JP4352447B2 - 導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ - Google Patents
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】
この発明は、導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
一般に、固体電解質型燃料電池は、固体電解質の片面に空気極を積層させ、固体電解質の他方の片面に燃料極を積層させてセルを構成し、このセルの空気極に接して空気極集電体を積層させ、このセルの燃料極に接して燃料極集電体を積層させ、さらに空気極集電体の外側に空気が通る溝を有するセパレータを積層させ、さらに燃料極集電体の外側に水素が通る溝を有するセパレータを積層させた構造を有しており、かかる構造を有する積層体をさらに複数積層させて起電力を高め、実用に供している。
【０００３】
前記固体電解質は一般にイットリアで安定化したジルコニア（以下、ＹＳＺという）で構成されているが、近年、Ｌｎ1-xＡxＧａ1-y-zＢ1Ｂ2Ｏ3（但し、Ｌｎ＝Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍの１種または２種以上、Ａ＝Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａの１種または２種以上、Ｂ1＝Ｍｇ、Ａｌ、Ｉｎの１種または２種以上、Ｂ2＝Ｃｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕの１種または２種以上、ｘ＝０．０５〜０．３、ｙ＝０〜０．２９、ｚ＝０．０１〜０．３、ｙ＋ｚ＝０．０２５〜０．３）で示される酸化物なども使用されている。
空気極は（Ｓｍ、Ｓｒ）ＣｏＯ3、（Ｌａ、Ｓｒ）ＭｎＯ3などのセラミックスで構成されており、燃料極はＮｉ／ＹＳＺサーメット、Ｎｉ／（Ｃｅ、Ｓｍ）Ｏ2サーメットなどで構成されている。そして空気極集電体は白金メッシュで構成されており、燃料極集電体はＮｉメッシュまたは発泡Ｎｉで構成されている。
さらにセパレータには、一般に、Ｃｒを含む耐熱合金、特に高温耐食性に優れたＣｒを含むステンレス鋼またはＣｒを含むＮｉ基耐熱合金が広く使用されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
前述のように、実用に供される固体電解質型燃料電池は、高温耐食性に優れたＣｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金で構成されたセパレータが相互に接するように積層体を複数重ねた構成となっているが、このセパレータを構成するＣｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金の表面には高温耐食性に優れた極めて薄いＣｒ2Ｏ3膜が形成されている。しかし、このＣｒ2Ｏ3膜は絶縁膜であるところから導電性が極めて悪く、そのためにセパレータが相互に接触する部分における抵抗が大きくなり、セパレータ相互の接触部分における抵抗により起電力が大きく消耗し、それによって発電効率が大幅に低下する。したがって、導電性に優れたかつ高温耐食性に優れたセパレータが求められていた。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
そこで、本発明者等は、上述のような観点から、一層導電性に優れかつ高温耐食性に優れたセパレータを得るべく研究を行った。
その結果、従来使用されているＣｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金からなるセパレータの表面に銀メッキ層を形成し、これを熱処理するとＣｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金からなるセパレータの表面にＣｒ2Ｏ3膜よりも酸素の少ないＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層が形成され、このＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層は導電性が格段に優れているところから、導電性が一層向上する、という研究結果が得られたのである。
【０００６】
この発明は、かかる研究結果に基づいてなされたものであって、
