JP4523162B2 - 耐性または抵抗性トウモロコシ作物に対する除草組成物 - Google Patents
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Description
本発明は、耐性または抵抗性のトウモロコシの作物における有害な植物に対して使用することができそして除草的に活性な物質として2種または3種以上の除草剤を含有する作物保護組成物の分野におけるものである。
耐性または抵抗性のトウモロコシの品種およびトウモロコシ系統、特に形質転換したトウモロコシの品種およびトウモロコシ系統の導入は、それ自体では普通のトウモロコシ品種においては普通の雑草防除系に選択的でない新規な活性物質を追加する。これらの活性物質は、例えば特にそれらに対して開発された耐性の作物に対して用いられるグリホセート、スルホセート、グルホシナート、ビアラホスおよびイミダゾリノン除草剤のような既知の広域スペクトル性の除草剤[除草剤(A)]である。耐性作物における有害な植物に対するこれらの除草剤の効能は高いけれども(他の除草剤処理と同様に)使用される除草剤の性質、その散布量、問題の製剤、防除される有害な作物、気候条件、土壌条件などに依存する。さらに、除草剤は、特定の種の有害な植物に対して弱点(効果0)を示す。他の判断基準は、作用の期間または除草剤の分解速度である。適当である場合は、除草剤の延長された使用によってまたは地理的に限定された領域内において起こる有害な植物の感受性の変化もまた考慮に入れなければならない。個々の植物に対する作用の喪失は、もしあったとしても、除草剤のより高い散布量によってある程度補うことができるにすぎない。さらに、活性物質の低い散布量で除草作用を達成する方法が常に要求されている。低い散布量は、散布に対して必要な活性物質の量を減少するばかりでなく、また一般に必要な処方補助剤の量を減少する。何れも経済的出費を減少しそして除草剤処理の環境へのやさしさ(eco-friendliness)を改善する。
【0002】
除草剤の使用プロフィルを改善する一つの可能性は、活性物質を所望の追加的な性質を与える1種または2種以上の他の活性物質と組み合わせることからなる。しかしながら、多数の活性物質の組み合わされた使用は、しばしば物理学的および生物学的不適合性の現象、例えば共同処方の安定性の欠除、活性物質の分解または活性物質の拮抗作用をもたらす。対照的に、望ましいものは、有利な作用のプロフィル、高い安定性および組み合わされる活性物質の個々の散布に比較して散布量が減少されることを可能にする相乗剤としてできるだけ増加された作用を有する活性物質の組み合わせである。
【0003】
驚くべきことには、群(A)からの他の除草剤そして適当である場合は特定の除草剤(B)と組み合わされた上述した広域スペクトル性の除草剤(A)の群からの活性物質は、該除草剤の選択的使用に適したトウモロコシ作物において使用した場合に特に有利に相互作用するということが見出された。
【0004】
それ故に、本発明は、適当である場合は毒性緩和剤の存在下において、問題の除草剤組み合わせが、
(A)(A1) 式(A1)
【化3】
(式中、Zは、式−OHの基または式-NHCH(CH3)CONHCH(CH3)COOHまたは-NHCH(CH3)CONHCH[CH2CH(CH3)2]COOHのペプチド基である)の化合物およびそのエステルおよび塩、好ましくはグルホシナートおよび酸および塩基とのその塩、特にグルホシナート−アンモニウム、L−グルホシナートまたはその塩、ビアラホスおよび酸および塩基とのその塩、および他のホスフィノスリシン誘導体、
(A2) 式(A2)
【化4】
の化合物およびそのエステルおよび塩、好ましくはグリホセートおよびそのアルカリ金属塩またはアミンとの塩、特にグリホセート−イソプロピルアンモニウムおよびスルホセート、
(A3) イミダゾリノン、好ましくはイマゼタピル、イマザピル、イマザメタベンズ、イマザメタベンズ−メチル、イマザキン、イマザモックス、イマザピク(Ac263,222)およびその塩、および
(A4) プロトポルフィリノーゲン−オキシダーゼ阻害剤(PPO阻害剤)からの除草アゾール、例えばWC9717(=CGA276854)、
(A5) シクロヘキサンジオン除草剤および、適当である場合は、また
(A6) ヘテロアリールオキシフェノキシプロピオン酸除草剤
からなる化合物の群からの広域スペクトル性の除草剤、および
【0005】
(B)(B0) 上述した群(A)からの1種または2種以上の構造的に異なる除草剤および/または
(B1) 単子葉および双子葉の有害な植物に対して有効である茎葉−および土壌−作用除草剤および/または
(B2) トウモロコシにおいて双子葉植物に対して選択的に使用することのできる除草剤および/または
(B3) トウモロコシにおいて主として双子葉の有害な植物に対して選択的に使用することのできる茎葉−および土壌−活性除草剤
からなる化合物の群からの1種または2種以上の除草剤
の相乗的に活性な含量を有しそしてトウモロコシ作物が組み合わせの成分を形成する除草剤(A)および(B)に対して耐性であるトウモロコシ作物における有害な植物を防除するための除草剤組み合わせの使用に関する。
【0006】
群(B0)における“上述した群(A)からの構造的に異なる除草剤”なる用語は、問題の組み合わせにおける成分(A)ではないが、群(A)の定義によって含まれている除草剤のみを包含する。
【0007】
本発明による除草剤の組み合わせのほかに、普通作物保護において使用されている他の作物保護活性物質および補助剤および処方補助剤を使用することができる。
相乗作用は、活性物質(A)および(B)を一緒に散布する場合に観察されるが、分割散布(splitting)においても観察することができる。他の可能性は、除草剤または除草剤の組み合わせを、例えば出芽前散布次いで出芽後散布後に、または初期の出芽後の散布次いで中期または末期の出芽後の散布の後に、小量ずつ数回散布(連続散布)することである。適当である場合は小量ずつ数回、問題の組み合わせの活性物質を同時に散布することが好ましい。しかしながら、組み合わせの個々の活性物質をずらして散布することも可能でありそして個々の場合において有利である。他の作物保護剤、例えば殺菌剤、殺虫剤、殺ダニ剤など、および/または異なる補助剤および/または肥料散布もまたこの系散布と一体化することもできる。
【0008】
相乗作用は、個々の活性物質の散布量の減少、同じ散布量で達成される同種の有害な植物に対するより強力な作用、これまで作用が及ばなかった(効果0)種の防除、延長された散布期間および/または必要な個々の散布の減少された回数および(使用者に対する結果としての)経済的および生態的により有利の雑草防除系を可能にする。
例えば、本発明による(A)+(B)の組み合わせは、個々の活性物質(A)および(B)で達成することのできる作用をはるかにそして予測できない程越えた相乗的に増加した作用を可能にする。
【0009】
WO−A−98/09525は、既に、リン−含有除草剤、例えばグルホシナートまたはグリホセートに抵抗性である形質転換した作物における雑草を防除する方法を記載しており、そしてグルホシナートまたはグリホセートおよびプロスルフロン、プリミスルフロン、ジカムバ、ピリデート、ジメテナミド、メトラクロル、フルメトウロン、プロパキザホップ、アトラジン、クロジナホップ、ノルフルラゾン、アメトリン、テルブチラジン、シマジン、プロメトリン、NOA−402989(3−フェニル−4−ヒドロキシ−6−クロロピリダジン)、式
【化5】
(式中、R=4−クロロ−2−フルオロ−5−(メトキシカルボニルメチルチオ)フェニル)の化合物(US−A−4671819に開示されている)、CGA276854=2−クロロ−5−(3−メチル−2,6−ジオキソ−4−トリフルオロメチル−3,6−ジヒドロ−2H−ピリミジン−1−イル)−安息香酸1−アリルオキシカルボニル−1−メチルエチル(=WC9717、US−A−5183492に開示されている)および2−{N−[N−(4,6−ジメチルピリミジン−2−イル)アミノカルボニル]−アミノスルホニル}安息香酸4−オキセタニル(EP−A−496701に開示されている)からなる群からの少なくとも1種の除草剤を含有する除草剤組み合わせを使用している。得ることのできる作用または得られた作用に対する詳細は、WO−A−98/09525において見出すことはできない。相乗作用に対する実施例または方法を具体的な作物において実施する実施例または2、3または4種以上の除草剤の具体的な組み合わせの実施例は示されていない。
【0010】
DE−A−2856260は、既に、グルホシナートまたはL−グルホシナートおよび他の除草剤、例えばアロキシジム、リヌロン、MCPA、2,4−D、ジカムバ、トリクロピル、2,4,5−T、MCPBおよびその他を使用したいくつかの除草剤の組み合わせを開示している。
【0011】
グルホシナートまたはグリホセートおよびスルホニル尿素系、例えばメトスルフロン−メチル、ニコスルフロン、プリミスルフロン、リムスルフロンなどからの他の除草剤を使用した若干の除草剤の組み合わせも、既にWO−A−92/08353およびEP−A−0252237に開示されている。
しかしながら、有害な植物を防除するための組み合わせの使用は、僅かな数の植物種に関してのみ公開されているかまたはさもなければ実施例なしに言及されているにすぎない。
【0012】
本発明者等の実験において、驚くべきことには、WO−A−98/09525および他の参照文献に述べられている除草剤の組み合わせの有用性と他の新規な除草剤の組み合わせの有用性との間には、作物において大きな相違が存在するということが見出された。
【0013】
本発明によれば、耐性のトウモロコシ作物において特に有利に使用することのできる除草剤の組み合わせが提供される。
式(A1)〜(A5)の化合物は、既知であるかまたは既知の方法と同様にして製造することができる。
