JP3358640B2 - 電極基板の作製方法 - Google Patents
電極基板の作製方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は固体電解質型燃料電池に
使用する、電極材からなる内部にガス流路を有する中空
平板状電極基板の作製方法に関する。
使用する、電極材からなる内部にガス流路を有する中空
平板状電極基板の作製方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質型燃料電池（以下、ＳＯＦＣ
という）は、イオン導電性の固体電解質の両面に酸化材
極、燃料極を配置したもので、両極にそれぞれ酸化剤ガ
ス、燃料ガスを供給することにより発電を行うものであ
り、以下に示すようなセラミックスが主な材料として用
いられる。
という）は、イオン導電性の固体電解質の両面に酸化材
極、燃料極を配置したもので、両極にそれぞれ酸化剤ガ
ス、燃料ガスを供給することにより発電を行うものであ
り、以下に示すようなセラミックスが主な材料として用
いられる。
【０００３】電解質：イットリア安定化ジルコニア（以
下、ＹＳＺ） 酸化剤極：ランタンマンガナイト（以下、ＬＳＭ） 燃料極：ニッケルジルコニアサーメット（以下、Ｎｉ−
ＹＳＺ） このような材料から構成されるＳＯＦＣ単セルの端子電
圧はせいぜい１Ｖ程度であるので、実際の発電では単セ
ルを多数積層して実用的な出力を得る。ＳＯＦＣ単セル
を積層した構成例を図２に示す。図２において、１は電
解質、２は燃料極、３は酸化剤極、４はインターコネク
タ、５は燃料ガス流路、６は酸化剤ガス流路である。
下、ＹＳＺ） 酸化剤極：ランタンマンガナイト（以下、ＬＳＭ） 燃料極：ニッケルジルコニアサーメット（以下、Ｎｉ−
ＹＳＺ） このような材料から構成されるＳＯＦＣ単セルの端子電
圧はせいぜい１Ｖ程度であるので、実際の発電では単セ
ルを多数積層して実用的な出力を得る。ＳＯＦＣ単セル
を積層した構成例を図２に示す。図２において、１は電
解質、２は燃料極、３は酸化剤極、４はインターコネク
タ、５は燃料ガス流路、６は酸化剤ガス流路である。
【０００４】このようなセルを多数積層し、インターコ
ネクタ４に形成されたガス流路５，６より燃料極２には
燃料を、酸化剤極３には酸化剤を供給することにより発
電を行う。この時、燃料と酸化剤が混入するとそこで直
接反応が進行し、発電効率が低下するためガスのリーク
を防ぐ必要があるが、図２のような平板状セラミックス
を積み重ねた構造のスタックにおいては側面でのガスシ
ールが非常に難しい。
ネクタ４に形成されたガス流路５，６より燃料極２には
燃料を、酸化剤極３には酸化剤を供給することにより発
電を行う。この時、燃料と酸化剤が混入するとそこで直
接反応が進行し、発電効率が低下するためガスのリーク
を防ぐ必要があるが、図２のような平板状セラミックス
を積み重ねた構造のスタックにおいては側面でのガスシ
ールが非常に難しい。
【０００５】また、この場合、電解質１，燃料極２，酸
化剤極３よりなるセル部は電解質膜上に電極をスラリー
塗布して作製しており、電解質１，燃料極２，酸化剤極
３よりなるセル部とインターコネクタ４を積層したと
き、セル間の導通とガス封入のため図２の上下方向から
外部応力をかける。このため、セルに強度を持たせるた
めに電解質膜はある程度の厚みが必要となる。しかし、
ＳＯＦＣに用いられる固体酸化物電解質１はセル構成材
料の中で最も導電率が低いため、発電特性の向上のため
には極力厚みの低減をはかる必要がある。
化剤極３よりなるセル部は電解質膜上に電極をスラリー
塗布して作製しており、電解質１，燃料極２，酸化剤極
３よりなるセル部とインターコネクタ４を積層したと
き、セル間の導通とガス封入のため図２の上下方向から
外部応力をかける。このため、セルに強度を持たせるた
めに電解質膜はある程度の厚みが必要となる。しかし、
ＳＯＦＣに用いられる固体酸化物電解質１はセル構成材
料の中で最も導電率が低いため、発電特性の向上のため
には極力厚みの低減をはかる必要がある。
【０００６】そこでこのような積層時のガスの気密性や
電解質の薄膜化の問題を解決するために、図３のように
電極材料で内部にガス流路６０１を有する中空状の基板
を作製し、この上にセル部を形成する方式が考えられて
いる（特開平５−３６４１７号）。図３において、１０
１は電解質、２０１は燃料極、３０１は酸化剤極、４０
