JP3709495B2 - リチウムイオンポリマー二次電池 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ポリマー電解質層を介装して正極シート及び負極シートを積層したリチウムイオンポリマー二次電池の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年のビデオカメラやノート型パソコン等のポータブル機器の普及により薄型の電池に対する需要が高まっている。この薄型の電池として、正極シートと負極シートを積層して形成されたリチウムイオンポリマー二次電池が知られている。この正極シートは、正極集電体箔の表面に活物質を形成することにより作られ、負極シートは負極集電体箔の表面に活物質を形成することにより作られる。正極シートの活物質と負極シートの活物質の間にはポリマー電解質層が介装される。この電池では、それぞれの活物質における電位差を電流として取出すための正極端子及び負極端子が正極集電体箔及び負極集電体箔に設けられ、このように積層されたものをパッケージで密閉することによりリチウムイオンポリマー二次電池が形成される。このリチウムイオンポリマー二次電池ではパッケージから引出された正極端子及び負極端子を電池の端子として使用することにより所望の電気が得られるようになっている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、このリチウムイオンポリマー二次電池の放電容量を増大させるには正極シート及び負極シートの面積を拡大させる必要がある。この正極シート及び負極シートの面積を単純に拡大するだけでは薄いけれども比較的広い面積を有する電池になり、その取扱いが困難になる不具合がある。この点を解消するために、拡大した正極シート及び負極シートを所望の大きさに折畳むことも考えられる。しかし、正極シート及び負極シートを積層した状態で折畳むと、折目部分における正極シート又は負極シートに撓みが生じ、その部分におけるシートが電解質層から剥離して電極と電解質界面の有効表面積が減少して放電容量が減少するとともに、電池内部に抵抗を生じさせて放電容量のサイクル特性を悪化させる不具合がある。また、撓みが比較的大きい場合にはその部分で正極シート及び負極シートが直接接触する、いわゆる内部ショートが生じる問題点もある。
本発明の目的は、内部ショートを確実に防止して放電容量を拡大するとともに、放電容量のサイクル特性を向上し得るリチウムイオンポリマー二次電池を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
請求項１に係る発明は、図１〜図６に示すように、帯状の正極集電体箔１８の一方の側部を除く表面に正極活物質１３と正極活物質１３を被覆するポリマー電解質層１７をこの順序で形成する工程と、帯状の負極集電体箔１５の他方の側部を除く表面に負極活物質１６と負極活物質１６を被覆するポリマー電解質層１７をこの順序で形成する工程と、帯状の正極集電体箔１８を正極活物質１３及びポリマー電解質層１７とともに所定の長さに切断して複数の短冊状正極集電体箔１２を得る工程と、正極活物質１６上のポリマー電解質層１７を負極活物質１３上のポリマー電解質層１７に密着させて正極活物質１３を負極活物質１６に対向させかつ短冊状正極集電体箔１２の一方の側縁１２ａが帯状の負極集電体箔１５の一方の側縁１５ａから突出し帯状の負極集電体箔１５の他方の側縁１５ｂが短冊状正極集電体箔１２の他方の側縁１２ｂから突出するように複数の短冊状正極集電体箔１２を所定のピッチで帯状の負極集電体箔１４上に配置する工程と、帯状の負極集電体箔１５を短冊状正極集電体箔１２が配置されていないところで交互に折曲げて帯状の負極集電体箔１４を折り畳む工程と、帯状の負極集電体箔１５の一方の側縁１５ａから突出して積層された複数の短冊状正極集電体箔１２の突出部１２ｃに正極端子２３の一端を設ける工程と、複数の短冊状正極集電体箔１２の他方の側縁１２ｂから突出して交互に折り畳まれた帯状の負極集電体箔１５の突出部１５ｃに負極端子２１の一端を設ける工程と、正極端子２３の他端及び負極端子２１の他端がそれぞれ外部に表出するように折畳まれた帯状の負極集電体箔１５を複数の短冊状正極集電体箔１２とともにパッケージシート２４で密封する工程とを含むリチウムイオンポリマー二次電池の製造方法である。
【０００５】
請求項２に係る発明は、帯状の負極集電体箔の一方の側部を除く表面に負極活物質と負極活物質を被覆するポリマー電解質層をこの順序で形成する工程と、帯状の正極集電体箔の他方の側部を除く表面に正極活物質と正極活物質を被覆するポリマー電解質層をこの順序で形成する工程と、帯状の負極集電体箔を負極活物質及びポリマー電解質層とともに所定の長さに切断して複数の短冊状負極集電体箔を得る工程と、負極活物質上のポリマー電解質層を正極活物質のポリマー電解質層に密着させて負極活物質を正極活物質に対向させかつ短冊状負極集電体箔の一方の側縁が帯状の正極集電体箔の一方の側縁から突出し帯状の正極集電体箔の他方の側縁が短冊状負極集電体箔の他方の側縁から突出するように複数の短冊状負極集電体箔を所定のピッチで帯状の正極集電体箔上に配置する工程と、帯状の正極集電体箔を短冊状負極集電体箔が配置されていないところで交互に折曲げて帯状の正極集電体箔を折り畳む工程と、帯状の正極集電体箔の一方の側縁から突出して積層された複数の短冊状負極集電体箔の突出部に負極端子の一端を設ける工程と、複数の短冊状負極集電体箔の他方の側縁から突出して交互に折り畳まれた帯状の正極集電体箔の突出部に正極端子の一端を設ける工程と、正極端子の他端及び負極端子の他端がそれぞれ外部に表出するように折畳まれた帯状の正極集電体箔を複数の短冊状負極集電体箔とともにパッケージシートで密封する工程とを含むリチウムイオンポリマー二次電池の製造方法である。
【０００６】
