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JP3495043B2 - ２サイクルエンジン用燃料組成物 - Google Patents

２サイクルエンジン用燃料組成物

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JP3495043B2
JP3495043B2 JP50815494A JP50815494A JP3495043B2 JP 3495043 B2 JP3495043 B2 JP 3495043B2 JP 50815494 A JP50815494 A JP 50815494A JP 50815494 A JP50815494 A JP 50815494A JP 3495043 B2 JP3495043 B2 JP 3495043B2
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JP
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sulfur
carboxylic acid
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succinimide
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イー． カリス，グレン
ティー． サボーリン，エドワード
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シェブロン リサーチ アンド テクノロジー カンパニー
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Description

【発明の詳細な説明】 背景技術 本発明は、ガソリン範囲で沸騰する多量の燃料と、塩
基性窒素化合物のモリブデン／硫黄錯体を含有する添加
剤配合物及び潤滑油からなる少量の潤滑剤組成物からな
る２サイクル内燃機関エンジンのための燃料組成物に関
する。
過去数十年間に亙って、ウァンケル（Wankel）型エン
ジンの如きロータリーエンジンを含めたスパーク添加２
サイクル（２行程）内燃機関の使用は着実に増加してい
る。それらは現在、動力芝刈り機及び他の動力作動園芸
装置、動力チェンソー、ポンプ、発電機、船舶用船外発
動機、スノーモービル、モーターサイクル等に見出され
ている。
２サイクルエンジンを使用の増加は、それらが駆動さ
れる条件が次第に厳しくなるのと相俟って、そのような
エンジンを適切に潤滑する油を益々必要としてきてい
る。２サイクルエンジンの潤滑に伴われる問題の中に
は、ピストンリングの付着、錆、連結棒多び主要ベアリ
ングの潤滑欠損、及びエンジン内部表面上の炭素及びワ
ニス付着物の一般的形成がある。ワニスの形成は特にや
っかいな問題である。ピストン及びシリンダー壁上にワ
ニスが蓄積すると、最後にはリングの粘着を起こし、そ
れがピストンリングの密封機能を損なうことになると考
えられている。そのような密封損傷はシリンダー圧搾の
低下を起こし、それは２サイクルエンジンでは特にその
機能悪化につながる。なぜなら、２サイクルエンジンは
排気したシリンダー内に新しい燃料を引き込む吸引力に
左右されるからである。例えば、リングの付着はエンジ
ン性能の劣化及び燃料及び（又は）潤滑剤の余計な消費
をもたらすことがある。２サイクルエンジンでは、スパ
ークプラグの汚れ及びエンジン口閉塞の問題も起きる。
２サイクル内燃機関で用いられる燃料・潤滑油混合物
のための添加剤として種々の化合物が提案されてきた。
例えば、デービス（Davis）による米国特許第4,708,809
号明細書には、潤滑粘度の多量の油と、少なくとも10個
の脂肪族炭素原子を有する少なくとも一種類の炭化水素
系基を有する少なくとも一種類の少量のアルキルフェノ
ールとからなる２サイクルエンジンのための潤滑剤組成
物が開示されている。好ましくは、そのような潤滑剤組
成物は、（ｉ）有機硫黄酸、フェノール又はカルボン酸
の中性又は塩基性金属塩、（ii）ヒドロカルビル置換ア
ミン、（iii）少なくとも10個の脂肪族炭素原子の置換
基を有するアシル化窒素含有化合物、（iv）フェノー
ル、アルデヒド及びアミノ化合物の窒素含有縮合物、及
び（ｖ）置換ポリカルボン酸のエステル、から選択され
た清浄剤・分散剤用添加物も含んでいる。
デービスによる米国特許第4,724,091号明細書には、
潤滑油粘度の多量の油と、少なくとも一種類のアルキル
フェノール及び少なくとも一種類のアミノフェノールの
混合物の少量とからなり、然も、各フェノールは少なく
とも約10個の脂肪族炭素原子の少なくとも一種類の炭化
水素系基を有する２サイクルエンジン用潤滑剤組成物が
開示されている。この組成物は更に清浄剤・分散剤添加
物を含むのが好ましい。
デービスその他による米国特許第4,740,321号明細書
には、多量の潤滑粘度の油と、少なくとも10個の脂肪族
炭素原子の少なくとも一種類の炭化水素系基を有する少
なくとも一種類の硫化アルキルフェノール又はそれらの
金属塩の少量とからなる２サイクルエンジン用潤滑剤組
成物が開示されている。この潤滑剤組成物は、清浄剤・
分散剤用添加物を含んでいるのが好ましい。
ネモ（Nemo）による米国特許第4,705,643号明細書に
は、潤滑油と、16〜20個の炭素原子の脂肪族分岐鎖カル
ボン酸及び少なくとも３個のアミン基をもつポリアミン
の加水分解反応生成物である無灰分清浄剤添加物とから
なる２サイクルエンジン用潤滑油組成物が開示されてい
る。その無灰分清浄剤添加物は、イソステアリン酸とテ
トラエチレンペンタミンとの加水分解反応生成物である
のが好ましい。
カガヤその他による米国特許第4,994,196号明細書に
は、基礎油及びカルシウムフェネート清浄剤添加物から
なる２サイクルエンジン油組成物が開示されており、そ
の基礎油は、（ａ）α−オレフィンとジカルボン酸エス
テルとの共重合体、及び（ｂ）ペンタエリトリトールと
脂肪酸のエステル、の混合物である。
シルバーステイン（Silverstein）による米国特許第
3,888,776号明細書には、多量のポリプロピレングリコ
ールと、少量の、硫化オキシモリブデン有機ホスホロジ
チオエート、微粒二硫化モリブデン、及びハロゲン化炭
化水素清浄剤、例えば、1,1,1−トリクロロエチレン、