式(A1)は、すべての立体異性体およびその混合物、特にラセミ体および生物学的作用を有する特定のエナンチオマー、例えばL−グルホシナートおよびその塩を包含する。式(A1)の活性物質の例は、次の通りである:
(A1.1) せまい意味におけるグルホシナート、すなわち、D,L−2−アミノ−4−[ヒドロキシ(メチル)ホスフィニル]ブタン酸、
(A1.2) グルホシナート−モノアンモニウム塩、
(A1.3) L−グルホシナート、L−または(2S)−2−アミノ−4−[ヒドロキシ(メチル)ホスフィニル]ブタン酸(=ホスフィノスリシン)、
(A1.4) L−グルホシナートモノアンモニウム塩、
(A1.5) ビアラホス(またはビラナホス)、すなわち、L−2−アミノ−4−[ヒドロキシ(メチル)ホスフィニル]ブタノイル−L−アラニル−L−アラニン、特にそのナトリウム塩。
【0014】
上述した除草剤(A1.1)〜(A1.5)は、植物の緑色部分を経て吸収されそして広い範囲の除草剤または全体の除草剤として知られている。これらは、植物における酵素グルタミンシンセターゼの阻害剤である;“The Pesticide Manual" 11th Edition, British Crop Protection Council 1997, 643-645頁および120〜121頁参照。これらの化合物は、出芽後に栽培作物におけるおよび作付しない領域上の広葉雑草およびイネ科雑草を防除するためにそしてまた特定の散布技術を使用してトウモロコシ、綿などのような農業条植作物のうね間処理に使用することができるが、抵抗性の形質転換作物における選択性除草剤としての使用の重要性が増加している。グルホシナートは、普通塩の形態、好ましくはアンモニウム塩の形態で使用される。グルホシナートのラセミ体またはグルホシナート−アンモニウムは、単独で普通200〜2000gのa.s./ha(=a.i.のg/ha=1ヘクタール当たりの活性物質のグラム)の間の散布量で散布される。このような散布量において、グルホシナートは、主に植物の緑色部分を経て吸収された場合に有効である。しかしながら、それは数日以内に土壌中で微生物によって分解されるので、土壌中で長期間作用しない。同じことは、また関連した活性物質ビアラホスナトリウム(またビラナホス−ナトリウムとも称される)にも適用される。“The Pesticide Manual" 11th Ed., British Crop Protection Council 1997, 120-121頁参照。
【0015】
一般に、著しく低い活性の活性物質(A1)においては、例えば1ヘクタール当たりグルホシナートの活性物質20〜800g、好ましくは20〜600g(a.s.のg/haまたはa.i.のg/ha)が、本発明による組み合わせにおいて必要である。同様な量、好ましくは1ヘクタール当たりのモルに変換された量は、またグルホシナート−アンモニウムおよびビアラホスまたはビアラホス−ナトリウムに適用される。
【0016】
茎葉−作用除草剤(A1)を含有する組み合わせは、便宜上、化合物(A1)に抵抗性または耐性であるトウモロコシ作物において使用される。遺伝子工学によって発生された若干の耐性のトウモロコシ作物は、既に知られておりそして実際に使用されている。雑誌“Zuckerruebe" [Sugarbeet], year 47 (1998), 217頁以下参照。グルホシナートに抵抗性である形質転換植物の発生については、EP-A-0242246、EP-A-242236、EP-A-257542、EP-A-275957、EP-A-0513054参照。
【0017】
化合物(A2)の例は、
(A2.1) グリホセート、すなわちN−(ホスホノメチル)グリシン、
(A2.2) グリホセート−モノイソプロピルアンモニウム塩、
(A2.3) グリホセート−ナトリウム塩、
(A2.4) スルホセート、すなわちN−(ホスホノメチル)グリシン−トリメシウム塩=N−(ホスホノメチル)グリシン−トリメチルスルホキソニウム塩である。
【0018】
グリホセートは、普通、塩の形態、好ましくはモノイソプロピルアンモニウム塩またはトリメチルスルホキソニウム塩(=トリメシウム塩=スルホセート)の形態で使用される。遊離酸グリホセートを基にして、単一の用量は、0.5〜5kgのa.s./haの範囲にある。グリホセートは、ある種の適用に関してはグルホシナートと同様であるが、後者とは著しく違ってそれは、植物における酵素5−エノールピルビルシキメート−3−ホスフェートシンターゼの阻害剤である。“The Pesticide Manual" 11th Ed., British Crop Protection Council 1997, 646-649頁参照。本発明による組み合わせにおいては、一般に1ヘクタール当たりa.s.グリホセート20〜1000g、好ましくは20〜800gの範囲の散布量が必要である。
【0019】
また、遺伝子工学によって発生された耐性植物が、化合物(A2)に対して既知でありそして実際に導入されている。例えば、“Zuckerruebe" year 47 (1998)、217頁以下参照;そしてまたWO 92/00377、EP−A−115673、EP−A−409815参照。
【0020】
イミダゾリノン除草剤(A3)の例は、次の通りである。
(A3.1) イマザピルおよびその塩およびエステル、
(A3.2) イマゼタピルおよびその塩およびエステル、
(A3.3) イマザメタベンズおよびその塩およびエステル、
(A3.4) イマザメタベンズ−メチル、
(A3.5) イマザモックスおよびその塩およびエステル、
(A3.6) イマザキンおよびその塩およびエステル、例えばアンモニウム塩、
(A3.7) イマザピク(AC 263,222)およびその塩およびエステル、例えばアンモニウム塩。
【0021】
これらの除草剤は、酵素アントラクテート、シンターゼ(ALS)を阻害しそしてその結果植物におけるタンパク質合成を阻害する。これらの除草剤は、土壌−作用および茎葉−作用しそして若干の場合においては、作物における選択性を示す。例えば、(A3.1)に対しては“The Pesticide Manual" 11th Ed., British Crop Protection Council 1997、697〜699頁、(A3.2)に対しては701〜703頁、(A3.3)および(A3.4)に対しては694〜696頁、(A3.5)に対しては696〜697頁、(A3.6)に対しては699〜701頁そして(A3.7)に対しては5および6頁(AC 263,222として説明)参照。これらの除草剤の散布量は、普通0.001〜2kgのa.s./haの間にある。本発明による組み合わせにおいては、これらは10〜200gのa.s./haの範囲にある。
【0022】
イミダゾリノンとの組み合わせは、便宜上、イミダゾリノンに抵抗性であるトウモロコシ作物において使用される。このような耐性作物は、既知である。例えば、EP−A−0360750は、選択方法または遺伝子工学方法によるALS−阻害剤−耐性植物の発生を記載している。植物の除草剤耐性は、植物における上昇したALS含量によって発生される。US−A−5,198,599は、選択方法によって得られたスルホニル尿素−およびイミダゾリノン−耐性植物を記載している。
【0023】
PPO阻害剤(A4)の例は、次の通りである。
(A4.1) ピラフルフェンおよびそのエステル、例えばピラフルフェン−エチル、
(A4.2) カルフェントラゾンおよびそのエステル、例えばカルフェントラゾン−エチル、
(A4.3) オキサジアルギル、
(A4.4) スルフェントラゾン、
(A4.5) WC9717またはCGA276854=2−クロロ−5−(3−メチル−2,6−ジオキソ−4−トリフルオロメチル−3,6−ジヒドロ−2H−ピリミジン−1−イル)−安息香酸1−アリルオキシカルボニル−1−メチルエチル(US−A−5183492に開示されている)。
【0024】
上述したアゾールは、植物における酵素プロトポルフィリノーゲンオキシダーゼ(PPO)の阻害剤として知られている。(A4.1)に対しては“The Pesticide Manual" 11th Ed., British Crop Protection Council 1997、1048〜1049頁、(A4.2)に対しては191〜193頁、(A4.3)に対しては904〜905頁、そして(A4.4)に対しては1126〜1127頁参照。耐性の作物は、すでに記載されている。一般に、アゾールの散布量は、5〜200gのa.s./haの範囲にある。PPO阻害剤に耐性である若干の植物は、既に知られている。
【0025】
シクロヘキサンジオン除草剤(A5)の例は、次の通りである。
(A5.1) セトキシジム(“The Pesticide Manual" 11th Ed., British Crop Protection Council 1997 (以下“PM”と称する、 1101〜1103頁)、すなわち、(E,Z)−2−(1−エトキシイミノブチル)−5−[2−(エチルチオ)プロピル]−3−ヒドロキシ−シクロヘキサ−2−エノン、
(A5.2) シクロキシジム(PM,290〜291頁)、すなわち、2−(1−エトキシイミノブチル)−3−ヒドロキシ−5−チアン−3−イルシクロヘキサ−2−エノン、
(A5.3) クレトジム(PM,250〜251頁)、すなわち、2−{(E)−[(E)−3−クロロアリルオキシイミノ]プロピル}−5−[−2(エチルチオ)−プロピル]−3−ヒドロキシシクロヘキサ−2−エノン、
(A5.4) “クレホキシジム”または“BAS 625 H”(AGRANOVAにより発行されたAG Chem New Compound Review, Vol. 17, 1999, 26頁参照)(=2−[1−2−(4−クロロフェノキシ)プロポキシイミノ)ブチル]−3−オキソ−5−チオン−3−イル−シクロヘキサ−1−エノール)、
