
であり、塩基性金属複合体はスルホネート、スルホネー
ト−カルボキシレート及びその全塩基度に等価の量まで
挙げられた温度条件下でカルボキシ基１個につき少なく
とも２５個の脂肪族炭素原子を含む高分子量脂肪族カル
ボン酸または無水物とのカルボン酸複合体からなる群か
ら選ばれる。塩基性金属塩複合体の金属はマグネシウム
またはカルシウムであることができる（他の列挙されて
いる金属の中で）。挙げられている組成物と組み合わせ
て、亜鉛ジシクロへキシルホスホロジチオ酸塩及び亜鉛
ジオクチルホスホロジチオ酸塩のような■族金属ホスホ
ロジチオ酸塩を含む付加的添加物を用いることができる
。
米国特許筒３．９３３．６５９号は、大部分量の潤滑用
粘度の油と、有効量のアルケニルスクシンイミド、ジヒ
ドロカルビルジチオ燐酸の■族金属塩、塩基性硫化アル
カリ土類金属アルキルフェノキシド、及びある種の脂肪
族エステル及び脂肪族アミド及びアミンとからなる潤滑
油組成物に関する。ジヒドロカルビルジチオ燐酸の■族
金属塩は機能性流体の０．５〜１．５重量％の量で存在
すると記載されておりかつ塩基性硫化アルカリ土類金属
アルキルフェノキシドは機能性流体中に約０．４〜約４
重量％の量で存在すると記載されている。
米国特許筒４．３０８．１５４号は、潤滑剤及び機能性
流体（油圧油のような）中に於て改良された熱安定性を
有する酸化防止剤及び極圧剤として有用だと言われてい
るジアルキルホスホロジチオ酸及びカルボン酸の混合金
属塩（特に亜鉛塩）に関する。
この発明の混合金属塩は■族及び■族金属の塩をも含む
と記載されている。
米国特許筒４．４１７．９９０号は、潤滑剤及び機能性
流体中に於て、改良された熱安定性を有する酸化防止剤
及び指圧剤として有用な混合金属塩／硫化フェノキシド
組成物に関しかつ上に挙げた米国特許筒４．３０８．１
５４号の記載と関連する記載を含む。
所望の金属塩を製造するために用いられるジアルキルホ
スホロジチオ酸中に存在するアルキルまたはアリール基
の性質、型及び炭素含量に関して先行技術では種々の提
案がなされている。例えば、米国特許筒２，３４４．３
９３号は、金属ジチオ燐酸塩は実際的な価値があるよう
に潤滑油中に十分に可溶性にさせるためには１個以上の
長鎖アルキル基を有しなければならないことが既に認め
られていたと記載している。しかし、この特許権者はシ
アミルホスホロジチオ酸の亜鉛塩が油溶性であることを
発見した。米国特許筒３．３１８．８０８号は高炭素含
有アルキル基（４個を越える炭素原子）は油溶性を増す
と記載している。か（して、この特許は０４以下の低級
筒−及び（または）第二アルコールとＣ３以上のアルコ
ールとの組み合わせを記載しかつ経済と溶解性とのバラ
ンスをとるようにアルコールの比が選ばれる。
米国特許筒３．１９０．８３３号は、周期表の■族の金
属の塩でありかつ好ましくは燐１原子につき全部で少な
くとも約７．６個の脂肪族炭素原子を含むホスホロジチ
オ酸とカルシウム、バリウム、ストロンチウム、亜鉛及
びカドミウムとの塩からなる油溶性金属ホスホロジチオ
酸塩を記載している。金属塩の油溶性を改良するため、
金属塩を約０．７５モルまでのエポキシドと反応させる
。
潤滑剤中の有用な添加剤としてのホスホロジチオ酸塩の
製造に関するもう１つの特許は米国特許。
？！　３１０００，８２２号である。この特許は、アル
キル基が５個未満の炭素原子を有する低分子量第一脂肪
放炎化水素基と少なくとも５個の炭素原子を有する高分
子量第一脂肪族炭化水素基との混合物からなるジアルキ
ルホスホロジチオ酸の混合物の亜鉛塩を記載している。
亜鉛塩中の低分子量基：高分子量基のモル比は１：１〜
３：１の範囲内である。
先行技術に於ては、油不溶性である傾向を有する低級ア
ルキルホスホロジチオ酸塩の有用性を改良するために種
々の提案がなされている。米国特許第４，３０６．９８
４号は、油不溶性の金属Ｃ，−Ｃ３ジアルキルジチオ燐
酸塩を、ジチオ燐酸塩とアルケニルまたはアルキルモノ
−またはビス−スクシンイミドとの間の複合体を形成さ
せることによって油溶性にするための方法を記載してい
る。この添加剤の組み合わせは内燃機関のクランクケー
ス潤滑のために使用できる潤滑油中に用いられる。フル
キル基中に１〜１３個の炭素原子を含む塩基性及び混合
塩基性及び中性のジアルキルジチオ燐酸亜鉛の非結晶性
混合物を製造するために提案されたもう１つの方法が米
国特許第３．８４３．５３０号中に提案されている。こ
の特許中に記載されている塩基性または混合塩基性及び
中性亜鉛塩の混合物は４〜１３の異なるアルキル基を含
み、平均炭素含量が３．５〜４．５でありかつ少なくと
も１２重世％の亜鉛を含む。
米国特許第４　、４６６　、８９５号は、アルキル基が
おのおの２〜４個の炭素原子を含みかつ少なくとも１個
のアルキル基がブチル基であり、燐原子１個当たりの全
炭素原子数が８未満であり、アルキル基の約３０〜９０
モル％が第一アルキル基であり、アルキル基の約１０〜
７０モル％が第二アルキル基であり、かつ金属塩が亜鉛
、銅または鉄塩、これらの混合物、あるいはカルシウム
塩と該金属塩の１種以上との混合物であり、但し、２個
のみのアルキル基が存在するときには、アルキル基の約
３０〜８０モル％がｎ−ブチル基でありかつ該アルキル
基の約２０〜７０モル％がイソプロピル阜であることを
条件とする１種以上のジアルキルホスホロジチオ酸の金
属塩を含む潤滑油組成物に関する。この特許権者は、こ
れらの金属塩が潤滑油組成物中で抗摩耗剤及び酸化防止
剤として有用であると記載している。この特許の低級ジ
アルキルホスホロジチオ酸の金属塩は、塩基性石油スル
ホン酸カルシウムと塩基性石油スルホン酸マグネシウム
との混合物をも含む十分な調合物中の通常の高級アルキ
ルＺＤＤＰと組み合わせて例示されている。
混合ジアルキルジチオ燐酸から製造されるジアルキルジ
チオ燐酸亜鉛はこれまでに製造されている。米国特許第
３，２９３，１８１号は、アルコールの１種、がイソブ
チルアルコールでありかつ他のアルコールが少なくとも
６個の炭素原子を含む少なくとも２種の異なる分枝鎖第
一アルコールの混合物から製造される混合塩に関する。
米国特許第３，３９７．１４５号は、アルキルチオ燐酸
のアルキル基が直鎖または分枝鎖であることができかつ
該アルキル基が第一、第二及び（または）第三置換基（
例えば同じまたは異なるアルキル基）であることができ
ることを記載している。
米国特許第３．４４２．８０４号は、炭化水素基が第一
アルキル基でありかつ低分子量基と高分子量基との混合
物からなる、潤滑油組成物中で有用な、ホスホロジチオ
酸亜鉛に関する。
米国特許第４，３２８．１１１号は、塩基性化合物を有
機カルボン酸、有機カルボン酸無水物、燐酸、燐酸エス
テル、チオ燐酸エステルまたはこれらの混合物を含む酸
性化合物と反応させる改良された過塩基スルホン酸塩及
びフェノキシドに関する。
米国特許第４．６１４．６０２号は、アルカリ土類金属
フェノキシドとアルキルベンゼンスルホン酸アンモニウ
ムとの反応生成物からなる過塩基洗剤−分散剤潤滑剤添
加剤を含む潤滑剤組成物に関するものであり、この特許
権者らはＺＤＤＰのような抗摩耗剤を含む他の通常の潤
滑剤添加剤と組合わせて使用することができることを示
している。アルキルベンゼンスルホン酸塩は単独または
混合したＣａ、　Ｍｇ、　Ｂａ酸化物または水酸化物の
ようなアルカリ土類金属から誘導されるスルホン酸塩か
らなることができる。過塩基スルホン酸マグネシウムと
の反応のための改質剤としての典型例は２−エチルへキ
シルジチオ燐酸である。
米国特許第４．３２６．９７２号は、木質的成分が特殊
な硫化組成物及び塩基性金属スルホン酸塩である特殊な
潤滑剤組成物の使用による内燃機関の燃料経済に於ける
改良を記載している。
米国特許第４，３６２，６３３号は、含モリブデンアミ
ン化硫化添加剤を含む潤滑油添加剤に関する。この特許
権者は過塩基カルシウムフェノキシド、過塩基スルホン
酸マグネシウム及びジアルキルジチオ燐酸亜鉛を含む混
合物と組み合わせたかかる添加剤の使用を示している。
ヨーロッパ特許第２４，１４６号は銅酸化防止剤を含む
潤滑油組成物に関するものであり、４００ＴＢＮのスル
ホン酸マグネシウム（９，２重世％のマグネシウムを含
む）１．０重量％、２５０ＴＢＮのカルシウムフェノキ
シド（カルシウム９．３重量％を含む）０．３重量％及
びアルキル基またはかかる基の混合物が４〜５個の炭素
原子を有しかつ燐Ｐ２Ｓ５をイソブチルアルコール約６
５％とアミルアルコール３５％との混合物と反応さ゛せ
て製造された、潤滑油組成物中で１．０重量％の燐レベ
ルを与えるべきジアルキルジチオ燐酸亜鉛をも含む潤滑
油組成物中に於ける銅酸化防止剤を例示している。
ヨーロッパ特許出願第９２．９４６号は、グリセリン部
分エステル、油溶性有機銅化合物及び油溶性有機銅化合
物を含む、改良された燃料経済を有する潤滑油組成物に
関する。この特許は塩基性金属洗剤及び抗摩耗剤と混合
してかかる組み合わせを含む組成物を例示している。こ
の特許は、好ましい洗剤物質は正または過塩基カルシウ
ムまたはマグネシウムフェノキシド、硫化フェノキシド
、及び（または）スルホン酸塩であることを記載してお
り、さらに、抗摩耗剤は一般に全部で少なくとも５個の
炭素原子を有する油溶性ジヒドロカルビルジチオ燐酸亜
鉛であることを示している。
米国特許第４．３９４．２７６号は、内燃機関に於ける
燃料消費を少なくするための含硫アルケンジオールを含
む潤滑油に関する。この特許権者は過塩基ヒドロカルビ
ル硫酸マグネシウム３０ミリモル／ｋｇ、過塩基硫化カ
ルシウムポリプロピレンフェノキシド２０ミリモル／ｋ
ｇ及び０．０−ジ（２−エチルヘキシル）ジチオ燐酸亜
鉛１８ミリモル／ｋｇを含む十分に処方された油に於け
るこの燃料経済添加剤を例示している。
米国特許第４．３６２．６３６号、第４，４０４．８０
３号、第４．４９５１０８８号、第４．５６３．２９３
号、及び第４．６２１０５７６号も潤滑油燃料経済添加
剤に関するものであり、おのおのが同様に十分に処方さ
れた潤滑油を例示している。
米国特許第４．１０４．１８０号は過塩基炭酸塩の製造
方法に関するものである。この特許の実施例１１は中性
カルシウムフェノキシド】、２重量％、ジアリールジチ
オ燐酸亜鉛１．２重量％及びスルホン酸マグネシウム１
．２重量％を含む潤滑油を例示している。
Ｎ、　Ｅ、ガロポウロス（Ｎ、Ｅ、　Ｇａ１ｌｏｐｏｕ
ｌｏｓ）ら（Ａ　Ｓ　Ｌ　Ｅ　　Ｔｒａｎｓａｃｔｉｏ
ｎｓ＋　Ｖｏｌ、　１４．１−７頁（１９７１））はア
ルカリ性石油スルホン酸カルシウムの該スルホン酸カル
シウムとジアルキルホスホロジチオ酸亜鉛との混合物の
エージングに及ぼす影響を含むジアルキルホスホロジチ
オ酸亜鉛と潤滑油分散剤との間の相互作用を研究し、化
学反応が起こるらしいと結論している。アルカリ土類金
属スルホン酸塩の混合物の研究は報告されていない。
Ｊ、Ａ、マクギーハン（Ｊ、Ａ、　Ｍｃ　Ｇｅｅｈａｎ
）ら（ＳＡＥペーパー（ＳＡＥ　Ｐａｐｅｒ）　８５２
１３３．１９８１０８７９−８９２頁）は、エンジン摩
耗の抑制に及ぼす亜鉛ジチオ燐酸塩及び洗剤の影響を研
究した。
ガソリンエンジンのバルブ摩耗の抑制に於てジアリール
ジチオ燐酸亜鉛はジアルキルジチオ燐酸亜鉛よりも有効
性が少ないと結論された。この著者らは、自分達の種々
のジアルキルジチオ燐酸亜鉛及びカルシウムまたはマグ
ネシウム洗剤のいずれかについて行った研究に基づいて
、エンジン摩耗の抑制は、ガソリンエンジンバルブトレ
イン摩耗、ディーゼルシリンダープアーポリッシング（
ｐｏｏｒｐｏｌｉｓｈｉｎｇ　）摩耗及びディーゼルロ
ーラーフォロワーブロンズピン（ｄｉｅｓｅｌ　ｒｏｌ
ｌｅｒ　ｆｏｌｌｏｗｅｒ　ｂｒ。
ｎｚｅ　ｐｉｎ）摩耗の抑制のために亜鉛ジチオ燐酸塩
及び洗剤型の臨界的なバランスを必要とすると結論した
。しかし、これら亜鉛ジチオ燐酸塩のアルキル型は記載
されておらずかつカルシウム洗剤とマグネシウム洗剤と
の混合物は評価されなかった。
しかし、上記参考文献の中で、混合カルシウム／マグネ
シウム洗剤及び混合第一／第二ジチオ燐酸亜鉛抗摩耗剤
の相対量を制御することによって得られる利益を記載し
ているものはない。
光凱■１立 本発明によれば、主成分としての潤滑用粘度の油と、副
成分としての （Ａ）　（１）少なくとも１種のカルシウム過塩基洗剤
防止剤と（２）少なくとも１種のマグネシウム過塩基洗
剤防止剤どの混合物、 （Ｂ）　［１）少なくとも１種のジ−（第一ヒドロカル
ビル）ジチオ燐酸亜鉛と（２）少なくとも１種のジ−（