オルトジクロロベンゼン、過塩素化ビフェニル等とから
なる２サイクルエンジン潤滑剤が開示されている。
塩基性窒素化合物のモリブデン／硫黄錯体は、潤滑剤
組成物のための有用な酸化防止剤添加物として当分野で
既に報告されており、例えば、クロスヘッドディーゼル
エンジン潤滑剤、自動車及び車両クランクケース潤滑
剤、重機械用潤滑剤、ベアリング用グリース等としての
用途が見出されている。
例えば、キング（King）その他による米国特許第4,26
3,152号明細書には、酸性モリブデン化合物、極性促進
剤、塩基性窒素含有化合物、及び硫黄源を一緒にしてモ
リブデン・硫黄含有錯体を形成することにより製造した
潤滑油のための酸化防止剤が開示されている。同様なモ
リブデン含有酸化防止剤添加物は、米国特許第4,285,82
2号、第4,283,295号、第4,272,387号、第4,265,773号、
第4,261,843号、第4,259,195号、及び第4,259,194号明
細書に開示されている。しかし、それらの特許のいずれ
にも、そのような酸化防止剤添加物或はそのような添加
物を含有する潤滑油を、２サイクルエンジン用燃料と混
合して用いることは教示も認識もされていない。更に、
それらの特許のいずれにも、そのような酸化防止剤添加
物が効果的な付着物抑制剤になるとか、或は２サイクル
エンジンで燃料・潤滑油混合物に用いた時、ピストン付
着を減少させることになるとは、教示も認識もされてい
ない。
更に、前記米国特許第4,708,809号に教示されている
ように２サイクルエンジンの潤滑に伴われる独特の問題
及び技術は、２サイクルエンジン潤滑剤を独特な潤滑剤
型として当業者に認識させるに至っている。
従って、本発明は、２サイクルエンジンワニス付着物
及びピストンリング密封損傷を解消又は減少させる、燃
料・潤滑油併合物のための効果的な添加物を与えること
により、２サイクルエンジンのワニス蓄積及びリング付
着の問題を最も少なくすることに関する。
発明の開示 本発明は、多量のガソリン範囲で沸騰する燃料と、少
量の潤滑剤組成物で、 （Ａ） 多量の潤滑粘度の基礎油、及び （Ｂ） 少量の添加剤配合物で、 （１）（ｉ） スクシンイミド、カルボン酸アミド、ヒ
ドロカルビルモノアミン、ヒドロカルビルポリアミン、
マンニッヒ塩基、ホスホルアミド、チオホスホルアミ
ド、ホスホンアミド、分散剤粘度指数改良剤、又はそれ
らの混合物からなる群から選択された塩基性窒素化合物
と酸性モリブデン化合物とを極性促進剤の存在下で反応
させて、塩基性窒素１原子当たり0.01〜２原子のモリブ
デンが存在するモリブデン錯体を形成し、然も、前記促
進剤はモリブデン１モル当たり極性促進剤0.01〜50モル
の比率で存在させ、そして（ii）前記モリブデン錯体と
硫黄含有化合物とを、モリブデン１原子当たり約1.54〜
4.0原子の硫黄を与えるのに充分な量で反応させ、それ
によって硫黄・モリブデン含有組成物を形成することに
より製造された硫化モリブデン含有組成物、 （２） カルボン酸アミド、及び （３） スクシンイミド、 からなる添加剤配合物、 からなる潤滑剤組成物とからなる２サイクルエンジン用
燃料組成物を与える。
種々の因子の中で、本発明は、塩基性窒素化合物のモ
リブデン／硫黄錯体＋カルボン酸アミド及びスクシンイ
ミドを含有する添加剤配合物が、２サイクルエンジンの
燃料・潤滑油混合物と一緒されると、付着物を抑制し、
ピストンリング付着を減少させるのに驚く程効果的な薬
剤であると言う思いがけない発見に基づいている。
発明の詳細な記述 本発明の燃料組成物は、多量のガソリン範囲で沸騰す
る燃料と、少量の潤滑剤組成物で、潤滑粘度の基礎油、
及び（１）硫化モリブデン含有量組成物、（２）カルボ
ン酸アミド、及び（３）スクシンイミドを含有する添加
剤配合物とからなる潤滑剤組成物からなる。
本発明で用いられる硫化モリブデン含有組成物は、一
般に、塩基性窒素化合物のモリブデン／硫黄錯体として
の特徴を有する。そのような，モリブデン／硫黄錯体は
当分野で知られており、例えば、キングその他による米
国特許第4,263,152号明細書（その記載は参考のためこ
こに入れてある）に記載されている。
本発明で用いられるモリブデン組成物の正確な分子式
は確実には知られていない。しかし、それらは、酸素又
は硫黄の原子で原子価が満足されたモリブデンが、それ
ら組成物の製造で用いられた塩基性窒素含有化合物の一
つ以上の窒素原子により又はその塩により錯体化されて
いる化合物であると考えられている。
本発明で用いられるモリブデン／硫黄錯体を製造する
ために用いられるモリブデン化合物は、酸性モリブデン
化合物である。酸性とは、それらモリブデン化合物が、
ASTM試験Ｄ−664又はＤ−2896滴定法により測定される
ように、塩基性窒素化合物と反応することを意味する。
典型的には、これらのモリブデン化合物は六価であり、
次の組成物により表される：モリブデン酸、モリブデン
酸アンモニウム、モリブデン酸ナトリウム、モリブデン
酸カリウム、及び他のアルカリ金属モリブデン酸塩、及
び水素塩の如き他のモリブデン酸塩、例えばモリブデン
酸水素ナトリウム、MoOCl4、MoO2Br2、Mo2O3Cl6、三酸
化モリブデン、又は同様な酸性モリブデン化合物。好ま
しい酸性モリブデン化合物はモリブデン酸、モリブデン
酸アンモニウム、及びアルカリ金属モリブデン酸塩であ
る。特に好ましいのはモリブデン酸及びモリブデン酸ア
ンモニウムである。
モリブデン／硫黄錯体を製造するのに用いられる塩基
性窒素化合物は、ASTM Ｄ−664又はＤ−2896により測
定されるような塩基性窒素含有量を持たなければならな
い。それは油溶性であるのが好ましい。そのような組成
物の典型的なものは、スクシンイミド、カルボン酸アミ
ド、ヒドロカルビルモノアミン、炭化水素ポリアミン、
マンニッヒ塩基、ホスホルアミド、チオホスホルアミ
ド、ホスホンアミド、分散剤粘度指数改良剤、及びそれ
らのの混合物である。これらの塩基性窒素含有化合物
は、後に記載する（夫々少なくとも一つの塩基性窒素を
持たなければならないと言う条件を考慮に入れる）。窒
素含有組成物のいずれでも、それら組成物が塩基性窒素
を含有し続ける限り、当分野でよく知られた手順を用い
て、例えば硼素で後処理してもよい。これらの後処理
は、特にスクシンイミド及びマンニッヒ塩基組成物に対
して適用することができる。
ここに記載するモリブデン／硫黄錯体を製造するのに
