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JP7385260B2 - Nuclear battery, nuclear battery system - Google Patents

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JP7385260B2
JP7385260B2 JP2019215282A JP2019215282A JP7385260B2 JP 7385260 B2 JP7385260 B2 JP 7385260B2 JP 2019215282 A JP2019215282 A JP 2019215282A JP 2019215282 A JP2019215282 A JP 2019215282A JP 7385260 B2 JP7385260 B2 JP 7385260B2
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metal layer
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悟 岡安
一哉 針井
淳一 家田
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Description

本発明は、線源が発する放射線によって発電を行う原子力電池、原子力電池が組み合わされた原子力電池システムに関する。 The present invention relates to a nuclear battery that generates power using radiation emitted from a radiation source, and a nuclear battery system in which nuclear batteries are combined.

半減期が長い放射性同位体(線源)が発する放射線を電気エネルギー(起電力)に変換して出力する原子力電池は、半減期が長い線源を用いることによって長期間の使用が可能であるため、特に探査用の無人機器(宇宙探査機等)において広く用いられている。放射線のエネルギーを電気エネルギーに変換するためには、放射線が吸収されることによって発する熱を熱電効果によって電気エネルギーに変換する技術(例えば非特許文献1)や、放射線を可視光等の光に変換し、太陽電池がこの光を半導体における光電変換によって電気エネルギーに変換する技術(例えば特許文献1)が用いられる。 Nuclear batteries, which convert radiation emitted by radioactive isotopes (sources) with long half-lives into electrical energy (electromotive force) and output them, can be used for long periods of time by using sources with long half-lives. It is widely used, especially in unmanned exploration equipment (space probes, etc.). In order to convert the energy of radiation into electrical energy, there are techniques that convert the heat generated by absorption of radiation into electrical energy using the thermoelectric effect (for example, Non-Patent Document 1), and methods that convert radiation into light such as visible light. However, a technique is used in which a solar cell converts this light into electrical energy by photoelectric conversion in a semiconductor (for example, Patent Document 1).

前者においては、ゼーベック係数の異なる2種類の半導体層とこれらに接続された電極とで構成される熱電変換素子が用いられる。後者においては、可視光の吸収によって発電を行う太陽電池と同様の半導体を用いた構成が用いられ、この際に、放射線を吸収することによって可視光を発する蛍光体が用いられ、この可視光が太陽電池に吸収される構成とされる場合もある。 In the former, a thermoelectric conversion element is used that is composed of two types of semiconductor layers having different Seebeck coefficients and electrodes connected to these layers. In the latter, a structure using a semiconductor similar to a solar cell that generates electricity by absorbing visible light is used, and in this case, a phosphor that emits visible light by absorbing radiation is used, and this visible light is In some cases, it is configured to be absorbed by a solar cell.

使用する線源として半減期が十分に長いものを用いれば、例えば電池の寿命を、他の電池では得られないような100年以上とすることも期待される。しかしながら、原子力電池においては、上記のように放射線を起源とする発電が行われる一方、熱電変換素子や太陽電池(熱電変換素子等)を構成する半導体材料には、この放射線によって結晶欠陥が発生する。この結晶欠陥によって熱電変換素子等の特性が劣化し、実際にはこのような熱電変換素子等の劣化によって原子力電池の寿命が定まる場合が多く、前記のような長い寿命を得ることは容易ではない。特にこのように結晶欠陥を発生させる放射線として、特にγ線がある。更に、線源がγ線以外の放射線を発する場合でも、この放射線による二次放射線としγ線が発せられる場合もある。このため、原子力電池においては、熱電変換素子等において放射線照射による損傷を発生させないための遮蔽が必要となるが、この遮蔽のための構造によって、実質的に原子力電池が大型化し、重量が大きくなる。 If a radiation source with a sufficiently long half-life is used, it is expected that the battery will have a lifespan of 100 years or more, which cannot be achieved with other batteries. However, while nuclear cells generate electricity using radiation as described above, this radiation causes crystal defects in the semiconductor materials that make up thermoelectric conversion elements and solar cells (thermoelectric conversion elements, etc.). . These crystal defects deteriorate the characteristics of thermoelectric conversion elements, etc., and in reality, the lifespan of nuclear batteries is often determined by such deterioration of thermoelectric conversion elements, and it is not easy to obtain the long lifespan described above. . Particularly, radiation that causes crystal defects in this manner includes gamma rays. Furthermore, even when a radiation source emits radiation other than gamma rays, gamma rays may be emitted as secondary radiation from this radiation. For this reason, nuclear batteries require shielding to prevent damage caused by radiation exposure to thermoelectric conversion elements, etc., but this shielding structure essentially increases the size and weight of the nuclear battery. .

こうした観点から、上記のような線源としては、遮蔽が比較的容易であるα線を発し、遮蔽体として厚い重金属層が必要となるγ線を発さず、かつ半減期の長い238Puや210Po等が用いられている。 From this point of view, the above-mentioned radiation sources include 238 Pu and 210 Po etc. are used.

特開昭54-032281号公報Japanese Patent Application Publication No. 54-032281

国立研究開発法人日本原子力研究開発機構、原子力百科事典ATOMICA、<タイトル>原子力電池、URL: https://atomica.jaea.go.jp/data/detail/dat_detail_08-04-02-08.htmlJapan Atomic Energy Agency, National Research and Development Agency, Atomic Energy Encyclopedia ATOMICA, <Title> Nuclear Battery, URL: https://atomica. jaea. go. jp/data/detail/dat_detail_08-04-02-08. html

しかしながら、こうした線源と遮蔽体を用いた場合においても、実際の原子力電池の寿命は熱電変換素子等の放射線による劣化によって定まり、線源の半減期よりも大幅に短くなった。また、線源として用いられる238Puや210Poは、その製造が容易でない、あるいは希少であるために、非常に高価であった。 However, even when such a radiation source and shield are used, the actual lifespan of nuclear batteries is determined by the deterioration of thermoelectric conversion elements and other components caused by radiation, and is significantly shorter than the half-life of the radiation source. Furthermore, 238 Pu and 210 Po used as radiation sources are very expensive because they are not easy to manufacture or are rare.

