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JPH01139137A - 不均一触媒化学プロセスの実施法 - Google Patents

不均一触媒化学プロセスの実施法

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JPH01139137A
JPH01139137A JP63213500A JP21350088A JPH01139137A JP H01139137 A JPH01139137 A JP H01139137A JP 63213500 A JP63213500 A JP 63213500A JP 21350088 A JP21350088 A JP 21350088A JP H01139137 A JPH01139137 A JP H01139137A
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flow
heat transfer
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ニルス　トルキル　バーデン
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エルンスト　イェアゲン　イェンセン
Jorgen G Larsen
イェアゲン　グットソン　ラーセン
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Haldor Topsoe AS
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、非断熱条件における触媒化学プロセスの実施
法に関する。
不均一触媒化学プロセスにおいては、プロセス流体が固
体触媒またはプロセスの一部をなすよう１つ以上の反応
に触媒作用を及ぼす保持された液相触媒と接触せしめら
れる。触媒は通常は触媒反応器内の１つ以上の触媒室内
の１つ以上のベツド内に配置される０本明細書において
は、触媒プロセスというのはこの種のプロセスを指すも
のとする。
非断熱条件下で触媒プロセスを実施すると、プロセス流
体が触媒ベツドを通過する際に、プロセス流体と加熱用
または冷却用剤との間で熱が交換されるが、この熱交換
は通常は、プロセス流体を上記薬剤と隔離する伝熱壁に
よる対流熱交換によるものである。
本明細書においては、触媒とは、１つ以上の一律化ブロ
ック状であるか粒状であるかにかかわらず、固体触媒あ
るいは保持された液相触媒を指す。
同様に、触媒ベツドとは、上記触媒を入れるベツドを指
す。触媒保持体とは、たとえば含浸や被覆等によって触
媒に変形されるのに使用することができるものを指し、
そのような処理を施した保持体は活性触媒状態に達する
前にたとえば燻焼や還元などの１つ以上のさらに別の特
殊な処理を受けても受けなくてもよい、同様に、上記の
ように定義される触媒は、活性状態に到達させるために
は、触媒室内に積め込んだ後に、特殊な処理を必要とす
るものであってもよい。
流体という用語は、液体と気体状物質の両方を指すもの
とする。
化学プロセスは、熱を消費する吸熱プロセスと、熱を発
生する発熱プロセスのいずれかに分けられる。
非断熱条件下で実施される工業上重要な吸熱触媒プロセ
スの中では、炭化水素の蒸気改質（ｓ　ｔｅａｍｒｅｆ
ｏｒｍｉｎｇ）が−例として挙げられる。この蒸気改質
は、通常は４°ＯＯ〜９５０℃で行われる。そのプロセ
スは、単数または複数の反応を促進する触媒を含む管内
で行われることが多い。管は、燃料の燃焼により必要な
熱が供給される放射炉室内に配置することができる。ま
た、このプロセスは、たとえばヨーロッパ特許出願第１
９５．６８８号に記載されているような熱交換改質器内
で選択的に行うことができる。
発熱触媒プロセスは、２００〜６００℃で行われること
が多い。非断熱条件下で行われる工業上重要な発熱プロ
セスの例としては、たとえばエチレンオキサイド、ホル
ムアルデヒド、無水フタル酸の製造などの部分酸化が挙
げられる。別の例としては、カーボンオキサイドのメタ
ン化がある。
これらのプロセスは、冷却された管状反応器内で行われ
ることが多い。
工業的に重要な触媒プロセスには、たとえばアンモニア
やメタノールの製造などのように、可逆性かつ発熱性の
ものがある。これらのプロセスは、通過量あたりの変換
率がかなり小さい場合が多いので、プロセス気体の一部
を触媒ベツドに再循環させながら行われることが多い、
多数の異なる概念が活用され、このうちのいくつかは非
断熱的なものである。
触媒ベツドを通過するプロセス流体の圧力低下、および
