JP5765672B2 - 燃料電池システム - Google Patents

Description

本発明は、触媒層を有する電極が高分子電解質膜の両面に配置されてなる膜−電極アセンブリを含む燃料電池を備えた燃料電池システムに関する。

燃料電池スタックは、燃料を電気化学プロセスによって酸化させることにより、酸化反応に伴って放出されるエネルギーを電気エネルギーに直接変換する発電システムである。燃料電池スタックは、水素イオンを選択的に輸送するための高分子電解質膜の両側面を多孔質材料から成る一対の電極によって挟持してなる膜−電極アセンブリを有する。一対の電極のそれぞれは、白金系の金属触媒を担持するカーボン粉末を主成分とし、高分子電解質膜に接する触媒層と、触媒層の表面に形成され、通気性と電子導電性とを併せ持つガス拡散層とを有する。

この種の燃料電池システムでは、システム要求電力に基づいて設定されたセル電圧が所定電圧以上となって触媒層中の白金が所定値以上の高電位に曝されると、白金が溶出（イオン化）して触媒性能の低下を招くことがあり、また、セル電圧が酸化電圧になる運転領域で運転を継続すると、触媒層の白金触媒表面に酸化皮膜が形成されて触媒性能の低下を招くことがある。

特許文献１には、白金触媒表面に形成される酸化皮膜を白金の溶出を抑制する保護膜として利用する技術が開示されている。具体的には、システム要求電力に基づいて設定されたセル電圧の目標値が、白金が溶出し始める所定の皮膜溶出開始電圧以上である場合には、セル電圧を所定の酸化皮膜形成電圧に所定時間保持して白金触媒表面に酸化皮膜を形成させ、しかる後にセル電圧を目標値に設定するというものである。

特開２０１０−０６７４３４号公報

特許文献１におけるセル電圧を所定の酸化皮膜形成電圧に所定時間保持して白金触媒表面に酸化皮膜を形成させる際の「所定時間」は、蓄電装置の充電可能量に基づいて決定される。しかしながら、蓄電装置の充電可能容量が小さい場合、言い換えれば、蓄電装置の残容量（ＳＯＣ）が大きい場合には、当該蓄電装置への過充電抑制の観点から、燃料電池の要求電力に対する発電余剰電力を当該蓄電装置に充電させることができなくなる。

かかる場合には、燃料電池の発電電圧を上昇させる必要が生じ、その結果、白金の溶出を許容せざるを得なくなる。更にその後の燃料電池の運転状態が、燃料電池の発電電圧があまり下がらない状態になると、小さな粒径の白金の溶出が進行する一方で、大きな粒径への白金の析出が進行してしまうので、白金触媒全体の表面積が小さくなって触媒性能の低下を招く。

そこで、本発明は、触媒の溶出と析出の両方を制御することで、蓄電装置の残容量に関らず触媒性能の低下を抑制することのできる燃料電池システムを提案することを課題とする。

上記目的を達成するために、本発明の燃料電池システムは、
触媒層を有する電極が高分子電解質膜の両面に配置されてなる膜−電極アセンブリを含む燃料電池と、
負荷に対して前記燃料電池と並列接続されて前記負荷への放電及び前記燃料電池からの充電が可能な蓄電装置と、
前記燃料電池に要求される要求出力に基づいて当該燃料電池の出力電圧を設定すると共に、設定する前記出力電圧と前記要求出力とに基づいて前記蓄電装置への充放電を制御する制御装置と、を備え、
前記制御装置は、前記要求出力に対応する要求電圧が所定の制御開始電圧以上である場合において、前記要求電圧の変化が上昇勾配にあるときは、前記出力電圧を前記要求電圧よりも低い電圧に設定して前記蓄電装置にその残容量が第１所定値を超えるまで充電させ、前記要求電圧の変化が上昇勾配から下降勾配になったときは、前記出力電圧をそのまま保持して前記蓄電装置にその残容量が第２所定値未満になるまで放電させ、且つ、当該放電終了後に前記出力電圧を前記制御開始電圧よりも低い電圧に設定するものである。

この構成では、例えば前記制御開始電圧を触媒層の触媒溶出開始電圧に設定しておけば、燃料電池に対する要求電圧の変化が上昇勾配にあるときは、触媒溶出（特に、粒径の小さな触媒の溶出）を抑制することができ、且つ、その間に蓄電装置に充電することが可能となる。