このため、放射線による劣化が小さく、小型で寿命の長い原子力電池が望まれた。 For this reason, there has been a desire for nuclear batteries that are small, have a long life, and are less susceptible to deterioration due to radiation.

本発明は、かかる問題点に鑑みてなされたものであり、上記問題点を解決する発明を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of these problems, and it is an object of the present invention to provide an invention that solves the above problems.

本発明は、上記課題を解決すべく、以下に掲げる構成とした。
本発明の原子力電池は、定常的に放射線を発する線源と、当該放射線によって発生した温度勾配によって第1電極と第2電極の間で起電力を生ずる熱電変換素子と、が組み合わせられた原子力電池であって、前記熱電変換素子は、基板上に形成され、面内方向に磁場を有する強磁性体層と、逆スピンホール効果を発現する金属材料で構成され、前記強磁性体層の上に形成され、前記第1電極及び前記第2電極が前記面内方向かつ前記磁場と交差する方向で離間した箇所に形成された厚さ50nm以下の金属層と、を具備し、前記放射線として中性子線を発する前記線源が用いられ、前記線源が、前記強磁性体層の厚さ方向において前記温度勾配を発生させるように前記熱電変換素子に接続され、前記基板はガリウム・ガドリニウム・ガーネット(GGG)で構成され、ホウ素(B)又はカドミウム(Cd)でコーティングされたことを特徴とする
本発明の原子力電池は、前記強磁性体層及び前記金属層に前記磁場を印加する磁場印加層が前記強磁性体層及び前記金属層の前記面内方向の端部に接続されたことを特徴とする。
本発明の原子力電池において、前記強磁性体層はイットリウム・鉄・ガーネット(YIG)、又はガリウム(Ga)が添加されたYIGで構成されたことを特徴とする。
本発明の原子力電池において、前記金属層は白金(Pt)、金(Au)、ニオブ(Nb)、ニッケル(Ni)、又はステンレス鋼を含むことを特徴とする。
本発明の原子力電池において、前記線源は前記基板における前記強磁性体層が形成された側と反対側に接続されたことを特徴とする。
本発明の原子力電池システムは、前記原子力電池が、各々における前記磁場が共通の向き、かつ各々における前記第1電極、前記第2電極がそれぞれ共通の側にあるように複数配置され、直列接続されて支持基体上に形成されたことを特徴とする。
本発明の原子力電池システムにおいて、前記支持基体は略円柱形状とされ、複数の前記原子力電池が前記略円柱形状の外周面の周方向に沿って配列されたことを特徴とする。
本発明の原子力電池システムにおいて、前記支持基体は定常的に前記放射線を発する材料で構成され、前記支持基体が各前記原子力電池における前記線源を兼ねる構造とされたことを特徴とする。
In order to solve the above problems, the present invention has the following configuration.
The nuclear battery of the present invention is a nuclear battery in which a radiation source that constantly emits radiation and a thermoelectric conversion element that generates an electromotive force between a first electrode and a second electrode due to a temperature gradient generated by the radiation are combined. The thermoelectric conversion element is formed on a substrate, and is composed of a ferromagnetic layer having a magnetic field in an in-plane direction, and a metal material that exhibits a reverse spin Hall effect. and a metal layer with a thickness of 50 nm or less formed at a location where the first electrode and the second electrode are spaced apart in the in-plane direction and the direction intersecting the magnetic field, and the radiation is a neutron beam. The radiation source is connected to the thermoelectric conversion element to generate the temperature gradient in the thickness direction of the ferromagnetic layer, and the substrate is made of gallium gadolinium garnet (GGG). ) and is characterized by being coated with boron (B) or cadmium (Cd) .
The nuclear battery of the present invention is characterized in that a magnetic field application layer that applies the magnetic field to the ferromagnetic layer and the metal layer is connected to the end portions of the ferromagnetic layer and the metal layer in the in-plane direction. shall be.
In the nuclear power cell of the present invention, the ferromagnetic layer is made of yttrium-iron-garnet (YIG) or YIG added with gallium (Ga).
In the nuclear battery of the present invention, the metal layer includes platinum (Pt), gold (Au), niobium (Nb), nickel (Ni), or stainless steel.
In the nuclear power cell of the present invention, the radiation source is connected to a side of the substrate opposite to the side on which the ferromagnetic layer is formed.
In the nuclear battery system of the present invention, a plurality of nuclear batteries are arranged and connected in series so that the magnetic field in each of them is in a common direction, and the first electrode and the second electrode in each of them are on a common side. It is characterized in that it is formed on a supporting base.
In the nuclear battery system of the present invention, the support base has a substantially cylindrical shape, and a plurality of the nuclear cells are arranged along the circumferential direction of the outer peripheral surface of the substantially cylindrical shape.
The nuclear battery system of the present invention is characterized in that the support base is made of a material that constantly emits the radiation, and the support base also serves as the radiation source in each of the nuclear batteries.

本発明の原子力電池は以上のように構成されているので、放射線による劣化が小さく、寿命が長くなる。 Since the nuclear power cell of the present invention is configured as described above, it suffers less deterioration due to radiation and has a long life.

本発明の実施の形態に係る原子力電池の構造を示す断面斜視図である。FIG. 1 is a cross-sectional perspective view showing the structure of a nuclear battery according to an embodiment of the present invention. 本発明の実施例における出力電圧の磁場依存性を測定した結果である。It is the result of measuring the magnetic field dependence of the output voltage in an example of the present invention. γ線照射前(a)、高温かつ乾燥雰囲気におけるγ線被曝後(b)の、実施例における出力電圧の温度差依存性である。It is the temperature difference dependence of the output voltage in the example before γ-ray irradiation (a) and after γ-ray irradiation in a high temperature and dry atmosphere (b). 高温かつ蒸気中のγ線照射における、γ線被曝量毎の出力電圧の温度差依存性(a)、温度係数の被曝量依存性(b)をそれぞれ示す。The temperature difference dependence of the output voltage for each gamma ray exposure dose (a) and the exposure dose dependence of the temperature coefficient (b) in gamma ray irradiation at high temperature and in steam are shown, respectively. 本発明の実施の形態に係る原子力電池を複数組み合わせた原子力電池システムの構成の例を示す図である。1 is a diagram illustrating an example of a configuration of a nuclear battery system in which a plurality of nuclear batteries are combined according to an embodiment of the present invention. 本発明の実施の形態に係る原子力電池システムの他の例の構造を示す断面図である。FIG. 3 is a cross-sectional view showing the structure of another example of the nuclear battery system according to the embodiment of the present invention.

