JP5425672B2

JP5425672B2 - 光拡散フィルムの製造方法

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Publication number: JP5425672B2
Application number: JP2010053516A
Authority: JP
Inventors: 隆志谷口; 田中　　滋
Original assignee: Kaneka Corp
Current assignee: Kaneka Corp
Priority date: 2010-03-10
Filing date: 2010-03-10
Publication date: 2014-02-26
Anticipated expiration: 2030-03-10
Also published as: JP2011186326A

Description

本発明は、液晶表示装置等に用いられる光拡散フィルムまたは、光拡散機能を有する偏光子保護フィルムの製造方法に関するものである。

現在、液晶表示装置は、携帯電話、デジタルカメラ、テレビ、パーソナルコンピュータ用ディスプレイ、ノートパソコンなどの幅広い分野で利用されている。液晶表示装置においては、その表示品位を保つために光拡散フィルムや偏光フィルムなどの各種光学フィルムが用いられている。特に光拡散フィルムは液晶表示装置のバックライト装置の光源の点または線光源を均一な面光源を供給するために用いられている。また、液晶表示装置はその表示画像を見やすくするために、均一な光を供給するだけでなく、できるだけ多くの光を供給することが要求される。よって、光拡散フィルムは光拡散性に優れると共に高い輝度が得られるという光学特性が要求される。

このような光拡散フィルムとしては、一般的に支持体の片面に透明バインダー樹脂および透明微粒子をはじめとした光拡散剤を含有する光拡散層が設けられた光拡散フィルム等が用いられている。

特許文献１には、透明支持体上に光拡散層として、無機超微粒子および有機無機複合超微粒子を含有する（メタ）アクリル系樹脂をコーティングすることにより光拡散性と輝度が向上した光拡散フィルムが挙げられている。

しかし、フィルムの反り、たわみや光拡散剤の脱落を改善するために透明バインダー樹脂との屈折率差が大きい無機微粒子を用いているため、全光線透過率が低く、輝度が低下する問題があった。さらに、微粒子含有の樹脂を積層する場合、微粒子の影響により透明支持体と光拡散層との密着性が低下するので、剥離しやすいという問題があった。

特開２００７−２７２２０８号公報

本発明の課題は、光拡散層の剥離、反りやたわみ、光拡散剤の脱落を抑制しながら、高い全光線透過率を有する光拡散フィルムを提供することにある。

本発明者らは前記課題に基づき鋭意検討を行った結果、樹脂溶液を得る工程、塗布膜を得る工程、塗布膜を乾燥させる工程、それぞれの工程の温度を規定し、溶解速度の温度依存性が大きい樹脂を用いることで、透明支持体と同一の樹脂を塗布することが可能となったことにより、透明支持体と光拡散層界面の光反射を抑制し、光拡散層の剥離、透明基材と光拡散層の寸法変化差による反りやたわみ、光拡散剤の脱落を抑制することを見出し、本発明に至った。

即ち、本発明は第一の樹脂を含む透明支持体の片面又は両面に光拡散剤及び第二の樹脂を含む光拡散層が存在する光拡散フィルムの製造方法であって、前記製造方法は第二の樹脂を溶媒に第一の温度で溶解し、樹脂溶液を得る工程、前記溶液を透明支持体の片面又は両面に第二の温度で塗布し、塗布膜を得る工程、前記塗布膜を少なくとも第三の温度で乾燥させて、光拡散層を得る工程を含み、第一の温度は第二の温度よりも高く、第三の温度よりも低いことを特徴とし、第一の樹脂と第二の樹脂が同一樹脂であることを特徴とする。

更なる好ましい実施形態としては、前記塗布膜を乾燥させる工程は少なくとも第四の温度及び第三の温度で乾燥させる工程であって。第四の温度は第一の温度よりも低く、第二の温度よりも高いことを特徴とする。

本発明により、光拡散層の剥離、透明基材と光拡散層の寸法変化の差による反りやたわみ、光拡散剤の脱落を防ぎ、高い全光線透過率と光拡散性を両立した光拡散フィルムを得ることができる。

本発明に係る光拡散フィルムの製造方法は以下の特徴を有する。

第一の樹脂からなる透明支持体の片面又は両面に光拡散剤及び第二の樹脂を含む光拡散層が存在する光拡散フィルムの製造方法であって、前記製造方法は、第二の樹脂を溶媒に第一の温度（Ｔ１）で溶解し、樹脂溶液を得る第一の工程、前記溶液を透明支持体の片面又は両面に第二の温度（Ｔ２）で塗布し、塗布膜を得る第二の工程、前記塗布膜を少なくとも第三の温度（Ｔ３）で乾燥させて、光拡散層を得る第三の工程を含み、Ｔ１、Ｔ２、Ｔ３は以下の式１を満たし、
Ｔ２＜Ｔ１＜Ｔ３（式１）
第一の樹脂と第二の樹脂が同一樹脂であることを特徴とする光拡散フィルムの製造方法である。

