JP4361663B2

JP4361663B2 - 強化繊維束の開繊方法及びプリプレグ製造方法

Info

Publication number: JP4361663B2
Application number: JP2000101758A
Authority: JP
Inventors: 真仁田口; 彰浩伊藤; 稔之伊藤; 昌彦種池; 和也後藤
Original assignee: Mitsubishi Chemical Corp; Mitsubishi Rayon Co Ltd
Current assignee: Mitsubishi Chemical Corp; Mitsubishi Rayon Co Ltd
Priority date: 2000-04-04
Filing date: 2000-04-04
Publication date: 2009-11-11
Anticipated expiration: 2020-04-04
Also published as: JP2001288639A

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、連続長の強化繊維束を毛羽が発生することなく開繊できる開繊方法と、開繊された強化繊維束を使用して平滑性の高いプリプレグを製造する方法とに関する。
【０００２】
【従来の技術】
炭素繊維などの強化繊維とエポキシ樹脂などのマトリックス樹脂とからなる繊維強化複合材料は、軽量で成形性に富み、耐食性、耐久性や、その他の機械的特性にも優れているために、釣り竿やゴルフシャフトなどの汎用的な用途から一般的な産業用途、更には航空機などの用途といった幅広い分野にわたって用いられている。この繊維強化プラスチックの成形体を成形する方法としては、幾つかの方法が実際に採用されている。そのなかでも特に炭素繊維を強化繊維とする場合には、プリプレグと呼ばれる予め強化繊維にマトリックス樹脂を含浸させた中間材料を用いる方法が最も広く採用されている。
【０００３】
ゴルフシャフトや釣り竿のような管状の成形体では、軸方向の剛性と径方向のつぶし強度とが重要な特性として要求される場合が多い。このような管状成形体の長手方向の剛性を高めるためには、長手方向に沿って炭素繊維を配列させることが有効である。例えばゴルフシャフトにあっては、通常、炭素繊維の目付が１２５ｇ／ｍ²以下のプリプレグを、シャフトの軸に対して２０°〜９０゜の範囲で傾きをもたせたアングルプライ層にして使用するようになってきている。このとき、プリプレグの平滑性が悪いと成形後の製品表面に凹凸が発生し、強度が低下する要因となる。また釣り竿にあっては、周巻き方向の補強層として炭素繊維の目付が６０ｇ／ｍ²以下である薄いプリプレグが使用されるようになっているが、この場合も、プリプレグの平滑性が悪いと釣り竿の外観に顕著に反映され、外観不良や強度低下を起こす要因となる。
【０００４】
このように、特にゴルフシャフトや釣り竿などの軽量化が求められる用途に用いられるプリプレグでは、プリプレグの厚みを薄く且つ均一にすることが求められている。また、プリプレグの製造におけるコストダウンも重要な課題であり、そのためには、太い強化繊維束を開繊し拡幅して幅広で薄い扁平なシート状にすることが有効であり、これまでにも繊維束の開繊方法が多数提案されている。
【０００５】
例えば、特開昭５６−４３４３５号公報に開示されている繊維束の開繊方法では、軸方向に振動している円柱体の周方向に繊維束を接触させながら連続走行させて開繊している。また、特開平２−３６２３６号公報に開示されている繊維束の開繊方法では、偏心ロールや揺動バーを用いて周期的に張力を変動させながら繊維束を走行させ、その走行する繊維束を、周面が当接している平行な少なくとも２本のロールの間に通過させると共に、前記ロールの少なくとも１本のロールを軸方向に振動させることにより開繊している。
【０００６】
しかしながら、上述した軸方向に振動するロールにより開繊する方法では、その振動ロールを通過した後、再び繊維束が収束しやすい。そのため、例えば、特開平１０−４０４号公報に開示されている繊維束の開繊方法では、軸方向に振動するロールの直後に振動しないロールを配し、繊維束が振動ロールを通過して開繊された直後に、振動しないロールの周面に、前記振動ロールよりも長い接触長さで同繊維束を押し当てて開繊状態を維持させている。
【０００７】
また、例えば特開平１０−２９２２３８号公報に開示されている炭素繊維束の開繊方法では、直径が２０〜５０ｍｍの軸方向に振動する振動ロールと、直径が５０〜１２０ｍｍの振動しない無振動ロールとを交互に２〜１０組、各ロール間の繊維束の走行距離が１０〜１００ｍｍとなるように配した開繊装置を用いて開繊している。
【０００８】