第二ヒドロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛との混合物、 （Ｃ）少なくとも１種の無灰分散剤、及び（Ｄ）少なく
とも１種の銅カルボン酸塩化合物の酸化防止有効量 の混合物の燃料経済改良量とを含む燃料経済促進用潤滑
油組成物であって、 Ｃａとして示された成分（Ａ）（１）が潤滑油組成物の
約０．０３〜０．５重量％を構成し、Ｍｇとして示され
た成分Ａ（２）潤滑油組成物の約０．０１〜０．２５重
量％を構成し、かつ成分（Ｂ）が潤滑油組成物中で約０
．０５〜０．１５重量％の燐を与えるのに十分な量で用
いられ、かつ混合カルシウム及びマグネシウム洗剤防止
剤が約０．３：１〜約６＝１の成分Ａ　（１）　：　Ａ
　（２）の重量：重量比で存在しかつ混合ジ（第一ヒド
ロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛及びジ（第二ヒドロカルビ
ル）ジチオ燐酸亜鉛抗摩耗剤が約０．４＋１〜約９：１
のＢ　（１）　：　Ｂ　（２）の重量二重量比で存在す
る潤滑油組成物が提供される。
本発明が、クランクケース潤滑油組成物中の混合カルシ
ウム／マグネシウム洗剤防止剤及び混合第一／第二亜鉛
抗摩耗剤の比率と改良された燃料経済との間に驚くべき
顕著な関係がありかつかかる混合物が技術によって従来
認められていなかった程度の添加剤単位重量当たりの燃
料経済を与えるという発見に基づくものである。潤滑油
の他の所望な作用及び性質、例えば相溶性、洗浄性及び
分散性が減少されないという事実も等しく重要なことで
ある。
発明の詳細な説明 成分Ａ 成分Ａは、米国特許第２．５０１．７３１号、第２．６
１６゜９０４号、第２．６１６．９０５号、第２．６１
６．９０６号、第２、６１６．９１１号、第２．６１６
．９２４号、第２．６１６．９２５号、第２．６１７．
０４９号、第２．７７７、８７４号、第３．０２７．３
２５号、第３．２５６．１８６号、第３．２８２．８３
５号、第３．３８４゜５８５号、第３．３７３．１０８
号、第３．３６５．３９６号、第３、３４２．７３３号
、第３．３２０．１６２号、第３．３１２．６１８号、
第３．３１８．８０９号及び第３．５６２．１５９号に
記載されているような、１種以上の有機スルホン酸く一
般に石油スルホン酸または合成的に製造されたアルクア
リールスルホン酸）、石油ナフテン酸、アルキルベンゼ
ンスルホン酸、アルキルフェノール、アルキレン−ビス
−フェノール、油溶性脂肪酸、サリチル酸などの塩基性
（すなわち過塩基）Ｃａ及びＭｇ塩の混合物である。説
明のため、上記特許の記載は本発明に有用な複合体が記
載されている限り、本明細書に含まれるものとする。石
油スルホン酸塩の中で最も有用な生成物はその後の酸ス
ラツジの除去及び精製を伴う適当な石油留分のスルホン
化によって製造される生成物である。合成アルクアリー
ルスルホン酸は、通常、ベンゼンとテトラプロピレンの
ようなポリマーとのフリーデル・クラフッ反応生成物の
ようにアルキル化ベンゼンから製造される。適当な酸は
ジフェニレンオキシドチアントレン、フェノールチオキ
シン、ジフェニレンスルフィド、フェノチアジン、ジフ
ェニルオキシド、ジフェニルスルフィド、ジフェニルア
ミン、シクロヘキサン、デカヒドロナフタレンなどのよ
うな化合物のアルキル化ｍ８体のスルホン化によっても
得られる。
高度塩基性Ｃａ及びＭｇスルホン酸塩はしばしば洗剤と
して用いられる。それらは、通常、存在するスルホン酸
の完全中和のための所要量を越える過剰のアルカリ土類
金属化合物と共に、油溶性スルホン酸塩またはアルクア
リールスルホン酸からなる混合物を加熱しかつその後で
所望の過塩基を与えるために過剰の金属を二酸化炭素と
反応させることによって分散した炭酸塩複合体を生成さ
せることによって製造される。スルホン酸は、典型的に
は、蒸留及び（または）抽出による石油の分割から、あ
るいは例えばベンゼン、トルエン、キシレン、ナフタレ
ン、ジフェニル及びクロロベンゼン、クロロトルエン及
びクロロナフタレンのようなハロゲンｍ１体のアルキル
化によって得られるような芳香族炭化水素のアルキル化
によって得られるもののようなアルキル置換芳香族炭化
水素のスルホン化によって得られる。アルキル化は触媒
の存在下で約３〜３０個以上の炭素原子を有するアルキ
ル化剤によって行われる。例えばハロパラフィン、パラ
フィンの脱水素で得られるオレフィン、エチレン、プロ
ピレンなどから製造されるポリオレフィンはすべて適当
である。アルクアリールスルホン酸塩は、通常アルキル
置換芳香族部分１儒当たり約９〜約７０個以上の炭素原
子、好ましくは約１６〜約５０個の炭素原子を含む。
これらのアルクアリールスルホン酸を中和してスルホン
酸塩にするのに用いられるアルカリ土類金属化合物には
、マグネシウム、カルシウム及びバリウムの酸化物及び
水酸化物、アルコキシド、炭酸塩、カルボン酸塩、硫化
物、水硫化物、硝酸塩、硼酸塩およびその他が含まれる
。例は酸化カルシウム、水酸化カルシウム、酢酸マグネ
シウム及び硼酸マグネシウムである。上述したように、
アルカリ土類金属化合物はアルクアリールスルホン酸の
完全中和のための所要量より過剰に用いられる。
一般に、その量は完全中和のために所要な金属の化学量
論量の約１００〜２２０％の範囲であるが、少なくとも
１２５％を用いることが好ましい。
炭化水素溶剤−希釈剤油中に於けるアルクアリールスル
ホン酸塩によるアルコキシド−炭酸塩複合体の加水分解
によって過塩基が達成される米国特許第３，１５０．０
８８号及び第３．１５０．０８９号のような種々の他の
塩基性アルカリ土類金属アルクアリールスルホン酸塩の
製造が知られている。
好ましいＭｇスルホン酸塩添加剤は、鉱物潤滑油中に分
散された本発明の添加剤系の全重量基準で約２５〜約３
２重量％の範囲のマグネシウムスルホン酸塩含量と共に
約３００〜約４００の範囲の全アルカリ価を有するアル
キル芳香族スルホン酸マグネシウムである。好ましいカ
ルシウムスルホン酸塩添加剤は、鉱物性潤滑油中に分散
された本発明の添加剤系の全重量基準で約２５〜約３２
重量％の範囲のカルシウムスルホン酸塩含量と共に約３
００〜約４００の範囲の全アルカリ価を有するアルキル
芳香族スルホン酸カルシウムである。
用いられる複合体の特に便利な製造方法の１例として、
合成的に製造されたジドデシルベンゼンスルホン酸のよ
うな油溶性スルホン酸を過剰の石灰（例えば酸１当量当
たり１０当量）及びメタノール、ヘプチルフェノールま
たはこれらの混合物のような促進剤および鉱油のような
溶媒と５０〜１５０℃に於て混合し、このプロセス混合
物を次に均一な混合物が得られるまで炭酸塩化する。ス
ルホン酸、カルボン酸の複合体、及びこれらの混合物は
米国特許第３，３１２．６１８号に記載されているよう
な方法で得ることができる。もう１つの例は、中性マグ
ネシウムスルホン酸塩、過剰の酸化マグネシウム、水及
び好ましくはメタノールのようなアルコールからのマグ
ネシウムスルホン酸塩の製造である。
スルホン酸塩カルボン酸塩複合体及びカルボン酸塩複合
体、すなわちスルホン酸とカルボン酸との混合物または
カルボン酸単独をスルホン酸の代わりに用いる上記のよ
うな方法から得られる複合体の製造に有用なカルボン酸
は油溶性酸であり、主として、少なくとも約１２個の脂
肪族炭素原子及び約２４個以下の脂肪族炭素原子を含む
。これらの酸の例には、パルミチン酸、ステアリン酸、
ミリスチン酸、オレイン酸、リノール酸、ドデカン酸、
ベヘニン酸などが含まれる。環式カルボン酸も用いるこ
とができる。これには芳香族酸及び脂環式酸が含まれる
。芳香族酸はベンゼノイド構造（すなわちベンゼン、ナ
フタレンなど）と全部で少なくとも約１５〜１８個の炭
素原子、好ましくは約１５〜約２００個の炭素原子を有
する１個または２個以上の地回溶化性基とを含む酸であ
る。
芳香族酸の例にはステアリル安息香酸、フェニルステア
リン酸、ワックス基が少なくとも約１８個の炭素原子か
らなるモノ−またはポリ−ワックス置換安息香酸または
ナフトエ酸、セチルヒドロキシ安息香酸などが含まれる
。意図される脂環式酸は少なくとも約１２個の、通常約
３０個までの炭素原子を有する。かかる酸の例は石油ナ
フテン酸、セチルシクロヘキサンカルボン酸、ジ−ラウ
リルデカヒドロナフタレンカルボン酸、ジ−オクチルシ
クロペンクンカルボン酸などである。カルボキシル基の
酸素原子の一方または両方が硫黄で置換された、上記酸
のチオカルボン酸類似物も意図される。
混合物中のスルホン酸：カルポン酸比は少なくとも１：
１　（化学当量基準で）でかつ通常５：１未満であり、
好ましくは１：１〜２：１である。
“塩基性塩゛及び“過塩基塩”という用語は金属がスル
ホン酸基よりも化学量論的に多量で存在する金属塩を示
すために用いられる。
本明細書中及び請求の範囲中で用いられるとき、“複合
体（ｃｏｍｐｌｅｘ）　”という用語は中性または正金
属塩中に存在する看よりも過剰の量で金属を含む塩基性
金属塩を意味する。複合体の“アルカリ価”は１ｇの複
合体が滴定で測定されるときに等価であるＫＯＨＯｍｇ
数である。通常用いられる塩基性塩の製造方法は核酸の
正金属塩の鉱油溶液を、５℃以上の温度に於て、酸化物
、水酸化物、炭酸塩、炭酸水素塩または硫化物のような
金属中和剤と共に加熱し、得られた塊を濾過することを
含む。大過剰の金属の添加を助けるために中和工程に於
ける“促進剤′″の使用が知られており、かかる組成物
の製造のために好ましい。促進剤として有用な化合物の
例には、フェノーノペナフトーノペアルキルフェノール
、チオフェノール、硫化アルキルフェノールのようなフ
ェノール系物質、及びホルムアルデヒドとフェノール系
物質との縮合生成物；メタノール、２−プロパツール、
オクタツール、セロソルブ、カルピトール、エチレング
リコール、ステアリルアルコール及びシクロヘキサノー
ルのようなアルコール；及びアニリン、フェニレンジア
ミン、フェノチアジン、フェノールβ−ナフチルアミン
及びドデシルアミンのようなアミンが含まれる。
通常、上記の方法によって得られた塩基性組成物は、Ａ
ＳＴＭ方法Ｄ方法９６　（ＴＢＮ）によって測定された
ときアルカリ価が約５０未満になるまで二酸化炭素で処
理される。多くの場合、ＣａまたはＭ、塩基を一部分ず
つ添加しかつ各部分の添加後戻酸塩化を行うことによっ
て塩基性生成物を製造することが有利である。極めて高
い金属比（１０以上）を有する生成物をこの方法で得る
ことができる０本明細書中で用いられるとき、“金属比
”という用語はスルホン酸塩複合体中のアルカリ土類金
属の全当量対複合体中のスルホン酸陰イオンの当量の比
を意味する。例えば、正スルホン酸塩は金属比力月、Ｏ
であり、正塩の２倍のカルシウムを含むカルシウムスル
ホン酸塩複合体は２．０の金属比を有する。成分Ａとし
て用いるために適当な組成物は少なくとも約１．１、例
えば約１．１〜約３０の金属比を有し、約２〜２０の金
属比が好ましい。
塩基性スルホン酸塩とアントラニル酸とを、この両者を
約１４０〜２００℃に於て加熱することによって反応さ
せることがしばしば有利である。
アントラニル酸の使用量はスルホン酸塩１０部につき約
１部（重量）未満であり、好ましくはスルホン酸塩４０
〜２００部につき約１部である。アントラニル酸の存在
はスルホン酸塩の酸化−及び腐食防止有効性を向上する
。
塩基性アルカリ土類金属スルホン酸塩は技術上知られて
おり、その製造方法は米国特許第３．０２７゜３２５号
、第３．３１２，６１８号及び第３．３５０，３０８号
のような多くの特許に記載されている。これらの特許及
び数多くの他の特許に記載されているどんなスルホン酸
塩も本発明に使用するのに適している。
塩基性Ｃａ及びＭｇ塩は好ましくは別個に製造された後
、本明細書中に示されるような制御された量で混合され
る。かかる別個に製造された洗剤防止剤の混合はそれら
の製造に用いられた希釈剤または溶媒の存在下で行うの
が一般に便利である。
Ｃａ洗剤防止剤組成物は、Ｃａとして示されて潤滑油組
成物の約０．０３〜０．５重量％、好ましくは約０．０
４〜０．４重量％、より好ましくは約０．０５〜０．２
重量％の量で用いられるべきである。Ｍｇ洗剤防止剤は
、Ｍｇとして示されて潤滑油組成物の約０．０１〜０．
２５重量％、好ましくは約０．０１〜０．２重量％、よ
り好ましくは約０．０２〜０．１１重量％の量で用いら
れるべきである。好ましくは、過塩基Ｃａ洗剤防止剤と
過塩基Ｍｇ洗剤防止剤とは、それぞれの金属として示さ
