JP5932639B2 - 嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法 - Google Patents

Description

本発明は、アンモニア性窒素等の溶解性窒素を含有する被処理水を対象とする嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法に関し、より詳細には、処理対象である被処理水のアンモニア性窒素濃度、反応槽内での水温およびＤＯ値に対する制約を緩和しつつ、実用的レベルで脱窒することが可能な生物学的窒素除去方法に関する。

従来から、アンモニア性窒素を含有する被処理水、たとえば下水を対象として、微生物菌を利用して脱窒する技術が用いられてきた。この生物学的窒素除去技術は、被処理水中のアンモニア性窒素を硝化と脱窒の２段階の生物反応によって窒素ガスに変換し、系外に排出するものであり、硝化工程において、アンモニア性窒素を好気性条件下でアンモニア酸化菌によって酸素を利用して亜硝酸性窒素に酸化し、次いで、亜硝酸性窒素を、亜硝酸酸化菌によって硝酸性窒素に酸化し、さらに脱窒工程において、亜硝酸性窒素および硝酸性窒素を無酸素条件下で脱窒菌により、有機物を電子供与体として利用しつつ窒素ガスに変換するものである。

しかしながら、このような生物学的窒素除去技術は、硝化工程において多量の酸素が必要であり、一方脱窒工程において、メタノール等の有機物を多量に添加する必要があり、総じてランニングコストを増大させるものであった。このような技術的問題点を解決した新たな生物学的窒素除去技術として、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法および生物学的窒素除去装置が用いられている。ここに、嫌気性アンモニア酸化反応とは、嫌気性アンモニア酸化菌を利用した生物反応であり、嫌気性アンモニア酸化菌は、嫌気性条件下でアンモニア性窒素を電子供与体、亜硝酸性窒素を電子受容体として両者を反応させ、窒素ガスを生成することが可能な脱窒微生物群であり、脱窒に際し有機物の添加が不要な脱窒微生物である。

このような嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法および生物学的窒素除去装置の例が、特許文献１に開示されている。この生物学的窒素除去方法および生物学的窒素除去装置は、被処理水の上流側から下流側に向かって、部分亜硝化槽と、ｐＨ調整槽と、脱窒槽とから概略構成されている。より詳細には、部分亜硝化槽は、アンモニア性窒素含有液をアンモニア酸化細菌の存在下に曝気し、アンモニア性窒素成分の一部を亜硝酸性窒素にまで酸化し、脱窒槽は、嫌気性アンモニア酸化菌の存在下に、部分亜硝酸化槽の被処理水中の亜硝酸性窒素とアンモニア性窒素とを反応させて窒素ガスに転換し、ｐＨ調整槽は、脱窒槽の被処理水を部分亜硝酸化槽に循環してｐＨ調整するようにしている。このような構成の生物学的窒素除去方法および生物学的窒素除去装置によれば、硝化のための曝気動力が少なくて済むとともに、メタノール等の有機物を添加する必要がなく、発生汚泥量を少なくすることが可能である。

しかしながら、このような生物学的窒素除去方法および生物学的窒素除去装置では、部分亜硝化槽、ｐＨ調整槽および脱窒槽を別個独立に設け、部分亜硝化槽および脱窒槽それぞれにおいて、部分亜硝化反応に必要なｐＨ値、脱窒反応に必要なｐＨ値を調整する必要があることから、生物学的窒素除去装置として、設備コストがかかり、また生物学的窒素除去方法として、簡略な方法であるとはいえなかった。

このような技術的問題点を解決した嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去装置および生物学的窒素除去方法が、たとえば、非特許文献１に開示されている。この生物学的窒素除去装置は、部分亜硝化槽および脱窒槽を単一槽として供用化し、この単一槽内において、ｐＨ値の調整を必要することなしに、部分亜硝化反応および脱窒反応を生じさせて、窒素を除去するものである。より詳細には、処理すべき被処理水を流入させた単一槽内に、亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌を優占種として外側に、嫌気性アンモニア酸化菌を優占種として内側に存在させる２層の微生物膜を表面部に担持させた担体を投入し、アンモニア性窒素を含有する被処理水中で担体を流動させることにより、好気性条件の下で、亜硝酸型硝化菌によって亜硝酸型硝化反応によりアンモニア性窒素を一部亜硝酸性窒素に酸化し、次いで、亜硝酸型硝化菌の存在により被処理水中の酸素から遮断される嫌気性条件の下で、主に微生物膜の内側の層に存在する嫌気性アンモニア酸化菌により、亜硝酸性窒素とアンモニア性窒素とを反応させて、窒素ガスに転換して脱窒を行う。このような嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去装置および生物学的窒素除去方法によれば、設備の簡略化によるコスト低減とともに、ｐＨ値の調整を不要とすることで、生物学的窒素除去方法の簡略化も達成することができる。

しかしながら、この嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法には、以下のような技術的問題点が存する。すなわち、処理対象である被処理水のアンモニア性窒素濃度、反応槽内での水温およびＤＯ値に対する制約から、アンモニア性窒素を含有する被処理水であれば、無条件でそのまま生物学的窒素除去を行うことができるという訳ではない点である。

より詳細には、従来の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法によれば、アンモニア性窒素を含有する被処理水に対して、以下の反応プロセスを利用して脱窒することができる。
（１）亜硝酸型硝化反応：ＮＨ_４ ^＋＋１．５Ｏ_２→ＮＯ_２ ⁻＋Ｈ_２Ｏ＋２Ｈ^＋
（２）嫌気性アンモニア酸化反応：０．７５ＮＨ_４ ^＋＋ＮＯ_２ ⁻→０．７７Ｎ_２＋０．１９ＮＯ_３ ⁻＋１．５Ｈ_２Ｏ＋０．１０Ｈ⁻

より具体的には、好気性条件下、アンモニア性窒素を含有する被処理水中に、亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌を優占種として外側に、嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌を優占種として該亜硝酸型硝化菌に取り囲まれる形態で内側に、それぞれ存在させる２層の微生物膜を表面部に担持させた担体を配置することにより、優占種として外側に存在する亜硝酸型硝化菌により（１）の反応である亜硝酸型硝化反応を生じさせることによって、亜硝酸を生成する。次いで、被処理水中のアンモニア性窒素と、生成した亜硝酸性窒素とに基づいて、亜硝酸型硝化菌により取り囲まれる形態で微生物膜の内側の層に存在することにより嫌気性条件が満足された状態で、嫌気性アンモニア酸化菌により（２）の反応である嫌気性アンモニア酸化反応が生じ、窒素を生成する。

しかしながら、このような嫌気性アンモニア酸化反応を利用した脱窒素方法を実施する過程で、硝酸型硝化菌により、以下の反応式に示すように、生成した亜硝酸がさらに酸化されて、硝酸が生成されてしまう。
（３）硝酸型硝化反応：ＮＯ_２ ⁻＋０．５Ｏ_２→ＮＯ_３ ⁻＋Ｈ_２Ｏ＋２Ｈ^＋
よって、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法を実用的レベルで実施するためには、（１）の反応である亜硝酸型硝化反応による亜硝酸の生成量を高めつつ、（３）の反応である硝酸型硝化反応を抑止することにより、（２）の反応である嫌気性アンモニア酸化反応に必要なアンモニア性窒素と亜硝酸性窒素とを確保する必要がある。

この点、亜硝酸型硝化反応および硝酸型硝化反応に対して影響を与えるパラメータ因子として、被処理水のアンモニア性窒素濃度、槽内での水温およびＤＯ値が考えられる。

図１３ないし図１５はそれぞれ、亜硝酸型硝化菌および硝酸型硝化菌それぞれの増殖速度または反応速度に対して、被処理水の温度、被処理水中のＤＯ（溶存酸素量）、被処理水中のアンモニア性窒素濃度が与える影響を模式的に示したグラフである。図１３に示すように、被処理水の温度は高いほど、硝酸型硝化菌に比べて亜硝酸型硝化菌の増殖速度が高まることから、被処理水の温度は高いのが好ましい。また、図１４に示すように、被処理水中のＤＯ（溶存酸素量）は低いほど、亜硝酸型硝化菌に比べて硝酸型硝化菌の反応速度が低下することから、被処理水中のＤＯは、好気性条件が満足される範囲内で、低いのが好ましい。さらに、図１５に示すように、被処理水中のアンモニア性窒素濃度は高いほど、亜硝酸型硝化菌に比べて硝酸型硝化菌の反応速度が低下することから、被処理水中のアンモニア性窒素濃度は、高いのが好ましい。

以上のように、従来、（１）の反応である亜硝酸型硝化反応による亜硝酸の生成量を高めつつ、（３）の反応である硝酸型硝化反応を抑止するためには、被処理水のアンモニア性窒素濃度、槽内での水温およびＤＯ値の制約があり、アンモニア性窒素を含有する被処理水であれば、無条件に嫌気性アンモニア酸化反応を利用して、実用的レベルで脱窒が可能であったとはいえず、たとえば、工業廃水、返流汚泥水等の高温でアンモニア性窒素濃度が高い廃水に処理対象が限定され、都市下水や生活廃水は、より低温でアンモニア性窒素濃度がより低いため、そのまま適用することが困難であった。

特開２００６−８８０９２号公報

Joumal of Zhejiang University SCIENCE B, 2008, pp 416-426, "Anaerobic ammonium oxidation for treatment of ammonium-rich wastewaters"

以上の技術的問題に鑑み、本発明の課題は、処理対象である被処理水のアンモニア性窒素濃度、反応槽内での水温およびＤＯ値に対する制約を緩和するとともに、脱窒プロセスを簡略化しながらも実用的レベルの脱窒効率を確保することが可能な、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法を提供することにある。