本発明の実施形態を以下で説明するが、本発明の範囲を限定するものではない。

尚、ここでいう光拡散性フィルムとは、狭義のフィルムのみならず広義の意味で用い、すなわちフィルム状体、板状体、シート状体、積層体等をも含むものである。

また、光拡散フィルムの透明性や光拡散性を損なわない範囲であれば、可塑剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、易接着剤、レベリング剤などの添加剤を加えることが出来る。

＜透明支持体＞
本発明に係る透明支持体は以下で説明する第一の樹脂からなる。

ここでいう透明支持体はフィルム状体、板状体、シート状体のいずれであっても構わない。

（第一の樹脂）
第一の樹脂は実質的に透明であり、また、ガラス転移温度が９０℃以上のものが好ましく、１１０℃以上のものがさらに好ましい。この範囲を下回ると、バックライト等の熱による、寸法変化が大きくなり、支持体にゆがみやたわみが発生しやすくなる傾向にある。

透明支持体は単一種のモノマーから形成されるポリマーであっても、二種類以上のモノマーから形成されるコポリマーであっても良く、また二種類以上のポリマーを組み合わせて形成されていても良い。

具体的な材料としてはポリメチルメタクリレートなどのメタクリル系樹脂、ポリメチルアクリレートなどのアクリル系樹脂、ポリスチレンやＭＳ樹脂などのスチレン系樹脂、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートなどのポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリイミド樹脂、グルタルイミド系樹脂、ラクトン系樹脂、ノルボルネン樹脂などの環状オレフィン樹脂、塩化ビニル系樹脂、塩化ビニリデン系樹脂、トリアセチルセルロースやジアセチルセルロースなどのセルロース系樹脂が挙げられる。これらのうち、イミド基を有するメタクリル系樹脂またはイミド基を有するアクリル系樹脂であることが好ましく、その中でもグルタルイミド樹脂であることがさらに好ましい。イミド基を有するメタクリル系樹脂またはイミド基を有するアクリル系樹脂は透明性、耐熱性、寸法変化性や強度といった機械的特性が優れているため、光拡散フィルムの支持体として好ましい。ここでいうイミド基を有するメタクリル系樹脂またはイミド基を有するアクリル系樹脂とはメタクリル系樹脂またはアクリル系樹脂の分子鎖の繰り返し単位にイミド結合を含む単位が存在する樹脂であって、目的に応じてイミド結合を有する単位の含有量を調節することが出来る。特に下記一般式（１）で表される単位と、下記一般式（２）で表される単位とを含むグルタルイミド樹脂は特に透明性、耐熱性、機械的特性が優れることから、好ましい。

（ここで、Ｒ¹およびＲ²は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ³は、水素原子、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、または炭素数６〜１０のアリール基を示す。）

（ここで、Ｒ⁴およびＲ⁵は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ⁶は、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、または炭素数６〜１０のアリール基を示す。）。

（透明支持体の製造方法）
透明支持体には第一の樹脂を用いる。

透明支持体の製造法には特に限定はなく、射出成形、溶融押出成形、インフレーション成形、ブロー成形、圧縮成形、溶液流延法、スピンコート法等公知の方法で作製することができる。中でも、溶剤を使用しない溶融押出法を用いることが好ましい。溶融押出法によれば、製造コストや溶剤による作業環境への負荷を低減することができる。また、透明支持体は無延伸のまま用いても良く、延伸フィルムを用いても良い。延伸する方法は、特に限定はなく、公知の延伸方法を用いることが出来る。例えば、テンターを用いた横延伸、ロールを用いた縦延伸、これらを組み合わせた逐次二軸延伸、同時二軸延伸等を用いることが出来る。

＜光拡散層＞
光拡散層は光拡散剤及び下記で説明する第二の樹脂から構成され、透明支持体の片面又は両面に形成される。

（第二の樹脂）
第二の樹脂は実質的に透明であり、また、ガラス転移温度が９０℃以上のものが好ましく、１１０℃以上のものがさらに好ましい。この範囲を下回ると、バックライト等の熱による、寸法変化が大きくなり、フィルムにゆがみやたわみが発生しやすくなる傾向にある。

