JP5039877B2

JP5039877B2 - 希土類系メタルボンド磁石の製造方法

Info

Publication number: JP5039877B2
Application number: JP2007243701A
Authority: JP
Inventors: 芳文中村; 佳実菅野
Original assignee: Seiko Instruments Inc
Current assignee: Seiko Instruments Inc
Priority date: 2007-09-20
Filing date: 2007-09-20
Publication date: 2012-10-03
Anticipated expiration: 2027-09-20
Also published as: JP2009076631A

Description

本発明は、希土類系メタルボンド磁石の製造方法に関する。

従来、希土類磁石は、メタルボンド磁石の材料として用いられている。メタルボンド磁石は、希土類磁石粉末に結合相を配合して圧縮成形することにより製造され、焼結型の磁石に比べて寸法精度が高く複雑な形状に成形でき、歩留まりが少ない等の利点を有している。

希土類系メタルボンド磁石の材料となる希土類磁石として、例えば、Ｓｍ_２Ｃｏ_１７等のＳｍ−Ｃｏ系の磁石、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系の磁石、Ｓｍ−Ｆｅ−Ｎ系の磁石がある。Ｓｍ−Ｃｏ系の磁石は、コストが高い材料として知られているが、耐熱性が優れているため、高耐熱が要求される場合に用いられる。

また、Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ系の磁石は、耐熱性、耐食性に劣るものの、液体急冷法では、磁化方向がランダムに向いている等方性に関わらず、高磁性材料として知られている。
いわゆる、ＨＤＤＲ法（Hydrogenation Decomposition Desorption Recombination法）では、異方性磁石粉末にし、さらに高い磁気特性を有するものが知られている。

最近では、上記磁気特性に匹敵する高い磁気特性を有し、かつ比較的安価な希土類磁石材料としてＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁石も注目を浴びている。
このような希土類磁石を材料とするメタルボンド磁石は、音響・映像機器、回転機機、通信機器、計測機器、自動車部品等の多分野で用いられ、需要が高まるにつれ、磁気特性向上のほか、工業的生産性、機械的強度、耐食性等の向上が要求されている。

メタルボンド磁石の製造には、硬化処理中の希土類磁石の酸化を抑制し、磁気特性の低下を防ぐ必要があるが、特殊な熱処理炉を用いる場合、酸素を完全に取り去ることは熱処理炉の構成上困難である。これに対し、高純度窒素又はアルゴンガス等の不活性ガスによる置換、真空引きを行うと、時間及び費用がかかり生産効率を悪化させるばかりか、目的とする磁気特性を得ることは困難であった。

これに対し、結合層を樹脂とするメタルボンド磁石においては、磁石粉末の表面を樹脂で均一に被覆することにより、製造工程中の磁石粉末の酸化を抑制し、磁気特性および機械強度の向上を図る方法が提案されている（特許文献１）。
特開平０６−３０２４１８号公報

一方、電子部品の小型化に伴い、電子部品はリフローによる半田付けが一般化している。このため磁石部品においても耐熱性が求められ、メタルボンド磁石においても２００〜３００℃の耐熱性が要求されている。

成形に優れている結合相を樹脂とするメタルボンド磁石では、樹脂の耐熱温度で部品の耐熱温度が支配されるため、本要求には答えられない。
本発明は、上記問題点を解消するためになされたものであって、その目的は、磁気特性を劣化させることなく、成形性に優れかつ耐熱性を向上させた希土類メタルボンド磁石の製造方法を提供することにある。

請求項１の発明は、希土類系磁石粉末、金属結合相および添加剤からなる混合物を圧縮成形し、圧縮成形した成形品に前記金属結合相を選択的に発熱させるマイクロ波を照射して前記金属結合相を焼結させ、前記マイクロ波は、１ＧＨｚ以上、３０ＧＨｚ以下であることを要旨とする。

請求項２の発明は、請求項１に記載の希土類系メタルボンド磁石の製造方法において、マイクロ波を照射して前記金属結合相を焼結させた前記成形品を、真空又は不活性ガス中で冷却することを要旨とする。