上記目的を達成するため、本発明によれば、以下の生物学的窒素除去方法が提供される。

［１］ 好気性条件の下、反応槽に流入させた、溶解性窒素を含有する被処理水中で、亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌と嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌との２種の優占種、または亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌とアンモニア以外の溶解性窒素を分解しアンモニアとする好気性菌と嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌との３種の優占種を含む微生物膜を表面部に担持させた担体を流動させることにより、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して被処理水から脱窒を行う、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法であって、前記被処理水のＯＲＰ（酸化還元電位）を−１５０ｍＶ以下とした状態とするとともに、前記反応槽内にて前記被処理水がアルカリ性となるよう調整した状態で、流入溶解性窒素負荷が、２．５〜１１．５ｇ／ｍ ^２ 担体／ｄａｙとなり、硝酸型硝化反応を抑止するほどのレベルになるように、担体投入率（反応槽の単位容積当たりの担体総表面積）を調整する、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。

［２］ 前記反応槽内にて前記被処理水のｐＨが７．３〜８．５となるよう調整する、［１］に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。

［３］ 担体投入率を、４〜５５ｍ^２／ｍ^３に調整する、［１］又は［２］に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。

［４］ 前記反応槽から流出する被処理水のアンモニア性窒素（ＮＨ_４−Ｎ）濃度、亜硝酸性窒素（ＮＯ_２−Ｎ）濃度および硝酸性窒素（ＮＯ_３−Ｎ）濃度を計測し、下記（ａ）と（ｂ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ａ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ｂ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ｄ）単独および下記（ｅ）単独からなる群より選択される何れかの手段を用いて、前記反応槽における曝気量の調整を行いながら、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して被処理水から脱窒を行う、［１］〜［３］の何れかに記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。
（ａ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させる。
（ｂ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させる。
（ｃ）ＮＨ_４−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を増加させる。
（ｄ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させ、ある設定値以下になったら曝気量を増加させる。
（ｅ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させ、ある設定値以下になったら曝気量を増加させる。

［５］ 好気性条件の下、反応槽に流入させた、溶解性窒素を含有する被処理水中で、亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌と嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌との２種の優占種、または亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌とアンモニア以外の溶解性窒素を分解しアンモニアとする好気性菌と嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌との３種の優占種を含む微生物膜を表面部に担持させた担体を流動させることにより、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して被処理水から脱窒を行う、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法であって、前記反応槽の内部が、前記被処理水が流入して来る上流側から前記被処理水が流出して行く下流側に向かって、前記被処理水の流通を完全には遮断しない隔壁により複数の区画に仕切られており、前記被処理水のＯＲＰ（酸化還元電位）を−１５０ｍＶ以下とした状態とするとともに、前記各区画内にて前記被処理水がアルカリ性となるよう調整した状態で、前記各区画内にて流入溶解性窒素負荷が、２．５〜１１．５ｇ／ｍ ^２ 担体／ｄａｙとなり、硝酸型硝化反応を抑止するほどのレベルになるように、担体投入率（反応槽の単位容積当たりの担体総表面積）を調整する、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。

［６］ 前記各区画内にて前記被処理水のｐＨが７．３〜８．５となるよう調整する、［５］に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。

［７］ 前記各区画内にて担体投入率を、４〜５５ｍ^２／ｍ^３に調整する、［５］又は［６］に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。

［８］ 前記各区画内の被処理水のアンモニア性窒素（ＮＨ_４−Ｎ）濃度、亜硝酸性窒素（ＮＯ_２−Ｎ）濃度および硝酸性窒素（ＮＯ_３−Ｎ）濃度を計測し、前記各区画間を仕切る隔壁の内の任意の隔壁より上流側の区画においては、下記（ａ）と（ｂ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ａ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ｂ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ｄ）単独および下記（ｅ）単独からなる群より選択される何れかの手段を用いて曝気量の調整を行い、前記任意の隔壁より下流側の区画においては、下記（ｆ）と（ｇ）と（ｈ）との組み合わせ、下記（ｆ）と（ｈ）との組み合わせ、下記（ｇ）と（ｈ）との組み合わせ、下記（ｉ）単独および下記（ｊ）単独からなる群より選択される何れかの手段を用いて曝気量の調整を行いながら、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して被処理水から脱窒を行う、［５］〜［７］の何れかに記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。
（ａ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させる。
（ｂ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させる。
（ｃ）ＮＨ_４−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を増加させる。
（ｄ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させ、ある設定値以下になったら曝気量を増加させる。
（ｅ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させ、ある設定値以下になったら曝気量を増加させる。
（ｆ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を停止させる。
（ｇ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を停止させる。
（ｈ）ＮＨ_４−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を開始させる。
（ｉ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を停止させ、ある設定値以下になったら曝気を開始させる。
（ｊ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を停止させ、ある設定値以下になったら曝気を開始させる。

［９］ 前記担体が、亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌を、またはアンモニア以外の溶解性窒素を分解しアンモニアとする好気性菌および亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌を優占種として外側に、嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌を優占種として該亜硝酸型硝化菌に取り囲まれる形態で内側に、それぞれ存在させる２層の微生物膜を表面部に担持させたものである、［１］〜［８］の何れかに記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。

［１０］ 反応槽に活性汚泥を流入させることなく、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して被処理水から脱窒を行う、［１］〜［９］の何れかに記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。

［１１］ 溶解性窒素を含有する被処理水が、常温かつ溶解性窒素濃度５０ｍｇ／Ｌ以下の廃水である、［１］〜［１０］の何れかに記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。

本発明によれば、反応槽内にて被処理水をアルカリ性に調整した上で、被処理水中の担体投入率を適正に調整したことにより、処理対象である被処理水のアンモニア性窒素濃度、反応槽内での水温およびＤＯ値対する制約を緩和しつつ、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して、実用的レベルの高い脱窒効果を得ることができる。

本発明に係る生物学的窒素除去方法を実施するための水処理システムの一例を示す概略図である。 本発明の実施形態に係る反応槽まわりの概略図である。 本発明の実施形態に係る反応槽内で用いられる担体の一例を示す断面模式図である。 本発明の実施形態に係る反応槽内で用いられる担体の他の一例を示す部分断面模式図である。 本発明の実施形態に係る反応槽内で用いられる担体の他の一例を示す部分断面模式図である。 本発明の実施形態に係る反応槽内で用いられる担体の他の一例を示す部分断面模式図である。 本発明の実施例１において、反応槽流入水の溶解性窒素濃度および反応槽流出水の溶解性窒素濃度それぞれの時間変化を示すグラフである。 本発明の実施例２において、担体投入率が９０ｍ^２担体総表面積／ｍ^３槽容積の場合における、イオン性窒素濃度、ＮＯ_Ｘ−Ｎ濃度およびＮＨ_４−Ｎ濃度それぞれの時間変化を示すグラフである。 本発明の実施例２において、担体投入率が３０ｍ^２担体総表面積／ｍ^３槽容積の場合における、イオン性窒素濃度、ＮＯ_Ｘ−Ｎ濃度およびＮＨ_４−Ｎ濃度それぞれの時間変化を示すグラフである。 本発明の実施例２において、担体投入率が７．５ｍ^２担体総表面積／ｍ^３槽容積の場合における、イオン性窒素濃度、ＮＯ_Ｘ−Ｎ濃度およびＮＨ_４−Ｎ濃度それぞれの時間変化を示すグラフである。 本発明の実施例３において、被処理水の活性汚泥濃度が１６ｍｇＳＳ／Ｌの場合における、イオン性窒素濃度、ＮＯ_Ｘ−Ｎ濃度およびＮＨ_４−Ｎ濃度それぞれの時間変化を示すグラフである。 本発明の実施例３において、被処理水の活性汚泥濃度が１６２０ｍｇＳＳ／Ｌの場合における、イオン性窒素濃度、ＮＯ_Ｘ−Ｎ濃度およびＮＨ_４−Ｎ濃度それぞれの時間変化を示すグラフである。 亜硝酸型硝化菌および硝酸型硝化菌それぞれの増殖速度が、水温によりどのように変化するかを示すグラフである。 亜硝酸型硝化菌および硝酸型硝化菌それぞれの反応速度が、ＤＯ値によりどのように変化するかを示すグラフである。 亜硝酸型硝化菌および硝酸型硝化菌それぞれの反応速度が、アンモニア性窒素濃度によりどのように変化するかを示すグラフである。 亜硝酸型硝化菌および硝酸型硝化菌それぞれの増殖速度が、ｐＨ値によりどのように変化するかを示すグラフである。 担体の厚み方向のアンモニア性窒素濃度、亜硝酸性窒素濃度、および硝酸性窒素濃度の分布をＤＯ値の変化とともに示す模式図であり、アンモニア酸化菌および亜硝酸酸化菌によって硝化する従来技術の場合を示す。 担体の厚み方向のアンモニア性窒素濃度、亜硝酸性窒素濃度、および硝酸性窒素濃度の分布をＤＯ値の変化とともに示す模式図であり、アンモニア酸化菌および嫌気性アンモニア酸化菌によって脱窒する従来技術の場合を示す。 担体の厚み方向のアンモニア性窒素濃度、亜硝酸性窒素濃度、および硝酸性窒素濃度の分布をＤＯ値の変化とともに示す模式図であり、アンモニア酸化菌および嫌気性アンモニア酸化菌によって脱窒する本発明の場合を示す。 溶解性窒素除去率、ＮＯ_２−Ｎ生成濃度およびＮＯ_３−Ｎ生成濃度が、溶解性窒素負荷に対するＤＯの比率によりどのように変化するかを示すグラフである。 溶解性窒素除去率、ＮＯ_２−Ｎ生成濃度およびＮＯ_３−Ｎ生成濃度が、溶解性総有機炭素負荷に対するＤＯの比率によりどのように変化するかを示すグラフである。 反応槽における曝気量の調整方法の一例を示す概略図である。 反応槽における曝気量の調整方法の他の一例を示す概略図である。 被処理水のＯＲＰの調整方法の一例を示す概略図である。 溶解性窒素除去速度およびＮＯ_３−Ｎ生成濃度が、流入溶解性窒素負荷によりどのように変化するかを示すグラフである。 流入溶解性窒素負荷が比較的低い場合において、ＮＯ_３−Ｎ生成濃度が、流入溶解性窒素負荷によりどのように変化するかを示すグラフである。 溶解性窒素除去率が、反応槽流入水の酸化還元電位によりどのように変化するかを示すグラフである。 窒素除去は本発明の生物学的窒素除去方法により行い、溶解性有機物とリンの除去は活性汚泥を用いて行う場合のフロー図である。

