JP5367941B2

JP5367941B2 - コネクタ及び固体酸化物形燃料電池

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Publication number: JP5367941B2
Application number: JP2006301702A
Authority: JP
Inventors: 泰志墨; 敦雄新木; 浩也石川
Original assignee: NGK Spark Plug Co Ltd
Current assignee: Niterra Co Ltd
Priority date: 2006-11-07
Filing date: 2006-11-07
Publication date: 2013-12-11
Anticipated expiration: 2026-11-07
Also published as: JP2008117702A

Description

本発明は、インターコネクタ等のコネクタ及びそのコネクタを備えた固体酸化物形燃料電池に関するものである。

従来より、燃料電池として、固体電解質（固体酸化物）を用いた固体酸化物形燃料電池（以下ＳＯＦＣとも記す）が知られている。
このＳＯＦＣでは、発電単位として、例えば固体電解質層の一方の側に燃料ガスに接する燃料極を設けるとともに、他方の側に空気と接する空気極を設けた固体酸化物形燃料電池セル（発電セル）が使用されている。また、この発電セルを複数積層した固体酸化物形燃料電池スタックも開発されている。

上述したＳＯＦＣとしては、円筒形、平板形、モノリス形などのＳＯＦＣが知られている。このうち、モノリス形のＳＯＦＣは、セラミックスグリーンシートの状態で、固体電解質層と（セル間の導通を確保する）インターコネクタとを積層して焼成した、いわゆる一体焼結型ＳＯＦＣである。このモノリス形ＳＯＦＣは、セル間の接続信頼性が高く、しかもガスシール性が高いため、優れたスタック構造であると考えられている。

ところで、上述したモノリス形ＳＯＦＣのインターコネクタは、セル間を電気的に接続するための導電性と、発電セルとインターコネクタとの間にガスを供給するためのガス流路を備える必要があり、そのため、様々な工夫がなされている。

例えば下記特許文献１では、波状に形成した導電性セラミックシートを使用しており、特許文献２では、導電性セラミックス板に柱状の導電性セラミックスを配置することにより流路を形成している。

これとは別に、特許文献３では、セラミックシートの穴開け加工により流路を形成し、導電ビアにより導電性を確保している。この方法は、グリーンシートの積層プロセスを利用するため、流路形成やスタック化が容易であり、しかも、同時焼成し易いセラミックス材料を選択できるので、モノリス形ＳＯＦＣの製造に特に有用である。

ところが、このグリーンシートの積層プロセスを利用する方法は、流路面積が大きくなるとシート積層が難しくなり、特に導電ビアの位置合わせが非常に困難になるという問題がある。

この問題を解決する方法としては、モノリス形ＳＯＦＣに関する技術では無いが、複数の貫通孔を持つ２枚のシート（貫通孔シート）を使って流路を形成する技術（特許文献４参照）を利用することが考えられる。
特開昭６４−４１１７２号公報特開平６−６８８８５号公報特開平１−１２８３５９号公報特開２００３−１３２９１４号公報

しかしながら、前記引用文献４の様に、２枚の貫通孔シートを積層して流路を形成する場合には、シートの重なり合う部分にしか導電ビアを形成できないため、ガス流路を十分に確保するように貫通孔の面積を大きくすると、導電ビアの個数が少なくなり、インターコネクタの導電性が低下して内部抵抗が増加するという問題がある。

そこで、導電ビアの数を多くするために、貫通孔の面積を小さくすることが考えられるが、そうすると、セル表面にガスを供給し難くなって、発電特性が低下してしまうという問題がある。

つまり、従来では、インターコネクタの導電性の確保とガスの供給性能とを両立させることは困難であった。
本発明は、上述した課題を解決するためになされたものであり、その目的は、コネクタの導電性の確保とガスの供給性能とを両立させることができるコネクタ及び固体酸化物形燃料電池を提供することにある。

本発明者等は、前記課題を解決するために研究を重ねた結果、貫通孔の開口面積が異なる２種の平板部を積層することにより、この問題を解決した。以下、各請求項毎に説明する。

