JP5738617B2 - 有機ｅｌ装置 - Google Patents

Description

本発明は、有機ＥＬ（Ｅｌｅｃｔｒｏ Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ）装置に関するものである。

近年、白熱灯や蛍光灯に代わる照明装置として有機ＥＬ装置が注目され、多くの研究がなされている。また、テレビに代表されるディスプレイ部材においても液晶方式やプラズマ方式に変わる方式として有機ＥＬ方式が注目されている。

ここで、有機ＥＬ装置は、ガラス基板や透明樹脂フィルム等の基材に、有機ＥＬ素子を積層したものである。
また、有機ＥＬ素子は、一方又は双方が透光性を有する２つの電極を対向させ、この電極の間に有機化合物からなる発光層を積層したものである。有機ＥＬ装置は、電気的に励起された電子と正孔との再結合のエネルギーによって発光する。
有機ＥＬ装置は、自発光デバイスであるため、ディスプレイ材料として使用すると高コントラストの画像を得ることができる。また、発光層の材料を適宜選択することにより、種々の波長の光を発光することができる。また、白熱灯や蛍光灯に比べて厚さが極めて薄く、且つ面状に発光するので、設置場所の制約が少ない。

特開２００４−２３５０７７号公報

ところで、有機ＥＬ素子は、一定期間駆動した場合、発光輝度、発光効率、発光均一性等の発光特性が初期の場合に比べて著しく劣化するという問題がある。このような発光特性の劣化の原因としては、有機ＥＬ素子内に侵入した酸素による電極の酸化、駆動時の発熱による有機材料の酸化分解、有機ＥＬ素子内に侵入した空気中の水分による電極の酸化、有機物の変性等を挙げることができる。さらに、酸素や水分の影響で構造体の界面が剥離したり、駆動時の発熱や駆動時の環境が高温であったこと等が引き金となり、さらに各構成要素の熱膨張率の違いにより構造体の界面で応力が発生し、界面が剥離したりする等の構造体の機械的劣化も発光特性の劣化の原因として挙げることができる。

即ち、有機ＥＬ装置の劣化防止のためには、有機ＥＬ素子への水等の液体や酸素等の気体の侵入を防ぐ必要がある。

そこで、本発明は、上記した問題点を解決するものであり、有機ＥＬ装置の発光部位への水分等の侵入を防止することができる有機ＥＬ装置を開発することを課題とするものである。

上記課題を解決するための請求項１に記載の発明は、基材上に第１電極層と、有機発光層を有した機能層と、第２電極層が積層されて積層体を形成し、前記積層体が封止部材で封止された有機ＥＬ装置において、封止部材は、接着材料で前記第１電極層と接着されており、第１電極層は封止部材の内側から外側に伸延しており、前記第１電極層は、封止部材の内側では第２電極層と直接接続されており、前記第１電極層は、封止部材の外側では第二電極連通部と直接接触して電気的に直列に接続されており、前記第１電極層と第二電極連通部の間に、前記機能層が介在していることを特徴とする有機ＥＬ装置である。

請求項２に記載の発明は、前記基材は、ガラス基板であり、前記第１電極層は、透明性を有した金属酸化物で形成されており、前記接着材料は、ガラスフリットを主成分とすることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ装置である。

請求項３に記載の発明は、前記接着材料の外側一部又は全部をバリア層が覆っていることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機ＥＬ装置である。

請求項４に記載の発明は、外部電源に電気的に接続された端子を有し、前記積層体上にガスバリア性を有する材料からなる保護層が積層されており、前記封止部材の内側において、前記保護層は、第１電極層と直接接する部位と、基材と直接接する部位が存在し、前記第１電極層は、前記保護層と接する部位を経由して、封止部材の外側で前記端子と電気的に接続されていることを特徴とする請求項２又は３に記載の有機ＥＬ装置である。

請求項５に記載の発明は、さらに前記第１電極層は、封止部材の外側では第一電極連通部と直接接触して電気的に直列に接続されており、前記第１電極層と第一電極連通部の間に、前記機能層が介在していることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の有機ＥＬ装置である。

請求項６に記載の発明は、基材上に第１電極層と、有機発光層と、第２電極層が積層されて積層体を形成し、前記積層体が封止部材で封止された有機ＥＬ装置において、前記基材は、ガラス基板であり、前記第１電極層は、透明性を有した金属酸化物で形成されており、封止部材は、接着材料で前記第１電極層と接着されており、前記積層体上にガスバリア性を有する材料からなる保護層が積層されており、前記接着材料は、ガラスフリットを主成分とするものであり、前記封止部材の内側には、第１電極層と保護層が直接接する部位と、基材と保護層が直接接する部位が存在し、前記保護層と接する第１電極層を介して封止部材の外側に位置する外部電源に電気的に接続された端子と電気的に接続されていることを特徴とする有機ＥＬ装置である。

上記した問題を防止するため、有機ＥＬ素子を樹脂製の接着剤を用いて封止し、水分や酸素との接触を防止する技術がある。

例えば、酸素及び水分による劣化を防止する技術として、有機ＥＬ素子の基板上に形成された発光層の上方の位置に封止部材をかぶせ、それを接着剤で封止し、さらに、封止空間内に吸湿作用のある吸着剤等を封入するなどの対策がある。

しかしながら、接着剤を使った封止では、有機ＥＬ装置を長時間駆動させると接着剤部分から水分等が透過し、所望の封止性能が十分得られなかった。そのため、水分等の侵入による発光特性の低下の懸念が未だ残っている。