１はインターコネクタ、６０１は酸化剤ガス流路、７は
緻密膜である。
電解質の薄膜化の問題を解決するために、図３のように
電極材料で内部にガス流路６０１を有する中空状の基板
を作製し、この上にセル部を形成する方式が考えられて
いる（特開平５−３６４１７号）。図３において、１０
１は電解質、２０１は燃料極、３０１は酸化剤極、４０
１はインターコネクタ、６０１は酸化剤ガス流路、７は
緻密膜である。
【０００７】この方式では燃料または酸化剤のどちらか
一方が中空基板中のガス流路を流れるため、基板両端部
のガスシールを行うだけで気密性を保つことができる。
また、セル部は基板上に形成することから、図２の方式
ほど電解質自身に強度が要求されず薄膜化が可能とな
り、発電特性の向上が期待される。このようなセルの作
製方法としては、あらかじめ押し出し成形法で中空状基
板の酸化剤極３０１を作製し、その表面に電解質１０
１、燃料極２０１、インターコネクタ４０１を溶射法、
ＥＶＤ法などにより形成する方法と、ドクターブレード
法などにより作製したセル各部のセラミックスシートを
積層して成形し、焼結する共焼結法が考えられる。
一方が中空基板中のガス流路を流れるため、基板両端部
のガスシールを行うだけで気密性を保つことができる。
また、セル部は基板上に形成することから、図２の方式
ほど電解質自身に強度が要求されず薄膜化が可能とな
り、発電特性の向上が期待される。このようなセルの作
製方法としては、あらかじめ押し出し成形法で中空状基
板の酸化剤極３０１を作製し、その表面に電解質１０
１、燃料極２０１、インターコネクタ４０１を溶射法、
ＥＶＤ法などにより形成する方法と、ドクターブレード
法などにより作製したセル各部のセラミックスシートを
積層して成形し、焼結する共焼結法が考えられる。
【０００８】押し出し成形法は、断面が一定の形状のも
のの成形に適しているが、基板の厚みや、電極材の部分
的な物性を変えることができず、形状の自由度も小さ
い。また、基板とセル部の形成が別の工程であるため装
置が大がかりとなることや、高温処理過程が複数になる
ことから、その間に多孔質であるべき電極基板の焼結が
進行し緻密化してしまうという欠点がある。一方、共焼
結法では異種材料シートの積層、圧着によりセルを成形
し、これを焼成して作製するもので、高温処理過程が一
度ですむことから電極の劣化が最小限に抑えられ、用い
る装置も簡単であるため経済的にも優れた方法であると
いえる。また、シート積層による基板の作製では、シー
トの積層数による成形体の厚みの制御や、積層するシー
トの組成を変えることで部分的に物性の異なる基板の作
製も可能となる。
のの成形に適しているが、基板の厚みや、電極材の部分
的な物性を変えることができず、形状の自由度も小さ
い。また、基板とセル部の形成が別の工程であるため装
置が大がかりとなることや、高温処理過程が複数になる
ことから、その間に多孔質であるべき電極基板の焼結が
進行し緻密化してしまうという欠点がある。一方、共焼
結法では異種材料シートの積層、圧着によりセルを成形
し、これを焼成して作製するもので、高温処理過程が一
度ですむことから電極の劣化が最小限に抑えられ、用い
る装置も簡単であるため経済的にも優れた方法であると
いえる。また、シート積層による基板の作製では、シー
トの積層数による成形体の厚みの制御や、積層するシー
トの組成を変えることで部分的に物性の異なる基板の作
製も可能となる。
【０００９】図４にセラミックスシートの積層による中
空平板状基板の酸化剤極３０１の作製方法を示す。ここ
ではあらかじめ熱圧着したシート積層体で平板状積層体
３０１１と短冊状積層体３０１２のものを作製し、一定
間隔で配置した短冊状積層体３０１２を平板状積層体３
０１１で挟み込んで上下から圧着する方法をとってい
る。
空平板状基板の酸化剤極３０１の作製方法を示す。ここ
ではあらかじめ熱圧着したシート積層体で平板状積層体
３０１１と短冊状積層体３０１２のものを作製し、一定
間隔で配置した短冊状積層体３０１２を平板状積層体３
０１１で挟み込んで上下から圧着する方法をとってい
る。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】しかし、この方法で中
空平板状基板の酸化剤極３０１を作製する場合、シート
積層体を熱圧着する際にバインダーを含んだシートが軟