特開平１−２８２３６２号公報に開示されている開繊方法は、超音波で軸方向に振動させている複数の丸棒を同一平面内に平行に配し、繊維束を前記丸棒の上部に接触させた状態で順次走行させている。更にこの走行する繊維束にガス流を吹き付ければ開繊効果が高まるとしている。
【０００９】
また、振動するロールを使用しない開繊方法が、例えば特開昭５２−１５１３６２号公報及び特開平１０−１２１３４４号公報に開示されている。特開昭５２−１５１３６２号公報に開示されている開繊方法は、複数の繊維束を互いに密着させてシート状に並べた状態で適度な張力をかけながら走行させ、その走行する繊維束に水などの流体を高圧で吹き付けることにより、近接する繊維束のフィラメント同士を交錯させながら開繊している。
【００１０】
特開平１０−１２１３４４号公報に開示されている開繊方法では、先ず、繊維束の走行方向と直交する方向に配された複数の突起の間に繊維束を割り込ませる。更に前記突起を繊維束と略同一の速度で走行させると共に、各突起間の間隙、即ち、繊維束の走行方向と直交する方向の距離を徐々に広げていき、繊維束を開繊している。
【００１１】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上述したような従来の開繊方法では、強化繊維束の内部で繊維同士が交絡していたり、特に繊維束自体に撚りがある場合には、依然として開繊が不十分であった。そのため、開繊して引き揃えた繊維束を樹脂フィルムと合わせてプリプレグに成形したときに、特に繊維目付の低い、いわゆる薄物のプリプレグでは目開きが目立ってしまったり、あるいは目開きとまではいかなくても、目付の分布が悪く不均一であるために、プリプレグ表面の平滑度が低くなるという問題が生じていた。この表面平滑度の低いプリプレグを釣り竿やゴルフシャフトなどの管状成形体に使用した場合に、管状成形体の外観の平滑性が悪くなり、また、強度等の所望の物性を得にくいものであった。
【００１２】
ただし、特開平２−３６２３６号公報に開示されている開繊方法、すなわち、繊維束が軸方向に振動するロールと振動しないロールとの間を通過する際に、同繊維束の張力を周期的に変動させている開繊方法では、他の方法に比べて開繊が均一であった。しかし、この開繊方法では繊維束の張力を周期的に変動させるために、偏心ロールや揺動バーを走行する強化繊維束に押さえつける必要がある。これら張力変動のためのロールやバーを繊維束に押さえ付けることにより、前記ロールやバーに繊維束がこすられて、強化繊維束が損傷してしまい毛羽が発生するといった問題があった。
【００１３】
本発明は上述した従来の問題点に鑑みてなされたものであり、その目的は、強化繊維束を毛羽の発生がなく均一に開繊させる方法と、目開きがなく表面平滑度が高いプリプレグを製造する方法とを提供することにある。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
上述の目的を達成するために、本件請求項１に係る発明は、連続して走行する強化繊維束に張力変動手段によって周期的な張力変動を付与しながら開繊する強化繊維束の開繊方法であって、前記周期的な張力変動の付与として、張力変動手段が、前記強化繊維束に対して間欠的に張力を付与し、前記張力変動手段における、前記強化繊維束に対して張力を付与するときの前記強化繊維束との接触部分の速度Ｖｒと、前記強化繊維束の走行速度Ｖとの割合の絶対値｜Ｖｒ／Ｖ｜が０．６〜１．４であることを特徴としている。なお、０．６〜１．４とは０．６以上１．４以下を意味し、以下、同様の記載について、それらの上限及び下限の値を含むものとする。
【００１５】
上述したように、従来の技術では前記張力変動手段として偏心ロールや揺動バーを使用し、それらロールやバーによって走行する強化繊維束を押さえ付けて張力を変動させていた。そのため、強化繊維束は前記ロールやバーと接触してこすられ、毛羽が発生していた。しかしながら、本発明では張力変動手段における強化繊維束に対して張力を付与するときの強化繊維束との接触部分の速度Ｖｒと、強化繊維束の走行速度Ｖとの割合の絶対値｜Ｖｒ／Ｖ｜が０．６〜１．４である関係が成り立つように、それぞれの速度を設定することにより、強化繊維束と前記張力変動手段の接触部分とのこすれを最小限に抑えることができ、しかも、強化繊維束には効率良く張力の変動のみを付与することができる。そのため、強化繊維束には毛羽の発生も低減される。前記接触部分の速度Ｖｒと、強化繊維束の走行速度Ｖとの割合の絶対値｜Ｖｒ／Ｖ｜は０．９０〜１．０の範囲であることがより望ましい。
【００１６】
更に、前記張力変動手段における前記強化繊維束との接触部分は、その表面が＃１８０〜＃６００の梨地処理、クロムメッキ、及びバフ研磨が施されていることが好ましい。
【００１７】
