JP3070432B2 - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は固体電解質型燃料電池に
係り、特にセパレータ本体がＭｇＯ及びＭｇＡｌ2 Ｏ4
を主成分とするセラミックスよりなるガスセパレータを
備える固体電解質型燃料電池に関する。
係り、特にセパレータ本体がＭｇＯ及びＭｇＡｌ2 Ｏ4
を主成分とするセラミックスよりなるガスセパレータを
備える固体電解質型燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】セラミックス焼結体よりなるガスセパレ
ータを有した固体電解質型燃料電池の一例について第１
〜３図を参照して説明する。第３図の通り、この固体電
解質型燃料電池１は、集電板２、ガスセパレータ３、集
電板４、セル５をこの順に多数積層してなるものであ
る。この固体電解質型燃料電池１の構成部材のうち、ガ
スセパレータ３は、第１図の通り、それぞれＭｇＯ及び
ＭｇＡｌ2 Ｏ4 を主成分とするセラミックス焼結体より
なるセパレータ本体６、積層用枠体７及びガス流通用枠
体８と、セパレータ本体６に対し接合されたランタンク
ロマイト製電子流路材９とで構成されている。
ータを有した固体電解質型燃料電池の一例について第１
〜３図を参照して説明する。第３図の通り、この固体電
解質型燃料電池１は、集電板２、ガスセパレータ３、集
電板４、セル５をこの順に多数積層してなるものであ
る。この固体電解質型燃料電池１の構成部材のうち、ガ
スセパレータ３は、第１図の通り、それぞれＭｇＯ及び
ＭｇＡｌ2 Ｏ4 を主成分とするセラミックス焼結体より
なるセパレータ本体６、積層用枠体７及びガス流通用枠
体８と、セパレータ本体６に対し接合されたランタンク
ロマイト製電子流路材９とで構成されている。
【０００３】積層用枠体７は細帯形状のものである。ガ
ス流通用枠体８は、細帯形状部８ａに対し円盤形状部８
ｂを接合したものである。
ス流通用枠体８は、細帯形状部８ａに対し円盤形状部８
ｂを接合したものである。
【０００４】従来、枠体７，８をセパレータ本体６に接
合するには、ＭｇＯ粉末及びＡｌ2Ｏ3 粉末の混合物を
水と混合してスラリーとし、このスラリーを被接合面に
塗付し、第２図に示す如く、被接合部材同士を重ね合わ
せ、乾燥、焼成するようにしている。
合するには、ＭｇＯ粉末及びＡｌ2Ｏ3 粉末の混合物を
水と混合してスラリーとし、このスラリーを被接合面に
塗付し、第２図に示す如く、被接合部材同士を重ね合わ
せ、乾燥、焼成するようにしている。
【０００５】なお、ガス流通用枠体８は、細帯形状部８
ａと円盤形状部８ｂとを別々に焼結体として製作してお
き、両者を上記と同じくＭｇＯ−Ａｌ2 Ｏ3 スラリーを
用いて焼成して結合させることにより製造されている。
ａと円盤形状部８ｂとを別々に焼結体として製作してお
き、両者を上記と同じくＭｇＯ−Ａｌ2 Ｏ3 スラリーを
用いて焼成して結合させることにより製造されている。
【０００６】また、セル５は、Ｙ2 Ｏ3 安定化ＺｒＯ2
（ＹＳＺ）の板状焼結体よりなる電解質５ａに対し、Ｎ
ｉ−ＹＳＺ系サーメット（燃料極）やランタン系複合酸
化物（空気極）などよりなる電極５ｂを接合した構造と
なっている。
（ＹＳＺ）の板状焼結体よりなる電解質５ａに対し、Ｎ
ｉ−ＹＳＺ系サーメット（燃料極）やランタン系複合酸
化物（空気極）などよりなる電極５ｂを接合した構造と
なっている。
【０００７】このセル５の電解質５ａは、ガスセパレー
タ３の枠体７，８に対し、上記のＭｇＯ−Ａｌ2 Ｏ3 ス
ラリーの塗付、乾燥及び焼成により接合されている。
タ３の枠体７，８に対し、上記のＭｇＯ−Ａｌ2 Ｏ3 ス
