JP5686213B1

JP5686213B1 - Ｒ−ｔ−ｂ系永久磁石

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Publication number: JP5686213B1
Application number: JP2014068510A
Authority: JP
Inventors: 鈴木　健一; 健一鈴木; 靖榎戸
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Current assignee: TDK Corp
Priority date: 2014-03-28
Filing date: 2014-03-28
Publication date: 2015-03-18
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Abstract

【課題】高残留磁束密度かつ低保磁力を具備し、小さな外部磁界により磁力を可逆的に変化させることが可能である、可変磁束モータ用の可変磁力磁石として好適なＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を提供する。【解決手段】残留磁束密度Ｂｒを０にするために要する外部磁界Ｈｅｘ印加後に０．９５ＨｃＪを印加した後の残留磁束密度Ｂｒ２が、Ｂｒ２／Ｂｒ≧０．９０であり、望ましくは組成が（Ｒ１１−ｘＲ２ｘ）２Ｔ１４Ｂ（Ｒ１はＰｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕの１種以上からなる希土類元素であり、Ｒ２はＹ、Ｌａ、Ｃｅのうち少なくとも1種類を含む元素であり、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする１種以上の遷移金属元素、０．２≰ｘ≰０．７）である主相粒子を含む。【選択図】図１

Description

本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石に関する。

正方晶Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ化合物を主相とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石（Ｒは希土類元素、ＴはＦｅまたはその一部がＣｏによって置換されたＦｅ、Ｂはホウ素）は優れた磁気特性を有することが知られており、１９８２年の発明（特許文献１：特開昭５９−４６００８号公報）以来、代表的な高性能永久磁石である。

希土類元素ＲがＮｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｈｏ、ＴｂからなるＲ−Ｔ−Ｂ系磁石は異方性磁界Ｈａが大きく永久磁石材料として好ましい。中でも希土類元素ＲをＮｄとしたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石は、飽和磁化Ｉｓ、キュリー温度Ｔｃ、異方性磁界Ｈａのバランスが良く、資源量、耐食性において他の希土類元素Ｒを用いたＲ−Ｔ−Ｂ系磁石よりも優れているために広く用いられている。

民生、産業、輸送機器の動力装置として、永久磁石同期モータが用いられてきた。しかしながら、永久磁石による界磁が一定である永久磁石同期モータは、回転速度に比例して誘導電圧が高くなるため、駆動が困難となる。そのため、永久磁石同期モータは中・高速域および軽負荷時において、誘導電圧が電源電圧以上とならぬよう、電機子電流による磁束にて永久磁石の磁束を相殺させる弱め界磁制御をおこなう必要があり、結果としてモータの効率を低下させてしまうという問題がある。

このような問題を解決するために、外部から磁界を作用させることにより、磁力が可逆的に変化する磁石（可変磁力磁石）を用いた可変磁束モータが開発されている。可変磁束モータでは、中・高速域および軽負荷時において、可変磁力磁石の磁力を小さくすることによって、従来のような弱め界磁によるモータの効率低下を抑制することができる。

特開昭５９−４６００８号公報特開２０１０−３４５２２号公報特開２００９−３０２２６２号公報

可変磁束モータでは、磁力が一定である固定磁石と、磁力を変化させることのできる可変磁石が併用される。可変磁束モータの高出力化および高効率化のためには、可変磁石から固定磁石と同等の磁束を取り出せることが求められる。一方、可変磁石はモータに組み込まれた状態にて印加可能な小さい外部磁場にて磁化状態を制御する必要がある。すなわち、高残留磁束密度と低保磁力という磁気的性質が可変磁石には要求される。

特許文献２にはＳｍ−Ｃｏ系永久磁石を可変磁石とした可変磁束モータが開示されており、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石を固定磁石とした構成により、モータ効率の改善が得られるとしている。しかしながら、可変磁石であるＳｍ−Ｃｏ系永久磁石の残留磁束密度Ｂｒは１．０Ｔ程度であり、固定磁石であるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の残留磁束密度Ｂｒである１．３Ｔ程度に及ばないことから、モータ出力および効率の低下の原因となる。

