JP6667958B2 - 引裂方向性シーラントフィルム及びフィルム積層体 - Google Patents

Description

本発明は、引裂方向性シーラントフィルム及びフィルム積層体に関し、特に延伸フィルムにおいてヒートシール部位の気密性を実現した引裂方向性シーラントフィルムと、その積層品である積層体に関する。

現在、物品の包装にあっては、自動包装機により、フィルムと物品が供給され充填、包装、封止は連続して行われる。このような包装用フィルムに要求される性能は、フィルムの供給や加工、さらには流通時に十分な強度を備え、封止時の良好なヒートシール性を満たすことである。さらに、これらの要請とともに開封の容易さも求められる。一般的なシーラントフィルムである無延伸フィルムは、延伸されていないため総じて引裂強度が高くなりやすい。また、一般的な二軸延伸のヒートシールフィルムでは、分子配向から引裂強度は低くなるものの方向性が定まらない。それゆえ、必ずしもヒートシールフィルムの引き裂きは簡便とはならず、引き裂き時の抵抗過剰や方向性が定まらない等の問題点を有していた。

このような引裂性への対処として、一軸延伸により製膜したフィルムが提唱されている（特許文献１、２等参照。）。特許文献１は、各種オレフィン系樹脂のヒートシール層にこれよりも高融点のプロピレン系樹脂のフィルムが積層され、縦一軸延伸されてなる縦方向引裂性積層フィルムである。特許文献２は、各種オレフィン系樹脂のヒートシール層にこれよりも高融点のプロピレン系樹脂のフィルムが積層され、横一軸延伸されてなる横方向引裂性積層フィルムである。

特許文献１、２等に例示のフィルムによると、フィルム方向の引裂性においては一定の効果を発揮する。しかしながら、延伸による配向によりヒートシール温度は上昇する。また、配向の影響から方向によっては熱収縮率も増加することも問題視されている。従って、既存の一軸延伸フィルムをシーラントフィルムとして使用する場合、十分なヒートシール強度を得にくい傾向にある。このように、既存の一軸延伸フィルムにおいては低温ヒートシールへの対応と、加熱時の形状の安定性改善が求められていた。また、当該一軸延伸フィルムをいわゆるシーラントフィルムとして、これに他のフィルムを積層する目的で使用する場合、より問題となりやすい。そこで、発明者らはシーラントフィルム用途の一軸延伸フィルムにおいてヒートシール温度をより低下させ、同時に熱収縮率の改善について鋭意検討を重ねてきた（特許文献３参照）。

自動包装機を用いた製袋において、ピロー包装等と称されるヒートシールによる製袋方法が広範に利用されている。しかしながら、ピロー包装により製袋された袋において、折り曲げ部分や製袋方向両端の封止部分とセンターシール部分が重なり合う箇所が生じる。このような箇所では、ヒートシール装置の熱盤等からの熱伝導量が低下して樹脂フィルムの融着が十分に行われないこともある。この種の問題はエアリークと称され、ヒートシール部位の気密性が低下してしまうことである。すると、内容物の安定した保存やレトルト殺菌等に支障を来たすおそれもあり得る。例えば、図４の写真は、ピロー包装による製袋品である。製袋時のヒートシールの不良により生じたエアリークの状態を示す。写真中の着色された線状の箇所がエアリークを示す箇所である。

特許文献３に例示のフィルムは、ヒートシール温度の低下及び熱収縮率の改善は見られた。しかしながら、エアリーク発生への対応については改善の余地があった。このような経緯から、ヒートシール温度の低下及び熱収縮率の改善とともに、製袋後のエアリーク発生の問題についてもより改善を図ったシーラントフィルムフィルムが求められていた。

特許第２５１８２３３号公報 特公平８−１８４１６号公報 特開２０１６−３２９１１号公報

本発明は、上記状況に鑑み提案されたものであり、一軸延伸により引裂方向性を備えたシーラントフィルムにおいて、フィルム自体の引裂性の良さを保持し、しかも、エアリークに見られるヒートシールの不良を低減することのできる新たな引裂方向性シーラントフィルムを提供する。そして、当該引裂方向性シーラントフィルムに他のフィルムを積層したフィルム積層体を提供する。

すなわち、請求項１の発明は、基材層の一側にヒートシール可能なヒートシール層を備え実質的に一軸延伸により製膜される引裂方向性シーラントフィルムであって、前記基材層はエチレン−プロピレン共重合体またはエチレン−プロピレン−ブテン共重合体の少なくともいずれかを含有する共重合体組成樹脂であるとともに、前記共重合体組成樹脂のＪＩＳ Ｋ ７１２２（１９８７）に準拠して測定した融解ピーク温度は１３０〜１５０℃であり、前記ヒートシール層は炭素数を３ないし１０とするコモノマーを備えた直鎖状ポリエチレン系樹脂であるとともに、前記直鎖状ポリエチレン系樹脂のＪＩＳ Ｋ ７１１２（１９９９）に準拠して測定した密度は０．９００〜０．９４５ｇ／ｃｍ³であり、前記直鎖状ポリエチレン系樹脂のＭＦＲの値は６〜２５ｇ／１０ｍｉｎであり、前記引裂方向性シーラントフィルムに占める前記ヒートシール層の厚さの割合は１５〜５０％であることを特徴とする引裂方向性シーラントフィルムに係る。