以下、本発明を具体的な実施形態に基づき説明するが、本発明は、これに限定されて解釈されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々の変更、修正、改良を加え得るものである。

本発明に係る生物学的窒素除去方法は、反応槽内にて被処理水がアルカリ性となるよう調整した状態で、被処理水中の担体投入率を調整することにより、前記（３）の反応である硝酸型硝化反応を抑止するほどに、前記（１）の反応である亜硝酸型硝化反応による亜硝酸の生成量を高めることで、前記（２）の反応である嫌気性アンモニア酸化反応に必要なアンモニア性窒素と亜硝酸性窒素とを確保するものである。

図１６は、亜硝酸型硝化菌および硝酸型硝化菌それぞれの増殖速度に対して、被処理水のｐＨが与える影響を模式的に示したグラフである。この図１６に示すように、被処理水のｐＨは高いほど、亜硝酸型硝化菌に比べて硝酸型硝化菌の増殖速度が低下することから、前記（３）の硝酸型硝化反応を抑止するためには、被処理水中のｐＨが高い方が好ましい。また、本発明者らが、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法について検討を重ねたところ、被処理水がアルカリ性であると、前記（２）の嫌気性アンモニア酸化反応が起こりやすくなり、溶解性窒素除去率が向上することがわかった。本発明に係る生物学的窒素除去方法は、これらの知見に基づき、反応槽内にて被処理水がアルカリ性となるよう調整した状態で、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去を行う。

反応槽内にて被処理水がアルカリ性となるよう調整する方法としては、被処理水にアルカリ剤を投入する方法が好適に採用できる。使用するアルカリ剤の種類は、特に限定されるものではないが、たとえば、炭酸ナトリウム、炭酸水素ナトリウム、水酸化ナトリウム、水酸化カルシウム（消石灰）等が好適に使用できる。

なお、反応槽内における被処理水の具体的なｐＨとしては、７．３〜８．５が好ましい。被処理水のｐＨが７．３以上になると、溶解性窒素除去率の向上効果が顕著となり、被処理水が酸性あるいは中性の場合に比して、明らかに高い溶解性窒素除去率が得られる。また、被処理水のｐＨが８．５までの範囲では、ｐＨが高くなるにつれて、溶解性窒素除去率も高くなるが、ｐＨが８．５を超えると、溶解性窒素除去率が頭打ちとなる。したがって、ｐＨを８．５以下にすることにより、アルカリ剤の無駄な消費を抑え、ランニングコストを低下させることができる。

本発明に係る生物学的窒素除去方法においては、このように反応槽内にて被処理水がアルカリ性となるよう調整した状態とした上で、被処理水中の溶解性窒素濃度に基づいて、担体投入率を調整する。ここに、担体投入率とは、反応槽の単位容積当たりの担体総表面積である。たとえば、被処理水中の溶解性窒素濃度が低い場合に、担体投入率を低減する。次いで、担体を反応槽内で均一な分布状態となるように流動させる。これにより、単位時間、担体表面積当たりのアンモニア負荷を反応槽内全体に亘り一様に確保することが可能である。このような状態で、各担体の表面部に担持された微生物膜に優占種の１種として含まれた亜硝酸型硝化菌により、亜硝酸型硝化反応が生じるが、前記のように担体投入率を低減すると、担体の単位表面積当たりのアンモニア負荷が大きくなり、その結果、亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌の増殖により、担体の単位表面積当たりの亜硝酸型硝化菌の数が増加して、微生物膜の膜厚が増大し、担体表面積当たりのアンモニア性窒素の除去速度が増大する。

このように担体投入率を調整することで、亜硝酸型硝化菌を優占種の１種として含む微生物膜の膜厚が増大して、亜硝酸型硝化反応による亜硝酸の生成量が増加し、当該反応による亜硝酸の生成量が硝酸型硝化反応を抑止するレベルになると、生成した亜硝酸が硝酸に転換されることなしに、嫌気性アンモニア酸化反応に必要な亜硝酸を確保することが可能となる。そして、その結果、担体の単位表面積当たりの窒素の除去速度が増大し、液相から微生物膜へのアンモニウムイオンの移動速度に見合った窒素除去速度を確保することが可能となる。なお、担体には、前記のように微生物膜の膜厚が増大しても、微生物膜を担持可能なものを採用することが必要である。

以上の点について、図１７ＡないしＣを用いて、さらに詳細に説明する。図１７ＡないしＣは、担体の表面部において、担体の内側に向かって、ＤＯ値とともに、アンモニア性窒素濃度、亜硝酸性窒素濃度、硝酸性窒素濃度および窒素ガス濃度がどのように変化するかを模式的に示す図であり、図１７Ａは、多量の酸素を必要とした初期の生物学的窒素除去技術、図１７Ｂは、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した従来の生物学的窒素除去技術、および図１７Ｃは、本発明に係る嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去技術について示したものである。各図において、矩形部の横の長さは、担体の表面部に担持された微生物膜の膜厚を意味し、図面上左側が微生物膜の表面部である。また、矩形部の縦の長さは、アンモニア性窒素濃度、亜硝酸性窒素濃度、硝酸性窒素濃度および窒素濃度の多寡を示し、たとえば、図１７Ｃでは、微生物膜の表面部において、ＤＯ値およびアンモニア性窒素濃度が最大であるが、膜内方（図面上右側）に向かって、ＤＯ値およびアンモニア性窒素濃度が低下するとともに、亜硝酸性窒素濃度が増大し、ＤＯ値が零となる位置において、亜硝酸性窒素濃度の方がアンモニア性窒素濃度より大となり、さらに膜内方に向かって、硝酸性窒素濃度および窒素濃度が増大する一方、アンモニア性窒素濃度および亜硝酸性窒素濃度が低下している。

図１７ＡないしＣを比較すれば、図１７Ａにおいては、微生物膜の表面部から硝酸性窒素濃度が増大し始め、アンモニア性窒素濃度が零となった以降、硝酸性窒素濃度が全体を占めるのに対して、図１７ＢおよびＣにおいては、ＤＯ値が零となる位置において、亜硝酸性窒素濃度およびアンモニア性窒素濃度が確保され、それにより嫌気性条件下で嫌気性アンモニア酸化反応が生じ、それ以降で硝酸性窒素濃度とともに窒素濃度が増大している。図１７Ｂと図１７Ｃとにおいて、ＤＯ値が零となっている位置における亜硝酸性窒素濃度とアンモニア性窒素濃度とを比較すれば、担体投入率の調整による微生物膜の膜厚の違いに起因して、微生物膜の膜厚が厚い図１７Ｃの方が、亜硝酸性窒素濃度が高く、それにより、以降の硝酸型硝化反応が抑制される。

以上のように、従来は、亜硝酸型硝化反応の促進と、硝酸型硝化反応の抑制とに対して、処理対象である被処理水のアンモニア性窒素濃度、反応槽内での水温およびＤＯ値を調整することにより、個別に対処していたところ、本発明においては、亜硝酸の生成が、硝酸型硝化反応の抑止に寄与することを利用して、亜硝酸型硝化反応の促進と硝酸型硝化反応の抑制とを同時に達成するために、硝酸型硝化反応の抑制を起こすレベルで亜硝酸型硝化反応の促進を行うことにより、処理対象である被処理水のアンモニア性窒素濃度、反応槽内での水温およびＤＯ値に対する制約を緩和しつつ、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して、実用的レベルの高い脱窒効果を得ることが可能となる。

図１は、本発明に係る生物学的窒素除去方法を実施するための水処理システムの一例を示す概略図である。図１に示すように、この被処理水の処理システム１０は、被処理水の上流側から下流側に向かって、第１沈殿槽１２と、反応槽１４と、混和槽１６と、第２沈殿槽１８と、ｐＨ計３４、ＤＯ計２０およびＰＯ_４計２２と、アルカリ剤注入ポンプ３６および凝集剤注入ポンプ２４とから概略構成されている。

本発明において処理の対象となりえる被処理水は、溶解性窒素を含有する窒素含有液であり、アンモニア性窒素の他、亜硝酸性窒素、有機性窒素、その他の窒素を含んでいてもよく、下水、し尿、食品排水、工場排水、その他の産業排水等である。本発明は、処理対象である被処理水のアンモニア性窒素濃度、反応槽内での水温およびＤＯ値に対する制約を緩和しつつ、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して実用的レベルで脱窒を可能とすることを特徴とするものであり、たとえば常温かつ溶解性窒素濃度５０ｍｇ／Ｌ以下の低窒素濃度である都市下水や生活廃水に対しても適用可能である。

第１沈殿槽１２は、この槽内に流入させた処理すべき被処理水から固形物を沈殿させ、除去するために設けられ、この槽内の上澄み液を接続配管を通じて下流側の反応槽１４に流入させるようにしている。なお、第１沈殿槽１２の底に溜まった汚泥は、定期的に第１沈殿槽１２から除去し、汚泥処理施設に送り、そのまま処分するようにしている。