請求項３の発明は、請求項１又は２に記載の希土類系メタルボンド磁石の製造方法において、前記成形品に対し窒素原子を含む雰囲気下でマイクロ波を照射し、前記希土類系磁石粉末の窒化と金属結合相の焼結とを同時に行うことを要旨とする。

請求項４の発明は、請求項１〜３のいずれか１つに記載の希土類系メタルボンド磁石の製造方法において、希土類系磁石粉末の平均粒径は、２〜１５０μｍであることを要旨とする。

請求項１の発明によれば、希土類系磁石粉末及び金属結合相からなる混合物を圧縮成形し、金属結合相を選択的に発熱させるマイクロ波を成形品に照射する。このため、金属結合相を自己発熱させ、試料全体を均一に昇温することができる。この結果、金属結合相を瞬時に焼結することができるとともに、処理時間を短縮化できる。しかも、成形品に照射されるマイクロ波は、１ＧＨｚ以上、３０ＧＨｚ以下であるため、アーク放電の発生を抑制するとともに、成形品を所望の温度範囲内に昇温することができる。

請求項２の発明によれば、マイクロ波照射を行った後、真空又は不活性ガス中で冷却するので、希土類系磁石粉末の酸化を抑制し、良好な磁気特性を維持することができる。

請求項３の発明によれば、希土類系磁石粉末の窒化と、金属結合相の焼結を同時に行うので、処理時間を短縮化することができる。
請求項４の発明によれば、希土類系磁石粉末として、平均粒径が２〜１５０μｍの粉末を用いるため、磁石粉末の酸化を抑制するとともに、磁化方向を揃えながら成形する際に粒子を所望の磁化方向に揃えることができる。

本発明の希土類元素−遷移金属系（以下、Ｒ−ＴＭ系という）の希土類メタルボンド磁石の製造方法について以下の工程毎に説明する。尚、Ｒは希土類元素のうち少なくとも１種若しくは２種以上の元素であり、ＴＭは遷移金属元素の少なくとも１種若しくは２種以上の元素である。
（１）希土類系磁石粉末
本発明のＲ−ＴＭ系合金を構成する希土類元素は、Ｙ（イットリウム）と、ランタノイド元素（Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ及びＬｕ）等を好適に用いることができる。特にＰｒ、ＮｄまたはＳｍを用いると、著しい磁気特性を高めることができる。また、２種以上の希土類元素を組み合わせることにより、磁気特性の残留磁束密度と保持力を向上させることができる。

具体的には、ＳｍＣｏ_５、Ｓｍ_２Ｃｏ_１７といったＳｍ−Ｃｏ系磁石粉末や、ＨＤＤＲ法又は液体急冷法により製造されるＮｄ_２Ｆｅ_１４Ｂ等のＮｄ−Ｆｅ−Ｂ系磁石粉末を用いることができる。また、Ｓｍを主とする希土類元素と、Ｆｅを主とする遷移金属と、Ｎを主とする格子間元素とを基本成分とするＳｍ−Ｆｅ−Ｎ系磁石粉末を用いることができる。また、上記した希土類磁石粉末を２種以上混合してもよい。

以上のＲ−ＴＭ系又はＲ−ＴＭ−Ｎ系の希土類磁石粉末は、一般的な溶解鋳造法の場合、希土類金属及び遷移金属等を所定の配合比で調合して、不活性ガス雰囲気中で高周波溶解する。さらに、得られた合金インゴットを熱処理し、ジョークラッシャー、ジェットミル又はアトライター等の粉砕機で所定の粘度に粉砕する。

液体急冷法では、上記したように作製した合金インゴットに対し、合金溶湯を高速で回転するローラに吐出し、ロールの外周面と接触させることで合金溶湯を急冷して合金薄帯を作製する。この合金薄帯を上記粉砕機にて所定の粒度に粉砕する。この溶解時、不可避的不純物として、Ｃ、Ｂ等が含まれても特に問題はない。