請求項２の発明は、前記直鎖状ポリエチレン系樹脂のＪＩＳ Ｋ ７１１２（１９９９）に準拠して測定した密度が０．９１５〜０．９４５ｇ／ｃｍ³である請求項１に記載の引裂方向性シーラントフィルムに係る。

請求項３の発明は、前記直鎖状ポリエチレン系樹脂のＭＦＲの値が、１０〜２５ｇ／１０ｍｉｎである請求項１または２に記載の引裂方向性シーラントフィルムに係る。

請求項４の発明は、前記共重合体組成樹脂に核剤が添加される請求項１ないし３のいずれか１項に記載の引裂方向性シーラントフィルムに係る。

請求項５の発明は、請求項１ないし４のいずれか１項に記載の引裂方向性シーラントフィルムと、第２の延伸フィルムとを積層してなることを特徴とするフィルム積層体に係る。

請求項１の発明に係る引裂方向性シーラントフィルムによると、基材層の一側にヒートシール可能なヒートシール層を備え実質的に一軸延伸により製膜される引裂方向性シーラントフィルムであって、前記基材層はエチレン−プロピレン共重合体またはエチレン−プロピレン−ブテン共重合体の少なくともいずれかを含有する共重合体組成樹脂であるとともに、前記共重合体組成樹脂のＪＩＳ Ｋ ７１２２（１９８７）に準拠して測定した融解ピーク温度（Ｔｍ１）は１３０〜１５０℃であり、前記ヒートシール層は炭素数を３ないし１０とするコモノマーを備えた直鎖状ポリエチレン系樹脂であるとともに、前記直鎖状ポリエチレン系樹脂のＪＩＳ Ｋ ７１１２（１９９９）に準拠して測定した密度は０．９００〜０．９４５ｇ／ｃｍ³であり、前記直鎖状ポリエチレン系樹脂のＭＦＲの値は６〜２５ｇ／１０ｍｉｎであり、前記引裂方向性シーラントフィルムに占める前記ヒートシール層の厚さの割合は１５〜５０％であるため、フィルム自体の引裂性の良さを保持し、しかも、エアリークに見られるヒートシールの不良を低減可能な新たな引裂方向性シーラントフィルムを得ることができる。

請求項２の発明に係る引裂方向性シーラントフィルムによると、請求項１の発明において、前記直鎖状ポリエチレン系樹脂のＪＩＳ Ｋ ７１１２（１９９９）に準拠して測定した密度が０．９１５〜０．９４５ｇ／ｃｍ³であるため、引裂時の方向性はさらに良好となる。

請求項３の発明に係る引裂方向性シーラントフィルムによると、請求項１または２において、前記直鎖状ポリエチレン系樹脂のＭＦＲの値が、１０〜２５ｇ／１０ｍｉｎであるため、ヒートシール時の密封性はさらに向上する。

請求項４の発明に係る引裂方向性シーラントフィルムによると、請求項１ないし３のいずれかにおいて、前記共重合体組成樹脂に核剤が添加されるため、層内の樹脂で結晶化が促されて一軸方向の延伸により一定の方向性が生じ、引き裂きの良さを得ることができる。

請求項５の発明は、請求項１ないし４のいずれか１項に記載の引裂方向性シーラントフィルムと、第２の延伸フィルムとを積層してなるため、第２の延伸フィルムに由来する機能性を備えることができる。

本発明の引裂方向性シーラントフィルムの概略断面模式図である。 本発明のフィルム積層体の概略断面模式図である。 実施例の袋状物の写真である。 従前のエアリークが生じた袋状物の写真である。

図１の概略断面模式図は、本発明の一実施形態に係る引裂方向性シーラントフィルム１の構造例である。引裂方向性シーラントフィルム１では、基材層１０の一側（第１面１１側）にヒートシール可能なヒートシール層２０が備えられる。この引裂方向性シーラントフィルム１は実質的に一軸延伸により製膜される。符号１２は、基材層１０の第２面である。

一般に樹脂フィルムの延伸方向は、巻き取り方向（長さ方向，流れ方向，ＭＤ）の延伸と、横幅方向（ＴＤ）の延伸の２とおりである。いずれか一方向への延伸を伴う製膜は一軸延伸であり、両方向への延伸を伴う製膜は二軸延伸である。これに対し、本発明の引裂方向性シーラントフィルム１はテンターにて行われる延伸を用いたいずれか一方向のみの一軸延伸である。以降、本明細書及び実施例においては、実質的に一軸延伸の方向（フィルムの延伸方向）とは、横幅方向（ＴＤ）への延伸であるとして説明する。実質的とは、積極的に一軸延伸の方向以外への延伸は行わないとの意味である。ただし、製膜の都合上の不可抗力として他方向の延伸が部分的に含まれる場合もある。

基材層１０を形成する共重合体組成樹脂（Ｄ１）及びヒートシール層２０を形成する直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）は広義にポリオレフィン系樹脂である。共重合体組成樹脂（Ｄ１）は、単独の樹脂としても２種類以上の樹脂の混合としてもよい。各層に必要とされる特性、引裂方向性シーラントフィルム全体に必要な物性等が勘案され、樹脂の種類、物性の相違、配合量が規定される。さらに、基材層１０とヒートシール層２０の良好な密着を維持する観点から、互いの樹脂の相溶性も考慮される。