反応槽１４は、単一槽であり、内部が隔壁３０により、被処理水が流入して来る上流側から被処理水が流出して行く下流側に向かって、３つの区画１５ａ、１５ｂ、１５ｃに仕切られている。隔壁３０は、その下端部と反応槽１４の底面との間に隙間を設けるなどすることにより、被処理水の流通を完全には遮断しないよう設けられており、その結果、仕切られた３つの区画は互いに連通し、反応槽１４に流入した被処理水は上流側の区画から下流側の区画へと順次区画間を流通する。なお、本発明においては、図１の例のように、反応槽１４の内部が隔壁３０によって複数の区画に仕切られていることは必須ではなく、このような仕切のない反応槽を用いることも可能である。また、反応槽１４の内部を隔壁３０により複数の区画に仕切る場合、その区画の数は、図１の例のように、３つに限定されるものではなく、２つあるいは４つ以上であってもよい。従来、亜硝酸型硝化反応を行う亜硝化槽と、嫌気性アンモニア酸化反応を行う嫌気性アンモニア酸化槽とを別々に設け、亜硝化槽においては、好気性条件下で被処理水中のアンモニア性窒素をアンモニア酸化細菌の作用により亜硝酸性窒素に酸化する亜硝化工程を行い、一方亜硝化槽においては、亜硝酸性窒素を電子受容体とし、残存したアンモニア性窒素を電子供与体として独立栄養微生物の作用により窒素ガスを発生させる嫌気性アンモニア酸化反応工程とを行っていたところ、この水処理システム１０は、単一槽内において、これらの好気性亜硝化工程および嫌気性アンモニア酸化反応工程を行うようにしたものである。

より詳細には、反応槽１４内には、菌を担持する担体２６が投入されるとともに、散気装置が設置され、第１沈殿槽１２から配管を通じて液送された被処理水に対して、散気装置により酸素を送り込むとともに、被処理水を攪拌し、それにより被処理水中で菌を担持する担体２６が流動させられ、被処理水中で一様に分布するようにしている。

図３に示すように、担体２６は、粒状の樹脂製担体であり、担体２６が被処理水中で流動しても担体２６が菌を保持可能である限り、その大きさおよび形状は、任意である。たとえば、円柱形、球形等で、外形寸法が数ｍｍ程度のものでよい。図３の例では、担体２６の表面部の亜硝酸型硝化ゾーンには主に亜硝酸型硝化菌が、嫌気性アンモニア酸化反応ゾーンには主に嫌気性アンモニア酸化菌が担持されるようにしている。なお、亜硝酸型硝化ゾーンには亜硝酸型硝化菌に加えて、アンモニア以外の溶解性窒素を分解しアンモニアとする好気性菌が担持されるようにしてもよい。より詳細には、担体２６は、亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌を、またはアンモニア以外の溶解性窒素を分解しアンモニアとする好気性菌および亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌を優占種として外側に、該亜硝酸型硝化菌に取り囲まれる形態で嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌を優占種として内側に、それぞれ存在させる２層の微生物膜を表面部に担持させている。これにより、被処理水中の担体２６において、優占種として、より外側に位置する亜硝酸型硝化菌は好気性条件とされ、より内側に位置する嫌気性アンモニア酸化菌は、亜硝酸型硝化菌により取り囲まれる形態で嫌気性条件が確保されるようにしている。２層の微生物膜の外側の層に、亜硝酸型硝化菌に加えて、アンモニア以外の溶解性窒素を分解しアンモニアとする好気性菌が担持されている場合には、アンモニア以外の溶解性窒素は、該好気性菌によりアンモニアに分解された後、亜硝酸型硝化菌による亜硝酸型硝化反応に供されることになる。

なお、微生物膜は、亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌と嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌との２種の優占種、または亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌とアンモニア以外の溶解性窒素を分解しアンモニアとする好気性菌と嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌との３種の優占種を含むものであればよく、その形態は、図３のような２層構造を呈するものに限定されない。たとえば、図４に示すように、亜硝酸型硝化菌７２と嫌気性アンモニア酸化菌７４とが、担体２６の表面部において、混在した状態で微生物膜中に存在していてもよい。また、図５に示すように、担体２６の表面が微細な凹凸を有する場合において、嫌気性条件が得られやすい凹部には主に嫌気性アンモニア酸化菌７４が存在し、好気性条件が得られやすい凸部には主に亜硝酸型硝化菌７２が存在するような状態になっていてもよい。さらに、図６に示すように、担体２６の表面部において、亜硝酸型硝化菌７２は、好気性条件が得られやすいよう露出した状態で存在し、嫌気性アンモニア酸化菌７４は、嫌気性条件が得られやすいよう他の菌（たとえば、ＢＯＤ酸化菌等）７６で覆われた状態で存在していてもよい。

亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌としては、Ｎｉｔｏｒｏｓｏｍｏｎａｓ属に属する菌等が挙げられる。アンモニア以外の溶解性窒素を分解しアンモニアとする好気性菌としては、Ｂａｃｉｌｌｕｓ属に属する菌等が挙げられる。

担体２６の材質としては、以下に説明するように、散気装置による強い攪拌力に起因して、各担体２６の表面部に作用するせん断力に耐えるような強度特性を有し、かつ被処理水中で各担体２６が流動する間、表面部に亜硝酸型硝化菌および嫌気性アンモニア酸化菌を保持し得る吸水性あるいは親水性を有する必要がある。特に、本発明においては、溶解性窒素濃度に応じて、担当投入率を調整するようにしており、それにより担体２６の表面部に存在する亜硝酸型硝化菌を優占種の１種として含む微生物膜の膜厚が増大するようにしているところ、このように膜厚が増大しても、亜硝酸型硝化菌および嫌気性アンモニア酸化菌を保持し得る特性を有する必要がある。

この点において、担体２６の材質としては、たとえば、発泡性の吸水性ポリウレタンであって、特に親水性樹脂であるＴＰＵ（熱可塑性ポリウレタン樹脂）を主成分として比較的高濃度で有し、強度特性を確保するために、疎水性プレポリマーである架橋剤を添加したものが好ましい。

亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌と嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌との２種の優占種、または亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌とアンモニア以外の溶解性窒素を分解しアンモニアとする好気性菌と嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌との３種の優占種を含む微生物膜を、担体の表面部に担持させるには、たとえば、担体の表面に、それらの菌を含む汚泥を少量付着させた後、その担体を、下水等の溶解性窒素を含有する水を収容した槽に投入して、数日間放置し、菌を増殖させればよい。なお、このような方法で微生物膜を担持させる場合、前記亜硝酸型硝化菌および好気性菌は好気性条件下で増殖し、前記嫌気性アンモニア酸化菌は嫌気性条件下で増殖するため、特別な操作を行わずとも、微生物膜の外側の層は前記亜硝酸型硝化菌および好気性菌が優占種となり、内側の層は嫌気性アンモニア酸化菌が優占種となる。

散気装置は、従来用いられているようなディフィーザではなく、被処理水中に酸素を溶存させる機能と、被処理水を被処理水中の担体２６とともに流動させる攪拌機能とを備えた散気装置であることが好ましい。この点において、たとえば、ドラフトチューブエアレータ２８が好適である。図２は、図１において隔壁３０により３つに仕切られた反応槽１４の区画の１つを示す。図１および図２に示すように、ドラフトチューブエアレータ２８は、既知であり、その基本的構成としては、下端にインペラー４０が設けられたシャフト４２と、シャフト４２に連結された駆動装置４４と、インペラー４０の直下に位置決めされた散気管４６と、散気管４６に連通するブロワ３２と、インペラー４０の径と略同一の径を有し、インペラー４０から下方に延びるドラフトチューブ４８とを有し、駆動装置４４によりシャフト４２を回転させてインペラー４０により被処理水を攪拌するとともに、ブロワ３２から散気管４６を通じて被処理水中に空気を送り込み、ドラフトチューブ４８により被処理水と気泡とを槽底部に導き、底部の攪拌力を高めるとともに、酸素溶存効率を高めるようにしている。ブロワ３２は、ＤＯ計２０に接続され、ＤＯ計２０によって計測した被処理水中のＤＯ値に応じて、ブロワ３２から送り込まれる空気量（曝気量）を調整し、以て被処理水中のＤＯ値が適切な値となるようにしている。

図１８は、本発明の生物学的窒素除去方法により脱窒した被処理水における溶解性窒素の除去率、ＮＯ_２−Ｎ生成濃度およびＮＯ_３−Ｎ生成濃度が、溶解性窒素負荷に対するＤＯの比率によりどのように変化するかを示すグラフである。このグラフに示すように、溶解性窒素負荷に対するＤＯの比率が低すぎると、微生物膜に含まれる亜硝酸型硝化菌が十分な酸素を確保できないため、亜硝酸型硝化反応による亜硝酸の生成量が不十分となり、低い溶解性窒素除去率しか得られない。一方、溶解性窒素負荷に対するＤＯの比率が高すぎると、過剰な酸素により、亜硝酸型硝化反応により生成した亜硝酸が、さらに硝酸型硝化反応により酸化されて硝酸が生成されてしまうとともに、微生物膜に含まれる嫌気性アンモニア酸化菌にまで酸素が到達して嫌気性条件を十分に満足できなくなるため、嫌気性アンモニア酸化反応が促進されなくなり、低い溶解性窒素除去率しか得られない。

このように、ＤＯは、窒素除去反応に必要な量に対し過不足なく供給されなければならないが、ＤＯは窒素除去反応だけでなく、被処理水中の有機物によっても消費されるため、溶解性窒素負荷のみに基づいて、曝気量を適切な値に調整するのは困難である。図１９は、本発明の生物学的窒素除去方法により脱窒した被処理水における溶解性窒素の除去率、ＮＯ_２−Ｎ生成濃度およびＮＯ_３−Ｎ生成濃度が、溶解性総有機炭素負荷に対するＤＯの比率によりどのように変化するかを示すグラフである。このグラフに示すように、溶解性総有機炭素負荷に対するＤＯの比率が低いと、有機物によるＤＯの消費によって、窒素除去反応に必要な量のＤＯの確保が困難となり、低い溶解性窒素除去率しか得られない。