この請求項１及び請求項２に係る発明では、帯状の負極集電体箔１４又は帯状の正極集電体箔を折畳むので、放電容量を拡大してもその大きさを拡大することはない。折畳み面積に相応した面積を有する複数の短冊状正極集電体箔１２又は短冊状負極集電体箔をポリマー電解質層１７の間にそれぞれ挟持させるので、折目部分に撓みが生じることを防止し、撓みに起因する内部ショートを防止する。また、ポリマー電解質層１７は帯状の負極集電体箔１５の負極活物質１６の表面又は帯状の正極集電体箔の正極活物質の表面に形成されるので、そのポリマー電解質層１７の間に挟持された複数の短冊状正極集電体箔１２における正極活物質１３又は短冊状負極集電体箔における負極活物質はそれぞれ同一の電解質を共有していることになり、各活物質間の内部インピーダンスが均一化してサイクル特性を向上させることができる。
【０００７】
【発明の実施の形態】
次に本発明の実施の形態を図面に基づいて詳しく説明する。
図１に示すように、リチウムイオンポリマー二次電池１０は、正極シート１１と負極シート１４との間にポリマー電解質層１７を介装し、その正極シート１１及び負極シート１４を積層したものである。正極シート１１は正極集電体箔１２の表面に活物質１３が形成されたものであり、負極シート１４は負極集電体箔１５の表面に活物質１６が形成されたものである。また、ポリマー電解質層１７は正極集電体箔１２に形成された活物質１３と負極集電体箔１５の表面に形成された活物質１６との間に介装される。このリチウムイオンポリマー二次電池１０は、放電容量を拡大するために帯状の負極集電体箔１５を用い、その帯状の負極集電体箔１５は活物質表面１６にポリマー電解質層１７を有した状態で折畳まれる。なお、この実施の形態における負極集電体箔１５はＣｕ箔であり、負極集電体箔１５の活物質１６にはグラファイト系の活物質が使用される。
【０００８】
図６（ａ）及び（ｂ）に示すように、活物質１６の負極集電体箔１５の表面への具体的な形成手順は、活物質を溶液に分散混合して作製したスラリーを帯状の負極集電体箔１５の上面にドクターブレード法により塗布して乾燥することにより行われる。一方、活物質１６は他方の側部を除いて表面である図における負極集電体箔１５の上面に形成され、ポリマー電解質層１７はその活物質１６の上面に電解質スラリーを塗布乾燥することにより作られる。ポリマー電解質層１７はこの活物質１６を被覆する面積を有するように形成される。具体的には、図６（ｃ）に示すように、電解質スラリーを活物質１６を覆うように塗布し、その後乾燥することにより活物質１６を被覆する面積に形成される。
図１に戻って、リチウムイオンポリマー二次電池１０は、折畳まれた負極シート１４の折目を除くポリマー電解質層１７の間にそれぞれ折畳み面積に相応した面積を有する複数の正極シート１１が挟持される。挟持される正極シート１１の活物質１３の表面にもポリマー電解質層１７が形成される、この実施の形態における正極集電体箔１２はＡｌ箔であり、活物質１３には例えばＬｉＣｏＯ2が使用される。
具体的な正極シート１１の作製手順は、図５（ａ）及び（ｂ）に示すように、活物質を溶液に分散混合したスラリーをドクターブレード法により塗布して乾燥することにより後に正極集電体箔になる帯状のＡｌ箔１８の上面に先ず活物質１３を形成する。活物質１３はＡｌ箔１８の一方の側部を除いて形成され、ポリマー電解質層１７はこの活物質１３を被覆する面積を有するように形成される。具体的には、図５（ｃ）に示すように、電解質スラリーは活物質１３を覆うように塗布し、その後乾燥することにより活物質１３を被覆する面積に形成される。その後図５（ｄ）に示すように、活物質１３及びポリマー電解質層１７を有する帯状のＡｌ箔１８は、その活物質１３及びポリマー電解質層１７とともに負極シート１４の折畳み面積に相応した面積を有するように切断される。これにより、正極集電体箔１２の表面に活物質１３が形成され、その活物質１３表面にポリマー電解質層１７を有する所定の面積の正極シート１１が複数枚作られる。
【０００９】
次いで図４に示すように、ポリマー電解質層１７を間に介装して正極シート１１及び負極シート１４が積層される。この積層は熱圧着により行われる。即ち、負極シート１４に折目の間隔に相応する所定のピッチで複数の正極シート１１を配置し、その状態で所定の温度に加熱された反対方向にそれぞれ回転する一対のローラ１９，１９間に図の実線矢印に示すように通過させ、ポリマー電解質層１７を介装した状態で正極シート１１及び負極シート１４を熱圧着する。複数の正極シート１１の負極シート１４上への配置は、帯状の負極集電体箔１５の他方の側縁１５ｂが複数の正極集電体箔１２の他方の側縁１２ｂから突出し、複数の正極集電体箔１２の一方の側縁１２ａがその帯状の負極集電体箔１５の一方の側縁１５ａから突出するように、またそれぞれの正極シート１１が負極シート１４の折目に相当する部分をあけて配置される。
【００１０】
図３に示すように、このように正極シート１１が積層された負極シート１４の折畳みは、正極シート１１が配置されていない負極シート１４の折目を交互に折曲げることにより行われる。このように折畳むと、帯状の負極集電体箔１５の他方の側縁１５ｂは複数の正極集電体箔１２の他方の側縁１２ｂから突出し、複数の正極集電体箔１２の一方の側縁１２ａは帯状の負極集電体箔１５の一方の側縁１５ａから突出した状態で積層される。図１に示すように、このように折畳まれた負極シート１４の折目を除くポリマー電解質層１７の間には、それぞれ折畳み面積に相応した面積を有する複数の正極シート１１が挟持される。一方、図２及び図３に示すように、複数の正極集電体箔１２の他方の側縁１２ｂから突出した負極集電体箔１５の複数の突出部１５ｃにはこの突出部１５ｃを相互に接続する負極端子２１の一端が止め金具２２により設けられ、負極集電体箔１５の一方の側縁１５ａから突出した正極集電体箔１２の複数の突出部１２ｃにはこの突出部１２ｃを相互に接続する正極端子２３の一端が止め金具２２により設けられる。