本件請求項２に係る発明によれば、前記張力変動手段はフリーロールを備え、同フリーロールを前記強化繊維束に対して間欠的に押さえつけることによって張力変動を付与することを特徴とする。
【００１８】
上記フリーロールとは、例えば、ロール本体が固定軸に対してベアリング等を介して回転自在に取りつけられたものが挙げられるが、ロール本体が自由に回転できるものであれば形状については特に特定されるものではない。このフリーロールを走行する強化繊維束に対して周期的に押さえつけて前記強化繊維束の張力を変動させる際に、前記フリーロールは前記強化繊維束の走行速度と略同一の速度で回転するため、前記フリーロールにより前記強化繊維束がこすられることがない。
【００１９】
更に本件請求項３に係る発明によれば、前記フリーロールを前記強化繊維束と共に走行させることを特徴とする。このように、フリーロールを強化繊維束に対して押さえつける際に、同フリーロールをある一定の速度で強化繊維束と共に走行させることにより、強化繊維束に対するダメージをより低減することができるため、好ましい。
【００２０】
また、本発明では前記張力変動手段により強化繊維束に対して周期的な張力変動を付与しているが、この張力変動の周期は一定周期であってもよく、或いは、変則的な周期であってもよい。
更に、本件請求項４に係る発明では、前記張力変動の周期を０．５〜２０回／ｓとすることを特徴としており、このような周期の際には開繊の効果がより向上する。更には、前記周期は３〜１０回／ｓであることが好ましい。
【００２１】
本件発明では、張力を１０００フィラメントあたり０〜７０ｇの範囲で変動させることができる。このように、１０００フィラメント当たりの張力が７０ｇ以下である場合には、強化繊維束に対するダメージが少なくなるため好ましい。更には１０００フィラメント当たりの張力を４０ｇ以下にすることが好ましいが、この張力の変動範囲については特に制限はない。
【００２２】
本件発明では、前記強化繊維束の走行方向と交差する方向に設置された軸方向に振動する振動バーに前記繊維束を接触させて開繊することができる。
【００２３】
上記張力変動手段によって強化繊維束の張力を変動させながら、強化繊維束の走行方向と交差する方向に設置された軸方向に振動する振動バーに強化繊維束を接触させると、張力が小さいときに強化繊維束は緩んだ状態になるため、前記振動バーによってより効率的に強化繊維束が開繊される。
【００２４】
なお、前記振動バーは前記張力変動手段の後流側に配することが好ましい。また、同振動バーは周方向に回転不能に固定されていてもよく、或いは自由回転可能なものであってもよい。また、前記振動バーは走行する強化繊維束の張力が低張力下、好ましくは上述したように１０００フィラメントあたり０〜７０ｇの範囲で変動する張力下で振動させて使用するため、この振動バーの外径はφ１２〜４０ｍｍの範囲内とすることが好ましい。より好ましくは前記振動バーの外径はφ２０〜３８ｍｍである。
【００２５】
また、前記振動バーの振動数は１０〜５０Ｈｚ、振幅は０．２〜１０ｍｍに設定することが好ましく、更には、前記振動数を２５Ｈｚ〜３５Ｈｚ、前記振幅を０．６〜４ｍｍに設定することがより好ましい。
【００２６】
本件発明では、前記強化繊維束を前記振動バーに接触させたのち、前記強化繊維束の走行方向と交差する方向に設置された無振動バーに接触させることができる。
【００２７】
このように、前記振動バーの後流側に更に前記無振動バーを配することにより、前記強化繊維束は振動バーによって開繊、扁平化された直後に、前記無振動バーによって押さえ付けられるため、強化繊維束は再び集束されることがなくその拡幅巾を維持して良好な開繊状態を保持できる。
【００２８】
なお、かかる前記無振動バーによる開繊状態の維持をより効果的にするためには、前記無振動バーの外径を前記振動バーの外径とほぼ等しいか、或いはそれ以上の寸法に設定することが必要であり、前記無振動バーの外径はφ１２〜４５ｍｍの範囲内であるのが好ましく、更にはφ２０〜４２ｍｍであることがより好ましい。
【００２９】
また本件発明では、前記強化繊維束は前記振動バーに対する接触角度θが２５〜９０°の範囲で同振動バーに巻回させることができる。より好ましくは、前記接触角度は３０〜８５°である。なお、前記振動バーの後流側に無振動バーを配する場合には、前記振動バーへの繊維束の前記接触角度は、前記振動バーと無振動バーとの設置位置、即ち両者の水平方向の間隔及び高さによって調整することができる。
【００３０】
また前記振動バーと無振動バーとの間の繊維束が各バーに接触していない距離は、開繊、扁平化された繊維束の形態を保持するためにできるだけ短くすることが必要であり、前記距離は１５ｍｍより長く３０ｍｍより短いことが好ましい。前記距離が１５ｍｍ以下である場合には、設備の設計上、各バーを取り付けることが不可能であり、また、前記距離が３０ｍｍ以上であると、開繊した繊維束が張力によって再び集束して開繊巾が狭まってしまう。