れて、Ｍｇ洗剤防止剤１部につきＣａ洗剤防止剤約０．
３〜６部、より好ましくは約０．４〜３部、最も好まし
くは約０．８〜１．２部の量で用いられる。
成分Ａは他のアルカリ土類及び（または）アルカリ金属
洗剤防止剤（例えば塩基性または中性のＮａ、　Ｋ及び
Ｌｉスルホン酸塩、及びサリチル酸塩、ならびに塩基性
または中性のＢａスルホン酸塩、フェノキシド及びサリ
チル酸塩）をも含むことができる。成分Ａとしてのかか
る混合物の例は過塩基Ｃａスルホン酸塩、過塩基Ｍｇス
ルホン酸塩及び過塩基Ｎａスルホン酸塩洗剤防止剤の混
合物である。
底公旦 この成分は（１）ジ（第一ヒドロカルビル）ジチオ燐酸
の金属塩と（２）ジ（第二ヒドロカルビル）ジチオ燐酸
の金属塩との混合物である。Ｂ−１金属塩がそれから誘
導される酸は式（１） ％式％（１） 〔上記式（１）中、Ｒ＋及びＲ２は同じかまたは異なり
、アルキル、シクロアルキル、アルアルキル、アルクア
リールまたは類似の構造の実質的に炭化水素基である〕 の酸で示される。Ｂ−２金属塩がそれから誘導される酸
は式（ＩＩ） Ｒ’　　　　Ｓ Ｒ’　−Ｃ）Ｉ　−０−Ｐ　−３−Ｈ（ｎ　’）Ｒ’　
−Ｃ）Ｉ　−［１ 〔上記式（ＩＩ）中、Ｒ３，Ｒ４，Ｒ３及びＲ６は同じ
または異なり、アルキル、シクロアルキル、アルクアリ
ール、アルアルキルまたは類似の構造の実質的に炭化水
素基である〕の酸で示される。
“実質的に炭化水素”とは基の炭化水素性格に著しく影
響を与えないエーテル、エステル、ニトロまたはハロゲ
ンのような置換基を含む基を意味する。
従って、式（Ｉ）の酸は各酸素結合炭素が第一級、すな
わち−Ｃ）！、−０であるジ第−ヒドロカルビル置換基
を含むことがわかる。対応して、式（ｎ）の酸は各酸素
結合炭素が第二級、すなわちンＣＨ−０であるジ第二ヒ
ドロカルビル置換基を含むことがわかる。
適当なＲ１−Ｒ６基の特別な例には、インプロピノペイ
ソブチル、ｎ−ブチル、５ｅｃ−ブチル、ｎ−ヘキシル
、ヘプチル、２−エチルヘキシル、ジイソブチル、イソ
オクチル、デシル、ドデシル、テトラデシル、ヘキサデ
シル、オクタデシル、ブチルフェニル、０．ｐ−ジイソ
チルフェニル、オクチルフェニル、ポリイソブチン−（
分子量３５０）−置換フェニル、テトラプロピレン置換
フェニル、β−オクチルブチルナフチル、シクロペンチ
ル、シクロヘキシル、フェニル、クロロフェニル、Ｏ−
ジクロロフェニル、ブロモフェニル、ナフチニル、２−
メチルシクロヘキシル、ベンジル、クロロベンジル、ク
ロロペンチル、ジクロロフェニル、ニトロフェニル、ジ
クロロデシル及びキセニル基が含まれる。約３〜３０個
の炭素原子を有するアルキル基及び約６〜３０個の炭素
原子を有するアリール基が好ましい。特に好ましいＲ１
〜Ｒ＆基は３〜１８個の炭素のアルキルである。
ホスホロジチオ酸は五硫化燐とアルコールまたはフェノ
ールとの反応によって容易に得られる。
この反応は約２０〜２００℃の温度に於て、４モルのア
ルコールまたはフェノールと１モルの五硫化燐とを混合
することを含む。反応が起こるときに硫化水素が遊離さ
れる。
本発明に有用な金属塩には、Ｉ族金属、■族金属、アル
ミニウム、鉛、錫、モリブデン、マンガン、コバルト及
びニッケルを含む塩が含まれる。
亜鉛が好ましい金属である。酸と反応させることができ
る金属化合物の例には、酸化リチウム、水酸化リチウム
、炭酸リチウム、リチウムペンチラード、酸化ナトリウ
ム、水酸化ナトリウム、炭酸ナトリウム、ナトリウムメ
チラート、ナトリウムプロピラード、ナトリウムフェノ
キシド、酸化カリウム、水酸化カリウム、炭酸カリウム
、カリウムメチラート、酸化銀、炭酸銀、酸化マグネシ
ウム、水酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム、マグネ
シウムエチラート、マグネシウムエチラート、マグネシ
ウムフェノキシド、酸化カルシウム、水酸化カルシウム
、炭酸カルシウム、カルシウムメチラート、カルシウム
プロピラード、カルシウムペンチラード、酸化亜鉛、水
酸化亜鉛、炭酸亜鉛、亜鉛プロピラード、酸化ストロン
チウム、水酸化ストロンチウム、酸化カドミウム、水酸
化カドミウム、炭酸カドミウム、カドミウムエチラート
、酸化バリウム、水酸化バリウム、バリウムヒトラード
（ｂａｒｉｕｍ　ｈｙｄｒａｔｅ）　、炭酸バリウム、
バリウムエチラート、バリウムペンチラード、酸化アル
ミニウム、アルミニウムペンチラード、酸化鉛、水酸化
鉛、炭酸鉛、酸化錫、錫ブチラード、酸化コバルト、水
酸化コバルト、炭酸コバルト、コバルトペンチラード、
酸化ニッケル、水酸化ニッケル及び炭酸ニッケルが含ま
れる。
ある場合には、金属反応剤と共に少量の金属酢酸塩また
は酢酸のようなある種の成分の添加が反応を容易にしか
つ改良された生成物をもたらす。
例えば、所要量の酸化亜鉛と組み合わせた約５％までの
酢酸亜鉛の使用はホスホロジチオ酸亜鉛の生成を容易に
する。
金属ホスホロジチオ酸の製造は技術上公知であり、米国
特許筒３，２９３．１８１号、第３，３９７．１４５号
、第３．３９６．１０９号及び第３．４４２．８０４号
を含む多数の発行された特許中に記載されており、これ
ら特許の記載は、本発明に有用な有機ホスホロジチオ酸
の金属塩の製造が記載されている限り参照文として本明
細書に含まれるものとする。
Ｂ−１及びＢ−２金属塩は好ましくは別個に製造された
後、混合抗摩耗成分Ｂを形成するために混合される。別
法では、第−及び第二酸■及び■の混合物をその場で混
合Ｂ−１及びＢ−２金属塩を生成するために仕込んで、
所望の金属塩Ｂ−１当量対金属塩Ｂ−２当量比を有する
成分Ｂを生成させることができる。
成分Ｂは、潤滑油組成物中で約０．０５〜０．１５重量
％、好ましくは０１０７〜０．１２重量％、より好まし
くは０．０８〜０．１１重量％の燐を与えるために有効
な量で用いられるべきである。用いられる金属塩Ｂ−１
及びＢ−２の相対量は本発明にとって臨界的である。金
属塩Ｂ−１（すなわち式Ｉのジ−（第一ヒドロカルビル
）ジチオ燐酸の金属塩〕は、金属塩Ｂ−２〔すなわち式
（ｎ）のジ−（第二ヒドロカルビル）ジチオ燐酸の金属
塩〕　１重量部につき約０．４〜９、好ましくは約０．
５〜３、最も好ましくは０．７〜１．８重量部の量で用
いられるべきである。
底分旦 本発明に有用な無灰、窒素及びエステル含有分散剤は（
ｉ）長鎖炭化水素置換モノ及びジカルボン酸またはその
無水物の油溶性塩、アミド、イミド、オキサゾリン及び
エステルまたはその混合物、（１１）直接それに結合し
たポリアミンを有する長鎖脂肪族炭化水素、及び（ｉｉ
ｉ　）約１モル比の長鎖炭化水素置換フェノールを約１
〜２．５モルのホルムアルデヒド及び約０．５〜２モル
のポリアルキレンポリアミンと縮合させて生成されるマ
ンニッヒ縮合生成物からなる群から選ばれる員を含み、
（ｉ）、（ｉｉ）及び（ｉｉｉ　）中の該長鎖炭化水素
基はＣ２〜Ｃｌ０１例えば０２〜Ｃ，モノオレフィンの
ポリマーであり、該ポリマーは約３００〜約５０００の
数平均分子量を有する。
Ｃ（ｉ）分散剤中に用いられる長鎖ヒドロカルビル置換
モノまたはジカルボン酸物質すなわち酸、無水物または
エステルには、ポリオレフィン１モルにつき平均少なく
とも約０．８、好ましくは約１．０〜１．８、例えば１
．１〜１．６モルのα−またはβ−不胞和Ｃ４〜Ｃ４〜
Ｃ１０ジカルボン酸、またはその無水物またはエステル
で置換された長鎖炭化水素、一般にはポリオレフィンが
含まれる。かかるモノ及びジカルボン酸、その無水物及
びエステルの典型例はフマル酸、イタコン酸、マレイン
酸、無水マレイン酸、クロロマレイン酸、フマル酸ジメ
チル、無水クロロマレイン酸、アクリル酸、メタクリル
酸、クロトン酸、桂皮酸などである。
不飽和ジカルボン酸と反応させて分散剤を生成させるた
めに好ましいオレフィンポリマーはｃｚ〜Ｃ４〜Ｃ１０
、例えば０２〜Ｃ，モノオレフィンの大部分モル量を含
むポリマーである。かかるオレフィンにはエチレン、プ
ロピレン、ブチレン、イソブチレン、ペンテン、オクテ
ン−１１スチレンなどが含まれる。ポリマーはポリイソ
ブチレンのようなホモポリマー、並びにエチレンとプロ
ピレン；ブチレンとイソブチレン；プロピレンとイソブ
チレンなどのコポリマーのようなかかるオレフィンの２
種以上のコポリマーであることができる。他のコポリマ
ーにはコポリマーモノマーの小部分モル量、例えば１〜
ｌＯモル％がＣ１〜Ｃ１８非共役ジオレフインであるコ
ポリマー、例えばイソブチレンとブタジェンとのコポリ
マーまたはエチレンとプロピレンと１．４−へキサジエ
ンとのコポリマーが含まれる。
ある場合には、オレフィンポリマーは完全に飽和である
ことができ、例えば分子量を調節するための調節剤とし
て水素を用いるチーグラー・ナツタ合成によって製造さ
れるエチレン−プロピレンコポリマーであることができ
る。
分散剤中に用いられるオレフィンポリマーは通常約７０
０〜約５１０００、より通常約９００〜約３０００の範
囲内の数平均分子量を有する。特に有用なオレフィンポ
リマーは約９００〜約２５００の範囲内の数平均分子量
を有しかっポリマー鎖１個につき約１個の末端二重結合
を有する。高度に有効な分散剤添加剤のための特に有用
な出発物質はポリイソブチレンである。かかるポリマー
の数平均分子量は数種の既知の方法で測定することがで
きる。かかる測定のための１つの便利な方法は付加的に
分子量分布情報を提供するゲルパーミエーンヨンクロマ
トグラフィー（ＧＰＣ）　　（Ｗ、Ｗ。
ヤウ（匈、Ｗ、Ｙａｕ、　　Ｊ、　　Ｊ、カークランド
（Ｊ、Ｊ。
Ｋｉｒｋｌａｎｄ）及びり、　Ｄ、ブライ（Ｄ、Ｄ、Ｂ
ｌｙ）著“モダン・サイズ・エクスクリ−ジョン・リフ
イド・り０７トグラフイー　（Ｍｏｄｅｒｎ　５ｉｚｅ
　ＥｘｃｌｕｓｉｏｎＬｉｑｕｉｄ　Ｃｈｒｏｍａｔｏ
ｇｒａｐｈｙ）、　　ジョンウィリーアンドサンズ、ニ
ューヨーク、１９７９参照〕による方法である。
オレフィンをＣ１〜Ｃ４〜Ｃ１０不飽和ジカルボン酸、
無水物またはエステルと反応させる方法は技術上既知で
ある。例えば米国特許第３．３６１．６７３号及び第３
、４０１．１１８号に記載されているようにオレフィン
ポリマーとジカルボン酸物質とを単に一緒に加熱して熱
的“エン”反応を起こさせる。あるいは、オレフィンを
最初にハロゲン化することができ、例えばポリオレフィ
ン中に６０〜２５０℃、例えば１２０〜１６０℃の温度
に於て、約０．５〜１０、好ましくは１〜７時間、塩素
または臭素を通じることによってポリマー重量基準で約
１〜８重量％、好ましくは３〜７重量％の塩素または臭
素に塩素化または臭素化することができる。このハロゲ
ン化ポリマーを次に十分な不飽和酸または無水物と、１
００〜２５０℃、通常約１８０〜２３５℃に於て、０．
５〜１０、例えば３〜８時間反応させることができ、か
くして得られた生成物はハロゲン化ポリマー１モルにつ
き所望のモル数の不飽和酸を含む。この一般的な型の方
法は米国特許第３１０８７゜４３６号、第３．１７２．
８９２号、第３，２７２．７４６号及びその他に記載さ
れている。
別法では、オレフィンポリマーと不飽和酸物質とを混合
しかつ加熱しながらこの熱混合物へ塩素を添加する。こ
の型の方法は米国特許第３．２１１０７０７号、第３．
２３１．５８７号、第３．９１２．７６４号、第４．１
１０．３４９号、第４．２３４．４３５号及び英国特許
第１．４４０．２１９号に記載されている。
ハロゲンの使用により、約６５〜９５重量％のポリオレ
フィン、例えばポリイソブチレンが通常ジカルボン酸物
質と反応する。ハロゲンまたは触媒を使用せずに熱反応
を行う場合には、通常約５０〜７５重量％のポリイソブ
チレンが反応するにすぎない。塩素化は反応性増加を助
ける。便宜上、ジカルボン酸生成性単位対ポリオレフィ
ンの上記官能性比、例えば０．８〜２．０などは、生成
物の製造に用いられるポリオレフィンの全量基準すなわ
ち反応したポリオレフィンと未反応ポリオレフィンとの
両方の和を基準とする。
ジカルボン酸生成性物質をポリオール、アミノアルコー
ルなどを含むアミン、アルコールとさらに反応させて他
の有用な分散剤添加剤を生成させることもできる。かく
して、酸生成性物をさらに反応、例えば中和、させるべ
き場合には、酸単位の５０％以上全酸単位までの大部分
比率の酸単位が反応する。
ヒドロカルビル置換ジカルボン酸物質の中和のための求
核反応剤として有用なアミン化合物には、分子中に約２
〜６０．好ましくは２〜４０　（例えば３〜２０）個の
全炭素原子及び約１〜１２、好ましくは３〜１２、最も