特許文献３には希土類元素ＲとしてＣｅを必須としたＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を可変磁石とした可変磁束モータが開示されており、固定磁石であるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石と同等の構造であるＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を可変磁石とすることにより、固定磁石と同等の残留磁束密度Ｂｒが可変磁石からも得られることが期待される。しかしながら、特許文献３では保磁力を可変磁石として好適な低い値に制御するために、希土類元素ＲとしてＣｅを必須としており、残留磁束密度Ｂｒが０．８０Ｔ〜１．２５Ｔ程度と、固定磁石であるＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の残留磁束密度Ｂｒである１．３Ｔ程度に及ばない。

また、可変磁石は中・高速域および軽負荷時に減じた磁力を、低速時および高負荷時に再着磁する必要がある。すなわち、可変磁石はモータに組み込まれた状態にて印加可能な小さい外部磁場にて再着磁できる必要がある。再着磁によって可変磁石の磁力が十分に回復しない場合には、減磁・着磁の動作を繰り返し行ううちに、可変磁石の残留磁束密度Ｂｒは漸減してしまう。

本発明はこうした状況を認識してなされたものであり、幅広い回転速度域にて高い効率を維持できる可変磁束モータに好適な、高残留磁束密度、低保磁力かつ再着磁性に優れた可変磁石を提供することを目的とする。

本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、残留磁束密度Ｂｒが１．２Ｔ以上であり、保磁力ＨｃＪが６４０ｋＡ／ｍ以下であり、残留磁束密度Ｂｒを０にするために要する外部磁界Ｈｅｘと保磁力ＨｃＪの比Ｈｅｘ／ＨｃＪが１．１０以下であり、外部磁界Ｈｅｘ印加後に０．９５ＨｃＪを印加した後の残留磁束密度Ｂｒ２が、Ｂｒ２／Ｂｒ≧０．９０であり、望ましくは組成が（Ｒ１_１−ｘＲ２_ｘ）_２Ｔ_１４Ｂ（Ｒ１はＰｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕの１種以上からなる希土類元素であり、Ｒ２はＹ、Ｌａ、Ｃｅのうち少なくとも１種類を含む元素であり、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする１種以上の遷移金属元素、０．２≦ｘ≦０．７）である主相粒子を含むことを特徴とする。

本発明者らは、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石において、残留磁束密度Ｂｒを０にするために要する外部磁界Ｈｅｘ印加後に０．９５ＨｃＪを印加した後の残留磁束密度Ｂｒ２が大きいほど再着磁が容易であり、減磁・着磁の動作を繰り返し行っても残留磁束密度Ｂｒは漸減しないことを見出した。特に希土類元素Ｒのうちの所定量をＹ、Ｃｅ、Ｌａのうち少なくとも１種類を含む組成とし、組成に適合した熱処理を施すことによって、可変磁束モータ用の可変磁石として好適である、高残留磁束密度かつ低保磁力であり、小さな外部磁界によって着磁状態を制御することのできる永久磁石が得られることを見出した。

外部磁界に対する磁力の変化、すなわち磁化反転の挙動は永久磁石の磁化機構に依存する。一般的な粉末冶金法によって得られたＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石（焼結磁石）はニュークリエーション型の保磁力機構を有しており、僅かな外部磁界にて磁化の向きを揃える（着磁する）ことができる一方、一度磁化した（着磁した）磁化を反転させるには保磁力の数倍に相当する外部磁界が必要である。そのため、モータに組み込まれた状態にて印加可能な小さい外部磁界にて磁石の磁化状態を変化させる可変磁石としては好適でない。

Ｓｍ５Ｆｅ１７のようにピンニング型の磁化機構を有する永久磁石は逆磁場印加後の磁化曲線の傾き（リコイル透磁率）が小さいため、保磁力程度の逆磁場を印加すれば残留磁束密度Ｂｒを略０へと減ずることが可能となる。すなわち、ピンニング型の磁化機構を有する永久磁石は小さい外部磁界にて磁石の磁化状態を０へと変化させられるため可変磁石として好適である。

ピンニング型の磁化機構を有する永久磁石において、逆磁場によって反転した磁化を再び正方向へ向ける（再着磁する）ためには、保磁力以上の磁界をモータに組み込まれた状態にて印加する必要がある。

しかしながら、可変磁石に印加される磁界は、モータ巻線コイルに流れる電流の不安定さ、モータ巻線コイルと可変磁石の位置関係によって必ずしも一定ではなく、保磁力相当の外部磁界を可変磁石に印加したはずが、実際に印加された磁界が不足しており、再着磁が十分に行われず、モータの性能を低下させてしまうという問題がある。このため、保磁力よりも小さい外部磁界にて十分な再着磁をおこなうことができる可変磁石が必要とされる。