【００１１】
図１及び図２に示すように、このように折畳まれた帯状の負極シート１４は複数の正極シート１１とともにパッケージシート２４で密封される。この実施の形態におけるパッケージシート２４はポリプロピレンがラミネートされたアルミニウム箔であり、一対のパッケージシート２４で折畳まれた帯状の負極シート１４を複数の正極シート１１とともに挟み、真空雰囲気中でパッケージシート２４の周囲を熱圧着することにより密封される。一対のパッケージシート２４は正極端子２３の他端及び負極端子２１の他端がそれぞれそのパッケージシート２４の外部に表出するように周囲が熱圧着され、このようにして作られたリチウムイオンポリマー二次電池１０は、パッケージシート２４から引出された正極及び負極端子２１，２３の他端を電池の端子として使用することにより所望の電気を得ることができる。
【００１２】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池１０は、面積を拡大させた帯状の負極シート１４を折畳むので、比較的小型薄型の状態のまま放電容量を拡大できる。また、折畳み面積に相応した面積を有する複数の正極シート１１をポリマー電解質層１７の間にそれぞれ挟持させるので、折目部分における正極シート１１又は負極シート１４に撓みが生じることはない。このため、正極シート１１又は負極シート１４が撓むことにより生じうる内部ショートを確実に防止することができる。
また、挟持される正極シート１１の活物質１３の表面にポリマー電解質層１７を予め形成するので、ポリマー電解質層１７を介装して正極シート１１及び負極シート１４が積層した状態における内部抵抗を減少させることができる。また、ポリマー電解質層１７が正極シート１１及び負極シート１４のそれぞれ活物質１３，１６を被覆する面積を有するようにしたので、有効電極面積が増大して内部抵抗を更に減少させることができる。更に、乾燥しやすい活物質の端部を被覆するポリマー電解質層１７がその端部に生じる内部抵抗の増加を抑制させて放電容量のサイクル特性及び高率充放電特性を向上することができる。
【００１３】
なお、上述した実施の形態では、活物質１３，１６及びポリマー電解質層１７を負極及び正極集電体箔１２，１５の表面である一方の面に塗布乾燥し、帯状の負極シート１４の一方の面に所定のピッチで複数の正極シート１１を熱圧着して正極シート１１が配置されていない負極シート１４の折目を交互に折曲げたが、図８に示すように、活物質１３，１６及びポリマー電解質層１７を負極及び正極集電体箔１２，１５の上下の双方の面にそれぞれ塗布乾燥した帯状の負極シート１４の上下の双方の面に所定のピッチで複数の正極シート１１を熱圧着し、図７に示すように、正極シート１１が配置されていない負極シート１４の折目を交互に折曲げたリチウムイオンポリマー二次電池であってもよい。図７に示すように、負極及び正極集電体箔１２，１５の表面である両面に活物質１３，１６及びポリマー電解質層１７をそれぞれ塗布乾燥した帯状の負極又は正極シート１４、１１を交互に折曲げれば、負極シート１４と正極シート１１が交互に積層されるためリチウムイオンポリマー二次電池のエネルギー密度を向上することができる。この場合、ポリマー電解質層は二層となるが、電池の積層数が３以上の場合には、サイクル特性が向上するという効果を発揮できる。
【００１４】
また、上述した実施の形態では、帯状の負極シート１４を折畳む場合を示したが、図示しないが、帯状の正極シートをポリマー電解質層を有した状態で１又は２回以上折畳み、折畳まれた正極シートの折目を除くポリマー電解質層の間にそれぞれ折畳み面積に相応した面積を有する複数の負極シートを挟持してもよい。この場合、上述した実施の形態では、挟持される正極シート１１がその活物質１３表面にポリマー電解質層１７を有する場合を説明したが、このように、帯状の正極シートを折畳む場合には、挟持される負極シートの活物質表面にポリマー電解質層が形成される。
【００１５】
【実施例】
次に本発明の実施例を説明する。
＜実施例１＞
先ず複数枚の正極シート１１を作製した。即ち、ＬｉＣｏＯ2粉末７０ｇと黒鉛粉末（商品名；ケッチェンブラック）４ｇを、ポリフッ化ビニリデンのＮ−メチルピロリドン溶液に分散混合してスラリーを作製した。一方、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（エルフアトケム製、Ｋｙｎａｒ２８１０；ヘキサフルオロプロピレン１２ｗｔ％含有品）４０ｇをジメチルカーボネート２００ｇに６０℃で溶解し、更に電解液８０ｇを撹拌混合して電解質スラリーを作製した。次に、幅１０ｃｍ長さが１ｍのＡｌ箔の上面に、活物質を分散混合したスラリーをドクターブレード法により塗布及び乾燥し、更にその活物質１３を覆うように電解質スラリーを塗布及び乾燥した。乾燥して活物質１３及びポリマー電解質層１７が形成された帯状のＡｌ箔をその活物質１３及びポリマー電解質層１７とともに切断して幅が１０ｃｍ長さが１０ｃｍの１０枚の正極シート１１を得た。
【００１６】
次に帯状の負極シート１４を作製した。即ち、燐片状天然黒鉛粉末５０ｇを、ポリフッ化ビニリデンのＮ−メチルピロリドン溶液に分散混合したスラリーを幅１０ｃｍ長さが１ｍのＣｕ箔の上面にドクターブレード法により塗布及び乾燥した後、上述した電解質スラリーを更にその活物質１３を覆うように塗布及び乾燥して帯状の負極シート１４を作製した。この帯状の負極シート１４に折目の間隔に相応する所定のピッチで複数の正極シート１１を熱圧着して正極シート１１が配置されていない負極シート１４の折目を交互に折曲げ、幅１０ｃｍ長さ１０ｃｍの折畳み面積を有する帯状の負極シート１４のポリマー電解質層１７の間にそれぞれ幅１０ｃｍ長さ１０ｃｍの１０枚の正極シート１１が挟持されたリチウムイオンポリマー二次電池を得た。この電池を実施例１とした。
【００１７】
＜比較例１＞