（１）請求項１の発明は、セラミックス部材に導電性ビアとガス流路とが形成された構造を有し、固体電解質層に（酸化剤ガスに接する）空気極及び（燃料ガスに接する）燃料極を備えた発電セルとの導通を確保するコネクタにおいて、複数の第１貫通孔を有する第１平板部と複数の第２貫通孔を有する第２平板部とが、前記第１平板部が前記コネクタの表面側となるように積層配置されるとともに、前記コネクタを表面側から見た場合に、複数の前記第２貫通孔のそれぞれが、複数の前記第１貫通孔をまたぐように配置され、且つ、前記第１貫通孔をまたぐようにして配置された前記第２貫通孔と、前記第２貫通孔によってまたがれるように配置された前記第１貫通孔とが連通して、前記ガス流路が構成されており、更に、前記ガス流路を構成している全ての前記第１貫通孔の（面積を合計した）総面積が、前記ガス流路を構成している全ての前記第２貫通孔の（面積を合計した）総面積より大きいことを特徴とする。

・本発明のコネクタでは、セラミックス部材の第１平板部の第１貫通孔及び第２平板部の第２貫通孔により、空気極や燃料極の電極に供給される酸化剤ガスや燃料ガスの流路（ガス流路）が構成されており、第１平板部と第２平板部の重なり合う部分に形成された導電性ビアにより、発電セルとの導通が確保されている。

特に本発明では、第１平板部の第１貫通孔の総面積を第２平板部の第２貫通孔の総面積より大きくするとともに、第１平板部と第２平板部とを上述した様に積層することにより、十分なガス供給能を維持しながらビア数を多くすることができる。

本発明において、十分なガス供給能を維持しながらビア数を多くすることができるのは、以下の理由による。
コネクタの第１平板部は、発電セルの電極に直接触れる部分である。よって、第１貫通孔部分にて発電セルの電極にガスを供給することになる。つまり、第１平板部の機能は、発電セルへガスを供給することであり、その機能を向上させるためには、第１貫通孔面積をできるだけ大きくすることが望ましい。

一方、第２平板部は、発電セルに直接触れる訳ではなく、その機能は、第１平板部の第１貫通孔同士をまたぐように第２貫通孔を配置し、第１平板部の第１貫通孔同士を連結させることである。つまり、第２平面部の第２貫通孔は、発電セルへのガス供給に直接関与する訳ではないので、第１平面部の第１貫通孔同士のガス流通を妨げない範囲で、第２貫通孔面積を小さくできる。

よって、多数の導電性ビアを第１平板部と第２平板部の重なり合う部分に形成するとともに、第２平板部の第２貫通孔を（多数の導電性ビアを配置することによって狭くなった）ビア間に配置することにより、ガス供給能を維持しつつ、ビア数を多くすることができることになる。

・本発明において、貫通孔の面積とは、ガスの流路となる貫通孔の開口面積（貫通方向に対して垂直の開口面積：流路面積）のことである。また、第２貫通孔が複数の第１貫通孔をまたぐとは、複数の第１貫通孔と第２貫通孔とを前記積層方向に投影した場合、複数の第１貫通孔の投影領域と第２貫通孔の投影領域とが重複し、投影方向にガスの流通が可能なことを示している。

・なお、前記セラミックス部材としては、例えばアルミナ、シリカ、スピネル、ジルコニア、ガラスセラミックスなど公知のセラミックス材料を使用できる。また、前記導電性ビアの導体としては、Ｐｔ、Ａｇ、Ｐｄ、これらの合金などの公知の導電材料を使用できる。

（２）請求項２の発明では、前記第１貫通孔の総面積は、前記第２貫通孔の総面積の２倍以上であることを特徴とする。
本発明は、第１貫通孔の総面積と第２貫通孔の総面積の好ましい割合を示している。この割合に設定することにより、より確実に、ガス供給能を維持しつつ、ビア数を多くすることができる。

なお、貫通孔の１個に着目すると、第１貫通孔１個の貫通孔面積は、１０〜１００ｍｍ²が望ましい。これは、１０ｍｍ²を下回るとガス供給能が低下するからであり、１００ｍｍ²を上回るとガス流路の総面積が大きくなりすぎてビア数が少なくなり、導電性が低下するからである。

一方、第２貫通孔１個の貫通孔面積は、２〜１０ｍｍ²が望ましい。これは、２ｍｍ²を下回るとガス供給能が低下するからであり、１０ｍｍ²を上回るとビア数が少なくなり、導電性が低下するからである。

（３）請求項３の発明では、前記第１貫通孔１個の面積は、前記第２貫通孔１個の面積より大きいことを特徴とする。
本発明は、各貫通孔の１個の面積に着目したものである。この例としては、全ての第１貫通孔が同じ形状（又は同じ面積）であり、且つ、全ての第２貫通孔が同じ形状（又は同じ面積）である場合が挙げられる。