ラリーの塗付、乾燥及び焼成により接合されている。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】上記の通り、従来にお
いて、ＭｇＯ及びＭｇＡｌ2 Ｏ4 を主体とするガスセパ
レータ３の製造に際しては、ＭｇＯ粉末及びＡｌ2 Ｏ3
粉末を含むスラリーを被接合面に塗付し、被接合物同士
を重ね合わせた後、乾燥、焼成し、接合界面に発生する
ＭｇＯ−Ａｌ2 Ｏ3 複合酸化物層を介して両者を接合す
るようにしているのであるが、このＭｇＯ−Ａｌ2 Ｏ3
複合酸化物は、その融点が高いために、接合時の温度が
１４００℃以上の高温になる。しかし、このような高温
で接合すると、燃料極や空気極も高温に曝されて劣化
し、これにより電池性能が損なわれるようになるという
問題があった。
いて、ＭｇＯ及びＭｇＡｌ2 Ｏ4 を主体とするガスセパ
レータ３の製造に際しては、ＭｇＯ粉末及びＡｌ2 Ｏ3
粉末を含むスラリーを被接合面に塗付し、被接合物同士
を重ね合わせた後、乾燥、焼成し、接合界面に発生する
ＭｇＯ−Ａｌ2 Ｏ3 複合酸化物層を介して両者を接合す
るようにしているのであるが、このＭｇＯ−Ａｌ2 Ｏ3
複合酸化物は、その融点が高いために、接合時の温度が
１４００℃以上の高温になる。しかし、このような高温
で接合すると、燃料極や空気極も高温に曝されて劣化
し、これにより電池性能が損なわれるようになるという
問題があった。
【０００９】本発明の目的は、上記従来の問題点を解決
し、製作時の接合温度が従来よりも低くて済み、これに
より電池性能の低下が防止された固体電解質型燃料電池
を提供することにある。
し、製作時の接合温度が従来よりも低くて済み、これに
より電池性能の低下が防止された固体電解質型燃料電池
を提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明の固体電解質型燃
料電池は、ＭｇＯ及びＭｇＡｌ2 Ｏ4 を主成分とするセ
ラミックス焼結体よりなるガスセパレータを持つ固体電
解質型燃料電池において、ガスセパレータ材料同士、及
び／又は、ガスセパレータ材料とセル材料であるジルコ
ニアとを接合する際に、ＭｇＯとＳｉＯ2 とをＭｇＯ：
ＳｉＯ2 ＝１：０．５〜５（重量比）の割合で含む接合
材を介して焼成することにより接合されていることを特
徴とする。
料電池は、ＭｇＯ及びＭｇＡｌ2 Ｏ4 を主成分とするセ
ラミックス焼結体よりなるガスセパレータを持つ固体電
解質型燃料電池において、ガスセパレータ材料同士、及
び／又は、ガスセパレータ材料とセル材料であるジルコ
ニアとを接合する際に、ＭｇＯとＳｉＯ2 とをＭｇＯ：
ＳｉＯ2 ＝１：０．５〜５（重量比）の割合で含む接合
材を介して焼成することにより接合されていることを特
徴とする。
【００１１】以下に本発明を詳細に説明する。
【００１２】本発明においては、第２図に示すようなＭ
ｇＯ及びＭｇＡｌ2 Ｏ4 を主成分とするスピネル系セラ
ミックス焼結体製のガスセパレータ３のセパレータ本体
６と枠体７，８との接合、或いは、この枠体７，８とセ
ル５のＹＳＺ焼結体製電解質５ａとの接合に当り、Ｍｇ
ＯとＳｉＯ2 とをＭｇＯ：ＳｉＯ2 ＝１：０．５〜５
（重量比）の割合で含む接合材を用いる。
ｇＯ及びＭｇＡｌ2 Ｏ4 を主成分とするスピネル系セラ
ミックス焼結体製のガスセパレータ３のセパレータ本体
６と枠体７，８との接合、或いは、この枠体７，８とセ
ル５のＹＳＺ焼結体製電解質５ａとの接合に当り、Ｍｇ
ＯとＳｉＯ2 とをＭｇＯ：ＳｉＯ2 ＝１：０．５〜５
（重量比）の割合で含む接合材を用いる。
【００１３】即ち、具体的には、ＭｇＯ粉末とＳｉＯ2
粉末とをＭｇＯ：ＳｉＯ2 ＝１：０．５〜５（重量比）
の割合で混合してなる混合粉末に、必要に応じてポリビ
ニルブチラール等の結合剤、ジブチルフタレート等の可
塑剤、ノニオン等の分散剤等を添加して下記配合のスラ