プロセス流体と触媒室の伝熱壁との間の熱伝達率は、プ
ロセスの経済性のみならず、一定量の触媒による処理量
と収量の限定プロセス条件も示している場合が多い、圧
力低下が小さいこと及び高熱伝達率は、所望のプロセス
条件であることを示す、圧力低下が小さければ、触媒プ
ロセスの種類に関係なくプロセス装置に必要とされる動
力が少なくなる。高熱伝達率はあらゆる種類の非断熱的
触媒プロセスにとって望ましい、吸熱触媒プロセスの場
合では、高熱伝達率であればプロセス流体に供給される
熱量が増加し、従って一定量の触媒に対する反応速度お
よび変換度も高くなる。
発熱反応の場合では、高熱伝達率であればプロセス流体
の温度が下がり、これにともない反応速度も低下する。
このように、触媒温度は容易に制御することができると
共に、触媒に損傷を及ぼすような超過温度も容易に防止
することができる。同様に、たとえば全酸化などの望ま
しくない反応も容易に防止することができる。
可逆性発熱触媒プロセスの場合には、プロセス流体と冷
却面との間の熱伝達率が大きいと、（１）プロセス流体
の温度が低下し、（２）平衡状態が高変換度側に向かっ
て移動するという結果になる。その全体的効果により高
収量になることが多い。
ペレット、リング、その他の粒状形態の通常の市販触媒
を用いては、触媒室の壁面とプロセス流体との間の熱伝
達率は実質上それと同時に圧力低下を増加させずに上げ
ることは不可能である。
特に蒸気改質プロセスの場合に、上記制約が問題となっ
てきた。従って、長い間、圧力低下を小さくすること及
び高熱伝達率を同時に得ようとする目的で、非粒子状形
態の触媒を用いる様々な方法が記載されてきた。
蒸気改質プロセスでは、一定量の触媒に対する最高の変
換度は最高温度で操作する時に得られる。
そのため、操作温度がしばしば管材料の許容上限温度に
近くなることがある。伝熱壁に沿った温度分布が均一で
あると、所定の極限温度に対して、平均温度が最も高く
なるので、均一な温度分布は非常に望ましい。
〔発明の背景〕
上記の特徴のいくつかを得る方法は、すでに文献に記載
されている。これらの方法のい（つかは、適切な材料か
らなる場合には触媒や触媒保持体として使用することが
できるが、文献の記載によればそれ以外に使用される物
体を利用するものである。以下に、触媒および触媒以外
のもので上記特徴を有するものについて記載している文
献を列挙する。
米国特許第３．７８５．６２０号には、静止混合器とし
て使用することを目的とする波状薄板より成る物体が述
べられている。
米国特許第４．２９６．０５０号には、複数の波状プレ
ートからなる交換コラム用の充填要素が述べられている
。
ズルツェール・ブラザーズ社の販売パンフレットには、
上述の米国特許の物体と類似の形態を有するが、セラミ
ック材料からなる物体が述べられており、それらを触媒
保持９体として使用することを提案じている。
米国特許第３．１１２，１８４号には、触媒活性材料か
らなるかまたは触媒保持体として使用される場合に上記
特徴を発揮するというような特性を有するセラミック物
品の製造法が述べられている。しかし、幾分か類似の構
造を有する物体は上記のように使用されるということが
述べられているものの、上記セラミック物品そのものを
上記のように使用することは述べられていない、いくつ
かの流路を通過する流れから、別の流路を通過する流れ
に熱を伝達する熱交換器の製造に上記物品を使用するこ
とが提案されているが、容器壁を通しての熱伝達を達成
することは提案されていない。
ヨーロッパ特許第００２５３０８号明細書には、炭化水
素の吸熱蒸気改質のためのプロセスと装置が開示されて
いる。一定の形状に切断された積層プレートからなる構
造物の形態の触媒が述べられている。該構造物は、触媒
室の壁から一定間隔を置いており、プロセス流体が触媒
量を交互に流れると共に構造物と触媒室の加熱された壁
との間隙をかなりの長さにわたって流れるように、触媒
室内の全体の流方向に対して角度をなす流路を有する。
この流れパターンのために、加熱された壁は流体の一部
を持続的に加熱することによって生じる拡張かつ連続す
る高温及び低温領域を呈することになり、反応器壁に沿
った種々の領域の流速が低下し、低熱伝達を招き、それ
に伴って大量のプロセス流体が触媒室内部の反応によっ
て温度低下の状態で触媒を離れることになる。
すなわち、上記ヨーロッパ特許による流れパターンは、
触媒室において一部レベルで触媒流路に進入する流体に
均一な温度分布をもたらすものではないので、均一な触
媒の利用を得ることはできない。
触媒室の壁からプロセス流体への熱伝達率が非常に高い
ということは、プロセス流体と熱交換改質器内の煙道ガ
スとの対流熱交換による炭化水素の蒸気改質のために熱