実施例１と同一の手順で１０枚の正極シートを作製した。次に実施例１と同一の手順により得られた帯状の負極シートを切断して幅が１０ｃｍ長さが１０ｃｍの１０枚の負極シートを得た。次に単一の負極シート１４を単一の正極シートにポリマー電解質層を介してそれぞれ熱圧着して１０組の積層体を作製した。この１０組の積層体を更に積層して正極シートと負極シートの対抗面積が実施例１と略同一のリチウムイオンポリマー二次電池を得た。この電池を比較例１とした。
【００１８】
＜比較試験＞
実施例１及び比較例１のリチウムイオンポリマー二次電池の放電容量のサイクル特性を充放電試験機により測定した。この結果を図９に示す。
【００１９】
＜評価＞
図９の結果から明らかなように、実施例１におけるリチウムイオンポリマー二次電池のサイクル特性における勾配は、比較例１における勾配に比較して緩やかであり、実施例１の放電容量のサイクル特性は比較例１のサイクル特性より向上していることが判る。これは、比較例１の１０枚の正極シート１１における活物質はそれぞれ異なる電解質を有しているのに対し、実施例１の１０枚の正極シート１１における活物質はそれぞれ同一の電解質を共有したことに起因するものと考えられる。
【００２０】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、放電容量を拡大するために面積を拡大させた帯状の正極又は負極シートを折畳むので、比較的小型薄型の状態のまま放電容量を拡大できる。また、折畳み面積に相応した面積を有する複数の負極又は正極シートをポリマー電解質層の間にそれぞれ挟持させたので、折目部分における正極シート又は負極シートに撓みが生じることはなく、正極シート又は負極シートが撓むことにより生じうる内部ショートを防止することができる。また、ポリマー電解質層を帯状の正極シート又は負極シートに形成するので、そのポリマー電解質層の間に挟持された複数の負極シート又は正極シートにおける活物質はそれぞれ同一の電解質を共有していることになり、各活物質間の内部インピーダンスが均一化してサイクル特性を向上することができる。
【００２１】
また、挟持される負極シート又は正極シートの活物質表面にポリマー電解質層を形成すれば、それぞれのポリマー電解質層形成時に活物質への拡散効果により内部抵抗を減少させることができ、ポリマー電解質層が活物質を被覆する面積を有していれば、有効電極面積が増大して内部抵抗を更に減少させ、被覆するポリマー電解質層が活物質の端部における乾燥を防止して経時変化に伴う内部抵抗の増加を防ぐ。この結果、放電容量のサイクル特性及び高率充放電特性を向上することができる。
【００２２】
更に、正極シートの複数の突出部を相互に接続するように正極端子を設け、負極シートの複数の突出部を相互に接続するように負極端子を設ければ、それぞれの活物質における電位差を電流として取出すための正極端子及び負極端子を設ける作業が単純になり、いわゆる低コストで高容量のリチウムイオンポリマー二次電池を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の二次電池を示す図２のＡ−Ａ線断面図。
【図２】 その二次電池を示す図１のＢ−Ｂ線断面図。
【図３】 その二次電池の構成を示す分解斜視図。
【図４】 その負極シートに正極シートが熱圧着される状態を示す斜視図。
【図５】 その正極シートの製造工程を示す図。
【図６】 その負極シートの製造工程を示す図。
【図７】 本発明の別の二次電池を示す図１に対応する断面図。
【図８】 その別の二次電池の負極シートに正極シートが熱圧縮される状態を示す図４に対応する断面図。
【図９】 本発明実施例の放電容量のサイクル特性を示す図。
【符号の説明】
１０ リチウムイオンポリマー二次電池
１１ 正極シート
１２ 正極集電体箔
１２ａ 一方の側縁
１２ｂ 他方の側縁
１２ｃ 突出部
１３ 活物質
１４ 負極シート
１５ 負極集電体箔
１５ａ 一方の側縁
１５ｂ 他方の側縁
１５ｃ 突出部
１６ 活物質
１７ ポリマー電解質層
２１ 負極端子
２３ 正極端子
【発明の属する技術分野】
本発明は、ポリマー電解質層を介装して正極シート及び負極シートを積層したリチウムイオンポリマー二次電池の製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
近年のビデオカメラやノート型パソコン等のポータブル機器の普及により薄型の電池に対する需要が高まっている。この薄型の電池として、正極シートと負極シートを積層して形成されたリチウムイオンポリマー二次電池が知られている。この正極シートは、正極集電体箔の表面に活物質を形成することにより作られ、負極シートは負極集電体箔の表面に活物質を形成することにより作られる。正極シートの活物質と負極シートの活物質の間にはポリマー電解質層が介装される。この電池では、それぞれの活物質における電位差を電流として取出すための正極端子及び負極端子が正極集電体箔及び負極集電体箔に設けられ、このように積層されたものをパッケージで密閉することによりリチウムイオンポリマー二次電池が形成される。このリチウムイオンポリマー二次電池ではパッケージから引出された正極端子及び負極端子を電池の端子として使用することにより所望の電気が得られるようになっている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、このリチウムイオンポリマー二次電池の放電容量を増大させるには正極シート及び負極シートの面積を拡大させる必要がある。この正極シート及び負極シートの面積を単純に拡大するだけでは薄いけれども比較的広い面積を有する電池になり、その取扱いが困難になる不具合がある。この点を解消するために、拡大した正極シート及び負極シートを所望の大きさに折畳むことも考えられる。しかし、正極シート及び負極シートを積層した状態で折畳むと、折目部分における正極シート又は負極シートに撓みが生じ、その部分におけるシートが電解質層から剥離して電極と電解質界面の有効表面積が減少して放電容量が減少するとともに、電池内部に抵抗を生じさせて放電容量のサイクル特性を悪化させる不具合がある。また、撓みが比較的大きい場合にはその部分で正極シート及び負極シートが直接接触する、いわゆる内部ショートが生じる問題点もある。