これらの点を考慮すると、反応槽１４における曝気量の調整は、図２０に示すような方法で行うことがより好ましい。すなわち、反応槽１４の下流側に、アンモニア性窒素（ＮＨ_４−Ｎ）濃度を計測するＮＨ_４−Ｎ計５０、亜硝酸性窒素（ＮＯ_２−Ｎ）濃度を計測するＮＯ_２−Ｎ計５２、硝酸性窒素（ＮＯ_３−Ｎ）濃度を計測するＮＯ_３−Ｎ計５４を設けて、反応槽１４から流出する被処理水のＮＨ_４−Ｎ濃度、ＮＯ_２−Ｎ濃度およびＮＯ_３−Ｎ濃度を計測し、下記（ａ）と（ｂ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ａ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ｂ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ｄ）単独および下記（ｅ）単独からなる群より選択される何れかの手段を用いて、反応槽１４における曝気量（散気装置５６への空気供給量）の調整を行うのが好ましい。
（ａ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させる。
（ｂ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させる。
（ｃ）ＮＨ_４−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を増加させる。
（ｄ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させ、ある設定値以下になったら曝気量を増加させる。
（ｅ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させ、ある設定値以下になったら曝気量を増加させる。

なお、図２１に示すように、反応槽１４の内部が、被処理水が流入して来る上流側から被処理水が流出して行く下流側に向かって、被処理水の流通を完全には遮断しない隔壁３０ａ、３０ｂにより複数の区画１５ａ、１５ｂ、１５ｃに仕切られている場合には、各区画に、ＮＨ_４−Ｎ濃度を計測するＮＨ_４−Ｎ計５０、ＮＯ_２−Ｎ濃度を計測するＮＯ_２−Ｎ計５２、ＮＯ_３−Ｎ濃度を計測するＮＯ_３−Ｎ計５４を設けて、各区画内の被処理水のＮＨ_４−Ｎ濃度、ＮＯ_２−Ｎ濃度およびＮＯ_３−Ｎ濃度を計測し、各区画間を仕切る隔壁３０ａ、３０ｂの内の任意の隔壁３０ａより上流側の区画１５ａにおいては、下記（ａ）と（ｂ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ａ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ｂ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ｄ）単独および下記（ｅ）単独からなる群より選択される何れかの手段を用いて曝気量（散気装置５６への空気供給量）の調整を行い、前記任意の隔壁３０ａより下流側の区画１５ｂ、１５ｃにおいては、下記（ｆ）と（ｇ）と（ｈ）との組み合わせ、下記（ｆ）と（ｈ）との組み合わせ、下記（ｇ）と（ｈ）との組み合わせ、下記（ｉ）単独および下記（ｊ）単独からなる群より選択される何れかの手段を用いて曝気量（散気装置５６への空気供給量）の調整を行うのが好ましい。
（ａ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させる。
（ｂ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させる。
（ｃ）ＮＨ_４−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を増加させる。
（ｄ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させ、ある設定値以下になったら曝気量を増加させる。
（ｅ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させ、ある設定値以下になったら曝気量を増加させる。
（ｆ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を停止させる。
（ｇ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を停止させる。
（ｈ）ＮＨ_４−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を開始させる。
（ｉ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を停止させ、ある設定値以下になったら曝気を開始させる。
（ｊ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を停止させ、ある設定値以下になったら曝気を開始させる。

このような方法で曝気量の調整を行うことにより、過剰な曝気が抑制されるとともに、曝気不足が抑止される。なお、前記のように、反応槽１４の内部が複数の区画に仕切られている場合において、任意の隔壁３０ａより下流側の区画１５ｂ、１５ｃでは、曝気量の増減ではなく、曝気（散気装置５６への空気供給）自体の停止と開始による調整（オン−オフ制御）を行うのは、被処理水中の有機物によるＤＯの消費は、上流側の区画１５ａ内でほとんど完了し、下流側の区画１５ｂ、１５ｃでは、有機物によるＤＯの消費についてはあまり考慮する必要がないので、曝気量の増減よりも、単純なオン−オフ制御による調整の方が容易だからである。

図１に示すように、反応槽１４には、ｐＨ計３４が設置されている。これにより、反応槽１４内の被処理水のｐＨを測定し、そのｐＨに応じて、被処理水のｐＨを調整するためのアルカリ剤、たとえば、炭酸ナトリウムを、アルカリ剤注入ポンプ３６を駆動することにより反応槽１４内の被処理水中に供給して、被処理水がアルカリ性（好ましくは、ｐＨ７．３〜８．５）となるように調整し、嫌気性アンモニア反応が起こりやすい状態にする。

図１に示すように、反応槽１４の下流側には、途中にＰＯ_４計２２が付設された配管を介して混和槽１６が接続され、混和槽１６内には、モータ駆動の攪拌装置が設置されている。これにより、反応槽１４において亜硝酸型硝化菌と嫌気性アンモニア酸化菌とにより処理された被処理水のＰＯ_４濃度をＰＯ_４計により測定し、そのＰＯ_４濃度に応じて、固形性有機物および／またはリンを凝集するための凝集剤、たとえば、ポリ塩化アルミニウム（ＰＡＣ）を、凝集剤注入ポンプ２４を駆動することにより、混和槽１６内の被処理水中に供給するとともに、攪拌装置により被処理水を攪拌し、以て被処理水中の固形性有機物および／またはリンを所定濃度になるまで除去するようにしている。

混和槽１６の下流には、配管を介して第２沈殿槽１８が設けられ、混和槽１６内で凝集剤により凝集した固形性有機物および／またはリンが、この第２沈殿槽１８内で沈殿するようにしている。沈殿したリンは、定期的に第２沈殿槽１８の底から引き抜かれ、汚泥処理施設に送られて、処分されるようにしている。一方、第２沈殿槽１８内の上澄み液は、脱窒およびリン除去済みの処理水としてシステムの外に送られるようにしてある。なお、ＰＯ_４計２２、凝集剤注入ポンプ２４および混和槽１６は、第１沈殿槽１２の上流側に設置してもよい。この場合には、反応槽１４において生物学的に窒素除去される前の被処理水に対して凝集剤を添加し、反応槽１４の上流側に設置された第１沈殿槽１２内で、凝集剤により凝集した固形性有機物および／またはリンが沈殿し、反応槽１４の下流側に設置された第２沈殿槽１８では、脱窒およびリン除去済みの処理水に含まれる固形物が沈殿することになる。

以上の構成を有する、水処理システム１０について、その作用を以下に詳細に説明する。まず、処理すべき被処理水を第１沈殿槽１２に供給する。第１沈殿槽１２内において、被処理水中の異物は沈殿する一方、第１沈殿槽１２内の上澄み液は、配管を通じて、反応槽１４に送られる。なお、第１沈殿槽１２内の底に沈殿した汚泥は、適宜引き抜かれ、汚泥処理施設に送られて、処分される。

次いで、被処理水は、反応槽１４内において、本発明の生物学的窒素除去方法により窒素除去される。より詳細には、反応槽１４内に流入された被処理水は、ｐＨ計３４にて、そのｐＨが測定され、そのｐＨに応じて、炭酸ナトリウム等のアルカリ剤が、アルカリ剤注入ポンプ３６の駆動により被処理水中に供給され、被処理水がアルカリ性（好ましくは、ｐＨ７．３〜８．５）となるように調整される。このように、被処理水がアルカリ性となるよう調整されることにより、嫌気性アンモニア反応が起こりやすい状態となり、その結果、高い溶解性窒素除去率が得られるようになる。なお、反応槽１４の内部が、被処理水が流入して来る上流側から被処理水が流出して行く下流側に向かって、被処理水の流通を完全には遮断しない隔壁３０により複数の区画１５ａ、１５ｂ、１５ｃに仕切られている場合には、図２１に示すように、各区画に、ｐＨ計３４とアルカリ剤注入ポンプ３６を設置し、各区画内にて被処理水がアルカリ性（好ましくは、ｐＨ７．３〜８．５）となるように調整することが好ましい。

また、この被処理水は、ドラフトチューブエアレータ２８により攪拌されて、表面部に亜硝酸型硝化菌と嫌気性アンモニア酸化菌とが担持された複数の担体２６が、図２の矢印に示すように、被処理水中を一様に流動するとともに、ドラフトチューブエアレータ２８により被処理水中に空気が送り込まれる。その際、ＤＯ計２０により被処理水中の溶存酸素の濃度を測定し、それによりドラフトチューブエアレータ２８のブロワ３２を制御して、被処理水中に所定の好気性条件が作り出されるようにしている。また、反応槽１４内に流入された被処理水の溶解性窒素濃度に基づいて、被処理水に投入する担体２６の担体投入率を予め調整しておく。

より具体的には、担体投入率は、反応槽１４の単位体積当たりの担体２６の表面積として定義され、反応槽１４内に投入する担体２６の数を増減することで、このような担体投入率を調整することが可能である。このような状態で、まず反応槽１４内に流入された被処理水は、各担体２６の表面部に担持された微生物膜に含まれる優占種の１種である亜硝酸型硝化菌により、好気性条件の下で、亜硝酸型硝化反応が生じ、アンモニア性窒素が、亜硝酸性窒素に変換される。その際、予め担体投入率を調整しておくことにより、たとえば、担体投入率を低減することにより、亜硝酸型硝化反応を通じて亜硝酸型硝化菌を優占種の１種として含む微生物膜の厚みを増大させることが可能である。

これにより、担体２６の単位表面積当たりの溶解性窒素の除去速度が高まり、さらに亜硝酸型硝化反応が促進され、亜硝酸が生成される。この場合、亜硝酸の生成が硝酸型硝化反応を抑止するほどのレベルで生じることにより、亜硝酸は生成されるが、生成した亜硝酸が硝酸に転換されることなしに、嫌気性アンモニア酸化反応に必要な亜硝酸性窒素を確保することが可能となる。以上のように、被処理水中の担体投入率を調整することにより、亜硝酸型硝化反応による亜硝酸の生成量を、硝酸型硝化反応を抑止するほどのレベルにまで高めることで、嫌気性アンモニア酸化反応に必要なアンモニア性窒素と亜硝酸性窒素とを確保している。なお、反応槽１４の内部が、被処理水が流入して来る上流側から被処理水が流出して行く下流側に向かって、被処理水の流通を完全には遮断しない隔壁３０により複数の区画１５ａ、１５ｂ、１５ｃに仕切られている場合、前記のような担体投入率の調整は、各区画毎に行う。