の一部を供給する場合に特に重要である。伝熱壁に沿っ
て実質的に均一な温度分布があるということも、このプ
ロセス概念にとってはＱ重要である。
これまでに提案された方法は全て下記の条件を同時に得
るという問題を完全に解決するものではない、（１）触
媒ベツドを通過するプロセス流体の圧力低下を非常に小
さくすること、（２）触媒室の壁とプロセス流体との熱
伝達率を間くすること、（３）伝熱壁に沿って均一もし
くは実質的に均一な温度分布を有すること、および（４
）触媒の全量を効果的に利用すること。
〔発明の要旨］ 本発明の目的は、触媒ベツドを通過するプロセス流体の
圧力低下を非常に小さくすると共に触媒室の壁とプロセ
ス流体との熱伝達率を高くかつ実質的に均一にし、触媒
の有効利用を図る方法を提供することである。
従って本発明は、実質上均一に間隔を置いた２つの壁に
よって形成された触媒室内に収容された触媒にプロセス
流体の流れを一つの全体の流方向に通過させ、触媒室内
部のプロセス流体と触媒室外部の流体との間の２つの実
質上均一に間隔を置いた壁のうち少なくとも一方の壁に
熱を伝達し１、　前記触媒は、プロセス流体が２つの均
一に間隔を置いた壁と全体の流方向とに対して角度をな
す実際の流方向を有する複数の分岐流に分流されるよう
に、実質上平行な流路の層状に配置された流路構造を備
え、分岐流が一方の壁に達した時にその方向を変えるこ
とによって、非断熱条件下で不均一触媒化学プロセスを
実施する方法に関するものである。本方法の特徴は、２
つの実質上均一に間隔を置いた壁の一方の壁に向かう質
量流が、全体の流方向に直角のどの断面においても、前
記２つの壁の他方の壁に向かう質量流にほぼ等しく、一
つの流路群内の分岐流の流方向が隣接の流路群すなわち
複数の流路群内の分岐流の流方向とは異なり、すべての
分岐流の実際の流方向が２つの実質上均一に間隔を置い
た壁の一方の壁に達する時に、前記実際の流方向が反転
されることである。この方法によれば、伝熱壁に沿って
実質的に均一な温度分布が得られ、従って触媒の全量の
有効利用が可能となる。すなわち、所望の変換度を達成
するのに必要な触媒量を減らすことができる。
本発明の方法の効率は、分岐流が一つの伝熱壁に到達す
るとただちに分岐流の全ての流方向が反転することによ
るものである。流路の外側を伝熱壁に沿って流れる流体
は全くないか、あったとしても極めて僅かである。この
流れパターンにより、流路出口からの流体によって生じ
る低温箇所と流路入口の高温箇所との間隔が可能な限り
に小さくなる。触媒室の構造により、反転位置において
プロセス流体が伝熱壁または複数の伝熱壁に頻繁にかつ
密に接触するので、該プロセス流体が均一に加熱される
。
上記触媒室の別の特徴は、プロセス流体と触媒面との接
触が触媒室を角度をもって強制的に通過させることによ
って連続して延長されていることであり、この接触が伝
熱壁または複数の伝熱壁の反転位置においてのみ中断さ
れることである。
〔発明の詳細な説明〕
２つの壁のそれぞれに向かって流れる分岐流数の比率は
１　：　１００−１００　：　１である。しかし、この
比率は１：１０〜１０：１であることが好ましい、とり
わけ、実質的に均一に間隔を置いた壁の一方に向かって
流れる分岐流の数は、前記壁の他方に向かって流れる分
岐流の数とほぼ同じであることが好ましい。
触媒を通過する実際の流方向と触媒ベツドを通過する全
体の流方向との角度は５〜８５度、好ましくは１５〜７
５度、とりわけ、約４５度であることが好ましい。
全体の流方向に対して直角でない層状に配置された流路
を有する触媒を用いることが好ましい。
とりわけ、全体の流方向に対してほぼ平行な層状に配置
された流路を有する触媒を使用することが好ましい。
触媒の製造は、上記層が伝熱壁に対して５〜９０度の角
度をなしている場合に、特に簡単である。
特に流路は、伝熱壁に対してほぼ直角をなす層状に配置
されていることが好ましい。
圧力低下度と熱伝達率の最適組合せは、流れているプロ
セス流体が２つの均一に間隔を置いた壁のいずれかに到
達したときに、当該壁と触媒との間のスリット（該スリ
ットの幅は上記２つの均一に間隔を置いた壁の間隔の５
分の１未満である）内の対向壁に向かって反転または反
射される場合である。
本発明の方法による触媒室の一実施例では、２つの実質
上均一に間隔を置いた壁は同軸円筒壁であり、触媒室は
環状であり、プロセス流体の全体の流方向は上記円筒壁
の共軸に平行である。
本発明の方法による触媒室の別の実施例では、２つの実
質上均一に間隔を置いた壁は平行かつ平面であり、触媒
は少なくとも１対の平行な側面をもつ角柱状を呈する。
本発明の方法に使用することができる触媒の製造、およ
びその後に行われる触媒室内への上記触媒の積込みは、