用いることができるモノ及びポリスクシンイミドは、多
くの文献に記載されており、当分野でよく知られてい
る。或る基本的な型のスクシンイミド及び「スクシンイ
ミド」と言う技術用語によって包含される関連物質は、
米国特許第3,219,666号、第3,172,892号、及び第3,272,
746号明細書（それらの記載は参考のためここに入れて
ある）に教示されている。用語「スクシンイミド」と
は、アミド、イミド、及び同じく形成することができる
アミジン物質の多くのものを含むものと当分野では理解
されている。しかし、主な生成物はスクシンイミドであ
り、この用語は一般にアルケニル置換コハク酸又は無水
物と窒素含有化合物との反応生成物を意味するものとし
て受入れられている。商業的入手性のために好ましいス
クシンイミドは、ヒドロカルビル基が約24〜約350個の
炭素原子を有するヒドロカルビル無水コハク酸と、特に
エチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレ
ンテトラミン、及びテトラエチレンペンタミンを特徴と
するエチレンアミンとから製造されたスクシンイミドで
ある。特に好ましいのは、70〜128個の炭素原子を有す
るポリイソブテニルコハク酸無水物と、テトラエチレン
ペンタミン又はトリエチレンテトラミン又はそれらの混
合物とから製造されたスクシンイミドである。
用語「スクシンイミド」の中には、ヒドロカルビルコ
ハク酸又はその無水物と、二つ以上の第二アミノ基の外
に少なくとも一つの第三アミノ窒素を有するポリ第二ア
ミンとのコオリゴマー（cooligomer）も含まれる。通常
この組成物は1,500〜50,000の平均分子量を有する。典
型的な化合物は、ポリイソブテニルコハク酸無水物とエ
チレンジピペラジンとを反応させることにより製造され
たものである。
カルボン酸アミド組成物も、本発明で用いられるモリ
ブデン／硫黄錯体を製造するのに適した出発材料であ
る。そのような化合物の典型的なものは、米国特許第3,
405,064号明細書（その記載は参考のためここに入れて
ある）に記載されているものである。これらの組成物
は、主たる脂肪族鎖中に少なくとも12〜約350個の脂肪
族炭素原子を有し、もし望むならば、その分子を油溶性
にするのに充分な懸垂（pendant）脂肪族基を有するカ
ルボン酸又はその無水物又はそのエステルを、エチレン
アミンの如きアミン又はヒドロカルビルポリアミンと反
応させてモノ又はポリカルボン酸アミドを与えることに
より通常製造される。好ましいものは、（１）式R2COOH
（式中、R2はC12-20アルキルである）のカルボン酸、又
はこの酸とポリイソブテニルカルボン酸（ポリイソブテ
ニル基が72〜128個の炭素原子を有する）との混合物、
及び（２）エチレンアミン、特にトリエチレンテトラミ
ン又はテトラエチレンペンタミン又はそれらの混合物、
から製造されたアミドである。
本発明で有用な別の種類の化合物は、ヒドロカルビル
モノアミン及びヒドロカルビルポリアミンであり、好ま
しくは、米国特許第3,574,576号明細書（その記載は参
考のためここに入れてある）に記載されている種類のも
のである。好ましくはアルキル又は一つ以上の不飽和部
位を有するオレフィンであるヒドロカルビル基は、通常
９〜350、好ましくは20〜200個の炭素原子を有する。特
に好ましいヒドロカルビルポリアミンは、例えば、ポリ
塩化イソブテニルと、エチレンアミン、例えば、エチレ
ンジアミン、ジエチレントリアミン、テトラエチレンペ
ンタミン、２−アミノエチルピペラジン、1,3−プロピ
レンジアミン、1,2−プロピレンジアミン等の如きポリ
アルキレンポリアミンとを反応させることにより誘導さ
れたものである。
塩基性窒素を供給するのに有用な別の種類の化合物は
マンニッヒ塩基組成物である。これらの組成物は、フェ
ノール又はC9-200アルキルフェノール、ホルムアルデヒ
ド又はパラホルムアルデヒドのようなホルムアルデヒド
前駆物質の如きアルデヒド、及びアミン化合物から製造
される。アミンはモノ又はポリアミンでもよく、典型的
な組成物はメチルアミンの如きアルキルアミン、又はジ
エチレントリアミン又はテトラエチレンペンタミン等の
如きエチレンアミンから調製される。フェノール材料は
硫化してもよく、好ましくはドデシルフェノール又はC
80-100アルキルフェノールである。本発明で用いること
ができる典型的なマンニッヒ塩基は、米国特許第4,157,
309号、米国特許第3,649,229号、第3,368,972号、及び
第3,539,663号明細書（それらの記載は参考のためここ
に入れてある）中に開示されている。最後に引用した特
許は、少なくとも50個、好ましくは50〜200個の炭素原
子を有するアルキルフェノールと、ホルムアルデヒド及
びアルキレンポリアミン、HN（ANH）nH（式中、Ａは２
〜６個の炭素原子を有する飽和二価アルキル炭化水素で
あり、ｎは１〜10であり、該アルキレンポリアミンの縮
合生成物は更に尿素又はチオ尿素と反応させてもよい）
とを反応させることにより製造されたマンニッヒ塩基を
開示している。これらのマンニッヒ塩基を潤滑油添加剤
製造のための出発材料として用いる場合、硼素をその組
成物中に導入する慣用的技術を用いてマンニッヒ塩基を
処理することにより屡々著しく改良することができる。
本発明で用いられるモリブデン／硫黄錯体を製造する
のに有用な別の種類の組成物は、米国特許第3,909,430
号及び第3,968,157号明細書（それらの記載は参考のた
めここに入れてある）中に開示されているもののような
ホスホルアミド及びホスホンアミドである。これらの組
成物は、少なくとも一つのＰ−Ｎ結合を有する燐化合物
を形成することにより製造することができる。例えば、
それらはオキシ塩化燐とヒドロカルビルジオールとをモ
ノアミンの存在下で反応させるか、又はオキシ塩化燐と
二官能性第二アミン及び一官能性アミンとを反応させる
ことにより製造することができる。チオホスホルアミド
は、２〜450個以上の炭素原子を有する不飽和炭化水素
化合物、例えば、ポリエチレン、ポリイソブチレン、ポ
リプロピレン、エチレン、１−ヘキセン、1,3−ヘキサ
ジエン、イソブチレン、４−メチル−１−ペンテン等
と、五硫化燐及び上で定義したような窒素含有化合物、
特にアルキルアミン、アルキルジアミン、アルキルポリ
アミン、又はアルキレンアミン、例えば、エチレンジア
ミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミ
ン、テトラエチレンペンタミン等と反応させることによ
り製造することができる。
本発明で用いられるモリブデン錯体を製造するのに有
用な別の種類の窒素含有組成物には、所謂分散剤粘度指
数改良剤（VI改良剤）が含まれる。これらのVI改良剤
は、炭化水素重合体、特にエチレン及び（又は）プロピ
レンから誘導され、任意に脂環式又は脂肪族オレフィン
又はジオレフィンの如き一種類以上のコモノマーから誘
導された付加的単位を有する重合体を官能化することに
より一般に製造されている。官能化は、通常重合体に少
なくとも一つの酸素原子を有する反応性部位（単数又は
複数）を導入する種々の方法により行うことができる。
次にその重合体を窒素含有源と接触させて、重合体主鎖
に窒素含有官能性基を導入する。一般に用いられている
窒素源には、塩基性窒素化合物、特にここに記載する窒
素含有化合物及び組成物が含まれる。好ましい窒素源
は、エチレンアミン、アルキルアミン、及びマンニッヒ
塩基の如きアルキレンアミンである。
本発明で用いるのに好ましい塩基性窒素化合物は、ス
クシンイミド、カルボン酸アミド、及びマンニッヒ塩基
である。
本発明で用いられるモリブデン錯体を製造するための
代表的な硫黄源は、硫黄、硫化水素、一塩化硫黄、二塩
化硫黄、五硫化燐、R2Sx（式中、Ｒはヒドロカルビル、
好ましくはC1-40アルキルであり、ｘは少なくとも２で
ある）、無機硫化物、及びポリ硫化物、例えば、（N
H4）2Sx（式中、ｘは少なくとも１である）、チオアセ
トアミド、チオ尿素、式RSH（式中、Ｒは上で定義した
通りである）のメルカプタンである。ワックス硫化物及
びポリ硫化物、硫化オレフィン、硫化カルボン酸及びエ
ステル、硫化エステル・オレフィン、及び硫化アルキル
フェノール及びそれらの金属塩の如き慣用的硫黄含有酸
化防止剤も硫化剤として有用である。
硫化脂肪酸エステルは、硫黄、一塩化硫黄及び（又
は）二塩化硫黄と不飽和脂肪酸エステルとを上昇させた
温度で反応させることにより製造される。典型的なエス
テルには、パルミトレイン酸、オレイン酸、リシノール
酸、ペトロセリン酸、バクセン酸、リノール酸、リノレ
ン酸、オレオステアリン酸、リカン酸、パラナリン（pa
ranaric）酸、タリリン酸、ガドレイン酸、アラキドン
酸、セトレイン酸等の如きC8〜C24不飽和脂肪酸のC1〜C
20アルキルエステルが含まれる。特に良好な結果は、ト
ール油、アマニ油、オリーブ油、ヒマシ油、落花生油、
菜種油、魚油、まっこう鯨油等の如き、動物脂肪及び植
物油から得られるような、混合不飽和脂肪酸エステルを
用いて得られている。
脂肪酸エステルの例には、ラウリルトーレート（laur
yl tallate）、オレイン酸メチル、オレイン酸エチル、
オレイン酸ラウリル、オレイン酸セチル、リノール酸セ
チル、リシノール酸ラウリル、リノール酸オレイル、ス
テアリン酸オレイル、及びアルキルグリセリドが含まれ
る。
C10〜C25脂肪酸とC1〜C25アルキル又はアルケニルア
ルコールとの脂肪酸エステル（ここで脂肪酸及び（又
は）アルコールは不飽和である）と、C10〜C25オレフィ
ンとの硫化混合物の如き架橋硫化エステルオレフィンも
用いることができる。
硫化オレフィンは、C3〜C6オレフィン又はそれから誘
導された低分子量ポリオレフィンと、硫黄、一塩化硫
黄、及び（又は）二塩化硫黄の如き硫黄含有化合物との
反応により製造される。
芳香族硫化物及びアルキル硫化物、例えば、硫化ジベ
ンジル、硫化ジキシリル、硫化ジセチル、ジパラフィン
ワックス硫化物及びポリ硫化物、分解ワックス・オレフ
ィン硫化物等も有用である。それらは出発材料、例え
ば、オレフィン系不飽和化合物と、硫黄、一塩化硫黄、
二塩化硫黄とを反応させることにより製造することがで
きる。特に好ましいのは、米国特許第2,346,156号明細
書に記載されているパラフィンワックスチオマーであ
る。
硫化アルキルフェノール及びその金属塩には、硫化ド
デシルフェノール及びそのカルシウム塩の如き組成物が
含まれる。アルキル基は通常９〜300個の炭素原子を有
する。金属塩は、第Ｉ族又は第II族塩、特にナトリウ
ム、カルシウム、マグネシウム、又はバリウムの塩であ
る。
好ましい硫黄源は、硫黄、硫化水素、五硫化燐、R2Sx
（式中、Ｒはヒドロカルビルであり、好ましくはC1〜C
10アルキルであり、ｘは少なくとも３である）、メルカ
プタン（ＲはC1〜C10アルキル）、無機硫化物及びポリ
硫化物、チオアセトアミド、及びチオ尿素である。最も
好ましい硫黄源は、硫黄、硫化水素、五硫化燐、及び無
機硫化物及びポリ硫化物である。
本発明で用いられるモリブデン錯体の製造で用いられ
る極性促進剤は、酸性モリブデン化合物と塩基性窒素化
合物との相互作用を促進するものである。そのような促
進剤の非常に多種類のものが当業者によく知られてい
る。典型的な促進剤は、1,3−プロパンジオール、1,4−
ブタンジオール、ジエチレングリコール、ブチルセルソ
ルブ、プロピレングリコール、1,4−ブチレングリコー
ル、メチルカルビトール、エタノールアミン、ジエタノ
ールアミン、Ｎ−メチル−ジエタノールアミン、ジメチ
ルホルムアミド、Ｎ−メチルアセトアミド、ジメチルア
セトアミド、メタノール、エチレングリコール、ジメチ
ルスルホキシド、ヘキサメチルホスホルアミド、テトラ
ヒドロフラン及び水である。水及びエチレングリコール
が好ましい。特に好ましいのは水である。
通常極性促進剤は別個に反応混合物に添加されるが、
それは、特に水の場合には、無水物でない出発材料の一
成分として、又は（NH4）6Mo7O24・4H2Oの如き酸性モリ
ブデン化合物中の水和水として存在していてもよい。水
は水酸化アンモニウムとして添加してもよい。
本発明で用いられるモリブデン／硫黄錯体を製造する
ための方法は、酸性モリブデン前駆物質及び極性溶促進
剤と塩基性窒素含有化合物との溶液を稀釈剤を用いて又
は用いずに調製することである。もし必要ならば、撹拌
し易くするのに適当な粘度を与えるために、希釈剤を用
いる。典型的な希釈剤は潤滑油及び炭素と水素だけを含
む液体化合物である。もし望むならば、水酸化アンモニ
ウムを反応混合物に添加してモリブデン酸アンモニウム
の溶液を与えるようにしてもよい。この反応は混合物の
融点から還流温度までの温度で行われる。通常大気圧で
行われるが、もし望むならば、それより高い又は低い圧
