JP3486692B2 - インモールド転写用基材フィルム - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 【０００１】 【産業上の利用分野】本発明は、インモールド転写用基
材フィルム、すなわち射出成形と同時に成形品表面に図
柄印刷を施す際に使用される転写箔の基材フィルムに関
するものである。 【０００２】 【従来の技術】近年、家庭用電化製品、自動車内装品、
台所用品、化粧品容器、玩具類などに使用されるプラス
チック成形品は、その意匠性や居住性等に関する消費者
ニーズの多様化により、深絞り度の高い立体曲面構造の
表面仕上げが望まれる傾向が強くなっている。 【０００３】こうした中、深絞り度の高いプラスチック
成形品の表面に図柄印刷を施す方法としては、図１に示
す如く基材フィルム４の表面に離型層、図柄層、接着層
等の印刷層５が順次塗工された転写箔３を、金型１の間
に予め位置決めしておき、その後射出成形機２により樹
脂を圧入して成形と同時に図柄印刷する、所謂インモー
ルド転写法が一般的に多く採用されている。このインモ
ールド転写法によれば、転写後の基材フィルムは成形品
から剥離するか、あるいはそのまま残して成形品と一体
化させることもできることから、優れた表面特性が発現
されるほか、従来の成形後に印刷する方法に比べて工程
の簡素化による大幅なコストダウンが可能となる上、更
に２次元又は３次元等の曲面にも極めて正確に印刷する
ことができるなど、種々の利点が得られるものである。 【０００４】ところで、かかるインモールド転写用基材
フィルムとして、特開昭６４−４５６９９号公報、特開
平３−２５３３１７号公報、特開平３−２８８６９９号
公報等にはポリエチレンテレフタレート二軸延伸フィル
ムを、また特開平３−２８８７００号公報にはポリ塩化
ビニル系フィルムを用いる方法がそれぞれ提案されてい
る。 【０００５】このうち、ポリエチレンテレフタレート二
軸延伸フィルムは、強度、耐熱性、表面平滑性、非汚染
性等に優れた性質を有するため、この種のフィルムとし
て多用されているが、周知の如くポリエチレンテレフタ
レートは延伸及び熱固定等によって高度に結晶化してい
るため破断伸びが小さく、８Ｒ以下の深絞り度の高い複
雑な形状になるとインモールド成形時にフィルムが破れ
て転写箔としての機能を果たし得なくなるという問題を
有していた。 【０００６】一方、ポリ塩化ビニル系フィルムは可塑剤
の添加によって破断伸びを大きくすることができ、深絞
り度の高い複雑な形状でも比較的よく追随させることが
できるが、その反面、耐熱性に難があるほか可塑剤がブ
リードアウトして転写面を汚染するという致命的な問題
があり、このフィルムも満足できるものでなかった。 【０００７】 【発明の解決しようとする課題】本発明は、かかる事情
に鑑みなされたものであり、その目的とするところは深
絞り度の高い成形品でもインモールド成形時にフィルム
が破れたり皺が発生することなく、しかも図柄等の歪み
の少ない美麗な外観を有する樹脂成形品を得るのに最適
なインモールド転写用基材フィルムを提供する点にあ
る。 【０００８】 【課題を解決するための手段】本発明者等は、上記目的
を達成するために種々の耐熱性樹脂について、固有のフ
ィルム特性と深絞り成形性などとの関係を総合的な面か
ら鋭意検討した結果、特定の条件で二軸延伸したポリブ
チレンテレフタレートフィルムが表面平滑で透明性と非
汚染性に優れ、しかもα型結晶とβ型結晶が共存すると
いう特異な結晶構造に基づく優れた強度と、そして従来
のポリエチレンテレフタレートフィルムには見られなか
った比較的大きな破断伸びを兼備する点に着目し、かか
る特定のフィルムでインモールド転写箔の基材フィルム
を構成すれば３Ｒ程度の高い深絞り度でもフィルムが破