本発明の目的は、内部ショートを確実に防止して放電容量を拡大するとともに、放電容量のサイクル特性を向上し得るリチウムイオンポリマー二次電池を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
請求項１に係る発明は、図１〜図６に示すように、帯状の正極集電体箔１８の一方の側部を除く表面に正極活物質１３と正極活物質１３を被覆するポリマー電解質層１７をこの順序で形成する工程と、帯状の負極集電体箔１５の他方の側部を除く表面に負極活物質１６と負極活物質１６を被覆するポリマー電解質層１７をこの順序で形成する工程と、帯状の正極集電体箔１８を正極活物質１３及びポリマー電解質層１７とともに所定の長さに切断して複数の短冊状正極集電体箔１２を得る工程と、正極活物質１６上のポリマー電解質層１７を負極活物質１３上のポリマー電解質層１７に密着させて正極活物質１３を負極活物質１６に対向させかつ短冊状正極集電体箔１２の一方の側縁１２ａが帯状の負極集電体箔１５の一方の側縁１５ａから突出し帯状の負極集電体箔１５の他方の側縁１５ｂが短冊状正極集電体箔１２の他方の側縁１２ｂから突出するように複数の短冊状正極集電体箔１２を所定のピッチで帯状の負極集電体箔１４上に配置する工程と、帯状の負極集電体箔１５を短冊状正極集電体箔１２が配置されていないところで交互に折曲げて帯状の負極集電体箔１４を折り畳む工程と、帯状の負極集電体箔１５の一方の側縁１５ａから突出して積層された複数の短冊状正極集電体箔１２の突出部１２ｃに正極端子２３の一端を設ける工程と、複数の短冊状正極集電体箔１２の他方の側縁１２ｂから突出して交互に折り畳まれた帯状の負極集電体箔１５の突出部１５ｃに負極端子２１の一端を設ける工程と、正極端子２３の他端及び負極端子２１の他端がそれぞれ外部に表出するように折畳まれた帯状の負極集電体箔１５を複数の短冊状正極集電体箔１２とともにパッケージシート２４で密封する工程とを含むリチウムイオンポリマー二次電池の製造方法である。
【０００５】
請求項２に係る発明は、帯状の負極集電体箔の一方の側部を除く表面に負極活物質と負極活物質を被覆するポリマー電解質層をこの順序で形成する工程と、帯状の正極集電体箔の他方の側部を除く表面に正極活物質と正極活物質を被覆するポリマー電解質層をこの順序で形成する工程と、帯状の負極集電体箔を負極活物質及びポリマー電解質層とともに所定の長さに切断して複数の短冊状負極集電体箔を得る工程と、負極活物質上のポリマー電解質層を正極活物質のポリマー電解質層に密着させて負極活物質を正極活物質に対向させかつ短冊状負極集電体箔の一方の側縁が帯状の正極集電体箔の一方の側縁から突出し帯状の正極集電体箔の他方の側縁が短冊状負極集電体箔の他方の側縁から突出するように複数の短冊状負極集電体箔を所定のピッチで帯状の正極集電体箔上に配置する工程と、帯状の正極集電体箔を短冊状負極集電体箔が配置されていないところで交互に折曲げて帯状の正極集電体箔を折り畳む工程と、帯状の正極集電体箔の一方の側縁から突出して積層された複数の短冊状負極集電体箔の突出部に負極端子の一端を設ける工程と、複数の短冊状負極集電体箔の他方の側縁から突出して交互に折り畳まれた帯状の正極集電体箔の突出部に正極端子の一端を設ける工程と、正極端子の他端及び負極端子の他端がそれぞれ外部に表出するように折畳まれた帯状の正極集電体箔を複数の短冊状負極集電体箔とともにパッケージシートで密封する工程とを含むリチウムイオンポリマー二次電池の製造方法である。
【０００６】
この請求項１及び請求項２に係る発明では、帯状の負極集電体箔１４又は帯状の正極集電体箔を折畳むので、放電容量を拡大してもその大きさを拡大することはない。折畳み面積に相応した面積を有する複数の短冊状正極集電体箔１２又は短冊状負極集電体箔をポリマー電解質層１７の間にそれぞれ挟持させるので、折目部分に撓みが生じることを防止し、撓みに起因する内部ショートを防止する。また、ポリマー電解質層１７は帯状の負極集電体箔１５の負極活物質１６の表面又は帯状の正極集電体箔の正極活物質の表面に形成されるので、そのポリマー電解質層１７の間に挟持された複数の短冊状正極集電体箔１２における正極活物質１３又は短冊状負極集電体箔における負極活物質はそれぞれ同一の電解質を共有していることになり、各活物質間の内部インピーダンスが均一化してサイクル特性を向上させることができる。
【０００７】
【発明の実施の形態】
次に本発明の実施の形態を図面に基づいて詳しく説明する。
図１に示すように、リチウムイオンポリマー二次電池１０は、正極シート１１と負極シート１４との間にポリマー電解質層１７を介装し、その正極シート１１及び負極シート１４を積層したものである。正極シート１１は正極集電体箔１２の表面に活物質１３が形成されたものであり、負極シート１４は負極集電体箔１５の表面に活物質１６が形成されたものである。また、ポリマー電解質層１７は正極集電体箔１２に形成された活物質１３と負極集電体箔１５の表面に形成された活物質１６との間に介装される。このリチウムイオンポリマー二次電池１０は、放電容量を拡大するために帯状の負極集電体箔１５を用い、その帯状の負極集電体箔１５は活物質表面１６にポリマー電解質層１７を有した状態で折畳まれる。なお、この実施の形態における負極集電体箔１５はＣｕ箔であり、負極集電体箔１５の活物質１６にはグラファイト系の活物質が使用される。
【０００８】