好ましくは３〜９個の窒素原子のモノ−及び（好ましく
は）ポリアミン、最も好ましくはポリアルキレンポリア
ミンが含まれる。これらのアミンはヒドロカルビルアミ
ンであることができ、あるいは他の基、例えばヒドロキ
シ基、アルコキシ基、アミド基、ニトリル、イミダシリ
ン基などを含むヒドロカルビル基であることができる。
１〜６個のヒドロキシ基、好ましくは１〜３個のヒドロ
キシ基を有するヒドロキシアミンが特に有用である。好
ましいアミンは一般式 〔上記一般式（ＩＩＩ）及び（１’／）中、Ｒ，Ｒ’。
Ｒ＃　、　Ｒ／／／は独立に水素、Ｃ１〜ＣＩＸアルコ
キシＣ！〜Ｃ６アルキレン基、Ｃ１〜ＣＩ！ヒドロキシ
アミノアルキレン基、及びＣ６〜Ｃａｔアルキルアミノ
Ｃ２〜Ｃ。
アルキレン基からなる群から選ばれ、かつＲ″′は式（
Ｖ） （ここでＲ′は上で定義した通りである）の部分からな
ることもでき、かつＳ及びＳ′は２〜６、好ましくは２
〜４の同じまたは異なる数であることができ、かつｔ及
びｔ′は同じまたは異なることができかつＯ〜１０、好
ましくは２〜７、最も好ましくは３〜７の数であり、但
しｔとｔ′との和が１５より大きくないことを条件とす
る〕のアミンを含む脂肪族飽和アミンである。容易な反
応を保証するため、典型的に少なくとも１個の第一また
は第ニアミノ基、好ましくは少なくとも２個の第一また
は第ニアミノ基を有する式（Ｉ［［）及び（ＩＶ）の化
合物を与えるのに十分な方法でＲ２Ｒ’、Ｒ“　ｐ　Ｉ
ＩＩ　、　　ｓ、　　ｓｌ　、　　を及びｔ′を選ぶこ
とが好ましい。このことは、Ｒ，Ｒ”、Ｒ“またはＲ″
′の少なくとも１つを水素であるように選ぶこと、また
はＲ″′がＨであるときまたは（Ｖ）部分が第ニアミノ
基を有するときには弐（ＴＶ）中のｔを少なくとも１に
することによって達成される。上式の最も好ましいアミ
ンは式（ＩＶ）で示されるアミンであり、少なくとも２
個の第一アミン基と、少なくとも１個の、好ましくは少
なくとも３個の第ニアミノ基を含む。
適当なアミン化合物の限定的でない例には、４〜Ｃ１０
２−ジアミノエタン、ｌ、３−ジアミノプロパン、１．
４−ジアミノブタン、１．６−ジアミツヘキサン、ジエ
チレントリアミンのようなポリエチレンアミン、トリエ
チレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、１．２
−プロピレンジアミンのようなポリプロピレンアミン、
ジ−（ｌ、２−プロピレン）トリアミン、ジ−（１，３
−プロピレン）トリアミン、Ｎ、Ｎ−ジメチル−１，３
−ジアミノプロパン、Ｎ、Ｎ−ジ−（２−アミノエチル
）エチレンジアミン、Ｎ、Ｎ−ジ（２−ヒドロキシエチ
ル）−１，３−プロピレンジアミン、トリスヒドロキシ
メチルアミノエタン（ＴＨＡＭ）、ジイソプロパツール
アミン、ジェタノールアミン、トリエタノールアミン、
七ノー、ジ−及びトリー牛脂アミン、Ｎ−（３−アミノ
プロピル）モルホリンのようなアミノモルホリン及びこ
れらの混合物が含まれる。
他の有用なアミン化合物には、１，４−ジ（アミノメチ
ル）シクロヘキサンのような脂環式ジアミン、及びイミ
ダシリンのような複素環式窒素化合物、及び一般式（Ｖ
ａ） （Ｖａ） （上記一般式中、ｐｌ及びｐ２は同じまたは異なりかつ
おのおのが１〜４の整数であり、ｎｌ　＋　　ｎ２　＋
ｎ、は同じまたは異なりかつおのおのが１〜３の整数で
ある） のＮ−アミノアルキルピペラジンが含まれる。かかるア
ミンの限定的でない例には、２−ペンタデシルイミダシ
リン、Ｎ−（２−アミノエチル）ピペラジンなどが含ま
れる。
市販のアミン化合物の混合物も有利に用いることができ
る。例えば、アルキレンアミンの１つの製造方法はニハ
ロゲン化アルキレン（二塩化エチレンまたは二塩化プロ
ピレンのような）とアンモニアとの反応を含み、窒素の
対がアルキレン基で結合される複雑なアルキレンアミン
混合物をもたらし、ジエチレントリアミン、トリエチレ
ンテトラミン、テトラエチレンペンタミン及び異性体ピ
ペラジンのような化合物を生成する。１分子当たり平均
約５〜７個の窒素原子の低価格ポリ　（エチレンアミン
）化合物は６ポリアミン（Ｐｏｌｙａｍｉｎｅ）Ｈｓ、
ｓポリアミン（Ｐｏｌｙａｍｉｎｅ）　４００”、　″
ダウポリアミン（Ｄｏｗ　Ｐｏ１ｙａｎ＋１ｎｅ）　Ｅ
　−１００”などのような商品名で市販されている。
有用なアミンには、式（Ｖｌ） （Ｖｌ） 〔上記式（Ｖｌ）中、ｍは約３〜７０、好ましくは１０
〜３５の（直を有す〕 及び式（■） （■） 〔上記式（■）中、“ｎ”は約１〜４０の値を有し、但
し全ｎの和が約３〜約７０、好ましくは約６〜約３５で
あり、Ｒは１０個までの炭素原子の多価飽和炭化水素基
であり、かつＲ基上の置喚基の数は３〜６の数である“
ａ”の値で示される〕のアミンのようなポリオキシアル
キレンポリアミンも含まれる０式（Ｖｌ）または（■）
中のアルキレンは約２〜７、好ましくは約２〜４個の炭
素原子を含む直鎖または分枝鎖であることができる。
上記式（Ｖｌ）または（■）のポリオキシエチレンポリ
アミン、好ましくはポリオキシアルキレンジアミン及び
ポリオキシアルキレントリアミンは約２００〜約４００
０、好ましくは約４００〜約２０００の範囲の平均分子
量を有する。好ましいポリオキシアルキレンポリアミン
には、約２００〜２０００の範囲の平均分子量を有する
ポリオキシエチレン及びポリオキシプロピレンジアミン
及びポリオキシプロピレントリアミンが含まれる。
ポリオキシアルキレンポリアミンは市販されており、例
えばジェファーソン・ケミカル・カンパニー　（Ｊｅｆ
ｆｅｒｓｏｎ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｃｏｍｐａｎｙ）　
、　　Ｉｎｃ、から“シェフアミン（Ｊｅｆｆａｍｉｎ
ｅｓ）　Ｄ　−２３０、Ｄ　−４００、Ｄ−１０００，
Ｄ−２０００，７−４０３”などの商品名で得られる。
アミンと選択されたジカルボン酸物質、例えばアルケニ
ルコハク酸無水物とは、５〜９５重量％のジカルボン酸
物質を含む油溶液を約１００〜２５０℃、好ましくは１
２５〜１７５℃に、一般に１〜１０、例えば２〜６時間
、所望量の水が除去されるまで加熱することによって容
易に反応する。この加熱は、好ましくはアミドと塩では
なくイミドあるいはイミドとアミドとの混合物の生成に
有利なように行われる。ジカルボン酸物質対アミンなら
びに本明細書に記載される他の求核反応剤の当量の反応
比は反応剤及び生成される結合の型によってかなり変化
させることができる。一般に、求核反応剤、例えばアミ
ン、の１当贋につき０、１〜１．０、好ましくは約０．
２〜０．６、例えば０．４〜０．６モルのジカルボン酸
部分含量（例えばグラフト化無水マレイン酸含量）が用
いられる。
例えばアミドとイミドとの混合物へ転化させるためには
約０．８モルのペンタアミン（１分子につき２個の第一
アミノ基と５当量の窒素とを有する）を用いることが好
ましく、生成物は、１モルのオレフィンとオレフィン１
モルにつき１．６モルのコハク酸無水物基を付加させる
のに十分な無水マレイン酸とを反応させることによって
、すなわち好ましくはアミンの１窒素当量につき約０．
４モル〔すなわち１．６／（０，８Ｘ５）モル〕のコハ
ク酸無水物部分を与えるために十分な量のペンタアミン
を用いることによって生成される。
含窒素分散剤は、米国特許第３１０８７，９３６号及び
第３，２５４１０２５号（参照文として本明細書に含ま
れる）中に一般的に記載されているように硼素処理（ｂ
ｏｒａｔｉｏｎ）によってさらに処理されることができ
る。このことは、選択されたアシル窒素分散剤を、咳ア
シル化窒素組成物各１モルにつき約０．１原子比の硼素
から該アシル化窒素組成物の窒素各原子比につき約２０
原子比の硼素までを与える量で、酸化硼素、ハロゲン化
硼素、硼酸及び硼酸のエステルからなる群から選ばれる
硼素化合物で処理することによって容易に達成される。
通常、本発明の組み合わせの分散剤は該硼素処理された
アシル窒素化合物の全重量基準で約０．０５〜２．０重
量％、例えば０．０５〜０．７重量％の硼素を含む。
生成物中に脱水硼酸ポリマー〔主として（ＨＢＯ２）３
　）として存在すると思われる硼素はアミン塩、例えば
ジイミドのメタ硼酸塩として分散剤イミド及びジイミド
に結合していると考えられる。
処理は、最も普通にスラリーとして添加される約０．０
５〜４、例えば１〜３重量％（該アシル窒素化合物の重
量基準で）の該硼素化合物、好ましくは硼酸を該アシル
窒素化合物へ添加しかつ約１３５〜１９０℃、例えば１
４０〜１７０°Ｃに於て１〜５時間攪拌しながら加熱し
た後、該温度範囲に於て窒素ストリッピングすることに
よって容易に行われる。あるいは、ジカルボン酸物質と
アミンとの熱反応混合物へ水を除去しながら硼酸を添加
することによって硼素処理を行うことができる。
トリス（ヒドロキシメチル）アミツメクン（ＴＨＡＭ）
を上記酸物質と反応させて、英国特許第９８４．４０９
号記載のようにアミド、イミドまたはエステル型添加剤
を生成させることができ、あるいは例えば米国特許第４
．１０２．７９８号、第４゜１１６．８７６号及び第４
，１１３．６３９号記載のようにオキサゾリン化合物及
び硼素処理オキサゾリン化合物を生成させることができ
る。
無灰分散剤は、上記長鎖炭化水素置換ジカルボン酸物質
から及び１価及び多価アルコールまたはフェノール及び
ナフトールのような芳香族化合物などのようなヒドロキ
シ化合物から誘導されるエステルであってもよい。多価
アルコールが最も好ましいヒドロキシ化合物であり、好
ましくは２〜約１０個のヒドロキシ基を含み、例えばエ
チレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレ
ングリコール、テトラエチレングリコール、ジプロピレ
ングリコール、及びアルキレン基が２〜約８個の炭素原
子を含む他のアルキレングリコールである。他の有用な
多価アルコールには、グリセリン、グリセリンのモノオ
レイン酸エステル、グリセリンのモノステアリン酸エス
テル、グリセリンのモノメチルエーテル、ペンタエリド
リフト、ジペンタエリトリット、及びこれらの混合物が
含まれる。
エステル分散剤はアリルアルコール、シンナミルアルコ
ール、プロパルギルアルコール、１−シクロヘキサン−
３−オール及びオレイルアルコールのような不飽和アル
コールから誘導されることもできる。本発明のエステル
を与えることができるさらに他の群のアルコールには、
例えば１個以上のオキシ−アルキレン、アミノ−アルキ
レンまたはアミノ−アリーレン、オキシ−アリーレン基
を有するオキシ−アルキレン−、オキシ−アリーレン−
、アミノ−アルキレン−１及びアミノ−アリーレン−置
換アルコールを含むエーテルアルコール及びアミノアル
コールが含まれる。これらは、セロソルブ、カルピトー
ル、Ｎ、Ｎ、Ｎ　′、Ｎ′−テトラヒドロキシートリメ
チレンジアミン、及びアルキレン基が１〜約８個の炭素
原子を含む約１５０個までのオキシ−アルキレン基を有
するエーテルアルコールによって例示される。
エステル分散剤はコハク酸のジ−エステルまたは酸性エ
ステル、すなわち部分エステル化コハク酸；ならびに部
分エステル化多価アルコールまたはフェノール、すなわ
ち遊離アルコールまたはフェノール性ヒドロキシル基を
有するエステルであることができる。
上に例示したエステルの混合物も本発明の範囲内にある
と考えている。
ニスアル分散剤は、例えば米国特許筒３．３８Ｌ０２２
号中に記載されている数種の既知の方法の１つによって
製造することができる。エステル分散剤も上記含窒素分
散剤と同様に硼素処理することができる。
上記長鎖炭化水素置換ジカルボン酸物質と反応して分散
剤を生成することができるヒドロキシアミンには、２−
アミノ−１−ブタノール、２−アミノ−２−メチル−１
−プロパツール、ｐ−（β−ヒドロキシエチル）アニリ
ン、２−アミノ−１−プロパツール、３−アミノ−１−
プロパツール、２−アミノ−２−メチル−１，３−プロ
パンジオール、２〜アミノ−２−エチル−１，３−プロ
パンジオール、Ｎ−（β−ヒドロキシプロピル）−Ｎ’
−（β−アミノエチル）ピペラジン、トリス（ヒドロキ
シメチル）アミノメタン（トリスメチロールアミノメタ
ンとしても知られている）、２−アミノ−１−ブタノー
ル、エタノールアミン、β〜（β−ヒドロキシエトキシ
）エチルアミンなどが含まれる。これらのアミンまたは
類似のアミンの混合物も使用することができる。ヒドロ
カルビル置換ジカルボン酸または無水物との反応のため