(A5.5) トラルコキシジム(PM,1211〜1212頁)、すなわち、2−[1−(エトキシイミノ)−プロピル]−3−ヒドロキシ−5−メシチルシクロヘキサ−2−エノン。
【0026】
これらの除草剤は、有糸分裂を阻害しそしてその結果植物における脂肪酸合成を阻害する。特に、これらの除草剤は茎葉−作用しそして若干の場合においては、作物において選択性を示す。除草剤の散布量は、普通0.2〜1kgのa.s./haの間にある。本発明による組み合わせにおいては、これらは10〜1000gのa.s./haの範囲にある。シクロヘキサンジオンとの組み合わせは、便宜上、シクロヘキサンジオンに抵抗性であるトウモロコシ作物において使用される。このような耐性作物は、すでに知られている。
【0027】
ヘテロアリールフェノキシフェノキシプロピオン酸除草剤(A6)の例は、次の通りである。
(A6.1) “フェノキサプロプ−P”およびそのエステル、例えばエチルエステル“フェノキサプロプ−P−エチル”(PM、519〜520頁参照)(=(R)−2−[4−(6−クロロベンゾキシゾリル−2−イルオキシ)フェノキシ]プロピオン酸およびそのエチルエステル)、そしてまたラセミ体“フェノキサプロプ”およびそのエステル、例えばエチルエステルの使用形態、および/または
(A6.2) “キザロホップ−P”およびそのエステル、例えばエチルまたはテフリルエステル(PM、1089〜1092頁参照)(=(R)−2−[4−(6−クロロキノキサリン−2−イルオキシ)フェノキシ]プロピオン酸またはそのエチルエステルまたはそのテトラヒドロフルフリルエステル)、そしてまたラセミ体“キザロホップ”およびそのエステルの形態;特定のエステル“プロパキザホップ”(化合物A6.3)参照、および/または
(A6.3) “プロパキザホップ”(PM,1021〜1022頁)、キザロホップ−Pの2−イソプロピリデンアミノオキシエチルエステル、および/または
(A6.4) “フルアジホップ−P”およびそのエステル、例えばブチルエステル(PM,556〜557頁参照)(=(R)−2−[4−(5−トリフルオロメチルピリド−2−イルオキシ)フェノキシ]プロピオン酸またはそのブチルエステル)、そしてまた、ラセミ体“フルアジホップ”およびそのエステルの使用形態、および/または
(A6.5) “ハロキシホップ−P”およびそのエステル、例えばメチルエステル(PM,660〜663頁参照)(=(R)−2−[4−(3−クロロ−5−トリフルオロメチルピリド−2−イルオキシ)フェノキシ]プロピオン酸またはそのメチルエステル)、そしてまたラセミ体“ハロキシホップ”およびそのエステル、例えばメチルまたはエトチルエステルの使用形態、および/または
(A6.6) “シハロホップ”およびそのエステル、例えばブチルエステル(PM,297〜298頁)(=(R)−2−[4−(4−シアノ−2−フルオロフェノキシ)フェノキシ]プロピオン酸またはそのブチルエステル)、および/または
(A6.7) “クロジナホップ”およびそのエステル、例えばプロパルギルエステル(PM,251〜252頁)(=(R)−2−[4−(5−クロロ−3−フルオロピリド−2−イルオキシ)−フェノキシ]プロピオン酸またはそのプロパルギルエステル)。
【0028】
除草剤(A6)は、脂肪酸生合成の阻害剤として知られており、そして普通5〜500gのa.s./haの散布量で使用される。本発明による組み合わせにおける散布量は、若干の場合においてはより少なく、例えば1〜300gのa.s./haであることができる。除草剤(A6)との組み合わせは、便宜上、この除草剤に耐性であるトウモロコシ作物に使用される。例えば、実際に、これはまた、シクロヘキサンジオン除草剤(A5)に耐性である作物における場合においてもでもある。
【0029】
適当な成分(B)の例は、サブグループ(B1)〜(B4)の化合物である。
(B1) 茎葉−作用するのみでなく土壌−作用もし、そしてトウモロコシにおいてイネ科雑草および双子葉植物に対して選択的に使用することのできる除草剤、例えば次の化合物(“PM”と省略される“The Pesticide Manual" 11th Ed., British Crop Protection Council 1997における普通名称および参照)が与えられる。
(B1.1) シアナジン(PM,280〜283頁)、すなわち、2−(4−クロロ−6−エチルアミノ−1,3,5−トリアジン−2−イルアミノ)−2−メチルプロピオニトリル、
(B1.2) アトラジン(PM,55〜57頁)、すなわち、N−エチル−N′−イソプロピル−6−クロロ−2,4−ジアミノ−1,3,5−トリアジン、
(B1.3) テルブチラジン(PM,1168〜1170頁)、すなわち、N−エチル−N′−第3ブチル−6−クロロ−2,4−ジアミノ−1,3,5−トリアジン、
(B1.4) アセトクロル(PM,10〜12頁)、すなわち、2−クロロ−N−(エトキシメチル)−N−(2−エチル−6−メチルフェニル)アセトアミド、
(B1.5) メトラクロル(PM,833〜834頁)、すなわち、2−クロロ−N−(2−エチル−6−メチルフェニル)−N−(2−メトキシ−1−メチルエチル)−アセトアミド、
(B1.6) アラクロル(PM,23〜24頁)、すなわち、2−クロロ−N−(2,6−ジエチルフェニル)−N−(メトキシメチル)アセトアミド、
(B1.7) テルブトリン(PM,1170〜1172頁)、すなわち、N−(1,1−ジメチルエチル)−N′−エチル−6−メチルチオ−2,4−ジアミノ−1,3,5−トリアジン、
(B1.8) ベノキサコル(PM,102〜103頁)、すなわち、4−ジクロロアセチル−3,4−ジヒドロ−3−メチル−2H−1,4−ベンゾキサジン、
(B1.9) ニコスルフロン(PM,877〜879頁)、すなわち、2−(4,6−ジメトキシピリミジン−2−イル)−3−(3−ジメチルカルバモイル−2−ピリジル−スルホニル)尿素、
【0030】
(B1.10) リムスルフロン(PM,1095〜1097頁)、すなわち、1−(4,6−ジメトキシピリミジン−2−イル)−3−(3−エチルスルホニル−2−ピリジルスルホニル)−尿素、
(B1.11) プリミスルフロンおよびそのエステル、例えばメチルエステル(PM,997〜999頁)、すなわち、2−[4,6−ビス(ジフルオロメトキシ)−ピリミジン−2−イルカルバモイルスルファモイル]安息香酸またはそのメチルエステル、
(B1.12) ジメテナミド(PM,409〜410頁)、すなわち、2−クロロ−N−(2,4−ジメチル−3−チエニル)−N−(2−メトキシ−1−メチルエチル)−アセトアミド、
(B1.13) フルチアミド(BAY FOE 5043,フルフェナセト)(PM,82〜83頁)、すなわち、4′−フルオロ−N−イソプロピル−2−(5−トリフルオロメチル−1,3,4−チアジアゾール−2−イルオキシ)アセトアニリド、
(B1.14) スルコトリオン(PM,1124〜1125頁)、すなわち、2−(2−クロロ−4−メシルベンゾイル)シクロヘキサン−1,3−ジオン、
(B1.15) シマジン(PM,1106〜1108頁)、すなわち、6−クロロ−N,N′−ジエチル−2,4−ジアミノ−1,3,5−トリアジン、
(B1.16) メソトリオン、すなわち、2−(4−メシル−2−ニトロベンゾイル)シクロヘキサン−1,3−ジオン(ZA1296,Weed Science Society of America (WSSA) in WSSA Abstracts 1999, Vol. 39, 65-66頁, 番号130-132)、
(B1.17) ペントキサミド、すなわち、2−クロロ−N−(2−エトキシエチル)−N−(2−メチル−1−フェニル−1−プロペニル)アセトアミド(TKC-94, AG Chem New Compound, Review Vol. 17 (1999), EP-A-206 251から知られている)、
および、群(B1)からの活性物質がラセミ混合物として存在する場合は、好ましくはまた純粋なまたは強化された活性異性体の形態の特定の活性化合物。
【0031】
(B2) トウモロコシにおいて双子葉植物に対して選択的に使用することのできる除草剤、例えば化合物:
(B2.1) ペンジメタリン(PM,937〜939頁)、すなわち、N−(1−エチルプロピル)−2,6−ジニトロ−3,4−キシリジン、
(B2.2) ピリデート(PM,1064〜1066頁)、すなわち、6−クロロ−3−フェニルピリダジン−4−イルS−オクチルチオカーボネート、
(B2.3) ヨードスルフロン(提案された普通名称)および、好ましくは、メチルエステル(WO 96/41537参照)、すなわち、4−ヨード−2−(4−メトキシ−6−メチル−1,3,5−トリアジン−2−イル−カルバモイルスルファモイル)安息香酸またはメチルエステル、WO−A−92/13845に開示されている、
(B2.4) メトスラム(PM,836〜495頁)、すなわち、2′,6′−ジクロロ−5,7−ジメトキシ−3′−メチル−[1,2,4]トリアゾロ[1,5a]ピリミジン−2−スルホンアニリド、
(B2.5) イソキサフルトール(PM,737〜739頁)、すなわち、(5−シクロプロピル−4−イソキサゾリル)[2−(メチルスルホニル)−4−(トリフルオロメチル)−フェニル]メタノン、
(B2.6) メトリブジン(PM,4−アミノ−6−第3ブチル−3−メチルチオ−1,2,4−トリアジン−5(4H)−オン、
(B2.7) クロランスラムおよび、好ましくは、メチルエステル(PM,165頁)、すなわち、3−クロロ−2−(5−エトキシ−7−フルオロ−[1,2,4]トリアゾロ−[1,5−c]ピリミジン−2−イルスルホンアミド)安息香酸またはそのメチルエステル、
(B2.8) フルメトスラム(PM,573〜574頁)、すなわち、2′,6′−ジクロロ−5−メチル−[1,2,4]トリアゾロ[1,5a]ピリミジン−2−スルホンアニリドおよび