【００３１】
更に、前記振動バーと無振動バーとの２本を１組としたユニットを複数組配することにより、開繊効果がより高まる。前記ユニットを２〜４組配することにより、より一層の開繊効果を発揮するため、好ましい。
また、前記振動バー及び前記無振動バーの表面は、＃１８０〜＃６００の梨地処理、クロムメッキ、及びバフ研磨が施されていることが好ましい。
【００３２】
更に、上述した振動バーによる開繊に加えて、繊維束の進行方向と直交する方向の空気の流動層を併用することにより、繊維束をより一層均一に開繊させることができるため、好ましい。この空気の流動層は繊維束に対して一定の方向で形成することが好ましく、特に吸引によって流動層を発生させることが、均一な開繊のためには好ましい。
【００３３】
なお、この空気の流動層による開繊は上述した開繊方法の工程においていずれの段階で行ってもよいが、前記張力変動手段と前記振動バーとの中間で空気の流動層を発生させることが好ましい。空気の流動層が前記張力変動手段と前記振動バーとの中間に位置している場合には、強化繊維束を開繊させると同時に、繊維束をほぐすことにより強化繊維束自体の交絡や撚りの低減を図ることができる。
【００３４】
本件発明では、プリプレグの製造方法において、上述した本件請求項１〜４のいずれかに係わる発明の強化繊維束の開繊方法により強化繊維束をシート状に開繊した後、樹脂を含浸させることができる。
【００３５】
このように、プリプレグを製造するにあたり、上述した本件発明による開繊方法によって十分に薄く且つ均一に開繊された強化繊維束を使用することにより、得られたプリプレグも目開きがなく表面平滑度が高いものとなる。
【００３６】
本件発明では、前記強化繊維束に樹脂を付与した後、ニップロールで加圧することを特徴とする。更に、本件発明では、前記ニップロールで加圧する際に前記樹脂を加熱することができる。また、本件発明では、前記ニップロールとして金属製ロールを採用することができる。
【００３７】
このように、強化繊維束に樹脂を付与した後、上下とも金属製の１組以上の加熱されたニップロールを通過させて加圧することにより、前記樹脂を強化繊維束に含浸させることにより、プリプレグの目付斑をより均一にすることができ、また表面の平滑性も更に向上する。
【００３８】
前記ニップロールは、プリプレグの表面の平滑化を図るため１０〜１００ｋｇ／ｃｍの線圧をかけられる構造になっていることが必要である。特に低目付プリプレグにおいては、前記線圧を２０〜５０ｋｇ／ｃｍとすることにより、効果的にプリプレグ表面の平滑性を向上させることができる。
また、前記ニップロールの径は特に限定されるものではないが、φ５０〜４００ｍｍであることが好ましい。より好ましくは、φ１００〜３００ｍｍである。
また、前記ニップロールにより加圧する際に同時に樹脂を加熱する場合、その温度も特に限定されるものではないが、低目付プリプレグを製造するにあたっては５０〜９０℃とすることが好ましい。
【００３９】
更に、上記プリプレグの製造工程において、開繊された強化繊維束に樹脂を付与した後、プリプレグを所要の曲率を有するロールに巻回させながら加熱することにより、プリプレグの平滑性を更に向上させる効果がある。この所要の曲率を有するロールは、例えば特公平４−２４２０９号公報に開示されているように、曲率半径が小さければ小さいほど強化繊維束を押し広げる効果が大きくなる。但し、強化繊維束に樹脂を供給するに際して、前記樹脂を剥離紙に塗付したシートを採用する場合には、前記ロールの曲率半径をあまりに小さくしすぎると、前記ロールの曲面の材質にもよるが、前記離型紙を損傷することになる。そのため、前記ロールには適当な材質を選択する必要がある。また、曲率半径は０．４〜３０ｍｍに設定し、好ましくは２〜１８ｍｍ、更に好ましくは２〜１６ｍｍに設定される。
【００４０】
本発明において用いられる強化繊維束としてはポリアクリロニトリル系やピッチ系の炭素繊維を使用することができる。特にフィラメント数が３０００〜１２０００本の炭素繊維束に適用する場合には、通常の従来法では得ることのできなかった十分に薄く且つ均一で高品質なプリプレグを低コストで製造することができる。
【００４１】
また本発明のプリプレグに用いられるマトリックス樹脂組成物としては、特に限定されるものではなく、通常はエポキシ樹脂が用いられる。エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、イソシアネート変性エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂などを使用することができる。これらのエポキシ樹脂は液状のものから固体状のものまで使用できる。また単独または２種類以上をブレンドして使用することもできる。