に適当な求核反応剤の上記説明はアミン、アルコール、
及び混合アミン及びヒドロキシ含有反応性官能基の化合
物、すなわちアミノアルコールを含む。
１つの好ましい無灰分散剤群はコハク酸無水物基で置換
されかつポリエチレンアミン、例えばテトラエチレンペ
ンタミン、ペンタエチレンへキサジン、ポリオキシエチ
レン及びポリオキシプロピレンアミン、例えばポリオキ
シプロピレンジアミン、トリスメチロールアミノメタン
及びペンタエリトリットと反応させたポリイソブチレン
から誘導される分散剤、及びこれらの組み合わせである
。
１つの特に好ましい分散剤組み合わせは、（ｉ）コハク
酸無水物基で置換されたポリイソブチンであって（ｉｉ
）ヒドロキシ化合物、例えばペンタエリドリフトと反応
させたポリイソブチン、（ｉｉｉ　）ポリオキシアルキ
レンポリアミン、例えばポリオキシプロピレンジアミン
、及び（ｉｖ）ポリアルキレンポリアミン、例えばポリ
エチレンジアミン及びテトラエチレンペンタミンの、米
国特許第３，８０４．７６３号に記載されているような
（ｉ）の１モルにつき（ｉｉ）及び（ｉｖ）の各約０．
３〜約２モル及び（ｉｉｉ　）の約０．３〜約２モルを
用いる組み合わせを含む。もう１つの好ましい分散剤の
組み合わせは米国特許第３，６３２，５１１号に記載さ
れているような（ｉ）ポリイソブテニルコハク酸無水物
と（ｉｉ）ポリアルキレンポリアミン、例えばテトラエ
チレンペンタミン及び（ｉｉｉ）ｆ−価アルコールまた
はポリヒドロキシ置換脂肪族第一アミン、例えばペンタ
エリドリフトまたはトリメチロールアミノメタンとの組
み合わせを含む。
Ｃ（ｉｉ） 本発明に於て、やはり無灰含窒素分散剤として有用なも
のは、ハロゲン化炭化水素上のハロゲン基を種々のアル
キレンポリアミンで置換する米国特許第３．２７５．５
５４号及び第３．５６５．８０４号に記載されているよ
うな含窒素ポリアミンが長鎖脂肪族炭化水素に直接結合
した分散剤である。
Ｃ（ｉｉｉ） 使用することができるもう１つの含窒素分散剤群は技術
上知られているマンニッヒ塩基またはマンニッヒ縮合生
成物を含む分散剤である。かかるマンニッヒ縮合生成物
は、一般に、例えば米Ｉ特許第３．４４２．８０８号、
第３，６４９．２２９号及び第３，７９８．１６５号（
これらの特許の記載は参照文として本明細書に含まれる
ものとする）に記載されているように、約１モルの高分
子量ヒドロカルビル置換モノ−またはポリヒドロキシベ
ンゼン（例えば１．０００以上の数平均分子量を有する
）を約１〜２．５モルのホルムアルデヒドまたはパラホ
ルムアルデヒド及び約０．５〜２モルのポリアルキレン
ポリアミンと縮合させることによって製造される。かか
るマンニッヒ縮合生成物はフェノール基上に長鎖高分子
量炭化水素を含むことができ、あるいは上記米国特許第
３．４４２．８０８号中に示されているようにかかる炭
化水素を含む化合物、例えばポリアルケニルコハク酸無
水物と反応させることができる。
箪ｊＬ店 本発明に有用な酸化防止剤には、潤滑油中の油溶性銅源
であるカルボン酸銅化合物が含まれる。
銅は、任意の適当な油溶性カルボン酸銅化合物として油
中に混合することができる。油溶性とは、カルボン酸塩
化合物が油または添加剤パッケージ中で通常の混合条件
下で少なくとも部分的に油溶性であることを意味する。
銅化合物は第一銅形でも第二銅形でもよい。銅はジヒド
ロカルビルチオ−またはジチオ−燐酸銅の形であること
ができ、この場合には銅は上記の化合物及び反応に於て
の亜鉛の代わりに用いられるが、１モルの酸化第一銅ま
たは第二銅をそれぞれ１モルまたは２モルのジチオ燐酸
と反応させることができる。別法では、銅を合成または
天然のカルボン酸の銅塩として添加することができる。
カルボン酸の例としてはステアリン酸またはパルミチン
酸のようなＣ４〜Ｃ１０〜Ｃ１１ｌ脂肪酸が含まれるが
、オレイン酸のような不飽和酸または２００〜５００の
分子量のナフテン酸のような分岐鎖カルボン酸または合
成カルボン酸が得られたカルボン酸銅の改良された取扱
い及び溶解性のために好ましい。一般式（ＲＲ’　ＮＣ
５５）、。
Ｃｕ（上言己一般式中、Ｒ及びＲ′は同じまたは異なる
１〜１８個、好ましくは２〜１２個の炭素原子を含みか
つアルキノベアルケニノペアリール、アルアルキＪベア
ルクアリール及び脂環式基を含む同じまたは異なるヒド
ロカルビル基である。Ｒ及びＲ′基として特に好ましい
ものは２〜８個の炭素原子のアルキル基である。かくし
て、Ｒ及びＲ′基は、例えば、エチル、ｎ−プロピル、
１−ブロピノペｎ−ブチル、ｌ−ブチノペ５ｅｃ−ブチ
ル、アミル、ｎ−ヘキシノペ　ｉ−ヘキシノベｎ−ヘプ
チノペｎ−オクチノペデシル、ドデシル、オクタデシル
、２−エチルヘキシル、フェニノヘブチルフェニル、シ
クロヘキシル、メチルシクロペンチル、プロペニル、ブ
テニルなどである。油溶性を得るため、全炭素原子数（
すなわちＲ及びＲ’　）は一般に約５以上である。銅ス
ルホン酸塩、フェノキシド及びアセチルアセトナートも
用いることができる。
銅酸化防止剤（例えばナフテン酸銅、オレイン酸銅、ま
たはこれらの混合物）は一般に最終潤滑油または燃料組
成物中で約４０〜５００重量ｐｐｍの量で用いられる。
本発明中に用いられる銅酸化防止剤は安価であり、かつ
低濃度に於て有効であるので、製品の価格に実質的に加
わらない。得られる結果は、高価でしかも高濃度で用い
られる従来使用の酸化防止剤によって得られる結果より
しばしば良好である。
使用される量に於て、銅化合物は潤滑用組成物の他の成
分の性能を妨害しない。多くの場合、成分已に加えて銅
化合物が唯一の酸化防止剤であるとき、完全に満足な結
果が得られる。銅化合物は、補充の酸化防止剤の一部分
または全部を置換するために用いることができる。かく
して、特に苛酷な条件のためには、補充の通常の酸化防
止剤を含むことが望ましい場合がある。しかし、補充酸
化防止剤の所要量は少量であり、銅化合物が無い場合の
所要量より遥かに少ない。
潤滑油組成物中へ任意の有効量の銅酸化防止剤を添加す
ることができるが、かかる有効量は潤滑油組成物の重量
基準で約４０〜５００　（より好ましくは５０〜２００
、さらにより好ましくは８０〜１５０）ｐｐｍの添加銅
の銅酸化防止剤の量を該潤滑油組成物へ供給するのに十
分であることを意図している。勿論、好ましい量は、他
の因子の中でベースストック潤滑油の品質に依存する可
能性がある。
潤滑油組成物 潤滑油組成物、例えばガソリン及びディーゼルエンジン
用に通したオートマチック・トランスミッション°フル
イド（ａｕｔｏ＋ｍａｔｉｃ　ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏ
ｎｆｌｕｉｄ）、ヘビーデユーティ−オイルなどを本発
明の添加剤を用いて製造することができる。同じ潤滑油
組成物をガソリンエンジン及びディーゼルエンジンの両
方に用いることができる可能型クランクケースオイルを
も製造することができる。これらの潤滑油調合物は、調
合物に要求される特性を与える数種の異なる型の添加剤
を通常含む。これらの型の添加剤の中には、粘度指数向
上剤、酸化防止剤、腐食防止剤、他の洗剤、無灰分散剤
、流動点降下剤、他の抗摩耗剤などが含まれる。
潤滑油調合物の製造に於ては、炭化水素油、例えば鉱物
潤滑油、または他の適当な溶剤中の１０〜８０重量％、
例えば２０〜８０重量％の活性成分の形で添加剤を導入
することが通常の慣例である。通常、これらの濃縮物は
、最終潤滑剤、例えばクランクケースモーターオイルの
製造に於て、添加剤パッケージ１重量部につき３〜１０
０、例えば５〜４０重量部の潤滑油で希釈することがで
きる。勿論、濃縮物の目的は種々の物質の取扱いの困難
及び面倒をより少なくすると共に最終ブレンド中への溶
解及び分散を容易にすることである。
カ＜シて、成分ＡＣａ／Ｍｇヒドロカルビルスルホン酸
塩混合物またはＣａ／Ｍｇアルキルフェノキシドは例え
ば潤滑油分画中４０〜５０重量％濃縮物の形で通常用い
られる。
本発明の成分Ａ、Ｂ、Ｃ及びＤは、−ａに、天然及び合
成潤滑油及びこれらの混合物を含む、潤滑用粘度の油か
らなる潤滑油ベースストックと混合して用いられる。
成分Ａ、Ｂ、Ｃ及びＤは任意の便利な方法で潤滑油中へ
添加される。かくして、これらの混合物を、洗剤防止剤
及び抗摩耗剤のそれぞれの所望濃度レベルで油中に分散
または溶解させることによって油へ直接添加することが
できる。室温または高温に於ける追加潤滑油中へのかか
る混合を行うことができる。別法では、成分を適当な油
溶性溶剤及び基油と混合して濃縮物を作製し、この濃縮
物を次に潤滑油ベースストックと混合して最終調合物を
得ることができる。
成分Ａ及びＢ用の潤滑油ベースストックは、典型的には
、その中に付加的添加剤を添加して潤滑油組成物（すな
わち調合物）生成することによって特定の機能を行うよ
うになっている。
天然油には動物及び植物油（例えばヒマシ油、ラード油
）、液体石油及び水素化精製、溶剤処理または酸処理し
たパラフィン系、ナフテン系及び混合パラフィン−ナフ
テン型の鉱物潤滑油が含まれる。石炭及び頁岩から誘導
される潤滑用粘度の油も有用な基油である。
アルキレンオキシドポリマー及びインターポリマー並び
に末端ヒドロキシル基がエステル化、エーテル化などに
よって改質されているその誘導体はもう１つの群の既知
の合成潤滑油を構成する。
これらは、エチレンオキシドまたはプロピレンオキシド
の重合によって製造されるポリオキシアルキレンポリマ
ー、これらポリオキシアルキレンポリマーのアルキル及
び了り−ルエーテル（例えば１０００の平均分子量を有
するメチル−ポリイソプロピレングリコールエーテル、
５００〜１０００の分子量を有するポリエチレングリコ
ールのジフェニルエーテル、１０００〜１５００の分子
量を有するポリプロピレングリコールのジエチルエーテ
ル）、及びそのモノ−及びポリカルボン酸エステル、例
えばテトラエチレングリコールの酢酸エステル、７Ｒ合
Ｃ３〜Ｃ８脂肪族エステル及びＣＩ３オキソ酸ジエステ
ルによって例示される。
もう１つの適当な合成潤滑油群には、ジカルボン酸（例
えばフタル酸、コハク酸、アルキルコハク酸及びアルケ
ニルコハク酸、マレイン酸、アゼライン酸、スヘリン酸
、セバシン酸、フマル酸、アジピン酸、リノール酸２量
体、マロン酸、アルキルマロン酸、アルケニルマロン酸
）と種々のアルコ−／ｌ／　（例エハフチルアルコール
、ヘキシルアルコ−／ｌ／、ドテシルアルコール、２−
エチルヘキシルアルコール、エチレングリコール、ジエ
チレングリコールモノエーテル、プロピレングリコール
）とのエステルが含まれる。これらのエステルの特別な
例には、アジピン酸ジブチル、セバシン酸ジ（２−エチ
ルヘキシル）、フマル酸ジ−ｎ−ヘキシル、セバシン酸
ジオクチル、アゼライン酸ジイソオクチル、アゼライン
酸ジイソデシル、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジデシ
ル、セバシン酸ジエイコシル、リルール酸２量体の２−
エチルへキシルジエステル、及び１モルのセバシン酸と
２モルのテトラエチレングリコール及び２モルの２−エ
チルヘキサン酸との反応によって製造される複合エステ
ルが含まれる。
合成油として有用なエステルには、０５〜ＣＩ２モノカ
ルボン酸とネオペンチルグリコール、トリメチロールプ
ロパン、ペンタエリトリット、ジペンタエリトリット及
びトリペンタエリトリットのようなポリオール及びポリ
オールエーテルとから製造されるエステルも含まれる。
ポリアルキル−、ポリアリール−、ポリアルコキシ−１
またはポリアリールオキシシロキサン油及び珪酸エステ
ル油のようなシリコンベース油がもう１つの有用な合成
潤滑剤群を構成する。これらには珪酸テトラエチル、珪
酸テトライソプロピル、珪酸テトラ（２−エチルヘキシ
ル）、珪酸テトラ（４−メチル−２−エチルヘキシル）
、珪酸テトラ（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）、ヘキ
サ（４−メチル−２−ペントキシ）ジシロキサン、ポリ
　（メチル）シロキサン及びポリ　（メチルフェニル）
シロキサンが含まれる。他の合成潤滑油には燐含有酸の
液体エステル（例えば燐酸トリデシル、燐酸トリオクチ
ル、デシルホスホン酸のジエチルエステル）及び重合体
テトラヒドロフランが含まれる。
未精製、精製及び再精製油を本発明の潤滑剤に用いるこ
とができる。未精製油は、さらに精製することなく天然