力を用いてもよい。この反応混合物を上で規定したよう
な硫黄源で、その硫黄源が酸性モリブデン化合物及び塩
基性窒素化合物と反応する適当な圧力及び温度で処理す
る。或る場合には、硫黄源との反応が完了する前に、反
応混合物から水を除去するのが望ましいこともある。
反応混合物中、モリブデン化合物対塩基性窒素化合物
との比率は限定的なものではないが、塩基性窒素に対す
るモリブデンの量が増大するに従って、生成物の過は
困難になる。モリブデン成分は恐らくオリゴマー化して
いるので、組成物中に容易に維持することができるだけ
の多くのモリブデンを添加するのが有利である。通常反
応混合物には、塩基性窒素原子一つ当たり0.01〜2.00原
子のモリブデンを導入する。好ましくは、塩基性窒素１
原子当たり0.4〜1.0、最も好ましくは0.4〜0.7個のモリ
ブデン原子を反応混合物に添加する。硫黄源は、通常モ
リブデン１原子当たり1.5〜4.0原子の硫黄を与えるよう
に比率で反応混合物に導入する。モリブデン１原子当た
り好ましくは2.0〜4.0原子の硫黄、最も好ましくはモリ
ブデン１原子当たり2.5〜4.0原子の硫黄を添加する。
好ましくは水である極性促進剤は、通常モリブデン１
モル当たり0.1〜50モルの促進剤の比率で存在する。モ
リブデン１モル当たり、好ましくは0.5〜25モル、最も
好ましくは1.0〜15モルの促進剤が存在する。
上で述べたように、本発明で用いられる添加剤配合物
は、（１）硫化モリブデン含有組成物（２）カルボン酸
アミド、及び（３）スクシンイミドを含む。
現在用いられている添加剤配合物のカルボン酸アミド
成分は、モリブデン／硫黄錯体の製造で有用なものとし
てここに記載したカルボン酸アミド化合物のいずれでも
よい。好ましいカルボン酸アミド成分には、式、R2COOH
（式中、R2はC12〜C20アルキルである）のカルボン酸、
及びエチレンアミン、例えば、トリエチレンテトラミ
ン、又はテトラエチレンペンタミンから誘導されたアミ
ドが含まれる。
同様に、現在用いられている添加剤配合物のスクシン
イミド成分は、モリブデン／硫黄錯体の製造で有用なも
のとしてここに記載したスクシンイミド化合物のいずれ
でもよい。好ましいスクシンイミド成分には、ポリイソ
ブテニルコハク酸無水物（ここでポリイソブテニル基は
約50〜250個の炭素原子を有する）及びエチレンアミ
ン、例えば、トリエチレンテトラミン又はテトラエチレ
ンペンタミンから誘導されたものが含まれる。
本発明で用いられる添加剤配合物は、ポリイソブテン
の如き凝集防止剤及び（又は）潤滑剤を更に含んでいて
もよい。もし必要ならば、希釈剤油を含有させてもよ
い。
粘度指数改良剤、酸化防止剤、分散剤、カップリング
剤、流動点降下剤、極圧添加剤、着色安定化剤、防錆
剤、腐食防止剤等の如き他の添加物を添加剤配合物に存
在させてもよい。
本発明で用いられる潤滑剤組成物は、多量の潤滑粘度
の基礎油及び少量の上記添加剤配合物からなる。
用いられる基礎油は潤滑粘度の多種類の油のいずれで
もよい。例えば、基礎油は精製パラフィン型基礎油、精
製ナフテン系基礎油、又は潤滑粘度の合成炭化水素又は
非炭化水素油である。基礎油は鉱物油と合成油との混合
物でもよい。本発明の目的にとって、鉱物潤滑油が好ま
しい。なぜなら、それらは、現在２サイクルエンジンの
一層一般的に用いられているからである。
ここに記載した添加剤配合物を含有する現在用いられ
ている潤滑剤組成物は、添加剤配合物の各成分の適切な
量のものと潤滑油とを混合する慣用的技術を用いて簡単
に調製することができる。
一般に、モリブデン含有添加剤の量は、基礎油を含め
た全潤滑剤組成物に基づき、約0.05〜15重量％、好まし
くは、約0.2〜10重量％の範囲にある。カルボン酸アミ
ド成分は、約0.05〜20重量％、好ましくは約0.2〜15重
量％の範囲にある。スクシンイミド成分は、約0.5〜15
重量％、好ましくは約0.2〜10重量％の範囲にある。
本発明により目的とする２サイクルエンジン燃料組成
物は、多量のガソリン範囲で沸騰する燃料と、少量のこ
こに開示する潤滑剤組成物からなる。
本発明の目的にとって、潤滑剤組成物は一般に燃料に
直接添加して潤滑剤と燃料との混合物を形成し、それを
次に２サイクルエンジンシリンダー中に導入する。一般
に得られる燃料組成物は、潤滑剤１部当たり約15〜250
部の燃料を含み、一層典型的には、潤滑剤１部当たり約
50〜100部の燃料を含有する。或る２サイクルエンジン
用の場合、潤滑剤は直接燃料と共に燃焼室中へ注入する
か、或いは燃料が燃焼室へ入る時の直前にその燃料中へ
注入してもよい。
本発明の燃料組成物で用いられる燃料は、ガソリン範
囲で沸騰する炭化水素蒸留燃料である。そのようなガソ
リン燃料では、アンチノック剤、例えば、メチルシクロ
ペンタジエニルマンガントリカルボニル、テトラメチル
又はテトラエチル鉛、或は種々の置換アミン等の如き分
散剤又は清浄剤の如き他の燃料添加物を含有させてもよ
い。また、アリールハロゲン化物、例えば、ジククロベ
ンゼン又はアルキルハロゲン化物、例えば、二臭化エチ
レンの如き鉛除去剤を含有させてもよい。更に、酸化防
止剤、金属不活性化剤、流動点低下剤、腐食防止剤、及
び解乳化剤を存在させてもよい。
次の実施例は本発明の特定の態様を例示するために与
えられており、本発明の範囲を何等限定するものではな
い。
実施例 例１ 5000mlのフラスコに、114gの三酸化モリブデン及び19
6gの水を入れた。撹拌を開始し、約950のポリイソブテ
ニル基についての数平均分子量を有するポリイソブテニ
ルコハク酸無水物及びテトラエチレンペンタミンから調
製されたポリイソブテニルスクシンイミドを油の中に入
れた45％濃度の溶液1200g及び炭化水素シンナー1200gを
添加した。混合物を100℃で３時間還流した。水を蒸留
しながら温度を約１時間に亙り170℃へ徐々に上昇させ
た。水が除去された後、その温度を更に１時間維持し
た。温度を100℃〜120℃へ低下し、混合物を過し、反
応容器へ戻した。その溶液に51gの硫黄を添加した。混
合物を160℃〜180℃に７時間加熱した。圧力を徐々に約
50mmHgに低下し、炭化水素シンナーを除去した。これに
より1.80％の窒素、5.63％のモリブデン、及び3.57％の
硫黄を含む生成物1244gを生じた。
例２ 5000mlのフラスコに、523gの三酸化モリブデン及び11
1gの水を入れた。撹拌を開始し、例１に記載したスクシ