(B2.9) リヌロン(PM,751〜753頁)、すなわち、3−(3,4−ジクロロフェニル)−1−メトキシ−1−メチル尿素および
(B2.10) フロラスラム、すなわちN−(2,6−ジフルオロフェニル)−8−フルオロ−5−メトキシ−1,2,4−トリアゾロ[1,5c]−ピリミジン−2−スルホンアミド(DE-570,Zeitschrift Pfl. Krankh. PflSchutz, Special Issue XVI, 527-534 81998参照)、
(B2.11) イソキサクロルトール、すなわち、(4−クロロ−2−(メチルスルホニル)フェニル)5−シクロプロピル−4−イソキサゾリルケトン、EP−A−470856)
および、群(B2)からの上述した活性物質がラセミ混合物として存在する場合は、好ましくはまた、純粋なまたは強化された有効な異性体の形態の特定の活性物質。
【0032】
(B3) 茎葉−作用および土壌−作用しそしてトウモロコシにおいて主として双子葉の有害な作物に対して選択的に使用することのできる除草剤、例えば化合物:
(B3.1) ブロモキシニル(PM,149〜151頁)、すなわち、3,5−ジブロモ−4−ヒドロキシベンゾニトリル、
(B3.2) ジカムバ(PM,356〜357頁)、すなわち、3,6−ジクロロ−o−アニス酸およびその塩、
(B3.3) 2,4−D(PM,323〜327頁)、すなわち、2,4−ジクロロフェノキシ−酢酸およびその塩およびエステル、
(B3.4) クロピラリド(PM,260〜263頁)、すなわち、3,6−ジクロロ−2−ピリジンカルボン酸およびその塩およびエステル、
(B3.5) プロスルフロン(PM,1041〜1043頁)、すなわち、1−(4−メトキシ−6−メチル−1,3,5−トリアジン−2−イル)−3−[2−(3,3,3−トリフルオロプロピル)−フェニルスルホニル]尿素、
(B3.6) チフェンスルフロンおよびそのエステル、好ましくはメチルエステル(PM,1188〜1190頁)、すなわち、3−[[[[(4−メトキシ−6−メチル−1,3,5−トリアジン−2−イル)アミノ]カルボニル]アミノ]−スルホニル]−2−チオフェンカルボン酸またはそのメチルエステル、
(B3.7) カルフェントラゾンおよびその塩およびエステル、好ましくはエチルエステル(PM,191〜193頁)、すなわち、2−クロロ−3−[2−クロロ−5−(ジフルオロメチル−4,5−ジヒドロ−3−メチル−5−オキソ−1H−1,2,4−トリアゾール−1−イル)−4−フルオロフェニル]プロピオン酸およびそのエチルエステル、
定義による化合物(A4.2)との組み合わせが異なる除草剤活性物質A+Bの除草剤組み合わせを構成しない場合は、除かれる。
【0033】
(B3.8) Lab271272(=トリトスルフロン,CAS Reg. No. 142469-14-5; AGRANOVAによって発行されたAG Chem New Compound Review, Vol. 17, 1999, 24頁参照)、すなわち、N−[[[4−メトキシ−6−(トリフルオロメチル)−1,3,5−トリアジン−2−イル)アミノ]−カルボニル]−2−(トリフルオロメチル)ベンゼンスルホンアミド)、および
(B3.9) MCPA(PM,767〜769頁)、すなわち、(4−クロロ−2−メチルフェノキシ)酢酸、およびその塩およびエステル、
(B3.10) ハロスルフロンおよびそのエステル、例えばメチルエステル(PM,657〜659頁)、すなわち、3−クロロ−5−(4,6−ジメトキシピリミジン−2−イルカルバモイルスルファモイル)−1−メチルピラゾールカルボン酸メチル、そしてまたその塩形態、
(B3.11) ジフルフェンゾピル(BASF 654 00 H)(PM,81〜82頁)、すなわち、2−{1−[4−(3,5−ジフルオロフェニル)セミカルバゾン]エチル}ニコチン酸、およびその塩、
(B3.12) スルホスルフロン(PM,1130〜1131頁)、すなわち、1−(4,6−ジメトキシピリミジン−2−イル)−3−(2−エチルスルホニルイミダゾ−[1,2−a]−ピリジン−3−イルスルホニル)尿素
および群(B3)からの上述した活性物質がラセミ混合物として存在する場合は、好ましくはまた、純粋なまたは強化された有効な異性体の形態の特定の活性化合物。
【0034】
カルボン酸を基にした活性物質または塩またはエステルを形成する他の活性物質の場合においては、酸の普通名称による除草剤の特定は、また塩およびエステル、好ましくは商業的に入手することのできる塩およびエステル、特に現在使用されている商業的形態の活性物質を包含することを企図する。
【0035】
除草剤(B)の散布量は、除草剤によって非常に変化することができる。次の範囲が、経験による概算である。
化合物(B0):1〜3000g a.s./ha、好ましくは5〜2000g a.s./ha(化合物(A)の群に対する情報参照)、
化合物(B1):0.1〜5000g a.s./ha、好ましくは1〜5000g a.s./ha、
化合物(B2):0.1〜5000g a.s./ha、好ましくは1〜3000g a.s./ha、
化合物(B3):0.5〜5000g a.s./ha、好ましくは1〜3000g a.s./ha。
【0036】
次の特定の散布量が好ましい(g a.s./ha)
(B1.1)〜(B1.8) 100〜5000g、好ましくは200〜4000、特に300〜3500、
(B1.9)〜(B1.11) 0.1〜120、好ましくは1〜90、
(B1.12) 50〜5000、好ましくは100〜4000、特に300〜3500、
(B1.13) 100〜2000、好ましくは200〜1500、特に300〜1200、
(B1.14) 50〜1000、好ましくは100〜600、特に200〜500、
(B1.15) 100〜5000、好ましくは200〜4000、特に300〜3500、
(B1.16) 10〜500、好ましくは25〜300、特に50〜200、
(B1.17) 5〜1500、好ましくは10〜1000、特に20〜800、
【0037】
(B2.1) 100〜3000、好ましくは200〜2500、特に300〜2000、
(B2.2) 100〜2500、好ましくは200〜2000、特に300〜1500、
(B2.3) 0.1〜100、好ましくは0.2〜20、特に0.5〜15、
(B2.4) 1〜200、好ましくは5〜150、特に10〜100、
(B2.5) 5〜300、好ましくは10〜200、特に20〜150、
(B2.6) 10〜1500、好ましくは25〜1000、特に50〜800、
(B2.7) 2〜200、好ましくは2.5〜100、特に5〜80、
(B2.8) 5〜500、好ましくは10〜300、特に20〜200、
(B2.9) 50〜2500、好ましくは100〜2000、特に200〜1000、
(B2.10) 0.5〜100、好ましくは1〜20、特に3〜15、
(B2.11) 5〜300、好ましくは10〜200、特に20〜150、
(B3.1) 50〜1000、好ましくは100〜600、特に200〜500、
(B3.2) 5〜2500、好ましくは10〜2000、特に200〜1500、
(B3.3) 50〜3000、好ましくは100〜2000、特に200〜1500、
(B3.4) 10〜300、好ましくは20〜250、特に40〜200、
(B3.5) 1〜100、好ましくは2〜70、特に5〜50、
(B3.6) 0.5〜100、好ましくは1〜50、特に2〜40、
(B3.7) 1〜250、好ましくは5〜120、特に10〜100、
(B3.8) 1〜200、好ましくは5〜150、特に10〜120、
(B3.9) 50〜3000、好ましくは100〜2000、特に200〜1500、
(B3.10) 1〜200、好ましくは5〜150、特に10〜50、
(B3.11) 5〜1000、好ましくは10〜500、特に20〜80、
(B3.12) 1〜150、好ましくは5〜100、特に5〜80。
【0038】
化合物(A)および(B)の比は、個々の物質に対する上述した散布量から推論することができる。例えば以下の比が特に重要である。
(A):(B) 18,000:1〜1:5000、好ましくは2000:1〜1:1000、特に200:1〜1:100の範囲、
(A):(B0) 1000:1〜1:400、好ましくは400:1〜1〜400、特に200:1〜1:200の範囲、
(A1):(B1) 1500:1〜1:300、好ましくは400:1〜1:250、特に200:1〜1:100の範囲、
(A1):(B2) 10,000:1〜1:300、好ましくは1500:1〜1:250、特に1000:1〜1:100、特に好ましくは200:1〜1:100の範囲、
(A1):(B3) 2000:1〜1:300、好ましくは1500:1〜1:250、特に200:1〜1:100の範囲、
(A2):(B1) 2500:1〜1:100、好ましくは2000:1〜1:50、特に300:1〜1:20の範囲、
(A2):(B2) 18,000:1〜1:100、好ましくは2000:1〜1:50、特に300:1〜1:20の範囲、
(A2):(B3) 3000:1〜1:100、好ましくは2000:1〜1:50、特に300:1〜1:20の範囲、
(A3):(B1) 1000:1〜1:1000、好ましくは200:1〜1:500、特に100:1〜1:200の範囲、
(A3):(B2) 5000:1〜1:1000、好ましくは800:1〜1:500、特に200:1〜1:500、特に好ましくは100:1〜1:200の範囲、
(A3):(B3) 500:1〜1:800、好ましくは200:1〜1:500、特に100:1〜1:200の範囲、
(A4):(B1) 1000:1〜1:5000、好ましくは200:1〜1:1000、特に100:1〜1:250の範囲、
(A4):(B2) 10,000:1〜1:5000、好ましくは2000:1〜1:1000、特に1000:1〜1:400、特に500:1〜1:250の範囲、