【００４２】
通常、エポキシ樹脂には硬化剤を加えて使用される。この硬化剤としてはアミン系、酸無水物系、フェノール系、メルカプタン系、イミダゾール系、ＢＦ3 系の硬化剤が挙げられる。アミン系硬化剤としては、芳香族アミン、脂肪族アミン、第２，３アミン、ジシアンジアミド、ポリアミノアミド系等が挙げられる。またプリプレグの保存安定性を高めるために、マイクロカプセル化した潜在性硬化剤も好適に使用できる。
【００４３】
これらの硬化剤には活性を高めるために適当な硬化促進剤を組み合わせることができる。また、これらのエポキシ樹脂と硬化剤あるいは一部を予備反応させたものを使用することもでき、この方法は粘度調節に有効な場合がある。さらにエポキシ樹脂の粘度調整やプリプレグの取扱い性制御のために、熱可塑性樹脂を配合する場合がある。熱可塑性樹脂の好ましい例として、ポリビニルフォルマール、フェノキシ樹脂、ポリビニルブチラール、ポリアミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルイミド等が挙げられる。これらの樹脂を２種類以上混合して用いることもできる。
【００４４】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照して具体的に説明する。
図１は本発明の強化繊維束の開繊方法及びプリプレグの製造方法を実施するための好適なプリプレグ製造装置を概略的に示す図である。
【００４５】
強化繊維束ボビンのクリール１から複数の強化繊維束Ｆを連続して定速度で引き出し、更に複数のテンションバー２により前記繊維束Ｆの張力を所定の値に調整し、同繊維束Ｆをシート状に並べて水平方向に走行させる。前記繊維束Ｆはコーム３ａを通過した後、自由回転可能な水平バー４ａを介して張力変動手段５へと導かれる。
【００４６】
前記張力変動手段５は、図２に示すように、二枚の円盤５ａの中心が回転軸５ｂにより連結されており、更に、二枚の前記円盤５ａの間には、その周縁の互いに９０°変位した位置に、４本のフリーロール５ｃが自由回転可能に取り付けられている。なお前記フリーロール５ｃの表面は、＃１８０〜＃６００の梨地処理、クロムメッキ、及びバフ研磨が施されていることが好ましい。
【００４７】
前記張力変動手段５は前記回転軸５ｂを中心に、前記繊維束の走行方向と同一方向に回転する。この前記張力変動手段５の回転軸５ｂを中心とする一回転の間に、走行する前記繊維束Ｆに対して４本の前記フリーロール５ｃが順次押しつけられ、前記繊維束Ｆの張力が周期的に変動する。
【００４８】
本発明にあっては、前記強化繊維束Ｆとの接触部分であるの前記フリーロール５ｃの速度Ｖｒと、前記強化繊維束Ｆの走行速度Ｖとの割合の絶対値｜Ｖr ／Ｖ｜が０．６〜１．４となるように、前記張力変動手段５の前記回転軸５ｂの回転数や前記フリーロール５ｃの前記回転軸５ｂからの距離などを調整している。
【００４９】
更には、張力変動の周期は０．５〜２０回／ｓ、好ましくは３〜１０回／ｓに設定され、また、張力は１０００フィラメント当たり０〜７０ｇの範囲で変動するように設定されている。なお、この周期及び張力は、上記実施例にあっては、前記回転軸５ｂの回転数及び前記フリーロール５ｃの前記回転軸５ｂからの距離によって適宜調節できる。
【００５０】
また、本実施例にあっては、自由回転可能な前記フリーロール５ｃを採用しているため、同ロール５ｃが走行する前記繊維束Ｆに押し付けられる際の前記ロール５ｃと繊維束Ｆとの間の摩擦力が小さい。更には、前記フリーロール５ｃも前記回転軸５ｂを中心にして円周方向に移動し、即ち、同ロール５ｃは前記繊維束Ｆと同一方向に走行するため、繊維束Ｆの前記ロール５ｃへのこすれも少ない。そのため、繊維束Ｆの毛羽の発生を更に抑制することができる。
【００５１】
この張力変動手段５により張力変動が付与された前記繊維束Ｆは、自由回転可能な水平バー４ａを介して再度、コーム３ｂを通過し、開繊手段６へと導かれる。同開繊手段６は、振動しない自由回転可能な無振動バー６ａと、軸方向に振動する自由回転可能な振動バー６ｂとが、交互にジグザグ状に４組配されている。
【００５２】
前記振動バー６ｂの外径はφ１２〜４０ｍｍの範囲に形成されており、より好ましくはφ２０〜３８ｍｍである。前記無振動バー６ａは前記振動バー６ｂの外径とほぼ等しいか、或いはそれ以上の寸法に設定することが必要であり、前記無振動バーの外径はφ１２〜４５ｍｍの範囲内に設定され、より好ましくはφ２０〜４２ｍｍの範囲内に設定される。
【００５３】