基材層１０を形成する共重合体組成樹脂（Ｄ１）は、エチレン−プロピレン共重合体（Ａ１）またはエチレン−プロピレン−ブテン共重合体（Ｂ１）の少なくともいずれかを含有する組成である。引裂方向性シーラントフィルム１において、基材層１０は過半数以上の質量や厚さを有する。当該引裂方向性シーラントフィルム１の熱による変形への耐性を考慮すると、基材層１０を形成する共重合体組成樹脂（Ｄ１）には熱安定性が求められる。そこで、共重合体組成樹脂（Ｄ１）に求められる物性として融解ピーク温度（Ｔｍ１）が挙げられる。この融解ピーク温度（Ｔｍ１）は、ＪＩＳ Ｋ ７１２２（１９８７）に準拠して測定され、共重合体組成樹脂（Ｄ１）の融解ピーク温度（Ｔｍ１）は１３０ないし１５０℃の範囲である。

共重合体組成樹脂（Ｄ１）｛エチレン−プロピレン共重合体（Ａ１）またはエチレン−プロピレン−ブテン共重合体（Ｂ１）｝の融解ピーク温度が１３０℃を下回る場合、耐熱性の低下から引裂方向性シーラントフィルム１の熱収縮率が大きくなる。つまり、このフィルム自体の熱変形により不良化が懸念される。融解ピーク温度が１５０℃を上回る範囲については、共重合体組成樹脂（Ｄ１）を組成する樹脂において存在せず入手できなかった。そこで、現実的に調達可能であるとともに実際の使用を想定し作製可能なフィルムの樹脂の融解ピーク温度の範囲として１３０ないし１５０℃が適当である。

ヒートシール層２０は、コモノマーを備えた直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）を主成分として形成される。特に、同樹脂（Ｄ２）において、コモノマーの炭素数は３ないし１０である。コモノマーを備えた直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）は、直鎖部分のポリエチレンに短鎖長の分岐部分が形成された構造となる。コモノマーを備えた直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）を使用した組成では、背景技術等にて示したエアリーク等のヒートシール性能の良好な改善が見られた。そこで、コモノマーを備えた直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）がヒートシール層２０に採用される。

直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）におけるコモノマーの数は、ポリエチレンに導入可能なアルケンに依存する。例えば、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン等が導入され、複数の種類でも構わない。ここで、コモノマーの炭素数が３未満となるコモノマーを備えた直鎖状ポリエチレン系樹脂は存在しない。また、コモノマーの炭素数が１１以上のコモノマーを備えた直鎖状ポリエチレン系樹脂の入手はほぼ困難である。そのため、現実的に入手可能でありしかもヒートシール層の樹脂としての適切な性能を勘案すると、直鎖状ポリエチレン系樹脂のコモノマーの炭素数の適当な範囲は３ないし１０である。ここで、直鎖状ポリエチレン系樹のコモノマーの炭素数を数えるに際し、コモノマー部分が２種類以上ある場合、それぞれの特徴を示すため、例えば、３及び６等のように称する（実施例参照）。

直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）はヒートシール層２０に使用される。このことから、熱安定性と熱融着性の双方を均衡させる必要がある。まず、直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）の密度は、ＪＩＳ Ｋ ７１１２（１９９９）に準拠した測定において、０．９００ないし０．９４５ｇ／ｃｍ³の範囲である。直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）の密度が０．９００ｇ／ｃｍ³を下回る場合、引裂時の方向性が悪化しやすくなる。密度０．９４５ｇ／ｃｍ³を上回る樹脂については、好適な種類は存在しなかった。そこで、現実的に、直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）の密度は、０．９００ないし０．９４５ｇ／ｃｍ³の範囲、より好ましくは、０．９１５ないし０．９４５ｇ／ｃｍ³の範囲である。より好ましい範囲の場合、引裂時の方向性がさらに良好となる。

また、直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）のＭＦＲ（メルト・フロー・レート）の値は、６ないし２５ｇ／１０ｍｉｎの範囲である。ＭＦＲの値が６ｇ／１０ｍｉｎを下回る場合、ヒートシール時の樹脂の流動性は十分とは言えず、ヒートシール部位の密封性は十分とはいえない。また、ＭＦＲの値が２５ｇ／１０ｍｉｎを上回る場合、製膜等の生産時に流動過剰となることから製膜等に支障を来たすことになる。そこで、好適なＭＦＲの値は６ないし２５ｇ／１０ｍｉｎの範囲、より好適なＭＦＲの値は１０ないし２５ｇ／１０ｍｉｎの範囲となる。より好適なＭＦＲ値の範囲の樹脂では、ヒートシール時の密封性がさらに向上する。

引裂方向性シーラントフィルム１の厚さは特には規定されない。一般的なフィルム製品と同様であり、１０ないし１００μｍの厚さである。そこで、図１に示す引裂方向性シーラントフィルム１に占めるヒートシール層２０の厚さは、当該引裂方向性シーラントフィルム１の全体の厚さの１５ないし５０％の範囲である。ヒートシール層２０の厚さが１５％を下回る場合、ヒートシール部位における密封性は低下する。また、ヒートシール層２０の厚さが５０％を上回る場合、基材層１０が相対的に少なくなる。そこで、フィルムの引裂方向性は悪くなりやすい。このことから、引裂方向性シーラントフィルム１に占めるヒートシール層２０の好ましい厚さは１５ないし５０％の範囲である。