(A4):(B3) 1000:1〜1:2000、好ましくは200:1〜1:1000、特に100:1〜1:250の範囲、
(A5):(B1) 1500:1〜1:1000、好ましくは1000:1〜1:500、特に200:1〜1:100の範囲、
(A5):(B2) 10,000:1〜1:2000、好ましくは1000:1〜1:500、特に200:1〜1:100の範囲、
(A5):(B3) 1500:1〜1:1000、好ましくは1000:1〜1:500、特に200:1〜1:100の範囲、
(A6):(B1) 2000:1〜1:2000、好ましくは1000:1〜1:1000、特に200:1〜1:200の範囲、
(A6):(B2) 5000:1〜1:2000、好ましくは2000:1〜1:1000、特に200:1〜1:100の範囲、
(A6):(B3) 1000:1〜1:1000、好ましくは500:1〜1:500、特に100:1〜1:100の範囲。
【0039】
次の組み合わせの使用が特に重要である。
(A1.1)+(B1.1)、(A1.1)+(B1.2)、(A1.1)+(B1.3)、(A1.1)+(B1.4)、(A1.1)+(B1.5)、(A1.1)+(B1.6)、(A1.1)+(B1.7)、(A1.1)+(B1.8)、(A1.1)+(B1.9)、(A1.1)+(B1.10)、(A1.1)+(B1.11)、(A1.1)+(B1.12)、(A1.1)+(B1.13)、(A1.1)+(B1.14)、(A1.1)+(B1.15)、(A1.1)+(B1.16)、(A1.1)+(B1.17)、
(A1.2)+(B1.1)、(A1.2)+(B1.2)、(A1.2)+(B1.3)、(A1.2)+(B1.4)、(A1.2)+(B1.5)、(A1.2)+(B1.6)、(A1.2)+(B1.7)、(A1.2)+(B1.8)、(A1.2)+(B1.9)、(A1.2)+(B1.10)、(A1.2)+(B1.11)、(A1.2)+(B1.12)、(A1.2)+(B1.13)、(A1.2)+(B1.14)、(A1.2)+(B1.15)、(A1.2)+(B1.16)、(A1.2)+(B1.17)、
【0040】
(A1.1)+(B2.1)、(A1.1)+(B2.2)、(A1.1)+(B2.3)、(A1.1)+(B2.4)、(A1.1)+(B2.5)、(A1.1)+(B2.6)、(A1.1)+(B2.7)、(A1.1)+(B2.8)、(A1.1)+(B2.9)、(A1.1)+(B2.10)、(A1.1)+(B2.11)、
(A1.2)+(B2.1)、(A1.2)+(B2.2)、(A1.2)+(B2.3)、(A1.2)+(B2.4)、(A1.2)+(B2.5)、(A1.2)+(B2.6)、(A1.2)+(B2.7)、(A1.2)+(B2.8)、(A1.2)+(B2.9)、(A1.2)+(B2.10)、(A1.2)+(B2.11)、
(A1.1)+(B3.1)、(A1.1)+(B3.2)、(A1.1)+(B3.3)、(A1.1)+(B3.4)、(A1.1)+(B3.5)、(A1.1)+(B3.6)、(A1.1)+(B3.7)、(A1.1)+(B3.8)、(A1.1)+(B3.9)、(A1.1)+(B3.10)、(A1.1)+(B3.11)、(A1.1)+(B3.12)、(A1.1)+(B3.13)、
(A1.2)+(B3.1)、(A1.2)+(B3.2)、(A1.2)+(B3.3)、(A1.2)+(B3.4)、(A1.2)+(B3.5)、(A1.2)+(B3.6)、(A1.2)+(B3.7)、(A1.2)+(B3.8)、(A1.2)+(B3.9)、(A1.2)+(B3.10)、(A1.2)+(B3.11)、(A1.2)+(B3.12)、(A1.2)+(B3.13)、
(A2.2)+(B1.1)、(A2.2)+(B1.2)、(A2.2)+(B1.3)、(A2.2)+(B1.4)、(A2.2)+(B1.5)、(A2.2)+(B1.6)、(A2.2)+(B1.7)、(A2.2)+(B1.8)、(A2.2)+(B1.9)、(A2.2)+(B1.10)、(A2.2)+(B1.11)、(A2.2)+(B1.12)、(A2.2)+(B1.13)、(A2.2)+(B1.14)、(A2.2)+(B1.15)、(A2.2)+(B1.16)、(A2.2)+(B1.17)、
(A2.2)+(B2.1)、(A2.2)+(B2.2)、(A2.2)+(B2.3)、(A2.2)+(B2.4)、(A2.2)+(B2.5)、(A2.2)+(B2.6)、(A2.2)+(B2.7)、(A2.2)+(B2.8)、(A2.2)+(B2.9)、(A2.2)+(B2.10)、(A2.2)+(B2.11)、
(A2.2)+(B3.1)、(A2.2)+(B3.2)、(A2.2)+(B3.3)、(A2.2)+(B3.4)、(A2.2)+(B3.5)、(A2.2)+(B3.5)、(A2.2)+(B3.6)、(A2.2)+(B3.7)、(A2.2)+(B3.8)、(A2.2)+(B3.9)、(A2.2)+(B3.10)、(A2.2)+(B3.11)、(A2.2)+(B3.12)、(A2.2)+(B3.13)。
【0041】
化合物(A)と1種または2種以上の化合物(B0)との組み合わせの場合においては、定義によれば、これは群(A)からの2種または3種以上の化合物の組み合わせである。広域スペクトル性の除草剤(A)のために、このような組み合わせの条件は、形質転換植物または突然変異体が種々の除草剤(A)に対して交さ抵抗性を示すということである。形質転換植物におけるこのような交さ抵抗性は、既に開示されている。例えば、WO−A−98/20144参照。
【0042】
個々の場合においては、1種または2種以上の化合物(A)を、好ましくは(B1)、(B2)および(B3)の級からの1種より多くの化合物(B)と組み合わせることが重要である。さらに、本発明による組み合わせは、例えば毒性緩和剤、殺菌剤、殺虫剤および植物生長調節剤の群からのまたは普通作物保護において使用されている添加剤および処方補助剤の群からの他の活性物質と一緒に使用することができる。添加剤は、例えば肥料および色素である。
【0043】
1種または2種以上の化合物(A)と群(B1)または(B2)または(B3)からの1種または2種以上の化合物との除草剤組み合わせが好ましい。
また、1種または2種以上の化合物(A)の組み合わせ、例えば(A1.2)+(A2.2)、好ましくはスキーム:
(A)+(B1)+(B2)、(A)+(B1)+(B3)、(A)+(B2)+(B3)
において示されたような化合物(A)と1種または2種以上の化合物(B)との組み合わせもまた好ましい。
【0044】
1種または2種以上の他の異なる構造の活性物質[活性物質(C)]を加えた組み合わせ、例えば
(A)+(B1)+(C)、(A)+(B2)+(C)または(A)+(B3)+(C)、
(A)+(B1)+(B2)+(C)または(A)+(B1)+(B3)+(C)または(A)+(B2)+(B3)+(C)
もまた、本発明による。
【0045】
以下に説明した好ましい条件は、また3種または4種以上の活性物質を有する最後に述べた型の組み合わせ、特に主として組み合わせが本発明による二者間の組み合わせを含有する場合の本発明による二者間の組み合わせにも適用される。
好ましい活性物質(C)は、トウモロコシ作物に対して毒性緩和作用を示す物質、特に除草剤(B)と組み合わされてトウモロコシ植物における除草剤の植物毒性副作用を減少または回避する毒性緩和剤である。
【0046】
群(A)からの1種または2種以上の除草剤、好ましくは(A1.2)または(A2.2)、特に(A1.2)および以下に記載した群からの1種または2種以上の除草剤、好ましくは1種の除草剤との組み合わせの本発明による使用はまた、特に重要である。
(B1′) シアナジン、アセトクロル、アラクロル、テルブトリン、ベノキサコル、フルチアミド、スルコトリオン、メソトリオンおよびペントキサミドまたは
(B2′) ペンジメタリン、ヨードスルフロン、メトスラム、イソキサフルトール、メトリブジン、クロランスラム、フルメトスラムそしてまたフロラスラムおよびイソキサクロルトールまたは
(B3′) ブロモキシニル、クロピラリド、カルフェントラゾンおよびLab271272そしてまたハロスルフロン、ジフルフェゾピルおよびスルホスルフロンまたは
群(B1′)〜(B3′)の1種より多くの除草剤
特定の成分(A)と群(B1′)、(B2′)または(B3′)の1種または2種以上の除草剤の組み合わせが好ましい。
また、(A)+(B1′)+(B2′)、(A)+(B1′)+(B3′)または(A)+(B2′)+(B3′)の組み合わせが好ましい。
【0047】
本発明による組み合わせ(=除草組成物)は、広い範囲の経済的に重要な単子葉および双子葉の有害な植物に対して顕著な除草活性を有している。活性物質は、また、根茎、根台木または他の多年生器官から発芽しそして防除することが困難である多年生雑草に対しても有効に作用する。これに関連して、物質を播種前、出芽前または出芽後に散布するかどうかは問題でない。出芽後散布、または初期の播種後出芽前の散布が好ましい。
【0048】
特に、列挙によってある種に限定することなく、本発明による化合物により防除することのできる単子葉および双子葉雑草植物群の若干の代表的例をあげることができる。除草組成物が有効に作用する雑草種の例は、単子葉植物からのEchinochloa spp., Setaria spp., Digitaria spp., Brachiaria spp., Panicum spp., Agropyron spp.,野生穀類植物およびSorghum spp.,そしてまた、 Avena spp., Alopecurus spp.,およびCynodon spp., Lolium spp., Phalaris spp., Proa spp.,およびCyperus種およびImperataである。