すなわち、磁石をモータに組み込まれた状態にて印加できる小さい外部磁界にて残留磁束密度Ｂｒを略０へと減ずる（減磁）ためにはピンニング型の磁化機構が好適であり、略０へと減じた残留磁束密度Ｂｒを回復させる（着磁）ためにはニュークリエーション型の磁化機構が好適であるといえる。

本発明者らは、残留磁束密度Ｂｒを０にするために要する外部磁界Ｈｅｘと保磁力ＨｃＪの比Ｈｅｘ／ＨｃＪが１．１０以下であり、外部磁界Ｈｅｘ印加後に０．９５ＨｃＪを印加した後の残留磁束密度Ｂｒ２が、Ｂｒ２／Ｂｒ≧０．９０である永久磁石を作るために鋭意努力した結果、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の組成を調整することでニュークリエーション型の着磁磁化機構とピンニング型の減磁磁化機構を兼ね備えた磁石が得られることを知見した。

本発明によれば、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石における希土類元素Ｒのうちの所定量をＹ、Ｃｅ、Ｌａの１種以上からなる元素することによって、可変磁束モータ用の可変磁石として好適である、高残留磁束密度かつ低保磁力であり、小さい外部磁界によって着磁状態を制御することのできる永久磁石を得ることができる。

本発明の比較例３における磁化−磁界曲線である。

以下、本発明の好適な実施の形態を詳述する。なお、実施の形態は発明を限定するものではなく例示であり、実施の形態に記述されるすべての特徴やその組み合わせは必ずしも発明の本質的なものであるとは限らない。

本発明のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、残留磁束密度Ｂｒが１．２Ｔ以上であり、保磁力ＨｃＪが６４０ｋＡ／ｍ以下であり、残留磁束密度Ｂｒを０にするために要する外部磁界Ｈｅｘと保磁力ＨｃＪの比Ｈｅｘ／ＨｃＪが１．１０以下であり、外部磁界Ｈｅｘ印加後に０．９５ＨｃＪを印加した後の残留磁束密度Ｂｒ２が、Ｂｒ２／Ｂｒ≧０．９０であり、望ましくは組成が（Ｒ１_１−ｘＲ２_ｘ）_２Ｔ_１４Ｂ（Ｒ１はＰｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕの１種以上からなる希土類元素であり、Ｒ２はＹ、Ｌａ、Ｃｅのうち少なくとも1種類を含む元素であり、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする１種以上の遷移金属元素、０．２≦ｘ≦０．７）である主相粒子を含むことを特徴とする。

本実施形態において、Ｒ１はＰｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕの１種以上からなる希土類元素である。

本実施形態において、Ｒ２はＹ、Ｌａ、Ｃｅの１種以上からなる希土類元素である。

本実施形態において、主相粒子の組成に占めるＲ２の量ｘは０．２≦ｘ≦０．７である。ｘの増加に伴って、残留磁束密度Ｂｒを略維持したままに、保磁力ＨｃＪのみが低下する。これはＲ２の量の増加に伴って、試料の結晶磁気異方性が低下したことに起因すると発明者らは考える。しかしながら、ｘが０．７を超えると、残留磁束密度Ｂｒが著しく低下してしまい、モータ用の磁石として取り出せる磁束が低下してしまう。

本実施形態において、Ｂはその一部をＣで置換してもよい。Ｃの置換量はＢに対して１０原子％以下とすることが好ましい。

本実施形態において、組成残部であるＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする１種以上の遷移金属元素である。Ｃｏ量はＴ量に対して０原子％以上１０原子％以下が望ましい。Ｃｏ量の増加によってキュリー温度を向上させることができ、温度上昇に対する保磁力の低下を小さく抑えることが可能となる。また、Ｃｏ量の増加によって希土類永久磁石の耐食性を向上させることができる。