前述のとおり、引裂方向性シーラントフィルム１に占める基材層１０の厚さは過半数以上であることから、引裂方向性シーラントフィルム１に占める基材層１０の厚さの比率は大きい。つまり、基材層１０側に真っ直ぐな引き裂き可能となる性能が求められる。このことから、核剤が基材層１０を構成する共重合体組成樹脂（Ｄ１）に添加される。

共重合体組成樹脂（Ｄ１）への核剤の添加により、層内の樹脂で結晶化が促される。この結晶化と一軸方向の延伸により基材層１０に一定の方向性が生じる。この結果、引き裂きの良さにつながる。ここで使用される主な核剤は以下のとおりである。

ソルビトール系、ノニトール系、キシリトール系等の糖類系核剤の具体例として、ビス−１，３：２，４−（３’−メチル−４’−フルオロ?ベンジリデン）１−プロピルソルビトール、ビス−１，３：２，４−（３’，４’−ジメチルベンジリデン）１’−メチル−２’−プロペニルソルビトール、ビス−１，３，２，４−ジベンジリデン２’，３’−ジブロモプロピルソルビトール、１，２，３−トリデオキシ−４，６：５，７−ビス−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトール、ビス?１，３：２，４−（５’，６’，７’，８’−テトラヒドロ−２−ナフトアルデヒドベンジリデン）１−アリルキシリトール、ビス−１，３：２，４−（３’，４’−ジメチルベンジリデン）１−プロピルキシリトール等が挙げられる。

リン酸エステル系化合物の核剤の具体例として、ビス（４−ｔ−ブチルフェニル）リン酸ナトリウム塩（リン酸リチウム塩、リン酸アルミニウム塩も含む）、２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）リン酸ナトリウム塩（リン酸リチウム塩、リン酸アルミニウム塩も含む）、ビス−（４−ｔ−ブチルフェニル）リン酸カルシウム塩等が挙げられる。

さらに、トリアミノベンゼン誘導体核剤として、１，３，５−トリス（２，２−ジメチルプロパンアミド）ベンゼン等がある。また、カルボン酸金属塩核剤として、安息香酸ナトリウム（カリウム塩、リチウム塩も含む）、アルミニウムジベンゾエート、１，２−シクロヘキサンジカルボキシル酸カルシウム塩等がある。後記の実施例にて、カルボン酸金属塩核剤を使用した。

これまでに説明した引裂方向性シーラントフィルム１は単独で包装資材として使用されることに加え、主として他のフィルムと積層（ラミネート）されて各種の包装資材に加工される。図２の概略断面模式図はフィルム積層体５の例である。引裂方向性シーラントフィルム１のヒートシール層２０が備えられていない基材層１０の他側（第２面１２側）に、第２延伸フィルム２が積層される。こうして両フィルムの組み合わせとしてフィルム積層体５が形成される。第２延伸フィルム２を引裂方向性シーラントフィルム１に積層する方法は限定されず、ドライラミネート、押出しラミネート、またはホットメルトラミネート等の公知の方法が目的に応じて採用される。

第２延伸フィルム２は、引裂方向性シーラントフィルム１の延伸方向と同方向に実質的に一軸延伸により製膜されるフィルムまたは二軸延伸により製膜されるフィルムである。フィルム積層体５自体も引き裂きの良さを備える必要があるためである。第２延伸フィルム２の選択に際し、主に目的が考慮される。袋等の包装材の用途であれば、十分な強度とともに一定方向の引き裂きやすさが求められる。また、第２延伸フィルム２には、ガスバリア性能等の機能性を持たせることもできる。すなわち、第２延伸フィルム２の積層に伴い他のフィルムに由来する機能性を備えることができる。第２延伸フィルム２の外側にさらに別のフィルムを積層してもよい。

本発明の引裂方向性シーラントフィルム１及び第２延伸フィルム２には、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、酸化防止剤、中和剤、着色剤等の添加剤を必要に応じて添加することができる。

［引裂方向性シーラントフィルムの作成］
実施例１ないし１８及び比較例１ないし６の引裂方向性シーラントフィルムについて、後出の表１ないし表５に示した各層の樹脂組成に基づき、原料となる樹脂を溶融、混練して共押出Ｔダイフィルム成形機及びオーブンを用い、実質的に横幅方向（ＴＤ）に一軸延伸して製膜した。実施例及び比較例の延伸倍率はいずれも８倍とした。各実施例及び各比較例とも、表中のフィルム厚さ（μｍ）とする条件とした。また、当該引裂方向性シーラントフィルムに占めるヒートシール層の層厚さの割合も表中に示す。さらに、出来上がった各試作例の引裂方向性シーラントフィルムに対して後出の第２延伸フィルムをドライラミネートにより積層してフィルム積層体とした。

［使用原料］
基材層を形成する原料樹脂（共重合体組成樹脂（Ｄ１））として、以下の原料を使用した。
（原料０１） エチレン−プロピレン−ブテン共重合体（日本ポリプロ株式会社製，商品名「ＦＸ８８７７」，融解ピーク温度１３０℃）
（原料０２） エチレン−プロピレン−ブテン共重合体（日本ポリプロ株式会社製，商品名「ＦＷ４Ｂ」，融解ピーク温度１３８℃）
（原料０３） エチレン−プロピレン共重合体（日本ポリプロ株式会社製，商品名「ＦＷ３ＧＴ」，融解ピーク温度１４５℃）
（原料０４） エチレン−プロピレン共重合体（日本ポリプロ株式会社製，商品名「ＷＦＸ６」，融解ピーク温度１２５℃）