【0049】
双子葉雑草種の場合においては、作用の範囲は、例えばChenopodium spp., Amaranthus spp., Solanum spp., Datura spp., Abutilon spp., Ipomoea spp., Polygonum spp., Xanthium spp., Stellaria spp., Kochia spp.およびViola spp.,そしてまたChrysanthemum spp., Matricaria spp., Veronica spp., Anthemis spp., Thlaspi spp., Galium spp., Lamium spp., Pharbitis spp., Sida spp., Sinapis spp., Cupsella spp., Cirsium spp., Convolvulus spp., Rumex および Artemisiaのような種に及ぶ。
【0050】
本発明による化合物を発芽前に土壌表面に散布する場合は、雑草播種は完全に出芽しないかまたは雑草は子葉段階まで生長するがそれから生長が停止しそして最終的に3〜4週間経過した後に雑草は完全に枯死する。
活性物質を出芽後植物の緑色部分に散布する場合は、生長は、同様に処理後非常に短時間で徹底的に停止されそして雑草植物は散布の時点における生長段階で止まるかまたは雑草はある時間後に完全に枯死し、その結果、この方法において、作物に有害である雑草の競合は、非常に初期の時点において持続された方法で除去される。
【0051】
個々の製剤に比較して、本発明による除草組成物は、より急速に開始しそして長時間持続する除草作用によって特徴づけられる。一般に、本発明による組み合わせにおける活性物質の耐雨性は有利である。特別な利点は、組み合わせに使用されそして有効である化合物(A)および(B)の薬量を、土壌作用が最適であるような低量に調節することができるということである。これは、先ず第一に組み合わせを感受性の作物に使用することを可能にするのみでなく、また地下水汚染が実際に避けられる。本発明による活性物質の組み合わせは、必要とされる活性物質の散布量がかなり減少されることを可能にする。
【0052】
型(A)+(B)の除草剤を一緒に使用する場合は、相加的作用を越えた作用(=相乗作用)が観察される。これは、組み合わせにおける作用が、使用された個々の除草剤の予期された全体の作用を越えていることを意味する。相乗作用は、散布量が減少されること、広い範囲の広葉雑草およびイネ科雑草が防除されること、除草作用がより急速に行われること、作用期間が長期化されること、1回のみまたは数回の散布を使用して有害な植物がよく防除されることおよび可能である散布期間が延長されることを可能にする。ある場合においては、組成物の吸収は、また、作物における有害な成分、例えば窒素またはオレイン酸の量を減少する。上述した性質および利点は、農業作物を望ましくない競合植物から保護しそして収穫を質的および量的見地から保証および/または増加するために実際の雑草防除条件下で必要である。これらの新規な組み合わせは、記載した性質を考えると、著しく当該技術の技術状態を越えている。
【0053】
本発明による化合物は、単子葉および双子葉雑草に対して顕著な除草活性を有しているが、耐性または交さ耐性のトウモロコシ植物は最小の程度損傷されるにすぎないかまたは全く損傷されない。
さらに、本発明による組成物の若干は、トウモロコシ植物に対して顕著な生長調節性を有している。これらの組成物は、調節された方法で植物代謝に携わり、その結果、植物成分に対する直接的な作用を起こさせるために使用することができる。さらに、これらの組成物は、また、一般に、同時に植物を破壊することなく、望ましくない栄養生長を抑制および阻害するのにも適している。栄養生長の阻害は、それによって倒伏を減少または完全に阻止することができるために、多数の単子葉および双子葉作物において非常に重要である。
【0054】
除草および植物生長調節性のために、組成物は、既知の耐性または交さ耐性のトウモロコシ作物または今なお開発されている耐性または遺伝子工学処理したトウモロコシ作物における有害な植物を防除するために使用することができる。一般に、形質転換植物は、本発明による組成物に対する抵抗性以外の特に有利な性質によって、例えば植物病害または植物病害の病原体、例えば特定の昆虫または微生物、例えばカビ、細菌またはウイルスに対する抵抗性によって特徴づけられる。他の特定の性質は、例えば量、品質、貯蔵性、組成および特定の成分についての収穫物に関する。すなわち、油含量が増加されたまたは品質が変化された、例えば収穫物が異なる脂肪酸組成を有している形質転換植物が知られている。
【0055】
現在まで存在する植物に比較して変性された性質を有する新規な植物を作り出す普通の方法は、例えば伝統的な育種法および突然変異体の作出からなる。このようにする代わりに、変性された性質を有する新規な植物は、遺伝子工学法によって作り出すことができる(例えばEP−A−0221044、EP−A−0131624参照)。例えば、次のいくつかの場合が記載されている。
植物において合成される澱粉を変性する目的での遺伝子工学による作物の変性(例えばWO 92/11376、WO 92/14827、WO 91/19806)、
他の除草剤、例えばスルホニル尿素に対して抵抗性を示す形質転換作物(EP−A−0257993、US−A−5013659)、
植物をある種の害虫に対して抵抗性にするBacillus thuringiensis毒素(Bt毒素)を産生する能力を有する形質転換作物(EP−A−0142924、EP−A−0193259)、
変性された脂肪酸組成を有する形質転換作物(WO 91/13972)。
【0056】
変性された性質を有する新規な形質転換された植物を発生することのできる分子生物学における多数の技術が原則的に知られている。例えば、Sambrook等, 1989, Molecular Cloning, A Laboratory Manual, 2nd Edition, Cold Spring Harbor Laboratory Press, Cold Spring Harbor, NY; またはWinnacker“Gene und Klone" [Genes and Clones], VCH Weinheim 2nd Edition 1996またはChristou,“Trends in Plant Science" 1 (1996) 423-431参照。
【0057】
このような遺伝子工学操作を実施するために、DNA配列の組換えによって突然変異誘発または配列変化を可能にする核酸分子をプラスミドに導入することができる。例えば、上述した標準法は、塩基変化を実施すること、サブシークエンスを除去することまたは天然または合成シークエンスを加えることを可能にする。DNAフラグメントを相互に連結するために、アダプターまたはリンカーをフラグメントに加えることができる。
【0058】
例えば、遺伝子産物の減少された活性を有する植物細胞の発生は、共抑制効果を達成するために少なくとも1種の相当するアンチセンスRNA、センスRNAを発現することによってまたは上述した遺伝子産物の転写産物を特異的に開裂する少なくとも1種の適当な構造のリボザイムを発現することによって達成することができる。
【0059】
この目的のために、一方においては、存在することのできるすべてのフランキング配列を含めて遺伝子産物の全体のコード塩基配列を含むDNA分子、ならびにコード塩基配列の一部のみを含むDNA分子を使用することができる。これらの部分は、細胞に対してアンチセンス作用を有するために十分な長さであることが必要である。完全に同一ではないが、遺伝子産物のコード塩基配列と高度な相同性を有するDNA塩基配列の使用もまた可能である。
【0060】
核酸分子を植物中で発現する場合、合成されるタンパク質は、植物細胞の何れかの望ましいコンパートメントに局在化することができる。しかしながら、特定のコンパートメントにおける局在化を達成するために、例えばコード領域を特定のコンパートメントにおける局在化を保証するDNA塩基配列とリンクさせることができる。このような塩基配列は、当業者に知られている(例えば、Braun等, EMBO J. 11 (1992), 3219-3227; Wolter等, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 85 (1988), 846-850; Sonnewald等, Plant J. 1 (1991), 95-106参照)。
【0061】
形質転換植物細胞は、既知の技術によって再生して完全な植物を得ることができる。原則的に、形質転換植物は、何れかの望ましい植物種の植物、すなわち、単子葉植物のみでなく、双子葉植物であってよい。
すなわち、性質が相同(=天然)遺伝子または遺伝子塩基配列の過剰発現、抑制または阻害によってまたは非相同(=異種)遺伝子または遺伝子塩基配列の発現によって変化された形質転換植物を得ることができる。
それ故に、本発明は、型(A)の1種または2種以上の除草剤および型(B)の1種または2種以上の除草剤を、有害な植物、これらの植物の一部分または栽培区域に散布することからなる耐性トウモロコシ作物における望ましくない植生を防除する方法に関するものである。
【0062】
本発明は、また、化合物(A)+(B)の新規な組み合わせおよびこれらを含有する除草組成物に関するものである。
本発明による活性物質の組み合わせは、適当である場合は他の活性物質、添加剤および/または普通の処方補助剤と一緒に、2種の成分の処方ミックスとして存在させ、それからそれを水で希釈した後に慣用の方法で散布することができるばかりでなく、別個に処方したまたは部分的に別個に処方した成分を水で共同的にうすめることによっていわゆるタンクミックスとして存在させることができる。
【0063】