リーとしたものを被接合面にスプレー等により乾燥後の
塗布量で０．０２〜０．０４ｇ／ｃｍ2 となるように塗
布して被接合面同志を当接し、その後乾燥した後、０．
３〜０．５ｋｇ／ｃｍ2 程度の加圧下、１３００℃以
下、好ましくは１２００〜１３００℃の温度で焼成して
接合を行う。
粉末とをＭｇＯ：ＳｉＯ2 ＝１：０．５〜５（重量比）
の割合で混合してなる混合粉末に、必要に応じてポリビ
ニルブチラール等の結合剤、ジブチルフタレート等の可
塑剤、ノニオン等の分散剤等を添加して下記配合のスラ
リーとしたものを被接合面にスプレー等により乾燥後の
塗布量で０．０２〜０．０４ｇ／ｃｍ2 となるように塗
布して被接合面同志を当接し、その後乾燥した後、０．
３〜０．５ｋｇ／ｃｍ2 程度の加圧下、１３００℃以
下、好ましくは１２００〜１３００℃の温度で焼成して
接合を行う。
【００１４】接合用スラリー配合（重量部） ＭｇＯ−ＳｉＯ2 混合粉末：１００ 結合剤：１７〜１８ 可塑剤：１５ 分散剤：２ 溶 媒（エタノール等）：１５０ｍｌ 本発明において、接合材のＭｇＯとＳｉＯ2 との割合が
上記範囲からはずれてＳｉＯ2 が少ないと、ＳｉＯ2 に
よる反応制御作用が十分に得られず、接合強度が得られ
ない。逆に、ＳｉＯ2 が多いと過剰に反応し、また、相
対的にＭｇＯが少なくなって、ＭｇＯによる熱膨張係数
の調整機能が得られず、ヒートサイクルに対して脆くな
る。
上記範囲からはずれてＳｉＯ2 が少ないと、ＳｉＯ2 に
よる反応制御作用が十分に得られず、接合強度が得られ
ない。逆に、ＳｉＯ2 が多いと過剰に反応し、また、相
対的にＭｇＯが少なくなって、ＭｇＯによる熱膨張係数
の調整機能が得られず、ヒートサイクルに対して脆くな
る。
【００１５】なお、本発明において、接合されるガスセ
パレータのセパレータ本体や枠体は、ＭｇＯ及びＭｇＡ
ｌ2 Ｏ4 を主成分とするセラミックス焼結体よりなる
が、具体的なセラミックス組成は次の通りである。
パレータのセパレータ本体や枠体は、ＭｇＯ及びＭｇＡ
ｌ2 Ｏ4 を主成分とするセラミックス焼結体よりなる
が、具体的なセラミックス組成は次の通りである。
【００１６】スピネル系セラミックス焼結体組成（重量
％） ＭｇＯ：４２ ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ：５８ また、セルの電解質を構成するＹ2 Ｏ3 安定化ＺｒＯ2
としては、次のような組成が主に採用される。
％） ＭｇＯ：４２ ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ：５８ また、セルの電解質を構成するＹ2 Ｏ3 安定化ＺｒＯ2
としては、次のような組成が主に採用される。
【００１７】ＹＳＺ焼結体組成（ｍｏｌ％） ＺｒＯ2 ：９２ Ｙ2 Ｏ3 ：８
【００１８】
【作用】ＭｇＯとＳｉＯ2 とをＭｇＯ：ＳｉＯ2 ＝１：
０．５〜５（重量比）の範囲で含む接合材であれば、ガ
スセパレータの構成材料の主成分であるＭｇＯ，ＭｇＡ
ｌ2 Ｏ4 と接合材のＭｇＯ，ＳｉＯ2 とが、従来よりも
低い１３００℃以下という焼成温度で液相焼結すること
により、接合界面にＭｇ−Ｓｉ系酸化物が生成し、これ
により、ガスセパレータ部材は化学的に強固に結合され
る。
０．５〜５（重量比）の範囲で含む接合材であれば、ガ
スセパレータの構成材料の主成分であるＭｇＯ，ＭｇＡ
ｌ2 Ｏ4 と接合材のＭｇＯ，ＳｉＯ2 とが、従来よりも
低い１３００℃以下という焼成温度で液相焼結すること
により、接合界面にＭｇ−Ｓｉ系酸化物が生成し、これ
により、ガスセパレータ部材は化学的に強固に結合され
る。
【００１９】なお、本発明に係る接合材中のＭｇＯは接
合層の熱膨張係数をセルやガスセパレータ部材の熱膨張