ヒートシール層を形成する原料樹脂（直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２））として、以下の原料を使用した。
（原料１１） 日本ポリエチレン株式会社製，商品名「ＫＦ５７０」，コモノマー炭素数：６，密度：０．９１２ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：９ｇ／１０ｍｉｎ
（原料１２） 宇部丸善ポリエチレン株式会社製，商品名「ＺＭ０８５」，コモノマー炭素数：４，密度：０．９０１ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：２５ｇ／１０ｍｉｎ
（原料１３） 日本ポリエチレン株式会社製，商品名「ＫＳ５７１」，コモノマー炭素数：６，密度：０．９０７ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：１２ｇ／１０ｍｉｎ
（原料１４） 住友化学株式会社製，商品名「ＧＡ８０２」，コモノマー炭素数：４，密度：０．９３５ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：２０ｇ／１０ｍｉｎ
（原料１５） 宇部丸善ポリエチレン株式会社製，商品名「１４５ＥＣ」，コモノマー炭素数：６，密度：０．９４１ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：１２ｇ／１０ｍｉｎ
（原料１６） ダウ・ケミカル社製，商品名「ＥＬＩＴＥ５８１５」，コモノマー炭素数：８，密度：０．９１０ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：１５ｇ／１０ｍｉｎ

（原料１７） 日本ポリエチレン株式会社製，商品名「ＫＣ５７７Ｔ」，コモノマー炭素数：３及び６，密度：０．９１０ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：１５ｇ／１０ｍｉｎ
（原料１８） 宇部丸善ポリエチレン株式会社製，コモノマー炭素数：４，密度：０．９１６ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：６．５ｇ／１０ｍｉｎ
（原料１９） 宇部丸善ポリエチレン株式会社製，コモノマー炭素数：４，密度：０．９１６ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：１１ｇ／１０ｍｉｎ
（原料２０） 宇部丸善ポリエチレン株式会社製，コモノマー炭素数：４，密度：０．９２６ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：１３ｇ／１０ｍｉｎ
（原料２１） 宇部丸善ポリエチレン株式会社製，商品名「１５４０Ｆ」，コモノマー炭素数：６，密度：０．９１３ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：４ｇ／１０ｍｉｎ
（原料２２） 日本ポリエチレン株式会社製，商品名「ＫＳ５６０Ｔ」，コモノマー炭素数：３及び６，密度：０．８９８ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：１７ｇ／１０ｍｉｎ
（原料２３） 宇部丸善ポリエチレン株式会社製，商品名「６１３Ａ」，コモノマー炭素数：６，密度：０．９１３ｇ／ｃｍ³，ＭＦＲ：３０ｇ／１０ｍｉｎ

その他の配合成分として以下の原料も使用した。
核剤として、ミリケン・ジャパン合同会社製のカルボン酸金属塩核剤を使用した。
核剤は、実施例１６，１７，１８の基材層を形成する原料樹脂（共重合体組成樹脂（Ｄ１））に添加した。その添加量は、いずれも基材層の樹脂重量の０．２重量％とした。
アンチブロッキング剤として、粉末合成シリカ（富士シリシア化学株式会社製，商品名「サイリシア４３０」）を使用した。
なお、アンチブロッキング剤については、微量であるため表中に記していない。

実施例及び比較例の引裂方向性シーラントフィルムと積層される第２延伸フィルムとして、以下の３種類を使用した。
（フィルム１） 二軸延伸により製膜したポリプロピレンフィルム（フタムラ化学株式会社製，商品名「ＦＯＲ」，厚さ２０μｍ）
（フィルム２） 二軸延伸により製膜したポリプロピレンフィルム（フタムラ化学株式会社製，商品名「ＦＯＲ」，厚さ３０μｍ）
（フィルム３） ポリエチレンテレフタレートフィルム（フタムラ化学株式会社製，商品名「ＦＥ２００１＃１２」，厚さ１２μｍ）

［融解ピーク温度］
各使用樹脂の融解ピーク温度は、ＪＩＳ Ｋ ７１２２（１９８７）に準拠した測定とした。

［延伸温度］
延伸温度については、テンターを用い延伸を行った際のオーブンの温度を延伸時の温度とした。

［加熱収縮率］
実施例及び比較例の引裂方向性シーラントフィルムについて、ＪＩＳ Ｚ １７１２（２００９）に準拠した方法、条件に基づいて加熱収縮率を測定した。測定に際し、全試作例の引裂方向性シーラントフィルムとも、測定片（幅２０ｍｍ、長さ１５０ｍｍ）の長手方向をフィルムの延伸方向、すなわち横幅方向（ＴＤ）とした。そこで、加熱の前と後のフィルムの測定片の長さの変化を計測して加熱収縮率（％）を算出した。

［ヒートシール層の厚さ割合］
実施例及び比較例の引裂方向性シーラントフィルムのフィルム全体に占めるヒートシール層の厚さの割合の測定について、押出時のヒートシール層の設定の厚さを、製膜後のフィルム全体を測定して得た厚さにより除し、百分率とした。