第二の樹脂は第一の樹脂と同様の特徴を有する材料を用いるのが好ましい。

具体的な材料としてはポリメチルメタクリレートなどのメタクリル系樹脂、ポリメチルアクリレートなどのアクリル系樹脂、ポリスチレンやＭＳ樹脂などのスチレン系樹脂、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレートなどのポリエステル系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリイミド樹脂、グルタルイミド系樹脂、ラクトン系樹脂、ノルボルネン樹脂などの環状オレフィン樹脂、塩化ビニル系樹脂、塩化ビニリデン系樹脂、トリアセチルセルロースやジアセチルセルロースなどのセルロース系樹脂が挙げられる。これらのうち、イミド基を有するメタクリル系樹脂またはイミド基を有するアクリル系樹脂であることが好ましく、その中でもグルタルイミド系樹脂であることがさらに好ましい。イミド基を有するメタクリル系樹脂またはイミド基を有するアクリル系樹脂は透明性、耐熱性、寸法変化性や強度といった機械的特性が優れているため、光拡散フィルムの支持体として好ましい。ここでいうイミド基を有するメタクリル系樹脂またはイミド基を有するアクリル系樹脂とはメタクリル系樹脂またはアクリル系樹脂の分子鎖の繰り返し単位にイミド結合を含む単位が存在する樹脂であって、目的に応じてイミド結合を有する単位の含有量を調節することが出来る。特に下記一般式（１）で表される単位と、下記一般式（２）で表される単位とを含むグルタルイミド樹脂は特に透明性、耐熱性、機械的特性が優れることから、好ましい。

（ここで、Ｒ⁴およびＲ⁵は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ⁶は、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、または炭素数６〜１０のアリール基を示す。）

（光拡散剤）
本発明に係る光拡散剤は公知のものが用いられ、特に制限はないが、拡散性を持たせるために、その屈折率は本発明の透明支持体及び光拡散層で用いる透明性樹脂に対してある程度の差異があることが好ましい。好ましくは透明性樹脂と光拡散剤の屈折率差を０．００１以上０．１以下、さらに好ましくは０．００３以上０．０５以下にすることが好ましい。屈折率差が０．１を超えてしまうと、全光線透過率が低下してしまう可能性がある。

光拡散剤の材料としては、アクリル酸エステル、メタアクリル酸エステル、芳香族ビニルを必須成分とする単量体を単一重合または共重合させて得られる架橋重合体微粒子やシリカ微粒子、チタニア微粒子等をはじめとする金属酸化物微粒子や炭酸塩微粒子、シリコーン微粒子等が挙げることが出来る。上記拡散剤を単一で用いても良く、複数を混合させて用いても良い。

光拡散剤の形状は、球状、針状、板状、鱗片状、破砕状等の任意の粒子形状でよく、特に限定されない。

光拡散剤の平均粒子径は１〜５０μｍの範囲にあることが好ましい。平均粒子径が１μｍ以下の場合、光拡散層を透過する光が拡散されずに透過するようになり、十分な光拡散性を得ることは困難な場合がある。また、５０μｍ以上の場合、光拡散剤が脱落しやすくなるため光拡散の均一性が失われる場合がある。

バインダー樹脂１００重量部に対する光拡散剤の含有量としては、５重量部以上から４００重量部未満、好ましくは２０重量部以上から２５０重量部未満であることが望ましい。光拡散剤の含有量が５重量部未満の場合、十分な光拡散効果が得られず、４００重量部以上の場合、光拡散剤の凝集が起こり、全光線透過率も著しく低下してしまう可能性がある。

＜光拡散フィルムの製造方法＞
光拡散フィルムの製造方法は以下の工程を含むことを特徴とする。

第二の樹脂を溶媒に第一の温度（Ｔ１）で溶解し、樹脂溶液を得る第一の工程、前記溶液を透明支持体の片面又は両面に第二の温度（Ｔ２）で塗布し、塗布膜を得る第二の工程、前記塗布膜を少なくとも第三の温度（Ｔ３）で乾燥させて、光拡散層を得る第三の工程からなり、Ｔ１、Ｔ２、Ｔ３は以下の式１を満たす。
Ｔ２＜Ｔ１＜Ｔ３（式１）

（第一の工程）
前記第一の工程における溶媒としては、第一の温度（Ｔ１）における第二の樹脂の溶解度が高く、塗布時の温度である第二の温度（Ｔ２）における第一の樹脂に対する溶解度が低いものが望ましい。

本発明においては、第二の樹脂は第一の樹脂と同様の特徴を有するものが望まれるため、第二の樹脂の溶解速度の温度依存性が大きくなるような、樹脂と溶媒の組み合わせが好ましい。

さらに前記第一の樹脂及び第二の樹脂のＴ１における溶解度が５重量％以上であり、ＪＩＳＫ−５６００−６−１に規定される浸漬法より第一の樹脂からなる透明支持体をＴ２の温度で溶媒に浸漬した場合に、１０μｍ／分以上の速度で透明支持体に孔が生じない溶媒と樹脂の組み合わせが好ましい。溶解速度が１０μｍ／分以上で孔が生じる場合、塗布時に透明支持体が溶媒によって溶解する問題が生じやすい。