上記課題を解決するために、本発明者らは、接着剤の代わりに、粉末状のガラスフリットを用い、ガラスフリットを溶解させ、第１電極層上に接着させることにより、水分の進入を防止することを考えた。しかし、ガラスフリットを用いると、落下等の外部からの圧力を受けると、ガラスフリットがクラックを起こし、もろく崩れ落ちることがあった。そこで、ガラスフリットの外側をシリカによってコーティングすることによって、水分の進入を防止しつつ、強度の確保を試みた。試行錯誤をして導き出された発明は、基材上に第１電極層と、有機発光層と、第２電極層が積層されて積層体を形成し、前記積層体が封止部材で封止された有機ＥＬ装置において、封止部材は接着材料で接着されており、前記接着材料の外側一部又は全部をバリア層が覆っていることを特徴とする有機ＥＬ装置である。

ここで言うバリア層とは、常温常圧下で緻密性を有した層である。緻密性とは、有機ＥＬ装置を使用する際に水蒸気や酸素、水分等が透過しない程度に緻密であることを言う。

かかる構成によれば、前記接着材料の外側一部又は全部をバリア層が覆っているため、有機ＥＬ素子への水分や酸素の侵入を防止することができる。即ち、有機ＥＬ素子への水分の侵入による漏電や酸素による有機層の酸化が起こりにくい。即ち、発光欠陥が起こりにくい。また、接着材料の外側一部又は全部をバリア層が覆っているため、外力を受けても、接着材料がクラックを起こしにくい。

この発明の有機ＥＬ装置において、前記バリア層はシリカを素材とすることが好ましい。

ここでいうシリカとは、二酸化ケイ素、或いは二酸化ケイ素によって構成される物質を表す。

この発明は、第１電極層と、有機発光層と、第２電極層には溝が形成されていて複数の単位ＥＬ素子に分割されており、当該単位ＥＬ素子が電気的に直列に接続されてなることを特徴としてもよい。

かかる構成によれば、複数の単位ＥＬ素子を均一に発光させることができる。

この発明は、第１電極層は封止部材の内側から外側に伸延しており、前記第１電極層は封止部材の内側では第２電極層と直接接続されており、封止部材の外側では第二電極連通部と電気的に直列に接続されていることを特徴としてもよい。

かかる構成によれば、有機ＥＬ装置内への電流の供給が容易である。

この発明は、上記の有機ＥＬ装置を製造する製造方法であって、前記バリア層はポリシラザン誘導体を触媒存在下で水蒸気酸化、及び／又は空気雰囲気下で加熱酸化することによって形成することを特徴としてもよい。

かかる構成によれば、触媒存在下で水蒸気酸化、及び／又は空気雰囲気下で加熱酸化することによって形成するので、より緻密なバリア層を形成することができる。即ち、水蒸気や酸素のガスバリア性が高く、防水性も高い。それ故に長時間利用しても発光欠陥が少ない有機ＥＬ装置を製造することができる。

この発明は、前記ポリシラザン誘導体は、毛細管現象によって接着材料の外側一部又は全部に塗布されることを特徴としてもよい。

かかる構成によれば、毛細管現象によって接着材料の外側一部又は全部に塗布されるため、接着材料に隙間無く塗布することが可能である。即ち、高い封止性を有した有機ＥＬ装置を製造できる。

上記発明に係る構成を用いれば、前記接着材料の外側一部又は全部をバリア層が覆っているため、有機ＥＬ素子への水分や酸素の侵入を防止することができる。即ち、有機ＥＬ素子への水分の侵入による漏電や酸素による有機層の酸化が起こりにくい。即ち、発光欠陥が起こりにくい。

本発明に係る構成を用いれば、有機ＥＬ素子への水分や酸素の侵入を防止することができる。即ち、有機ＥＬ素子への水分の侵入による漏電や酸素による有機層の酸化が起こりにくい。即ち、発光欠陥が起こりにくい。

本発明の第１実施形態の有機ＥＬ装置を裏面側から観察した斜視図である。 図１の有機ＥＬ装置の分解斜視図である。 図１の有機ＥＬ装置における有機ＥＬ素子部の層構成を説明する断面図である。 図１の有機ＥＬ装置における有機ＥＬ素子部の層構成を説明する断面斜視図である。 図１の有機ＥＬ装置における単位ＥＬ素子の構成を示す断面図である。 図１の有機ＥＬ装置のＸ−Ｘ方向の断面図である。 図１の有機ＥＬ装置のＹ−Ｙ方向の断面図である。 本発明の第１実施形態の有機ＥＬ装置から封止部材と保護層とを除いた状態を示す平面図である。 封止部材と保護層とを除き、さらに封止部材を分離した状態における有機ＥＬ装置の断面斜視図である。 図６の有機ＥＬ装置のＭ領域を示す拡大図である。 図６の有機ＥＬ装置のＮ領域を示す拡大図である。 図６の有機ＥＬ装置の断面図を元に、電源から電流を流した際の電流経路を示した説明図である。なお、簡略化のため、絶縁性の部材には黒ベタを施し、ハッチングを省いている。 第１実施形態の有機ＥＬ装置の製造工程の説明図である。（ａ）は第１電極層積層工程の開始時における図、（ｂ）は第一レーザスクライブ工程の開始時における図、（ｃ）は機能層積層工程の開始時における図、（ｄ）は第二レーザスクライブ工程の開始時における図、（ｅ）は第２電極層積層工程の開始時における図、（ｆ）は第三レーザスクライブ工程の開始時における図、（ｇ）は保護部材積層工程の開始時における図、（ｈ）は第四レーザスクライブ工程の開始時における図、（ｉ）は封止工程の開始時における図、（ｊ）は封止工程の終了時における図である。 図７の有機ＥＬ装置のＴ領域を示す拡大図である。 図８の平面図に、絶縁性接着材が配される領域を黒ベタで表示し、バリア層が配される領域をハッチングで表示した正面図である。 本発明の第１実施形態の有機ＥＬ素子部の層構成を示す断面図である。 第１実施形態のバリア層の形成工程の説明図である。（ａ）ポリシラザン誘導体の注入時の説明図、（ｂ）ポリシラザン誘導体の注入後の説明図、（ｃ）バリア層の形成時の説明図である。