（４）請求項４の発明では、前記第１貫通孔１個の面積は、前記第２貫通孔１個の面積の２倍以上であることを特徴とする。
本発明は、各第１貫通孔の面積と各第２貫通孔の面積の好ましい割合を示している。この割合に設定することにより、より確実に、ガス供給能を維持しつつ、ビア数を多くすることができる。

（５）請求項５の発明では、前記コネクタは、一体焼成されたもの（即ち一体焼結品）であることを特徴とする。
・本発明のコネクタは一体焼成品であるので、コネクタのセラミックス部分は、互いのセラミックス組織が連続して一体となっており、従来の様なシール部材は不要である。

また、第１平板部及び第２平板部に同種のセラミックスを用いる場合には、セラミックス界面が消失しているので好適である。なお、界面が消失している場合であっても、第１貫通孔の厚みに相当するセラミックス部分が第１平板部であり、第２貫通孔の厚みに相当するセラミックス部分が第２平板部である。

・本発明のコネクタの製造方法としては、例えば下記の方法が挙げられる。
（未焼成の）導電性ビアを配置するとともに第１貫通孔を形成した第１平板部用のグリーンシートと、（未焼成の）導電性ビアを配置するとともに第２貫通孔を形成した第２平板部用のグリーンシートと、（未焼成の）導電性ビアを配置したグリーンシートとを積層して、未焼成のコネクタを形成し、この未焼成のコネクタを焼成することにより、一体焼結品であるコネクタを得る。この方法では、グリーンシートの第１貫通孔及び第２貫通孔を形成する穴開け加工により、容易にガス流路を形成することができる。

また、未焼成のコネクタの第１貫通孔及び第２貫通孔等のガス流路には、製造工程においてガス流路が潰れることを防止するために、可燃性材料を充填して平坦化することが望ましい。可燃性材料を充填するタイミングは、未焼成のコネクタを形成する積層工程の前でも後でも良いが、特に積層工程の前、つまり、貫通孔に予め可燃性材料を穴埋めした後に積層すると、積層時のグリーンシートの変形が少なくなり好適である。可燃性材料としては、カーボン粉末、有機ビーズ、昇華性有機物など公知のものを使用できる。これらの可燃性材料は、ペースト状にして用いると、充填工程が簡易化され容易に平坦化できるので好適である。

更に、導電性ビアは、グリーンシートに導電性ビア用の貫通孔（スルーホール）を開け、このスルーホールに導電ペーストを充填して、（セラミックス部分と）一体に焼成することにより得ることができる。なお、導電性ビアの導電材料としては、Ｐｔ、Ａｇ、Ｐｄ、これらの合金など公知のものを使用できるが、焼成温度より融点の低い金属を使用することが望ましい。

（６）請求項６の発明では、前記コネクタは、前記発電セル同士を電気的に接続するとともに、前記空気極に接する酸化剤ガスのガス流路と前記燃料極に接する燃料ガスのガス流路とを分離するインターコネクタであることを特徴とする。

本発明は、コネクタとしてインターコネクタを例示したものである。なお、本発明は、インターコネクタ以外に、外側コネクタ、即ち、固体酸化物形燃料電池の（積層方向の）最外側に配置され、最外側の発電セルと外部との導通に用いられる外側コネクタにも適用可能である。

（７）請求項７の発明では、前記請求項１〜６のいずれかに記載のコネクタと、固体電解質層及び空気極及び燃料極を備えた発電セルとが、一体焼成されたもの（即ち一体焼成品）であることを特徴とする。

本発明の固体酸化物形燃料電池は、コネクタと発電セルとが一体に焼成されたモノリス形の固体酸化物形燃料電池であり、セル間の電気的接続の信頼性及びガスシール性が高く、従来の様なシール部材を省略することができる。

つまり、本発明では、発電セルの固体電解質層とコネクタのセラミックスとは、互いのセラミックス組織が連続して一体となっている。特に、固体電解質層とコネクタのセラミックスとが同種のものの場合、互いのセラミックス組織は完全に一体となり、界面は消失することになる。

・前記発電セルは、固体電解質層及び空気極及び燃料極を備えている。このうち、固体電解質層としては、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＧＤＣ（ガドリニウム添加セリア）、ＳＤＣ（サマリア添加セリア）、ペロブスカイト酸化物など公知のものを使用できるが、特に、ＹＳＺ、ＳｃＳＺ等のジルコニア固溶体は、材料強度や雰囲気安定性が高く好適である。