（１）Ｃｒを含む耐熱合金からなる母材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成されている固体電解質型燃料電池用セパレータであって、上記クロム酸化物層は、上記母材の表面に銀メッキ層を形成し、これを熱処理することにより形成されたものである導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ、
（２）Ｃｒを含むステンレス鋼からなる母材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成されている前記（１）記載の導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ、
（３）Ｃｒを含むＮｉ基耐熱合金からなる母材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成されている前記（１）記載の導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ、
に特徴を有するものである。
【０００７】
前記Ｃｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金からなる母材の表面に形成されるＣｒ2Ｏ3-x層において、ｘを０．０５〜１に限定した理由は、ｘが０．０５未満では十分な電気伝導性が得られず、一方、ｘが１を越えることはないからである。前記母材の表面に形成されるＣｒ2Ｏ3-x層において、ｘは可及的に１に近くなり、母材の表面にＣｒＯ層が形成されるることが最も好ましい。Ｃｒを含むステンレス鋼としてはＳＵＳ４３０が最も好ましく、またはＣｒを含むＮｉ基耐熱合金としてはインコネル６００板（成分組成：Ｎｉ−１５％Ｃｒ−７％Ｆｅ）が最も好ましい。
【０００８】
【発明の実施の形態】
実施例１
厚さ：５ｍｍを有するＳＵＳ４３０板を母材とし、その表面に厚さ：２μｍの無電解Ｎｉメッキ層を形成し、この無電解Ｎｉメッキ層の上に厚さ：５μｍの電気Ａｇメッキ層を形成し、次いで、これらメッキを施したＳＵＳ４３０板を表１に示される温度および時間保持することにより拡散処理を施し、本発明セパレータ材１〜８および比較セパレータ材１を作製した。
この本発明セパレータ１〜８および比較セパレータ１の一部を切断し、この断面をＥＰＭＡにより定量分析したところ、ＳＵＳ４３０母材の表面に形成した無電解Ｎｉメッキ層はＳＵＳ４３０母材中に拡散して消滅し、母材と電気Ａｇメッキ層の間に表１に示される組成のＣｒ酸化物層が形成されていた。
さらに、比較のために、前記厚さ：５ｍｍを有するＳＵＳ４３０板にメッキを施すことなく従来セパレータ１を用意した。
このようにして得られた本発明セパレータ１〜８、比較セパレータ１および従来セパレータ１における厚さ方向の電気抵抗値を測定し、その結果を加熱試験前の電気抵抗値として表１に示した。
【０００９】
さらに、本発明セパレータ１〜８、比較セパレータ１および従来セパレータ１を空気中、温度：６５０℃に１０００時間保持する加熱試験を行ない、試験後にＡｇメッキ層に剥離がないことを目視にて確認し、さらに厚さ方向の電気抵抗値を測定し、加熱試験後の電気抵抗値として表１に示した。
【００１０】
【表１】
【００１１】
表１に示される結果から、本発明セパレータ１〜８は、従来セパレータ１に比べて電気抵抗値が格段に小さく、温度：６５０℃に１０００時間保持する加熱試験を行なった加熱試験後の電気抵抗値についてもほぼ同じ結果を示すことが分かる。しかし、ｘが０．０５未満の値を示す比較セパレータ１は、十分に電気抵抗値が下がらないことが分かる。
【００１２】
実施例２
厚さ：５ｍｍを有するインコネル６００板（成分組成：Ｎｉ−１５％Ｃｒ−７％Ｆｅ）を母材とし、この母材表面に厚さ：２μｍの無電解Ｎｉメッキ層を形成し、この無電解Ｎｉメッキ層の上に厚さ：５μｍの電気Ａｇメッキ層を形成し、次いで、これらメッキを施したインコネル６００板（成分組成：Ｎｉ−１５％Ｃｒ−７％Ｆｅ）を表２に示される温度および時間保持することにより拡散処理を施し、本発明セパレータ材９〜１６および比較セパレータ材２を作製した。
この本発明セパレータ９〜１６および比較セパレータ２の一部を切断し、この断面をＥＰＭＡにより定量分析したところ、インコネル６００板母材の表面に形成した無電解Ｎｉメッキ層はインコネル６００板母材中に拡散して消滅し、母材と電気Ａｇメッキ層の間に表２に示される組成のＣｒ酸化物層が形成されていた。