本発明は、有機ＥＬ装置に係るものである。図１は、本発明の第１実施形態に係る有機ＥＬ装置１を示している。以下、上下左右の位置関係は、特に断りのない限り、図１の姿勢を基準に説明する。

本実施形態の有機ＥＬ装置１は、従来技術と同様に、基板２（基材）の背面（図面上側）に平板状の封止部材８を設けており、当該封止部材８で有機ＥＬ素子部１０を保護層１１ごと覆い、封止部材８によって有機ＥＬ素子部１０を外部と遮蔽するものである。（図１、図２）
なお、本実施形態では、第１電極層３と、機能層５と、第２電極層６との３層が積層した部分を有機ＥＬ素子部１０と称している。また、有機ＥＬ素子部１０は、発光有機ＥＬ素子領域８０と非発光有機ＥＬ素子領域８１を有している。発光有機ＥＬ素子領域８０は実際に発光する有機ＥＬ素子部１０であり、非発光有機ＥＬ素子領域８１は発光有機ＥＬ素子領域８０以外の実際に発光しない有機ＥＬ素子部１０である。
また、封止部材８と基板２とを接着する手段として、ガラスフリットを主成分とする絶縁性接着部材９（接続部）を使用している。

有機ＥＬ装置１の有機ＥＬ素子部（保護層１１を除く）１０の層構成は、図３、図４、図５の通りであり、基板２（基材）上に、第１電極層３と、機能層５（有機発光層）と、第２電極層６と、がこの順番に積層された構造を有している。
そして、本実施形態の有機ＥＬ装置１は、図３、図４、図５に示した有機ＥＬ素子部１０にさらに図６、図７の様に保護層１１が積層された構造を有しており、さらにこれらが絶縁性接着部材９を介して封止部材８によって封止されている。また、さらに絶縁性接着部材９の外側側面を緻密性を有したバリア層６５が覆っている。

説明の都合上、まず初めに本実施形態の特徴的構成について説明する。なお、有機ＥＬ素子部１０の詳細な説明は後述する。

本実施形態の有機ＥＬ装置１では、図２に示すように、基板２が長方形であり、その上に有機ＥＬ素子部１０が設けられている。また、基板２の中央部に実際に発光する発光有機ＥＬ素子領域８０（保護層１１も含む）が設けられている。即ち、基板２上に、前記した第１電極層３と、機能層５（有機発光層）と、第２電極層６が設けられ、基板２の中央部では、さらにこれらの上に保護層１１が積層されている。

そして、本実施形態の有機ＥＬ装置１では、図２の様に有機ＥＬ素子部１０が基板２の略全面に成膜されており、その一部分が溝状に除去されている。
即ち、本実施形態の有機ＥＬ装置１では、基板２の中央部にだけ実際に発光する有機ＥＬ素子部１０（発光有機ＥＬ素子領域８０）がある。詳説すると、有機ＥＬ装置１の長手方向の両端部には発光有機ＥＬ素子領域８０からはみ出した非発光のはみ出し部分Ａ、Ｂ（非発光有機ＥＬ素子領域８１）が存在し、長手方向の基板２上には溝を除いて有機ＥＬ素子部１０が存在している。そのため、レーザスクライブ処理を用いることで、有機ＥＬ素子部１０を成膜する際に、成膜を行わない被成膜面を隠すマスクプロセスを省略できる。
そして、当該はみ出し部分Ａ、Ｂには、少なくとも第１電極層３より上方に位置する層を除去したフリット固定用分離溝１８ａが設けられている。
従って、フリット固定用分離溝１８ａを形成した直後は、フリット固定用分離溝１８ａの底部は第１電極層３が露出した状態となっている。

有機ＥＬ装置１の短手方向に目を移すと、図２、図８、図９の様に基板２の短手方向の端部近傍に非発光のはみ出し部分Ｃ、Ｄが設けられている。
はみ出し部分Ｃ、Ｄには第１電極層３並びにその他の層が存在している。そのため、レーザスクライブ処理を用いることで、機能層５並びにその他の層を成膜する際に、成膜を行わない被成膜面を隠すマスクプロセスを省略できる。
また、当該はみ出し部分Ｃ、Ｄには、少なくとも第１電極層３より上方に位置する層を除去したフリット固定用分離溝１８ｂが設けられている。
従って、フリット固定用分離溝１８ｂを形成した直後は、フリット固定用分離溝１８ｂの底部は第１電極層３が露出した状態となっている。
そして、本実施形態では、基板２の長手方向の辺３５、３６と平行に、はみ出し部分Ｃ、Ｄに第１電極層３並びにその他の層が存在しない侵入防止分離溝２１が存在する。この侵入防止分離溝２１には、保護層１１も無い。

即ち、本実施形態の有機ＥＬ装置１では、図８、図９の様に、有機ＥＬ素子部１０の両端部付近に、長手方向の辺３５、３６と平行に、第１電極層３と第２電極層６と機能層５の３層を除去した侵入防止分離溝２１が設けられている。
侵入防止分離溝２１は、第２電極層６Ｍ（第一電極連通部）を有するはみ出し部分Ａから第２電極層６Ｎ（第二電極連通部）を有するはみ出し部分Ｂにかけて積層体である有機ＥＬ素子部１０を横断する横断溝である。また、侵入防止分離溝２１は、フリット固定用分離溝１８ｂの内側に位置している。