触媒室内に系統的に配置された本質的に同一の物体であ
るような触媒を使用する場合に容易に行うことができる
。
本発明の方法によれば、プロセス流体を、複数の層群を
なすよう調整した分岐流状の流れにすることができる。
ここに、一つの層群における流方向は隣接する層群にお
ける流方向と実質上平行でかつ異なっており、各層群は
少数の層、好ましくは１つまたは２つの層からなるもの
である。
そのような流れを得る筒便な方法は、流路を形成する層
状シートより成る触媒または触媒保持体によるものであ
る。
上記流れパターンは、たとえば、波状シート、好ましく
は波状シートと平面シートを交互に配した波状シートよ
り成る積重体を触媒または触媒保持体として用いること
により得ても梼わない、いずれのタイプのシートも、た
とえば、それ自体公知の方法により、触媒物質および化
学プロセスと適合する材料から作製してもよい、前記積
重体は、どちらか一方の流方向を有する各層群内の１層
の流路からなり、次の形態を取ることができる。
ａ、波状シート、方向Ａ ｂ、平面シート Ｃ１波状シート、方向Ｂ ｄ、平面シート この連続配列は、希望する大きさが得られるまで繰り返
される。すべてのシートが同じ大きさを存する必要はな
く、またすべてのシートを直線を存する大きさに切断す
る必要もない、実際には、平面シートを波状シートの全
体の大きさより少し小さい大きさに切断し、さらに／或
いは前記実質上一定間隔を有する壁に取付けることがで
きるように平面シートの両側に一対の鋸歯状のエツジを
設けることが好ましい場合が多い。
プロセス流体は、実質上直線の流路を有する触媒ベツド
を通過させることが適切であり、実際の分岐流方向と全
体の流方向との角度は５〜８５度、好ましくは１５〜７
５度、特には約４５度である。
本発明の方法に関する流れパターンの特徴は、波状シー
トだけを用いて、方向Ａと方向Ｂのシートを交互に使用
してそれらを積重ねることによっても得られることであ
る。
本発明の方法による触媒室に関する上記実施例の１つで
は、前記２つの壁が同軸′円筒壁である。
これは、中空円筒体状の触媒を必要とする１本発明の方
法を特徴づけている流れパターンと熱伝達を生ずる上記
形状の触媒または触媒保持体は、たとえば、前述した如
く積重ねシートを切断し、これらの積重体を環状の枠を
形成する２つの壁の内側に配置することによって製造す
ることができる。
積重体は、たとえば、中空円筒体の一部分の形状が得ら
れるように十分変形させて、上記枠に適合させてもよい
、枠の２つの壁（それぞれ、触媒室の内壁と外壁に相当
する）の直径は、触媒または触媒保持体と触媒室の材質
とで熱膨張が異なる可能性があること、及び触媒と壁と
の間に所望のスリットを設けることを考慮する必要があ
るために、通常は触媒室の対応壁の実際の直径とは少し
異なっていなければならない。
前記枠内の流れのパターンを決定するシートは、触媒が
触媒室内に積め込まれた時点で、全ての流方向が全体の
流方向に実質的に平行な平面内に調整されるように積重
ねることが特に好ましい。
シートは、触媒が触媒室内に積め込まれた時点で、上記
枠の壁に対して直角または斜めに、従って伝熱壁に対し
ては斜めに積重ねることができる。
本発明の方法は、波状シートより成る積重ねシートから
作製された物体の使用に限定されるものではなく、或い
は波状シートを使用する場合に、特殊な波形形状を用い
たり、すべての波状シートについて同一の波形形状や大
きさを用いることに限定されるものではない、上記流れ
パターンを得ると同時にプロセス流体と伝熱壁との間の
熱伝達を得るいかなる他の手段も、それらが非断熱触媒
プロセスを実施する場合に使用される限り本発明の一部
をなすものと考えられる。
本発明の方法を特徴づけている流れパターンと熱伝達は
、たとえば、はぼ一定間隔を置いた２つの壁の間に配置
された多数の実質上同一のパイプ（そのうちの少なくと
も１つは熱伝達性を呈する）をシートの代わりに用いる
ことによって得ることができる。たとえば長方形断面で
前記２つの壁の間の距離よりも大きい長さのパイプを、
交互の方向を向いたパイプの連続積重体が得られるよう
に一方は一方の壁に向け、他方は他方の壁に向けて積重
ねることにより、所望の流れパターンが得られるととも
に圧力低下も小さくなる。１本のパイプから出る各部分
流は、上記壁の一方に到達すると、反対方向の隣接パイ
プを通って他方の壁の方向に反転する。壁が熱伝達性で
あれば、この反転によりプロセス流体と壁との間の熱伝
達率が高くなる。
本発明の方法を特徴づけている流れパターンと熱伝達は
、たとえば内部を一端から他端まで軸方向に延びる２つ
以上の流路を有する円筒を（パイプの代わりに）用いる
ことによって得ることもできる。