以下、本発明の実施の形態に係る原子力電池、原子力電池システムについて説明する。この原子力電池は、使用される線源から発せられた放射線に起因する熱によって発電が行われる点については従来の原子力電池と同様であるが、その構造及び発電のメカニズムが従来の原子力電池とは異なる。 Hereinafter, a nuclear battery and a nuclear battery system according to an embodiment of the present invention will be described. This nuclear battery is similar to conventional nuclear batteries in that it generates electricity using heat caused by radiation emitted from the radiation source used, but its structure and power generation mechanism are different from conventional nuclear batteries. different.

熱を電気エネルギーに変換する従来の原子力電池においては、半導体のゼーベック効果を利用するために、例えば、p型、n型の半導体層が用いられ、温度勾配が存在する場合におけるp型半導体中の正孔、n型半導体中の電子の流れに起因して起電力が発生する。 In conventional nuclear batteries that convert heat into electrical energy, p-type and n-type semiconductor layers, for example, are used to utilize the Seebeck effect of semiconductors. Electromotive force is generated due to the flow of holes and electrons in the n-type semiconductor.

一方、本発明の原子力電池は、例えば特開2009-130070号公報や特開2015-179746号公報に記載された、スピンゼーベック効果を利用する。スピンゼーベック効果を用いた熱電変換素子においては、強磁性体層に磁場が印加された場合、あるいは強磁性体層が磁化されている場合において、その磁場と平行な電子の流れ(アップスピン電子)、反平行のスピンをもつ電子の流れ(ダウンスピン電子)に差ができ、この差が、強磁性体層と接する常磁性金属層中の逆スピンホール効果によって電圧(起電力)として出力される。 On the other hand, the nuclear battery of the present invention utilizes the spin Seebeck effect described in, for example, JP-A-2009-130070 and JP-A-2015-179746. In thermoelectric conversion elements that use the spin Seebeck effect, when a magnetic field is applied to the ferromagnetic layer or when the ferromagnetic layer is magnetized, electrons flow parallel to the magnetic field (up-spin electrons). , a difference is created in the flow of electrons with antiparallel spins (down-spin electrons), and this difference is output as a voltage (electromotive force) due to the reverse spin Hall effect in the paramagnetic metal layer that is in contact with the ferromagnetic layer. .

前記のような半導体におけるゼーベック効果を利用した熱電変換素子においては、起電力を発生する元となる正孔や電子の流れは、半導体中の結晶欠陥の影響を大きく受ける。この結晶欠陥は、特に放射線の照射によって発生するため、放射線量が高い環境下では時間経過と共に増大し、これに伴って出力電圧が低下する。 In a thermoelectric conversion element that utilizes the Seebeck effect in a semiconductor as described above, the flow of holes and electrons that generate electromotive force is greatly affected by crystal defects in the semiconductor. Since these crystal defects are generated particularly by radiation irradiation, they increase over time in an environment with a high radiation dose, and the output voltage decreases accordingly.

これに対して、後述するように、強磁性体中のスピン流は、半導体中の正孔、電子の流れと比べて、放射線照射による悪影響を受けにくい。このため、このようなスピンゼーベック効果を用いた熱電変換素子は、放射線量の高い環境下での利用に特に適している。 On the other hand, as will be described later, the spin current in a ferromagnetic material is less affected by radiation irradiation than the flow of holes and electrons in a semiconductor. Therefore, a thermoelectric conversion element using such a spin Seebeck effect is particularly suitable for use in an environment with a high radiation dose.

図1は、本発明の実施の形態に係る原子力電池1の構造を示す断面斜視図である。この原子力電池1においては、膜厚方向(z方向)に沿って、基板10の上に強磁性絶縁層20、金属層30が順次形成される。この原子力電池1においては、強磁性絶縁層(強磁性体層)20と金属層30とで熱電変換素子5が構成される。 FIG. 1 is a cross-sectional perspective view showing the structure of a nuclear power cell 1 according to an embodiment of the present invention. In this nuclear cell 1, a ferromagnetic insulating layer 20 and a metal layer 30 are sequentially formed on a substrate 10 along the film thickness direction (z direction). In this nuclear battery 1, a thermoelectric conversion element 5 is constituted by a ferromagnetic insulating layer (ferromagnetic layer) 20 and a metal layer 30.

また、基板10の下側には、放射線を発する線源(熱源)40が接続されている。また、この構造に対するx方向の両側に磁場印加層51、52がそれぞれ接続される。金属層30が仮にそのシート抵抗が無視できる程度に厚くされた場合には金属層30は面内方向で同電位となるが、後述するように金属層30は充分に薄く形成されるために金属層30の面内方向で電位差が生ずる。スピンゼーベック効果による電位差は図中でy軸方向において発生するため、金属層30におけるy軸方向における両端部側にそれぞれ第1電極31、第2電極32が接続され、第1電極31・第2電極32間で起電力(電圧)V0が取り出される。 Further, a radiation source (heat source) 40 that emits radiation is connected to the lower side of the substrate 10. Furthermore, magnetic field application layers 51 and 52 are connected to both sides of this structure in the x direction, respectively. If the metal layer 30 were made thick enough to have negligible sheet resistance, the metal layer 30 would have the same potential in the in-plane direction, but as will be described later, since the metal layer 30 is formed sufficiently thin, the metal layer 30 A potential difference occurs in the in-plane direction of the layer 30. Since a potential difference due to the spin Seebeck effect occurs in the y-axis direction in the figure, a first electrode 31 and a second electrode 32 are connected to both ends of the metal layer 30 in the y-axis direction, and the first electrode 31 and the second electrode An electromotive force (voltage) V0 is extracted between the electrodes 32.