上記を満たす溶媒として、溶媒の揮発性などを考慮して、第二の樹脂と適宜組み合わせればよく、具体的には、例えば、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系溶剤、ヘキサン、ヘプタンなどの脂肪族炭化水素系溶剤、酢酸エチル、酢酸ブチルなどのエステル系溶剤、ジオキソランやテトラヒドロフランなどのエーテル系溶剤、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン系溶剤、ジメチルホルムアミドやジメチルアセトアミドなどの含窒素系溶媒、イソプロピルアルコール、ブチルアルコールなどのアルコール系溶剤などと前記に挙げた第二の樹脂を適宜組み合わせることが出来る。これらの有機溶剤は、単独で用いても２種以上を併用してもよい。特に好ましくはメチルエチルケトンやメチルイソブチルケトンなどのケトン系溶媒、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素と前記一般式（１）、（２）から構成されるグルタルイミド単位を有するメタクリル系樹脂またはスチレン系樹脂が望ましい。

また、光拡散剤と第二の樹脂との混練方法は特に限定されるものではなく既知の方法を用いることができる。好ましくは、有機溶媒に透明性樹脂を溶解する際にあらかじめ光拡散剤を有機溶媒に分散させておく方法が光拡散剤の均一分散性の観点から好ましい。

第一の工程における溶解温度としての第一の温度（Ｔ１）としては第二の樹脂の溶媒に対する溶解性によるが、塗布時の温度や使用する有機溶媒の沸点などを考慮すると６５〜８０℃であることが好ましい。さらに好ましくは、６５〜７５℃であることが望ましい。

（第二の工程）
前記第二の樹脂溶液を透明支持体に塗布し、塗布膜を得る方法としては、従来公知の塗布方法を採用すればよく、特に限定されるものではない。

また、塗布時の温度である第二の温度（Ｔ２）としては、第一の樹脂の溶媒に対する溶解性によるが、０℃〜４０℃であることが好ましい。さらに好ましくは、１０℃〜３５℃であることが好ましい。

（第三の工程）
前記第二の工程で得られた塗布膜を乾燥する方法は特に限定されるものではなく、従来公知の乾燥方法を用いればよい。乾燥時の温度である第三の温度（Ｔ３）としては、樹脂の溶媒に対する溶解性や溶媒の揮発性によるが、８０℃〜１２０℃であることが好ましい。乾燥温度が上記範囲内であれば、フィルムの熱による変形を起こさずに、光拡散層中の溶媒を除くことができる。

第三の工程において、より好ましくは乾燥温度Ｔ３で乾燥するのに先立って、第四の温度（Ｔ４）で予備乾燥を行うことが好ましい。第四の温度（Ｔ４）としては、樹脂の溶媒に対する溶解性や溶媒の揮発性によるが、４０℃〜６５℃であることが好ましい。上記のように二段階で乾燥することにより、透明支持体の溶解を抑えながら、溶剤を揮発させることが可能となるので、透明支持体の変形や破れを防止することができるので、安定した積層が可能となる。

（温度条件）
本発明は、Ｔ１、Ｔ２、Ｔ３が以下の式１を満たすことを特徴とする。
Ｔ２＜Ｔ１＜Ｔ３（式１）

第二の樹脂は、Ｔ１とＴ２とで溶解度に差が大きければ好ましい。まず、Ｔ２よりも高温であるＴ１で第二の樹脂を溶解する。これにより、迅速に第二の樹脂が溶媒に溶解し、また、一旦溶解した樹脂は、Ｔ２になったとしても析出はしにくく、溶解した状態が保たれる。次にこの溶液を透明支持体の片面又は両面に第二の温度（Ｔ２）で塗布し、塗布膜を得る。ここで、塗布する温度であるＴ２は、樹脂を迅速に溶解する温度であるＴ１よりも低温であり、樹脂の溶解度が低いため、透明支持体を構成している第一の樹脂が溶液中の溶媒によって溶解することを最小限に防止できる。そのため、透明支持体の表面が必要以上に荒らされたりすることがない。また、表面が荒らされたとしても、透明支持体を構成する第一の樹脂と光拡散層に含まれる第二の樹脂は後述するように同一樹脂であるため、結果的に均一性が保たれ、界面反射や拡散といった光学特性にほとんど影響を与えない。また、第一の樹脂の溶媒に対する溶解度が低いとはいえ、全く溶解しないわけではないので第二の樹脂との密着性が良好であり、透明支持体と光拡散層の親和性が良いため、光拡散層の剥離や光拡散剤の脱落を防止することができる。次に少なくとも第三の温度（Ｔ３）で乾燥させ、光拡散層を得るが、このＴ３は、Ｔ２はもちろん、Ｔ１よりも高温であることが必要である。乾燥する工程においては、より好ましい態様としては、Ｔ３で乾燥させる前にＴ２よりも高く、Ｔ１よりも低い温度（Ｔ４）で乾燥させることが好ましい。これにより、乾燥温度がＴ１よりも低いため透明支持体の表面を溶解する可能性が低くなると同時にＴ２よりも高い温度のため、効率的に溶媒を除去することが可能となる。次いでＴ３で乾燥することにより、大部分の溶媒をＴ４で除去したのちにＴ４よりもより高温のＴ３で乾燥しても、すでに残溶媒が少なくなっているため、透明支持体の表面を溶解することはなく、かつ、残溶媒を完全に除去することが可能となるため、好ましい。