以下、本件発明の製造方法の好適な例について説明する。
本実施形態のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の製造においては、まず、所望の組成を有するＲ−Ｔ−Ｂ系磁石が得られるような原料合金を準備する。原料合金は、真空又は不活性ガス、望ましくはＡｒ雰囲気中でストリップキャスト法、その他公知の溶解法により作製することができる。ストリップキャスト法は、原料金属をＡｒガス雰囲気などの非酸化雰囲気中で溶解して得た溶湯を回転するロールの表面に噴出させる。ロールで急冷された溶湯は、薄板または薄片（鱗片）状に急冷凝固される。この急冷凝固された合金は、結晶粒径が１〜５０μｍの主相粒子であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ結晶と高Ｒ組成の粒界相粒子からなる樹枝状の組織を有している。原料合金は、ストリップキャスト法に限らず、高周波誘導溶解等の溶解法によって得ることができる。なお、溶解後の偏析を防止するため、例えば水冷銅板に傾注して凝固させることができる。また、還元拡散法によって得られた合金を原料合金として用いることもできる。

本発明においてＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を得る場合、原料合金として、１種類の合金から磁石を作成するいわゆるシングル合金法の適用を基本とするが、主相粒子であるＲ_２Ｔ_１４Ｂ結晶を主体とする主相合金（低Ｒ合金）と、低Ｒ合金よりＲを多く含み、粒界の形成に有効に寄与する合金（高Ｒ合金）とを用いるいわゆる混合法を適用することもできる。

原料合金は水素吸蔵工程に供される。原料合金は水素を吸蔵することによって脆化し、後の粉砕工程における粉砕が容易なものとなる。また、主相粒子と粒界相粒子からなる原料合金においては、主相と粒界相の水素吸蔵量、すなわち体積膨張率の差異によってクラックを生じさせ、後の粉砕工程における粉砕が容易なものとなる。原料合金が吸蔵できる水素量は低温であるほど大きく、粉砕工程を容易なものとするためには、より低温における水素吸蔵工程が有効である。しかしながら、低温における水素吸蔵には長時間を要するという製造上の問題があるため、一般に水素吸蔵工程において原料合金は２００〜４００℃程度に加熱・保持されている。一方、原料合金の加熱・保持温度を７００℃以上とすると水素吸蔵量は急増する。これは主相であるＮｄ_２Ｆｅ_１４ＢがＮｄＨ_２、Ｆｅ_２Ｂ、Ｆｅの３相に分解する不均化反応に起因し、本現象を利用して結晶粒子を微細化して高保磁力粉末を得るＨＤＤＲ（Ｈｙｄｒｏｇｅｎｅｒａｔｉｏｎ・Ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ・Ｄｅｓｏｒｐｔｉｏｎ・Ｒｅｃｏｍｂｉｎａｔｉｏｎ）法がある。本実施形態において水素吸蔵工程における加熱・保持温度は原料合金の組成によって異なるが、６００〜８００℃である。水素吸蔵工程における温度を前記の範囲とすることで、原料合金の一部のみに不均化反応が生じ、組織不均一化による低保磁力化およびピン相生成による磁化機構のピニング化に寄与するものと発明者らは考える。

水素吸蔵後の原料合金は水素放出工程に供される。水素放出工程は真空中または圧力制御された不活性ガス雰囲気中にておこなう。ＨＤＤＲ法において水素化・不均化反応後の脱水素・再結合工程は高保磁力を得るための極めて重要な工程であるが、本件発明の目的は小さい外部磁界によって着磁状態を制御することのできる永久磁石を得ることであるため、ＨＤＤＲ法のように厳密な水素放出工程の制御は必須でない。本実施形態において水素放出工程における加熱・保持温度は原料合金の組成によって異なるが、６５０〜８５０℃である。水素放出工程における温度を前記の範囲とし、雰囲気中の水素分圧を減ずることで、脱水素・再結合反応が進行し、ＮｄＨ_２、Ｆｅ_２Ｂ、Ｆｅの３相からＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂが生成する。この脱水素・再結合反応によるＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂの生成過程において不完全な反応による異相や欠陥の残留が生じることにより、低保磁力化およびピン相生成による磁化機構のピニング化に寄与するものと発明者らは考える。なお、水素放出工程の脱水素・再結合反応によってＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂが生成した後に、水素化・分解反応が生じない温度（特に水素吸蔵量の増大を目的として低温）にて原料合金に水素吸蔵をおこなうことは後の粉砕工程を容易なものとするために有効である。その場合、原料合金は水素吸蔵された状態にて粉砕工程を経ることとなるが、焼結工程の初期段階である昇温過程において吸蔵された水素は放出されるため問題はない。