・空気極や燃料極としては、公知にものを使用できるが、特に、金属材料又は金属材料とセラミックスとの複合体が望ましい。金属材料とすることで、焼成時の割れやそりを抑制できるからである。金属材料としては、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｇ、Ａｕ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｗ、Ｍｏ、Ｆｅ、Ｃｏ、及びこれらの合金を使用できる。

なお、空気極には、Ｐｔ、Ａｇ−Ｐｄ等の貴金属を使用することが望ましい。貴金属は酸化雰囲気において安定だからである。特に焼成温度より融点の高い金属であることが望ましい。セラミックスとの同時焼成が容易になるからである。

一方、電極材料を、金属材料とセラミックスとの複合体とする場合、セラミックスとしては公知のもの、例えばアルミナ、シリカ、ジルコニア、セリア、カルシア、マグネシア、スピネル等が使用できる。特に、固体電解質層と同じものであると、同時焼成が容易に行えるようになり、また、電極性能が向上するので好適である。

・また、本発明に用いられるコネクタのセラミックスとしては、固体電解質層の焼成温度で焼結可能なもの、例えばアルミナ、シリカ、スピネル、ジルコニア、ガラスセラミックスなどが使用できる。特に固体電解質層と同種の材料であると、焼結温度のほか熱膨張も完全に同じとなるため望ましい。

・本発明の固体酸化物形燃料電池（例えば固体酸化物形燃料電池スタック）を製造する場合には、例えば固体電解質層用のグリーンシートの表裏に電極ペーストを印刷した未焼成発電セルと、例えば前記請求項６のインターコネクタ用のグリーンシートとを交互に積層圧着して、未焼成の固体酸化物形燃料電池を形成し、これを焼成して、（モノリス形の）固体酸化物形燃料電池を得る。

この製造方法によって、燃料電池に反りや割れ等を発生させることなく、一体焼成されたモノリス形の固体酸化物形燃料電池を容易に製造することができる。
・尚、上述した発明において、固体電解質層は、電池の作動時に燃料極に導入される燃料ガス又は空気極に導入される酸化剤ガスのうちの一方の一部をイオンとして移動させることができるイオン伝導性を有する。このイオンとしては、例えば酸素イオン及び水素イオン等が挙げられる。また、燃料極は、還元剤となる燃料ガスと接触し、セルにおける負電極として機能する。空気極は、酸化剤となる酸化剤ガスと接触し、セルにおける正電極として機能する。

・そして、前記固体酸化物形燃料電池を用いて発電を行う場合、燃料極側には燃料ガスを導入し、空気極側には酸化剤ガスを導入する。
燃料ガスとしては、水素、還元剤となる炭化水素、水素と炭化水素との混合ガス、及びこれらのガスを所定温度の水中を通過させ加湿した燃料ガス、これらのガスに水蒸気を混合させた燃料ガス等が挙げられる。炭化水素は特に限定されず、例えば、天然ガス、ナフサ、石炭ガス化ガス等が挙げられる。この燃料ガスとしては水素が好ましい。これらの燃料ガスは１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用することもできる。また、５０体積％以下の窒素及びアルゴン等の不活性ガスを含有していてもよい。

酸化剤ガスとしては、酸素と他の気体との混合ガス等が挙げられる。更に、この混合ガスには８０体積％以下の窒素及びアルゴン等の不活性ガスが含有されていてもよい。これらの酸化剤ガスのうちでは安全であって、且つ安価であるため、空気（約８０体積％の窒素が含まれている。）が好ましい。

次に、本発明の最良の形態の例について説明する。
［実施形態］
ａ）本実施形態であるモノリス形固体酸化物形燃料電池（詳しくはモノリス形固体酸化物形燃料電池スタック：モノリス形ＳＯＦＣスタック）の構成について、図１及び図２に基づいて説明する。

尚、図１は固体酸化物形燃料電池スタックの斜視図である。また、図２は固体酸化物形燃料電池スタックの一部を破断して模式的に示したものであり、同図では、説明の簡易化のために、燃料ガスの流路と空気の流路とを平行に示してある。

図１及び図２に示す様に、本実施形態の固体酸化物形燃料電池スタック１は、燃料ガス（例えば水素）と酸化剤ガス（例えば空気（詳しくは空気中の酸素））との供給を受けて発電を行う装置である。