＜光拡散フィルム＞
本発明に係る光拡散フィルムは第一の樹脂からなる透明支持体の片面又は両面に光拡散剤と第二の樹脂を含む光拡散層から構成される。

本発明にかかる光拡散フィルムで用いる第一の樹脂と第二の樹脂は同一樹脂である。前記で述べた光拡散フィルムの製造方法を用いることにより、透明支持体の変形や破れが生じることなく、同一の樹脂を積層させることが可能となる。また、第二の工程及び／又は第三の工程時に透明支持体がわずかに溶媒に溶解するため、透明支持体と光拡散層が密着し、透明支持体と光拡散層との親和性が良好なため光拡散層の剥離や光拡散剤の脱落を抑えることができる。

同一樹脂であれば、透明支持体と光拡散層の界面反射を大きく抑えることが可能となり、全光線透過率の低下を抑制することができる。また、層間の寸法変化率の差によるフィルムの反りやたわみを低減させることができる。

本発明に係る光拡散フィルムのヘイズが３０％以上９５％以下であることが好ましくは４０％以上９０％以下であることがより好ましい。

ヘイズが上記範囲内であれば、バックライトや導光板、プリズムシートの光拡散パターンを消すことができ、一様な面光源を得ることができる。

本発明に係るフィルムの全光線透過率は７５％以上であることが好ましく、８５％以上であることがより好ましく、９０％以上であることがさらに好ましい。

全光線透過率が上記範囲内であれば、正面輝度を大きく低下させずに光拡散パターンを消すことができる。

ここでいう全光線透過率及びヘーズとは、ＪＩＳＫ７１３６及びＪＩＳＫ７３６１−１における全光線透過率及びヘーズの値のことであり、Ｔｄ（％）／Ｔｔ（％）×１００＝Ｈ（％）〔Ｔｄ：拡散光線透過率、Ｔｔ：全光線透過率、Ｈ：ヘーズ〕の関係を有するものであって、ヘーズメーターと呼ばれるような光学測定機を用いて凹凸面側から光線を入射して測定した値である。

なお、本発明にかかる光拡散フィルムで用いる第一の樹脂と第二の樹脂は基本的には同一樹脂を使用するが、本発明の効果を奏する範囲内であれば、厳密な意味での同一樹脂のみならず、均等物も含み得る。

＜偏光子保護フィルム＞
また、本発明の光学用フィルムは、偏光子に貼り合わせて、偏光子保護フィルムとして用いることが出来る。上記偏光子は、特に限定されるものではなく、従来公知の任意の偏光子を用いることができる。具体的には、例えば、延伸されたポリビニルアルコールにヨウ素を含有させて得た偏光子等を挙げることができる。

偏光子保護フィルムとして用いる場合、光学異方性が小さいことが好ましい。

具体的には配向複屈折の値が、０〜０．１×１０^-3であることが好ましく、０〜０．０１×１０^-3であることが好ましい。

配向複屈折が上記範囲内であれば、環境の変化に対しても、成形加工時に複屈折が生じることなく、安定した光学特性を得ることができる。

なお、本明細書において、特に断りのない限り、「配向複屈折」とは、熱可塑性樹脂のガラス転移温度より５℃高い温度で、１００％延伸した場合に発現する複屈折を意味する。配向複屈折（Δｎ）は、前述のｎｘ、ｎｙを用いて説明するとΔｎ＝ｎｘ−ｎｙ＝Ｒｅ／ｄで定義され、位相差計により測定することができる。

本発明にかかる光学用フィルムは、光弾性係数の絶対値が、２０×１０^-12ｍ２／Ｎ以下であることが好ましく、１０×１０^-12ｍ２／Ｎ以下であることがより好ましく、５×１０^-12ｍ２／Ｎ以下であることがさらに好ましい。

光弾性係数は上記範囲内であれば、本発明にかかる光学用フィルムを液晶表示装置に用いても、位相差ムラが発生したり、表示画面周辺部のコントラストが低下したり、光漏れが発生したりすることがない。

一方、光弾性係数の絶対値が２０×１０^-12ｍ２／Ｎより大きいと、本発明にかかる光学用フィルムを液晶表示装置に用いた場合、位相差ムラが発生したり、表示画面周辺部のコントラストが低下したり、光漏れが発生しやすくなったりする傾向がある。この傾向は、高温多湿環境下において、特に顕著となる。