各振動バー６ｂは振動発生装置６ｃに連結されており、一定の振幅及び振動数で軸方向に振動している。前記振動バー６ｂの振動数は１０〜５０Ｈｚ、振幅は０．２〜１０ｍｍに設定することが好ましく、更には、前記振動数を２５Ｈｚ〜３５Ｈｚ、前記振幅を０．６〜４ｍｍに設定することがより好ましい。
【００５４】
更に、前記無振動バー６ａ及び前記振動バー６ｂは、前記強化繊維束が前記振動バーに対して接触角度θが２５〜９０°、好ましくは３０〜８５°で巻回されるように、上下及び左右の距離が設定されている。
【００５５】
前記繊維束Ｆは、上記張力変動手段５により張力を周期的に変動させながら、前記開繊手段６へと送られる。この開繊手段６では前記振動バー６ｂにより繊維束Ｆの走行方向とは直交する方向、即ち繊維束Ｆの径方向にこすられ、特に、張力が低い部分では繊維束は十分に開繊されて偏平になる。この振動バー６ｂに開繊された直後に前記繊維束Ｆは無振動バー６ａに押しつけられて開繊状態が維持され、拡幅された形態が安定化される。本実施例ではこの開繊と拡幅形態の安定化と４段階で行われるため、繊維束の長手方向及び径方向にわたって極めて薄く且つ均一な開繊がなされる。
【００５６】
なお、前記振動バー６ｂにより開繊された繊維束が再び集束する前に前記無振動バー６ａに押し付けられて開繊状態を維持できるよう、前記振動バー６ｂ及び無振動バー６ａの距離を１５ｍｍより長く３０ｍｍより短く設定することが好ましい。
【００５７】
更に、開繊された繊維束Ｆは樹脂供給部７へと送られる。この樹脂供給部７では、剥離紙の片面にマトリックス樹脂が塗布された樹脂フィルムＲのロール７ａが繊維束Ｆの走行路の上下に配されており、更に、前記繊維束Ｆの走行路に沿ってプレニップロール７ｂが配されている。前記ロール７ａから引き出された前記樹脂フィルムＲは、その樹脂の塗布面を前記繊維束Ｆに向けてプレニップロール７ｂによって前記繊維束Ｆの上下面に供給される。
【００５８】
更に上下面に樹脂フィルムＲが供給された前記繊維束Ｆは、樹脂含浸部８へと送られる。この樹脂含浸部８は、ケーシング８ａの内部に上下一対の金属製のニップロール８ｂが設置されている。
【００５９】
前記ニップロール８ｂのロール径は特に限定されるものではないが、本実施例では上方のロール径を小さく下方のロール径を大きくしており、それらのロール径はφ５０〜４００ｍｍ、より好ましくはφ１００〜３００ｍｍの範囲内としている。同ニップロール８ｂは、樹脂フィルムＲが付与された繊維束Ｆに対して１０〜１００ｋｇ／ｃｍ、好ましくは２０〜５０ｋｇ／ｃｍの線圧をかけられるように調整されている。更に、前記ニップロール８ｂは５０〜９０℃の温度に設定されている。
【００６０】
樹脂フィルムＲが付与された繊維束Ｆを５０〜７０℃の雰囲気温度下で、前記ニップロール８ｂを通過させて加圧することにより、前記樹脂が強化繊維束の内部に均一に含浸され、表面が平滑で且つ目付斑のない均一なプリプレグＰが得られる。
【００６１】
得られたプリプレグＰは巻き取りロール９に巻き取られる。
なお、プリプレグを更に均一な目付けとし且つ平滑化を高めるために、所要の曲率を有するロールを前記樹脂供給部７と樹脂含浸部８との間に配することものできる。
【００６２】
以下、本発明について具体的な実施例と比較例とを挙げて説明する。
なお、以下の実施例及び比較例における凹凸係数Ｒｚとは、以下のようにして求めた値である。すなわち、得られた１００ｍｍ幅のプリプレグにおいて、図３に示すように、左端縁から１００〜１４０ｍｍまでの範囲Ａと、右端縁から１００〜１４０ｍｍの範囲Ｂと、中心（両端から５００ｍｍの位置）から左右へ２０ｍｍの範囲Ｃの計３つの範囲にわたって、プリプレグの幅方向（強化繊維束の引揃え方向に対して直交する方向）に４０ｍｍ、３次元表面粗さを測定した。この測定には、kosaka Laboratory Ltd.製の型番ＳＥ−３０Ｋの３次元表面粗さ測定器を使用し、検出器には触針の先端半径２μm のものを使用した。検出速度は０．５ｍｍ／ｓｅｃに設定した。
【００６３】
この測定により、例えば図４に示すような４０ｍｍ幅（基準長さＬ＝４０ｍｍ）で検出した断面曲線αのグラフが得られる。先ず、前記断面曲線αから凹凸の平均値を求めて平均線β（図４には一点鎖線で示す）を引く。この平均線βに平行で、かつ断面曲線αを横切らない任意の直線γ（図４には二点鎖線で示す）を引く。前記直線γから厚み方向に測定した山部の最大高さＨ１から５番目の高さＨ５までを求め、その平均値を計算した。また、前記直線γから谷部の最深高さｈ１から５番目の高さｈ５までを求めてその平均値を計算した。これらの平均値の差をμｍで表したものを凹凸係数Ｒｚとしており、次式

により算出される。
【００６４】
＜実施例１＞