水素放出工程後の原料合金は粗粉砕工程に供される。原料合金をスタンプミル、ジョークラッシャー、ブラウンミル等により、数百μｍ程度の粒径となるまで粉砕することにより粗粉砕粉を得る。なお、粗粉砕工程は不活性ガス雰囲気中にておこなうことが望ましい。なお、水素吸蔵・放出工程後の原料合金が凡そ所望の粒径となっている場合には粗粉砕工程を省略することも可能である。

粗粉砕粉は微粉砕工程に供される。粗粉砕粉をジェットミル、湿式粉砕機（ボールミル、アトライタ）等により、１〜５μｍの平均粒径となるまで粉砕することにより微粉砕粉を得る。ジェットミルは、高圧のガスを狭いノズルより開放して高速のガス流を発生させ、粗粉砕粉を加速・衝突させて粉砕する方法であり、ガスを不活性ガスとすることにより被粉砕粉の酸化を抑制することができる。湿式粉砕機は分散媒中の媒体（メディア）と被粉砕粉に運動エネルギーを与え、被粉砕粉を粉砕する方法であり、適切な分散媒の選択により被粉砕粉の酸化を抑制することができる。

微粉砕粉は磁場中成形に供される。磁場中成形における成形圧力は０．３〜３ｔｏｎ／ｃｍ^２（３０〜３００ＭＰａ）の範囲とすればよい。成形圧力は成形開始から終了まで一定であってもよく、漸増または漸減してもよく、あるいは不規則変化してもよい。成形圧力が低いほど配向性は良好となるが、成形圧力が低すぎると成形体の強度が不足してハンドリングに問題が生じるので、この点を考慮して上記範囲から成形圧力を選択する。磁場中成形で得られる成形体の最終的な相対密度は、通常、４０〜６０％である。印加する磁場は、９６０〜１６００ｋＡ／ｍ（１０〜２０ｋＯｅ）程度とすればよい。印加する磁場は静磁場に限定されず、パルス状の磁場とすることもできる。また、静磁場とパルス状磁場を併用することもできる。

成形時の潤滑及び配向性の向上を目的とした脂肪酸又は脂肪酸の誘導体や炭化水素、例えばステアリン酸系やオレイン酸系であるステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エチレンビスイソステアリン酸アミド、炭化水素であるパラフィン、ナフタレン等を微粉砕時に０．０１〜０．３ｗｔ％程度添加することができる。

成形体は焼結工程に供される。焼結は真空又は不活性ガス雰囲気中にて行われる。焼結保持温度および焼結保持時間は、組成、粉砕方法、平均粒径と粒度分布の違い等、諸条件により調整する必要があるが、凡そ１０００℃〜１２００℃、２時間〜２０時間であればよい。

焼結保持温度を高く、焼結保持時間を長くすることにより、高残留磁束密度かつ低保磁力の永久磁石を得ることができることが知られている。しかしながら、高温・長時間の焼結工程による焼結体の保磁力低下は、粗大な結晶粒子に起因するものであり、磁化反転には保磁力の数倍の外部磁界を必要とするため、小さい外部磁界によって着磁状態を制御することができない。すなわち、高温・長時間の焼結工程により得られる、高残留磁束密度かつ低保磁力の永久磁石は可変磁束モータ用の可変磁石として好適ではない。

焼結後、得られた焼結体に時効処理を施すことができる。時効処理工程は保磁力を調整するに有効な工程であるが、時効処理工程にて調整可能な保磁力は４００ｋＡ／ｍ程度であり、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の保磁力（１０００ｋＡ／ｍ以上）を、時効処理工程のみにて、可変磁束モータ用の可変磁石として好適な保磁力へと減ずることは困難である。すなわち、保磁力の大まかな調整は組成（Ｙ量の調整）に委ね、時効処理工程は保磁力の微調整程度にとどめることにより、比較的容易な製造工程にて、高残留磁束密度かつ低保磁力を有する、可変磁束モータ用の可変磁石として好適である永久磁石を得ることができる。