基板10としては、良質の強磁性絶縁層20をこの上に形成することができ、十分な機械的強度をもつものが用いられ、例えば1mm厚のGdGa12(ガドリニウム・ガリウム・ガーネット:GGG)単結晶が用いられる。強磁性絶縁層(強磁性体層)20としては、磁性ガーネットであるYFe12(イットリウム・鉄・ガーネット:YIG)やガリウム(Ga)が添加されたYIG等のフェライト系磁性体が100nm程度の厚さで、塗布印刷法、スパッタリング法等によって形成される。強磁性絶縁層20の代わりに導電性(金属)の強磁性層を用いた場合においてもスピンゼーベック効果は得られるため、他の強磁性体を用いることもでき、例えばMnSb、MnBi等の光磁気材料や、SmCo等の希土類化合物等も用いることができる。ただし、厚い導電性の強磁性体層を用いた場合には、前記のように金属層30が厚い場合と同様に、第1電極31・第2電極32間で起電力を得ることが困難となるため、強磁性絶縁層20を用いることが好ましい。 As the substrate 10, a material having sufficient mechanical strength and on which a high-quality ferromagnetic insulating layer 20 can be formed is used. For example, a 1 mm thick Gd 3 Ga 5 O 12 (gadolinium gallium garnet) :GGG) single crystal is used. As the ferromagnetic insulating layer (ferromagnetic layer) 20, a ferrite magnetic material such as Y 3 Fe 5 O 12 (yttrium-iron-garnet: YIG), which is magnetic garnet, or YIG added with gallium (Ga) is used. It has a thickness of about 100 nm and is formed by a coating printing method, a sputtering method, or the like. Since the spin Seebeck effect can be obtained even when a conductive (metal) ferromagnetic layer is used instead of the ferromagnetic insulating layer 20, other ferromagnetic materials can also be used, such as magneto-optical materials such as MnSb and MnBi. Materials and rare earth compounds such as SmCo can also be used. However, when a thick conductive ferromagnetic layer is used, it is difficult to obtain an electromotive force between the first electrode 31 and the second electrode 32, as in the case where the metal layer 30 is thick as described above. Therefore, it is preferable to use the ferromagnetic insulating layer 20.

金属層30としては、スピン軌道相互作用が大きく逆スピンホール効果が強く表れる金属材料である白金(Pt)、金(Au)、ニオブ(Nb)、ニッケル(Ni)、ステンレス鋼等が好ましく用いられる。前記のように、導電性の金属材料を用いた場合でもシート抵抗が十分に高くなるように、金属層30の膜厚は充分に薄く、50nm以下、例えば10nm程度とされる。金属層30は例えばスパッタリング法によって形成される。この原子力電池1において発生する起電力は、前記の通り第1電極31、第2電極32から取り出される。 As the metal layer 30, metal materials such as platinum (Pt), gold (Au), niobium (Nb), nickel (Ni), stainless steel, etc., which have a large spin-orbit interaction and strongly exhibit a reverse spin Hall effect, are preferably used. . As described above, the thickness of the metal layer 30 is sufficiently thin, 50 nm or less, for example, about 10 nm, so that the sheet resistance is sufficiently high even when a conductive metal material is used. The metal layer 30 is formed by, for example, a sputtering method. The electromotive force generated in this nuclear battery 1 is extracted from the first electrode 31 and the second electrode 32 as described above.

磁場印加層51、52は、それぞれが図示された向きの自発磁化を有する硬磁性体で構成され、絶縁性である、あるいは金属層30等と絶縁されるようにx方向における両側に設けられている。磁場印加層51、52によって、強磁性絶縁層20には、面内方向において図1におけるx方向負側から正側に向かう磁場Hが印加される。 The magnetic field applying layers 51 and 52 are each made of a hard magnetic material having spontaneous magnetization in the illustrated direction, and are insulating or provided on both sides in the x direction so as to be insulated from the metal layer 30 etc. There is. The magnetic field applying layers 51 and 52 apply a magnetic field H to the ferromagnetic insulating layer 20 in the in-plane direction from the negative side to the positive side in the x direction in FIG.