なお、等方性の固体に外力を加えて応力（ΔＦ）を発生させると、一時的に光学異方性を呈し、複屈折（Δｎ）を示すようになる。本明細書において、光弾性係数とは、その応力と複屈折との比を意味する。すなわち、光弾性係数（ｃ）は、以下の式により算出される。
ｃ＝Δｎ／ΔＦ
ただし、本発明において、光弾性係数はセナルモン法により、波長５１５ｎｍにて、２３℃、５０％ＲＨにおいて測定した値である。

（光拡散フィルム用途）
本発明にかかる光拡散フィルムの用途は特に限定されるものではないが、具体的には例えば、カメラやＶＴＲ、プロジェクター用の撮影レンズやファインダー、フィルター、プリズム、フレネルレンズなどの映像分野、ＣＤプレイヤーやＤＶＤプレイヤー、ＭＤプレイヤーなどの光ディスク用ピックアップレンズなどのレンズ分野や光記録分野、液晶用導光板、偏光子保護フィルムや位相差フィルムなどの液晶ディスプレイ用フィルム、表面保護フィルムなどの情報機器分野、光ファイバ、光スイッチ、光コネクターなどの光通信分野、自動車ヘッドライトやテールランプレンズ、インナーレンズ、計器カバー、サンルーフなどの車両分野、眼鏡やコンタクトレンズ、内視鏡用レンズ、滅菌処理の必要な医療用品などの医療機器分野、道路透光板、ペアガラス用レンズ、採光窓やカーポート、照明用レンズや照明カバー、建材用サイジングなどの建築・健在分野、電子レンジ調理容器（食器）等に好適に用いることができる。

本発明にかかる光学用フィルムは、上説したように、光学的均質性、透明性等の光学特性に優れている。そのため、これらの光学特性を利用して、光学的等方フィルム、偏光子保護フィルム、反射防止フィルム、透明導電フィルム等液晶表示装置周辺等の公知の光学的用途に特に好適に用いることができる。

ここで、本発明にかかるフィルムを製造する方法の一実施形態について説明するが、本発明はこれに限定されない。

＜評価方法＞
（ヘイズ）
ヘイズはＪＩＳＫ７１３６記載の方法に基づいて、日本電色工業（株）製ヘイズメーターＮＤＨ−３００Ａを用いて光拡散層側から光を照射し測定した。

（全光線透過率）全光線透過率はＪＩＳＫ７３６１−１記載の方法に基づいて、日本電色工業（株）製ヘイズメーターＮＤＨ−３００Ａを用いて光拡散層側から光を照射し測定した。

（密着性）
透明支持体と光拡散層の密着性の評価は、作製した光拡散フィルムの光拡散層面に粘着テープを貼り付け、急速に強く剥がし、光拡散層の剥がれ具合を以下の３段階基準で密着性の評価を行った。
○：剥がれなし。
△：一部剥がれ有り又は光拡散剤脱落。
×：剥がれが多い。

（反り）
光拡散フィルムの反りやたわみの評価は目視で行い、下記基準で評価を行った。
○：反り・たわみが見られない。
×：反り・たわみが確認できる。

（グルタルイミド樹脂の作製）
市販のポリメタクリル酸メチル（クラレ（株））、イミド化剤としてモノメチルアミン（三菱ガス化学（株））を用いて、グルタルイミド樹脂を製造した。使用した押出機は口径１５ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機である。押出機の各温調ゾーンの設定温度を２００〜２８０℃ 、スクリュー回転数５５ｒｐｍ、ポリメタクリル酸メチルを１５０ｋｇ／ｈｒで供給し、モノメチルアミンの供給量はポリメタクリル酸メチルに対して２重量部とした。ホッパーからポリメタクリル酸メチルを投入し、ニーディングブロックによって樹脂を溶融、充満させた後、ノズルからモノメチルアミンを注入した。反応ゾーンの末端にはシールリングを入れて樹脂を充満させた。反応後の副生成物および過剰のメチルアミンをベント口の圧力を−０．０９９ＭＰａに減圧して除去した。押出機出口に設けられたダイスからストランドとして出てきた樹脂は、水槽で冷却した後、ペレタイザでペレット化した。

次いで、口径１５ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機にて、押出機の各温調ゾーンの設定温度を２００〜２６０℃ 、スクリュー回転数５５ｒｐｍ、ポリメタクリル酸メチルを１５０ｋｇ／ｈｒで供給し、ニーディングブロックによって樹脂を溶融、充満させた後、ノズルから樹脂に対して０．８重量部の炭酸ジメチルと０．２重量部のトリエチルアミンの混合液を注入し樹脂中のカルボキシル基の低減を行った。反応ゾーンの末端にはシールリングを入れて樹脂を充満させた。反応後の副生成物および過剰の炭酸ジメチルをベント口の圧力を−０．０９９ＭＰａに減圧して除去した。押出機出口に設けられたダイスからストランドとして出てきた樹脂は、水槽で冷却した後、ペレタイザでペレット化した。