磁石粉末の粒径としては、平均粒径２〜１５０μｍが好ましい。２μｍ未満では、酸化されやすい他、メタルボンド磁石作成時に凝集或いはスプリングバックによる密度の向上が得られず、磁気特性が低いものとなる。また、平均粒径が１５０μｍを超える場合には、磁場をかけて磁化方向を揃えながら成形する際に、粒子が所望の磁化方向に向かず、磁気特性の低下を引き起こす。
（２）金属結合相
金属結合相は、特に限定されないが、銅、コバルト、スズ、リン、亜鉛、銀、ニッケル、鉄、アルミニウム、モリブデン、クロム、チタン、マンガン、およびタングステンから選択される１種または２種以上の金属等を用いることができる。金属結合相は、２００℃〜３００℃の低融点金属が好ましい。磁石粉末と金属結合相との焼結界面は拡散相が形成されている。メタルボンド磁石の機械的特性の向上を拡散相の求める場合には、磁石粉末と同じ元素が金属結合相に含まれていることが望ましい。
（３）添加剤
添加剤は特に限定されないが、界面活性剤、カップリング剤、潤剤、離型剤、難燃剤、安定剤、無機充填剤や顔料等を用いることができる。この添加剤は、金型へ充填するための流動性、磁場をかけて磁化方向を揃えるための滑り性、金型から取り出す際の離型性、成形体の撥水性、密度向上或いは強度向上を示すものであればよく、複数種類の添加剤を組み合わせて用いてもよい。
（４）混合
上記希土類系磁石粉末、金属結合相あるいは添加剤をアトライター、ヘンシェルミキサー又はＶブレンダー等で混合分散させ造粒することにより、コンパウンドを得る。特に金属結合相及び添加剤を均一に混合するため、有機溶剤等で混合脱気し、造粒粉を作成することが好ましい。
（５）圧縮成形
磁場を印加するための電磁石を金型に具備したプレス装置を用い、コンパウンドを金型内に充填し、１０ｋＯｅ（エルステッド）以上の磁場中又は無磁場中で、１ｔｏｎ以上の圧力で圧縮成形する。

液体急冷法で作成される等方性磁性材料の成形は無磁場でもよいが、異方性材料の希土類磁石粉末は、１０ｋＯｅ未満になると、磁化方向に向かないため１０ｋＯｅ以上必要である。また、金型温度を５０〜１５０℃に上げて成形すると、添加剤の効果により粒子の滑りが良くなるため、成形圧力を低くすることができるとともに、金型の耐久性向上を図ることができる。
（６）金属結合相の焼結
圧縮成形が終了すると、本実施形態では、得られた成形品に対してマイクロ波を照射することで金属結合相を焼結させる。このように希土類磁石粉末かつまたは金属結合相を選択的かつ急速に自己発熱させることによって、７５０〜９００℃まで数分で昇温する。このとき、試料全体が均一に昇温することにより、密度差が少なく歪みのない希土類系メタルボンド磁石を得ることができる。また、マイクロ波照射により数分で所定温度まで昇温することができるので、処理時間の短縮化するとともに磁石粉末の酸化を抑制することができる。

成形品に照射するマイクロ波は、１ＧＨｚ以上３０ＧＨｚ以下が好ましい。１ＧＨｚ未満では、アーク放電が生じやすく、３０ＧＨｚを超えると所望する温度以上に加熱されてしまう。また、雰囲気は、磁石の酸化抑制の観点から真空又は窒素等の不活性ガス中がより好ましい。

さらに、金属結合相の焼結と希土類磁石粉末の窒化を同時に行う場合は、窒素０．１〜５ＭＰａの圧力下が好ましい。０．１ＭＰａ未満では、窒化が粒子内部まで侵入せず表面のみに止まり、５ＭＰａを超えると粒子表面において、過剰窒化となる。