図６（ａ）及び（ｂ）に示すように、活物質１６の負極集電体箔１５の表面への具体的な形成手順は、活物質を溶液に分散混合して作製したスラリーを帯状の負極集電体箔１５の上面にドクターブレード法により塗布して乾燥することにより行われる。一方、活物質１６は他方の側部を除いて表面である図における負極集電体箔１５の上面に形成され、ポリマー電解質層１７はその活物質１６の上面に電解質スラリーを塗布乾燥することにより作られる。ポリマー電解質層１７はこの活物質１６を被覆する面積を有するように形成される。具体的には、図６（ｃ）に示すように、電解質スラリーを活物質１６を覆うように塗布し、その後乾燥することにより活物質１６を被覆する面積に形成される。
図１に戻って、リチウムイオンポリマー二次電池１０は、折畳まれた負極シート１４の折目を除くポリマー電解質層１７の間にそれぞれ折畳み面積に相応した面積を有する複数の正極シート１１が挟持される。挟持される正極シート１１の活物質１３の表面にもポリマー電解質層１７が形成される、この実施の形態における正極集電体箔１２はＡｌ箔であり、活物質１３には例えばＬｉＣｏＯ2が使用される。
具体的な正極シート１１の作製手順は、図５（ａ）及び（ｂ）に示すように、活物質を溶液に分散混合したスラリーをドクターブレード法により塗布して乾燥することにより後に正極集電体箔になる帯状のＡｌ箔１８の上面に先ず活物質１３を形成する。活物質１３はＡｌ箔１８の一方の側部を除いて形成され、ポリマー電解質層１７はこの活物質１３を被覆する面積を有するように形成される。具体的には、図５（ｃ）に示すように、電解質スラリーは活物質１３を覆うように塗布し、その後乾燥することにより活物質１３を被覆する面積に形成される。その後図５（ｄ）に示すように、活物質１３及びポリマー電解質層１７を有する帯状のＡｌ箔１８は、その活物質１３及びポリマー電解質層１７とともに負極シート１４の折畳み面積に相応した面積を有するように切断される。これにより、正極集電体箔１２の表面に活物質１３が形成され、その活物質１３表面にポリマー電解質層１７を有する所定の面積の正極シート１１が複数枚作られる。
【０００９】
次いで図４に示すように、ポリマー電解質層１７を間に介装して正極シート１１及び負極シート１４が積層される。この積層は熱圧着により行われる。即ち、負極シート１４に折目の間隔に相応する所定のピッチで複数の正極シート１１を配置し、その状態で所定の温度に加熱された反対方向にそれぞれ回転する一対のローラ１９，１９間に図の実線矢印に示すように通過させ、ポリマー電解質層１７を介装した状態で正極シート１１及び負極シート１４を熱圧着する。複数の正極シート１１の負極シート１４上への配置は、帯状の負極集電体箔１５の他方の側縁１５ｂが複数の正極集電体箔１２の他方の側縁１２ｂから突出し、複数の正極集電体箔１２の一方の側縁１２ａがその帯状の負極集電体箔１５の一方の側縁１５ａから突出するように、またそれぞれの正極シート１１が負極シート１４の折目に相当する部分をあけて配置される。
【００１０】
図３に示すように、このように正極シート１１が積層された負極シート１４の折畳みは、正極シート１１が配置されていない負極シート１４の折目を交互に折曲げることにより行われる。このように折畳むと、帯状の負極集電体箔１５の他方の側縁１５ｂは複数の正極集電体箔１２の他方の側縁１２ｂから突出し、複数の正極集電体箔１２の一方の側縁１２ａは帯状の負極集電体箔１５の一方の側縁１５ａから突出した状態で積層される。図１に示すように、このように折畳まれた負極シート１４の折目を除くポリマー電解質層１７の間には、それぞれ折畳み面積に相応した面積を有する複数の正極シート１１が挟持される。一方、図２及び図３に示すように、複数の正極集電体箔１２の他方の側縁１２ｂから突出した負極集電体箔１５の複数の突出部１５ｃにはこの突出部１５ｃを相互に接続する負極端子２１の一端が止め金具２２により設けられ、負極集電体箔１５の一方の側縁１５ａから突出した正極集電体箔１２の複数の突出部１２ｃにはこの突出部１２ｃを相互に接続する正極端子２３の一端が止め金具２２により設けられる。
【００１１】
図１及び図２に示すように、このように折畳まれた帯状の負極シート１４は複数の正極シート１１とともにパッケージシート２４で密封される。この実施の形態におけるパッケージシート２４はポリプロピレンがラミネートされたアルミニウム箔であり、一対のパッケージシート２４で折畳まれた帯状の負極シート１４を複数の正極シート１１とともに挟み、真空雰囲気中でパッケージシート２４の周囲を熱圧着することにより密封される。一対のパッケージシート２４は正極端子２３の他端及び負極端子２１の他端がそれぞれそのパッケージシート２４の外部に表出するように周囲が熱圧着され、このようにして作られたリチウムイオンポリマー二次電池１０は、パッケージシート２４から引出された正極及び負極端子２１，２３の他端を電池の端子として使用することにより所望の電気を得ることができる。
【００１２】
このように構成されたリチウムイオンポリマー二次電池１０は、面積を拡大させた帯状の負極シート１４を折畳むので、比較的小型薄型の状態のまま放電容量を拡大できる。また、折畳み面積に相応した面積を有する複数の正極シート１１をポリマー電解質層１７の間にそれぞれ挟持させるので、折目部分における正極シート１１又は負極シート１４に撓みが生じることはない。このため、正極シート１１又は負極シート１４が撓むことにより生じうる内部ショートを確実に防止することができる。
また、挟持される正極シート１１の活物質１３の表面にポリマー電解質層１７を予め形成するので、ポリマー電解質層１７を介装して正極シート１１及び負極シート１４が積層した状態における内部抵抗を減少させることができる。また、ポリマー電解質層１７が正極シート１１及び負極シート１４のそれぞれ活物質１３，１６を被覆する面積を有するようにしたので、有効電極面積が増大して内部抵抗を更に減少させることができる。更に、乾燥しやすい活物質の端部を被覆するポリマー電解質層１７がその端部に生じる内部抵抗の増加を抑制させて放電容量のサイクル特性及び高率充放電特性を向上することができる。