以下、実施例および比較例に基づき、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではない。

主相粒子の組成が（Ｒ１_１−ｘＲ２_ｘ）_２Ｔ_１４Ｂ（Ｒ１＝Ｎｄ，Ｐｒ、Ｒ２＝Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ、Ｔ＝Ｆｅ、ｘ＝０．０〜１．０）となるように、Ｎｄメタル、Ｙメタル、Ｌａメタル、Ｃｅメタル、電解鉄、フェロボロンを所定量秤量し、ストリップキャスト法にて薄板状の合金を得た。合金を水素分圧Ｐ_ＨＤ＝１０〜１００ｋＰａに制御された雰囲気中にて水素吸蔵温度Ｔ_ＨＤ＝５００〜８００℃に１時間保持する水素吸蔵工程の後に、真空中にて水素放出温度Ｔ_ＤＲ＝８００℃に１時間保持する水素放出工程をおこなった。さらに、水素放出工程後の合金を水素分圧Ｐ_ＡＢ＝１ＭＰａに制御された雰囲気中にて水素吸蔵温度Ｔ_ＡＢ＝−５０℃に３時間保持する水素吸蔵工程をおこなった。なお、水素吸蔵工程後の原料合金は数百μｍの粒径に粉砕されていたため、粗粉砕工程は省略した。潤滑剤として０．１ｗｔ％のオレイン酸アミドを添加し、ジェットミルを用いてＡｒガス雰囲気中にて微粉砕粉（平均粒径３μｍ）を得た。微粉砕粉を金型（開口寸法：２０ｍｍ×１８ｍｍ）に充填し、加圧方向と直角方向に磁場（２Ｔ）を印加しながら２．０ｔｏｎ／ｃｍ^２の圧力にて１軸加圧成形した。得られた成形体を焼結温度Ｔ_Ｓ＝１０９０℃まで昇温し、４時間保持した後に、室温まで冷却させ、次いで、一次時効温度Ｔ_１＝８５０℃にて１時間、二次時効温度Ｔ_２＝５３０℃にて１時間の時効処理を行い、焼結体を得た。

焼結体の磁気特性はＢＨトレーサーにて測定した。焼結体が磁気的に飽和に至る十分な外部磁界を正負方向に印加し、磁化−磁界曲線（メジャーループ）を得、残留磁束密度Ｂｒおよび保磁力ＨｃＪを算出した。次いで、焼結体が磁気的に飽和に至る十分な外部磁界を正方向に印加し、次いで所定の磁界を負方向に印加した後に、飽和に至る磁界を正方向に印加し、磁化−磁界曲線（マイナーループ）を得た。さらに、負方向に印加する磁界を漸増させながら、複数回の測定をおこなうことにより、残留磁束密度Ｂｒが０となる外部磁界Ｈｅｘを得た。さらに、０．９５ＨｃＪに相当する外部磁界を正方向に印加した後に、外部磁界を取り除き、残留磁束密度Ｂｒ２を得た。

焼結体はＸ線回折法によって主たる生成相が正方晶Ｒ_２Ｔ_１４Ｂ構造であることを確認した後に、走査透過電子顕微鏡（ＳＴＥＭ：ＳｃａｎｎｉｎｇＴｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎＥｌｅｃｔｒｏｎＭｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）に備えられたエネルギー分散型Ｘ線分析（ＥＤＳ：ＥｎｅｒｇｙＤｉｓｐｅｒｓｉｖｅＳｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）装置にて主相粒子の中央近傍分析し、主相粒子の組成を定量化した。

［実施例１〜６、比較例１〜５］
主相粒子（Ｒ１_１−ｘＲ２_ｘ）_２Ｔ_１４Ｂのうち、Ｒ１をＮｄとし、Ｒ２をＹとした組成（ｘ＝０．０〜１．０）では、Ｎｄに対するＹの置換量ｘの増加に伴って、残留磁束密度Ｂｒを略維持したままに、保磁力ＨｃＪのみが低下し、ｘが０．２以上にて可変磁束モータ用の可変磁石として好適である４００ｋＡ／ｍ以下の保磁力を得ることができる。しかしながら、ｘが０．６を超えると、残留磁束密度Ｂｒが著しく低下してしまい、モータ用の磁石として取り出せる磁束が低下してしまう。すなわち、０．２≦ｘ≦０．７の範囲にて、高残留磁束密度かつ低保磁力を有する、可変磁束モータ用の可変磁石として好適である永久磁石を得ることができることがわかった。また、前記の範囲において、残留磁束密度Ｂｒを０にするために要する外部磁界Ｈｅｘと保磁力ＨｃＪの比Ｈｅｘ／ＨｃＪは１．１０以下であり、さらに、前記の範囲において、外部磁界Ｈｅｘ印加後に０．９５ＨｃＪを印加した後の残留磁束密度Ｂｒ２と残留磁束密度Ｂｒの比Ｂｒ２／Ｂｒは０．９０以上である、小さい外部磁界によって着磁状態を制御できる、可変磁束モータ用の可変磁石として好適である永久磁石が得られていることがわかった。