れることなく極めてよく追随することを見い出し、本発
明を完成させたものである。 【０００９】即ち、本発明は、固有粘度０．７以上のポ
リブチレンテレフタレートを縦横それぞれ１．５乃至
３．８倍となるように、チューブラー法によって同時二
軸延伸及び熱固定されたインモールド転写用基材フィル
ムであって、結晶融解熱が８．５乃至１１．１ｃａｌ／
ｇで、且つ面配向係数が０．０７乃至０．１６であるポ
リブチレンテレフタレートフィルムよりなることを特徴
とするインモールド転写用基材フィルムに係るものであ
る。 【００１０】以下、本発明のインモールド転写用基材フ
ィルムについて詳しく説明する。 【００１１】本発明において、ポリブチレンテレフタレ
ートとはブチレンテレフタレートを主たる繰返し単位と
するポリエステルであり、具体的にはグリコール成分と
しての１，４−ブタンジオール、又はそのエステル形成
性誘導体と、二塩基酸成分としてのテレフタル酸、又は
そのエステル形成性誘導体を主成分とし、それらを縮合
して得られるホモ、またはコポリエステルである。 【００１２】尚、本発明のポリブチレンテレフタレート
には、その性質を阻害しない範囲内で、ポリエチレンテ
レフタレート、ポリ（エチレンテレフタレート／エチレ
ンイソフタレート）などの他のポリエステル類やポリカ
ーボネート等を添加してもよく、更に必要に応じて適宜
の滑剤、アンチブロッキング剤、無機増量剤、酸化防止
剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、難燃剤、可塑剤、着色
剤、結晶化抑制剤、結晶化促進剤等の添加剤を加えても
さしつかえない。 【００１３】本発明のインモールド転写用基材フィルム
は、かかるポリブチレンテレフタレートよりなるフィル
ムであって、且つその結晶融解熱が８ｃａｌ／ｇより大
きいもの、好ましくは９ｃａｌ／ｇ以上のものである。 【００１４】ここで結晶融解熱とは、差動走査熱量計を
用い昇温速度２０℃／分で試料を加熱した時の結晶融解
に伴う収熱ピークの面積から求めたもので、一般的にそ
の値が高いほど結晶性に富み耐熱性がよくなる傾向があ
ることから、この結晶融解熱が８ｃａｌ／ｇ以下の場合
は結晶性が低下して耐熱性に乏しくなるほか、熱寸法安
定性の良好なフィルムが得られず図柄層等の塗工工程や
インモールド成形工程などでフィルムが収縮して図柄に
歪みが生じ、精巧な転写印刷が困難になる。尚、結晶融
解熱の上限は特にないが、通常、１，４−ブタンジオー
ルとテレフタル酸よりなるポリブチレンテレフタレート
ホモポリマーの結晶融解熱は約１３ｃａｌ／ｇ程度であ
り、従ってそれ以下のものが一般的である。 【００１５】また、本発明のインモールド転写用基材フ
ィルムは、面配向係数が０．０７乃至０．１６、好まし
くは０．０９乃至０．１５になるよう二軸延伸及び熱固
定されたポリブチレンテレフタレートフィルムで構成し
たものである。 【００１６】本発明において、インモールド転写用基材
フィルムをかかる特定の二軸延伸及び熱固定されたフィ
ルムで構成した理由は、単にフィルムを高強度化、高ヤ
ング率化して印刷適性を向上させるためだけでなく、む
しろガラス転移温度が約４０℃と低くしかも結晶化速度
が速いというポリブチレンテレフタレート特有の性質を
考慮した場合、未延伸フィルムのままでは耐熱性に乏し
く、また通常のインフレーションフィルムでは成形時に
白化して透明性が失われるという不都合が生じることか
ら、インモールド転写に必要な強度と深絞り成形性を保
持しつつ、更に優れた耐熱性と透明性を兼備させるには
二軸延伸及び熱固定が不可欠との結論に達したためであ
る。 【００１７】ここで面配向係数△Ｐとは、フィルム面内
の長さ方向、幅方向及び厚さ方向の屈折率をそれぞれＮ
ｘ、Ｎｙ、Ｎｚとした場合、△Ｐ＝（Ｎｘ＋Ｎｙ）／２