または合成源から直接得られた油である。例えば、乾燥
操作で直接得られた頁岩油、蒸留で直接得られた石油ま
たはエステル化工程から直接得られかつそれ以上処理せ
ずに用いられるエステル油は未精製油である。精製油は
、１つ以上の特性を改良するために１つ以上の精製工程
でさらに処理された以外は未精製油と同様である。
蒸留、溶剤抽出、酸または塩基抽出、濾過及びパーコレ
ーションのような多（の精製技術が当業者には知られて
いる。再精製油は精製油を得るために用いられたと同様
な方法を既に用いられている精製へ適用することによっ
て得られる。かかる再精製油は再生油または再処理油と
しても知られており、使用済み添加剤及び油ブレークダ
ウン生成物の除去のための技術によってしばしば付加的
に処理される。
本発明の新規の洗剤防止剤／抗摩耗剤混合物は粘度指数
向上剤と共にマルチグレード自動車エンジン潤滑油の製
造に用いることができる。粘度向上剤は潤滑油に高温及
び低温作業性を与えかつ高温に於て潤滑油を比較的粘稠
に保たせかつ低温に於ても受容できる粘性または流動性
を示させる。
粘度向上剤は一般にポリエステルを含む高分子量炭化水
素ポリマーである。粘度向上剤は分散性の賦与のような
他の性質または機能を含むために誘導体化されることも
できる。これらの油溶性粘度向上用ポリマーは、一般に
、ゲルパーミェーションクロマトグラフィーまたはオス
モメトリーで測定されるとき、１０３〜１０６、好まし
くは１０４〜１０Ｇ、例えば２０１０００〜２５０．０
００の数平均分子量を有する。
適当な炭化水素ポリマーの例には、直鎖または技分かれ
、脂肪族、芳香族、アルキル芳香族、脂環式などである
ことができ、α−オレフィン及び内部オレフィンを含む
Ｃ２〜Ｃ１０、例えば０２〜Ｃ８オレフインのホモポリ
マー及びその２種以上のモノマーのコポリマーが含まれ
る。しばしば、炭化水素ポリマーはエチレンとＣ４〜Ｃ
１０オレフィンとのコポリマーであり、エチレンとプロ
ピレンとのコポリマーが特に好ましい。ポリイソブチれ
ン、０６以上のαオレフィンのホモポリマー及びコポリ
マー、アククチツクポリプロピレン、スチレンの、例え
ばイソプレン及び（または）ブタジェン及びその水素Ｐ
ｇ体との水素化ポリマー及びコポリマー及びターポリマ
ーのような他のポリマーを用いることができる。ポリマ
ーは、例えば素練り、抽出、酸化または熱的劣化によっ
て、分子量が低下し、かつ酸化されかつ酸素を含む可能
性がある。例えば米国特許第４１０８９，９７４号、第
４，１６０，７３９号、第４，１３７，１８５号に見ら
れるように、アルコールまたはアミン、例えばアルキレ
ンポリアミンまたはヒドロキシアミンとさらに反応させ
ることができる無水マレイン酸のような活性モノマーと
のエチレン−プロピレンの後グラフト化インターポリマ
ー、あるいは米国特許第４．０６８１０５６号、第４．
０６８１０５８号、第４゜１４６．４８９号及び第４，
１４９，９８４号に記載されているような窒素化合物で
反応またはグラフト化させたメチレンとプロピレンとの
コポリマーのような誘導体化ポリオールも含まれる。
好ましい炭化水素ポリマーはエチレン１５〜９０重量％
、好ましくは３０〜８０重量％と１種以上のＣ３〜Ｃｔ
Ｓ、好ましくはＣ３〜ｃｐｓ、より好ましくはＣ１〜Ｃ
８α−オレフィン１０〜８５重量％、好ましくは２０〜
７０重量％とを含むエチレンコポリマーである。本質的
ではないが、かかるコポリマーはＸ線及び示差走査熱量
測定で測定されるとき２５重量％未満の結晶化度を有す
る。エチレンとプロピレンとのコポリマーが最も好まし
い。プロピレンの代わりにコポリマーの生成に用いるた
め、あるいはエチレン及びプロピレンと組合わせてター
ポリマー、テトラポリマーなどの生成に用いるのに適当
な他のα−オレフィンには、ｌ−ブテン、１−ペンテン
、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−ノ
ネン、１−デセンなどが含まれ、４−メチル−１−ペン
テン、４−メチル−１−ヘキセン、５−メチルペンテン
−１，４，４−ジ−メチル−１−ペンテン及び６−メチ
ルへブテン−１などのような分岐鎖α−オレフィン及び
これらの混合物も含まれる。
エチレン、ａＣ３〜Ｃ２ａα−オレフィン、及ヒ非共役
ジオレフィンまたはかかるジオレフィンの混合物のター
ポリマー、テトラポリマーなども用いることができる。
非共役ジオレフィンの量は存在するエチレンとα−オレ
フィンとの全量基準で、一般に約０．５〜２０モル％、
好ましくは約１〜約７モル％の範囲である。
ポリエステル粘度指数向上剤は、一般に、メタクリル酸
及びアクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、フマル
酸などのようなエチレン系不飽和Ｃ５〜Ｃ，モノ−及び
ジカルボン酸のエステルのポリマーである。
使用できる不飽和エステルの例には、少なくとも１個の
炭素原子、好ましくは１２〜２０個の炭素原子の脂肪族
飽和モノアルコールのエステル、例えばアクリル酸デシ
ノベアクリル酸ラウリル、アクリル酸ステアリノペアグ
リル酸エイコサニル、アクリル酸ドコサニノペメタクリ
ル酸デシル、フマル酸シアミル、メタクリル酸ラウリル
、メタクリル酸セチル、メタクリル酸ステアリルなど及
びこれらの混合物が含まれる。
他のエステルには、酢酸ビニル、ラウリン酸ビニル、パ
ルミチン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、オレイン酸ビ
ニルなど及びこれらの混合物のような、０２〜Ｃ２２脂
肪酸またはモノカルボン酸、好マシくは飽和酸のビニル
アルコールエステルが含まれる。酢酸ビニルとフマル酸
ジアルキルとのコポリマーのようなビニルアルコールニ
ステルト不飽和酸エステルとのコポリマーも使用するこ
とができる。
エステルは、オレフィンのようなさらに他の不飽和モノ
マーと、例えば不飽和エステル１モルにつき、あるいは
エステル化を行う前の不飽和酸または無水物１モルにつ
き０．２〜５モルの０２〜Ｃ２゜脂肪族または芳香族オ
レフィンと共重合させることができる。例えばスチレン
と、アルコール及びアミンでエステル化された無水マレ
イン酸とのコポリマーが知られている（例えば米国特許
筒３，７０２．３００号参照）。
かかるエステルポリマーを重合性含窒素上ツマ−でグラ
フトし、あるいは該エステルを該モノマーと共重合させ
て粘度指数向上剤に分散性を賦与することができる。適
当な不飽和含窒素モノマーの例には、ｐ−（β−ジエチ
ルアミンエチル）スチレンのようなアミン置換オレフィ
ンのような、４〜２０個の炭素原子を含むモノマー；重
合性エチレン系不飽和置換基を担持する含窒素複素環式
化合物、例えば２−ビニル−５−エチルピリジン、２−
メチル−５−ビニルピリジン、２−ビニルピリジン、４
−ビニル−ピリジン、３−ビニルピリジン、３−メチル
−５−ビニルピリジン、４−メチル−２−ビニルピリジ
ン、４−エチル−２−ビニルピリジン及び２−ブチル−
５−ビニルピリジンなどのようなビニルピリジン及びビ
ニルアルキルピリジンが含まれる。
Ｎ−ビニルラクタム、例えばＮ−ビニルピロリドンまた
はＮ−ビニルピペリドンも適当である。
ビニルピロリドンは好ましく、Ｎ−ビニルピロリドン、
Ｎ〜　（１−メチルビニル）ピロリドン、Ｎ−ビニル−
５−メチルピロリドン、Ｎ−ビニル−３，３−ジメチル
ピロリドン、Ｎ−ビニル−５−エチルピロリドンなどに
よって例示される。
防食剤としても知られている腐食防止剤は潤滑油組成物
と接触する金属部分の劣化を減少させる。
腐食防止剤の例は燐硫化炭化水素（ｐｈｏｓｐｈｏｓｕ
ｌｆｕｉｚｅｄ　ｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎｓ）、及び好
ましくはアルキル化フェノールまたはアルキルフェノー
ルチオエステルの存在下で、かつ好ましくは二酸化炭素
も存在下で、燐硫化炭化水素とアルカリ土類金属酸化物
または水酸化物との反応によって得られる生成物である
。燐硫化炭化水素は、テルペン、ポリイソブチレンのよ
うなＣｔ〜Ｃ６オレフインポリマーの重石油分画のよう
な適当な炭化水素を５〜３０重量％の燐硫化物と、６６
〜３２０℃の範囲の温度に於て、′Ａ〜１５時間反応さ
せることによって製造される。￥Ａ硫化炭化水素炭化水
素の中和は米国特許筒１，９６９，３２４号記載の方法
で行うことができる。
酸化防止剤は鉱油の使用中の劣化を減少させる。
劣化は、スラッジや金属表面上のフェス状析出物のよう
な酸化生成物及び粘度増加によって立証される。かかる
酸化防止剤には、好ましくはＣ３〜Ｃ１□アルキル側鎖
を有するアルキルフェノールチオエステルのアルカリ土
類金属塩、カルシウムノニルフェノールスルフィド、バ
リウムｔ−オクチルフェニルスルフィド、ジオクチルフ
ェニルアミン、フェニルアルファナフチルアミン、ｆｉ
ｔ化または硫化炭化水素などが含まれる。
摩擦調節剤（Ｆｒｉｃｔｉｏｎ　ｍｏｄｉｆｉｅｒｓ）
はオートマチックトランスミッションフルイドのような
潤滑油組成物に適当な摩擦特性を与える働きがある。
適当な摩擦調節剤の代表例は米国特許筒３，９３３、６
５９号（脂肪酸エステル及びアミドを記載）、米国特許
筒４，１７６．０７４号（ポリイソブテニルコハク酸無
水物−アミノアルコールのモリブデン錯体を記載）、米
国特許筒４，１０５．５７１号（三量化脂肪酸のグリセ
リンエステルを記載）、米国特許第３．７７９．９２８
号（アルカンホスホン酸塩を記載）、米国特許第３，７
７８．３７５号（ホスホン酸塩とオレアミドとの反応生
成物を記載）、米国特許第３，８５２．２０５号（Ｓ−
カルボキシ−アルキレンヒドロカルビルスクシンイミド
、Ｓ−カルボキシ−アルキレンヒドロカルビルスクシン
アミド酸及びこれらの混合物を記載）、米国特許第３．
８７９，３０６号（Ｎ−（ヒドロキシアルキル）アルケ
ニル−スクシンアミド酸またはスクシンイミドを記載）
、米国特許第３．９３２．２９０号〔亜燐酸ジ−（低級
アルキル）とエポキシドとの反応生成物を記載〕、及び
米国特許第４１０２８，２５８号〔燐ｉ化Ｎ　−（ヒド
ロキシアルキル）アルケニルスクシンイミドのアルキレ
ンオキシド付加物を記載）に記載されている。上記参考
文献の記載は参照文として本明細書に含まれるものとす
る。最も好ましい摩擦調節剤は米国特許第４．３４４．
８５３号に記載されているようなグリセリンモノ−及び
ジオレイン酸エステル、またはその金属塩、ヒドロカル
ビル置換コハク酸または無水物及びチオビスアルカノー
ルである。
流動点降下剤は流体が流動するまたは注がれることがで
きる温度を下げる。かかる降下剤は公知である流体の低
温流動性を有用に最適化する添加剤の典型は０８〜Ｃ１
８ジアルキルフマル酸エステル酢酸ビニルコポリマー、
ポリメタクリレート、及びろうナフタレンである。
気泡抑制はポリシロキサン型の清泡剤、例えばシリコー
ン油及びポリジメチルシロキサンによって与えられる。
本発明に於て防錆剤として有用な有機油溶性化合物には
、ボエオキシアルキレンポリオール及びそのエステルの
ような非イオン界面活性剤、及びアルキルスルホン酸の
ような陰イオン界面活性剤が含まれる。かかる防錆化合
物は既知であり、通常の方法で製造される。本発明の油
組成物中で防錆添加剤として有用な非イオン界面活性剤
はその界面活性をエーテル結合のような多数の弱い可溶
化基に負うている。エーテル結合を含む非イオン防錆剤
は、活性水素を含む有機基質を低級アルキレンオキシド
（エチレンオキシド及びプロピレンオキシドのような）
の過剰で、所望の数のアルコキシ基が分子中に入るまで
アルコキシル化することによって製造される。
好ましい防錆剤はポリオキシアルキレンポリオール及び
その誘導体である。この群の物質は種々のメーカーから
市販されており、ワイアンドッテ・ケミカルズ・コーポ
レーション（Ｗｙａｎ　ｄｏｔｔｅＣｈｅ＋＋＋１ｃａ
ｌｓ　Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）からプルロニックポリ
オール（Ｐｌｕｒｏｎｉｃ　Ｐｏ１ｙｏｌｓ）　　；ダ
ウ・ケミカル・カンパニー　（Ｄｏｗ　Ｃｈｅｍｉｃａ
ｌ　Ｃｏ、）からポリグリコール（Ｐｏｌｙｇｌｙｃｏ
ｌ）　　１１２−２　（エチレンオキシドとプロピレン
オキシドとから誘導される液体トリオール）；及び共に
ユニオン・カーバイド・コーポレーション（Ｕｎｉｏｎ
　Ｃａｒｂｉｄｅ　Ｃｏｒｐ、）からタージトール（Ｔ
ｅｒｇｉｔｏｌ）　　（ドデシルフェニルまたはモノフ