［実施例３、実施例７〜８］
主相粒子（Ｒ１_１−ｘＲ２_ｘ）_２Ｔ_１４Ｂのうち、Ｒ１をＮｄおよびＰｒとし、Ｒ２をＹとした組成（ｘ＝０．４）では、Ｒ１に占めるＮｄおよびＰｒの割合に依らず、Ｙ置換によって残留磁束密度Ｂｒを略維持したままに、保磁力ＨｃＪのみを低下させる効果が得られている。また、残留磁束密度Ｂｒを０にするために要する外部磁界Ｈｅｘと保磁力ＨｃＪの比Ｈｅｘ／ＨｃＪ、および、外部磁界Ｈｅｘ印加後に０．９５ＨｃＪを印加した後の残留磁束密度Ｂｒ２と残留磁束密度Ｂｒの比Ｂｒ２／ＢｒについてもＲ１に占めるＮｄおよびＰｒの割合に依らず略一定である。このことから、組成が（Ｒ１_１−ｘＲ２_ｘ）_２Ｔ_１４Ｂ（Ｒ２はＹ、Ｌａ、Ｃｅのうち少なくとも１種類を含む元素）である主相粒子を含むことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石において、Ｒ１はＮｄならずとも、可変磁束モータ用の可変磁石として好適である永久磁石を得ることができることがわかった。

［実施例３、比較例９〜１２］
主相粒子（Ｒ１_１−ｘＲ２_ｘ）_２Ｔ_１４Ｂのうち、Ｒ１をＮｄとし、Ｒ２をＹおよびＣｅおよびＬａにて置換した組成（ｘ＝０．４）では、Ｒ２に占めるＹおよびＣｅおよびＬａの割合に依らず、残留磁束密度Ｂｒを略維持したままに、保磁力ＨｃＪのみを低下させる効果が得られている。また、残留磁束密度Ｂｒを０にするために要する外部磁界Ｈｅｘと保磁力ＨｃＪの比Ｈｅｘ／ＨｃＪ、および、外部磁界Ｈｅｘ印加後に０．９５ＨｃＪを印加した後の残留磁束密度Ｂｒ２と残留磁束密度Ｂｒの比Ｂｒ２／ＢｒについてもＲ２に占めるＹおよびＣｅおよびＬａの割合に依らず略一定である。このことから、組成が（Ｒ１_１−ｘＲ２_ｘ）_２Ｔ_１４Ｂ（Ｒ１はＰｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕの１種以上からなる希土類元素）である主相粒子を含むことを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石において、Ｒ２はＹ、Ｌａ、Ｃｅのうち少なくとも１種類を含む元素であれば、可変磁束モータ用の可変磁石として好適である永久磁石を得ることができることがわかった。

以上のように、本発明に係るＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、高い残留磁束密度を具備し、かつ小さな外部磁界により磁力を可逆的に変化させることが可能であるため、民生・産業・輸送機器などの可変速が必要とされる運転において高い効率を得ることができる、可変磁束モータ用の可変磁力磁石として好適である。

Claims

残留磁束密度Ｂｒを０にするために要する外部磁界Ｈｅｘと保磁力ＨｃＪの比Ｈｅｘ／ＨｃＪが１．１０以下であり、外部磁界Ｈｅｘ印加後に０．９５ＨｃＪを印加した後の残留磁束密度Ｂｒ２が、Ｂｒ２／Ｂｒ≧０．９０であることを特徴とするＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石。
残留磁束密度Ｂｒが１．２Ｔ以上であり、保磁力ＨｃＪが６４０ｋＡ／ｍ未満であることを特徴とする、請求項１に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石。
組成が（Ｒ１_１−ｘＲ２_ｘ）_２Ｔ_１４Ｂ（Ｒ１はＰｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、ＹｂおよびＬｕの１種以上からなる希土類元素であり、Ｒ２はＹ、Ｌａ、Ｃｅのうち少なくとも１種類を含む元素であり、ＴはＦｅまたはＦｅおよびＣｏを必須とする１種以上の遷移金属元素、０．２≦ｘ≦０．７）である主相粒子を含むことを特徴とする、請求項１または請求項２に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石。
請求項１から３に記載のＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石を備える回転機。