さらに、口径１５ｍｍの噛合い型同方向回転式二軸押出機にて、押出機の各温調ゾーンの設定温度を２６０℃ 、スクリュー回転数５５ｒｐｍ、ポリメタクリル酸メチルを１５０ｋｇ／ｈｒで供給した。ベント口の圧力を−０．０９９ＭＰａに減圧して再び未反応の副原料等の揮発分を除去した。押出機出口に設けられたダイスからストランドとして出てきた樹脂は、水槽で冷却した後、ペレタイザでペレット化することにより、前記一般式（１）と一般式（２）においてＲ¹およびＲ³、Ｒ⁵、Ｒ⁶がそれぞれメチル基、Ｒ²およびＲ⁴がそれぞれ水素原子であるグルタルイミド樹脂を得た。

イミド化率はＳｅｎｓＩＲＴｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ社製ＴｒａｖｅｌＩＲ測定装置を用い、１７２０ｃｍ^-1付近のエステルカルボニル基由来の吸収と、１６６０ｃｍ^-1付近のイミドカルボニル基由来の吸収との強度比から決定した。ここで、イミド化率とは、全カルボニル基中のイミドカルボニル基の占める割合をいう。

ガラス転移温度測定は示差走査熱量計（ＤＳＣ、株式会社島津製作所ＤＳＣ−５０）を用いて、窒素雰囲気下、昇温速度２０℃／ｍｉｎで測定し、中点法により決定した。

光弾性係数は顕微偏光分光光度計（オーク製作所製ＴＦＭ−１２０ＡＦＴ−ＰＣ）を用いて、温度２３±２℃ 、湿度５０±５％において、波長５１５ｎｍにて測定した。測定は、フィルムの一方を固定し、他方は無荷重及び５００ｇの荷重をかけた状態で複屈折率を測定し、得られた結果から、単位応力による複屈折率の変化量を算出した。

本実施例で用いたグルタルイミド樹脂について上記の方法に従ってイミド化率、ガラス転移温度、光弾性係数を測定した。その結果イミド化率は１３モル％、ガラス転移温度は１２７℃、光弾性係数は−３×１０^-12ｍ²／Ｎであった。

（光拡散剤）
実施例及び比較例における光拡散剤として以下のものを用いて、光拡散フィルムの作製を行った。
拡散剤Ａ
ガンツ化成（株）製ＧＭ−０４０１Ｓ
粒径４μｍ架橋ポリメタクリル酸メチル微粒子
屈折率１．４９
拡散剤Ｂ
ガンツ化成（株）製ＧＭ１００１Ｓ
粒径１０μｍ架橋ポリメタクリル酸メチル微粒子
屈折率１．４９
拡散剤Ｃ
ガンツ化成（株）製ＧＭ−２００３Ｓ−Ｓ
粒径２０μｍ架橋ポリメタクリル酸メチル微粒子
屈折率１．４９
拡散剤Ｄ
ガンツ化成（株）製ＳＩ−０３０
粒径３μｍシリカ粒子
屈折率１．４１。

（実施例１）
光拡散層用塗布液作製に際し、溶媒としてメチルイソブチルケトン３００重量部に対して、バインダー樹脂として前項の方法にて作製したグルタルイミド樹脂１００重量部、光拡散剤Ａを２５重量部加えて、溶液温度７０℃にて樹脂が完全に溶解し、溶液が均一になるまで撹拌を行った。その後、塗布液を２０℃まで冷却し、光拡散層用塗布液を得た。
グルタルイミド樹脂のフィルム（４０μｍ）の片面に作製した光拡散層用塗布液を２０℃にて塗布し、６０℃のオーブンにて乾燥を行い大部分の溶媒を除去した後、次いで８０℃で残りの溶媒を除去することにより光拡散層の厚みが５μｍの光拡散フィルムを得た。

（実施例２）
光拡散層の厚みを２０μｍとなるように塗布したこと以外は実施例１と同様の方法を用いて、光拡散フィルムを作製した。

（実施例３）
光拡散剤Ａの部数を１００重量部とした以外は、実施例１と同様の方法を用いて、光拡散フィルムを作製した。

（実施例４）
光拡散剤Ａの部数を１００重量部とした以外は、実施例２と同様の方法を用いて、光拡散フィルムを作製した。

（実施例５）
光拡散剤Ａの部数を２３３重量部とした以外は、実施例１と同様の方法を用いて、光拡散フィルムを作製した。

（実施例６）
光拡散剤Ａの部数を２３３重量部とした以外は、実施例２と同様の方法を用いて、光拡散フィルムを作製した。

（実施例７）
光拡散剤Ａの部数を４００重量部とし、光拡散層の厚みを１０μｍとなるように塗布したこと以外は、実施例１と同様の作製方法を用いて、光拡散フィルムを作製した。