次いで、各担体２６の表面部に担持された微生物膜に含まれる優占種の１種である嫌気性アンモニア酸化菌により、擬似的な嫌気性条件の下で、嫌気性アンモニア酸化反応が生じ、アンモニア性窒素と亜硝酸性窒素とが窒素に変換される。ここで、前述のとおり、被処理水は、嫌気性アンモニア酸化反応が起こりやすいアルカリ性に調整されているため、この嫌気性アンモニア酸化反応によって、高い脱窒効果が得られる。

次いで、被処理水は、配管を通じて混和槽１６に送られる。その際、ＰＯ_４計により計測したＰＯ_４濃度に基づいて、凝集剤注入ポンプ２４を制御することにより、混和槽１６内に供給する凝集剤の量を調整するとともに、被処理水が攪拌され、凝集剤によりＰＯ_４が凝集する。次いで、被処理水は、第２沈殿槽１８に配管を通じて送られ、ここで凝集した固形有機物および／またはリンが沈澱され、沈澱汚泥は、汚泥処理施設に送られて処分される。第２沈殿槽１８内の生物学的窒素除去およびリン除去処理の施された上澄み液は、別途処理水として、再利用されるか、処分される。以上で、本発明による水処理システム１０による水処理が完了する。なお、本水処理は、被処理水を連続的に流入させて、連続処理してもよいし、場合によりバッチ処理してもよい。

以上の構成を有する水処理システム１０によれば、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して脱窒を行うことにより、被処理水を脱窒するのに必要な酸素量を低減することが可能であるとともに、脱窒を行うのに活性汚泥を用いず、活性汚泥の代わりに菌を担持した担体を用いることから、活性汚泥を反応槽に返流する設備が不要であると同時に、活性汚泥中に必然的に混入する固形性有機物が分解するに際し、酸素が消費されることもなく、総じて、アンモニア性窒素等の溶解性窒素を含有する被処理水の水処理に必要な酸素量を格段に低減することが可能である。

本発明の生物学的窒素除去方法を実施するに際しては、流入溶解性窒素負荷が２．５〜１１．５ｇ／ｍ^２担体／ｄａｙとなるように、担体投入率を調整するのが好ましい。なお、反応槽１４の内部が、被処理水が流入して来る上流側から被処理水が流出して行く下流側に向かって、被処理水の流通を完全には遮断しない隔壁３０により複数の区画１５ａ、１５ｂ、１５ｃに仕切られている場合には、各区画内にて流入溶解性窒素負荷が前記範囲となるように、担体投入率を調整するのが好ましい。図２３は、溶解性窒素除去速度およびＮＯ_３−Ｎ生成濃度が、流入溶解性窒素負荷によりどのように変化するかを示すグラフであり、図２４は、流入溶解性窒素負荷が比較的低い場合において、ＮＯ_３−Ｎ生成濃度が、流入溶解性窒素負荷によりどのように変化するかを示すグラフである。これらのグラフに示すように、流入溶解性窒素負荷が２．５〜１１．５ｇ／ｍ^２担体／ｄａｙの範囲では、溶解性窒素除去速度がほぼ直線的に上昇し、溶解性窒素除去率（グラフ内の直線の傾き）が最大となる。流入溶解性窒素負荷が２．５ｇ／ｍ^２担体／ｄａｙ未満では、ＮＯ_３−Ｎ生成濃度が高いことから、硝酸型硝化反応の抑止が困難であると考えられ、１１．５ｇ／ｍ^２担体／ｄａｙを超えると、溶解性窒素除去速度が低下し始める。

具体的な担体投入率としては、４〜５５ｍ^２／ｍ^３に調整することが好ましく、概ねこのような範囲に調整すれば、亜硝酸型硝化反応よる亜硝酸の生成量を、硝酸型硝化反応を抑止するほどのレベルにまで高めることができ、高い溶解性窒素除去率が得られる。なお、反応槽１４の内部が、被処理水が流入して来る上流側から被処理水が流出して行く下流側に向かって、被処理水の流通を完全には遮断しない隔壁３０により複数の区画１５ａ、１５ｂ、１５ｃに仕切られている場合には、各区画内にて担体投入率を前記範囲に調整することが好ましい。また、本発明は、反応槽内における被処理水の最大流速が、０．７ｍ／ｓｅｃ以上となるように被処理水を撹拌しながら実施することが好ましい。このような撹拌により、担体表面に対する被処理水の流速が高まる結果、亜硝酸型硝化反応よる亜硝酸の生成量を、硝酸型硝化反応を抑止するほどのレベルにまで高めることができ、高い溶解性窒素除去率が得られる。

また、本発明の生物学的窒素除去方法は、被処理水のＯＲＰ（酸化還元電位）を−１５０ｍＶ以下とした状態で実施することが好ましく、−３００ｍＶ以下とした状態で実施することがより好ましい。図２５は、溶解性窒素除去率が、反応槽流入水の酸化還元電位によりどのように変化するかを示すグラフである。このグラフに示すように、反応槽流入水の酸化還元電位が−１５０ｍＶ以下、特に−３００ｍＶ以下である場合、高い溶解性窒素除去率が得られる一方、−１５０ｍＶを超えると急激に溶解性窒素除去率が低下する。

被処理水のＯＲＰが高い場合に、ＯＲＰを低下させる方法としては、被処理水に還元剤を注入する方法が挙げられる。たとえば、図２２に示すように、反応槽１４の前段（上流側）に、ＯＲＰ調整槽５７を設け、ＯＲＰ調整槽５７内に流入した被処理水のＯＲＰをＯＲＰ計５８で計測し、ＯＲＰが所定の値になるように、還元剤注入ポンプ６０を制御して、ＯＲＰ調整槽５７内に注入する還元剤の量を調整する。こうして、還元剤の注入により、ＯＲＰが所定の値となるよう調整された被処理水は、後段（下流側）の反応槽１４に流入する。還元剤としては、第１沈殿槽の引抜汚泥等の水処理工程で発生する汚泥を用いてもよいし、工業生産された薬品を用いてもよい。薬品としては、被処理水中に含まれる有機物により酸化を受けにくいものを使用することが好ましく、たとえば、硫化ナトリウムが好適に使用できる。

また、窒素除去は本発明の生物学的窒素除去方法により行い、溶解性有機物とリンの除去は活性汚泥を用いて行うということも可能であるが、この場合には、本発明の生物学的窒素除去方法による窒素除去は、反応槽に活性汚泥を流入させることなく実施することが好ましい。反応槽に活性汚泥が流入してしまうと、本発明の生物学的窒素除去方法における菌による反応が阻害される恐れがある。図２６は、窒素除去は本発明の生物学的窒素除去方法により行い、溶解性有機物とリンの除去は活性汚泥を用いて行う場合のフロー図である。このように、第１沈殿槽１２の上流側に嫌気槽６２を設置し、反応槽１４と第２沈殿槽１８との間に好気槽６４を設置するとともに、第１沈殿槽１２から反応槽１４を経由せず好気槽６４に至るバイパス路６６と、第２沈殿槽１８から嫌気槽６２に戻る返送路６８を設けることにより、反応槽１４に活性汚泥を流入させることなく、活性汚泥を用いて溶解性有機物とリンの除去を行うことができる。

具体的には、まず、嫌気槽６２内において、活性汚泥により被処理水中の溶解性有機物を除去する。その後、嫌気槽６２内の被処理水は、活性汚泥を伴って第１沈殿槽１２に流入し、第１沈殿槽１２内で活性汚泥と固形性有機物が沈降分離する。そして、活性汚泥と固形性有機物とを含まない上澄み液は、反応槽１４に流入し、反応槽１４内で本発明の生物学的窒素除去方法により窒素が除去された後、好気槽６４に流入する。一方、第１沈殿槽１２で沈降分離された活性汚泥は、反応槽１４には流入することなく、バイパス路６６を通って、好気槽６４に流入する。こうして好気槽６４に流入した活性汚泥は、同じく好気槽６４に流入した窒素除去済みの被処理水に含まれるリンを摂取して蓄積する。次いで、活性汚泥にリンを摂取されることによりリンが除去された被処理水は、リンを蓄積した活性汚泥とともに第２沈殿槽１８に移動し、第２沈殿槽１８内において活性汚泥とその他の固形物は沈降分離する。そして、活性汚泥と固形物を含まない上澄み液（窒素、リン、溶解性有機物が除去された被処理水）は、システムの外に送り出され、一方、沈降分離された活性汚泥は、その一部が余剰汚泥としてシステムの外に排出され、残部はリンを蓄積したまま、返送路６８を通って嫌気槽６２に返送される。こうして嫌気槽６２に返送された活性汚泥は、嫌気槽６２内で蓄積していたリンを放出するとともに、再び被処理水中の溶解性有機物を除去する。なお、好気槽６４から第２沈殿槽１８に活性汚泥が移動する過程において、当該活性汚泥に凝集剤を添加し、リンを凝集させるようにしてもよい。

このように、活性汚泥が反応槽１４をバイパスして循環するように運転することにより、被処理水の窒素除去は、本発明の生物学的窒素除去方法により、反応槽１４に活性汚泥を流入させることなく行い、溶解性有機物とリンの除去は、活性汚泥を用いて行うということができる。また、このように、反応槽１４の上流側に嫌気槽６２が存在すると、嫌気槽６２が被処理水のＯＲＰを低下させる働きをするため、前述のように還元剤を添加しなくても、被処理水のＯＲＰを好適な範囲まで低下させることができ、還元剤を添加する場合に比べて、ランニングコストが低下する。