この固体酸化物形燃料電池スタック１は、発電単位（発電セル）である板状の固体酸化物形燃料電池セル３と、セル３間の導通を確保するとともにガス流路を遮断する板状のインターコネクタ５とが交互に積層され、更に積層方向の両外側に板状の外側コネクタ７が積層され、一体焼結されたものである。

このうち、固体酸化物形燃料電池セル３は、図２に示す様に、板状の酸素イオン導電性セラミックス材料からなる固体電解質層９と、固体電解質層９の一方の側（図２上側：表側）に形成された空気極（カソード）１１と、他方の側（図２下側：裏側）に形成された燃料極（アノード）１３とから構成されている。

また、インターコネクタ５は、板状のセラミックス基体１５の表側に、燃料極１３を覆うように凹状の燃料ガス流路１７が設けられ、裏側に、空気極１１を覆うように凹状の空気流路１８が設けられている。

詳しくは、セラミックス基体１５は、最上層の燃料側第１平板部１９と、その下の燃料側第２平板部２１と、その下の中央平板部２３と、その下の空気側第２平板部２５と、その下の空気側第１平板部２７とからなる５層のセラミックス層が積層されたものである。

このうち、燃料側第１平板部１９には、図３に示す様に、複数の同形状の燃料側第１貫通孔２９が設けられ、燃料側第２平板部２１には、燃料側第１貫通孔２９よりも小さな面積（開口面積）の複数の同形状の燃料側第２貫通孔３１が設けられている。燃料側第２貫通孔３１は、複数の隣り合う燃料側第１貫通孔２９をまたぐように形成され、両貫通孔２９、３１によって、燃料ガス流路１７が構成されている。

前記燃料側第１貫通孔２９の開口形状は、例えば面積が２５ｍｍ²の正方形であり、燃料側第２貫通孔３１の開口形状は、例えば面積が１６ｍｍ²の正方形であり、１個の燃料側第２貫通孔３１に対して４個の燃料側第１貫通孔２９が連通している。なお、燃料側第１貫通孔２９間の枠の寸法（幅）は、例えば１ｍｍであり、燃料側第２貫通孔３１間の枠の寸法（幅）は、例えば２ｍｍである。

図２に戻り、燃料側と同様に、空気側第１平板部２７には、複数の同形状の空気側第１貫通孔３３が設けられ、空気側第２平板部２５には、空気側第１貫通孔３３よりも小さな面積の複数の同形状の空気側第２貫通孔３５が設けられている。空気側第２貫通孔３５は、複数の隣り合う空気側第１貫通孔３３をまたぐように形成され、両貫通孔３３、３５によって、空気流路１８が構成されている。なお、空気側第１貫通孔３３や空気側第２貫通孔３５の開口形状や配置は、燃料側と同様である。

また、インターコネクタ５には、セラミックス基体１５を板厚方向に貫くように、ビア導体が充填されたビア３７が形成されており、このビア３７により、上方の固体酸化物形燃料電池セル３の燃料極１３と下方の固体酸化物形燃料電池セル３の空気極１１とが電気的に接続されている。

つまり、前記ビア３７は、インターコネクタ５のセラミックス基体１５部分、すなわち、燃料側第１平板部１９と燃料側第２平板部２１と中央平板部２３と空気側第２平板部２５と空気側第１平板部２７とを貫くように配置されている。

また、外側コネクタ７のうち、図１上方の外側コネクタ７Ａには、（前記中央平板部２３と同様な）上部平板部３９と空気側第２平板部２５と空気側第１平板部２７とが積層配置されている。

一方、図１下方の外側コネクタ７Ｂは、燃料側第１平板部１９と燃料側第２平板部２１と（前記中央平板部２３と同様な）下部平板部４１とが積層配置されている。
ｂ）上述した固体酸化物形燃料電池スタック１を製造する場合には、例えば以下の手順で行う。

公知の方法により、ジルコニアグリーンシートの表裏にＰｔペーストを印刷して、未焼成発電セルを作成する。
次に、後の実験例２にて詳述する方法により、未焼成インターコネクタを作成する。

次に、未焼成発電セルと未焼成インターコネクタとを交互に積層圧着して一体化する。このとき、発電セルの電極とインターコネクタのガス流路及びビアとが重なるように積層する。