そして、燃料電池に対する要求電圧の変化が上昇勾配から下降勾配になったときは、前記上昇勾配時に蓄電装置に充電しておいた電力を放電させながら、燃料電池の出力電圧を触媒溶出開始電圧よりも下げることで、前記上昇勾配時に溶出してしまった触媒を粒径の小さな触媒に多く析出させることが可能となる。

上記構成において、前記制御装置は、前記要求出力に対応する要求電圧が前記所定の制御開始電圧以上である場合に実施する前記蓄電装置の充放電を充電量と放電量とが同一になるように制御するように構成されていてもよい。

この構成によれば、触媒の溶出抑制及び析出促進のために実施している出力電圧制御時のトータルの電力収支をゼロにすることができるので、燃料電池システム全体の出力が安定する。

上記構成において、前記制御装置は、前記蓄電装置にその残容量が第２所定値になるまで放電させている間、前記出力電圧を一定電圧に保持するように構成されていてもよい。

この構成によれば、要求電圧が下降勾配にあれば、設定する出力電圧と要求電圧との乖離幅が時間経過と共に大きくなり、蓄電装置の放電量が増える。これにより、蓄電装置の放電時間が短縮されるので、触媒の析出を促進させるための電圧制御をより迅速に開始することが可能となる。

上記構成において、前記制御装置は、前記触媒層の性能低下量が第３所定値以下になった場合に、前記所定の制御開始電圧を上げるように構成されていてもよい。

触媒性能の低下速度は、触媒性能が低下するに従い低下する。そのような場合には、触媒の溶出抑制及び析出促進のための出力電圧制御の実施頻度を減らしてもよいことになる。上記構成によれば、かかる出力電圧制御の無駄な実施を減らすことが可能となる。

本発明によれば、蓄電装置の残容量に関らず触媒性能の低下を抑制することのできる燃料電池システムの提供が可能となる。

本発明の一実施形態に係る燃料電池システムの構成図である。 燃料電池スタックを構成するセルの分解斜視図である。 燃料電池システムの一運転制御例を示すフローチャートである。 燃料電池システムの一運転制御例を示すタイミングチャートである。 図４の一部を拡大したタイミングチャートである。 燃料電池スタックの出力電圧が一定値に保持された場合の出力電流（電流密度）と酸化皮膜率との関係の一例を示す図である。

以下、各図を参照しながら本発明に係わる実施形態について説明する。
図１は、本発明の一実施形態に係わる燃料電池システム１０のシステム構成を示している。

燃料電池システム１０は、燃料電池車両に搭載される車載電源システムとして機能するものであり、反応ガス（燃料ガス、酸化ガス）の供給を受けて発電する燃料電池スタック２０と、酸化ガスとしての空気を燃料電池スタック２０に供給するための酸化ガス供給系３０と、燃料ガスとしての水素ガスを燃料電池スタック２０に供給するための燃料ガス供給系４０と、電力の充放電を制御するための電力系５０と、システム全体を統括制御するコントローラ（制御装置）６０とを備えている。

燃料電池スタック２０は、多数のセルを直列に積層してなる固体高分子電解質型セルスタックである。燃料電池スタック２０では、アノード極において（１）式の酸化反応が生じ、カソード極において（２）式の還元反応が生じる。燃料電池スタック２０全体としては（３）式の起電反応が生じる。
Ｈ₂ → ２Ｈ⁺＋２ｅ^- …（１）
（１／２）Ｏ₂＋２Ｈ⁺＋２ｅ^- → Ｈ₂Ｏ …（２）
Ｈ₂＋（１／２）Ｏ₂ → Ｈ₂Ｏ …（３）

図２は、燃料電池スタック２０を構成するセル２１の分解斜視図である。
セル２１は、高分子電解質膜２２と、アノード極２３と、カソード極２４と、セパレータ２６，２７とから構成されている。アノード極２３及びカソード極２４は、高分子電解質膜２２を両側から挟んでサンドイッチ構造を成す拡散電極である。

ガス不透過の導電性部材から構成されるセパレータ２６，２７は、このサンドイッチ構造をさらに両側から挟みつつ、アノード極２３及びカソード極２４との間にそれぞれ燃料ガス及び酸化ガスの流路を形成する。セパレータ２６には、断面凹状のリブ２６ａが形成されている。