以上、本発明の実施形態を詳細に説明したが、本発明の範囲から逸脱しない範囲内において、当業者であれば、種々の修正あるいは変更が可能である。たとえば、本実施形態においては、担体投入率を調整するのに、反応槽内に投入する担体の数を調整することにより行ったが、それに限定されることなく、たとえば、担体の表面形状を変え、それにより担体の表面積が変わることで、担体投入率を調整してもよい。また、本実施形態においては、単一の反応槽の内部を隔壁により仕切る場合を説明したが、それに限定されることなく、たとえば、隔壁により仕切らずに、反応槽内部を単一のスペースとしてもよい。また、本実施形態においては、水処理システムの各槽を配管を通じて接続する場合を説明したが、それに限定されることなく、たとえば、配管を用いずにオーバーフロー方式を採用してもよい。さらにまた、本実施形態においては、攪拌装置としてドラフトチューブエアレータを採用した場合を説明したが、それに限定されることなく、被処理水に対する必要な攪拌力が得られる限り、他の攪拌装置でもよい。さらに、本実施形態においては、担体として、ポリウレタン樹脂製の場合を説明したが、それに限定されることなく、亜硝酸型硝化菌の亜硝酸型硝化反応による亜硝酸の生成量が、硝酸型硝化反応を抑止するレベルになるほど、亜硝酸型硝化菌が増殖して微生物膜の厚みが増大しても、該微生物膜を担持可能な吸水特性および／または親水特性を有するとともに、担体が被処理水中で流動することにより該担体に対して作用するせん断力に耐えるような強度特性を有する限り、他の種類の樹脂でもよい。

以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

［実施例１］
図１に示す水処理システムにおいて、反応槽１４を並列的に６個設け、第１沈殿槽１２から、被処理水がそれら６個の反応槽（反応槽Ｎｏ．１〜６）に分岐して流入するように構成し、２０１０年の２月１１日から２月１８日までの７日間にわたって、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法による水処理を連続的に実施し、各反応槽に流入する処理前の被処理水の溶解性窒素濃度と、各反応槽で処理された後、反応槽から流出する処理水の溶解性窒素濃度とを測定した。

なお、前記６個の反応槽の内、反応槽Ｎｏ．１は、槽内の被処理水のｐＨが６．８に調整されるように設定し、反応槽Ｎｏ．２は、槽内の被処理水のｐＨが７．０に調整されるように設定し、反応槽Ｎｏ．３は、槽内の被処理水のｐＨが７．３に調整されるように設定し、反応槽Ｎｏ．４は、槽内の被処理水のｐＨが７．８に調整されるように設定し、反応槽Ｎｏ．５は、槽内の被処理水のｐＨが８．５に調整されるように設定し、反応槽Ｎｏ．６は、槽内の被処理水のｐＨが８．９に調整されるように設定した。

また、全ての反応槽に共通する処理条件として、担体には、円柱状（φ４．０ｍｍ×Ｌ４．３ｍｍ）のポリウレタン樹脂製担体を用い、亜硝酸型硝化菌を優占種として外側に、嫌気性アンモニア酸化菌を優占種として該亜硝酸型硝化菌に取り囲まれる形態で内側に、それぞれ存在させる２層の微生物膜を担持させた。担体投入率は、１５ｍ^２総担体表面積／ｍ^３槽容積とした。被処理水には、水温が１５〜２９℃、ＤＯ値が０．５ｍｇＯ_２／Ｌの下水を用いた。

溶解性窒素濃度の測定結果は、図７に示すとおりであり、何れの反応槽から流出した処理水の溶解性窒素濃度も、各反応槽に流入する処理前の被処理水の溶解性窒素濃度より低下しているが、槽内の被処理水のｐＨが、それぞれ６．８（酸性）、７．０（中性）に調整されるように設定した反応槽Ｎｏ．１、２から流出した処理水の溶解性窒素濃度に比べ、槽内の被処理水のｐＨが、それぞれ７．３、７．８、８．５、８．９（何れもアルカリ性）に調整されるように設定した反応槽Ｎｏ．３〜６から流出した処理水の溶解性窒素濃度の方が低くなっていることから、被処理水をアルカリ性にすることで、溶解性窒素除去率が向上することがわかる。また、槽内の被処理水のｐＨが８．５に調整されるように設定した反応槽Ｎｏ．５から流出した処理水の溶解性窒素濃度と、槽内の被処理水のｐＨが８．９に調整されるように設定した反応槽Ｎｏ．６から流出した処理水の溶解性窒素濃度とが、ほぼ同等であることから、被処理水のｐＨが８．５を超えると、溶解性窒素除去率の向上効果は頭打ちになることがわかる。

［実施例２］
担体投入率が窒素除去速度に与える影響を確認するため、前記実施例１にて連続処理に使用されている担体を少量取り出し、それを、実際の下水処理場における下水を被処理水として収容したビーカーに投入して、以下のような実験（バッチ試験）を行った。実験条件は、以下の通りである。

（共通の条件）
（１）被処理水：下水処理場曝気槽混合液の沈殿上澄液
（２）水量：３００ｍＬ（ビーカー）
（３）ＤＯ供給法：曝気および攪拌

（実験条件）
（Ａ）前記実施例１にて担体投入率１５ｍ^２担体総表面積／ｍ^３槽容積で使用中の担体を取り出し、それら担体を被処理水の水量３００ｍＬに対し、担体投入率が９０ｍ^２担体総表面積／ｍ^３槽容積となるよう投入し、十分に攪拌した（図８）。
（Ｂ）前記実施例１にて担体投入率１５ｍ^２担体総表面積／ｍ^３槽容積で使用中の担体を取り出し、それら担体を被処理水の水量３００ｍＬに対し、担体投入率が３０ｍ^２担体総表面積／ｍ^３槽容積となるよう投入し、十分に攪拌した（図９）。
（Ｃ）前記実施例１にて担体投入率１５ｍ^２担体総表面積／ｍ^３槽容積で使用中の担体を取り出し、それら担体を被処理水の水量３００ｍＬに対し、担体投入率が７．５ｍ^２担体総表面積／ｍ^３槽容積となるよう投入し、十分に攪拌した（図１０）。

各実験条件における実験結果を図８〜図１０に示す。図８〜図１０において、［ＮＯ_Ｘ−Ｎ］は、［ＮＯ_３−Ｎ］（硝酸性窒素濃度）と［ＮＯ_２−Ｎ］（亜硝酸性窒素濃度）との合計、イオン性窒素は、［ＮＨ_４−Ｎ］（アンモニア性窒素濃度）と［ＮＯ_Ｘ−Ｎ］との合計、ＮＨ_４−Ｎ減少速度（ｍｇＮ／Ｌ／ｈｒ）は、（［ＮＨ_４−Ｎ］（０時間における）＋［ＮＨ_４−Ｎ］（４時間後における））／４、ＮＨ_４−Ｎ減少速度（ｍｇＮ／ｍ^２担体表面積／ｈｒ）は、ＮＨ_４−Ｎ減少速度／担体表面積、イオン性窒素減少速度（ｍｇＮ／Ｌ／ｈｒ）は、（イオン性窒素（０時間における）＋イオン性窒素（４時間後における））／４、イオン性窒素減少速度（ｍｇＮ／ｍ^２担体表面積／ｈｒ）は、イオン性窒素減少速度／表面積として定義している。図８ないし図１０を比較すれば、担体投入率が低いほど、イオン性窒素減少速度（ｍｇＮ／Ｌ／ｈｒ）または（ｍｇＮ／ｍ^２担体表面積／ｈｒ）およびＮＨ_４−Ｎ減少速度（ｍｇＮ／Ｌ／ｈｒ）または（ｍｇＮ／ｍ^２担体表面積／ｈｒ）は、増大する一方、ＮＯ_Ｘ−Ｎ増大速度（ｍｇＮ／Ｌ／ｈｒ）または（ｍｇＮ／ｍ^２担体表面積／ｈｒ）は、減少することがわかる。ここに、ＮＨ_４−Ｎ減少速度は、硝化速度とみなすことが可能であり、またイオン性窒素減少速度は、嫌気性アンモニア酸化速度とみなすことが可能である。

よって、以上の実験により、以下のような知見が得られた。
（１）担体投入率と、アンモニア性窒素の減少速度として定義する硝化速度とには、因果関係があり、担体投入率が高いほど、硝化速度が低い。
（２）担体投入率と亜硝酸型硝化反応とには、因果関係があり、担体投入率が低いほど、亜硝酸型硝化反応が促進され、担体投入率が高いと、硝酸型硝化反応により硝酸性窒素が生成する。
（３）担体投入率と嫌気性アンモニア酸化反応とには、因果関係があり、担体投入率が低いほど、嫌気性アンモニア酸化反応が促進される。

以上より、本発明者は、担体投入率が、亜硝酸型硝化反応の促進、硝酸型硝化反応の抑止、および嫌気性アンモニア酸化反応の促進に対して、影響を及ぼし得ることを確認した。

［実施例３］
活性汚泥の存在が嫌気性アンモニア酸化反応に与える影響を確認するため、前記実施例１にて連続処理に使用されている担体を少量取り出し、それを、活性汚泥をほとんど含まない被処理液と活性汚泥を比較的高い濃度で含む被処理液とをそれぞれ収容したビーカーに投入して、以下のような実験（バッチ試験）を行った。実験条件は、以下の通りである。

（共通の条件）
（１）担体投入率：５０ｍ^２担体総表面積／ｍ^３水量
（２）水量：３００ｍＬ（ビーカー）
（３）ＤＯ供給法：曝気および攪拌

（実験条件）
（Ａ）前記実施例１にて担体投入率１５ｍ^２担体総表面積／ｍ^３槽容積で使用中の担体を取り出し、それら担体を、活性汚泥濃度が１６ｍｇＳＳ／Ｌである被処理水（活性汚泥混合液の沈殿上澄液）に投入し、十分に攪拌した（図１１）。
（Ｂ）前記実施例１にて担体投入率１５ｍ^２担体総表面積／ｍ^３槽容積で使用中の担体を取り出し、それら担体を、活性汚泥濃度が１６２０ｍｇＳＳ／Ｌである被処理水（活性汚泥混合液）に投入し、十分に攪拌した（図１２）。