線源40としては、従来の原子力電池と同様に、自身が発する放射線によって発熱し、半減期が十分に長いものを適宜用いることができ、これによって、図1におけるz方向負側から正側に向かう温度勾配ΔT(熱流)が形成される。このため、線源50を構成する材料としては、従来の原子力電池と同様の、α線を発する238Puや210Poを用いることができるが、この原子力電池1における熱電変換素子5(強磁性絶縁層20、金属層30)においては、放射線照射による劣化が発生しにくいため、α線以外の放射線を発する線源40を用いることができる。具体的には、β線を発する10Be (半減期1.4×10年、β線エネルギー0.6MeV:以下における年、エネルギーの記載についても同様)、14C(5.7×10年、0.2MeV)、26Al(7.2×10年、1.2MeV)、32Si(1.7×10年、0.1MeV)、36Cl(3.0×10年、0.7MeV)、39Ar(2.7×10年、0.6MeV)、40K(1.3×10年、1.3MeV)、63Ni(1.0×10年、0.07MeV)、79Se(6.4×10年、0.16MeV)、87Rb(5.0×1010年、0.3MeV)、93Zr(1.5×10年、0.06MeV)、115In(3×1019年、0.6MeV),137Cs(30年、0.5MeV)、138La(1×1011年、1.4MeV)を用いることができる。また、β線及びγ線を発する94Nb(2.0×10年、β線0.4MeV、γ線0.7MeV)、98TC(4.2×10年、β線0.3MeV、γ線0.6MeV)、176Lu(1×1010年、β線0.4MeV、γ線0.3MeV)を用いることができる。また、α線を発する144Nd(2×1015年、1.9MeV)、146Sm(1×1018年、2.6MeV)、147Sm(1×1011年、2.7MeV)、152Gd(1×1014年、2.7MeV)、190Pt(6×1011年、3MeV)、210Bi(2×10年、4.9MeV)、209Po(10年、4.9MeV)、232Th(1×1010年、4MeV)、232U、233U、234U、235U、236U、238U(4MeV)、236Pu、238Pu、239Pu、244Pu(5MeV)、241Am、243Am(5MeV)、246Cm、247Cm、248Cm(5MeV)、249Cf、251Cf(6MeV)を用いることができる。 As the radiation source 40, a radiation source that generates heat due to the radiation it emits and has a sufficiently long half-life can be used as appropriate, similar to a conventional nuclear battery. A temperature gradient ΔT (heat flow) towards the For this reason, the material constituting the radiation source 50 can be 238 Pu or 210 Po, which emit alpha rays, similar to conventional nuclear batteries. Since the layer 20 and the metal layer 30) are less likely to be degraded by radiation irradiation, a radiation source 40 that emits radiation other than α-rays can be used. Specifically, 10 Be that emits β rays (half-life 1.4 × 10 6 years, β ray energy 0.6 MeV; the same applies to years and energy descriptions below), 14 C (5.7 × 10 3 26 Al (7.2 × 10 5 years, 1.2 MeV), 32 Si (1.7 × 10 2 years, 0.1 MeV), 36 Cl (3.0 × 10 5 years, 0.7 MeV), 39 Ar (2.7 x 10 2 years, 0.6 MeV), 40 K (1.3 x 10 9 years, 1.3 MeV), 63 Ni (1.0 x 10 2 years, 0. 07 MeV), 79 Se (6.4 x 10 4 years, 0.16 MeV), 87 Rb (5.0 x 10 10 years, 0.3 MeV), 93 Zr (1.5 x 10 5 years, 0.06 MeV) , 115 In (3×10 19 years, 0.6 MeV), 137 Cs (30 years, 0.5 MeV), 138 La (1×10 11 years, 1.4 MeV) can be used. In addition, 94 Nb (2.0 x 10 4 years, β rays 0.4 MeV, γ rays 0.7 MeV), 98 TC (4.2 x 10 6 years, β rays 0.3 MeV, γ ray 0.6 MeV), 176Lu (1×1010 years, β ray 0.4 MeV, γ ray 0.3 MeV) can be used. In addition, 144 Nd (2 x 10 15 years, 1.9 MeV), 146 Sm (1 x 10 18 years, 2.6 MeV), 147 Sm (1 x 10 11 years, 2.7 MeV), 152 Gd that emit alpha rays (1×10 14 years, 2.7 MeV), 190 Pt (6×10 11 years, 3 MeV), 210 Bi (2×10 6 years, 4.9 MeV), 209 Po (10 3 years, 4.9 MeV), 232 Th (1×10 10 years, 4MeV), 232 U, 233 U, 234 U, 235 U, 236 U, 238 U (4 MeV), 236 Pu, 238 Pu, 239 Pu, 244 Pu (5 MeV), 241 Am , 243 Am (5 MeV), 246 Cm, 247 Cm, 248 Cm (5 MeV), 249 Cf, 251 Cf (6 MeV) can be used.

また、線源40が発した放射線が基板10に吸収されやすい組み合わせを用いることによって、特に基板10が発熱しやすくすることによって発電効率を高めることもできる。例えば、中性子捕獲断面積が大きなGdを含むGGGを基板10の材料とした場合には、線源40として中性子を発する材料を用いることもできる。この場合、例えば中性子との間の反応断面積が大きなホウ素(B)、カドミウム(Cd)で基板10をコーティングすることによって、発電効率を更に高めることができる。この場合においても、形成される温度勾配は図1に示された通りとなる。 In addition, by using a combination in which the radiation emitted by the radiation source 40 is easily absorbed by the substrate 10, the power generation efficiency can be increased, especially by making the substrate 10 more likely to generate heat. For example, when the material of the substrate 10 is GGG containing Gd with a large neutron capture cross section, a material that emits neutrons can also be used as the radiation source 40. In this case, power generation efficiency can be further improved by coating the substrate 10 with boron (B) or cadmium (Cd), which have a large reaction cross section with neutrons, for example. Even in this case, the temperature gradient formed is as shown in FIG.

上記の構造においては、前記の特開2009-130070号公報や特開2015-179746号公報に記載された構造と同様に、強磁性絶縁層20におけるスピンゼーベック効果と金属層30における逆スピンホール効果によって、温度勾配と磁場による起電力を金属層30から取り出すことができる。一方、金属層30が強磁性体である場合には、金属層30において、例えば特開2016-103535号公報に記載されたような異常ネルンスト効果が、強磁性絶縁層20の有無に関わらず発現する。この異常ネルンスト効果によって金属層30において発生する起電力(電界)の方向、向きはスピンゼーベック効果によるものと等しい。このため、実際には図1の構造において金属層30から出力される起電力は、スピンゼーベック効果に起因する成分と異常ネルンスト効果に起因する成分の和となる。 In the above structure, the spin Seebeck effect in the ferromagnetic insulating layer 20 and the reverse spin Hall effect in the metal layer 30 are similar to the structures described in JP 2009-130070A and JP 2015-179746A. Accordingly, the electromotive force due to the temperature gradient and the magnetic field can be taken out from the metal layer 30. On the other hand, when the metal layer 30 is a ferromagnetic material, the abnormal Nernst effect as described in JP-A-2016-103535, for example, occurs in the metal layer 30 regardless of the presence or absence of the ferromagnetic insulating layer 20. do. The direction of the electromotive force (electric field) generated in the metal layer 30 due to this anomalous Nernst effect is the same as that due to the spin Seebeck effect. Therefore, in reality, the electromotive force output from the metal layer 30 in the structure of FIG. 1 is the sum of a component due to the spin Seebeck effect and a component due to the anomalous Nernst effect.

図1においては、基板10の下側(z方向負側)に線源40が接続されたが、逆に、金属層30の上側(z方向正側)に線源40を接続してもよい。この場合には、温度勾配の向きが図1とは逆となるため、印加される磁場の向きが図1と同一である場合には、第1電極31・第2電極32間で発生する起電力の向きが逆となる。また、この場合には、第1電極31・第2電極32は、金属層30と線源40の間に設けられる。 In FIG. 1, the radiation source 40 is connected to the lower side of the substrate 10 (negative side in the z direction), but conversely, the radiation source 40 may be connected to the upper side of the metal layer 30 (positive side in the z direction). . In this case, since the direction of the temperature gradient is opposite to that in FIG. 1, if the direction of the applied magnetic field is the same as in FIG. The direction of power is reversed. Moreover, in this case, the first electrode 31 and the second electrode 32 are provided between the metal layer 30 and the radiation source 40.