そして、本実施形態では、図２、図６、図７、図９の様に、前記したフリット固定用分離溝１８ａ、１８ｂに、封止部材８の接着部３７、３８、３９、４０が絶縁性接着部材９によって接着されている。
また、封止部材８は、絶縁材料で成形されたものであり、平面視が長方形の本体部４１を有している。また、有機ＥＬ装置１は、絶縁性接着部材９が上下方向に厚く形成されており、封止部材８と有機ＥＬ素子部１０との間に間隔維持空間４２を形成している。間隔維持空間４２は、窒素やアルゴンなどの不活性ガスで満たされている。また、間隔維持空間４２には、水分や酸素を吸収する乾燥材を入れることが好ましい。
そして、図８の縦列たるフリット固定用分離溝１８ａに、図６のように絶縁性接着部材９を介して封止部材８の縦側の接着部３７、３９が接着されている。さらに、図６、１０、１１のように絶縁性接着部材９の外側側面の一部又は全部にバリア層６５が接着されている。
また、図８の横列たるフリット固定用分離溝１８ｂに、図７のように絶縁性接着部材９（接続部）を介して封止部材８の横側の接着部３８、４０が接着されている。さらに、図７、１４のように絶縁性接着部材９の外側側面の一部又は全部にバリア層６６が接着されている。
即ち、絶縁性接着部材９の外側側面の一部又は全部にバリア層６５、６６が接着されているため、水分や酸素などの発光有機ＥＬ素子領域８０内への侵入を防止できる。

ここで、バリア層６５、６６について詳説する。
バリア層６５、６６は、具体的には緻密性を有したシリカを素材としている。また、バリア層６５、６６はポリシラザン誘導体を原料とするのが好ましい。ポリシラザン誘導体を用いたシリカ転化は、シリカ転化時重量増加を生じ、体積収縮が小さく、シリカ膜転化時に樹脂の耐え得る温度で十分にしかもクラックを生じ難くすることができる。
ここでいうポリシラザン誘導体は、珪素−窒素結合を持つポリマーであり、Ｓｉ−Ｎ、Ｓｉ−Ｈ、Ｎ−Ｈ等からなるＳｉＯ₂、Ｓｉ₂Ｎ₄ 、及び両者の中間固溶体ＳｉＯ_x Ｎ_y 等のセラミック前駆体ポリマーである。また、このポリシラザン誘導体は、下記一般式（１）のような、Ｓｉと結合する水素部分が一部アルキル基等で置換された誘導体も含む。

式（１）において、Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃は、アルキル基（水素基も含む）を示し、但し、Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃の少なくともいずれか１つは、水素基である。

また、本発明のバリア層６５、６６の素材には、ポリシラザン誘導体の中でも特に側鎖が全て水素であるペルヒドロポリシラザンや、Ｓｉと結合する水素部分が一部メチル基に置換された誘導体が好ましい。
また、本発明で用いるポリシラザン誘導体は、有機溶媒に溶解した溶液状態で用いる。
有機溶媒としては、脂肪族炭化水素、脂環式炭化水素、芳香族炭化水素等の炭化水素溶媒、ハロゲン化炭化水素溶媒、脂肪族エーテル、脂環式エーテル等のエーテル類が使用できる。

本実施形態の有機ＥＬ装置１では、前記した様にフリット固定用分離溝１８ａに封止部材８の縦側の接着部３７、３９が接着されているから、図１に示すように、封止部材８の外側に、有機ＥＬ素子部１０が露出する。即ち、前記した様に、発光有機ＥＬ素子領域８０からはみ出した非発光のはみ出し部分Ａ、Ｂ（非発光有機ＥＬ素子領域８１）を有し、当該はみ出し部分Ａ、Ｂの外縁部Ｅ、Ｆは、封止部材８の外側に露出している（図２）。
そして、一方の外縁部Ｅの積層構成は、図６、図１０のように有機ＥＬ素子部１０の積層構成であり、フリット固定用分離溝１８ａの外側に第１機能層分離溝１６Ｍが配されている。
またその対辺に位置する外縁部Ｆの積層構成は、図６、図１１のように有機ＥＬ素子部１０の積層構成であり、フリット固定用分離溝１８ａの外側に第１機能層分離溝１６Ｎが配されている。
外縁部Ｅの第２電極層６Ｍは発光有機ＥＬ素子領域８０内の第１電極層３ａと電気的に接続されている（図１０）。また、外縁部Ｆの第１電極層３ｄは発光有機ＥＬ素子領域８０内の第２電極層６Ｎと電気的に接続されている（図１１）。
そのため、露出した外縁部Ｅ、Ｆの第２電極層６Ｍ、６Ｎに電源に接続される端子６０、６１を接続し通電することにより、電流を有機ＥＬ素子部１０に給電することができ、有機ＥＬ素子部１０内の発光有機ＥＬ素子領域８０を発光させることができる。

以上が本実施形態の特徴的構成の説明である。次に有機ＥＬ素子部１０の層構成について説明する。

本実施形態で採用する有機ＥＬ素子部１０は、集積型の有機ＥＬ素子である。ここで集積型の有機ＥＬ素子とは、短冊状に形成された有機ＥＬ素子（以下、「単位ＥＬ素子」と称する）を電気的に直列に接続したものである。

有機ＥＬ素子部１０の基本的な層構成は図３、図４の通りであり、複数の溝が設けられていて一つの平面状の有機ＥＬ素子部１０が短冊状の単位ＥＬ素子２０ａ、２０ｂ・・・に分割されている。
即ち、有機ＥＬ素子部１０は、基板２に第１電極層３と、機能層５と、第２電極層６が順次積層されたものである。ここで機能層５は、複数の有機化合物層を含む積層体層であり、例えば、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層及び導電層が積層されたものである。
そして、有機ＥＬ素子部１０では、図３のように、各層に第１電極層分離溝１５、第１機能層分離溝１６、第２機能層分離溝２３、第２電極層分離溝２４が形成されている。