所望の流れパターンを与えるとともに本発明の方法の実
施に利用できる触媒内への所望の熱伝達を生じせしめる
触媒保持体を変形するために、当該像゛持体は、たとえ
ば、自体公知の含浸法や被覆形成法と活性物質とを用Ｎ
１て含浸または被覆してもよい。
本発明の方法は、非断熱条件下で不均一触媒化学プロセ
スを行う際に利用することができ、いがなる特定のプロ
セスにも限定されるものではない。
実施されるプロセスは発熱プロセスであってもよく、と
りわけ炭化水素もしくはアルコールの部分酸化、または
カーボンオキサイドと水素による炭化水素の合成であっ
てもよい。
炭化水素またはアルコールの部分酸化のためには、例と
してたとえばガラスウール祇より成る触媒保持体に、た
とえば約８０％（ｗ／ｗ）の酸化モリブデンと２０％（
Ｗ　／　Ｗ　）の酸化鉄剤（酸化クロムにより促進）よ
り成る被覆を施したものを用いることができる。
カーボンオキサイドによる炭化水素の合成は、たとえば
アルミナ繊維を基材とするセラミック紙より成る触媒保
持体に、たとえば２５〜５０％（Ｗ　／　Ｗ　）のニッ
ケルとバランスアルミナより成る被覆を施したものを用
いることによって行うことができる。
実施されるプロセスは吸熱プロセスであってもよく、と
りわけ好ましくは熱交換改質器内で行われる炭化水素の
蒸気改質であってもよい。
そのような蒸気改質は、たとえばアルミナ繊維を基材と
するセラミック紙より成る触媒保持体に、たとえば２５
％（Ｗ　／　Ｗ　）のニッケルより成り、その他の主要
成分としてマグネシアとアルミナを含む被覆を施したも
のを用いることによって行うことができる。
第１図は、反応器の水平断面図である０反応器は、本発
明の方法の実施に適した触媒を積め込んだ環状触媒室を
有する。プロセス流体は触媒に向かって下降する。触媒
体は、波状シート１４．１５および平面シート１６より
成る。波状シートは交互の方向になっている。一方側に
おいて波状シー）１４と平面シート１６によって形成さ
れる流体流路１７は、流体を触媒室の外壁２０に向かっ
て触媒体上を下降させ、一方側において波状シート１５
と平面シート１６によって形成される流体流路１８は、
流体を内壁１９に向かって流れさせる。
図に示した触媒では、すべてのシートは両壁１９．２０
０面に実質上直角である。
触媒と壁との間のスリットは第１図には示されていない
。
第２図は、第１図の反応器と触媒体の頂部の線ａ−ａに
関する垂直断面図である。全体の流方向は矢印Ｃで示さ
れている。分岐流および分岐流が流れる流路のすべての
層は、全体の流方向Ｃに平行で、壁に直角であり、１層
の平面は切断面と一致している。図の左部分は、外壁２
０の方向に分岐流を導く流路１７内の分岐流を有する波
状シー）１４の断面を示しており、図の右部分は、内壁
１９の方向に分岐流を導く流路１８内の分岐流を有する
波状シート１５の断面を示している。分岐流の流方向は
矢印で示されている。断面で示したシートの真下にある
波状シートおよびこれらのシートの間にある平面シート
は破線で示されている。
この低位置での流れは破線矢印で示されている。
いずれか一方の壁に到達したときの流れの反転または［
逆流Ｊは、図に示した平面からその下の平面までの変位
に、或いはその逆の場合も同様に対応する反転位置での
実線から破線矢印への変位によって示されている。
触媒と壁との間のスリットは第２図には示されていない
。
第１図および第２回に示した環状触媒室は、たとえばヨ
ーロッパ公開特許出願第１９５．６８８号に開示されて
いるような熱交換改質器の触媒室であってもよい。
内壁領域と外壁領域に対するシートの縁部分またはその
付近では、正味の流量がほとんどなく、しかも部分的に
熱伝達率が小さくなる。各または２つごとのシートもし
くは流路での流れの反転によって生じる乱流のために、
これらの領域は非常に狭くなり、しかも１つまたは２つ
の流路の高さ、通常は各々数■の高さに相当する距離を
おいて存在することになる。壁または複数の壁の熱伝導
は、上記領域によって生じるいかなる温度差も効果的に
均一化し、不均一な温度分布は全く認められなくなる。
第３回は、本発明に従って用いることができる触媒また
は触媒保持体の一部分を示す。その一部分は、実質的に
平行なシート１４．１５．１６の積重体からなり、シー
ト１４は方向Ａの波形を有し、シート１５は方向日の波
形を有し、シート１６は平面である。この積重体は、次
の順序（下から順に）で上記シートを積み重ねて作製さ
れたものである。
ｍ−つの平面シート１６ −−つの方向Ａの波状シート１４ ｍ−つの平面シート１６ −−つの方向Ｂの波状シート１５ この連続配列は積重体の全体にわたって繰り返される。
波状シート１４はその上下にある平面シート１６ととも