さらに、比較のために、前記厚さ：５ｍｍを有するインコネル６００板にメッキを施すことのない従来セパレータ２を用意した。
このようにして得られた本発明セパレータ９〜１６、比較セパレータ２および従来セパレータ２の厚さ方向における電気抵抗値を測定し、その結果を加熱試験前の電気抵抗値として表２に示した。
【００１３】
さらに、本発明セパレータ９〜１６、比較セパレータ２および従来セパレータ２を空気中、温度：６５０℃に１０００時間保持する加熱試験を行ない、加熱試験後にＡｇメッキ層に剥離がないことを目視にて確認し、さらに加熱試験後の電気抵抗値を測定し、その結果を加熱試験後の電気抵抗値として表２に示した。
【００１４】
【表２】
【００１５】
表２に示される結果から、本発明セパレータ９〜１６は、従来セパレータ１に比べて電気抵抗値が格段に小さく、温度：６５０℃に１０００時間保持する試験を行なった試験後の電気抵抗値についてもほぼ同じ結果を示すことが分かる。しかし、ｘが０．０５未満の値を示す比較セパレータ２は、十分に電気抵抗値が下がらないことが分かる。
【００１６】
【発明の効果】
実施例１〜２に示される結果から明らかなように、この発明は、比較的安価なＣｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金等の耐熱合金をセパレータの母材とするにもかかわらず、電気伝導性の優れたセパレータを提供することができ、したがって、複数の積層体からなる固体電解質型燃料電池の発電効率を高めて実用化のために優れた効果を発揮するものである。
【産業上の利用分野】
この発明は、導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータに関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
一般に、固体電解質型燃料電池は、固体電解質の片面に空気極を積層させ、固体電解質の他方の片面に燃料極を積層させてセルを構成し、このセルの空気極に接して空気極集電体を積層させ、このセルの燃料極に接して燃料極集電体を積層させ、さらに空気極集電体の外側に空気が通る溝を有するセパレータを積層させ、さらに燃料極集電体の外側に水素が通る溝を有するセパレータを積層させた構造を有しており、かかる構造を有する積層体をさらに複数積層させて起電力を高め、実用に供している。
【０００３】
前記固体電解質は一般にイットリアで安定化したジルコニア（以下、ＹＳＺという）で構成されているが、近年、Ｌｎ1-xＡxＧａ1-y-zＢ1Ｂ2Ｏ3（但し、Ｌｎ＝Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍの１種または２種以上、Ａ＝Ｓｒ、Ｃａ、Ｂａの１種または２種以上、Ｂ1＝Ｍｇ、Ａｌ、Ｉｎの１種または２種以上、Ｂ2＝Ｃｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｕの１種または２種以上、ｘ＝０．０５〜０．３、ｙ＝０〜０．２９、ｚ＝０．０１〜０．３、ｙ＋ｚ＝０．０２５〜０．３）で示される酸化物なども使用されている。
空気極は（Ｓｍ、Ｓｒ）ＣｏＯ3、（Ｌａ、Ｓｒ）ＭｎＯ3などのセラミックスで構成されており、燃料極はＮｉ／ＹＳＺサーメット、Ｎｉ／（Ｃｅ、Ｓｍ）Ｏ2サーメットなどで構成されている。そして空気極集電体は白金メッシュで構成されており、燃料極集電体はＮｉメッシュまたは発泡Ｎｉで構成されている。
さらにセパレータには、一般に、Ｃｒを含む耐熱合金、特に高温耐食性に優れたＣｒを含むステンレス鋼またはＣｒを含むＮｉ基耐熱合金が広く使用されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
前述のように、実用に供される固体電解質型燃料電池は、高温耐食性に優れたＣｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金で構成されたセパレータが相互に接するように積層体を複数重ねた構成となっているが、このセパレータを構成するＣｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金の表面には高温耐食性に優れた極めて薄いＣｒ2Ｏ3膜が形成されている。しかし、このＣｒ2Ｏ3膜は絶縁膜であるところから導電性が極めて悪く、そのためにセパレータが相互に接触する部分における抵抗が大きくなり、セパレータ相互の接触部分における抵抗により起電力が大きく消耗し、それによって発電効率が大幅に低下する。したがって、導電性に優れたかつ高温耐食性に優れたセパレータが求められていた。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