具体的に説明すると、第１電極層３に第１電極層分離溝１５が形成され、第１電極層３が複数に分割されている。また、機能層５には第１機能層分離溝１６が形成され、機能層５が複数に分割されている。さらに、当該第１機能層分離溝１６の中に第２電極層６の一部が侵入して溝底部で第１電極層３と接している。即ち第１機能層分離溝１６は機能層５に設けられた導通用開口であり、この導通用開口の中に第２電極層６の一部が侵入して溝底部で第１電極層３と接している。
さらに、機能層５の第２機能層分離溝２３と第２電極層６に設けられた第２電極層分離溝２４が連通し、全体として深い共通溝たる単位ＥＬ素子分離溝１７が形成されている。
従って、単位ＥＬ素子分離溝１７は、少なくとも第２電極層６に至る深さを有し、好ましくは機能層５に至る。

有機ＥＬ装置１は、図４のように、第１電極層３に設けられた第１電極層分離溝１５と、機能層５及び第２電極層６に設けられた単位ＥＬ素子分離溝１７によって各薄層が区画され、独立した単位ＥＬ素子２０ａ、２０ｂ、２０ｃ・・・が形成されている。
即ち、図３の様に、第１電極層分離溝１５によって区画された複数の第１電極層３の内の一つと、この区画された第１電極層３に積層された機能層５の区画と、第２電極層６の区画とによって単位ＥＬ素子２０が構成されている。

そして図３、図４、図５の様に、第１機能層分離溝１６の中に第２電極層６の一部が侵入し、第２電極層６の一部が第１電極層３ｂと接しており、一つの単位ＥＬ素子２０ａは隣接する単位ＥＬ素子２０ｂと電気的に直列に接続されている。
即ち、第１電極層分離溝１５と第１機能層分離溝１６とが異なる位置にあるために一つの単位ＥＬ素子２０ａに属する機能層５と、第２電極層６が第１電極層３ａからはみ出し、隣接する単位ＥＬ素子２０ｂに跨がっている。そして第２電極層６の第１機能層分離溝１６内に侵入した侵入部１３ａが、隣接する単位ＥＬ素子２０ｂの第１電極層３ｂに接している。
その結果、基板２上の単位ＥＬ素子２０ａが、第２電極層６の侵入部１３ａを介して単位ＥＬ素子２０ｂと直列に接続されている。

また、図６、図１０のように、外部電源と接続される端子６０がはみ出し部分Ａ（非発光有機ＥＬ素子領域８１）の外縁部Ｅに位置する第２電極層６Ｍに接続される。図６、図１１のように、外部電源と接続される端子６１がはみ出し部分Ｂ（非発光有機ＥＬ素子領域８１）の外縁部Ｆに位置する第２電極層６Ｎに接続されている。
図６、図１０のように、外縁部Ｅでは、第１機能層分離溝１６Ｍの中に第２電極層６Ｍの一部が侵入し、第２電極層６Ｍの一部が第１電極層３ａと接しており、隣接する単位ＥＬ素子２０ａと電気的に直列に接続されている。
即ち、第１機能層分離溝１６Ｍが存在するために外縁部Ｅに属する第２電極層６Ｍが第１機能層分離溝１６Ｍ内に侵入した侵入部１３Ｍが、第１電極層３ａに接している。
その結果、外部電源と接続される端子６０が第２電極層６Ｍと接続され、第２電極層６Ｍの侵入部１３Ｍと、第１電極層３ａを介して単位ＥＬ素子２０ａと直列に接続されている。

また、図６、図１１のように、外縁部Ｆでは、第１機能層分離溝１６Ｎの中に第２電極層６Ｎの一部が侵入し、第１電極層３ｄが第２電極層６Ｎの一部と接している。
その結果、発光有機ＥＬ素子領域８０から伸延する第１電極層３ｄが外縁部Ｆの第２電極層６Ｎの侵入部１３Ｎを介して端子６１と直列に接続されている。

実際の電流の流れについて、図１２を元に説明する。図１２は実際の電流の流れを矢印で表している。
外部電源から供給される電流は、外部電源と接続される端子６０から外縁部Ｅに属する第２電極層６Ｍに流れ、その後、第２電極層６Ｍから発光有機ＥＬ素子領域８０内の第１電極層３ａに向かって流れる。即ち、第２電極層６Ｍの一部が第１機能層分離溝１６Ｍ内の侵入部１３Ｍを介して隣の第１電極層３ａと接しており、侵入部１３Ｍを経て発光有機ＥＬ素子領域８０内の第１電極層３ａに電流が流れる。

また、発光有機ＥＬ素子領域８０内では、第１電極層３ａから機能層５を経て第２電極層６に向かって流れるが、第２電極層６の一部が第１機能層分離溝１６内の侵入部１３ａを介して隣の第１電極層３ｂと接しており、最初の単位ＥＬ素子２０ａを経て隣の単位ＥＬ素子２０ｂの第１電極層３ｂに電流が流れる。その後、前記と同様に単位ＥＬ素子２０間を電流が流れていき、第１電極層３ｄに達する。そして、発光有機ＥＬ素子領域８０から伸延する第１電極層３ｄから外縁部Ｆの侵入部１３Ｎを介して、第２電極層６Ｎに向かって流れ、外部電源と接続される端子６１に達する。
この様に集積型の有機ＥＬ素子部１０では、各単位ＥＬ素子２０が全て直列に電気接続され、全ての単位ＥＬ素子２０が発光する。

以上が、有機ＥＬ素子部１０の層構成について説明である。続いて、本実施形態に係る有機ＥＬ装置１の製造方法について説明する。
有機ＥＬ装置１は、図示しない真空蒸着装置と、図示しないレーザスクライブ装置を使用して製造される。

有機ＥＬ装置１は、最初の工程として、基板２に第１電極層３を積層する工程（第１電極層積層工程）を実施する。（図１３（ａ）から図１３（ｂ））

第１電極層３は、スパッタ法やＣＶＤ法によって成膜する。第１電極層３は、スパッタ法又はイオンプレーティング法によるＩＴＯ又はＣＶＤ法の中でも特に低圧熱ＣＶＤ法による酸化亜鉛が好ましい。