張力変動手段を備えたプリプレグ製造装置を用いて、１ｍ幅あたり１００本の強化繊維束を平行に引き揃えて走行させた。なお、強化繊維束には三菱レイヨン株式会社製の炭素繊維（ＨＲ４０１２Ｍ）を使用した。更に、前記張力変動手段の強化繊維束への接触部分の速度Ｖｒと強化繊維束の走行速度Ｖの割合の絶対値｜Ｖr ／Ｖ｜＝１．０となるように調整した。また、前記張力変動手段を通過した直後で張力計により張力を測定したところ、その測定値は１０００フィラメント当たり０〜４０ｇの範囲で変動していた。張力変動手段を通過した後の強化繊維束の開繊状態を観察したところ、毛羽の発生は見られず均一に開繊されており、また、強化繊維束１本当たりの開繊幅も１０ｍｍと薄く広幅に開繊されており、良好な開繊状態が得られた。
【００６５】
＜実施例２＞
張力変動手段の強化繊維束への接触部分の速度Ｖｒと強化繊維束の走行速度Ｖの割合の絶対値が｜Ｖr ／Ｖ｜＝０．８になるように設定した以外は、実施例１と同様な方法で、強化繊維束の開繊を行った。張力変動手段を通過した直後の張力測定値は１０００フィラメント当たり０〜６０ｇであった。張力変動手段を通過した後の強化繊維束の開繊状態は、毛羽の発生も見られず、１の繊維束当たりの開繊幅は１０ｍｍで、均一で良好な開繊状態が得られた。
【００６６】
＜実施例３＞
図１に示すプリプレグ製造装置を使用して強化繊維束の開繊及びプリプレグの製造を行った。
前記張力変動手段５は、円盤５ａの直径を２００ｍｍとし、回転軸５ｂから８０ｍｍの位置に、直径１６ｍｍの表面が＃４００の梨地処理及びクロムメッキが施されたフリーロール５ｃを４本、互いに９０°ずつ変位させて、前記回転軸５ｂを中心とする直径１６０ｍｍの円周上に等間隔に設置した。前記張力変動手段５の前記回転軸５ｂの回転数を５０回/ 分、張力変動を３回／ｓとして強化繊維束の進行方向に回転させた。また、開繊手段６としては、無振動バー６ａと直径２０ｍｍの振動バー６ｂとをそれぞれ３本ずつ交互にジグザグ状に配した。このとき、前記振動バー６ｂに対する強化繊維束の接触角度θが１５０°となるよう強化繊維束を巻きつけ、且つ、各バー６ａ，６ｂ間のバーに接触していない強化繊維束の距離が２０ｍｍとなるようにそれらバー６ａ，６ｂを配置した。振動バー６ｂを振幅が０．８ｍｍ、周波数が３０Ｈｚで振動させた。このときのフリーロール５ｃの速度Ｖr と強化繊維束の走行速度Ｖとの比の絶対値は｜Ｖr ／Ｖ｜＝１．０であった。また、前記張力変動手段５を通過した直後の前記強化繊維束の張力を張力計により測定したところ、１０００フィラメント当たり０〜４０ｇの範囲で変動していた。
【００６７】
強化繊維束としては、一方向に引き揃えた三菱レイヨン株式会社製の炭素繊維「ＨＲ４０３Ｍ」を２００本使用した。
また、マトリックス樹脂としては、油化シェルエポキシ株式会社製のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂「エピコート８２８」（エポキシ当量：１８４〜１９４、常温で液状) ４５重量部、油化シェルエポキシ株式会社製のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂「エピコート１００２」（エポキシ当量：６００〜７００、常温で固体状) ３５重量部、大日本インキ化学工業株式会社製のフェノールノボラック型エポキシ樹脂「エピクロンＮ７７５」（軟化点７０〜８０℃) ３０重量部を予め溶解させて均一な混合樹脂を製造した後、油化シェルエポキシ株式会社製のジシアンジアミド「エピキュアＤＩＣＹ７（分子量：８４）６重量部と、保土谷化学工業株式会社製「ＤＣＭＵ−９９」（分子量：２３３) ４重量部とを混錬してプリプレグ用の一液硬化型エポキシ樹脂組成物を調製したものを用いた。また、このエポキシ樹脂組成物はロールコーターを用いて離型紙上に塗布して樹脂フィルムを作製して、前記炭素繊維に付与された。
【００６８】
前記樹脂フィルムを付与した後、温度を６０℃、線圧を２０ｋｇ／ｃｍに設定したニップロール８ｂ間を２ｍ／ｓで走行させて、炭素繊維目付が３０ｇ／ｍ²、ＲＣが３３％のプリプレグを製造した。
【００６９】
得られたプリプレグはその表面に目開きがなく、毛羽の付着もない良好なものであった。更に、得られたプリプレグの表面粗さを上述した評価方法により測定したところ、各箇所での凹凸係数Ｒｚは、範囲ＡでＲｚ(A) ＝６．０、範囲ＢでＲｚ(B) ＝５．５、範囲ＣでＲｚ(C) ＝６．０と、いずれの範囲においてもその数値は小さく、表面の凹凸が少ない平滑面となっていた。
【００７０】
＜比較例１＞
張力変動手段の強化繊維束との接触部分の速度Ｖｒと強化繊維束の走行速度Ｖの割合の絶対値が｜Ｖr ／Ｖ｜＝０．２になるように設定した以外は実施例１と同様の方法で、実施例１と同一の強化繊維束を開繊した。張力変動手段を通過した直後の張力を測定したところ、１０００フィラメント当たり０〜２００ｇの範囲で変動していた。張力変動手段を通過した後の強化繊維束の開繊状態は、毛羽の発生が認められ、所々に毛羽の発生による不均一な開繊部分が見られた。