ただし、基板10の下側に線源40を設けた方が、線源40から発せられた放射線が基板10で吸収されるために強磁性絶縁層20に直接達することが抑制される一方で、この放射線を吸収した基板10によって温度勾配ΔTが生成されるため、特に好ましい。 However, if the radiation source 40 is provided below the substrate 10, the radiation emitted from the radiation source 40 is absorbed by the substrate 10, so that it is suppressed from directly reaching the ferromagnetic insulating layer 20. This is particularly preferred since a temperature gradient ΔT is generated by the substrate 10 that has absorbed this radiation.

なお、上記のように強磁性絶縁層20として用いられる材料であるYIGは軟磁性材料であり、その保磁力及び残留磁化は非常に小さいため、強磁性絶縁層20中でx方向に沿った磁場Hを発生させるために磁場印加層51、52が用いられる。一方、上記のようなスピンゼーベック効果は、強磁性絶縁層20が硬磁性材料であっても発生する。この場合には、外部から印加された磁場が零となった場合の残留磁化を大きくすることができ、残留磁化によって図1における磁場Hの強度を維持することができる。このため、強磁性絶縁層20を硬磁性材料で構成した場合には、予め原子力電池1において図1に示されたような磁場を印加しておけば、磁場印加層51、52は不要である。 As mentioned above, YIG, which is the material used for the ferromagnetic insulating layer 20, is a soft magnetic material, and its coercive force and residual magnetization are very small. Magnetic field application layers 51 and 52 are used to generate H. On the other hand, the spin Seebeck effect as described above occurs even if the ferromagnetic insulating layer 20 is made of a hard magnetic material. In this case, the residual magnetization when the externally applied magnetic field becomes zero can be increased, and the strength of the magnetic field H in FIG. 1 can be maintained by the residual magnetization. Therefore, when the ferromagnetic insulating layer 20 is made of a hard magnetic material, the magnetic field application layers 51 and 52 are unnecessary if a magnetic field as shown in FIG. 1 is applied to the nuclear battery 1 in advance. .

この原子力電池1の特性を調べるために、図1において磁場印加層51、52と線源40を除き、基板10、強磁性絶縁層20、金属層30のみからなる積層構造を形成し、z方向において温度勾配(温度差ΔT)、x方向に磁場Hをそれぞれ外部から印加して金属層30におけるy方向両側の電位差(出力電圧V0)を測定した。ここでは、基板10として厚さ1mmのGGG、強磁性絶縁層20として厚さ200nmのYIG、金属層30として厚さ10nmのPtを用い、ΔT=8Kとされた。図2は、出力電圧V0の磁場H依存性を測定した結果である。ここで、磁場Hは正負両側で走査され、磁場Hが零近辺では強磁性絶縁層20における一定の残留磁化が図1におけるx方向の磁場となるため、残留磁化の向きに応じたヒステリシスが生じている。この構成を具備する原子力電池1の出力電圧V0は、図2における磁場Hの正側、負側における飽和値となり、20μV程度である。 In order to investigate the characteristics of this nuclear power cell 1, a laminated structure consisting of only the substrate 10, the ferromagnetic insulating layer 20, and the metal layer 30 was formed, excluding the magnetic field application layers 51 and 52 and the radiation source 40 in FIG. A temperature gradient (temperature difference ΔT) and a magnetic field H were applied in the x direction from the outside to measure the potential difference (output voltage V0) on both sides of the metal layer 30 in the y direction. Here, GGG with a thickness of 1 mm was used as the substrate 10, YIG with a thickness of 200 nm as the ferromagnetic insulating layer 20, Pt with a thickness of 10 nm as the metal layer 30, and ΔT=8K. FIG. 2 shows the results of measuring the dependence of the output voltage V0 on the magnetic field H. Here, the magnetic field H is scanned on both positive and negative sides, and when the magnetic field H is near zero, a certain residual magnetization in the ferromagnetic insulating layer 20 becomes a magnetic field in the x direction in FIG. 1, so hysteresis occurs depending on the direction of the residual magnetization. ing. The output voltage V0 of the nuclear battery 1 having this configuration has a saturation value on the positive side and negative side of the magnetic field H in FIG. 2, and is about 20 μV.

また、放射線として前記のように最も影響の大きなγ線を図1におけるz方向で照射し、上記と同様の出力電圧(飽和値)のΔT依存性を、γ線のドーズ量(被曝量)毎に測定した。γ線源としては、60Coを用い、被曝量は最大で1MGy程度とされた。 In addition, we irradiated γ-rays, which have the greatest effect as radiation, in the z direction in Figure 1 as described above, and measured the ΔT dependence of the output voltage (saturation value) as described above for each γ-ray dose (exposure amount). was measured. 60 Co was used as the γ-ray source, and the maximum exposure dose was about 1 MGy.

また、照射の環境としては(1)室温かつ乾燥雰囲気、(2)高温(150℃)かつ乾燥雰囲気、(3)高温(150℃)かつ蒸気雰囲気、の3種類が選択された。図3(a)は、γ線の照射前における出力電圧V0のΔT依存性(a)、(2)の環境下で0.86MGy照射後の同様の特性(b)をそれぞれ示す。これらの間に有意差はみられず、(2)の環境下で1MGy程度のγ線照射では、上記の原子力電池1の特性劣化は生じない。(1)の環境下においても、同様の結果が得られた。また、この場合の出力電圧はΔTに対して高い線形性を有している。 Furthermore, three types of irradiation environments were selected: (1) room temperature and dry atmosphere, (2) high temperature (150°C) and dry atmosphere, and (3) high temperature (150°C) and steam atmosphere. FIG. 3(a) shows the ΔT dependence of the output voltage V0 before irradiation with γ-rays (a), and the same characteristics (b) after 0.86 MGy irradiation under the environment of (2), respectively. There is no significant difference between these, and γ-ray irradiation of about 1 MGy under the environment (2) does not cause the deterioration of the characteristics of the nuclear battery 1 described above. Similar results were obtained under the environment (1). Further, the output voltage in this case has high linearity with respect to ΔT.