リブ２６ａにアノード極２３が当接することで、リブ２６ａの開口部は閉塞され、燃料ガス流路が形成される。セパレータ２７には、断面凹状のリブ２７ａが形成されている。リブ２７ａにカソード極２４が当接することで、リブ２７ａの開口部は閉塞され、酸化ガス流路が形成される。

アノード極２３は、白金系の金属触媒（Ｐｔ，Ｐｔ−Ｆｅ，Ｐｔ−Ｃｒ，Ｐｔ−Ｎｉ，Ｐｔ−Ｒｕなど）を担持するカーボン粉末を主成分とし、高分子電解質膜２２に接する触媒層２３ａと、触媒層２３ａの表面に形成され、通気性と電子導電性とを併せ持つガス拡散層２３ｂとを有する。同様に、カソード極２４は、触媒層２４ａとガス拡散層２４ｂとを有する。

より詳細には、触媒層２３ａ，２４ａは、白金、又は白金と他の金属からなる合金を担持したカーボン粉を適当な有機溶媒に分散させ、電解質溶液を適量添加してペースト化し、高分子電解質膜２２上にスクリーン印刷したものである。ガス拡散層２３ｂ、２４ｂは、炭素繊維から成る糸で織成したカーボンクロス、カーボンペーパー、又はカーボンフェルトにより形成されている。

高分子電解質膜２２は、固体高分子材料、例えば、フッ素系樹脂により形成されたプロトン伝導性のイオン交換膜であり、湿潤状態で良好な電気伝導性を発揮する。高分子電解質膜２２、アノード極２３、及びカソード極２４によって膜−電極アセンブリ２５が形成される。

図１に戻り、燃料電池スタック２０には、燃料電池スタック２０の出力電圧（ＦＣ電圧）を検出するための電圧センサ７１、出力電流（ＦＣ電流）を検出するための電流センサ７２が取り付けられている。

酸化ガス供給系３０は、燃料電池スタック２０のカソード極に供給される酸化ガスが流れる酸化ガス通路３３と、燃料電池スタック２０から排出される酸化オフガスが流れる酸化オフガス通路３４とを有している。酸化ガス通路３３には、フィルタ３１を介して大気中から酸化ガスを取り込むエアコンプレッサ３２と、エアコンプレッサ３２により加圧される酸化ガスを加湿するための加湿器３５と、燃料電池スタック２０への酸化ガス供給を遮断するための遮断弁Ａ１とが設けられている。

酸化オフガス通路３４には、燃料電池スタック２０からの酸化オフガス排出を遮断するための遮断弁Ａ２と、酸化ガス供給圧を調整するための背圧調整弁Ａ３と、酸化ガス（ドライガス）と酸化オフガス（ウェットガス）との間で水分交換するための加湿器３５とが設けられている。

燃料ガス供給系４０は、燃料ガス供給源４１と、燃料ガス供給源４１から燃料電池スタック２０のアノード極に供給される燃料ガスが流れる燃料ガス通路４３と、燃料電池スタック２０から排出される燃料オフガスを燃料ガス通路４３に帰還させるための循環通路４４と、循環通路４４内の燃料オフガスを燃料ガス通路４３に圧送する循環ポンプ４５と、循環通路４４に分岐接続される排気排水通路４６とを有している。

燃料ガス供給源４１は、例えば、高圧水素タンクや水素吸蔵合金などで構成され、高圧（例えば、３５ＭＰａ乃至７０ＭＰａ）の水素ガスを貯留する。遮断弁Ｈ１を開くと、燃料ガス供給源４１から燃料ガス通路４３に燃料ガスが流出する。燃料ガスは、レギュレータＨ２やインジェクタ４２により、例えば、２００ｋＰａ程度まで減圧されて、燃料電池スタック２０に供給される。

循環通路４４には、燃料電池スタック２０からの燃料オフガス排出を遮断するための遮断弁Ｈ４と、循環通路４４から分岐する排気排水通路４６とが接続されている。排気排水通路４６には、排気排水弁Ｈ５が配設されている。排気排水弁Ｈ５は、コントローラ６０からの指令によって作動することにより、循環通路４４内の不純物を含む燃料オフガスと水分とを外部に排出する。