第１電極層３の平均厚さは３０ｎｍ〜５００ｎｍであることが好ましい。

そして続いて、第一レーザスクライブ工程を行い、第１電極層３に対して第１電極層分離溝１５を形成する。（図１３（ｂ）から図１３（ｃ））
この時、第１電極層分離溝１５はそれぞれ図面上下方向に向かって形成されており、互いに平行である。

なお、レーザスクライブ装置は、Ｘ・Ｙテーブルと、レーザー発生装置及び光学係部材を有するものである。第一レーザスクライブ工程は、基板２をＸ・Ｙテーブル上に設置し、レーザー光線を照射しつつ、基板２を縦方向に一定の速度で直線移動させることによって行う。そしてＸ・Ｙテーブルを横方向に移動してレーザー光線の照射位置をずらし、レーザー光線を照射しつつ基板２を再度縦方向に直線移動させることによって行う。

第一レーザスクライブ工程を終えた基板は、飛散した皮膜を除去するために、場合によっては、表面を洗浄する。

次に、真空蒸着により、この基板に、正孔注入層２８、正孔輸送層２７、発光層２６、電子輸送層２５等を順次堆積し、機能層５を全面に形成する。（機能層積層工程）（図１３（ｃ）から図１３（ｄ）、図１６）

そして、基板に対して第二レーザスクライブ工程を行い、機能層５に第１機能層分離溝１６を形成する。（図１３（ｄ）から図１３（ｅ））

この時、第１機能層分離溝１６はそれぞれ図面上下方向に向かって形成されており、互いに平行である。また、第１機能層分離溝１６は。第１電極層分離溝１５に対して所定の間隔だけずれている。

続いて、真空蒸着装置に前記基板を挿入し、機能層５の上に、第２電極層６を全面に形成する。（第２電極層積層工程）（図１３（ｅ）から図１３（ｆ））

さらに続いて第三レーザスクライブ工程を行い、機能層５と第２電極層６との双方に亘った単位ＥＬ素子分離溝１７を形成する。また、その前後に第１電極層３と機能層５と第２電極層６との３層にわたった侵入防止分離溝２１（内側横断溝）を形成する。（図１３（ｆ）から図１３（ｇ））
なお、単位ＥＬ素子分離溝１７はそれぞれ図面上下方向に向かって形成されており、それぞれが平行である。また、侵入防止分離溝２１は単位ＥＬ素子分離溝１７と直交する方向（図面左右方向）に形成されている。侵入防止分離溝２１は、図７、図１４のように、第１電極層３と機能層５と第２電極層６との３層にわたって作製されている。この侵入防止分離溝２１の存在により、機能層５への水等の侵入を防止することができる。即ち、長期間有機ＥＬ装置１を稼働することにより、絶縁性接着部材９が劣化して、有機ＥＬ素子部１０内に水分が侵入し、侵入した水分がさらに有機ＥＬ素子部１０の各層の界面に侵入しても、侵入防止分離溝２１が第１電極層３と機能層５と第２電極層６との３層にわたって形成されているため、発光部への水分の侵入を防止できる。

続いて、第２電極層６の上に、保護層１１を形成する。保護層１１は全面に形成しても良いが、電極取り出しのために、図面の左右両端には保護層１１を形成しないことが好ましい。（保護部材積層工程）（図１３（ｇ）から図１３（ｈ））

さらに続いて第四レーザスクライブ工程を行い、非発光部分に少なくとも機能層５より上の層を除去したフリット固定用分離溝１８ａ、１８ｂを形成する。（図１３（ｈ）から図１３（ｉ））
フリット固定用分離溝１８ａは上下方向、フリット固定用分離溝１８ｂは左右方向に向かって形成されており、フリット固定用分離溝１８ａ、１８ｂはそれぞれ分離溝が平行である。

そして、フリット固定用分離溝１８ａ、１８ｂに絶縁性のガラスフリット１４を配置する。即ち、図１５で黒ベタ表示した部位に、絶縁性のガラスフリット１４を配置する。

そして、絶縁性のガラスフリット１４に順次レーザビームを照射し、ガラスフリット１４を溶融させる。即ち、ガラスフリット１４だけを部分的に加熱し、フリット固定用分離溝１８ａ、１８ｂ内の絶縁性のガラスフリット１４を溶融して第１電極層３と、封止部材８を接着する。なお、この時、フリット固定用分離溝１８ａ、１８ｂ内に、絶縁性接着部材９が形成される。
このようにして封止部材８を接着して、封止の作業を行う。（図１３（ｉ）から図１３（ｊ））（封止工程）

そして、図１７のように、フリット固定用分離溝１８ａ、１８ｂ内に形成された絶縁性接着部材９の外側側面に液状のポリシラザン誘導体６７を塗布する。即ち、図１５でハッチング表示した部位に液状のポリシラザン誘導体６７を注入する。この時、ポリシラザン誘導体６７は液状であるため、ポリシラザン誘導体６７はフリット固定用分離溝１８ａ、１８ｂ内に形成された絶縁性接着部材９の外側側面の隙間に毛細管現象によって進入する。即ち、図１７（ａ）の矢印に示されるようにポリシラザン誘導体６７が進入していき、図１７（ｂ）に示されるように絶縁性接着部材９の外側側面の隙間にポリシラザン誘導体６７が満たされる。

その後、触媒存在下で水蒸気酸化、及び／又は空気雰囲気下で加熱酸化を行い、緻密性を有したバリア層６５、６６が形成し、有機ＥＬ装置１が完成する。（図６、図７、図１７（ｂ）から図１７（ｃ））
なお、この時用いる触媒としては、金、銀、パラジウム、白金、ニッケルなどの金属触媒及びそれらのカルボン酸錯体が採用される。また、触媒をポリシラザン誘導体６７に添加しておくのではなく、触媒溶液、具体的にはアミン水溶液等に直接被覆成型物を接触させる、またはその蒸気に一定時間曝す、などの方法を採用することも好ましい。

