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JP3076058B2 - 核燃料ペレットおよびその製造方法 - Google Patents

核燃料ペレットおよびその製造方法

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JP3076058B2
JP3076058B2 JP02297082A JP29708290A JP3076058B2 JP 3076058 B2 JP3076058 B2 JP 3076058B2 JP 02297082 A JP02297082 A JP 02297082A JP 29708290 A JP29708290 A JP 29708290A JP 3076058 B2 JP3076058 B2 JP 3076058B2
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JP
Japan
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nuclear fuel
thermal conductivity
beryllium oxide
conductive material
high thermal
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睦 平井
慎二 石本
賢一 伊東
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Nippon Nuclear Fuel Development Co Ltd
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Nippon Nuclear Fuel Development Co Ltd
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    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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  • Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)
  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 [産業上の利用分野] 本発明は軽水炉に装荷される核燃料ペレットに係わ
り、特に高熱伝導率を有する核燃料ペレットおよびその
製造方法に関する。
[従来の技術] 現在、軽水炉では経済性の向上のために、燃料の高燃
焼度化および高出力化が計画されている。この際、燃料
棒の設計上問題となる主な現象は、以下のものである。
(1)燃料棒中心温度の上昇 (2)燃料棒内の核分裂生成ガス放出量の増加 (3)燃料ペレットと被覆管との相互作用 これらの項目のうち、特に(1)の燃料棒中心温度の
上昇は、他の燃料挙動にも強く影響を及ぼし、問題とな
る。
従来の核燃料棒を第3図に示す概念図を用いて説明す
る。同図に示すように、従来の核燃料棒6は、主に核燃
料ペレット1、核燃料ペレットを収納する被覆管2、上
部端栓3、下部端栓4、プレナムスプリング5等から構
成されている。ここで、核燃料ペレット1は、ウラン酸
化物、あるいは混合酸化物ならびに核的毒物として酸化
ガドリニウムを添加した酸化物ペレットである。
ところで、ウラン酸化物および混合酸化物の熱伝導率
は低く、また酸化ガドリニウムを添加することにより更
に熱伝導率が低下するので、燃料棒の出力を高くする
と、燃料棒中心温度が上昇するほか、その結果として核
分裂生成ガスの放出量が増大するなどの影響がある。
従来、核燃料ペレットの機械的強度を高めるために、
核燃料ペレットを構成するセラミック中に高強度の繊維
状物質を均一に分散させたものが知られている(特開昭
53−16198号公報参照)。この場合、高強度の繊維状物
質として、金属繊維や酸化ベリリウム繊維およびウィス
カーを用いることが示されているので、核燃料ペレット
の熱伝導率がこれらの添加により改善されることが考え
られる。しかし、このように離散的に高熱伝導物質が存
在する場合には、核燃料ペレット熱伝導率向上効果は小
さく、上記したような出力増加に伴う問題点を解決する
ことは期待できない。
また、High Temperature−High pressuresの第13巻、
(649頁〜660頁)には、酸化ウラニウムの結晶をモリブ