ンイミドを油の中に入れた45％濃度の溶液1184g及び炭
化水素シンナー1184gを添加した。混合物を100℃で３時
間還流した。水を蒸留しながら温度を約１時間に亙り17
0℃へ徐々に上昇させた。水が除去された後、その温度
を更に１時間維持した。温度を100℃〜120℃へ低下し、
混合物を過し、反応容器へ戻した。その溶液に47gの
硫黄を添加した。混合物を160℃〜180℃に７時間加熱し
た。圧力を徐々に約50mmHgに低下し、炭化水素シンナー
を除去した。これにより1.94％の窒素、2.78％のモリブ
デン、及び3.64％の硫黄を含む生成物1220gを生じた。
例３ 5000mlのフラスコに、49gの三酸化モリブデン及び105
gの水を入れた。撹拌を開始し、例１に記載したスクシ
ンイミドを油の中に入れた45％濃度の溶液1133g及び炭
化水素シンナー1133gを添加した。混合物を100℃で３時
間還流した。水を蒸留しながら温度を約１時間に亙り17
0℃へ徐々に上昇させた。水が除去された後、その温度
を更に１時間維持した。温度を100℃〜120℃へ低下し、
混合物を過し、反応容器へ戻した。その溶液に22gの
硫黄を添加した。混合物を160℃〜180℃に７時間加熱し
た。圧力を徐々に約50mmHgに低下し、炭化水素シンナー
を除去した。これにより1.83％の窒素、2.79％のモリブ
デン、及び1.97％の硫黄を含む生成物1163gを生じた。
例４ 5000mlのフラスコに、C18カルボン酸及びテトラエチ
レンペンタミンから調製され、6.4％の窒素を含む1200g
のポリアミド、1200gの炭化水素シンナー、42gの三酸化
モリブデン及び90gの水を入れた。混合物を100℃で３時
間還流した。水を蒸留しながら温度を約１時間に亙り17
0℃へ徐々に上昇させた。水が除去された後、その温度
を更に１時間維持した。温度を100℃〜120℃へ低下し、
混合物を過し、反応容器へ戻した。その溶液に21gの
硫黄を添加した。混合物を160℃〜180℃に７時間加熱し
た。圧力を徐々に約50mmHgに低下し、炭化水素シンナー
を除去した。これにより5.88％の窒素、2.29％のモリブ
デン、及び1.63％の硫黄を含む生成物を生じた。
例５ 例１、２及び４のモリブデン／硫黄錯体を配合して、
イソステアリン酸とテトラエチレンペンタミンのカルボ
ン酸アミド反応生成物10％、ポリイソブテニル基が約95
0の数平均分子量を有するポリイソブテニルコハク酸無
水物とテトラエチレンペンタミンから調製されたポリイ
ソブテニルスクシンイミド２％、例１、２及び４のモリ
ブデン／硫黄錯体夫々２％、潤滑剤として約950の数平
均分子量を有するポリイソブテン５％、凝集防止剤0.5
％、希釈剤油１％、及び基礎油約79.5％を含有する潤滑
剤組成物を与えた。基礎油は、10％の150ブライト・ス
トック、約70％の350N及び650N中性油混合物、及び約20
％の石油蒸留物溶媒を含んでいた。
例６ ２サイクルガソリンエンジン試験 この試験を用いて、２サイクル水冷船外エンジンで本
発明の燃料組成物の清浄化及び一般的性能を評価した。
ピストンワニス、リング付着、及び一般的エンジン付着
物を評価した。
用いた試験エンジンはアウトボード・マリーン社ジョ
ンソン・モデル（Outboard Marine Company Johnson Mo
del）No.J70ELEIE船外エンジンであり、それは70馬力、
水冷３気筒２サイクルエンジンであった。
試験方法は、50:1の燃料：潤滑剤比を用いて、エンジ
ンを3,000rpmで１時間作動し、次に4,000rpmで１時間作
動させる、２時間休止（break−in）期間を含むもので
あった。
次に50:1の燃料：潤滑剤比を用いて、55分広開スロッ
トル、５分アイドリングサイクルで98時間試験を行なっ
た。休止時間を含む全試験時間は100時間であった。
試験が終わった時、エンジンを分解し、評価した。３
気筒に対する平均ピストン等級値及び平均第二リング付
着等級値を測定した。用いた等級系では、等級数値が高
くなる程、清浄化性能はよくなり、10.0が最高等級値と
する。ピストンリングの場合を除き、それら等級値は清
浄性についてのものである。ピストンリングは付着程度
について評価され、10.0の等級値は完全に付着のないピ
ストンリングを示している。
第二リング付着値は、ナショナル・マリーン・マニュ
ファクチュラーズ・アソシエーション（National Marin
e Manufacturers Association）（NMMA）等級値、肉眼
観察等級値、NMMAと肉眼観察等級値との平均値である調
整等級値を含んでいる。
この試験で用いられた基準油は、エンジン清浄性を測
定するために２サイクルエンジン試験で工業的標準とし
て用いられているNMMA基準油TCW IIであった。TCW II基
準油は、ガソリン２サイクルエンジンのための商業的無
灰分散剤を含有する標準鉱物潤滑油である。基準油は、
オクラホマ州ツルサのシトゴ・ペトロリアム・コーポー
ション（Citgo Petroleum Corp.）から入手できるもの
である。
エンジン試験実験は例５に記載したようにして配合さ
れた、例１、２及び４のモリブデン／硫黄錯体を含有す
る潤滑剤組成物を用いて、50:1の燃料対潤滑剤比で行な
った。エンジン試験の結果を表１に示す。
表１に示した結果は、本発明の燃料組成物が、２サイ
クルエンジンでピストン付着物及びピストンリング付着
を減少させるのに極めて効果的であり、一般に工業的に
標準の基準油を含有する燃料の性能を凌駕している。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ１０Ｌ 1/30 Ｃ１０Ｌ 1/30 Ｚ Ｃ１０Ｍ 159/12 Ｃ１０Ｍ 159/12 159/18 159/18 163/00 163/00 //(Ｃ１０Ｍ 159/12 159/12 133:16 133:16 133:56 133:56 133:06 133:06 137:16 137:16 159:16 159:16 125:10） 125:10 (Ｃ１０Ｍ 163/00 Ｃ１０Ｍ 159:12 159:12 Ｃ１０Ｎ 10:12 133:56） 30:04 Ｃ１０Ｎ 10:12 40:26 30:04 60:10 40:26 70:00 60:10 70:00 (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C10L 1/14 C10L 1/22 C10L 1/24 C10L 1/26 C10L 1/30 C10M 159/12 C10M 159/18 C10M 163/00