一方、(3)の場合には、被曝量に伴って出力電圧がやや劣化した。図4(a)に、この場合の被曝量毎の出力電圧のΔT依存性を、図4(b)に、温度係数(図4(a)における比例係数(V/K))の被曝量依存性をそれぞれ示す。上記の(1)(2)と比べるとγ線照射によって特性劣化が認められるが、その劣化は、1MGy程度で出力電圧が半減する程度である。このため、上記の原子力電池1は高いγ線耐性をもつため、γ線の遮蔽のための重金属層を必要としない。このため、線源40として前記のような半減期の長い複数種類のものを用いて、小型で寿命の長い原子力電池1を得ることができる。 On the other hand, in case (3), the output voltage slightly deteriorated as the exposure amount increased. Figure 4(a) shows the ΔT dependence of the output voltage for each exposure dose in this case, and Figure 4(b) shows the exposure dose dependence of the temperature coefficient (proportionality coefficient (V/K) in Figure 4(a)). Each shows its gender. Compared to (1) and (2) above, characteristic deterioration is observed due to γ-ray irradiation, but the deterioration is to the extent that the output voltage is halved at about 1 MGy. For this reason, the nuclear battery 1 described above has high gamma ray resistance and does not require a heavy metal layer for shielding gamma rays. Therefore, by using a plurality of types of radiation sources with long half-lives as described above as the radiation source 40, it is possible to obtain a compact nuclear battery 1 with a long life.

図2等に示されたように、この原子力電池1の出力電圧は、10-6V程度であり、通常使用されている他の電池と比べて小さい。しかしながら、この原子力電池1は図1のように厚さ方向の温度差によって面内方向で出力電圧が取り出されるため、この原子力電池1を複数直列に接続して新たに原子力電池システムとし、各々の厚さ方向に温度差を付与することによって、大きな出力電圧を得ることができる。 As shown in FIG. 2 and other figures, the output voltage of this nuclear battery 1 is about 10 −6 V, which is smaller than other commonly used batteries. However, as shown in Fig. 1, the output voltage of this nuclear battery 1 is extracted in the in-plane direction due to the temperature difference in the thickness direction, so a plurality of nuclear batteries 1 are connected in series to form a new nuclear battery system, and each By applying a temperature difference in the thickness direction, a large output voltage can be obtained.

図5(a)は、このような形態の第1の例となる原子力電池システム2を示す。この場合には、支持基板(支持基体)100上に図中横方向にn個の原子力電池1が配列され、各原子力電池1において、磁場印加層51、52による磁場Hは図中下向きに印加されるように形成され、かつ線源40による温度勾配ΔTは紙面垂直方向に付与される。この際、磁場Hの向きは全ての原子力電池1において同一とされるため、磁場Hの強度は面内で一様に高く維持される。また、温度勾配ΔTも面内で全体に一様に付与されるため、各原子力電池1において、安定した出力を得ることができる。この場合において、各原子力電池1が直列に接続されれば、単一の原子力電池1の出力電圧をV0とすると、n×V0の出力電圧を得ることができる。これによって、高い出力電圧を得ることができる。同様にこのような原子力電池1の配列を図5(a)における縦方向にも並列に設け、2次元配列の出力を直列に接続することによって、更に出力電圧を高めることもできる。 FIG. 5(a) shows a nuclear battery system 2 that is a first example of such a configuration. In this case, n nuclear batteries 1 are arranged horizontally in the figure on a support substrate (support base) 100, and in each nuclear battery 1, the magnetic field H by the magnetic field application layers 51 and 52 is applied downward in the figure. The temperature gradient ΔT caused by the radiation source 40 is applied in the direction perpendicular to the plane of the paper. At this time, since the direction of the magnetic field H is the same in all nuclear batteries 1, the strength of the magnetic field H is maintained uniformly high within the plane. Moreover, since the temperature gradient ΔT is also uniformly applied throughout the plane, each nuclear battery 1 can obtain a stable output. In this case, if each nuclear battery 1 is connected in series, an output voltage of n×V0 can be obtained, assuming that the output voltage of a single nuclear battery 1 is V0. This allows a high output voltage to be obtained. Similarly, the output voltage can be further increased by arranging such an array of nuclear batteries 1 in parallel also in the vertical direction in FIG. 5(a) and connecting the outputs of the two-dimensional array in series.

また、図5(b)にこの変形例(第2の例)となる原子力電池システム3として示すように、円柱形状の支持基体110の外周面に図5(a)と同様に原子力電池1を円周上に配列した原子力電池3とすることができる。ここでは、前記のように縦方向に2列の配列が形成されているが、配列の縦方向の数をより多くすることもできる。 Further, as shown in FIG. 5(b) as a nuclear battery system 3 which is a modified example (second example), a nuclear battery 1 is mounted on the outer peripheral surface of a cylindrical support base 110 in the same manner as in FIG. 5(a). Nuclear cells 3 can be arranged on the circumference. Here, two rows of arrays are formed in the vertical direction as described above, but the number of arrays in the vertical direction can also be increased.

また、図5(a)(b)の原子力電池システムにおいて、各原子力電池1における線源40を設けず、その代わりに支持基板100、支持基体110を線源40で構成してもよい。線源40からは放射線が全ての方向に発せられるため、こうした構成としても高い出力電圧を得ることができる。この場合には、図5の構造において用いられる各原子力電池1において、実質的に線源40を省略することができる。図6は、こうした構造を具備する原子力電池システム4の構造を示す、図5(a)における横方向の断面図である。図6において、更に基板10を共通としてもよい。 Furthermore, in the nuclear battery system of FIGS. 5A and 5B, the radiation source 40 in each nuclear battery 1 may not be provided, and instead, the support substrate 100 and the support base 110 may be configured with the radiation source 40. Since radiation is emitted from the radiation source 40 in all directions, a high output voltage can be obtained even with this configuration. In this case, the radiation source 40 can be substantially omitted in each nuclear battery 1 used in the structure of FIG. FIG. 6 is a lateral cross-sectional view in FIG. 5(a) showing the structure of the nuclear battery system 4 having such a structure. In FIG. 6, the substrate 10 may also be used in common.