−Ｎｚで表されるもので、この面配向係数が０．０７未
満の場合は延伸不足による厚さ斑が大きく、しかも耐熱
性とヤング率不足のために離型層、図柄層、接着層等の
塗工工程でフィルムが伸びやすく、所謂印刷ずれが発生
する。一方、面配向係数が０．１６より大きい場合は高
倍率での延伸が必要となるため、フィルムを厚くしよう
とすると透明性が失われ、また透明性をよくしようとす
れば伸びが小さくなりすぎて深絞り成形性が低下しイン
モールド成形時にフィルムが破れやすくなるなど、透明
性と深絞り成形性を両立させることが困難になる。 【００１８】尚、本発明のフィルムにおいて、上記長さ
方向及び幅方向の屈折率の差から求められる複屈折率は
０．０５以下のものが好ましく、０．０５を越えるとフ
ィルムの異方性が大きくなって深絞り成形性が低下す
る。 【００１９】かかる本発明のポリブチレンテレフタレー
トフィルムを製造するには、まず原則として結晶融解熱
が８ｃａｌ／ｇより大きいポリブチレンテレフタレート
原料を２４０乃至２９０℃の温度で溶融押出成形した
後、３０℃以下の温度で急冷して透明な未延伸フィルム
となし、引続き４０℃以下の予熱工程を経て二軸延伸及
び熱固定するという一連の方法で得られるものである。
その際、二軸延伸する方法としてはチューブラー同時二
軸延伸法が用いられる。ポリブチレンテレフタレートの
如く結晶化速度の速い樹脂においては延伸速度が速く、
しかも縦横同時に延伸されるチューブラー延伸法が延伸
過程での配向結晶化が抑制され、均一かつ安定して延伸
できる点で好ましい。 【００２０】ここで、チューブラー同時二軸延伸法にお
ける延伸条件の具体例としては、延伸開始から終了まで
の時間が５秒以内になるよう設計した延伸ゾーンで、未
延伸フィルムの厚さ、結晶化度等に応じて温度５０乃至
１４０℃、縦横それぞれ倍率１．５乃至３．８倍の各条
件のもと面配向係数が前記０．０７乃至０．１６になる
よう延伸するのであるが、ポリブチレンテレフタレート
の場合は延伸帯域に導くまでの予熱温度を４０℃以下に
保持することも肝要で、予熱温度が４０℃より高いと縦
横方向の延伸がアンバランスになったり、均一な延伸が
困難になる。尚、かかるチューブラー同時二軸延伸に供
されるポリブチレンテレフタレートの固有粘度は０．７
以上のものであり、０．７未満では溶融粘度が低くドロ
ーダウンしやすくなって押出時の保型が困難になるほ
か、結晶化速度が著しく速くなるため溶融押出し後にい
くら急冷しても球晶の生成に基づく白化現象を抑えきれ
ず、透明性が損なわれるばかりか強度、深絞り成形性等
も低下する。 【００２１】また、本発明においてポリブチレンテレフ
タレートフィルムを製造する際の熱固定条件としては、
温度が低いと結晶化度の増加が少ないために結晶融解熱
の大きいフィルムが得られにくく熱寸法安定性の悪化を
余儀なくされる一方、逆に高すぎても結晶部分が一部融
解したり分子配向が低下して前記結晶融解熱及び面配向
係数を維持できなくなることなどから、通常ポリブチレ
ンテレフタレートの融点をＴｍとした場合、（Ｔｍ−６
０）乃至（Ｔｍ−１０）℃の温度とし、５乃至３０％程
度の弛緩率のもとで熱固定するのが好ましい。 【００２２】尚、本発明においてポリブチレンテレフタ
レートフィルムの厚さは、必要とされる深絞り度などに
よって異なるが、通常１０乃至１００μｍ、好ましくは
２０乃至８０μｍ程度がフィルム強度、破断伸び、印刷
適性、深絞り成形性などからみて好適である。また、か
かる本発明のインモールド転写用基材フィルムを用いて
図柄印刷される射出成形用の樹脂としては、基本的に射
出成形可能な樹脂であればいかなるものでもさしつかえ
ないが、通常アクリロニトリル／ブタジエン／スチレン
共重合樹脂、アクリロニトリル／スチレン共重合樹脂、
ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリアミド、ポリカー
ボネート、ポリエチレン等が一般的である。 【００２３】 【実施例】以下、本発明を実施例により更に詳しく説明
するが、本発明はこれらに限定されるものではない。 【００２４】尚、本発明において行なった物性の測定法
及び評価方法は次の通りである。 （１）結晶融解熱（単位；ｃａｌ／ｇ） セイコー電子工業（株）製の差動走査熱量計ＤＳＣ２２
０Ｃを用い、昇温速度２０℃／分にて試料を加熱した時
の結晶融解に伴う吸熱ピークの面積から下記の式により
算出した。 結晶融解熱＝Ｈ・Ｓ／Ｍ 但し、Ｈ；同一条件でインジウムを測定した時の単位面
積当りの融解熱（ｃａｌ／ｃｍ²） Ｓ；試料の結晶融解ピーク面積（ｃｍ²） Ｍ；試料の重量（ｇ） （２）面配向係数 フィルム面内の長さ方向、幅方向及び厚さ方向の屈折率
から前記△Ｐとして算出した。尚、屈折率の測定はアタ
ゴ社製のアッペ屈折率計を使用し、ナトリウム光源下で
測定した。 （３）引張強度（単位；ｋｇ／ｍｍ²）、破断伸び（単
位；％） ＪＩＳ Ｃ２３１８に準ずる方法で測定した。 （４）熱寸法安定性（単位；％） フィルムの長さ方向と平行になるよう縦、横１００ｍｍ
の正方形に採取した試料フィルムを１００℃熱風中に３
０分間吊り下げて放置し、次式により縦及び横方向の熱
寸法安定性を算出した。 熱寸法安定性＝［（１００−Ａ）／１００］×１００ 但し、Ａ；熱風中３０分放置後の縦又は横方向の長さ
（ｍｍ） （５）印刷適性 グラビア式印刷機を用い基材フィルム表面に離型層、図
柄層、接着層等を順次塗工した。塗工条件は各印刷機で
のフィルムテンションを１５乃至２５ｋｇ／ｃｍ²と
し、乾燥温度をそれぞれ６０乃至８０℃に設定した。そ
の結果、フィルムの印刷適性として何等支障なく塗工で
きたものを（○）、フィルムが僅かに収縮したり伸びた
りして図柄に歪み、ずれ等が生じたものを（×）とし
た。 （６）深絞り成形性 図１の如く印刷面が樹脂側に当接するよう予め転写箔が
位置決めされた金型を用い、１０ｃｍ角の大きさで、立
上がり１０ｍｍ、コーナー部のＲが３ｍｍのトレー状成
形品を射出成形した。その際、成形用の樹脂にはＡＢＳ
を用い、成形条件を樹脂温度２２０℃、金型温度５５
℃、樹脂圧力約３００ｋｇ／ｃｍ²とした。この評価方
法において深絞り成形性に何等問題なかったものを
（○）、転写箔が破れたりあるいは収縮して図柄に歪み
が生じたものを（×）とした。 【００２５】実施例１ 二塩基酸成分としてテレフタル酸、グリコール成分とし
て１，４−ブタンジオールよりなる固有粘度１．４のポ
リブチレンテレフタレート原料（融点；２２５℃）を、
その先端に環状ダイスが装着された口径６５ｍｍの押出
機を用いてスクリュー回転数約４０ｒｐｍ、シリンダー
及びダイ温度２４０乃至２８０℃の各条件で溶融押出し
た後、直ちに５℃の温度で水冷して折径約３００ｍｍ、
厚さ約２４５μｍのチューブ状未延伸フィルムを作製し
た。この未延伸フィルムを２５℃の温度で予熱しながら
周速の異なる上下一対のニップロールに導き、延伸温度
６０及至９０℃のもと加圧空気を送り込んで延伸倍率が
縦２．５倍、横３．０倍になるようチューブラー同時二
軸延伸を行なった。引続きチューブ形状を保ったまま
縦、横方向にそれぞれ１５乃至２０％の弛緩を与えつつ
２００℃にて３秒間熱固定した後、両端をカットして厚
さ４５μｍ、幅７５０ｍｍで、結晶融解熱１０．８ｃａ
ｌ／ｇ、面配向係数０．１３の二軸延伸ポリブチレンテ
レフタレートフィルムを作製した。こうして得たフィル
ムの表面に離型層、図柄層、接着層等を順次塗工し、更
にインモールド成形試験により深絞り成形性の評価を行
なった結果を引張強度、破断伸び、熱寸法安定性等のフ
ィルム物性と共に表１に示した。 【００２６】比較例１ 市販の二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム
（厚さ３８μｍ）をインモールド転写用基材フィルムと
して用いる以外は、上記実施例１と同様の方法で試験し
た結果を表１に示した。 【００２７】 【表１】 【００２８】表１の結果から、本発明の二軸延伸及び熱
固定されたポリブチレンテレフタレートフィルムをイン
モールド転写用の基材フィルムとして用いた場合は、従
来のポリエチレンテレフタレートフィルムに比べて破断
伸びが大きく、深絞り成形性に優れていることがわか
る。 【００２９】実施例２ 二塩基酸成分としてテレフタル酸、グルコール成分とし
て１，４−ブタンジオールよりなる固有粘度１．０のポ
リブチレンテレフタレート原料（融点；２２４℃）を用
いる以外は実施例１と同様の方法により厚さ４５μｍ、
幅７５０ｍｍで、結晶融解熱１１．１ｃａｌ／ｇ、面配
向係数０．１４の二軸延伸ポリブチレンテレフタレート
フィルムを作製した。このフィルムの引張強度、破断伸
び、熱寸法安定性、印刷適性、深絞り成形性等を表２に
示した。 【００３０】実施例３ 熱固定温度を２１０℃とする以外は上記実施例２と同様
の方法で結晶融解熱８．５ｃａｌ／ｇ、面配向係数０．
１０の二軸延伸ポリブチレンテレフタレートフィルムを
作製した。このフィルムの引張強度、破断伸び、熱寸法
安定性、印刷適性、深絞り成形性等を表２に示した。 【００３１】比較例２ 二塩基酸成分としてテレフタル酸８７．５モル％とイソ
フタル酸１２．５モル％、グリコール成分として１，４
−ブタンジオールよりなるコポリエステル原料（融点；
２０５℃）をシリンダー及びダイ温度２３０乃至２６０
℃にて溶融押出し、更に熱固定時の温度を１８０℃とす
る以外は実施例２と同様の方法により結晶融解熱７．４
ｃａｌ／ｇ、面配向係数０．１３の二軸延伸フィルムを
作製した。このフィルムの引張強度、破断伸び、熱寸法
安定性、印刷適性、深絞り成形性等を表２に示した。 【００３２】 【表２】 表中において、△Ｐとは面配向係数である。 【００３３】表２の結果から、結晶融解熱が本発明の範
囲外にあるものは熱寸法安定性が悪く、図柄印刷に歪み
が生じるなど、印刷適性と深絞り成形性に劣っていた。 【００３４】実施例４〜６、比較例３〜４ 溶融押出時のスクリュー回転数を変える以外は実施例１
と同様の方法によって、折径約３００ｍｍで厚さが約６
５（比較例３）、１０５（実施例４）、１７０（実施例
５）、２９５（実施例６）、４９０μｍ（比較例４）と
種々異なるチューブ状未延伸フィルムを作製した。この
未延伸フィルムを２０℃の温度で予熱しながら周速の異
なる上下一対のニップロールに導き、延伸温度５０乃至
１００℃のもと加圧空気を送り込んで延伸倍率が上記未
延伸フィルムの厚さの薄い順から縦横同じ倍率で、それ
ぞれ１．４倍（比較例３）、１．８倍（実施例４）、
２．３倍（実施例５）、３．０倍（実施例６）、３．９
倍（比較例４）になるようチューブラー同時二軸延伸を
行った。引続き該チューブ状延伸フィルムの両端をカッ
トした後、テンターを用いて横方向に約７％の弛緩を与
えつつ１８０乃至２１０℃の温度で１０秒間熱固定する
ことによって厚さ３５μｍ一定で、面配向係数が０．０
６乃至０．１７の範囲で種々異なる５種類の二軸延伸ポ
リブチレンテレフタレートフィルムを作製した。こうし
て得たフィルムの表面にコロナ放電処理を施したのち、
該処理面に離型層、図柄層、接着層等を順次塗工し、更
にインモールド成形試験により深絞り成形の評価を行な
った結果を引張強度、破断伸び、熱寸法安定性等のフィ
ルム物性と共に表３に示した。 【００３５】 【表３】表中において、△Ｐとは面配向係数である。 【００３６】表３より明らかなように、面配向係数が
０．０７未満のものは図柄層等の塗工工程でフィルムに