次に、この積層体を必要な大きさに切断して未焼成のモノリス形固体酸化物形燃料電池スタックとする。
次に、この未焼成のモノリス形固体酸化物形燃料電池スタックを、２５０℃で脱脂し、その後１４００℃で焼成し、固体酸化物形燃料電池スタック１を作製する。

ｃ）この様にして得られた本実施形態の固体酸化物形燃料電池スタック１では、燃料側第１平板部１９と燃料側第２平板部２１と空気側第２平板部２５と空気側第１平板部２７の重なり合う部分に形成されたビア３７により、上下の発電セル３間の導通が確保されている。

そして、燃料極１３側及び空気極１１側のそれぞれにおいて、各第１平板部１９、２７の第１貫通孔２９、３３の総面積を各第２平板部２１、２５の第２貫通孔３１、３５の総面積より大きくするとともに、各第１平板部１９、２７と各第２平板部２１、２５とを上述した様に積層することにより、十分なガス供給能を維持しながらビア数を多くすることができる。

次に、実施例１について、図４及び図５に基づいて説明する。
この実施例１は、ＳＯＦＣ用のインターコネクタのガス供給能及びビア数を検証するに当たり、下記のモデルにて計算を行ったものである。

なお、図４は下記実験例Ｂの配置を示し図５は下記実験例Ｄの配置を示すが、両図で同じ種類の構成には同じ番号を付した。
・第１平板部の貫通孔配置
図４及び図５に示す様に、第１平板部５１については、下記表１に示す様に、各大きさの正方形の第１貫通孔５３を、貫通孔間隔１ｍｍを空けて埋め尽くすと仮定した。なお、第１平板部５１の（貫通孔も含む）面積は１００ｍｍ²と仮定した。

・ビアの配置
第１平板部５１の第１貫通孔５３の間の枠部５５に、下記表１に示す各ビア間隔でビア５７を配置すると仮定した。

・第２平板部の貫通孔配置
第２平板部５９については、下記表１に示す様に、各大きさの長方形（又は正方形）の第２貫通孔６１を、第１貫通孔５３にまたがるように配置すると仮定した。なお、第１平板部５１と第２平板部５３とは同じ面積（貫通孔を含む）である。

・ガス供給能計算
第１平板部５１全体の面積に対する第１平板部５１の第１貫通孔５３の総面積の割合（％）を、ガス供給能として計算した。この結果を下記表１に示す。

・ビア数計算
単位面積当たりのビア数を計算した。この結果を下記表１に示す。

この表１に示す様に、第１平板部５１の貫通孔面積（１個の面積及び総面積）が大きくなるに従い、ガス供給能が向上するが、ビア数を多くできないことが分かる。また、第１平板部５１の貫通孔面積と第２平板部５９の貫通孔面積が同じである実験例Ｂ（Ｅ）に対する、第２平板部５９の貫通孔面積を小さくした実験例Ｃ、Ｄ（Ｆ、Ｇ）から、ガス供給能を維持したままビア数を増やすことができることが分かる。

つまり、第２平板部５９の貫通孔面積より第１平板部５１の貫通孔面積を大きくした方が、ガス供給能を大きく、且つ、ビア数を多くできることが分かる。

次に、実施例２について、図６に基づいて説明する。
本実施例は、前記実施形態の固体酸化物形燃料電池に用いることができる５層構造のインターコネクタ（評価用簡易サンプル）を製造する手順を示したものである。

(1)グリーンシートの作成
ジルコニア固溶体粉末（８ＹＳＺ）とブチラール樹脂と可塑剤と有機溶剤とを混合して、スラリーを調整し、そのスラリーをドクターブレード法でキャスティングし、２００μｍ厚のジルコニアグリーンシートを作製した。

(2)可燃性材料ペーストの作製
アクリル有機ビーズとエチルセルロースと有機溶剤とを混合し、可燃性材料ペーストを作製した。

(3)未焼成のインターコネクタの作製
図６に示す様に、前記表１の実験例Ｄのデザインとなるように、ジルコアグリーンシートに流路形成用貫通孔７１と（Ｐｔペーストにて）未焼成ビア７３を形成した第１平板部用シート７５、７７を２枚、同様な形状の第２平板部用シート７９、８１を２枚、貫通孔の無いビア７３のみの中央平板部用シート８３を１枚用意した。