化合物(A)および(B)またはそれらの組み合わせは、普通の生物学的および/または化学−物理学的パラメーターによって異なる方法で処方することができる。以下は、一般的な可能な処方の例である:水和剤(WP)、乳剤(EC)、水溶液(SL)、乳濁液(EW)、例えば水中油および油中水乳濁液、散布溶液または乳濁液、油または水を基にした分散液、サスポエマルジョン、粉剤(DP)、種子粉衣組成物、土壌散布用または全面処理用の細粒、または水分散性細粒(WG)、ULV処方物、マイクロカプセルまたはワックス。
【0064】
個々の処方の型は、原則的に既知でありそして例えばWinnacker-Kuechler“Chemische Technologie" [Chemical engineering], Volume 7, C. Hauser Verlag Munich, 4th Edition, 1986; van Valkenburg,“Pesticide Formulations", Marcel Dekker N.Y., 1973; K. Martens,“Spray Drying Handbook", 3rd Ed. 1979, G. Goodwin Ltd. Londonに記載されている。
【0065】
必要な処方補助剤、例えば不活性物質、界面活性剤、溶剤および他の添加剤もまた既知でありそして例えばWatkins,“Handbook of Insecticide Dust Diluents and Carriers", 2nd Ed., Darland Books, Caldwell N.J.; H.v. Olphen,“Introduction to Clay Colloid Chemistry"; 2nd Ed., J. Wiley & Sons, N.Y. Marsden,“Solvents Guide", 2nd Ed., Interscience, N.Y. 1950; McCutcheon's,“Detergents and Emulsifiers Annual", MC Publ. Corp., Ridegewood N.J.; Sisley and Wood,“Encyclopedia of Surface Active Agents", Chem. Publ. Co. Inc., N.Y. 1964; Schoenfeldt,“Grenzflaechenaktive Aethylenoxidaddukte" [Surface-active ethylene oxide adducts], Wiss. Verlagsgesellschaft, Stuttgart 1976, Winnacker-Kuechler,“Chemische Technologie", Volume 7, C. Hauser Verlag Munich, 4th Edition 1986に記載されている。
【0066】
これらの処方を基にして、例えばレディミックスまたはタンクミックスの形態の他の農薬的に活性な物質、例えば他の除草剤、殺菌剤または殺虫剤とのおよび毒性緩和剤、肥料および/または生長調節剤との組み合わせを製造することもできる。
【0067】
水和剤(噴霧用粉末)は、水中に一様に分散することができそして活性物質のほかにまた、希釈剤または不活性物質に加えて、イオン性または非イオン性界面活性剤(湿潤剤、分散剤)、例えばポリオキシエチル化アルキルフェノール、ポリエトキシル化脂肪アルコールまたは脂肪アミン、アルカンスルホネートまたはアルキルベンゼンスルホネート、リグノスルホン酸ナトリウム、2,2′−ジナフチルメタン−6,6′−ジスルホン酸ナトリウム、ジブチルナフタレンスルホン酸ナトリウムまたはさもなければナトリウムオレオイルメチルタウリドを含有する製剤である。
【0068】
乳剤は、1種または2種以上のイオン性または非イオン性界面活性剤(乳化剤)を加えて、活性物質を有機溶剤、例えばブタノール、シクロヘキサノン、ジメチルホルムアミド、キシレンまたはさもなければ高沸点の芳香族溶剤または炭化水素に溶解することによって製造される。使用することのできる乳化剤の例は、アルキルアリールスルホン酸のカルシウム塩、例えばドデシルベンゼンスルホン酸カルシウム、または非イオン性乳化剤、例えば脂肪酸ポリグリコールエステル、アルキルアリールポリグリコールエーテル、脂肪アルコールポリグリコールエーテル、酸化プロピレン/酸化エチレン縮合物、アルキルポリエーテル、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステルまたはポリオキシエチレンソルビトールエステルである。
【0069】
粉剤は、活性物質を微細な固体物質、例えばタルク、天然クレー、例えばカオリン、ベントナイトおよびピロフィライトまたは珪藻土と一緒に粉砕することによって得られる。
細粒は、活性物質を吸着性の細粒化不活性物質上にスプレーすることによってまたは結合剤、例えばポリビニルアルコール、ポリアクリル酸ナトリウムまたは鉱油によって活性物質の濃厚液を担保、例えば砂、カオライトまたは細粒化不活性物質上に散布することによって製造することができる。適当な活性物質は、また、必要に応じて肥料との混合物として、普通肥料細粒の製造に使用される方法で細粒化することもできる。一般に、水−分散性細粒は、固体の不活性物質なしに、噴霧乾燥、流動床造粒化、ディスク造粒化、高速度ミキサーによる混合および押出しのような方法によって製造される。
【0070】
一般に、農薬製剤は、型Aおよび/またはBの活性物質0.1〜99重量%、特に2〜95重量%を含有する。処方の型によって、以下の濃度が慣用される:
水和剤における活性物質の濃度は、例えば約10〜95重量%でありそして100重量%の残りは、慣用の処方成分からなる。乳剤原液の場合においては、活性物質の濃度は、例えば5〜80重量%である。粉剤の形態の処方は、大部分の場合において活性物質5〜20重量%を含有し、噴霧用溶液は、活性物質約0.2〜25重量%を含有する。分散性細粒のような細粒においては、活性物質の含量は、部分的に活性化合物が液体の形態または固体の形態で存在するかどうかおよび使用される細粒化補助剤および充填剤に依存する。一般に、水−分散性細粒の場合においては、含量は、10〜90重量%である。さらに、上述した活性物質の処方は、適当である場合は、普通の固着剤、湿潤剤、分散剤、乳化剤、防腐剤、凍結防止剤、溶剤、充填剤、色素、担体、泡止剤、蒸発阻止剤、pH調節剤または粘度調節剤を含有することができる。
【0071】
例えば、グルホシナート−アンモニウム(A1.2)およびそのL−エナンチオマーの作用は、界面活性剤によって、好ましくはC12/C14−脂肪アルコールジグリコールエーテル硫酸ナトリウム((R)ゲナポール(Genapol)LRO、ヘキスト(Hoechst)のような例えば10〜18個の炭素原子を含有しそしてアルカリ金属塩またはアンモニウム塩、そしてまたマグネシウム塩の形態で使用されるアルキルポリグリコールエーテル硫酸塩の系からの湿潤剤によって改善することができることが知られている。EP−A−0476555、EP−A−0048436、EP−A−0336151またはUS−A−4,400,196およびProc. EWRS Symp.“Factors Affecting Herbicidal Activity and Selectivity" 227-232 (1998)参照。さらに、アルキルポリグリコールエーテル硫酸塩は、また一連の他の除草剤、そしてまた中でもイミダゾリノン系の除草剤に対する浸透剤および相乗剤として適していることも知られている。EP−A−0502014参照。
【0072】
使用に際しては、商業的に入手することのできる形態で存在する処方は、場合によっては慣用の方法で、例えば水和剤、乳剤、分散液および水−分散性細粒の場合においては水を使用して希釈する。粉剤、土壌細粒、全面処理用の細粒および噴霧用溶液の形態の製剤は、普通、使用前に他の不活性物質で希釈しない。
【0073】
活性物質は、植物、植物の一部、植物の種子または栽培区域(圃場の土壌)に、好ましくは緑色植物および植物の一部および適当である場合はさらに圃場の土壌に散布することができる。
一つの可能な使用は、タンクミックスの形態における活性物質の共同散布である。最適の処方中の個々の活性物質の濃厚な処方をタンク中で共同して水でうすめそして得られたスプレー混合物を散布する。
【0074】
活性物質(A)および(B)の本発明による組み合わせの共同除草処方は、成分の量が既に相互に正確な比で存在するので、散布が容易である利点を有している。さらに、処方の補助剤は、相互に最適にマッチさせることができる。一方、異なる処方のタンクミックスは、補助剤の望ましくない組み合わせをもたらすことがある。
【0075】
A.一般的処方の実施例
(a) 粉剤は、活性物質/活性物質混合物10重量部および不活性物質としてのタルク90重量部を混合しそして混合物をハンマーミル中で粉砕することによって得られる。
(b) 水に容易に分散することのできる水和剤は、活性物質/活性物質混合物25重量部、不活性物質としてのカオリン−含有石英64重量部、湿潤剤および分散剤としてのリグノスルホン酸カリウム10部およびナトリウムオレオイルメチルタウリネート1重量部を混合しそして混合物をピン−ディスクミル中で粉砕することによって得られる。
【0076】
(c) 水に容易に分散することのできる分散濃厚液は、活性物質/活性物質混合物20重量部を、アルキルフェノールポリグリコールエーテル((R)トライトン(Triton)X207)6重量部、イソトリデカノールポリグリコールエーテル(8EO)3重量部およびパラフイン鉱油(沸点範囲例えば約255〜277℃)71重量部と混合しそして混合物をボールミル中で5ミクロン以下の粉末度まで粉砕することによって得られる。
(d) 乳剤原液は、活性物質/活性物質混合物15重量部、溶剤としてのシクロヘキサノン75重量部および乳化剤としてのオキシエチル化ノニルフェノール10重量部から得られる。