ェニルポリエチレングリコールエーテルフ及びニーコン
（Ｕｃｏｎ）　　（ポリアルキレンゲリコール及び誘導
体）が市販されている。これらは本発明の改良組成物中
の防錆剤として適当な市販生成物のほんの少しである。
ポリオールそれ自体に加えて、ポリオールを種々のカル
ボン酸と反応させて得られるポリオールのエステルも適
当である。これらのエステルの製造に有用な酸はラウリ
ン酸、ステアリン酸、コハク酸、及びアルキル−または
アルケニル−置換コハク酸（アルキルまたはアルケニル
基は約２０個までの炭素原子を含む）である。
好ましいポリオールはブロックポリマーとして製造され
る。かくして、ヒドロキシ−置換化合物Ｒ−（ＯＨ）、
（ここでｎは１〜６であり、Ｒは１価または多価のアル
コール、フェノーノペナフトールなどの残基である）を
プロピレンオキシドと反応させて疎水性ベースを生成さ
せる。このベースを次にエチレンオキシドと反応させて
親水性部分を与えて、疎水部分と親木部分の両方を有す
る分子をもたらす。これらの部分の相対的な大きさは、
当業者には明らかように、反応剤の比、反応時間などを
調節することによって調節される。かくして、基油の差
異及び他の添加剤の存在とは関係無く、防錆剤を任意の
潤滑剤組成物中に使用するために適当にする比で存在す
る疎水性部分と親水性部分とを分子の特徴とするポリオ
ールを製造することは技術の熟練の範囲内である。
与えられた潤滑油組成物中に於てより油溶性が所要な場
合には、疎水性部分を増加しかつくまたは）親水性部分
を減少することができる。より大きい水中油型エマルジ
ョン破壊能力が所要な場合には、親水性部分及び（また
は）疎水性部分を調節してこのことを達成することがで
きる。
Ｒ−（０１１）　ｎの化合物の例には、エチレングリコ
ール、プロピレングリコール、グリセリン、ペンタエリ
トリット、ソルビット、マンニットなどのようなアルキ
レングリコール、アルキレントリオール、アルキレンテ
トロールなどのアルキレンポリオールが含まれる。アル
キル化された１価及び多価フェノール及びナフトールの
ような芳香族ヒドロキシ化合物、例えばヘプチルフェノ
ール、ドデシルフェノールなども用いることができる。
他の適当な解乳化剤には、米国特許第３１０９８゜８２
７号及び第２，６７４，６１９号に記載されているエス
テルが含まれる。
ワイアンドッテ・ケミカル・カンパニーからプルロニッ
クポリオール（Ｐｌｕｒｏｎｉｃ　Ｐｏ１ｙｏｌ）の名
称で市販されている液体ポリオール及び他の類似のポリ
オールは防錆剤として特に好適である。これらのプルロ
ニックポリオールは式（■）に相当する。
ＨＯ−（ＣＨ２ＣＨ２０）、　（ＣＨＣＩＩ２０Ｌ　（
ＣＨ２ＣＨ２０）、　Ｈ（■）ＣＨ３ 上記式（■）中、ｘ、ｙ及び２は、−ＣＨ２Ｃｌ１２０
−基がグリコールの全分子量の約１０〜約４０重量％を
構成しかつ該グリコールの平均分子量が約１０００〜約
５０００になるように１より大きい整数である。これら
の生成物は、最初にプロピレンオキシドをプロピレング
リコールと縮合させて疎水性ベース ＨＯ（−Ｃ）Ｉ−ＣＨ２０）ｙ−Ｈ（ＩＸ）Ｌ を生成させることによって製造される。この縮合生成物
を、次にエチレンオキシドで処理して分子の両端に親水
性部分を付加させる。最良の結果を得るためには、エチ
レンオキシド単位が分子の約１０〜約４０重量％を構成
すべきである。ポリオールの分子量が約２５００〜４５
００でありかつエチレンオキシド単位が分子の約１０〜
約１５重量％を構成する生成物が特に適当である。約４
０００の分子量を有しかつ約ｌＯ％が（Ｃ）１２ｃｌ１
２０）単位に帰せられるポリオールが特に良好である。
米国特許第３，８４９，５０１号（この特許もその全部
が参照文として本明細書に含まれるものとする）に記載
されているような、Ｃｓ〜Ｃ１６アルキル置換フェノー
ル（モノ−及びジ−ヘプチル、オクチル、ノニル、デシ
ル、ウンデシル及びトリデシルフェノールのような）で
処理されたかかるアルコキシ化脂肪酸誘導体を含むアル
コキシル化脂肪アミン、アミド、アルコールなども有用
である。
本発明のこれらの組成物は前記したような他の添加剤及
び池の含金属添加剤、例えばバリウム及びナトリウムを
含む添加剤をも含むことができる。
本発明の潤滑油組成物は銅鉛含有腐食防止剤をも含むこ
とができる。典型的には、かかる化合物は５〜５０個の
炭素原子を含む４アジアゾールポリスルフイド、その誘
導体及びそのポリマーである。好ましい物質は米国特許
第２，７１９．７２５号、第２，７１９．１２６号及び
第３１０８７，９３２号に記載されてるもののような１
，３．４−チアジアゾールの誘導体であり、アモコ（Ａ
ｍｏｃｏ）　１５０として市販されている化合物２，５
−ビス（ｔ−オクタジチオ）−１，３，４−チアジアゾ
ールが特に好ましい。やはり適当である他の類似の物質
は米国特許第３．８２１，２３６号、第３，９０４．５
３７号、第４．０９７．３８７号、第４，１０７１０５
９号、第４゜１３６．０４３号、第４．１８８．２９９
号及び第４，１９３．８８２号に記載されている。
他の適当な添加剤は英国特許明細書１．５６０．８３０
号中に記載されているもののようなチアジアゾールのチ
オ及びポリチオスルフェンアミドである。本発明の潤滑
油組成物中にこれらの化合物が含まれるとき、それらは
組成物の重量基準で０．０１〜１０、好ましくは０．１
〜５．０重量％の量で存在することが好ましい。
これらの数多くの添加剤の中には複数の効果を与えるこ
とができるものがあり、例えば分散剤−酸化防止剤であ
る。このことは公知であり、ここでこれ以上詳述する必
要はない。
これからの通常の添加剤を含むとき、組成物は、典型的
には、その通常の付属機能を与えるために有効な量で基
油中へ混合される。十分に処方された油中のかかる添加
剤の代表的な有効量を下に示す。
成分Ａ　（１）Ｃａ洗剤”０．０４−０．４　　　　０
．０３−０．５成分Ａｔ２＋ｈｇ？ｉ剤”０．０１−０
．２　　　　０．０１−０．２５成分Ｂ抗摩耗剤　　０
．０７−０．１２（１）　　０．０５−０．１５（１）
成分Ｃ分散剤　　　０．５−４　　　　　　０．１−８
成分り酸化防止剤　５０−２００ｐｐｍ　Ｃｕ　”　４
４０−５００ｐｐ　Ｃｕ”粘度向上剤　　　　０．０１
−４　　　　　０．０１−１２腐食防止剤　　　　０．
０１−１．５　　　　０．０１−５酸化防止剤　　　　
０．０１−１．５　　　　０．０５−５消泡剤　　０．
００１−０．１５　　０．００１−３摩耗改良剤　　　
　０．０１−１．５　　　　０．０１−５鉱油ベース　
　　　　　残分　　　　　　　残分（１）　　重量％燐
として示す。
（２）重量ｐｐｍ添加銅。
０　金属Ｃａ　（または恥）として示す。
最も好ましくは、本発明の潤滑油組成物はＣａとして示
された約０．０５〜０．２重量％の成分（Ａ）（１）、
Ｍｇとして示された約０．０２〜０．１１重量％の成分
（Ａ）（２）、約０．０８〜０．１１重量％燐を与える
のに十分な量の成分Ｂ１約１．５〜３重量％の活性成分
の成分Ｃ無灰分散剤、及び約８０〜１５０ｐｐｍの成分
り酸化防止剤（Ｃｕのｐｐｍとして示された）を含む。
他の添加剤を用いるとき、是非必要ではないが、本発明
の新規の洗剤防止剤／抗摩耗剤混合物（上記濃縮物量で
）の濃厚溶液または分散液を、該他の添加剤と共に含む
添加剤濃縮物（該濃縮物は添加剤混合物を構成するとき
本明細書中で添加剤パッケージと呼ぶ）を調製し、それ
によって数種の添加剤を基油へ同時に添加して潤滑油組
成物を製造することができるようにすることが望ましい
ことがある。添加剤濃縮物の潤滑油中への溶解は、溶剤
により、かつ穏やかに加熱しながら混合することによっ
て容易にすることができるが、このことは必須ではない
。濃縮物すなわち添加剤パッケージは、典型的には、該
添加剤パッケージを所定量のベース潤滑油と混合すると
き最終調合物中に所望の濃度を与えるための適正な量の
添加剤を含むように調合される。かくして、本発明の洗
剤防止剤／抗摩耗剤混合物を他の望ましい添加剤と共に
少量の基油または他の相溶性溶剤へ添加して典型的には
約２．５〜約９０重量％、好ましくは約１５〜約７５重
量％、最も好ましくは約２５〜約６０重量％添加剤の集
合量で、適当な比率で活性成分を含み、残りが基油であ
る添加剤パッケージを調製することができる。
最終調合物は典型的には約１０重量％の添加剤パッケー
ジを用いることができ、残りは基油である。
本明細書中で示される該重量％はすべて（特に断らない
限り）、添加剤の活性成分（Ａ、　　Ｉ、）含量及び（
または）任意の添加剤パッケージまたは調合物の全重量
（各添加剤の活性成分重量と全油または希釈剤の重量と
の和である）基準である。
以下の実施例を参照することによって本発明はさらに理
解されるであろう。実施例中、特に断らない限り部はす
へて重量部であり、実施例は本発明の好ましい実施態様
を含む。
実施例 選択された洗剤防止剤、ジアルキルジチオ燐酸亜鉛抗摩
耗剤、無灰分散剤、酸化防止剤及び燃料経済添加剤を含
む１組の十分に調合された潤滑油を製造した。それによ
って得られたデータを下記表Ｉに示す。
注： （１）（重量％Ｃａ）。過塩基スルホン酸カルシウム、
ＴＢＮ４００、活性成分５５重量％。
（２）（重量％Ｍｇ）。過塩基スルホン酸マグネシウム
、ＴＢＮ４００、活性成分５２重量％。
（３）（重量％燐）。アルキル基またはかがる基の混合
物が４〜５個の炭素原子を有しかっｐ２ｓ５をイソブチ
ルアルコール約６５重量％とアミルアルコール３５重量
％との混合物と反応させて製造されたジ（第一アルキル
）ジチオ燐酸亜鉛？；縮物（希鉱油中、活性成分７５重
量％）。
（４１（ｍｆｆｉ％燐）。アルキル基またはかかる基の
混合物が約３〜６個の炭素原子を有しがっＰ２Ｓ、をイ
ソプロピルアルコール（３０％）トメチルｔｅｒ　ｔ−
ブチルカルピトール（７０％）との混合物と反応ささせ
て製造されたジ（第二アルキル）ジチオ燐酸亜鉛濃縮物
（希鉱油中、活性成分７１重世％）。
（５）　　容量％、無灰分散剤Ｉ＝約１．４７重量％の
窒素含量、約０．３５重量％の硼素含量を有しがっポリ
イソブチレン（約１３００の数平均分子量を有するポリ
イソブチレンからＢＭ　導された）１分子につき１．１
の比のコハク酸無水物部分を有するポリイソブテニルコ
ハク酸無水物から銹４されかつ１分子につき約５〜７個
の窒素を有する工業用混合ポリエチレンアミンでアミノ
化された、硼素処理ポリイソブテニルスクシンイミドを
含む５０重量％Ａ、１．希鉱油溶液。無灰分散剤■−窒
素約０．９７重量％、硼素約０．２５重量％を含みかつ
ポリイソブチレン（約２２００の数平均分子量を有する
ポリイソブチレンから誘導された）１分子につき約１．
１のコハク酸無水物部分を有するポリイソブテニルコハ
ク酸無水物から誘導されかつ１分子につき平均約５〜７
個の窒素の市販ポリエチレンアミン混合物でアミノ化さ
れた硼素処理ポリイソブテニルスクシンイミドを含む５
０重量％Ａ、１．希鉱油溶液。
（６）容量％。オレイン酸第二銅の希鉱油溶液（３８重
量％Ａ、１．）。
（７）容量％。モノオレイン酸グリセリンの希鉱油溶液
（５０重量％Ａ、１．全モノグリセリド）。
（８）５車両相当量 ＊　図１に示したデータ点 図１は実施例中で要約した燃料経済データを示す。図１
には、実施例１〜２７のＣａ及びＭｇ金属洗剤並びに第
−及び第二ＺＤＤＰの相当比を観察された燃料経済試験
データに対して概略示しであるＸ軸はＣａ　：　Ｍｇ洗
剤防止剤の相対百分率を示し、ｙ軸は第一二第二ＺＤＤ
Ｐの相対百分率を示す。丸で囲んだ数（例えば１．９８
／１）に於て、分子は平均の得られた燃料経済を示し、
分母は指示された実施例または領域について（Ａ、Ｂ、
Ｃ，Ｄ及びＥに於て指示された）そのように平均をとっ
た実施例の数を示す。
上記試験から、領域Ａ（実施例１及び２．１００％Ｍｇ
、１００％第二ＺＤＤＰ）に於ける燃料経済は、９９％
の信頼度で、領域Ｃ（実施例１４−１７．５０／　５０
　Ｃａ／Ｍｇ、　５０／　５０第一／第二ＺＤＤＰ）で
得られた燃料経済より統計的に劣っている。
領域Ｂ（実施例３−１３．１００％Ｍｇ、１００％第−
ＺＤＤＰ）の燃料経済は、９９％の信頼度で、本発明の
領域Ｃよりも統計的に劣っている。
領域Ｃは、また、９５％の信頼度で、領域Ｅ（実施例１
８−２０、高Ｃａ／Ｍｇ及び高第二／第−ＺＤＤＰ比を
特徴とする）の燃料経済よりも統計的に優れている。
実施例２２−２７については追加の燃料経済単一データ
点を図１中に示しである。
もう１組の潤滑油組成物を製造し、実施例１−２７と同