［生産性］
実施例及び比較例の樹脂組成に基づき共押出Ｔダイフィルム成形機及びオーブンを用いて横幅方向（ＴＤ）に一軸延伸して製膜した際、当該フィルムの製膜の状態を把握して良否判断を下した。具体的には、製膜を終えた引裂方向性シーラントフィルムの厚薄精度に問題ない例を「Ａ」の評価とした。これに対し、引裂方向性シーラントフィルムの厚薄精度に問題のある例を「Ｆ」の評価とした。

［ヒートシール開始温度］
実施例及び比較例の引裂方向性シーラントフィルムについて、ＪＩＳ Ｚ １７１３（２００９）に準拠してヒートシール開始温度を測定した。このとき、測定片（幅５０ｍｍ、長さ２５０ｍｍ）の長手方向をフィルムの延伸方向とした。そして、２枚の試験片のヒートシール層同士を重ね、株式会社東洋精機製作所製，熱傾斜試験機（ヒートシール試験機）を使用し、ヒートシール圧力を１ｋｇ／ｃｍ²、ヒートシール時間を１秒とした。そして、５℃ずつ温度を傾斜（昇温）する条件にてヒートシールした。このとき、ヒートシーラーの熱板と試験片フィルムの間に融着防止用のＰＥＴフィルム（厚さ１２μｍ）を挟んだ。ヒートシールにより融着した試験片を１８０°に開き、株式会社東洋精機製作所製，引張試験機（ストログラフＥ−Ｌ）により未シール部分を引張した。そして、ヒートシール強度が３Ｎに到達した時点の温度を求めた。

［弾性率の測定］
実施例及び比較例の引裂方向性シーラントフィルムの弾性率は、ＪＩＳ Ｋ ７１２７（１９９９）に準拠し、各フィルムとも試験片（１５ｍｍ×３００ｍｍ）に切り出し、株式会社東洋精機製作所製，引張試験機（ストログラフＶ１−Ｄ）を使用し、同試験機のチャック間距離を２５０ｍｍとし、２．５ｍｍ／ｍｉｎの引張り速度にて測定した（単位ＧＰａ）。

［引裂強度の測定］
実施例及び比較例の引裂方向性シーラントフィルムのそれぞれについて、表中に開示の第２延伸フィルム（フィルム１ないし３のいずれか）をドライラミネートにより積層してフィルム積層体を得た。各フィルム積層体に対し、ＪＩＳ Ｋ ７１２８−１（１９９８）に規定のトラウザー引裂法に準拠してフィルムの幅方向（ＴＤ）の引裂強度を測定した。トラウザー引裂法を実施する測定対象のフィルムでは、延伸方向である横幅方向ＴＤに１５０ｍｍ、延伸方向と直交する縦方向ＭＤに５０ｍｍの長尺の試験片を切り出し、当該試験片の長手方向に７５ｍｍの切れ込みを入れ、両方の片部分を互いに逆方向に引張して荷重（Ｎ）（横幅方向ＴＤの引裂強度）を計測した（単位Ｎ／ｃｍ）。

［密封性試験］
前述の「引裂強度の測定」にて作製した実施例及び比較例毎のフィルム積層体について、自動包装機（株式会社フジキカイ製，ＦＷ３４００）を用いてヒートシールにより、実際に袋状物に横ピロー製袋した（開口部横幅約８０ｍｍ，袋全長約１７０ｍｍ，ヒートシール幅１０ｍｍ）。横ピローの製袋条件として、ヒートシール温度を１７０℃に設定した。また、当該包装機への各フィルム積層体の供給速度は、いずれについても、２２．５ｍ／ｍｉｎとし、１分間で１５０個、袋状物を製造した。

前記の条件により製造した実施例及び比較例のピロー包装袋について、中央部分で横方向に切断した。そして、気密確認用の専用着色剤のスプレー（三菱ガス化学株式会社製，エージレスシールチェック）を注入した。そこで、ヒートシール部位への着色剤の浸透の有無を確認した。各実施例及び比較例について、それぞれ１０品ずつ確認した（ｎ＝１０）。１０品全てにヒートシール部位への着色剤の浸透が存在しなければ、ヒートシール性能は十分でありエアリーク無しの判断した。エアリーク無しの評価は良品：「Ａ」とした。１０品中に１つでもヒートシール部位への着色剤の浸透が存在すれば、ヒートシール性能が不十分でエアリークのおそれありと判断した。エアリーク有りの評価は不良品：「Ｆ」とした。

エアリーク無しの評価の場合、図３の写真に示すように着色剤は袋内のみに留まっていて、ヒートシール部位に浸透していない。これに対して、エアリーク有りの評価の場合、背景技術の説明にて図４に開示のように有色（実際は赤紫色）の筋が生じる。

［フィルム積層体の引裂方向性］
前述の「引裂強度の測定」にて作製した実施例及び比較例毎のフィルム積層体について、前述の「密封性試験」と同様の条件にて実施例及び比較例のそれぞれについて横ピロー製袋を行い同様の袋状物を作成した。横ピロー製袋におけるセンターシール部に、引裂方向性シーラントフィルムの一軸延伸方向と同方向（いわゆるＴＤ方向）に５ｍｍの切れ込みを入れた。当該切れ込みからほぼ真っ直ぐにフィルム積層体が裂けた例を「Ａ」の評価とした。当該切れ込みから方向にややずれが生じながらフィルム積層体が裂けた例を「Ｂ」の評価とした。当該切れ込みから方向性無くフィルム積層体が裂けた例及び裂け難かった例を「Ｆ」の評価とした。この評価に際しては、目視と裂いたときの感触にて判断した。なお、製品として使用可能な例は「Ａ」及び「Ｂ」の評価例である。