【0077】
(e) 水−分散性細粒は、
活性物質/活性物質混合物 75重量部
リグノスルホン酸カルシウム 10重量部
ラウリル硫酸ナトリウム 5重量部
ポリビニルアルコール 3重量部および
カオリン 7重量部
を混合し、混合物をピン−ディスクミル上で粉砕しそして粉末を細粒化液体として水を使用してスプレーにより流動床中で細粒化することによって得られる。
【0078】
(f) 水−分散性細粒は、また、
活性物質/活性物質混合物 25重量部
2,2′−ジナフチルメタン−6,6′−ジスルホン酸ナトリウム 5重量部
ナトリウムオレオイルメチルタウリネート 2重量部
ポリビニルアルコール 1重量部
炭酸カリシウム 17重量部および
水 50重量部
をコロイドミル上で均質化および予備粉砕し、その後混合物をビーズミル中で粉砕しそして得られた懸濁液を単一物質モデルによって噴霧塔中で噴霧乾燥することによって得られる。
【0079】
生物学的実施例
1.雑草に対する出芽前の使用
単子葉および双子葉の雑草植物の種子または根茎の片を、プラスチックの植木鉢中の砂壌土中におきそして土壌で覆う。それから、濃厚な水溶液、水和剤または乳剤の形態で処方された組成物を、種々の薬量の水溶液、懸濁液または乳濁液の形態で水600〜800L/haの散布量(換算)で土壌の表面に散布する。処理後、植木鉢を温室中におきそして雑草に対する良好な生長条件下に保持する。試験植物が出芽した後に、植物に対する損傷または出芽に対する負の作用を、3〜4週の試験期間後に処理しない対照と比較して肉眼的に評価する。試験結果によって証明されるように、本発明による組成物は、広い範囲のイネ科雑草および双子葉雑草に対して良好な出芽前の除草活性を有している。
【0080】
しばしば、除草剤を個々に散布した場合の形式上の作用の合計を越えた本発明による組み合わせの作用(相乗作用)が観察される。
観察された作用のデータが、既に、個々に散布した実験のデータの形式上の合計を越えている場合は、これらは、また、以下の式によって計算され、そしてまた相乗作用を示唆しているものとみなされているColbyの期待値を越えている(S.R. Colby: Weeds 15 (1967) 20〜22頁参照):
E=A+B−(A・B/100)
A、Bは、a.s.のaまたはb g/haに対する活性物質Aの作用すなわち%を示し;Eは、a.sのa+b g/haに対する期待値%を示す。適当な低薬量において、実験の観察されたデータは、Colbyの期待値以上の組み合わせの作用を示す。
【0081】
2.雑草に対する出芽後の作用
単子葉および双子葉雑草の種子または根茎の片を、ボール紙の植木鉢中の砂壤土中におき、土壌で覆いそして温室中で良好な生長条件下で生長させる。播種の3週間後に、3葉段階における試験植物を本発明による組成物で処理する。水和剤としてまたは乳剤として処方した本発明による組成物を、水600〜800L/ha(換算)の散布量で植物の緑色の部分上に種々の薬量で散布する。試験植物を、温室中で最適の生長条件下で約3〜4週間保持した後に、組成物の作用を、未処理の対照と比較して肉眼で評価する。出芽後に散布した場合にもまた、本発明による組成物は、広範囲の経済的に重要なイネ科雑草および広葉雑草に対して良好な除草活性を有す。
しばしば、除草剤を個々に散布した場合の形式上の作用の合計を越えた本発明による組み合わせの作用が観察される。
適当な低薬量において、実験の観察されたデータは、Colbyの期待値以上の組み合わせの作用を示す。(実施例1における評価値参照)。
【0082】
3.除草作用および作物による耐性(圃場試験)
1種または2種以上の除草剤(A)に抵抗性である形質転換されたトウモロコシ植物を、典型的な雑草植物と一緒に、自然の野外条件下で2×5mの試験区で生長させた。あるいはまた、雑草のはびこりは、トウモロコシ植物が生長したときに自然に存在した。本発明による組成物による処理および対照として別個に成分の活性物質を散布するのみによる処理を、表1におけるスキームから理解されるように、すなわち、播種前出芽前、播種後出芽前または初期、中期または後期の段階における出芽後に、平行試験において1ヘクタール当たり水200〜300Lの散布量でプロット噴霧器を使用して標準条件下で実施した。
【0083】
【表1】
【0084】
散布の2、4、6および8週間後に、処理した試験区に関する活性物質または活性物質の混合物の除草活性を、未処理の対照試験区と比較して、肉眼で評価した。植物のすべての地上部に対する損傷および植物のすべての地上部の発育を記録した。評価は、%スケールを基にして行った。100%作用=すべての植物が撲滅された;50%作用=植物および植物の緑色の部分の50%が撲滅された;0%作用=認識できる作用がない=対照試験区と同様。それぞれの場合において4試験区における評価値の平均を計算した。
【0085】
比較は、本発明による組み合わせの除草作用は、普通、個々の除草剤の作用の合計(=EA)より高く、若干の場合においてはかなり高いということを証明する。評価の期間の本質的な期間において、作用はColbyの期待値(=EC)より大であり(例1の評価参照)そしてそれ故に相乗作用が示唆された。対照的に、トウモロコシ植物は、除草組成物による処理によって損傷されないかまたは無視できる程度に損傷されるにすぎなかった。
【0086】
他の試験結果は、以下の表に示される通りである。
表において一般的に使用される略号:
a.s.のg/ha=1ヘクタール当たりの活性物質(100%の活性物質)のグラム
EA=個々の散布の除草作用の合計
EC=Colbyの期待値(表1における評価参照)
“Mais LL”=グルホシナート−アンモニウムに耐性または抵抗性であるトウモロコシ、(R)Liberty-Link-Mais
【0087】
【表2】
【0088】
【表3】
【0089】
【表4】
【0090】
【表5】
【0091】
【表6】
【0092】
【表7】
【0093】
【表8】
【0094】
【表9】
【0095】
【表10】
【0096】
【表11】
【0097】
【表12】
【0098】
【表13】
【0099】
【表14】
【0100】
【表15】
【0101】
【表16】
【0102】
【表17】
【0103】
【表18】
【0104】
【表19】
【0105】
【表20】
Claims (6)
- 除草剤組み合わせが
(A) グルホシナート−アンモニウム、
ならびに
(B)(B1) アラクロル、リムスルフロン、フルチアミド、スルコトリオン、および、メソトリオン、
(B2) メトスラム、メトリブジン、クロランスラム−メチル、および、フロラスラム、および
(B3) チフェンスルフロン−メチル、カルフェントラゾン−エチル、トリトスルフロン、ジフルフェンゾピル、および、スルホスルフロン、
からなる化合物群からの1種の除草剤、
または、
(A) グリホサート−イソプロピルアンモニウム、
ならびに
(B)(B1) リムスルフロン、フルチアミド、スルコトリオン、および、メソトリオン、
(B2) メトリブジン、フロラスラム、および、イソキサフルトール、および、
(B3) クロピラリド、チフェンスルフロン−メチル、ジフルフェンゾピル、および、スルホスルフロン、
からなる化合物群からの1種の除草剤、
の相乗的に有効量を含有し、そして、適当である場合は、毒性緩和剤の存在下で、トウモロコシ作物が組み合わせに含有されている除草剤(A)および(B)に耐性である、トウモロコシ作物における有害な植物を防除するための除草剤組み合わせの使用。 - 当該除草剤組み合わせが、
(A) グルホシナート−アンモニウム、
ならびに
(B)(B1) リムスルフロン、フルチアミド、スルコトリオン、および、メソトリオン、
(B2) メトスラム、クロランスラム−メチル、および、フロラスラム、および
(B3) チフェンスルフロン−メチル、カルフェントラゾン−エチル、ジフルフェンゾピル、および、スルホスルフロン、
からなる化合物群からの1種の除草剤、
または、
(A) グリホサート−イソプロピルアンモニウム、
ならびに
(B)(B1) リムスルフロン、フルチアミド、スルコトリオン、および、メソトリオン、
(B2) メトリブジン、および、フロラスラム、および、
(B3) クロピラリド、チフェンスルフロン−メチル、ジフルフェンゾピル、および、スルホスルフロン、
からなる化合物群からの1種の除草剤、
の相乗的に有効量を有する、請求項1に記載の使用。 - 除草剤組み合わせが、他の作物保護活性成分を含有する請求項1または2記載の使用。
- 除草剤組み合わせを、作物保護において慣用的に使用される補助剤および処方補助剤と一緒に使用する請求項1〜3のいずれかの項記載の使用。
- 請求項1または2に記載された、除草剤または除草剤組み合わせを、一緒にまたは別個に、出芽前に、出芽後にまたは出芽前および出芽後に、植物、植物の一部分、植物の種子または栽培下の領域に散布することからなる耐性のトウモロコシ作物における有害な植物を防除する方法。
- 相乗的に有効量の
(A) グルホシナート−アンモニウム、
ならびに
(B)(B1) フルチアミド、スルコトリオン、および、メソトリオン、
(B2) メトスラム、クロランスラム−メチル、および、フロラスラム、および、
(B3) カルフェントラゾン−エチル、ジフルフェンゾピル、および、スルホスルフロン、
からなる化合物群からの1種の除草剤、
または、
(A) グリホサート−イソプロピルアンモニウム、
ならびに
(B)(B1) フルチアミド、
(B2) フロラスラム、および
(B3) ジフルフェンゾピル、および、スルホスルフロン、
からなる化合物群からの1種の除草剤、
の組み合わせを含有し、そして、適当である場合は、作物保護に慣用的に使用される補助剤および処方補助剤の組み合わせを含有する、除草剤組成物。
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