化するために短冊状積層体３０１２相互間の中空部のガ
ス流路が潰れやすく、加圧に加減が必要である。かとい
って圧力が弱すぎるとシート間が十分に密着せず、焼成
時にシートの剥離が起こったり、基板自体の割れが発生
する原因となる。このように、セラミックスシートの積
層により中空状基板を作製する場合、基板の中空部を潰
すことなしに、シート積層体を十分に圧着する必要があ
るが、このような両者の要求を満足することは困難だっ
た。
空平板状基板の酸化剤極３０１を作製する場合、シート
積層体を熱圧着する際にバインダーを含んだシートが軟
化するために短冊状積層体３０１２相互間の中空部のガ
ス流路が潰れやすく、加圧に加減が必要である。かとい
って圧力が弱すぎるとシート間が十分に密着せず、焼成
時にシートの剥離が起こったり、基板自体の割れが発生
する原因となる。このように、セラミックスシートの積
層により中空状基板を作製する場合、基板の中空部を潰
すことなしに、シート積層体を十分に圧着する必要があ
るが、このような両者の要求を満足することは困難だっ
た。
【００１１】本発明は上記の事情に鑑みてなされたもの
で、ＳＯＦＣの単セルを構成する、内部にガス流路を設
けた中空平板状基板の作製においてシート成形体を積層
し圧着する際に、中空部を潰さずに且つシート間を良好
に密着し、その結果、中空平板状成形体の強度向上をは
かった電極基板の作製方法を提供することを目的とす
る。
で、ＳＯＦＣの単セルを構成する、内部にガス流路を設
けた中空平板状基板の作製においてシート成形体を積層
し圧着する際に、中空部を潰さずに且つシート間を良好
に密着し、その結果、中空平板状成形体の強度向上をは
かった電極基板の作製方法を提供することを目的とす
る。
【００１２】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に本発明の電極基板の作製方法は、固体電解質型燃料電
池の電極材料に使用されるセラミックスシートの積層体
内に、棒状体を挟み込む形で配置し、前記セラミックス
シートを熱圧着した後、前記棒状体を抜き取ることで中
空平板状基板を成形し、前記中空平板状基板を脱脂した
後、焼成することを特徴とする。
に本発明の電極基板の作製方法は、固体電解質型燃料電
池の電極材料に使用されるセラミックスシートの積層体
内に、棒状体を挟み込む形で配置し、前記セラミックス
シートを熱圧着した後、前記棒状体を抜き取ることで中
空平板状基板を成形し、前記中空平板状基板を脱脂した
後、焼成することを特徴とする。
【００１３】又、本発明の電極基板の作製方法は、前記
棒状体として、円柱体の棒状体を用いることを特徴とす
る。
棒状体として、円柱体の棒状体を用いることを特徴とす
る。
【００１４】又、本発明の電極基板の作製方法は、前記
棒状体として、あらかじめ潤滑剤を塗布した棒状体を用
いることを特徴とする。
棒状体として、あらかじめ潤滑剤を塗布した棒状体を用
いることを特徴とする。
【００１５】
【作用】上記手段により本発明は、固体電解質型燃料電
池に使用される燃料極、または酸化材極からなるシート
積層体を熱圧着して中空状の基板を作製する際、あらか
じめ棒状体をシート積層体の内部に挟み込む形に配置し
て熱圧着し、この後、棒状体を抜き取ることを特徴とし
ている。
池に使用される燃料極、または酸化材極からなるシート
積層体を熱圧着して中空状の基板を作製する際、あらか
じめ棒状体をシート積層体の内部に挟み込む形に配置し
て熱圧着し、この後、棒状体を抜き取ることを特徴とし
ている。
【００１６】
【実施例】以下図面を参照して本発明の実施例を詳細に
説明する。
説明する。
【００１７】本発明により作製した中空平板状基板の酸
化材極の構造の一例を図１（ａ），（ｂ）に示す。図１
（ａ），（ｂ）において、３０２は酸化剤極、３０１１
はあらかじめ熱圧着したシート積層体よりなる平板状積
層体、６０２は酸化剤ガス流路、８は円柱体の棒状体で
ある。即ち、固体電解質型燃料電池の電極材料に使用さ
れるセラミックスシートの積層体よりなる平板状積層体
３０１１内に、所定間隔で棒状体８を挟み込む形で配置
し、前記平板状積層体３０１１を熱圧着した後、前記棒
状体８を抜き取ることで中空平板状基板の酸化剤極３０
２を成形する。この時に用いる棒状体８の形状により中
空平板状基板の酸化剤極３０２のガス流路６０２の断面
形状が異なる。図１（ａ）のように円柱形の棒状体８を