また、窒化する希土類磁石粉末は、Ｒ−ＴＭ系を主成分とするものが好ましく、Ｓｍ−Ｆｅ系、Ｎｄ−Ｆｅ系等の希土類磁石粉末等を用いることができる。
（７）冷却処理
マイクロ波照射を行った後、金属結合相を焼結させた成形品の冷却処理を行う。即ち、マイクロ波の照射を終了すると、希土類磁石粉末自身は迅速に冷却されるものの、多少の酸化は免れない。これに対し、マイクロ波の照射出力を低下しながら、冷却させる方法も試みたが、ある出力以下になると酸化反応が優先的になり僅かではあるが磁気特性の低下が見られる。このため、真空引き、あるいは、窒素、アルゴン等の不活性ガス中にて室温まで冷却する必要があり、外部冷却を併用して行うことも場合によっては好ましい。

次に、上記のように構成した本実施形態の効果を以下に記載する。
（１）本実施形態では、希土類磁石粉末、金属結合相及び添加剤からなる混合物を圧縮成形し、その成形品にマイクロ波を照射する。これによって、希土類磁石粉末かつまたは金属結合相を選択的かつ急速に自己発熱させることができ、試料全体（成形品全体）を均一に昇温し低温で焼結できる。

結合相である金属を低融点かつあるいは微粉とすることで、金属結合相の焼結温度を下げることが可能であり、磁石粉末の表面拡散を僅かに抑えることができる。これにより、従来の焼結磁石で問題となる焼結収縮による形状変化や、焼結温度環境による磁石粉末の磁石特性の劣化を無くすことが可能である。

さらに、結合相を金属にすることで、リフロー耐熱性、機械的強度は、樹脂結合相を有するメタルボンド磁石より優れた特性を得ることができる。
また、成形品にマイクロ波を照射する際、真空又は窒素等の不活性ガスの雰囲気で行うため、磁石の酸化が抑制される。

（２）本実施形態では、金属結合相を焼結させた成形品を、真空又は不活性ガス中で冷却するので、希土類磁石粉末の酸化を抑制し、良好な磁気特性を維持することができる。
（３）本実施形態では、成形品に照射するマイクロ波の周波数を、１ＧＨｚ以上、３０ＧＨｚ以下の範囲にした。このため、低周波数で発生しやすいアーク放電を抑制することができる。また、周波数が高すぎることにより所望の温度以上に加熱されてしまうことを防止し、成形品を所望の温度範囲に加熱することができる。

（４）本実施形態では、窒化雰囲気でかつ０．１〜５ＭＰａの加圧下で成形品に対しマイクロ波を照射することにより、希土類磁石粉末の窒化と金属結合相の焼結とを同時に行うことを可能にした。このため、窒化工程と金属結合相の焼結とを別に行う場合に比較して処理時間を短縮化することができる。

（５）本実施形態では、希土類磁石粉末の平均粒径を、２〜１５０μｍにした。このため、磁石の表面積が大きくなることによる磁石の酸化を抑制するとともに、磁化方向を揃えながら成形する際に粒子に所望の磁化方向に揃えることができる。

Claims

希土類系磁石粉末、金属結合相および添加剤からなる混合物を圧縮成形し、圧縮成形した成形品に前記金属結合相を選択的に発熱させるマイクロ波を照射して前記金属結合相を焼結させ、
前記マイクロ波は、１ＧＨｚ以上、３０ＧＨｚ以下である
ことを特徴とする希土類系メタルボンド磁石の製造方法。
請求項１に記載の希土類系メタルボンド磁石の製造方法において、
マイクロ波を照射して前記金属結合相を焼結させた前記成形品を、真空又は不活性ガス中で冷却することを特徴とする希土類系メタルボンド磁石の製造方法。
請求項１又は２に記載の希土類系メタルボンド磁石の製造方法において、
前記成形品に対し窒素原子を含む雰囲気下でマイクロ波を照射し、前記希土類系磁石粉末の窒化と金属結合相の焼結とを、同時に行うことを特徴とする希土類系メタルボンド磁石の製造方法。
請求項１〜３のいずれか１つに記載の希土類系メタルボンド磁石の製造方法において、
希土類系磁石粉末の平均粒径は、２〜１５０μｍであることを特徴とする希土類系メタルボンド磁石の製造方法。