そこで、本発明者等は、上述のような観点から、一層導電性に優れかつ高温耐食性に優れたセパレータを得るべく研究を行った。
その結果、従来使用されているＣｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金からなるセパレータの表面に銀メッキ層を形成し、これを熱処理するとＣｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金からなるセパレータの表面にＣｒ2Ｏ3膜よりも酸素の少ないＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層が形成され、このＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層は導電性が格段に優れているところから、導電性が一層向上する、という研究結果が得られたのである。
【０００６】
この発明は、かかる研究結果に基づいてなされたものであって、
（１）Ｃｒを含む耐熱合金からなる母材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成されている固体電解質型燃料電池用セパレータであって、上記クロム酸化物層は、上記母材の表面に銀メッキ層を形成し、これを熱処理することにより形成されたものである導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ、
（２）Ｃｒを含むステンレス鋼からなる母材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成されている前記（１）記載の導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ、
（３）Ｃｒを含むＮｉ基耐熱合金からなる母材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成されている前記（１）記載の導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ、
に特徴を有するものである。
【０００７】
前記Ｃｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金からなる母材の表面に形成されるＣｒ2Ｏ3-x層において、ｘを０．０５〜１に限定した理由は、ｘが０．０５未満では十分な電気伝導性が得られず、一方、ｘが１を越えることはないからである。前記母材の表面に形成されるＣｒ2Ｏ3-x層において、ｘは可及的に１に近くなり、母材の表面にＣｒＯ層が形成されるることが最も好ましい。Ｃｒを含むステンレス鋼としてはＳＵＳ４３０が最も好ましく、またはＣｒを含むＮｉ基耐熱合金としてはインコネル６００板（成分組成：Ｎｉ−１５％Ｃｒ−７％Ｆｅ）が最も好ましい。
【０００８】
【発明の実施の形態】
実施例１
厚さ：５ｍｍを有するＳＵＳ４３０板を母材とし、その表面に厚さ：２μｍの無電解Ｎｉメッキ層を形成し、この無電解Ｎｉメッキ層の上に厚さ：５μｍの電気Ａｇメッキ層を形成し、次いで、これらメッキを施したＳＵＳ４３０板を表１に示される温度および時間保持することにより拡散処理を施し、本発明セパレータ材１〜８および比較セパレータ材１を作製した。
この本発明セパレータ１〜８および比較セパレータ１の一部を切断し、この断面をＥＰＭＡにより定量分析したところ、ＳＵＳ４３０母材の表面に形成した無電解Ｎｉメッキ層はＳＵＳ４３０母材中に拡散して消滅し、母材と電気Ａｇメッキ層の間に表１に示される組成のＣｒ酸化物層が形成されていた。
さらに、比較のために、前記厚さ：５ｍｍを有するＳＵＳ４３０板にメッキを施すことなく従来セパレータ１を用意した。
このようにして得られた本発明セパレータ１〜８、比較セパレータ１および従来セパレータ１における厚さ方向の電気抵抗値を測定し、その結果を加熱試験前の電気抵抗値として表１に示した。
【０００９】