（実施例８）
光拡散剤Ａを２５重量部使用する代わりに光拡散剤Ｂを１００重量部使用し、光拡散層の厚みを２１μｍとなるように塗布したこと以外は、実施例１と同様の作製方法を用いて、光拡散フィルムを作製した。

（実施例９）
光拡散剤Ａを２５重量部使用する代わりに光拡散剤Ｃを１００重量部使用し、光拡散層の厚みを２５μｍとなるように塗布したこと以外は、実施例１と同様の作製方法を用いて、光拡散フィルムを作製した。

（実施例１０）
光拡散剤Ａを２５重量部使用する代わりに光拡散剤Ｄを１００重量部使用し、光拡散層の厚みを１０μｍとなるように塗布したこと以外は、実施例１と同様の作製方法を用いて、光拡散フィルムを作製した。

（比較例１）
光拡散剤を添加しなかったこと以外は実施例２と同様に光拡散フィルムを作製した。

（比較例２）
実施例において、透明支持体としてポリエチレンテレフタレート（東レ製ルミラーＲ４１）を用いたこと以外は実施例３と同様に光拡散フィルムを作製した。

（比較例３）
実施例において、光拡散層のバインダー樹脂にセルロースアセテートプロピオネート樹脂（イーストマンケミカル製ＣＡＰ４８２−０．５）を用いたこと以外は実施例４と同様に光拡散フィルムを作製した。

各実施例および比較例における光拡散層用塗布液の各成分の配合量と得られたフィルムの特性を表１に示す。

このように透明支持体に用いる樹脂とバインダー樹脂が同一樹脂であり、前記三段階の工程より光拡散層を積層することにより、フィルムの変形や剥離、全光線透過率の高い光拡散フィルムが得られる。

Claims

第一の樹脂からなる透明支持体の片面又は両面に光拡散剤及び第二の樹脂を含む光拡散層が存在する光拡散フィルムの製造方法であって、
前記製造方法は、
第二の樹脂を溶媒に第一の温度（Ｔ１）で溶解し、樹脂溶液を得る第一の工程、
前記溶液を透明支持体の片面又は両面に第二の温度（Ｔ２）で塗布し、塗布膜を得る第二の工程、
前記塗布膜を少なくとも第三の温度（Ｔ３）で乾燥させて、光拡散層を得る第三の工程を含み、
Ｔ１、Ｔ２、Ｔ３は以下の式１を満たし、
Ｔ２＜Ｔ１＜Ｔ３（式１）
第一の樹脂と第二の樹脂が同一樹脂であること
を特徴とする光拡散フィルムの製造方法。
前記第三の工程は第三の温度で乾燥させる前に第四の温度（Ｔ４）で乾燥させる工程を含み、
以下の式２を満たすことを特徴とする請求項１記載の光拡散フィルムの製造方法。
Ｔ２＜Ｔ４＜Ｔ１（式２）
前記第一の樹脂及び第二の樹脂のＴ１における溶解度が５重量％以上であり、ＪＩＳＫ−５６００−６−１に規定される浸漬法より第一の樹脂からなる透明支持体をＴ２の温度で溶媒に浸漬した場合に、１０μｍ／分以上の速度で透明支持体に孔が生じない溶媒を用いることを特徴とする請求項１又は２記載の光拡散フィルムの製造方法。
前記第一の樹脂及び第二の樹脂がイミド基を有するメタクリル系樹脂またはイミド基を有するアクリル系樹脂であることを特徴とする請求項１〜３いずれか１項に記載の光拡散フィルムの製造方法。
前記イミド基を有するメタクリル系樹脂またはイミド基を有するアクリル系樹脂がグルタルイミド樹脂であることを特徴とする請求項４記載の光拡散フィルム製造方法。
前記グルタルイミド樹脂が下記一般式（１）で表される単位と、下記一般式（２）で表される単位とを含むことを特徴とする請求項５記載の光拡散フィルムの製造方法。

（ここで、Ｒ¹およびＲ²は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ³は、水素原子、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、または炭素数６〜１０のアリール基を示す。）

（ここで、Ｒ⁴およびＲ⁵は、それぞれ独立に、水素原子または炭素数１〜８のアルキル基を示し、Ｒ⁶は、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、または炭素数６〜１０のアリール基を示す。）
請求項１〜６いずれか１項に記載の光拡散フィルムを用いることを特徴とする偏光子保護フィルムの製造方法。