【００１３】
なお、上述した実施の形態では、活物質１３，１６及びポリマー電解質層１７を負極及び正極集電体箔１２，１５の表面である一方の面に塗布乾燥し、帯状の負極シート１４の一方の面に所定のピッチで複数の正極シート１１を熱圧着して正極シート１１が配置されていない負極シート１４の折目を交互に折曲げたが、図８に示すように、活物質１３，１６及びポリマー電解質層１７を負極及び正極集電体箔１２，１５の上下の双方の面にそれぞれ塗布乾燥した帯状の負極シート１４の上下の双方の面に所定のピッチで複数の正極シート１１を熱圧着し、図７に示すように、正極シート１１が配置されていない負極シート１４の折目を交互に折曲げたリチウムイオンポリマー二次電池であってもよい。図７に示すように、負極及び正極集電体箔１２，１５の表面である両面に活物質１３，１６及びポリマー電解質層１７をそれぞれ塗布乾燥した帯状の負極又は正極シート１４、１１を交互に折曲げれば、負極シート１４と正極シート１１が交互に積層されるためリチウムイオンポリマー二次電池のエネルギー密度を向上することができる。この場合、ポリマー電解質層は二層となるが、電池の積層数が３以上の場合には、サイクル特性が向上するという効果を発揮できる。
【００１４】
また、上述した実施の形態では、帯状の負極シート１４を折畳む場合を示したが、図示しないが、帯状の正極シートをポリマー電解質層を有した状態で１又は２回以上折畳み、折畳まれた正極シートの折目を除くポリマー電解質層の間にそれぞれ折畳み面積に相応した面積を有する複数の負極シートを挟持してもよい。この場合、上述した実施の形態では、挟持される正極シート１１がその活物質１３表面にポリマー電解質層１７を有する場合を説明したが、このように、帯状の正極シートを折畳む場合には、挟持される負極シートの活物質表面にポリマー電解質層が形成される。
【００１５】
【実施例】
次に本発明の実施例を説明する。
＜実施例１＞
先ず複数枚の正極シート１１を作製した。即ち、ＬｉＣｏＯ2粉末７０ｇと黒鉛粉末（商品名；ケッチェンブラック）４ｇを、ポリフッ化ビニリデンのＮ−メチルピロリドン溶液に分散混合してスラリーを作製した。一方、フッ化ビニリデン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（エルフアトケム製、Ｋｙｎａｒ２８１０；ヘキサフルオロプロピレン１２ｗｔ％含有品）４０ｇをジメチルカーボネート２００ｇに６０℃で溶解し、更に電解液８０ｇを撹拌混合して電解質スラリーを作製した。次に、幅１０ｃｍ長さが１ｍのＡｌ箔の上面に、活物質を分散混合したスラリーをドクターブレード法により塗布及び乾燥し、更にその活物質１３を覆うように電解質スラリーを塗布及び乾燥した。乾燥して活物質１３及びポリマー電解質層１７が形成された帯状のＡｌ箔をその活物質１３及びポリマー電解質層１７とともに切断して幅が１０ｃｍ長さが１０ｃｍの１０枚の正極シート１１を得た。
【００１６】
次に帯状の負極シート１４を作製した。即ち、燐片状天然黒鉛粉末５０ｇを、ポリフッ化ビニリデンのＮ−メチルピロリドン溶液に分散混合したスラリーを幅１０ｃｍ長さが１ｍのＣｕ箔の上面にドクターブレード法により塗布及び乾燥した後、上述した電解質スラリーを更にその活物質１３を覆うように塗布及び乾燥して帯状の負極シート１４を作製した。この帯状の負極シート１４に折目の間隔に相応する所定のピッチで複数の正極シート１１を熱圧着して正極シート１１が配置されていない負極シート１４の折目を交互に折曲げ、幅１０ｃｍ長さ１０ｃｍの折畳み面積を有する帯状の負極シート１４のポリマー電解質層１７の間にそれぞれ幅１０ｃｍ長さ１０ｃｍの１０枚の正極シート１１が挟持されたリチウムイオンポリマー二次電池を得た。この電池を実施例１とした。
【００１７】
＜比較例１＞
実施例１と同一の手順で１０枚の正極シートを作製した。次に実施例１と同一の手順により得られた帯状の負極シートを切断して幅が１０ｃｍ長さが１０ｃｍの１０枚の負極シートを得た。次に単一の負極シート１４を単一の正極シートにポリマー電解質層を介してそれぞれ熱圧着して１０組の積層体を作製した。この１０組の積層体を更に積層して正極シートと負極シートの対抗面積が実施例１と略同一のリチウムイオンポリマー二次電池を得た。この電池を比較例１とした。
【００１８】
＜比較試験＞
実施例１及び比較例１のリチウムイオンポリマー二次電池の放電容量のサイクル特性を充放電試験機により測定した。この結果を図９に示す。
【００１９】
＜評価＞
図９の結果から明らかなように、実施例１におけるリチウムイオンポリマー二次電池のサイクル特性における勾配は、比較例１における勾配に比較して緩やかであり、実施例１の放電容量のサイクル特性は比較例１のサイクル特性より向上していることが判る。これは、比較例１の１０枚の正極シート１１における活物質はそれぞれ異なる電解質を有しているのに対し、実施例１の１０枚の正極シート１１における活物質はそれぞれ同一の電解質を共有したことに起因するものと考えられる。
【００２０】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、放電容量を拡大するために面積を拡大させた帯状の正極又は負極シートを折畳むので、比較的小型薄型の状態のまま放電容量を拡大できる。また、折畳み面積に相応した面積を有する複数の負極又は正極シートをポリマー電解質層の間にそれぞれ挟持させたので、折目部分における正極シート又は負極シートに撓みが生じることはなく、正極シート又は負極シートが撓むことにより生じうる内部ショートを防止することができる。また、ポリマー電解質層を帯状の正極シート又は負極シートに形成するので、そのポリマー電解質層の間に挟持された複数の負極シート又は正極シートにおける活物質はそれぞれ同一の電解質を共有していることになり、各活物質間の内部インピーダンスが均一化してサイクル特性を向上することができる。