用いた場合、シートを圧着した後これを抜き取るとき回
転しながら引き抜くことができる。また、長さ方向で太
さの異なる棒状体を使用して、太い方から棒状体を引き
抜いてもよい。円柱形以外の形状でも抜き取るときの摩
擦を軽減するような潤滑剤を棒状体にあらかじめ塗布す
ることにより使用可能である。すなわち、本実施例では
中空平板状基板の酸化剤極３０２の作製において、シー
ト積層体の熱圧着時に挟み込むものは棒状体であればよ
く、その断面形状は限定されない。
化材極の構造の一例を図１（ａ），（ｂ）に示す。図１
（ａ），（ｂ）において、３０２は酸化剤極、３０１１
はあらかじめ熱圧着したシート積層体よりなる平板状積
層体、６０２は酸化剤ガス流路、８は円柱体の棒状体で
ある。即ち、固体電解質型燃料電池の電極材料に使用さ
れるセラミックスシートの積層体よりなる平板状積層体
３０１１内に、所定間隔で棒状体８を挟み込む形で配置
し、前記平板状積層体３０１１を熱圧着した後、前記棒
状体８を抜き取ることで中空平板状基板の酸化剤極３０
２を成形する。この時に用いる棒状体８の形状により中
空平板状基板の酸化剤極３０２のガス流路６０２の断面
形状が異なる。図１（ａ）のように円柱形の棒状体８を
用いた場合、シートを圧着した後これを抜き取るとき回
転しながら引き抜くことができる。また、長さ方向で太
さの異なる棒状体を使用して、太い方から棒状体を引き
抜いてもよい。円柱形以外の形状でも抜き取るときの摩
擦を軽減するような潤滑剤を棒状体にあらかじめ塗布す
ることにより使用可能である。すなわち、本実施例では
中空平板状基板の酸化剤極３０２の作製において、シー
ト積層体の熱圧着時に挟み込むものは棒状体であればよ
く、その断面形状は限定されない。
【００１８】尚、上記実施例では中空平板状基板として
酸化剤極３０２の作製について説明したが、中空平板状
基板として燃料極を作製してもよく同様に実施すること
ができる。
酸化剤極３０２の作製について説明したが、中空平板状
基板として燃料極を作製してもよく同様に実施すること
ができる。
【００１９】以下に本発明の具体的実施例について詳細
に述べるが、本発明は以下の具体的実施例にのみ限定さ
れるものではない。
に述べるが、本発明は以下の具体的実施例にのみ限定さ
れるものではない。
【００２０】ＳＯＦＣの電極材料としては酸化剤極、燃
料極の二つが考えられるが、以下に酸化剤極材料を用い
た例について述べる。酸化剤極材料としてはＳＯＦＣの
酸化剤極として一般的に用いられておりペロブスカイト
型結晶構造を持つ導電性セラミックスのＬａ1-X ＳｒX
ＭｎＯ3 （０≦X ≦０．５）で粒径１μｍのものを使用
した。この粉末にバインダーとしてＰＶＢ、分散媒とし
てイソプロピルアルコール：トルエン＝７７：２３の混
合溶媒を加えてボールミルで混合した後、脱泡して粘度
を調整した。次に、このスラリーをドクターブレード法
により厚さ１００μｍ程度のシート状に成形した。この
シートを２０枚積層したものを２枚作製し、その１枚の
上に直径１．２ｍｍの金属製棒状体を７ｍｍ間隔で配置
した後、もう一方のシート積層体で挟み込み７０℃、１
０ｋｇｆ／ｃｍ2 で１０〜２０分間熱圧着した。シート
積層体が十分冷却した後、棒状体を抜き取ることで、一
定間隔にガス流路を有する、５×５ｃｍ2 、厚さ４ｍｍ
の中空平板状基板を作製した。上記成形体を４００℃で
脱脂した後、１４００℃で５時間焼成したところ、中空
平板状基板焼結体が得られた。このように本実施例によ
り作製した中空平板状基板は、シート間の密着性が非常
に良好であり、焼結によるシートの剥離や割れは見られ
なかった。
料極の二つが考えられるが、以下に酸化剤極材料を用い
た例について述べる。酸化剤極材料としてはＳＯＦＣの
酸化剤極として一般的に用いられておりペロブスカイト
型結晶構造を持つ導電性セラミックスのＬａ1-X ＳｒX
ＭｎＯ3 （０≦X ≦０．５）で粒径１μｍのものを使用
した。この粉末にバインダーとしてＰＶＢ、分散媒とし
てイソプロピルアルコール：トルエン＝７７：２３の混
合溶媒を加えてボールミルで混合した後、脱泡して粘度
を調整した。次に、このスラリーをドクターブレード法
により厚さ１００μｍ程度のシート状に成形した。この
シートを２０枚積層したものを２枚作製し、その１枚の
上に直径１．２ｍｍの金属製棒状体を７ｍｍ間隔で配置
した後、もう一方のシート積層体で挟み込み７０℃、１
０ｋｇｆ／ｃｍ2 で１０〜２０分間熱圧着した。シート