様に燃料経済試験を行った。これらの追加実験２８−３
７を下記表Ｈに示す。これらの実験に於ては、モノオレ
イン酸グリセリン摩擦改良剤を処方中に含まなかった。
【図面の簡単な説明】
図１は、本発明の組成物の使用によって達成される驚異
的に改良された燃料経済を示す。実施例１−２７で得ら
れたデータの概略図である。 ＦＩＧ、　を 図面の浄書（内容に変更なし）

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、主成分としての潤滑用粘度の油と、副成分としての （Ａ）（１）少なくとも１種のカルシウム過塩基洗剤防
    止剤と（２）少なくとも１種のマグネシウム過塩基洗剤
    防止剤との混合物、 （Ｂ）（１）少なくとも１種のジ−（第一ヒドロカルビ
    ル）ジチオ燐酸亜鉛と（２）少なくとも１種のジ−（第
    二ヒドロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛との混合物、 （Ｃ）少なくとも１種の無灰分散剤、及び （Ｄ）少なくとも１種のカルボン酸銅化合物の酸化防止
    有効量 を含む潤滑油組成物であって、 Ｃａとして示された成分（Ａ）（１）が潤滑油組成物の
    約０．０３〜０．５重量％を構成し、Ｍｇとして示され
    た成分（Ａ）（２）が潤滑油組成物の約０．０１〜０．
    ２５重量％を構成し、成分（Ｂ）が潤滑油組成物中約０
    ．０５〜０．１５重量％の燐を与えるために十分な量で
    用いられ、混合カルシウム及びマグネシウム洗剤防止剤
    が約０．３：１〜約６：１の成分Ａ（１）：Ａ（２）の
    重量：重量比で存在し、かつ混合ジ（第一ヒドロカルビ
    ル）ジチオ燐酸亜鉛及びジ（第二ヒドロカルビル）ジチ
    オ燐酸亜鉛抗摩耗剤が約０．４：１〜約９：１の成分Ｂ
    （１）：Ｂ（２）の重量：重量比で存在する潤滑油組成
    物。 ２、該無灰分散剤が （ａ）約７００〜５０００の数平均分子量を有するＣ＿
    ２〜Ｃ＿１＿０モノオレフィンのオレフィンポリマーと
    Ｃ＿４〜Ｃ＿１＿０モノ不飽和酸物質とを反応させるこ
    とによって生成されるヒドロカルビル置換Ｃ＿４〜Ｃ＿
    １＿０モノ不飽和ジカルボン酸生成性物質であって、該
    酸生成性物質が該酸生成性物質の生成に用いられる反応
    混合物中に存在する該オレフィンポリマーの１分子につ
    き平均少なくとも約０．８個のジカルボン酸生成性部分
    を有する酸生成性物質と （ｂ）アミン、アルコール、アミノアルコール及びこれ
    らの混合物からなる群から選ばれる求核反応剤と を含む反応混合物の油溶性反応生成物からなる請求項１
    記載の油組成物。 ３、（ｂ）の該求核反応剤がアミンである請求項２記載
    の組成物。 ４、該アミンがポリエチレンポリアミンである請求項３
    記載の組成物。 ５、（ｂ）の求核反応剤がアルコールである請求項２記
    載の組成物。 ６、（ｂ）の求核反応剤がアミノアルコールである請求
    項２記載の組成物。 ７、（ａ）の該酸生成性物質中に該オレフィンポリマー
    の１分子につき約１．０〜２．０個のジカルボン酸生成
    性部分がある請求項２〜６のいずれか１項に記載の組成
    物。 ８、該オレフィンポリマーが約９００〜３０００の分子
    量を有するＣ＿２〜Ｃ＿４モノオレフィンのポリマーか
    らなりかつ該Ｃ＿４〜Ｃ＿１＿０モノ不飽和酸物質がα
    −又はβ−不飽和Ｃ＿４〜Ｃ＿１＿０ジカルボン酸、無
    水物またはエステルからなる請求項７記載の組成物。 ９、該カルボン酸銅酸化防止剤が約４０〜５００重量ｐ
    ｐｍの添加銅の量で該カルボン酸銅の形で用いられる請
    求項１記載の組成物。 １０、５０〜２００ｐｐｍの該添加銅を含む請求項９記
    載の組成物。 １１、該銅化合物がＣ＿１＿０〜Ｃ＿１＿８脂肪酸の銅
    塩及び約２００〜５００の分子量を有するナフテン酸の
    銅塩からなる群から選ばれる請求項１または９記載の組
    成物。 １２、カルシウム洗剤防止剤が過塩基カルシウムスルホ
    ン酸塩、フェノキシドまたはサリチル酸塩からなる請求
    項１記載の潤滑油組成物。 １３、マグネシウム洗剤防止剤が過塩基マグネシウムス
    ルホン酸塩、フェノキシドまたはサリチル酸塩からなる
    請求項１記載の潤滑油組成物。 １４、カルシウム洗剤防止剤がＣａとして示された約０
    ．０４〜０．４重量％の量で潤滑油組成物中に存在する
    請求項１または１２記載の潤滑油組成物。 １５、マグネシウム洗剤防止剤がＭｇとして示された約
    ０．０１〜０．２重量％の量で潤滑油組成物中に存在す
    る請求項１４記載の潤滑油組成物。 １６、カルシウム洗剤防止剤及びマグネシウム洗剤防止
    剤が、それぞれの金属として示されるマグネシウム洗剤
    防止剤１重量部につきカルシウム洗剤防止剤約０．４〜
    ３重量部の量で潤滑油組成物中に存在する請求項１５記
    載の潤滑油組成物。 １７、ジ（第一ヒドロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛が式 ▲数式、化学式、表等があります▼ （上記式中、Ｒ＾１及びＲ＾２は同じかまたは異なり、
    アルキル、シクロアルキル、アルアルキル、アルクアリ
    ールまたは実質的に類似の構造の炭化水素基である） の酸の亜鉛塩から誘導される請求項１記載の潤滑油組成
    物。 １８、ジ（第二ヒドロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛が式 ▲数式、化学式、表等があります▼ （上記式中、Ｒ＾３、Ｒ＾４、Ｒ＾５及びＲ＾６は同じ
    かまたは異なりかつアルキル、シクロアルキル、アルク
    アリール、アルアルキルまたは類似の構造の実質的に炭
    化水素基である） の酸の亜鉛塩から誘導される請求項１記載の潤滑油組成
    物。 １９、ジチオ燐酸塩混合物Ｂが燐で示された約０．０７
    〜０．１２重量％の量で潤滑油組成物中に存在する請求
    項１４記載の潤滑油組成物。 ２０、ジチオ燐酸塩混合物Ｂが燐で示された約０．０８
    〜０．１１重量％の量で潤滑油組成物中に存在する請求
    項１記載の潤滑油組成物。 ２１、ジ（第一ヒドロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛及びジ
    （第二ヒドロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛がジ（第二ヒド
    ロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛１重量部につきジ（第一ヒ
    ドロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛約０．５〜３重量部の量
    で潤滑油組成物中に存在する請求項１９記載の潤滑油組
    成物。 ２２、主成分としての潤滑性粘度の油と、副成分として
    の （Ａ）（１）少なくとも１種のカルシウム過塩基洗剤防
    止剤と（２）少なくとも１種のマグネシウム過塩基洗剤
    防止剤との混合物であって、混合カルシウム及びマグネ
    シウム洗剤防止剤が約 ０．３〜約６：１の成分Ａ（１）：Ａ（２）の重量比で
    存在し、かつ成分（Ａ）（１）がＣａとして示された約
    ０．０３〜０．５重量％の量で存在しかつ成分（Ａ）（
    ２）がＭｇとして示された約０．０１〜０．２５重量％
    の量で存在する混合物、 （Ｂ）（１）少なくとも１種のジ−（第一ヒドロカルビ
    ル）ジチオ燐酸亜鉛と（２）少なくとも１種のジ−（第
    二ヒドロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛との混合物であって
    混合ジ（第一ヒドロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛及びジ（
    第二ヒドロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛抗摩耗剤が約０．
    ４：１〜約９：１のＢ（１）：Ｂ（２）の重量：重量比
    で存在する混合物約０．０５〜０．１５重量％（燐とし
    て示された）、 （Ｃ）少なくとも１種の油溶性無灰分散剤約０．１〜１
    ０重量％、及び （Ｄ）約４０〜５００重量ｐｐｍの添加銅をカルボン酸
    銅の形で与えるための少なくとも１種の油溶性カルボン
    酸銅酸化防止剤 とを含む潤滑油組成物。 ２３、該無灰分散剤が （ａ）約９００〜５０００の数平均分子量を有するＣ＿
    ２〜Ｃ＿１＿０モノオレフィンのオレフィンポリマーと
    Ｃ＿４〜Ｃ＿１＿０モノ不飽和酸物質とを反応させるこ
    とによって生成されるヒドロカルビル置換Ｃ＿４〜Ｃ＿
    １＿０モノ不飽和ジカルボン酸生成性物質であって、該
    酸生成性物質が該酸生成性物質生成のために用いられる
    反応混合物中に存在する該オレフィンポリマー１分子に
    つき平均少なくとも約０．８個のジカルボン酸生成性部
    分を有する酸生成性物質と （ｂ）アミン、アルコール、アミノアルコール及びこれ
    らの混合物からなる群から選ばれる求核反応剤と を含む反応混合物の油溶性反応生成物からなる請求項２
    ２記載の油組成物。 ２４、（ｂ）の求核反応剤がアミンである請求項２３記
    載の組成物。 ２５、該アミンがポリエチレンポリアミンである請求項
    ２４記載の組成物。 ２６、（ｂ）の求核反応剤がアルコールである請求項２
    ３記載の組成物。 ２７、（ｂ）の求核反応剤がアミノアルコールである請
    求項２３記載の組成物。 ２８、（ａ）の該酸生成性物質中に於て該オレフィンポ
    リマー１分子につき約１．０〜２．０個のジカルボン酸
    生成性部分がある請求項２３〜２７のいずれか１項に記
    載の組成物。 ２９、該オレフィンポリマーが約９００〜３０００の分
    子量を有するＣ＿２〜Ｃ＿４モノオレフィンのポリマー
    からなり、かつ該Ｃ＿４〜Ｃ＿１＿０モノ不飽和酸物質
    がα−またはβ−不飽和Ｃ＿４〜Ｃ＿１＿０ジカルボン
    酸、無水物またはエステルからなる請求項２８記載の組
    成物。 ３０、該カルボン酸銅酸化防止剤が約４０〜５００重量
    ｐｐｍの添加銅の量で該カルボン酸銅の形で用いられる
    請求項２２記載の組成物。 ３１、５０〜２００ｐｐｍの該添加銅を含む請求項３０
    記載の組成物。 ３２、該銅化合物がＣ＿１＿０〜Ｃ＿１＿８脂肪酸の銅
    塩及び約２００〜５００の分子量を有するナフテン酸の
    銅塩からなる群から選ばれる請求項２２または３０記載
    の組成物。 ３３、基油約２５〜８５重量％と、 （Ａ）（１）少なくとも１種のカルシウム過塩基洗剤防
    止剤と（２）少なくとも１種のマグネシウム過塩基洗剤
    防止剤との混合物、 （Ｂ）（１）少なくとも１種のジ（第一ヒドロカルビル
    ）ジチオ燐酸亜鉛と（２）少なくとも１種のジ（第二ヒ
    ドロカルビル）ジチオ燐酸亜鉛との混合物、 （Ｃ）少なくとも１種の無灰分散剤、及び （Ｄ）少なくとも１種のカルボン酸銅化合物の酸化防止
    有効量 とを含む濃縮物であって、 Ｃａで示された成分（Ａ）（１）が潤滑油組成物の約０
    ．０３〜０．５重量％を構成し、Ｍｇとして示された成
    分（Ａ）（２）が潤滑油組成物の約０．０１〜０．２５
    重量％を構成し、成分（Ｂ）が潤滑油組成物中約０．０
    ５〜０．１５重量％の燐を与えるために十分な量で用い
    られ、混合カルシウム及びマグネシウム洗剤防止剤が約
    ０．３：１〜約６：１の成分Ａ（１）：Ａ（２）の重量
    ：重量比で存在し、かつ混合ジ（第一ヒドロカルビル）
    ジチオ燐酸亜鉛及びジ（第二ヒドロカルビル）ジチオ燐
    酸亜鉛酸化防止剤が約０．４：１〜約９：１の成分Ｂ（
    １）：Ｂ（２）の重量：重量比で存在する濃縮物。 ３４、該基油が４０〜７５重量％の濃度で存在する請求
    項３３記載の濃縮物。
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