排気排水弁Ｈ５を介して排出される燃料オフガスは、酸化オフガス通路３４を流れる酸化オフガスと混合され、希釈器（図示せず）によって希釈される。循環ポンプ４５は、循環系内の燃料オフガスをモータ駆動により燃料電池スタック２０に循環供給する。

電力系５０は、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１、バッテリ（蓄電装置）５２、トラクションインバータ５３、トラクションモータ５４、及び補機類５５を備えている。ＤＣ／ＤＣコンバータ５１は、バッテリ５２から供給される直流電圧を昇圧してトラクションインバータ５３に出力する機能と、燃料電池スタック２０が発電した直流電力、又は回生制動によりトラクションモータ５４が回収した回生電力を降圧してバッテリ５２に充電する機能とを有する。

バッテリ５２は、余剰電力の貯蔵源、回生制動時の回生エネルギー貯蔵源、燃料電池車両の加速又は減速に伴う負荷変動時のエネルギーバッファとして機能する。バッテリ５２としては、例えば、ニッケル・カドミウム蓄電池、ニッケル・水素蓄電池、リチウム二次電池等の二次電池が好適である。バッテリ５２には、その残容量（蓄電量）であるＳＯＣ（State of charge）を検出するためのＳＯＣセンサが取り付けられている。

トラクションインバータ５３は、例えば、パルス幅変調方式で駆動されるＰＷＭインバータであり、コントローラ６０からの制御指令に従って、燃料電池スタック２０又はバッテリ５２から出力される直流電圧を三相交流電圧に変換して、トラクションモータ５４の回転トルクを制御する。トラクションモータ５４は、例えば、三相交流モータであり、燃料電池車両の動力源を構成する。

補機類５５は、燃料電池システム１０内の各部に配置されている各モータ（例えば、ポンプ類などの動力源）や、これらのモータを駆動するためのインバータ類、更には各種の車載補機類（例えば、エアコンプレッサ、インジェクタ、冷却水循環ポンプ、ラジエータなど）を総称するものである。

コントローラ６０は、ＣＰＵ、ＲＯＭ、ＲＡＭ、及び入出力インタフェースを備えるコンピュータシステムであり、燃料電池システム１０の各部を制御する。例えば、コントローラ６０は、イグニッションスイッチから出力される起動信号ＩＧを受信すると、燃料電池システム１０の運転を開始し、アクセルセンサから出力されるアクセル開度信号ＡＣＣや、車速センサから出力される車速信号ＶＣなどを基に、システム全体の要求電力を求める。システム全体の要求電力は、車両走行電力と補機電力との合計値である。

補機電力には、車載補機類（加湿器、エアコンプレッサ、水素ポンプ、及び冷却水循環ポンプ等）で消費される電力、車両走行に必要な装置（変速機、車輪制御装置、操舵装置、及び懸架装置等）で消費される電力、乗員空間内に配設される装置（空調装置、照明器具、及びオーディオ等）で消費される電力などが含まれる。

コントローラ６０は、燃料電池スタック２０とバッテリ５２とのそれぞれの出力電力の配分を決定し、燃料電池スタック２０の発電量が目標電力に一致するように、酸化ガス供給系３０及び燃料ガス供給系４０を制御するとともに、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１を制御して、燃料電池スタック２０の出力電圧を調整することにより、燃料電池スタック２０の運転ポイント（出力電圧、出力電流）を制御する。

＜燃料電池システムの運転制御例＞
次に、燃料電池システム１０の負荷運転中における一制御例について、図３のフローチャート、並びに図４及び図５のタイムチャートを参照しながら説明する。

なお、図４及びその一部を拡大した図である図５において、実線は、燃料電池スタック２０に対する要求出力どおりの電圧制御を実施した場合の運転例を示しており、一点鎖線は、燃料電池スタック２０に対する要求出力に対し、本発明に係る電圧制御を実施した場合の運転例を示している。

また、負荷運転とは、アクセル開度や車速などを基に燃料電池スタック２０の発電指令値を算出して運転制御し、車両走行に要する電力やシステム運用上必要な電力を燃料電池スタック２０による発電電力のみによって又は燃料電池スタック２０による発電電力とバッテリ５２からの放電電力とによって賄う運転のことをいい、発電効率の高い高負荷領域（発電要求が所定値以上となる運転領域）で実施される。