［総合評価］
各数値の測定結果並びに各種評価結果を踏まえ、実際の生産性等の商品化可能性も含めて実施例及び比較例の引裂方向性シーラントフィルムを総合的に３段階評価した。概ね全ての指標において優れているないし良好な引裂方向性シーラントフィルムを「優」とした。使用上問題ない引裂方向性シーラントフィルムを「良」とした。使用に向かない引裂方向性シーラントフィルムを「不可」とした。

各試作例の使用原料、計測結果、評価結果について、表１ないし表５に示す。表の上欄から順に、基材層（１０）の原料樹脂（共重合体組成樹脂（Ｄ１））、基材層（１０）中の核剤の有無、樹脂（Ｄ１）の融解ピーク温度（℃）、ヒートシール層（２０）の原料樹脂（直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２））、樹脂（Ｄ２）のコモノマーの炭素数、樹脂（Ｄ２）の密度（ｇ／ｃｍ³）、樹脂（Ｄ２）のＭＦＲ値（ｇ／１０ｍｉｎ）、そして、延伸温度（℃）、シーラントフィルムの厚さ（μｍ）、ヒートシール層の厚さの割合（％）、加熱収縮率（％）、生産性（２段階評価）、ヒートシール開始温度（℃）、弾性率（ＧＰａ）、第２延伸フィルムの種類、フィルム積層体（５）の厚さ（μｍ）、フィルム積層体の引裂強度（Ｎ／ｃｍ）を示す。

これとともに、密封性の判定（２段階評価）、フィルム積層体の引裂方向性の判定（３段階評価）、及び総合評価（３段階評価）を示す。

［結果・考察］
実施例１ないし１８はいずれも「優」及び「良」の評価であり、特に、実施例３，４，９ないし１８は「優」の評価であった。これに対し、比較例はいずれも「不可」の評価であった。つまり、比較例は現実的に使用に向かない。実施例及び比較例に共通して、引裂方向性シーラントフィルムを構成するオレフィン系樹脂の種類は共通である。しかしながら、使用した樹脂の種類は共通であっても、樹脂の物性等の相違により出来上がる引裂方向性シーラントフィルムの性能は大きく異なった。そこで、以下、結果と原材料、備えるべき物性について検討する。

〈融解ピーク温度（Ｔｍ１）〉
共重合体組成樹脂（Ｄ１）の融解ピーク温度に着目すると、実施例１の１３０℃と比較例１の１２５℃との比較から、比較例１では加熱収縮率が悪化した。実施例２等の１３８℃では、さらに加熱収縮率は改善した。そこで、共重合体組成樹脂（Ｄ１）の融解ピーク温度の下限を１３０℃以上とした。なお、上限については実施例中の１４５℃の例の加熱収縮率が良好であったことと、現実的な調達可能性の点から１５０℃とした。従って、共重合体組成樹脂（Ｄ１）の融解ピーク温度（Ｔｍ１）の好ましい範囲は１３０ないし１５０℃である。また、当該融解ピーク温度を充足する限り、エチレン−プロピレン共重合体またはエチレン−プロピレン−ブテン共重合体のいずれについても使用可能であることを明らかにした。

〈コモノマー炭素数〉
直鎖状ポリエチレン樹脂（Ｄ２）のコモノマーの炭素数に着目すると、コモノマーの炭素数３が含まれる実施例１２の密封性試験の結果は良好であった。この結果を踏まえ、直鎖状ポリエチレン樹脂（Ｄ２）のコモノマーの炭素数の下限を３とした。次に、コモノマーの炭素数が８である実施例１１の密封性試験の結果は良好であった。このことから、概ねコモノマーの炭素数１０までは同様の傾向にあると予想される。そこで、コモノマーの炭素数の上限を１０とした。従って、直鎖状ポリエチレン樹脂（Ｄ２）のコモノマーの好ましい炭素数は３ないし１０の範囲となる。また、この実施例において使用した樹脂を勘案するとコモノマーの炭素数は３ないし８、さらには４ないし８である。

〈密度〉
直鎖状ポリエチレン樹脂（Ｄ２）の密度に着目すると、０．９００ｇ／ｃｍ³未満の比較例３では、フィルム積層体の引裂方向性の低下が顕著となった。これに対し、実施例３の密度の場合には優位に好転した。従って、直鎖状ポリエチレン樹脂（Ｄ２）の密度の下限は０．９００ｇ／ｃｍ³と勘案される。さらに、実施例１３等の密度０．９１６ｇ／ｃｍ³の場合には、より性能は向上した。

高密度側となる実施例１０の直鎖状ポリエチレン樹脂（Ｄ２）の密度の場合、各指標とも良好であった。そこで、直鎖状ポリエチレン樹脂（Ｄ２）の密度の範囲は、０．９００ないし０．９４５ｇ／ｃｍ³、好ましくは０．９１５ないし０．９４５ｇ／ｃｍ³と導き出した。