本構成によれば、絶縁性接着部材９の外側側面の隙間にバリア層６５、６６が形成されるので、水などの有機ＥＬ装置の発光部分への侵入を防ぐことができる。

上記した実施形態では、有機ＥＬ装置１の間隔維持空間４２内を不活性ガスで満たしたが、本発明はこれに限定されるものではなく、樹脂と、水分や酸素を吸収する乾燥材とを混合し、間隔維持空間４２内を充填してもよい。

最後に有機ＥＬ装置１の構成部材の素材について説明する。バリア層６５、６６については、前述したので省略する。

基板２（基材）の材質は、特に限定されるものではなく、透明性を備えた基板が採用される。例えば、フレキシブルなフィルム基板やプラスチック基板などから適宜選択され採用される。ガラス基板やフィルム基板は透明性や加工性の良さの点から特に好ましい。

上記フィルム基板としては、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂があげられる。熱可塑性樹脂としては、アクリル樹脂やポリエステル、ポリカーボネート樹脂、ポリオレフィン、シクロオレフィンポリマーなどが挙げられる。また、熱硬化製性樹脂としてはポリウレタンが挙げられる。特に優れた光学等方性と水蒸気遮断性の両方を有するシクロオレフィンポリマー（ＣＯＰ）を主成分とする基板が好ましい。

ＣＯＰとしては、ノルボルネンの重合体やノルボルネンとオレフィンとの共重合体、シクロペンタジエンなどの不飽和脂環式炭化水素の重合体などが挙げられる。水蒸気遮断性の観点から、構成分子の主鎖及び側鎖には大きな極性を示す官能基、例えばカルボニル基やヒドロキシル基、を含まないことが好ましい。

上記フィルム基板の厚みとしては０．０３ｍｍ〜３．０ｍｍ程度が好ましい。この膜厚範囲が基板の取り扱いやすさやデバイス作製時の重量の観点に加えて、基板の曲げや引っかきに対する強度の観点から好ましい。その他耐熱性に優れるという観点から、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）やポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）なども使用できる。

第１電極層３の材質は、特に限定されるものではなく、例えば、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、酸化錫（ＳｎＯ₂ ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）等の金属酸化物や、銀（Ａｇ）、クロム（Ｃｒ）等のような金属などが採用される。機能層５内の発光層から発生した光を効果的に取り出せる点では、透明性が高いＩＴＯあるいはＩＺＯを特に好ましく使用することができる。

機能層５の構成は、図１６に示すように、第２電極層６側から順に、電子輸送層２５、発光層２６、正孔輸送層２７、正孔注入層２８がこの順番に積層された構造を有している。

電子輸送層２５の材料としては、公知の物質を使用することができる。例えば、２−（４−ビフィニルイル）−５−（４−ｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール、２，５−ビス（１−ナフチル）−１，３，４−オキサジアゾール、オキサジアゾール誘導体やビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリノラート）ベリリウム錯体、トリアゾール化合物等を用いることができるが、本発明ではこれらに限定されるわけではない。

発光層２６の材料としては、公知の物質を使用することができる。例えば、９，１０−ジアリールアントラセン誘導体、ピレン、コロネン、ペリレン、ルブレン、１，１，４，４−テトラフェニルブタジエン、トリス（８−キノリノラート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、ビス（８−キノリノラート）亜鉛錯体、トリス（４−メチル−５−トリフルオロメチル−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、トリス（４−メチル−５−シアノ−８−キノリノラート）アルミニウム錯体、ビス（２−メチル−５−トリフルオロメチル−８−キノリノラート）［４−（４−シアノフェニル）フェノラート］アルミニウム錯体、ビス（２−メチル−５−シアノ−８−キノリノラート）［４−（４−シアノフェニル）フェノラート］アルミニウム錯体、トリス（８−キノリノラート）スカンジウム錯体、ビス［８−（パラ−トシル）アミノキノリン］亜鉛錯体及びカドミウム錯体、１，２，３，４−テトラフェニルシクロペンタジエン、ペンタフェニルシクロペンタジエン、ポリ−２，５−ジヘプチルオキシ−パラ−フェニレンビニレン、クマリン系蛍光体、ペリレン系蛍光体、ピラン系蛍光体、アンスロン系蛍光体、ポルフィリン系蛍光体、キナクリドン系蛍光体、Ｎ，Ｎ’−ジアルキル置換キナクリドン系蛍光体、ナフタルイミド系蛍光体、Ｎ，Ｎ’−ジアリール置換ピロロピロール系蛍光体等、Ｉｒ錯体等の燐光性発光体などの低分子系発光材料や、ポリフルオレン、ポリパラフェニレンビニレン、ポリチオフェン、ポリスピロなどの高分子材料や、これら高分子材料に低分子材料の分散または共重合した材料等を用いることができるが、本発明ではこれらに限定されるわけではない。

正孔輸送層２７の材料としては、公知の物質を使用することができる。例えば、銅フタロシアニン、テトラ（ｔ−ブチル）銅フタロシアニン等の金属フタロシアニン類及び無金属フタロシアニン類、キナクリドン化合物、１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン、Ｎ，Ｎ’−ジ（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン等の芳香族アミン系低分子正孔注入輸送材料や、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリビニルカルバゾール、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）とポリスチレンスルホン酸との混合物などの高分子正孔輸送層の材料、ポリチオフェンオリゴマー材料等を用いることができるが本発明ではこれらに限定されるわけではない。