Claims (36)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】多量のガソリン範囲で沸騰する燃料と、少
    量の潤滑剤組成物で、 （Ａ） 多量の潤滑粘度の基礎油、及び （Ｂ） 少量の添加剤配合物で、 （１）（ｉ） スクシンイミド、カルボン酸アミド、ヒ
    ドロカルビンモノアミン、ヒドロカルビルポリアミン、
    マンニッヒ塩基、ホスホルアミド、チオホスホルアミ
    ド、ホスホンアミド、分散剤粘度指数改良剤、又はそれ
    らの混合物からなる群から選択された塩基性窒素化合物
    と酸性モリブデン化合物とを極性促進剤の存在下で反応
    させて、塩基性窒素１原子当たり0.01〜２原子のモリブ
    デンが存在するモリブデン錯体を形成し、然も、前記促
    進剤はモリブデン１モル当たり極性促進剤0.01〜50モル
    の比率で存在させ、そして （ii）前記モリブデン錯体と硫黄含有化合物とを、モリ
    ブデン１原子当たり約1.5〜4.0原子の硫黄を与えるのに
    充分な量で反応させ、それによって硫黄・モリブデン含
    有組成物を形成することにより製造された硫化モリブデ
    ン含有組成物、 （２） カルボン酸アミド、及び （３） スクシンイミド、 を含む添加剤配合物、 からなる潤滑剤組成物 とを含む２サイクルエンジン用燃料組成物。
  2. 【請求項２】成分（１）のための硫黄源が、硫黄、硫化
    水素、五硫化燐、R2Sx（式中、Ｒはヒドロカルビルであ
    り、ｘは少なくとも２である）、無機硫化物、又は無機
    ポリ硫化物、チオアセトアミド、チオ尿素、式RSH（式
    中、Ｒはヒドロカルビルである）のメルカプタン、又は
    硫黄含有酸化防止剤である、請求項１に記載の燃料組成
    物。
  3. 【請求項３】成分（１）のための硫黄源が、硫黄、硫化
    水素、五硫化燐、R2Sx（式中、ＲはC1-4ヒドロカルビル
    であり、ｘは少なくとも３である）、無機硫化物、又は
    無機ポリ硫化物、チオアセトアミド、チオ尿素、又はRS
    H（式中、ＲはC1-40アルキルである）であり、酸性モリ
    ブデン化合物がモリブデン酸、モリブデン酸アンモニウ
    ム、又はアルカリ金属モリブデン酸塩である、請求項２
    に記載の燃料組成物。
  4. 【請求項４】硫黄源が、硫黄、硫化水素、RSH（式中、
    ＲはC1-10アルキルである）、五硫化燐、又は（NH4）2S
    xc（式中、xcは少なくとも１である）、であり、酸性モ
    リブデン化合物がモリブデン酸、モリブデン酸アンモニ
    ウムであり、そして塩基性窒素化合物がスクシンイミ
    ド、カルボン酸アミド、又はマンニッヒ塩基である、請
    求項３に記載の燃料組成物。
  5. 【請求項５】塩基性窒素化合物が、C24-350ヒドロカル
    ビルスクシンイミド、カルボン酸アミド、又はC9-200ア
    ルキルフェノール、ホルムアルデヒド、及びアミンから
    調製されたマンニッヒ塩基である、請求項４に記載の燃
    料組成物。
  6. 【請求項６】塩基性窒素化合物が、ポリイソブテニルコ
    ハク酸無水物及びテトラエチレンペンタミン又はトリエ
    チレンテトラミンから製造されたポリイソブテニルスク
    シンイミドである、請求項５に記載の燃料組成物。
  7. 【請求項７】塩基性窒素化合物が、一種類以上の、式R2
    COOH（R2はC12-350アルキル又はC12-350アルケニルであ
    る）のカルボン酸、又はアミンとの反応でカルボン酸ア
    ミドを生ずるその誘導体、及びヒドロカルビルポリアミ
    ンから製造されたカルボン酸アミドである、請求項５に
    記載の燃料組成物。
  8. 【請求項８】R2がC12-20アルキル又はC12-20アルケニル
    であり、ヒドロカルビルポリアミンがテトラエチレンペ
    ンタミン又はトリエチレンテトラミンである、請求項７
    に記載の燃料組成物。
  9. 【請求項９】塩基性窒素化合物が、ドデシルフェノー
    ル、ホルムアルデヒド、及びメチルアミンから製造され
    たマンニッヒ塩基である、請求項５に記載の燃料組成
    物。
  10. 【請求項１０】塩基性窒素化合物が、C80-100アルキル
    フェノール、ホルムアルデヒド及びトリエチレンテトラ
    ミン、テトラエチレンペンタミン、又はそれらの混合物
    から製造されたマンニッヒ塩基である、請求項５に記載
    の燃料組成物。
  11. 【請求項１１】極性促進剤が水である、請求項１に記載
    の燃料組成物。
  12. 【請求項１２】成分（２）のカルボン酸アミドが、式R2
    COOH（式中、R2はC12-20アルキルである）のカルボン酸
    と、エチレンアミンとから誘導されたものである、請求
    項１に記載の燃料組成物。
  13. 【請求項１３】成分（３）のスクシンイミドが、ポリイ
    ソブテニル基が約50〜250個の炭素原子を有するポリイ
    ソブテニルコハク酸無水物とエチレンアミンとから誘導
    されたものである、請求項１に記載の組成物。
  14. 【請求項１４】潤滑剤組成物が、成分（１）のモリブデ
    ン含有組成物約0.05〜15重量％、成分（２）のカルボン
    酸アミド約0.05〜20重量％、及び成分（３）のスクシン
    イミド約0.05〜15重量％を含む、請求項１に記載の燃料
    組成物。
  15. 【請求項１５】モリブデン錯体を、モリブデン１原子当
    たり約2.0〜4.0原子の硫黄を与えるのに充分な量の硫黄
    含有化合物と反応させる、請求項１に記載の燃料組成
    物。
  16. 【請求項１６】モリブデン錯体を、モリブデン１原子当
    たり約2.5〜4.0原子の硫黄を与えるのに充分な量の硫黄
    含有化合物と反応させる、請求項15に記載の燃料組成
    物。
  17. 【請求項１７】添加剤配合物が更に凝集防止剤を含む、
    請求項１に記載の燃料組成物。
  18. 【請求項１８】添加剤配合物が更に潤滑剤を含む、請求