に実質上直線の流路１７を形成し、波状シート１５はそ
の上下にある平面シート１６とともに実質上直線の流路
１８を形成し、これら流路１７．１８の２つの系の方向
は異なっている。各方向の波路は実質的に平行な層状に
配置されている。
この図に示したような一部分は第１図および第２図に示
した触媒に設けてもよく、その場合の全体の流方向は、
たとえば流路１７．１８の方向によって形成される角度
の２等分線のうちの１本に相当する矢印Ｃで示される。
環状触媒室内への積め込みに適合させるための変形は全
く示されていない。
第４図は、波状シートの波形に沿って示した端面図であ
る０図には、波形の特徴である寸法ＥおよびＬが示され
ている。
第５図は、本発明の方法の実施に適する触媒または触媒
保持体の別の実施例の一部省略斜視図である。この保持
体は、長方形断面を有するパイプ２１．２２より成る。
パイプはパイプの方向を交互にした状態で積重体２３．
２４内に積重ねられ、積重体２３は積重体２４のパイプ
２２の方向とは異なる方向を有するパイプ２１より構成
されており、これにより本発明の流れパターンと熱伝達
特徴が提供される。積重体２６はその一部だけが破線で
示され、パイプはその一部のみが積重体２７の主要部に
示されている。別の積重体のパイプが同じ位置に達する
ように示されているが、これは必須ではない。
第１図および第２図によって説明した通り、この実施例
がプロセスに使用された場合には、壁または複数の壁に
おける不均一な温度分布は全く認められない。
第６図は第５図の保持体の垂直断面図である。
この保持体はパイプ２１からなる一つの積重体を切断し
かつ該積重体の平面に直角に示した２つの壁２５の間に
配置されている。図示した層の真下にあるパイプ２２か
らなる積重体のパイプは破線で示され、流体の流れはそ
れぞれ実線矢印と破線矢印で示されている。２つの壁２
５は実質的に一定の間隔を置いている。これらの壁に到
達したときの流れの反転は上記矢印で示されている。
第７図は、様々な態様の触媒体と触媒粒子ベツドに対す
る圧力低下度と熱伝達率を測定するのに用いられる実験
装置の略図である。
第７図の番号は次の物品を表している。
（１）空気圧縮機、吸込能力は２５０　ｒｄ　／ｈｒ、
以上（２）空気容器 （３）遮断弁 （４）減圧弁 （５）精密圧力計、０〜１５ｋｇ／ｃ＋ｊｇ（６）流量
計、５ｋｇ／ｃｄｇ％１５°ＣでＯ〜ｌ０ＩＮイ／ｈｒ
。
（７）手動式調整弁 （８）実質的に一定の距離を置いた２つの伝熱壁１１．
１２を有する触媒反応器の模型、これら２つの壁は平坦
な鋼製放熱器であり、各端部に木ずり（ｌａｔｈ）がは
め込まれ、この組立体全体は堅固に固定されている。そ
の底部は金網スクリーンからなり、空気分配片の頂部は
緊密に結合されている。
放熱器間の間隔は、一方の放熱器と木ずりとの間に厚紙
シートを配置することによって変更できるようになって
いる。
（９）触媒体または触媒ベツド ＱＩＵ字管マノメータ 以下に本発明およびそれによって得られる利点を下記の
実施例によってさらに詳しく説明する。
〔実施例〕
一つの実験装置では、本発明の特徴を提供する触媒の模
型を炭化水素の蒸気改質のための標準触媒の試料と比較
した。
交差配置した波状触媒保持体の３つの模型を厚紙から作
成した。模型Ｉ、２は、２．５膿および４．４閣の波高
Ｅを有し、かつ平面シート〔裏地（ｌｉｎｅｒ））を有
する交差配置した波状厚紙で構成した。すなわち、模型
１．２は第３図に示した保持体と同様に作成したもので
ある。模型３は、２．１　ｍｓの波高Ｅを有し、かつ裏
地を有しない交差配置した波状厚紙で構成した。比較の
ために、外径／内径×高さ＝　１６．７　／　７．８　
Ｘ　１０．４　ｖｍの標準触媒リングと外径×高さ＝　
５．３　Ｘ　５．１　ｔｍの標準触媒円筒の試料を用い
て対照実験を行った。
実験した触媒模型と触媒粒子のデータを表１に示す。
〔双下奈白〕
寸法ＥおよびＬは第４図に示しである。波形率は、波状
シートの実際の上部の外面積と、波状シートが係合して
いる平面上の前記シートの突出面積との比率として定義
される。Ｓ／Ｖは容積（ホ）あたりの外表面積（ｒｒｆ
）である。
容積あたりの外表面積（Ｓ／Ｖ）は、交差配置した厚紙
模型の場合では、５．３　Ｘ　５．１閣の円筒の場合よ
り１．５〜２．５倍大きいということが注目される。従
って、改質プロセスの場合、容積あたりの触媒活性度が
５．３　Ｘ　５．　Ｉ　Ｉｍの触媒円筒を使用した時よ
りも交差配置した触媒を使用した時の方が高くなること
が分かる。なぜならば、改質反応の有効率は非常に低く
、通常の管状改質器の底部８０％内では一般に５％未満
であり、底部では１％未満まで低下するからである（Ｊ
、　Ｒ，ロスドルツブ−ニールセン、カタリティックｄ