さらに、本発明セパレータ１〜８、比較セパレータ１および従来セパレータ１を空気中、温度：６５０℃に１０００時間保持する加熱試験を行ない、試験後にＡｇメッキ層に剥離がないことを目視にて確認し、さらに厚さ方向の電気抵抗値を測定し、加熱試験後の電気抵抗値として表１に示した。
【００１０】
【表１】
表１に示される結果から、本発明セパレータ１〜８は、従来セパレータ１に比べて電気抵抗値が格段に小さく、温度：６５０℃に１０００時間保持する加熱試験を行なった加熱試験後の電気抵抗値についてもほぼ同じ結果を示すことが分かる。しかし、ｘが０．０５未満の値を示す比較セパレータ１は、十分に電気抵抗値が下がらないことが分かる。
【００１２】
実施例２
厚さ：５ｍｍを有するインコネル６００板（成分組成：Ｎｉ−１５％Ｃｒ−７％Ｆｅ）を母材とし、この母材表面に厚さ：２μｍの無電解Ｎｉメッキ層を形成し、この無電解Ｎｉメッキ層の上に厚さ：５μｍの電気Ａｇメッキ層を形成し、次いで、これらメッキを施したインコネル６００板（成分組成：Ｎｉ−１５％Ｃｒ−７％Ｆｅ）を表２に示される温度および時間保持することにより拡散処理を施し、本発明セパレータ材９〜１６および比較セパレータ材２を作製した。
この本発明セパレータ９〜１６および比較セパレータ２の一部を切断し、この断面をＥＰＭＡにより定量分析したところ、インコネル６００板母材の表面に形成した無電解Ｎｉメッキ層はインコネル６００板母材中に拡散して消滅し、母材と電気Ａｇメッキ層の間に表２に示される組成のＣｒ酸化物層が形成されていた。
さらに、比較のために、前記厚さ：５ｍｍを有するインコネル６００板にメッキを施すことのない従来セパレータ２を用意した。
このようにして得られた本発明セパレータ９〜１６、比較セパレータ２および従来セパレータ２の厚さ方向における電気抵抗値を測定し、その結果を加熱試験前の電気抵抗値として表２に示した。
【００１３】
さらに、本発明セパレータ９〜１６、比較セパレータ２および従来セパレータ２を空気中、温度：６５０℃に１０００時間保持する加熱試験を行ない、加熱試験後にＡｇメッキ層に剥離がないことを目視にて確認し、さらに加熱試験後の電気抵抗値を測定し、その結果を加熱試験後の電気抵抗値として表２に示した。
【００１４】
【表２】
表２に示される結果から、本発明セパレータ９〜１６は、従来セパレータ１に比べて電気抵抗値が格段に小さく、温度：６５０℃に１０００時間保持する試験を行なった試験後の電気抵抗値についてもほぼ同じ結果を示すことが分かる。しかし、ｘが０．０５未満の値を示す比較セパレータ２は、十分に電気抵抗値が下がらないことが分かる。
【００１６】
【発明の効果】
実施例１〜２に示される結果から明らかなように、この発明は、比較的安価なＣｒを含むステンレス鋼またはＮｉ基耐熱合金等の耐熱合金をセパレータの母材とするにもかかわらず、電気伝導性の優れたセパレータを提供することができ、したがって、複数の積層体からなる固体電解質型燃料電池の発電効率を高めて実用化のために優れた効果を発揮するものである。
Claims (3)
- Ｃｒを含む耐熱合金からなる母材の表面にＣｒ2Ｏ3-x（ただし、ｘ＝０．０５〜１）からなる組成のクロム酸化物層を介して銀メッキ層が形成されている固体電解質型燃料電池用セパレータであって、上記クロム酸化物層は、上記母材の表面に銀メッキ層を形成し、これを熱処理することにより形成されたものであることを特徴とする導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ。
- 前記Ｃｒを含む耐熱合金は、Ｃｒを含むステンレス鋼であることを特徴とする請求項１記載の導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ。
- 前記Ｃｒを含む耐熱合金は、Ｃｒを含むＮｉ基耐熱合金であることを特徴とする請求項１記載の導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001083987A JP4352447B2 (ja) | 2001-03-23 | 2001-03-23 | 導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001083987A JP4352447B2 (ja) | 2001-03-23 | 2001-03-23 | 導電性に優れた固体電解質型燃料電池用セパレータ |
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