【００２１】
また、挟持される負極シート又は正極シートの活物質表面にポリマー電解質層を形成すれば、それぞれのポリマー電解質層形成時に活物質への拡散効果により内部抵抗を減少させることができ、ポリマー電解質層が活物質を被覆する面積を有していれば、有効電極面積が増大して内部抵抗を更に減少させ、被覆するポリマー電解質層が活物質の端部における乾燥を防止して経時変化に伴う内部抵抗の増加を防ぐ。この結果、放電容量のサイクル特性及び高率充放電特性を向上することができる。
【００２２】
更に、正極シートの複数の突出部を相互に接続するように正極端子を設け、負極シートの複数の突出部を相互に接続するように負極端子を設ければ、それぞれの活物質における電位差を電流として取出すための正極端子及び負極端子を設ける作業が単純になり、いわゆる低コストで高容量のリチウムイオンポリマー二次電池を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の二次電池を示す図２のＡ−Ａ線断面図。
【図２】 その二次電池を示す図１のＢ−Ｂ線断面図。
【図３】 その二次電池の構成を示す分解斜視図。
【図４】 その負極シートに正極シートが熱圧着される状態を示す斜視図。
【図５】 その正極シートの製造工程を示す図。
【図６】 その負極シートの製造工程を示す図。
【図７】 本発明の別の二次電池を示す図１に対応する断面図。
【図８】 その別の二次電池の負極シートに正極シートが熱圧縮される状態を示す図４に対応する断面図。
【図９】 本発明実施例の放電容量のサイクル特性を示す図。
【符号の説明】
１０ リチウムイオンポリマー二次電池
１１ 正極シート
１２ 正極集電体箔
１２ａ 一方の側縁
１２ｂ 他方の側縁
１２ｃ 突出部
１３ 活物質
１４ 負極シート
１５ 負極集電体箔
１５ａ 一方の側縁
１５ｂ 他方の側縁
１５ｃ 突出部
１６ 活物質
１７ ポリマー電解質層
２１ 負極端子
２３ 正極端子
Claims (2)
- 帯状の正極集電体箔 (18) の一方の側部を除く表面に正極活物質 (13) と前記正極活物質 (13) を被覆するポリマー電解質層 (17) をこの順序で形成する工程と、
帯状の負極集電体箔 (15) の他方の側部を除く表面に負極活物質 (16) と前記負極活物質 (16) を被覆するポリマー電解質層 (17) をこの順序で形成する工程と、
前記帯状の正極集電体箔 (18) を前記正極活物質 (13) 及び前記ポリマー電解質層 (17) とともに所定の長さに切断して複数の短冊状正極集電体箔 (12) を得る工程と、
前記正極活物質 (16) 上のポリマー電解質層 (17) を前記負極活物質 (13) 上のポリマー電解質層 (17) に密着させて前記正極活物質 (13) を前記負極活物質 (16) に対向させかつ前記短冊状正極集電体箔 (12) の一方の側縁 (12a) が前記帯状の負極集電体箔 (15) の一方の側縁 (15a) から突出し前記帯状の負極集電体箔 (15) の他方の側縁 (15b) が前記短冊状正極集電体箔 (12) の他方の側縁 (12b) から突出するように複数の前記短冊状正極集電体箔 (12) を所定のピッチで前記帯状の負極集電体箔 (14) 上に配置する工程と、
前記帯状の負極集電体箔 (15) を前記短冊状正極集電体箔 (12) が配置されていないところで交互に折曲げて前記帯状の負極集電体箔 (14) を折り畳む工程と、
前記帯状の負極集電体箔 (15) の一方の側縁 (15a) から突出して積層された複数の前記短尺状正極集電体箔 (12) の突出部 (12c) に正極端子 (23) の一端を設ける工程と、
複数の前記短冊状正極集電体箔 (12) の他方の側縁 (12b) から突出して交互に折り畳まれた前記帯状の負極集電体箔 (15) の突出部 (15c) に負極端子 (21) の一端を設ける工程と、
前記正極端子 (23) の他端及び前記負極端子 (21) の他端がそれぞれ外部に表出するように折畳まれた前記帯状の負極集電体箔 (15) を複数の前記短冊状正極集電体箔 (12) とともにパッケージシート (24) で密封する工程と
を含むリチウムイオンポリマー二次電池の製造方法。 - 帯状の負極集電体箔の一方の側部を除く表面に負極活物質と前記負極活物質を被覆するポリマー電解質層をこの順序で形成する工程と、
帯状の正極集電体箔の他方の側部を除く表面に正極活物質と前記正極活物質を被覆するポリマー電解質層をこの順序で形成する工程と、
前記帯状の負極集電体箔を前記負極活物質及び前記ポリマー電解質層とともに所定の長さに切断して複数の短冊状負極集電体箔を得る工程と、
前記負極活物質上のポリマー電解質層を前記正極活物質のポリマー電解質層に密着させて前記負極活物質を前記正極活物質に対向させかつ前記短冊状負極集電体箔の一方の側縁が前記帯状の正極集電体箔の一方の側縁から突出し前記帯状の正極集電体箔の他方の側縁が前記短冊状負極集電体箔の他方の側縁から突出するように複数の前記短冊状負極集電体箔を所定のピッチで前記帯状の正極集電体箔上に配置する工程と、
前記帯状の正極集電体箔を前記短冊状負極集電体箔が配置されていないところで交互に折曲げて前記帯状の正極集電体箔を折り畳む工程と、
前記帯状の正極集電体箔の一方の側縁から突出して積層された複数の前記短冊状負極集電体箔の突出部に負極端子の一端を設ける工程と、
複数の前記短冊状負極集電体箔の他方の側縁から突出して交互に折り畳まれた前記帯状の正極集電体箔の突出部に正極端子の一端を設ける工程と、
前記正極端子の他端及び前記負極端子の他端がそれぞれ外部に表出するように折畳まれた前記帯状の正極集電体箔を複数の前記短冊状負極集電体箔とともにパッケージシートで密封する工程と
を含むリチウムイオンポリマー二次電池の製造方法。
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