スチーム・リホーミング、スプリンガー・フェルラーク
、ベルリン　（Ｊ、　　Ｒ，Ｒｏｓｔｒｕｐ−Ｎｉｅｌ
ｓｅｎ、　　Ｃａｔａｌｙｔｉｃ　　ＳｔｅａｍＲｅｆ
ｏｒｍｉｎｇ、　Ｓｐｒｉｎｇｅｒ　Ｖｅｒｌａｇ、　
Ｂｅｒｌｉｎ　（１９８４）、第６９頁参照）。
模型並びに触媒円筒および触媒リングの熱伝達特性と圧
力低下特性を、５５Ｘ３００ｍｓの長方形水平断面を有
する長さ１０００■の垂直流路内で測定した。３００Ｘ
１０００ａａの２つの壁は８０°Ｃの温水が循環する２
つの平行で平坦な放熱器である。５５Ｘ３００Ｘ１００
０ｍｍの寸法の厚紙模型は、シートの平面が加熱面に直
角で全体の流方向に平行になるように配置した。放熱器
間の距離は前述の如く任意に大きくすることができるよ
うになっている。
第７図は、実験装置の略図である。実験を実施するに当
たり、厚紙模型または触媒円筒もしくは触媒リングを含
む流路に空気流を通過させた。「触媒充填部」に沿って
の圧力低下と熱伝導度を測定した。弁（３）を開き、圧
力計（５）の示度が６ｋｇ／ｃ＋ａｇになるように減圧
弁（４）と制御弁（７）を調整し、流量計（６）は予め
設定した示度を示した。触媒充填部（９）に沿っての圧
力低下をＵ字管マノメータ（１０）で読み取った。
触媒すなわち厚紙模型の温度と温水の温度を、記録温度
が安定するまで５〜１０分間隔で記録した。入口、と出
口での温水の温度差はいずれの実験においても２°Ｃ未
満であった。この測定結果から、放熱器の壁のすべての
位置で温度が同じであることがわかった。
この実験のガス流の物理的性質を以下の表２に示す。
表２ Ｇ、質量流量、ｋｇ／ボ／ｈ　　　　　７゜２ＸＩＯ’
η、粘度、ｋｇ／ｍ／　ｈ　　　　　　　０．０７０ｋ
、熱伝導度、Ｋｃａｌ／ｍ／ｈ／”ＣＯ，０２３Ｃ，、
熱容量、Ｋｃａｌ／　ｋｇ／　”ＣＯ，２４ρ、ガス密
度、ｋｇ／ボ　　　　　　１．０９た。
触媒リングまたは触媒円筒を用いた実験では、放熱器の
壁の間隔は６（ｌｎｓで、すべての熱電対は２つの放熱
器の壁の間の中央平面に配置した。中心線上において底
部（ガス出口）から１０ｍ＋上に１個の熱電対を配置し
、３つの異なる水平位置、すなわち中心線上、左側に９
５閣、右側に９５鏑の位置において頂部からｌ０１１２
５．２５０．５００閣下に残りの１２個の熱電対を配置
した。
厚紙模型を試験した実験では、すべての熱電対（２個を
除く）を放熱器の壁に直角な中央平面に配置した。中心
線上において、底部（ガス出口）から１０ｍ上かつ頂部
から１０．１２５．２５０および５００膿下に５個の熱
電対を配置した。中心線から１９．５閤離れた位置にお
いて頂部から１２５．２５０．５００■下に６個の熱電
対を配置した。
その６個の熱電対のうち３個は２つの放熱器の壁の間の
中央平面の近傍側に配置し、３個は中央平面の遠方側に
配置した。残りの２個の熱電対は、２つの放熱器の壁の
間の中央平面内で頂部から２５０閣下のかつ中心線から
１０５ｍ離れた位置において１個は左側に、１個は右側
に配置した。
種々の実験で得られた結果を要約したものを表３に示す
。
厚紙模型での圧力低下度は、より低く、触媒粒子での圧
力低下度よりも１桁低い場合がある。
厚紙模型での熱伝達率は、試料と壁との間のスリット幅
が１．２　ｍを越えない場合には、触媒粒子での熱伝達
率より大きい。
模型１．２を使用した場合の実験結果を比較してみると
、流路の幅を大きくすると熱伝達特性と圧力低下特性が
良くなることがわかる。
模型２．３の場合の実験結果を比較してみると、裏地を
有しない触媒または触媒保持体（模型３）を、同一の容
積あたりの外表面積（Ｓ／Ｖ）をもち、かつ同じスリッ
ト幅を用いた場合に同一の熱伝達率を生じるようにした
裏地を有する触媒または触媒保持体（模型２）と交換す
ることにより、圧力低下を半減させることができる。
図面に関する上記説明および上記実施例では、本発明の
方法による触媒の多数の実施例を詳細に説明するととも
に、これらの実施例のうち３つの実施例と標準触媒とを
模型実験によって比較した場合の実験結果を示した。し
かしながら、これらの結果はあくまでも説明のためのも
のであって、本発明の方法を上記特定の実施例に限定す
るものではない。本発明の流れパターンおよび熱伝達特
徴を実現し、かつ非断熱条件下で不均一触媒化学プロセ
スを実施するのに用いることができるいかなる手段も、
請求の範囲によって限定された本発明の一部であるもの
と当然考えられる。
起伏状の波形を有する波状シートの積重体を使用するこ
とは本発明の方法に完全に従うことになる。
また、波状シート（直線状または起伏状の波形を有する
）に選択的に他の形状や大きさを有する二次的な波形を
設けてもよく、−次的な波形とは異なる方向を本発明に
従って用いてもよい。