〈ＭＦＲ値〉
直鎖状ポリエチレン樹脂（Ｄ２）のＭＦＲ値に着目すると、比較例２のＭＦＲ値４ｇ／１０ｍｉｎでは、密封性試験のエアリークの結果は悪化した。実施例１３のＭＦＲ値６．５ｇ／１０ｍｉｎでは、密封性試験の結果は好転した。次に、比較例６のＭＦＲ値３０ｇ／１０ｍｉｎでは、生産性の指標が低下した。実施例３のＭＦＲ値２５ｇ／１０ｍｉｎでは、密封性試験のエアリークの結果は良好であった。この結果から、直鎖状ポリエチレン樹脂（Ｄ２）のＭＦＲ値の範囲は、６ないし２５ｇ／１０ｍｉｎ、より好ましくは、実施例１４等のＭＦＲ値を加味して１０ないし２５ｇ／１０ｍｉｎとなる。

〈ヒートシール層の厚さ割合〉
ヒートシール層（２０）の厚さの割合に着目すると、比較例４の厚さ割合は１２％であったため、密封性試験のエアリークの結果は悪化した。実施例６では２０％であったため、密封性試験の結果は改善した。次に、比較例５の厚さ割合は５６％であったため、フィルム積層体の引裂方向性が劣化した。実施例８等によると４７％であり、いずれの実施例の指標も良好であった。この結果から、引裂方向性シーラントフィルムの全体に占めるヒートシール層の好ましい厚さの割合は１５ないし５０％となる。

〈核剤の有無〉
実施例１６，１７，１８は基材層に核剤を添加した例である。実施例１５と１６の比較から、実施例１６では引裂強度は低下した。すなわち、核剤の添加に伴い、一軸延伸時に基材層内の樹脂で結晶化が促進する。つまり、延伸方向に一定の方向性が生じ、引き裂きの良さがより向上したと考える。この性質は引裂方向性シーラントフィルムにおいて最も必要とされる特性である。さらに、実施例１７，１８のポリエチレンテレフタレートフィルムを積層したフィルム積層体であっても、良好な引裂性能を得ることができた。従って、基材層の樹脂へ核剤を添加する効果は大きい。

〈第２延伸フィルムの積層〉
実施例１ないし１８の引裂方向性シーラントフィルムに第２延伸フィルムを積層したフィルム積層体の結果から、総じて積層体についても良好な引裂方向性を確認することができた。しかも、密封性試験のエアリークにおいて大きくヒートシール性能は向上した。このように、実際の使用を想定した試験においても十分に満足できる性能を確認した。従って、実施例のフィルム積層体は、包装資材として求められるヒートシール性能と、開封しやすさの利便性を併せ持つ。

本発明に規定した要素を含む引裂方向性シーラントフィルムは、良好な引裂性とヒートシール性を備える。さらに、当該引裂方向性シーラントフィルムを他の延伸フィルムと積層することによって、引裂き性を保持したままより精度の良いヒートシール性能も備える。このことから、各種物品の包装資材等への汎用性は極めて高まる。

１ 引裂方向性シーラントフィルム
２ 第２延伸フィルム
５ フィルム積層体
１０ 基材層
１１ 基材層の第１面
１２ 基材層の第２面
２０ ヒートシール層

Claims (5)

1. 基材層（１０）の一側にヒートシール可能なヒートシール層（２０）を備え実質的に一軸延伸により製膜される引裂方向性シーラントフィルム（１）であって、
   前記基材層（１０）はエチレン−プロピレン共重合体（Ａ１）またはエチレン−プロピレン−ブテン共重合体（Ｂ１）の少なくともいずれかを含有する共重合体組成樹脂（Ｄ１）であるとともに、
   前記共重合体組成樹脂（Ｄ１）のＪＩＳ Ｋ ７１２２（１９８７）に準拠して測定した融解ピーク温度（Ｔｍ１）は１３０〜１５０℃であり、
   前記ヒートシール層（２０）は炭素数を３ないし１０とするコモノマーを備えた直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）であるとともに、
   前記直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）のＪＩＳ Ｋ ７１１２（１９９９）に準拠して測定した密度は０．９００〜０．９４５ｇ／ｃｍ³であり、
   前記直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）のＭＦＲの値は６〜２５ｇ／１０ｍｉｎであり、
   前記引裂方向性シーラントフィルム（１）に占める前記ヒートシール層（２０）の厚さの割合は１５〜５０％である
   ことを特徴とする引裂方向性シーラントフィルム。
2. 前記直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）のＪＩＳ Ｋ ７１１２（１９９９）に準拠して測定した密度が０．９１５〜０．９４５ｇ／ｃｍ³である請求項１に記載の引裂方向性シーラントフィルム。
3. 前記直鎖状ポリエチレン系樹脂（Ｄ２）のＭＦＲの値が、１０〜２５ｇ／１０ｍｉｎである請求項１または２に記載の引裂方向性シーラントフィルム。
4. 前記共重合体組成樹脂（Ｄ１）に核剤が添加される請求項１ないし３のいずれか１項に記載の引裂方向性シーラントフィルム。
5. 請求項１ないし４のいずれか１項に記載の引裂方向性シーラントフィルムと、第２の延伸フィルム（２）とを積層してなることを特徴とするフィルム積層体（５）。

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