上記負荷運転中、コントローラ６０は、所定の制御周期で燃料電池スタック２０に対する発電指令値に対応する要求電圧Ｖが、ある一定の電圧域に入っているか否かの判定を行なう（図３のステップＳ１）。この電圧域は、下限閾電圧（所定の制御開始電圧、触媒溶出開始電圧）Ｖ１と上限閾電圧Ｖ２とで画定される白金溶出電圧域である。

ステップＳ１の判定結果が「Ｎｏ」の場合、つまり、燃料電池スタック２０に対する要求電圧Ｖが下限閾電圧Ｖ１未満或いは上限閾電圧Ｖ２を超えている場合（図４における時間Ｔ３〜Ｔ４の区間）には、コントローラ６０は、燃料電池スタック２０に対する要求出力の変化（増減）に対し、要求どおりの電圧勾配となるように出力電圧を制御する通常負荷運転を継続する（ステップＳ２７）。つまり、燃料電池スタック２０に対する電圧指令値は要求電圧と同じ電圧となる。

これに対し、ステップＳ１の判定結果が「Ｙｅｓ」の場合、つまり、燃料電池スタック２０に対する要求電圧Ｖが下限閾電圧Ｖ１以上、上限閾電圧Ｖ２以下の範囲にある場合（図４における時間Ｔ１〜Ｔ２、時間Ｔ２〜Ｔ３、及び時間Ｔ４〜Ｔ５の区間）、さらに言い換えれば、触媒層２４ａの白金が溶出する電圧域にある場合は、コントローラ６０は、燃料電池スタック２０に対する要求出力の変化（増減）から算出される要求電圧の電圧勾配が「０」を超えているか否かの判定を行なう（ステップＳ３）。

ステップＳ３の判定結果が「Ｙｅｓ」の場合、つまり、燃料電池スタック２０に対する要求電圧の電圧勾配がプラス（上昇勾配）、さらに言い換えれば、要求電圧が増加傾向にある場合（例えば、図５における時間ｔ１〜ｔ２の区間）には、コントローラ６０は、電圧勾配に所定の係数α（ただし、α＜１）を乗じたものを新たな電圧勾配に設定する（ステップＳ１１）。

これにより、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１への指令電圧が要求出力から算出される要求電圧よりも低い電圧（図５の時間ｔ１〜ｔ２の区間における一点鎖線参照）に設定されることになり、触媒層２４ａの白金溶出が抑制される。そして、このときの要求出力に対する発電余剰電力は、バッテリ５２に充電されることになる。

その後、コントローラ６０は、バッテリ５２の残容量ＳＯＣが所定の閾値γ（第１所定値）を超えているか否かを判定する（ステップＳ１３）。
ステップＳ１３の判定結果が「Ｎｏ」の場合、つまり、バッテリ５２の残容量ＳＯＣが不足している場合、より具体的には、現残容量ＳＯＣでは、後述するステップＳ２５の処理時に、要求出力に対する発電不足分をバッテリ５２からの放電量で賄えない場合には、コントローラ６０は、バッテリ５２への充電を継続する（ステップＳ３）。

ステップＳ１３の判定結果が「Ｙｅｓ」の場合、つまり、バッテリ５２の残容量ＳＯＣが充分にある場合、より具体的には、現残容量ＳＯＣによって後述するステップＳ２５の処理時に、要求出力に対する発電不足分をバッテリ５２からの放電量で賄える場合には、コントローラ６０は、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１への指令電圧を所定時間だけ要求出力から算出される要求電圧よりも低い電圧に設定する（ステップＳ２５）。

このとき、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１への指令電圧を要求出力から算出される要求電圧よりも大幅に低い電圧に設定することにより、触媒層２４ａの白金析出を促進することができる。なお、このときの要求出力に対する不足電力は、バッテリ５２からの放電によって賄われることになる。

そして、コントローラ６０は、ステップＳ２５の電圧制御開始から所定時間経過後に、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１への指令電圧を通常負荷運転通りの電圧に戻す（ステップＳ２７）。

一方、ステップＳ３の判定結果が「Ｎｏ」の場合、つまり、燃料電池スタック２０に対する要求電圧の電圧勾配がゼロ（ゼロ勾配）又はマイナス（下降勾配）の場合、さらに言い換えれば、要求電圧が一定又は減少傾向に転じた場合には、コントローラ６０は、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１への指令電圧をそのときの指令電圧に固定して所定時間保持する（図４のステップＳ２１、図５の時間ｔ２〜ｔ３の区間における一点鎖線）。