次に、各シート７５、７７、７９、８１の流路形成用貫通孔７１、８５に可燃性材料ペーストを穴埋めした。
次に、第１平板部用シート７５、第２平板部用シート７９、中央平板部用シート８３、第２平板部用シート８１、第１平板部用シート７７の順に積層した。

次に、その積層体を、同図の破線に沿って所定の寸法に切断して、未焼成のインターコネクタを作成した。
(4)焼成
前記未焼成のインターコネクタを、２５０℃にて脱脂し、その後１４００℃にて焼成してインターコネクタを形成した。

(5)評価
得られたインターコネクタには、割れや反りがなく好適であった。また、流路は面内でつながっていること、即ち第１貫通孔と第２貫通孔が連通していることを確認できた。更に、ビア部分にて導電性を確保できていることも確認できた。

尚、本発明は前記実施例になんら限定されるものではなく、本発明を逸脱しない範囲において種々の態様で実施しうることはいうまでもない。

実施形態の固体酸化物形燃料電池スタックの斜視図である。実施形態の固体酸化物形燃料電池スタックの一部を破断し拡大して模式的に示す説明図である。図２のＡ−Ａ断面の一部を拡大して示す説明図である。実施例１の実験例Ｂの構成を示し、（ａ）は第１平板部の平面図、（ｂ）は第２平板部の平面図、（ｃ）は両平板部を重ね合わせた状態を示す平面図である。実施例１の実験例Ｄの構成を示し、（ａ）は第１平板部の平面図、（ｂ）は第２平板部の平面図、（ｃ）は両平板部を重ね合わせた状態を示す平面図である。実施例２のインターコネクタの製造方法を示し、（ａ）は最上層の第１平板部用シートの平面図、（ｂ）は２層目の第２平板部用シートの平面図、（ｂ）は３層目の中央部用シートを示す平面図、（ｄ）は５層目の第１平板部用シートの平面図、（ｅ）は４層目の第２平板部用シートの平面図である。

符号の説明

１…固体酸化物形燃料電池スタック
３…固体酸化物形燃料電池セル（発電セル）
５…インターコネクタ
９…固体電解質層
１１…空気極
１３…燃料極
１５…セラミックス基材
１７…燃料ガス流路
１８…空気流路
１９…燃料側第１平板部
２１…燃料側第２平板部
２３…中央平板部
２５…空気側第２平板部
２７…空気側第１平板部
２９…燃料側第１貫通孔
３１…燃料側第２貫通孔
３３…空気側第１貫通孔
３５…空気側第２貫通孔

Claims

セラミックス部材に導電性ビアとガス流路とが形成された構造を有し、固体電解質層に空気極及び燃料極を備えた発電セルとの導通を確保するコネクタにおいて、
複数の第１貫通孔を有する第１平板部と複数の第２貫通孔を有する第２平板部とが、前記第１平板部が前記コネクタの表面側となるように積層配置されるとともに、
前記コネクタを表面側から見た場合に、複数の前記第２貫通孔のそれぞれが、複数の前記第１貫通孔をまたぐように配置され、
且つ、前記第１貫通孔をまたぐようにして配置された前記第２貫通孔と、前記第２貫通孔によってまたがれるように配置された前記第１貫通孔とが連通して、前記ガス流路が構成されており、
更に、前記ガス流路を構成している全ての前記第１貫通孔の総面積が、前記ガス流路を構成している全ての前記第２貫通孔の総面積より大きいことを特徴とするコネクタ。
前記第１貫通孔の総面積は、前記第２貫通孔の総面積の２倍以上であることを特徴とする前記請求項１に記載のコネクタ。
前記第１貫通孔１個の面積は、前記第２貫通孔１個の面積より大きいことを特徴とする前記請求項１又は２に記載のコネクタ。
前記第１貫通孔１個の面積は、前記第２貫通孔１個の面積の２倍以上であることを特徴とする前記請求項３に記載のコネクタ。
前記コネクタは、一体焼成されたものであることを特徴とする前記請求項１〜４のいずれかに記載のコネクタ。
前記コネクタは、前記発電セル同士を電気的に接続するとともに、前記空気極に接する酸化剤ガスのガス流路と前記燃料極に接する燃料ガスのガス流路とを分離するインターコネクタであることを特徴とする前記請求項１〜５のいずれかに記載のコネクタ。
前記請求項１〜６のいずれかに記載のコネクタと、固体電解質層及び空気極及び燃料極を備えた発電セルとが、一体焼成されたものであることを特徴とする固体酸化物形燃料電池。