正孔注入層２８の材料としては、公知の物質を使用することができる。例えば、１, ３, ５−トリカルバゾリルベンゼン、４, ４’−ビスカルバゾリルビフェニル、ポリビニルカルバゾール、ｍ−ビスカルバゾリルフェニル、４, ４’−ビスカルバゾリル−２, ２’−ジメチルビフェニル、４, ４’, ４”−トリ（Ｎ−カルバゾリル）トリフェニルアミン、１, ３, ５−トリ（２−カルバゾリルフェニル）ベンゼン、１, ３, ５−トリス（２−カルバゾリル−５−メトキシフェニル）ベンゼン、ビス（４−カルバゾリルフェニル）シラン、Ｎ, Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）−Ｎ, Ｎ’−ジフェニル−［１, １−ビフェニル］−４, ４’−ジアミン（ＴＰＤ）、Ｎ, Ｎ’−ジ（ナフタレン−１−イル）−Ｎ, Ｎ’−ジフェニルベンジジン（α−ＮＰＤ）、Ｎ, Ｎ’−ジフェニル−Ｎ, Ｎ’−ビス（１−ナフチル）−（１, １’−ビフェニル）−４, ４’−ジアミン（ＮＰＢ）、ポリ（９, ９−ジオクチルフルオレン−ｃｏ−Ｎ−（４−ブチルフェニル）ジフェニルアミン）（ＴＦＢ）またはポリ（９, ９−ジオクチルフルオレン−ｃｏ−ビス−Ｎ, Ｎ−フェニル−１, ４−フェニレンジアミン（ＰＦＢ）等を用いることができるが、本発明はこれらに限定されるわけではない。

これらの機能層５の構成層は真空蒸着法やスパッタ法、ＣＶＤ法、ディッピング法、ロールコート法（印刷法）、スピンコート法、バーコード法、スプレー法、ダイコート法、フローコート法など適宜公知の方法によって成膜できる。

第２電極層６に目を移すと、第２電極層６の材料としては、公知の物質を使用することができる。例えば銀やアルミニウムなどが挙げられる。また、これらの材料はスパッタ法又は真空蒸着法によって堆積されることが好ましい。

保護層１１の材料としては公知の物質が使用できる。例えば、酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化クロム、酸化マグネシウムなどの金属酸化物や、フッ化アルミニウム、フッ化マグネシウム、フッ化カルシウムなどの金属フッ化物、窒化珪素、窒化アルミニウム、窒化クロムなどの金属窒化物、酸窒化珪素などの金属酸窒化物、ＤＬＣ（ダイヤモンドライクカーボン）、アモルファスシリコン膜などの無機材料や、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、シクロオレフィン系樹脂などの樹脂材料が用いられる。

保護層１１はガスバリア性を有する材料であることが好ましい。また、保護層１１は吸湿性を有する材料であることが好ましい。保護層１１の形成方法としては、材料に応じて抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタ法、ＣＶＤ法などの成膜法を用いることができる。

封止部材８の材料としては、公知の物質を使用することができる。例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類またはそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、シクロオレフィン系樹脂、アルミニウムやステンレスなどの金属箔や樹脂フィルムにアルミニウム、銅、ニッケル、ステンレスなどの金属膜を積層させたフィルムを用いることができるが、本発明はこれらに限定されるわけではない。

１ 有機ＥＬ装置
２ 基板（基材）
３ 第１電極層
５ 機能層（有機発光層）
６ 第２電極層
６Ｍ 第２電極層（第一電極連通部）
６Ｎ 第２電極層（第二電極連通部）
８ 封止部材
９ 絶縁性接着部材（接着材料）
１０ 有機ＥＬ素子部（積層体）
１４ 絶縁性のフリット（接着材料）
１８ｂ フリット固定用分離溝（外側横断溝）
２０ 単位ＥＬ素子
６５、６６ バリア層

Claims (6)

1. 基材上に第１電極層と、有機発光層を有した機能層と、第２電極層が積層されて積層体を形成し、前記積層体が封止部材で封止された有機ＥＬ装置において、
   封止部材は、接着材料で前記第１電極層と接着されており、
   第１電極層は封止部材の内側から外側に伸延しており、
   前記第１電極層は、封止部材の内側では第２電極層と直接接続されており、
   前記第１電極層は、封止部材の外側では第二電極連通部と直接接触して電気的に直列に接続されており、
   前記第１電極層と第二電極連通部の間に、前記機能層が介在していることを特徴とする有機ＥＬ装置。
2. 前記基材は、ガラス基板であり、
   前記第１電極層は、透明性を有した金属酸化物で形成されており、
   前記接着材料は、ガラスフリットを主成分とすることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ装置。
3. 前記接着材料の外側一部又は全部をバリア層が覆っていることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機ＥＬ装置。
4. 外部電源に電気的に接続された端子を有し、
   前記積層体上にガスバリア性を有する材料からなる保護層が積層されており、
   前記封止部材の内側において、前記保護層は、第１電極層と直接接する部位と、基材と直接接する部位が存在し、
   前記第１電極層は、前記保護層と接する部位を経由して、封止部材の外側で前記端子と電気的に接続されていることを特徴とする請求項２又は３に記載の有機ＥＬ装置。
5. さらに前記第１電極層は、封止部材の外側では第一電極連通部と直接接触して電気的に直列に接続されており、
   前記第１電極層と第一電極連通部の間に、前記機能層が介在していることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の有機ＥＬ装置。
6. 基材上に第１電極層と、有機発光層と、第２電極層が積層されて積層体を形成し、前記積層体が封止部材で封止された有機ＥＬ装置において、
   前記基材は、ガラス基板であり、
   前記第１電極層は、透明性を有した金属酸化物で形成されており、
   封止部材は、接着材料で前記第１電極層と接着されており、
   前記積層体上にガスバリア性を有する材料からなる保護層が積層されており、
   前記接着材料は、ガラスフリットを主成分とするものであり、
   前記封止部材の内側には、第１電極層と保護層が直接接する部位と、基材と保護層が直接接する部位が存在し、
   前記保護層と接する第１電極層を介して封止部材の外側に位置する外部電源に電気的に接続された端子と電気的に接続されていることを特徴とする有機ＥＬ装置。

Images