なお、上記の例では、磁場Hの方向、温度勾配ΔTの方向、第1電極、第2電極が形成される方向(出力電圧が取り出される方向)はそれぞれ互いに直交するものとしたが、これらが厳密に直交する必要はなく、素子構成に応じてこれらの間の関係を直交からずらしてもよい。すなわち、十分な出力電圧が得られる限りにおいて、これらの方向は互いに交差すればよい。 In the above example, the direction of the magnetic field H, the direction of the temperature gradient ΔT, and the direction in which the first and second electrodes are formed (direction in which the output voltage is extracted) are assumed to be orthogonal to each other. They do not need to be strictly orthogonal, and the relationship between them may be shifted from orthogonal depending on the element configuration. That is, these directions may intersect with each other as long as a sufficient output voltage can be obtained.

また、基板、強磁性体層、金属層を構成する材料は、上記の例以外でも適宜設定が可能である。
2ミラー以外の光学要素を適宜設けてもよい。
Further, the materials constituting the substrate, the ferromagnetic layer, and the metal layer can be appropriately set other than the above-mentioned examples.
Optical elements other than the two mirrors may be provided as appropriate.

1 原子力電池
2~4 原子力電池システム
5 熱電変換素子
10 基板
20 強磁性絶縁層(強磁性体層)
30 金属層
31 第1電極
32 第2電極
40 線源
51、52 磁場印加層
100 支持基板(支持基体)
110 支持基体
1 Nuclear cells 2 to 4 Nuclear cell system 5 Thermoelectric conversion element 10 Substrate 20 Ferromagnetic insulating layer (ferromagnetic layer)
30 Metal layer 31 First electrode 32 Second electrode 40 Radiation sources 51, 52 Magnetic field application layer 100 Support substrate (support base)
110 Support base

Claims (8)

定常的に放射線を発する線源と、当該放射線によって発生した温度勾配によって第1電極と第2電極の間で起電力を生ずる熱電変換素子と、が組み合わせられた原子力電池であって、
前記熱電変換素子は、
基板上に形成され、面内方向に磁場を有する強磁性体層と、
逆スピンホール効果を発現する金属材料で構成され、前記強磁性体層の上に形成され、前記第1電極及び前記第2電極が前記面内方向かつ前記磁場と交差する方向で離間した箇所に形成された厚さ50nm以下の金属層と、
を具備し、
前記放射線として中性子線を発する前記線源が用いられ、
前記線源が、前記強磁性体層の厚さ方向において前記温度勾配を発生させるように前記熱電変換素子に接続され、
前記基板はガリウム・ガドリニウム・ガーネット(GGG)で構成され、ホウ素(B)又はカドミウム(Cd)でコーティングされたことを特徴とする原子力電池。
A nuclear battery that combines a radiation source that constantly emits radiation and a thermoelectric conversion element that generates an electromotive force between a first electrode and a second electrode due to a temperature gradient generated by the radiation,
The thermoelectric conversion element is
a ferromagnetic layer formed on a substrate and having a magnetic field in an in-plane direction;
It is made of a metal material that exhibits a reverse spin Hall effect, is formed on the ferromagnetic layer, and is located at a location where the first electrode and the second electrode are spaced apart in the in-plane direction and in the direction intersecting the magnetic field. A formed metal layer with a thickness of 50 nm or less,
Equipped with
The radiation source that emits a neutron beam is used as the radiation,
The radiation source is connected to the thermoelectric conversion element so as to generate the temperature gradient in the thickness direction of the ferromagnetic layer,
A nuclear battery, wherein the substrate is made of gallium gadolinium garnet (GGG) and coated with boron (B) or cadmium (Cd) .
前記強磁性体層及び前記金属層に前記磁場を印加する磁場印加層が前記強磁性体層及び前記金属層の前記面内方向の端部に接続されたことを特徴とする請求項に記載の原子力電池。 2. A magnetic field applying layer that applies the magnetic field to the ferromagnetic layer and the metal layer is connected to an end of the ferromagnetic layer and the metal layer in the in-plane direction. nuclear battery. 前記強磁性体層はイットリウム・鉄・ガーネット(YIG)、又はガリウム(Ga)が添加されたYIGで構成されたことを特徴とする請求項に記載の原子力電池。 3. The nuclear cell according to claim 2 , wherein the ferromagnetic layer is made of yttrium-iron-garnet (YIG) or YIG doped with gallium (Ga). 前記金属層は白金(Pt)、金(Au)、ニオブ(Nb)、ニッケル(Ni)、又はステンレス鋼を含むことを特徴とする請求項1から請求項までのいずれか1項に記載の原子力電池。 4. The metal layer according to claim 1 , wherein the metal layer contains platinum (Pt), gold (Au), niobium (Nb), nickel (Ni), or stainless steel. Nuclear battery. 前記線源は前記基板における前記強磁性体層が形成された側と反対側に接続されたことを特徴とする請求項1から請求項までのいずれか1項に記載の原子力電池。 5. The nuclear power cell according to claim 1 , wherein the radiation source is connected to a side of the substrate opposite to the side on which the ferromagnetic layer is formed. 請求項1から請求項までのいずれか1項に記載の原子力電池が、各々における前記磁場が共通の向き、かつ各々における前記第1電極、前記第2電極がそれぞれ共通の側にあるように複数配置され、直列接続されて支持基体上に形成されたことを特徴とする原子力電池システム。 The nuclear battery according to any one of claims 1 to 5 , wherein the magnetic field in each is in a common direction, and the first electrode and the second electrode in each are on a common side. A nuclear power battery system characterized in that a plurality of batteries are arranged and connected in series and formed on a support base. 前記支持基体は略円柱形状とされ、
複数の前記原子力電池が前記略円柱形状の外周面の周方向に沿って配列されたことを特徴とする請求項に記載の原子力電池システム。
The support base has a substantially cylindrical shape,
7. The nuclear power battery system according to claim 6 , wherein a plurality of said nuclear batteries are arranged along the circumferential direction of said substantially cylindrical outer peripheral surface.
前記支持基体は定常的に前記放射線を発する材料で構成され、前記支持基体が各前記原子力電池における前記線源を兼ねる構造とされたことを特徴とする請求項又はに記載の原子力電池システム。 The nuclear battery system according to claim 6 or 7 , wherein the support base is made of a material that constantly emits the radiation, and the support base also serves as the radiation source in each of the nuclear batteries. .
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