積層体が十分冷却した後、棒状体を抜き取ることで、一
定間隔にガス流路を有する、５×５ｃｍ2 、厚さ４ｍｍ
の中空平板状基板を作製した。上記成形体を４００℃で
脱脂した後、１４００℃で５時間焼成したところ、中空
平板状基板焼結体が得られた。このように本実施例によ
り作製した中空平板状基板は、シート間の密着性が非常
に良好であり、焼結によるシートの剥離や割れは見られ
なかった。
【００２１】
【発明の効果】以上の説明のように、本発明ではＳＯＦ
Ｃで用いる中空平板状電極基板の成形においてシート積
層体の間に棒状体を挟み込み、熱圧着時に中空部が潰れ
ることを防ぐとともにシートを十分に密着させるもので
ある。従来、シート積層法による中空平板状電極基板の
成形では、電極基板の中空部を形成するためテープ状の
シート積層体を平板状シート積層体で挟み込んで圧着し
ていたが、圧力をかけすぎると中空部が潰れてしまうた
め十分に加圧できず、各シート間の密着性の確保が困難
だった。本発明では中空部に棒状体を配置することで熱
圧着時に中空部が潰れることを防ぎ、且つ、シート間の
密着性を良好にすることで焼結時のシートの剥離や基板
の割れを防ぎ、基板強度の向上をはかることができる。
Ｃで用いる中空平板状電極基板の成形においてシート積
層体の間に棒状体を挟み込み、熱圧着時に中空部が潰れ
ることを防ぐとともにシートを十分に密着させるもので
ある。従来、シート積層法による中空平板状電極基板の
成形では、電極基板の中空部を形成するためテープ状の
シート積層体を平板状シート積層体で挟み込んで圧着し
ていたが、圧力をかけすぎると中空部が潰れてしまうた
め十分に加圧できず、各シート間の密着性の確保が困難
だった。本発明では中空部に棒状体を配置することで熱
圧着時に中空部が潰れることを防ぎ、且つ、シート間の
密着性を良好にすることで焼結時のシートの剥離や基板
の割れを防ぎ、基板強度の向上をはかることができる。
【図１】本発明の一実施例を示す構成斜視図である。
【図２】従来の平板型燃料電池の一例を示す分解斜視図
である。
である。
【図３】従来の内部にガス流路を有する基体を用いた熱
料電池を示す斜視図である。
料電池を示す斜視図である。
【図４】従来のシート積層法による中空平板状電極基板
の作製を示す分解斜視図である。
の作製を示す分解斜視図である。
１，１０１…電解質 ２，２０１…燃料極 ３，３０１，３０２…酸化剤極 ４，４０１…インターコネクタ ５…燃料ガス流路 ６，６０１，６０２…酸化剤ガス流路 ７…緻密膜 ８…棒状体 ３０１１…平板状積層体 ３０１２…短冊状積層体
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 池田 大助 東京都千代田区内幸町一丁目１番６号 日本電信電話株式会社内 (72)発明者 真鍋 勝己 東京都千代田区内幸町一丁目１番６号 日本電信電話株式会社内 (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 4/86 - 4/88 H01M 8/02,8/12
Claims (3)
- 【請求項１】 固体電解質型燃料電池の電極材料に使用
されるセラミックスシートの積層体内に、棒状体を挟み
込む形で配置し、前記セラミックスシートを熱圧着した
後、前記棒状体を抜き取ることで中空平板状基板を成形
し、前記中空平板状基板を脱脂した後、焼成することを
特徴とする電極基板の作製方法。 - 【請求項２】 棒状体として、円柱体の棒状体を用いる
ことを特徴とする請求項１記載の電極基板の作製方法。 - 【請求項３】 棒状体として、あらかじめ潤滑剤を塗布
した棒状体を用いることを特徴とする請求項１記載の電
極基板の作製方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24161894A JP3358640B2 (ja) | 1994-10-05 | 1994-10-05 | 電極基板の作製方法 |
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| JP24161894A JP3358640B2 (ja) | 1994-10-05 | 1994-10-05 | 電極基板の作製方法 |
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