これにより、燃料電池スタック２０の出力電圧は、一定のホールド電圧Ｖ３となるように制御される。かかる制御は、例えば図４及び図５においては、電圧勾配がプラスからマイナスに転じた場合に実施されるので、燃料電池スタック２０の出力電圧は要求電圧よりも高い電圧に設定されることになる。

その後、コントローラ６０は、バッテリ５２の残容量ＳＯＣが所定の閾値β（第２所定値）未満であるか否かを判定する（ステップＳ２３）。
ステップＳ２３の判定結果が「Ｎｏ」の場合、つまり、バッテリ５２の残容量ＳＯＣが閾値β以上である場合、コントローラ６０は、ステップＳ３に処理を戻す。

ステップＳ３，Ｓ２１，Ｓ２３のルーチンが繰り返される間、ステップＳ２１で設定されたホールド電圧Ｖ３での電圧制御の開始当初は、要求出力に対応する要求電圧がホールド電圧Ｖ３を上回っているため、要求出力に対する余剰電力がバッテリ５２に充電されるが、要求出力が徐々に低下して要求電圧がホールド電圧Ｖ３を下回ると、要求出力に対する発電不足分がバッテリ５２から放電で賄われるので、バッテリ５２の残容量ＳＯＣが徐々に低下する。

そして、バッテリ５２の放電が進み、残容量ＳＯＣが閾値β未満になると、つまり、ステップＳ２３の判定結果が「Ｙｅｓ」になると、コントローラ６０は、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１への指令電圧を所定の時間だけ要求出力から算出される要求電圧よりも低い電圧に設定する（図４のステップＳ２５、図５の時間ｔ３〜ｔ５の区間における一点鎖線）。

このとき、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１への指令電圧を要求出力から算出される要求電圧よりも大幅に低い電圧に設定することになり、触媒層２４ａの白金析出を促進させることができる。なお、このときの要求出力に対する不足電力は、バッテリ５２からの放電によって賄われることになる。

そして、コントローラ６０は、ステップＳ２５の電圧制御開始から所定時間経過後に、ステップＳ２７に処理を進め、ＤＣ／ＤＣコンバータ５１への指令電圧を通常負荷運転通りの電圧に戻す（図５の時間ｔ５〜ｔ６の区間における一点鎖線）。

以上説明したように、本実施形態では、燃料電池スタック２０に対する要求電圧が白金溶出電圧域内において増加している場合は、燃料電池スタック２０の出力電圧を当該要求電圧よりも低い電圧に制御（以下、かかる制御を説明の便宜上、「溶出抑制制御」という場合がある。）することで、触媒層２４ａにおける白金、特に粒径の小さな白金の溶出を抑制している。

また、一旦溶出してしまった白金を析出させるにあたって、より粒径の小さな白金への析出を促進するには、燃料電池スタック２０の出力電圧を白金溶出電圧域外となるまで要求電圧よりも大幅に下げる制御（以下、かかる制御を説明の便宜上、「析出促進制御」という場合がある。）が必要であるところ、そこまで出力電圧を下げるには、バッテリ５２の残容量が所定以上確保されていることが必要である。

この点、本実施形態では、溶出抑制制御時に、燃料電池スタック２０の発電余剰電力をバッテリ５２へ充電しておくことが可能であるから、バッテリ５２の残容量不足が原因で析出促進制御の実施が阻害されてしまうという不都合は生じない。

とりわけ、溶出抑制制御時におけるバッテリ５２への充電量と、析出促進制御時におけるバッテリ５２からの放電量をバランスさせ、トータルの電力収支をゼロ又はゼロ付近に制御した場合には、燃料電池システム１０ひいては燃料電池車両としての出力安定性も向上する。

以上のとおり、本実施形態によれば、触媒層２４ａにおける白金の溶出と析出の両方を制御しつつ、バッテリ５２の充放電量をバランスさせてトータルの電力収支をゼロ又はゼロ付近に調整することができるので、バッテリ５２の残容量に関らず、触媒性能の低下を抑制することが可能となる。