僅かな伸びが認められ印刷ずれが発生したのに対し、面
配向係数が０．１６より大きいものはインモールド成形
時にフィルムが破れ転写箔として機能しないものであっ
た。 【００３７】 【発明の効果】以上の如き本発明のインモールド転写用
基材フィルムは、固有粘度０．７以上のポリブチレンテ
レフタレートを縦横それぞれ１．５乃至３．８倍となる
ように、チューブラー法によって同時二軸延伸及び熱固
定されたインモールド転写用基材フィルムであって、結
晶融解熱が８．５乃至１１．１ｃａｌ／ｇで、かつ面配
向係数が０．０７乃至０．１６であるポリブチレンテレ
フタレートフィルムで構成したものであるため、表面平
滑でしかも強度、耐熱性、透明性、非汚染性等に優れる
ことはもちろん、従来のポリエチレンテレフタレートよ
りなる基材フィルムにはみられなかった優れた深絞り成
形性をも兼備することから、とりわけ深絞り度の高いプ
ラスチック成形品のインモールド転写用基材フィルムと
して好適で、併せてかかる転写印刷の簡素化によるコス
トダウンにも大きく貢献するものである。

【図面の簡単な説明】 【図１】インモールド転写法の概略を示すための説明図
である。 【符号の説明】 １ 金型 ２ 射出成形機 ３ 転写箔 ４ 基材フィルム ５ 印刷層

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｊ 5/18 ＣＦＤ Ｃ０８Ｊ 5/18 ＣＦＤ (72)発明者 田中 住典 香川県仲多度郡多度津町道福寺200−37 (72)発明者 福永 秀樹 香川県坂出市江尻町1210 (72)発明者 美藤 真人 香川県綾歌郡宇多津町231 (72)発明者 白井 雅文 香川県丸亀市津森町738−１ (56)参考文献 特開 平１−297287（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−248300（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−92319（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−96321（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−182321（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−247427（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−113900（ＪＰ，Ａ) 特開 昭53−79969（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−155427（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−40400（ＪＰ，Ａ) 特開 昭64−45699（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) B29C 55/00 - 55/30 B29C 45/00 - 45/84 B44C 1/00 - 7/08 B32B 27/00 - 35/00 C08J 5/18

Claims (1)

1. (57)【特許請求の範囲】 【請求項１】 固有粘度０．７以上のポリブチレンテレ
   フタレートを縦横それぞれ１．５乃至３．８倍となるよ
   うに、チューブラー法によって同時二軸延伸及び熱固定
   されたインモールド転写用基材フィルムであって、結晶
   融解熱が８．５乃至１１．１ｃａｌ／ｇで、且つ面配向
   係数が０．０７乃至０．１６であるポリブチレンテレフ
   タレートフィルムよりなることを特徴とするインモール
   ド転写用基材フィルム。