    項17に記載の燃料組成物。
  19. 【請求項１９】多量のガソリン範囲で沸騰する燃料と、
    少量の潤滑剤組成物で、 （Ａ） 多量の潤滑粘度の基礎油、及び （Ｂ） エンジン付着物及びピストンリング付着を減少
    させるのに有効な少量の添加剤配合物で、 （１）（ｉ） スクシンイミド、カルボン酸アミド、ヒ
    ドロカルビルモノアミン、ヒドロカルビルポリアミン、
    マンニッヒ塩基、ホスホルアミド、チオホスホルアミ
    ド、ホスホンアミド、分散剤粘度指数改良剤、又はそれ
    らの混合物からなる群から選択された塩基性窒素化合物
    と酸性モリブデン化合物とを極性促進剤の存在下で反応
    させて、塩基性窒素１原子当たり0.01〜２原子のモリブ
    デンが存在するモリブデン錯体を形成し、然も、前記促
    進剤はモリブデン１モル当たり極性促進剤0.01〜50モル
    の比率で存在させ、そして （ii）前記モリブデン錯体と硫黄含有化合物とを、モリ
    ブデン１原子当たり約1.5〜4.0原子の硫黄を与えるのに
    充分な量で反応させ、それによって硫黄・モリブデン含
    有組成物を形成することにより製造された硫化モリブデ
    ン含有組成物、 （２） カルボン酸アミド、及び （３） スクシンイミド、 を含む添加剤配合物、 からなる潤滑剤組成物 とを含む燃料組成物で２サイクルエンジンを操作するこ
    とからなる、２サイクルエンジンのエンジン付着物及び
    ピストンリング付着を減少させる方法。
  20. 【請求項２０】成分（１）のための硫黄源が、硫黄、硫
    化水素、五硫化燐、R2Sx（式中、Ｒはヒドロカルビルで
    あり、ｘは少なくとも２である）、無機硫化物、又は無
    機ポリ硫化物、チオアセトアミド、チオ尿素、式RSH
    （式中、Ｒはヒドロカルビルである）のメルカプタン、
    又は硫黄合有酸化防止剤である、請求項19に記載の方
    法。
  21. 【請求項２１】成分（１）のための硫黄源が、硫黄、硫
    化水素、五硫化燐、R2Sx（式中、ＲはC1-4ヒドロカルビ
    ルであり、ｘは少なくとも３である）、無機硫化物、又
    は無機ポリ硫化物、チオアセトアミド、チオ尿素、又は
    RSH（式中、ＲはC1-40アルキルである）であり、酸性モ
    リブデン化合物がモリブデン酸、モリブデン酸アンモニ
    ウム、又はアルカリ金属モリブデン酸塩である、請求項
    20に記載の方法。
  22. 【請求項２２】硫黄源が、硫黄、硫化水素、RSH（式
    中、ＲはC1-10アルキルである）、五硫化燐、又は（N
    H4）2Sxc（式中、xcは少なくとも１である）、であり、
    酸性モリブデン化合物がモリブデン酸、モリブデン酸ア
    ンモニウムであり、そして塩基性窒素化合物がスクシン
    イミド、カルボン酸アミド、又はマンニッヒ塩基であ
    る、請求項21に記載の方法。
  23. 【請求項２３】塩基性窒素化合物が、C24-350ヒドロカ
    ルビルスクシンイミド、カルボン酸アミド、又はC9-200
    アルキルフェノール、ホルムアルデヒド、及びアミンか
    ら調製されたマンニッヒ塩基である、請求項22に記載の
    方法。
  24. 【請求項２４】塩基性窒素化合物が、ポリイソブテニル
    コハク酸無水物及びテトラエチレンペンタミン又はトリ
    エチレンテトラミンから製造されたポリイソブテニルス
    クシンイミドである、請求項23に記載の方法。
  25. 【請求項２５】塩基性窒素化合物が、一種類以上の、式
    R2COOH（R2がC12-350アルキル又はC12-350アルケニルで
    ある）のカルボン酸、又はアミンとの反応でカルボン酸
    アミドを生ずるその誘導体、及びヒドロカルビルポリア
    ミンから製造されたカルボン酸アミドである、請求項23
    に記載の方法。
  26. 【請求項２６】R2がC12-20アルキル又はC12-20アルケニ
    ルであり、ヒドロカルビルポリアミンがテトラエチレン
    ペンタミン又はトリエチレンテトラミンである、請求項
    25に記載の方法。
  27. 【請求項２７】塩基性窒素化合物が、ドデシルフェノー
    ル、ホルムアルデヒド、及びメチルアミンから製造され
    たマンニッヒ塩基である、請求項23に記載の方法。
  28. 【請求項２８】塩基性窒素化合物が、C80-100アルキル
    フェノール、ホルムアルデヒド及びトリエチレンテトラ
    ミン、テトラエチレンペンタミン、又はそれらの混合物
    から製造されたマンニッヒ塩基である、請求項23に記載
    の方法。
  29. 【請求項２９】極性促進剤が水である、請求項19に記載
    の方法。
  30. 【請求項３０】成分（２）のカルボン酸アミドが、式R2
    COOH（式中、R2はC12-20アルキルである）のカルボン酸
    と、エチレンアミンとから誘導される、請求項19に記載
    の方法。
  31. 【請求項３１】成分（３）のスクシンイミドが、ポリイ
    ソブテニル基が約50〜250個の炭素原子を有するポリイ
    ソブテニルコハク酸無水物とエチレンアミンとから誘導
    される、請求項19に記載の方法。
  32. 【請求項３２】潤滑剤組成物が、成分（１）のモリブデ
    ン含有組成物約0.05〜15重量％、成分（２）のカルボン
    酸アミド約0.05〜20重量％、及び成分（３）のスクシン
    イミド約0.05〜15重量％を含む、請求項19に記載の方
    法。
  33. 【請求項３３】モリブデン錯体を、モリブデン１原子当
    たり約2.0〜4.0原子の硫黄を与えるのに充分な量の硫黄
    含有化合物と反応させる、請求項19に記載の方法。
  34. 【請求項３４】モリブデン錯体を、モリブデン１原子当
    たり約2.5〜4.0原子の硫黄を与えるのに充分な量の硫黄
    含有化合物と反応させる、請求項33に記載の方法。
  35. 【請求項３５】添加剤配合物が更に凝集防止剤を含む、
    請求項19に記載の方法。
  36. 【請求項３６】添加剤配合物が更に潤滑剤を含む、請求
    項35に記載の方法。
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