係数に合致させる機能を担い、また、ＳｉＯ2 は接合材
と被接合部材の母材との反応量の制御作用を奏する。
合層の熱膨張係数をセルやガスセパレータ部材の熱膨張
係数に合致させる機能を担い、また、ＳｉＯ2 は接合材
と被接合部材の母材との反応量の制御作用を奏する。
【００２０】
【実施例】以下に実施例を挙げて本発明をより具体的に
説明する。
説明する。
【００２１】実施例１ ＭｇＯ粉末とＳｉＯ2 粉末とを表１に示す重量比で混合
し、この混合粉末に対して、下記配合で接合用スラリー
を調製した。
し、この混合粉末に対して、下記配合で接合用スラリー
を調製した。
【００２２】接合用スラリー配合（重量部） ＭｇＯ−ＳｉＯ2 混合粉末：１００ｇ 結合剤（ポリビニルブチラール）：１８ｇ 可塑剤（ジブチルフタレート）：１６ｇ 分散剤（ノニオン）：２ｇ 溶 媒（エタノール）：１５０ｍｌ このスラリーを、ＭｇＯ−ＭｇＡｌ2 Ｏ4 系セラミック
ス焼結体製ガスセパレータ（組成：ＭｇＯ：４２重量
％，ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ：５８重量％）の接合を必要とする
面にスプレー塗布し（乾燥後の塗布量０．０２ｇ／ｃｍ
2 ）、第２図に示す如く、各部材を貼り合せ、乾燥後、
０．３ｋｇ／ｃｍ2 の加圧下、１３００℃の温度で焼成
して接合を行った。
ス焼結体製ガスセパレータ（組成：ＭｇＯ：４２重量
％，ＭｇＡｌ2 Ｏ4 ：５８重量％）の接合を必要とする
面にスプレー塗布し（乾燥後の塗布量０．０２ｇ／ｃｍ
2 ）、第２図に示す如く、各部材を貼り合せ、乾燥後、
０．３ｋｇ／ｃｍ2 の加圧下、１３００℃の温度で焼成
して接合を行った。
【００２３】得られた接合体を接合部を含むように切断
して４点曲げ試験を行って、接合部の強度を調べたとこ
ろ、本発明のＭｇＯ：ＳｉＯ2 組成範囲内のものは、い
ずれも表１に示す如く、高い接合強度が得られたことが
確認された。
して４点曲げ試験を行って、接合部の強度を調べたとこ
ろ、本発明のＭｇＯ：ＳｉＯ2 組成範囲内のものは、い
ずれも表１に示す如く、高い接合強度が得られたことが
確認された。
【００２４】また、各接合部のガスシール性能を調べた
ところ、表１に示す如く、本発明のＭｇＯ：ＳｉＯ2 組
成範囲内のものは、実用上十分な性能が得られた。
ところ、表１に示す如く、本発明のＭｇＯ：ＳｉＯ2 組
成範囲内のものは、実用上十分な性能が得られた。
【００２５】
【表１】
【００２６】実施例２ 実施例１で調製した各スラリーを用いて、実施例１と同
様の接合条件で、ＭｇＯ−ＭｇＡｌ2 Ｏ4 系セラミック
ス焼結体製枠体とセルのＹＳＺ焼結体製電解質（組成：
ＺｒＯ2 ＝９２ｍｏｌ％，Ｙ2 Ｏ3 ＝８ｍｏｌ％）との
接合を行い、同様に強度及び空気透過率を調べ、結果を
表２に示した。
様の接合条件で、ＭｇＯ−ＭｇＡｌ2 Ｏ4 系セラミック
ス焼結体製枠体とセルのＹＳＺ焼結体製電解質（組成：
ＺｒＯ2 ＝９２ｍｏｌ％，Ｙ2 Ｏ3 ＝８ｍｏｌ％）との
接合を行い、同様に強度及び空気透過率を調べ、結果を
表２に示した。
【００２７】表２より、本発明のＭｇＯ：ＳｉＯ2 組成
範囲であれば、強度、ガスシール性能共に、良好な結果
が得られることが明らかである。
範囲であれば、強度、ガスシール性能共に、良好な結果
が得られることが明らかである。
【００２８】
【表２】
【００２９】
【発明の効果】以上詳述した通り、本発明の固体電解質
型燃料電池によれば、ＭｇＯ及びＭｇＡｌ2 Ｏ4 を主成
分とするセラミックス焼結体製ガスセパレータ同士、或
いは、セパレータとＹＳＺ焼結体製セルとの接合に際
し、接合温度を低くすることができ、これにより高性能
固体電解質型燃料電池の製造が可能となる。
型燃料電池によれば、ＭｇＯ及びＭｇＡｌ2 Ｏ4 を主成