＜変形例＞
触媒性能については、性能低下量（性能低下の度合い）が進むに従い性能低下速度が遅くなり、最終的には性能低下の進行が止まる。そこで、このような現象を踏まえて、上記溶出抑制制御及び上記析出促進制御に以下に例示するような制御を追加してもよい。

すなわち、コントローラ６０は、触媒の性能低下量をモニタリングし、性能低下量が第１閾値（第３所定値）を超えたときは、図４のステップＳ１における下限閾電圧Ｖ１を上げる又は／及び上限閾電圧Ｖ２を下げることにより、上記溶出抑制制御及び上記析出促進制御の実施頻度を減らし、性能低下量が第２閾値（第２閾値＞第１閾値）を超えたときは、上記溶出抑制制御及び上記析出促進制御を実施しないようにしてよい。

なお、触媒性能の低下は、例えば、以下のようにして推定することが可能である。
（１）燃料電池スタック２０を定電圧運転させている時の出力電流の時間変化に基づいて推定する。この場合、定電圧運転時に一定値に設定される電圧毎に、出力電流の時間変化（傾き）と性能低下量との関係を示すマップを例えばコントローラ６０内に用意しておく。

（２）燃料電池スタック２０の出力電圧が所定の境界電圧を上下に跨いだ回数（サイクル数）をコントローラ６０で計時しておき、その回数に基づいて性能低下量を推定する。

（３）例えば図６に示すような実験結果に、Butler-Vollmer式に酸化皮膜率の概念を追加した理論式（数１参照）をフィッティングさせた式と、燃料電池２０の出力電流（電流密度）とから性能低下量を推定する。

上述の各実施形態では、燃料電池システム１０を車載電源システムとして利用する形態を例示したが、燃料電池システム１０の利用形態は、この例に限られるものではない。例えば、燃料電池システム１０を燃料電池車両以外の移動体（ロボット、船舶、航空機等）の電力源として搭載してもよい。また、本実施形態に係わる燃料電池システム１０を住宅やビル等の発電設備（定置用発電システム）として用いてもよい。

１１ 燃料電池システム
１２ 燃料電池
２０ 燃料電池スタック（燃料電池）
２４ａ 触媒層
２５ 膜−電極アセンブリ
５１ ＤＣ／ＤＣコンバータ
５２ バッテリ（蓄電装置）
６０ コントローラ（制御装置）

Claims (4)

1. 触媒層を有する電極が高分子電解質膜の両面に配置されてなる膜−電極アセンブリを含む燃料電池と、
   負荷に対して前記燃料電池と並列接続されて前記負荷への放電及び前記燃料電池からの充電が可能な蓄電装置と、
   前記燃料電池に要求される要求出力に基づいて当該燃料電池の出力電圧を設定すると共に、設定する前記出力電圧と前記要求出力とに基づいて前記蓄電装置への充放電を制御する制御装置と、を備え、
   前記制御装置は、前記要求出力に対応する要求電圧が所定の制御開始電圧以上である場合において、前記要求電圧の変化が上昇勾配にあるときは、前記出力電圧を前記要求電圧よりも低い電圧に設定して前記蓄電装置にその残容量が第１所定値を超えるまで充電させ、前記要求電圧の変化が上昇勾配から下降勾配になったときは、前記出力電圧をそのまま保持して前記蓄電装置にその残容量が第２所定値未満になるまで放電させ、且つ、当該放電終了後に前記出力電圧を前記制御開始電圧よりも低い電圧に設定し、
   前記制御開始電圧が前記触媒層の触媒溶出開始電圧に設定されている、燃料電池システム。
2. 請求項１に記載の燃料電池システムにおいて、
   前記制御装置は、前記要求出力に対応する要求電圧が前記所定の制御開始電圧以上である場合に実施する前記蓄電装置の充放電を充電量と放電量とが同一になるように制御する、燃料電池システム。
3. 請求項１又は２に記載の燃料電池システムにおいて、
   前記制御装置は、前記蓄電装置にその残容量が第２所定値になるまで放電させている間、前記出力電圧を一定電圧に保持する、燃料電池システム。
4. 請求項１乃至３のいずれか１項に記載の燃料電池システムにおいて、
   前記制御装置は、前記触媒層の性能低下量が第３所定値以下になった場合に、前記制御開始電圧を前記触媒溶出開始電圧よりも大きくする、燃料電池システム。

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