デン金属の析出でコーティングして熱伝導率を向上させ
た例が示されている。しかし、通常の工業的方法で本文
献に示されるような核燃料ペレットを製作することはき
わめて困難である。
[発明が解決しようとする課題] 本発明は、上記情況に対処してなされたもので、核燃
料棒の中心温度を低下させ、核分裂生成ガスの放出量を
低減させるために、熱伝導率を向上させた核燃料ペレッ
トおよびその製造方法を提供することを目的とするもの
である。
[課題を解決するための手段] 本発明は、ウラン酸化物あるいは混合酸化物等の結晶
粒界に熱伝導率が高い相を連続的に析出させることによ
り、上記目的を達成するものである。
すなわち、本発明は、核燃料物質を含む焼結体よりな
る核燃料ペレットにおいて、その結晶粒界にこの結晶母
材よりも熱伝導率の高い高熱伝導物質の析出相が連続的
に存在し、該高熱伝導物質が酸化ベリリウム、または酸
化ベリリウムをチタン,ガドリニウム,カルシウム,バ
リウム,マグネシウム,ストロンチウム,ランタン,イ
ットリウム,イッテルビウム,ケイ素,アルミニウム,
サマリウム,タングステン,ジルコニウム,リチウム,
モリブデン,ウラン,トリウムおよびこれらの酸化物の
うちの少なくとも1つと混合したものであることを特徴
とする核燃料ペレットに関し、さらにその製造方法とし
て、核分裂性物質に、それより熱伝導率が高くかつ焼結
温度またはそれ以下において少なくとも一部が液体とな
る上記高熱伝導物質を添加して焼結することを特徴とす
る核燃料ペレットの製造方法に関する。
[作 用] 本発明の核燃料ペレットでは、結晶粒界にこの結晶母
材よりも熱伝導率の高い高熱伝導物質の析出相が連続相
として存在するので、ペレット内の熱の伝達がこの連続
析出相を介して行なわれ、その結果核燃料ペレットの平
均熱伝導率が向上して核燃料棒内の温度分布が従来のも
のに比べて小さくなる。
この核燃料ペレットの製造において、焼結温度または
それ以下において少なくとも一部が液体となる上記の高
熱伝導物質を核分裂性物質に添加して焼結すれば、焼結
時に高熱伝導物質は溶融して液体となり、ウラン酸化物
あるいは混合酸化物の結晶粒界に入って冷却後連続的な
粒界層として析出する。
[実施例] 以下、本発明の実施例を図面を参照して説明する。
第1図は本発明の一実施例である核燃料ペレットの拡
大模式図である。この図に示すように、核分裂性物質7
の結晶粒界にはこの結晶母材よりも高い伝導率を有する
物質相8が連続的に析出している。
次に、本発明の核燃料ペレットおよびその製造方法の
例を示す。
実施例 1 酸化ウラニウム(UO2)粉末に酸化ベリリウム(BeO)
粉末を、酸化ウラニウム粉末+酸化ベリリウム粉末の全
量に対し1.5重量%以下(体積分率で約5%以下)添加
して混合し、これを約2.5〜3.0t/cm2の圧力で圧粉成型
して約50〜55%TDの成型体とし、還元性雰囲気下で2100
℃(共融点)以上の温度で焼結して平均結晶粒径が約11
0〜160μmのペレットを作った。焼結中にこれらの少な
くとも一部が液体となって結晶粒界の少なくとも半分を
覆う。この結晶粒界覆面率が増加するにつれてペレット
の熱伝導率は単調に増加する。
次に、酸化ベリリウムの添加濃度を変化させた場合の
ペレットの相対熱伝導率を調べた。結果を第2図に示
す。
実施例 2 酸化ベリリウム粉末と酸化ケイ素粉末とを混合し、こ
れを酸化ウラニウム粉末と混合して約2.5〜3.0t/cm2
圧力で圧粉成型した後、共融点(約1670℃)以上である
約1700℃において還元性雰囲気下で焼結した。
上記において、酸化ベリリウム粉末と酸化ケイ素粉末
の添加割合は、酸化ウラニウムを加えた全量に対し、重
量分率で以下のとおりである。
酸化ベリリウム粉末 酸化ケイ素粉末 0.9% 0.1% 0.9% 0.3% 実施例 3 酸化ベリリウム粉末と酸化アルミニウム粉末とを混合
し、これを酸化ウラニウム粉末と混合して約2.5〜3.0t/
cm2の圧力で圧粉成型した後、共融点(約1840℃)以上
である約1900℃あるいは約2000℃において還元性雰囲気
下で焼結した。1900℃で燃焼したペレットの熱伝導率は
UO2の約1.08倍,2000℃で燃焼したペレットの熱伝導率は
UO2の約1.12倍となった(1000Kにおいて)。
上記において、酸化ベリリウム粉末と酸化アルミニウ
ム粉末の添加割合は、酸化ウラニウムを加えた全量に対
し、重量分率で以下のとおりである。
酸化ベリリウム粉末 酸化アルミニウム粉末 0.9% 0.1% 0.9% 0.3% また、平均結晶粒径は、酸化ベリリウム粉末0.9%,