【００７１】
＜比較例２＞
張力変動手段の強化繊維束との接触部分の速度Ｖｒと強化繊維束の走行速度Ｖの割合の絶対値が｜Ｖr ／Ｖ｜＝１．６になるように設定した以外は実施例１と同様の方法で、実施例１と同一の強化繊維束を開繊した。張力変動手段を通過した直後の張力を測定したところ、１０００フィラメント当たり０〜１００ｇの範囲で変動していた。張力変動手段を通過した後の強化繊維束の開繊状態は、毛羽の発生が見られ、所々に毛羽の発生による不均一な開繊部分が見られた。
【００７２】
＜比較例３＞
図１に示すプリプレグ製造装置において、張力変動手段５のフリーロール５ｃを強制駆動ロールに付け替え、｜Ｖr ／Ｖ｜＝０．３に調整した以外は実施例３と同様に、プリプレグを製造した。
その結果プリプレグの表面には毛羽が見られ、細かいスプリットが見られた。更に、得られたプリプレグの表面粗さを上述した評価方法により測定したところ、各箇所での凹凸係数Ｒｚは、範囲ＡでＲｚ(A) ＝２５、範囲ＢでＲｚ(B) ＝２５、範囲ＣでＲｚ(C) ＝２４と、いずれの範囲においてもその数値は極めて大きく、表面は凹凸が大きく不均一な粗い面となっていた。
【００７３】
＜比較例４＞
図１に示すプリプレグ製造装置において、張力変動手段５による周期的な張力変動を０．１回／ｓとした以外は実施例１と同様に、プリプレグを製造した。その結果、プリプレグ表面には目開きが発生した。また、このプリプレグの表面の粗さを上述した評価方法により測定したところ、各箇所での凹凸係数Ｒｚは、範囲ＡでＲｚ(A) ＝２１、範囲ＢでＲｚ(B) ＝２２、範囲ＣでＲｚ(C) ＝２３と、いずれの範囲においてもその数値は極めて大きく、表面は凹凸が大きく不均一な粗い面となっていた。
【００７４】
＜比較例５＞
図１に示すプリプレグ製造装置において、張力変動手段５の４本のフリーロール５ｃを、回転軸５ｂを中心にして直径５０ｍｍの円周上に等間隔に設置した以外は実施例１と同様に、プリプレグを製造した。
その結果、プリプレグの製造時に強化繊維束の最大張力が４００ｇと大きくなり、開繊が不十分でプリプレグの表面にスプリットも現れていた。また、得られたプリプレグの表面粗さを上述した評価方法により測定したところ、各箇所での凹凸係数Ｒｚは、範囲ＡでＲｚ(A) ＝３５、範囲ＢでＲｚ(B) ＝２８、範囲ＣでＲｚ(C) ＝３３であり、いずれの範囲においてもその数値は極めて大きく、表面は凹凸が大きく極めて粗い面となっていた。
【００７５】
以上、説明したように、本発明の強化繊維束の開繊方法によると、強化繊維束自体が交絡されていたり、或いは撚りが残っている場合でも、毛羽が殆ど発生することなく、均一に開繊させることができる。更に、本発明のプリプレグの製造方法によれば、薄くて均一な厚みをもつ表面が極めて平滑なプリプレグを得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の強化繊維束の開繊方法及びプリプレグの製造方法を実施するための好適なプリプレグ製造装置を概略的に示す図である。
【図２】張力変動手段の斜視図である。
【図３】プリプレグの表面粗さの測定範囲を説明する図である。
【図４】表面粗さの測定結果の一例を示すグラフである。
【符号の説明】
１強化繊維束ボビンのクリール１
２テンションバー
３ａ，３ｂコーム
４ａ，４ｂ水平バー
５張力変動手段
５ａ円盤
５ｂ回転軸
５ｃフリーロール
６張力変動手段
６ａ無振動バー
６ｂ振動バー
６ｃ振動発生装置
７樹脂供給部
７ａ樹脂フィルムのロール
７ｂプレニップロール
８樹脂含浸部
８ａケーシング
８ｂニップロール
９巻き取りロール
Ｆ強化繊維束
Ｒ樹脂フィルム
Ｐプリプレグ

Claims

連続して走行する強化繊維束に張力変動手段によって周期的な張力変動を付与しながら開繊する強化繊維束の開繊方法であって、
前記周期的な張力変動の付与として、張力変動手段が、前記強化繊維束に対して間欠的に張力を付与し、
前記張力変動手段における、前記強化繊維束に対して張力を付与するときの前記強化繊維束との接触部分の速度Ｖｒと、前記強化繊維束の走行速度Ｖとの割合の絶対値｜Ｖｒ／Ｖ｜が０．６〜１．４であることを特徴とする強化繊維束の開繊方法。
前記張力変動手段はフリーロールを備え、同フリーロールを前記強化繊維束に対して間欠的に押さえつけることによって張力変動を付与することを特徴とする請求項１記載の強化繊維束の開繊方法。
請求項１または２に記載の強化繊維束の開繊方法により強化繊維束をシート状に開繊した後、樹脂を含浸させることを特徴とするプリプレグの製造方法。
前記強化繊維束に樹脂を付与した後、ニップロールで加圧することを特徴とする請求項３記載のプリプレグの製造方法。