各実験条件における実験結果を図１１および図１２に示す。図１１および図１２において、［ＮＯ_Ｘ−Ｎ］は、［ＮＯ_３−Ｎ］（硝酸性窒素濃度）と［ＮＯ_２−Ｎ］（亜硝酸性窒素濃度）との合計、イオン性窒素は、［ＮＨ_４−Ｎ］（アンモニア性窒素濃度）と［ＮＯ_Ｘ−Ｎ］との合計である。図１１と図１２とを比較すれば、被処理液が活性汚泥をほとんど含んでいない場合は、時間経過とともにイオン性窒素濃度が顕著に低下するが、被処理液が活性汚泥を比較的高い濃度で含んでいる場合は、イオン性窒素濃度がほとんど変化していないことがわかる。また、被処理液が活性汚泥をほとんど含んでいない場合は、時間経過とともに、アンモニア性窒素濃度が低下して行くが、アンモニア性窒素の硝化による濃度低下に釣り合うほどの［ＮＯ_Ｘ−Ｎ］の上昇はみられない。一方、被処理液が活性汚泥を比較的高い濃度で含んでいる場合は、時間経過とともに、アンモニア性窒素濃度が低下し、アンモニア性窒素の硝化による濃度低下に釣り合うだけの［ＮＯ_Ｘ−Ｎ］の上昇がみられる。

この実験により、被処理液が活性汚泥をほとんど含んでいない場合には、担体上の嫌気性アンモニア酸化菌による嫌気性アンモニア酸化反応が十分に進行し、高効率で溶解性窒素の除去がなされるが、被処理液が活性汚泥を比較的高い濃度で含んでいる場合には、亜硝酸性窒素が担体上の嫌気性アンモニア酸化菌による嫌気性アンモニア酸化反応よりも、活性汚泥による硝酸性窒素への酸化反応に優先的に利用され、溶解性窒素の除去がなされないという知見が得られた。

以上より、本発明の生物学的窒素除去方法を実施するに当たっては、被処理液中において、担体と活性汚泥とを共存させない、すなわち活性汚泥を用いず、所定の菌を含む微生物膜を担持させた担体のみを用いて窒素除去を行うのが好ましいことを確認した。

本発明によれば、亜硝酸の生成が、硝酸型硝化反応の抑止に寄与することを利用して、亜硝酸型硝化反応の促進と硝酸型硝化反応の抑制とを同時に達成するために、硝酸型硝化反応の抑制を起こすレベルで亜硝酸型硝化反応の促進を行うことにより、処理対象である被処理水のアンモニア性窒素濃度、反応槽内での水温およびＤＯ値に対する制約を緩和しつつ、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して、実用的レベルで脱窒が可能となる点において、処理対象である被処理水として、たとえば都市下水や生活廃水等の比較的低濃度のアンモニア性窒素濃度を含む常温の廃水にもそのまま適用可能であり、産業上有用である。

１０：水処理システム、１２：第１沈殿槽、１４：反応槽、１５ａ，１５ｂ，１５ｃ：区画、１６：混和槽、１８：第２沈殿槽、２０：ＤＯ計、２２：ＰＯ_４計、２４：凝集剤注入ポンプ、２６：担体、２７：表面部、２８：ドラフトチューブエアレータ、３０，３０ａ，３０ｂ：隔壁、３２：ブロワ、３４：ｐＨ計、３６：アルカリ剤注入ポンプ、４０：インペラー、４２：シャフト、４４：駆動装置、４６：散気管、４８：ドラフトチューブ、５０：ＮＨ_４−Ｎ計、５２：ＮＯ_２−Ｎ計、５４：ＮＯ_３−Ｎ計、５６：散気装置、５７：ＯＲＰ調整槽、５８：ＯＲＰ計、６０：還元剤注入ポンプ、６２：嫌気槽、６４：好気槽、６６：バイパス路、６８：返送路、７２：亜硝酸型硝化菌、７４：嫌気性アンモニア酸化菌、７６：他の菌。

Claims (11)

1. 好気性条件の下、反応槽に流入させた、溶解性窒素を含有する被処理水中で、亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌と嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌との２種の優占種、または亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌とアンモニア以外の溶解性窒素を分解しアンモニアとする好気性菌と嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌との３種の優占種を含む微生物膜を表面部に担持させた担体を流動させることにより、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して被処理水から脱窒を行う、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法であって、
   前記被処理水のＯＲＰ（酸化還元電位）を−１５０ｍＶ以下とした状態とするとともに、前記反応槽内にて前記被処理水がアルカリ性となるよう調整した状態で、流入溶解性窒素負荷が、２．５〜１１．５ｇ／ｍ ^２ 担体／ｄａｙとなり、硝酸型硝化反応を抑止するほどのレベルになるように、担体投入率（反応槽の単位容積当たりの担体総表面積）を調整する、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。
2. 前記反応槽内にて前記被処理水のｐＨが７．３〜８．５となるよう調整する、請求項１に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。
3. 担体投入率を、４〜５５ｍ^２／ｍ^３に調整する、請求項１又は２に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。
4. 前記反応槽から流出する被処理水のアンモニア性窒素（ＮＨ_４−Ｎ）濃度、亜硝酸性窒素（ＮＯ_２−Ｎ）濃度および硝酸性窒素（ＮＯ_３−Ｎ）濃度を計測し、下記（ａ）と（ｂ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ａ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ｂ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ｄ）単独および下記（ｅ）単独からなる群より選択される何れかの手段を用いて、前記反応槽における曝気量の調整を行いながら、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して被処理水から脱窒を行う、請求項１〜３の何れか一項に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。
   （ａ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させる。
   （ｂ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させる。
   （ｃ）ＮＨ_４−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を増加させる。
   （ｄ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させ、ある設定値以下になったら曝気量を増加させる。
   （ｅ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させ、ある設定値以下になったら曝気量を増加させる。
5. 好気性条件の下、反応槽に流入させた、溶解性窒素を含有する被処理水中で、亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌と嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌との２種の優占種、または亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌とアンモニア以外の溶解性窒素を分解しアンモニアとする好気性菌と嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌との３種の優占種を含む微生物膜を表面部に担持させた担体を流動させることにより、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して被処理水から脱窒を行う、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法であって、
   前記反応槽の内部が、前記被処理水が流入して来る上流側から前記被処理水が流出して行く下流側に向かって、前記被処理水の流通を完全には遮断しない隔壁により複数の区画に仕切られており、
   前記被処理水のＯＲＰ（酸化還元電位）を−１５０ｍＶ以下とした状態とするとともに、前記各区画内にて前記被処理水がアルカリ性となるよう調整した状態で、前記各区画内にて流入溶解性窒素負荷が、２．５〜１１．５ｇ／ｍ ^２ 担体／ｄａｙとなり、硝酸型硝化反応を抑止するほどのレベルになるように、担体投入率（反応槽の単位容積当たりの担体総表面積）を調整する、嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。
6. 前記各区画内にて前記被処理水のｐＨが７．３〜８．５となるよう調整する、請求項５に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。
7. 前記各区画内にて担体投入率を、４〜５５ｍ^２／ｍ^３に調整する、請求項５又は６に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。
8. 前記各区画内の被処理水のアンモニア性窒素（ＮＨ_４−Ｎ）濃度、亜硝酸性窒素（ＮＯ_２−Ｎ）濃度および硝酸性窒素（ＮＯ_３−Ｎ）濃度を計測し、前記各区画間を仕切る隔壁の内の任意の隔壁より上流側の区画においては、下記（ａ）と（ｂ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ａ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ｂ）と（ｃ）との組み合わせ、下記（ｄ）単独および下記（ｅ）単独からなる群より選択される何れかの手段を用いて曝気量の調整を行い、前記任意の隔壁より下流側の区画においては、下記（ｆ）と（ｇ）と（ｈ）との組み合わせ、下記（ｆ）と（ｈ）との組み合わせ、下記（ｇ）と（ｈ）との組み合わせ、下記（ｉ）単独および下記（ｊ）単独からなる群より選択される何れかの手段を用いて曝気量の調整を行いながら、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して被処理水から脱窒を行う、請求項５〜７の何れか一項に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。
   （ａ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させる。
   （ｂ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させる。
   （ｃ）ＮＨ_４−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を増加させる。
   （ｄ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させ、ある設定値以下になったら曝気量を増加させる。
   （ｅ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気量を減少させ、ある設定値以下になったら曝気量を増加させる。
   （ｆ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を停止させる。
   （ｇ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を停止させる。
   （ｈ）ＮＨ_４−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を開始させる。
   （ｉ）ＮＯ_３−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を停止させ、ある設定値以下になったら曝気を開始させる。
   （ｊ）ＮＯ_２−Ｎ濃度がある設定値以上になったら曝気を停止させ、ある設定値以下になったら曝気を開始させる。
9. 前記担体が、亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌を、またはアンモニア以外の溶解性窒素を分解しアンモニアとする好気性菌および亜硝酸型硝化反応に寄与する亜硝酸型硝化菌を優占種として外側に、嫌気性アンモニア酸化反応に寄与する嫌気性アンモニア酸化菌を優占種として該亜硝酸型硝化菌に取り囲まれる形態で内側に、それぞれ存在させる２層の微生物膜を表面部に担持させたものである、請求項１〜８の何れか一項に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。
10. 活性汚泥を用いることなく、嫌気性アンモニア酸化反応を利用して被処理水から脱窒を行う、請求項１〜９の何れか一項に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。
11. 溶解性窒素を含有する被処理水が、常温かつ溶解性窒素濃度５０ｍｇ／Ｌ以下の廃水である、請求項１〜１０の何れか一項に記載の嫌気性アンモニア酸化反応を利用した生物学的窒素除去方法。

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