酸化アルミニウム粉末0.1%の場合、 1900℃焼結…約 60μm 2000℃焼結…約110μm 酸化ベリリウム粉末0.9%,酸化アルミニウム粉末0.3
%の場合 1900℃焼結…約 90μm 2000℃焼結…約140μm であった。
実施例 4 酸化ベリリウム粉末と酸化チタニウム粉末と酸化ガド
リニウム粉末を混合し、たものを酸化ウラニウム粉末と
混合し、圧粉成型した後、共融点(約1500℃)以上であ
る約1700℃で弱酸性雰囲気下で焼結した。平均結晶粒径
は約30μmで、得られたペレットの熱伝導率はUO2−Gd2
O3の約1.11〜1.13倍となった。
添加割合は、重量分率で以下のとおりである。
酸化ベリリウム 酸化チタニウム 酸化ガドリニウム 1.5% 0.5% 10% 1.5% 1.0% 10% 上記各実施例では、いずれも焼結中に添加物質の一部
が液体となり、結晶粒界の少なくとも半分はこの液体と
なった高熱伝導物質で覆われる。この結晶粒界覆面率の
増加に伴いペレットの熱伝導率は単調に増加する。いず
れの場合も、同一密度のペレットの熱伝導率は添加物の
添加量増加に伴い単調に増加する。また、微量の添加
(例えば重量分率で0.3%の酸化ベリリウムを添加した
場合)でも高密度化が生じ、これによる熱伝導率の増加
もみられた。成型体の理論密度に対する相対密度は約50
%TDである。また、得られた燃焼体の相対密度は約95〜
99.7%TDであった。
また、上記実施例以外にも、高熱伝導率を有し焼結温
度付近またはそれ以下で一部または全部が融解する物質
を用いることにより、上記と同様の効果を有するペレッ
トが得られる。具体的には、酸化ベリリウムに、バリウ
ム,カルシウム,マグネシウム,ストロンチウム,アル
ミニウム,ランタン,イットリウム,イッテルビウム,
ケイ素,チタン,ウラン,ジルコニウム,タングステ
ン,リチウム,モリブデン,サマリウム,トリウム,ガ
ドリニウムおよびその酸化物の少なくとも一つを加えた
ものが挙げられる。
[発明の効果] 以上説明したように、本発明によれば、核燃料ペレッ
トの熱伝導率を向上させることができるので、核燃料要
素においてその中心温度を低下させ、核分裂生成ガスの
放出量を低減させることができる。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明の核燃料ペレットの拡大模式図、第2図
は本発明の実施例におけるペレットの酸化ベリリウム添
加濃度と相対熱伝導率の関係を示す図、第3図は従来の
核燃料要素の断面図である。 1……核燃料ペレット 2……被覆管 3……上部端栓 4……下部端栓 5……プレナムスプリング 6……燃料棒 7……核分裂性物質 8……高熱伝導率粒界析出相
フロントページの続き (56)参考文献 特開 平3−102292(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) G21C 3/62 JICSTファイル(JOIS)

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】核燃料物質を含む焼結体よりなる核燃料ペ
    レットにおいて、その結晶粒界にこの結晶母材よりも熱
    伝導率の高い高熱伝導物質の析出相が連続的に存在し、
    該高熱伝導物質が酸化ベリリウム、または酸化ベリリウ
    ムをチタン,ガドリニウム,カルシウム,バリウム,マ
    グネシウム,ストロンチウム,ランタン,イットリウ
    ム,イッテルビウム,ケイ素,アルミニウム,サマリウ
    ム,タングステン,ジルコニウム,リチウム,モリブデ
    ン,ウラン,トリウムおよびこれらの酸化物のうちの少
    なくとも1つと混合したものであることを特徴とする核
    燃料ペレット。
  2. 【請求項2】核分裂性物質に、それより熱伝導率が高く
    かつ焼結温度またはそれ以下において少なくとも一部が
    液体となる高熱伝導物質を添加して焼結し、該高熱伝導
    物質が酸化ベリリウム、または酸化ベリリウムをチタ
    ン,ガドリニウム,カルシウム,バリウム,マグネシウ
    ム,ストロンチウム,ランタン,イットリウム,イッテ
    ルビウム,ケイ素,アルミニウム,サマリウム,タング
    ステン,ジルコニウム,リチウム,モリブデン,ウラ
    ン,トリウムおよびこれらの酸化物のうちの少なくとも
    1つと混合したものであることを特徴とする核燃料ペレ
    ットの製造方法。
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