さらには、開口を設けたシートや表面突起を有するシー
トを用いることもできる。
【図面の簡単な説明】
第１図は、本発明の方法の実施に用いることができる触
媒ベツドより成る触媒反応器の水平断面図である。 第２図は、第１図の反応器の一部分を示す線ａ−ａに関
する垂直断面図である。 第３図は、本発明の方法を実施するのに用いることがで
きる触媒または触媒保持体の一部分の斜視図である。 第４図は、第３図に示した保持体の拡大詳細図である。 第５図は、本発明の方法の実施に用いられる別の触媒ま
たは触媒保持体の一部省略斜視図である。 第６図は、第５図の保持体を２つの壁の間に配置した時
の垂直断面図である。 第７図は、圧力低下度と熱伝達率を測定するために用い
る実験装置の略図である。 これらの図は簡略化されており、たとえば平面シートや
波状シートの厚さを示すものではない。 触媒と触媒保持体との違いを図面から識別することはで
きないし、図はそのような識別を意図したものではない
。 １４．１５：波状シート １６：平面シート １７．１８二流体流路 １９：内壁 ２０：外壁 第２図 α−α 第１図 第３図 第４図 第５図 第６ｒ２１

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）実質上均一に間隔を置いた２つの壁によって形成
    された触媒室内に収容された触媒にプロセス流体の流れ
    を一つの全体の流方向に通過させ、触媒室内部のプロセ
    ス流体と触媒室外部の流体との間の２つの実質上均一に
    間隔を置いた壁のうち少なくとも一方の壁に熱を伝達し
    、前記触媒は、プロセス流体が２つの均一に間隔を置い
    た壁と全体の流方向とに対して角度をなす実際の流方向
    を有する複数の分岐流に分流されるように、実質上平行
    な流路の群状に配置された流路構造を備え、分岐流が一
    方の壁に達した時にその方向を変えることによって、非
    断熱条件下で不均一触媒化学プロセスを実施する方法で
    あって、２つの実質上均一に間隔を置いた壁の一方の壁
    に向かう質量流は、全体の流方向に直角のどの断面にお
    いても、前記２つの壁の他方の壁に向かう質量流にほぼ
    等しく、一つの流路群内の分岐流の流方向は隣接の流路
    群すなわち複数の流路群内の分岐流の流方向とは異なり
    、すべての分岐流の実際の流方向が２つの実質上均一に
    間隔を置いた壁の一方の壁に達する時、すなわち１つの
    流路から出て隣接の流路に進入する時に分岐流を前記壁
    の他方の壁に導くように、前記実際の流方向が反転され
    ることを特徴とする方法。
  2. （２）実質上均一に間隔を置いた壁の一方に向かって流
    れる分岐流の数が前記壁の他方に向かって流れる分岐流
    の数とほぼ同一であることを特徴とする請求項（１）記
    載の方法。
  3. （３）流路が全体の流方向にほぼ平行な層状に配置され
    た触媒を使用することを特徴とする請求項（１）または
    （２）記載の方法。
  4. （４）流路のすべてが伝熱壁または複数の伝熱壁にほぼ
    直角な層状に配置された触媒を使用することを特徴とす
    る請求項（１）〜（３）のいずれかに記載の方法。
  5. （５）２つの実質上均一に間隔を置いた壁が同軸円筒壁
    である触媒室を使用し、この触媒室は環状をなし、プロ
    セス流体の全体の流方向が上記円筒壁の共軸に平行であ
    ることを特徴とする請求項（１）〜（４）のいずれかに
    記載の方法。
  6. （６）２つの実質上均一に間隔を置いた壁が平行かつ平
    面である触媒室を使用し、触媒が少なくとも１対の平行
    側面を有する角柱状であることを特徴とする請求項（１
    ）〜（４）のいずれかに記載の方法。
  7. （７）触媒室内に系統的に配置された実質的に同一の複
    数の物体である触媒を使用することを特徴とする請求項
    （１）〜（６）のいずれかに記載の方法。
  8. （８）化学反応が吸熱反応であることを特徴とする請求
    項（１）〜（７）のいずれかに記載の方法。
  9. （９）化学反応が炭化水素の蒸気改質、好ましくは熱交
    換改質器内の蒸気改質であることを特徴とする請求項（
    ８）に記載の方法。
  10. （１０）化学反応が炭化水素もしくはアルコールの部分
    酸化またはカーボンオキサイドと水素による炭化水素の
    合成などの発熱反応であることを特徴とする請求項（１
    ）〜（７）のいずれかに記載の方法。
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