分とするセラミックス焼結体製ガスセパレータ同士、或
いは、セパレータとＹＳＺ焼結体製セルとの接合に際
し、接合温度を低くすることができ、これにより高性能
固体電解質型燃料電池の製造が可能となる。
【図１】ガスセパレータとセルの構成を示す分解斜視図
である。
である。
【図２】ガスセパレータの構成を示す分解斜視図であ
る。
る。
【図３】固体電解質型燃料電池の一実施例を示す分解斜
視図である。
視図である。
１ 固体電解質型燃料電池 ２，４ 集電板 ３ ガスセパレータ ５ セル ６ セパレータ本体 ７ 積層用枠体 ８ ガス流通用枠体 ９ 電子流路材
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C04B 37/00 H01M 8/02 H01M 8/12
Claims (1)
- 【請求項１】 ＭｇＯ及びＭｇＡｌ2 Ｏ4 を主成分とす
るセラミックス焼結体よりなるガスセパレータを持つ固
体電解質型燃料電池において、ガスセパレータ材料同
士、及び／又は、ガスセパレータ材料とセル材料である
ジルコニアとを接合する際に、ＭｇＯとＳｉＯ2 とをＭ
ｇＯ：ＳｉＯ2 ＝１：０．５〜５（重量比）の割合で含
む接合材を介して焼成することにより接合されているこ
とを特徴とする固体電解質型燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7038262A JP3070432B2 (ja) | 1995-02-27 | 1995-02-27 | 固体電解質型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7038262A JP3070432B2 (ja) | 1995-02-27 | 1995-02-27 | 固体電解質型燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08231280A JPH08231280A (ja) | 1996-09-10 |
| JP3070432B2 true JP3070432B2 (ja) | 2000-07-31 |
Family
ID=12520416
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7038262A Expired - Fee Related JP3070432B2 (ja) | 1995-02-27 | 1995-02-27 | 固体電解質型燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3070432B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007149430A (ja) * | 2005-11-25 | 2007-06-14 | Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> | 固体酸化物形燃料電池用シール材とその製造方法 |
| JP2007329018A (ja) * | 2006-06-08 | 2007-12-20 | Nippon Telegr & Teleph Corp <Ntt> | 固体酸化物形燃料電池用絶縁部品及び固体酸化物形燃料電池 |
-
1995
- 1995-02-27 JP JP7038262A patent/JP3070432B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH08231280A (ja) | 1996-09-10 |
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